JPS5837011B2 - 同位体の分離方法及びその装置 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は，同位体分離法に係る。

本発明は特に、分離すべき同位体を含む同位体分子の選
択的光子誘発エネルギーレベル遷移と，化学反応剤との
反応により所望の同位体の原子を含む化学的化合物を生
或する化学反応とに係る。

多くの適用に於いて、同位体濃縮元素の供給がしばしば
望１れる。

即ち、多くの元素は，数種の異なる同位体として天然に
存在しており，天然に産出するよりも実質的に高度に濃
縮された同位体を得るために１個の同位体を単離するこ
とが望１れる。

勿論、前記の如き適用の１つは、高濃度の同位体Ｕ２３
５を供給する。

Ｕ２３５は天然産ウラニウムの０．７％を構或するのみ
であり，残りの９９．３係のウラニウムはＵ２３８であ
る。

天然産ウラニウムから同位体Ｕ２３５ を分離するため
に，多くの種々の方法が提案及び／又は使用されてきた
。

これらの方法は例えば、多孔質バリャー材を通す気体拡
散法，電磁的分離、遠心分離、熱拡散，化学交換であり
，最近では超遠心分離及びノズル噴射法がある。

これらの方法中，最も広く使用される方法は気体拡散法
であるが、残念なことにこの方法は，比較的効率が低く
、比較的高価であって、高濃度ウラニウムＵ２３５ を
得るために気体状ウラニウムを多数回バリャー材に通す
ことが必要である。

低沸点を有する元素に対しては別の同位体分離法が使用
されてきた。

例えば、過去に，米国特許第２，７ １ ３，０ ２
５号では、水銀に適用し得る同位体分離法を提案してい
る。

この方法では、同位体的に純粋な水銀を含む水銀蒸気ラ
ンプを使用して、天然産水銀の低温蒸気を照射する。

同位体的に純粋な水銀蒸気ランプから出る光子は，水銀
蒸気中の同じ同位体原子のみを励起しそのエネルギー状
態間の光子誘発遷移を生起する。

励起エネルギー状態では、水銀が水と結合して酸化水銀
を形或する。

光子は水銀の１個の同位体から放出されたので、水銀蒸
気中の同じ対応する同位体のみが励起され従って引続い
て行なわれる酸化水銀の処理により同位体的に純粋の水
銀が得られた。

この方法は、或る種の低沸点元素に適用し得るが、ウラ
ニウムの如きより高い沸点の元素には容易に適用され得
ない。

即ち，経費がかかりすぎる。伺故なら．ウラニウム蒸気
を得るために比較的高温が必要である。

Ｕ２３８原子の吸収／放出ラインが実質的にＵ２３５原
子と重なり合うようなウラニウム原子の吸収／放出ライ
ンの過度の圧力ブロードニングとドップラーブロードニ
ングとを阻止するために，１０−２ トールのオーダの
圧力で温度２，０００〜３，０ ０ ０ Ｋに卦ける高
価な処理が必要である。

米国特許第３，６ ７ ３，４ ０ ６号は米国特許第
２，７ １ ３，０ ２ ５号の単なる改良を示すもの
であるが％前記欠点をいかにして克服し得るかというこ
とは開示されていない。

米国特許第３，４ ０ ５，０ ４ ５号に開示されて
いるような光子誘発遷移を含む別の従来の方法では、レ
ーザーからの干渉性放射線で有機モノマーを照射し，七
ノマーを光解離して遊離基とする。

次に遊離基を使用して重合鎖反応を開始し，従って、所
望の重合を行なう。

＠記の如き知識が、同位体分離に広く適用し得ることは
考えられない。

米国特許第３，４ ４ ３，０ ８ ７号に開示されて
いるように，ウラニウムヘキサフルオリド（ＵＦ６）を
同位体分離し最終的に同位体濃縮Ｕ２３５Ｆ６を得るた
めに特に開発された別の方法では．ＵＦ６移動流に異な
る２種の電磁放射線ビームを照射する。

第１の電磁放射線ビームはＵ２３５Ｆ，のみの内部エネ
ルギを基底エネルギ状態からより高い励起エネルギー状
態に高める。

第２の電磁放射線ビームは、励起状態のＵ２ ３ ５
ｐ ６分子のみに作用し，それらをイオン化ポテンシャ
ル以ＥにＥ昇させてＵ２３５Ｆ６のイオン化分子を得る
。

次に，磁界及び／又は電界をイオン化Ｕ２３５Ｆ６分子
に印７Ｊ［ｌ Ｌ ，分離を行なうために非励起Ｕ２３
８Ｆ，分子の進路から該Ｕ２３５Ｆ６分子を偏向させる
。

Ｌかし乍ら、光子を供給するためのレーザーの使用が示
唆されているけれども、実際には，第１の電磁放射線ビ
ーム中の光子に、選択的にＵ ２３ ５ ｐ ６遷移に
対応するエネルギーのみを供給ＬＵ２３８Ｆ６遷移に対
応するエネルギー全供給しない方法は提案されていない
。

更に，電子的励起及び／又はイオン化状態の減衰時間が
全く短いので、電子的励起及び／又はイオン化状態を部
分的に使用する場合、反応時間が制限される。

最後に最も重要なことは、気体状ＵＦ６中で有意なイオ
ン化及び／又は電子的励起を許容する実際の処理条件下
ではＵ２３５Ｆ６とＵ２３８ｐ６とのスペクトル線とに
可或の重なシが存在する。

これにより，このような同位体分離法の効率は可或低下
する。

アブライド・フイジツクス・レターズ，１７巻，１２号
，１９７０年１２月１５日の１アイソトープ・セパレー
ション・ウイズ・ザ・ＧＷ・ハイドロジエン・フルオラ
イド・レーザー“に記載されている弗化水素レーザーを
使用する別の同位体分離法では、水素からジュウテリウ
ムを分離するために低質量分子の分離を提案している。

この方法は、メタノールＨ３ＣＯＨとジューテローメタ
ノールＤ３ＣＯＤと臭素Ｂｒ２ との混合ガスの照射
を含む。

メタノールは臭素と選択的に反応し、ジューテローメタ
ノールは気相中に残る。

勿論，ジュウテリウムが、濃縮すべき所望の同位体であ
る。

従ってメタノールは弗化水素レーザーからの放射線を吸
収し，臭素と反応する。

メタノールＨ３ＣＯＨとジューテローメタノールＤ３Ｃ
ＯＤとの吸収線が極めて広く離隔しているので、レーザ
ー放射線の濾波又は微同調は全く使用されない。

他方、高質量同位体は、極度に間隔の接近した吸収線を
有しておシ，これらの吸収線は極度な低温及び／又は低
圧に於ける以外は，実質的に光学的に分解不可能である
。

従って、高質量分子中の同位体分離を行なうためにレー
ザー放射線を濾波及び／又は同調せずに直接に使用する
ことは，事実丘不可能である。

米国特許第３，７ ７ ２，５ １ ９号は単に選択的
同位体励起用レーザーを使用し引続き電磁的分離を伴な
うイオン化とを用いる原子分離法を示すのみである。

カール・グルスによる西ドイツ特許第 １，９ ５ ９，７ ６ ７号及び英国特許第１，２
８ ４，６ ２ ０号は、ＣＯ２ レーザーによる振動
及び／又は回転モード内の分子の同位体選択的励起及び
励起分子との化学反応に関する或る程度の概念に言及し
ている。

Ｌかし乍ら．これらの特許中に．すでに公知のもの以と
のいかなる新規な方法もすぐれた技術も示されない〔例
えば，ジュルナル・ドウ・ンミコ・フイジイツク６０，
２０５（１９６３）参照〕。

例えば，ウラニウムへキサフルオライドのレーザー励起
を組込んでウラニウムの同位体を分離し得る処理装置を
提供するために十分な構造が提示又は記載されていない
。

更に．これらの特許中に示される物理的パラメータ及び
条件が，所望の結果を達成するための正確な範囲内に存
在するとは考えられない。

例えば，最近の論文で示されているウラニウムへキサフ
ルオライドの同位体分離を行なうためのガルスの最も最
近の試みに対する報告：ゝウラニウム・アイソトープ・
セパレイション・ユージング・ＩＲ・レーザー“，エイ
チ・ジエツター及びケー・ガルス著，論文第４号，イン
ターナショナル・コンフエランス・オン・ウラニウム・
アイソトープ・セパレイション・ロンドン，１９７５年
３月５〜７日二Ｋ於いて発明者はガルスの示した方法を
用いて十分な分離が達或されなかったと報告している。

従って、重い同位体及び特に天然産ウラニウムから所望
のＵ２３５同位体を同位体分離するための．完全に満足
すべき経済的な光化学方法は未だ開発されていない。

従って、本発明の目的は，改良された同位体分離法全提
供することである。

本発明の別の目的は．高質量同位体の分離に於いて特に
有用な同位体分離の改良方法を提供することでちる。

更に本発明の別の目的は、天然産ウラニウムから同位体
Ｕ２３５を分離するための同位体分離の改良方法を提供
することである。

この技術は処理が比較的経済的でちり且つ濃縮Ｕ２３５
同位体を高収率で提供する。

下記の本発明の要約及び本発明の好１Ｌい具体例に関す
る詳細な記載に於いては Ｕ２３５原子を含有する分子
とＵ２３８原子全含有する分子とから或る混合物からＵ
２３５を分離するために，本発明を適用した。

本発明の分離法を、他の元素に於ける同位体分離のため
に使用することも同様に可能であることが理解されよう
。

しかし乍ら，エネルギーの主要供給源たるＵ２３５の重
要性と天然産ウラニウム中Ｋｌるよりも高濃度のＵ２３
５を得る必要性との故に，本発明の原理を例示するため
に，実施例として同位体Ｕ２３５の分離を使用するのが
最良である。

本発明の好昔しい具体例では、化学的に同一であるが同
位体的に異なる分子の混合物から所定の同位体分子を選
択的に分離するための方法及び装置が提供される。

例えば Ｕ２３５Ｆ６分子とＵ２３８Ｆ６分子とを含有
する混合ガスＵＦ６を反応室に収容する。

更に反応室に化学反応剤を導入する。

本発明の原理によるＵ２３５分離に使用される化学反応
剤は塩化水素ガスであってもよい。

化学反応剤の混合物を連続的に供給し且つ反応室から除
去してもよく又はバッチ法に於ける如く元填し且つ排出
してもよい。

反応室の分子混合物を予じめ選択した値の温度，圧力、
電界、磁界に維持する。

更に分子の初期総エネルギー状態を生起するためにいか
なる別の状態調整パラメータを使用することも可能であ
る。

分子の初段階を低エネルギー状態と称してもよい。

分子は、電子的励起と振動的励起と回転的励起とから或
る３種のメカニズムの何らかの組合せによって不連続量
の付加エネルギーを内部に貯蔵し得る。

付カロエネルギーを必要とするいかなるこれらのエネル
ギー状態も高エネルギー状態と称せられる。

特別な高エネルギー状態を考える場合，これをＥ位エネ
ルギー状態と称する。

例えば、ＵＦ６を使用する場合，ＵＦ６分子の内部低エ
ネルギー状態が、基底電子エネルギーレベル（可能な最
も低いレベル）と、或る分布を示す低レベルの振動エネ
ルギー状態と．温度によって決定される或る分布全示す
回転エネルギーレベルと金含んでいるように、予選択条
件を決定し得る。

他方、七位エネルギー状態は，基底電子レベルと，特男
ＩＪ／ｚ組合せの高レベル振動エネルギー状態と．低エ
ネルギー状態中と同じ分布を示す回転的レベルとを含み
得る。

本発明中、化学反応剤は最も広義に定義される。

好ｔＬい適用では，所望の化学反応が起った後で化学反
応剤が化学的に変化するが，いくつかの適用では，化学
反応剤が所望の化学反応全補助又は触媒又は促進するた
めにのみ作用し，それ自体は化学変化しない。

低エネルギー状態では化学反応剤は実質的に分子と不活
性であるが，分子が所定の振動全含む或る高エネルギー
状態にあるときは分子と化学反応するか又は所望の反応
を促進する。

＠記の高エネルギー状態に於いて化学反応剤が分子と相
互作用す力ば，化学的化合物が生［ｆｆｌＬ、該化学的
化合物は混合物が維持されている第１物理化学的状態と
異なる第２の物理化学的状態Ｋらる。

例えば、化学反応剤が塩化水素ガスの場合，ＵＦ６をこ
れと混合し，化学反応が殆んど生起されない低エネルギ
ー状態でガス状に維持し得る。

他方，ＵＰ６分子が所定のν３振動を含むＥ位エネルギ
ー状態１で励起されると，塩化水素との実質的な反応が
起り，所望の反応生成物たる気体状ＵＦ５（Ｊ’及びＨ
Ｆを生或する。

所望の化学的化合物ＵＦ５Ｃｌｉｊ，ＵＦ６と化学的に
異っておシ．簡単な示差凍結により気体状ＵＦ６ と塩
化水素ガスとの混合物から分離される。

ＵＦ５Ｃｌを形或するときに，形或されるＩＪＦ５Ｃｌ
分子当り化学反応剤たるＨ（Ｊ’１分子が消費される。

別の実施例では、気体状ＵＦ６＆ヘリウムガス又はアル
ゴンガスと混合してもよい。

ＵＦ６分子は励起されて解離し，所望の反応生或物とし
て沈殿性ＵＦ，又はＵＦ４及び気体状Ｆ２を生或する。

この場合、ヘリウム又はアルゴン原子は、解離フッ素原
子ＦがＵＦ５と再結合して出発生或物Ｕ Ｆ６を再形或
することを阻止し，その代りに，Ｆ原子から分子Ｆ２の
形成を促進する。

この場合，化学反応剤たるヘリウム原子又はアルゴン原
子は変化Ｌ／ｌｃい。

形戎される所望の化学的化合物ＵＦ５は固体状の物理的
状態にちり，気体状ＵＦ６ とヘリウム，又はＵＦ６と
アルゴンとの混合物から沈殿する。

従ってこれ全物理的に分離し得る。一般に，生或される
化学的化合物が出発混合物と同じ物理的状態にある場合
，溶媒抽出，蒸留，蒸発、凍結等の如き標準的化学物質
分離法を用いて分離を行なうことができる。

他方，生或物の物理的状態が出発混合物の物理的状態と
異なっている場合、簡単な物理的分離法によう反応体か
ら生或物を分離し得る。

従って，物理化学的状態の変化が，物理的状態の変化で
あってもよく、化学的状態の変化であってもよく，又は
その両者であってもよい。

分離すべき同位体を含有する所定の同位体分子の大部分
の選択的反応を生起するために，低エネルギー状態から
一定の高エネルギー状態へ犬部分の所定の同位体分子の
遷移を誘発することが必要でちる。

選択的同位体励起は，反応室の内容物に特別の振動数の
エネルギーを有する光子ビームを当てることにより達或
される。

該振動数でｉｌ！，所定の振動を有する所定の同位体分
子の比較的強い吸収が生じ，低エネルギー状態から特別
の高エネルギー状態に遷移する。

更に該振動数に於いては，反応室内に収容されておジ且
つ同位体的に異なるが化学的に同一である別の分子中で
は比較的弱い吸収が生じ，内部エネルギーの遷移が生起
されない。

従って，所定の同位体分子は大部分は選択的に励起され
る。

前記励起状態で、所定の同位体分子は化学反応剤と相互
作用して化学的化合物を生戎Ｌ得る。

反応中，反応剤自体が化学変化する適用では、過剰量の
化学反応剤が供給され，その結果，他の同位体を含有す
る分子をも包含する別の分子との間に起ジ得る衛突によ
シ励起エネルギーを失なう前に，所定の励起分子の大部
分が所望の反応を達或し得る。

本発明の好１しい具体例では，所定の同位体分子の大部
分が光子により励起され，別の同位体分子へのエネルギ
ー交換を伴なう衛突が起り得る以前に反応させられるの
で，形戎される化学的化合物は、多量の所定の同位体原
子を含有している。

化学反応剤自体が化学変化せず所望の反応を触媒するか
又は促進するのみである適用に於いては，解離生改物が
再結合して出発組或物に戻ることを阻止する目的で過剰
量の活性剤が供給される。

所望の化学生或化合物が混合物の分子と異なる物理的状
態Ｋある場合，例えば気体状混合物中に固体状沈殿物が
形或される場合のように、物理的に化学生或化合物を反
応室から除去し得る。

次に沈殿物を従来の方法によシ更に処理して所定の濃縮
同位体を得る。

新しい化学生或化合物が出発混合物と同じ物理的状態Ｋ
ちる場合（例えば両者が気体状である場合）、溶媒抽出
、蒸留、凝縮／蒸発又は別の標準的化学物質分離法を用
いて最終分離合達或Ｌ得る。

光子ビームは同調レーザーにより供給されてもよい。

望ｔＬ＜ない振動数を有する光子の発生を阻止するか又
はこのような光子を除去するために，レーザーを内部又
は外部でｐ波してもよい。

従って、レーザーは、その出力が，初期低エネルギー状
態から特別のＥ位エネルギー状態に至る混合物分子の特
別の光子活性遷移と関連する振動数範囲内の光子を含む
ように、選択される。

同位体シフトとして知られる現象が存在する故に、低エ
ネルギー状態とＥ位エネルギー状態との間の強力な光子
誘発遷移と関連する正確な振動数は、個々の同位体の間
でやや異なって訃り．種々の同位体を含有する分子の間
でもやや異なっている。

レーザー出力の済波は．レーザー光子を内部又は外部で
フィルターセルに通すことによシ行われる。

ゝ内部で“とは，共振器システムのエンドミラー間でレ
ーザーに対し内部にフィルターセルが配置されることを
意味しており、′外部で〃とは、レーザー出力ビームの
進路内のレーザーの外部にフィルターセルが配置される
ことを意味する。

フィルターセルは、反応室に収容されている同位体分子
であって所定の同位体分子以外の同位体分子の集合物全
含んでおり、レーザー光子ビームかセルを通過し得る窓
を備えていることは言う迄もない。

更にフィルターセルは、長い光路を提供するためのミラ
ー装置を有する。

例えば．反応室にＵ２３５Ｆ，分子とＵ２３８Ｆ６分子
とが含有されており、Ｕ２”５Ｆ６を反応させたい場合
，フィルターセルは実質的に純粋，２ｇ２３８ｐ６分子
を含んでいる。

フィルターセルが内部に配置されている赤外線レーザー
を使用すると、低エネルギーレベルから所定のＥ位振動
エネルギーレベルに至るＵ２３８Ｆ６の強い遷移に対応
するエネルギーを有する光子が吸収され従ってレーザー
化が阻止される。

他方、この例では Ｕ２３５Ｆ，分子の遷移即ち回転振
動のエネルギーレベルから回転振動の七位エネルギーレ
ベルへの強い遷移に対応する振動数を有する光子がフィ
ルターセルを通過し得るので、反応室中のＵ２３５Ｆ６
分子の選択的励起を起こすに必要な光子ビームが供給さ
れ得ることになる。

と記例では，Ｕ２３５Ｆ６を反応させることが望１Ｌい
と仮定した。

いくつかの適用では、反応室中でＵ２ ３５ ｐ ，で
な＜Ｕ２３８Ｆ６の反応を促進することが好１Ｌいかも
知れない。

そのような適用では，本発明方法を用いるときにＵ２３
５とＵ２３８との記号を交換すべきである。

この例では，フィルターセル内及び反応室内の温度，圧
力及びＵＰ６ガスの他の条件が，適用されるレーザー振
動数に於いてＵ２３８Ｆ６，σ２３８とＵ２３５Ｆ６，
σ２３５ との極微な吸収断面積の比が高くなるように
選択される。

ＵＦ６の場合、同位体分子の極微な吸収断面積の比率が
高くなる点は、回転振動吸収帯の中心ピークの端部であ
る。

そこでは、１個の同位体分子に対し、ホットバンドのＱ
ブランチの連続体の吸収強度が、ホットバンドの多構造
化Ｐブランチ又はＲブランチを降下させ始める。

これらのＱ勾配又１ｄＱ端部に於いて同位体断面積の比
が最も高論地点は，極めて温度に敏感である。

実際Ｋは，微少温度調整、即ち１温度チューニング“を
使用して察適断面積比をシフトせしめ，その結果、適用
された特別のレーザー振動数に対する吸収比を最大にし
てもよい。

通常は，分子の温度が低い程Ｑ端部の勾配が急傾斜でち
り．同位体吸収断面積比が高くなる。

前述のグルスの如き過去の研究者はこの現象を発見し得
ないか又はこの現象に関連する問題に気付かなかった。

更に，本文中に示したようにＵＦ６吸収帯構造の別の細
部をも発見し得なかった。

既存技術の知識が全体として不十分であるのは，これら
の理由による。

ＵＦ６の場合、圧力は通常、最大許容圧力即ちＵＦ６の
蒸気圧の限界を定める選択温度の考慮に基いて選択され
る。

この圧力は通常１ トールのオーダにある。

この値でｄ，Ｐブランチ領域及びＲブランチ領域の隣接
する回転振動ラインが完全には重なり合わない。

このような場合、例えば，Ｕ２３８Ｆ６吸収帯スペクト
ルのＰブランチ領域で隣接回転振動ラインの間Ｋゝホー
ル“が存在することが可能であり，このホールは、１個
以との重なったＵ２３５Ｆ６の回転振動的ラインのピー
クと振動数の点で一致する。

従ってＵ２３８Ｆ，に対するＵ２３５Ｆ，の比率の高い
吸収断面積が提供される。

前記の如きピーク／ホール一致に於ける断面積比は、ν
３−バンドの如きいくつかのＵＦ６バンドに於いて，前
記のＱ勾配に於ける最大断面積比より犬になり得る。

典型的には、ＵＦ６のν３−バンドの場合，ピーク／ホ
ール同調同位体分離法では，断面積比は】Ｏ以上に到達
し得る。

他方，Ｑ勾配法では、この比は３〜５のオーダにある。

ＵＦ６の場合、温度約３５０Ｋ未満で且つ圧力約３トー
ル未満に於けるν３，（ν１＋ν３），（ν２＋ν３）
及び（ν３＋ν５）バンドは、Ｐ一及びＲ−ブランチ領
域に於けるピーク／ホール法により処理され得る。

３ν３及び（ ν３＋ ｖ４＋ｖ６）の如きＵＦ６の３
重組合せバンドでは，Ｑブランチが、相互振動的非調和
相互作用により極度に拡がっており，その結果Ｐ −及
びＲブランチ領域に於いても支配しており全体的バンド
を本質的に固定的にする。

従って実際にＵＦ，３重組合せバンド七で処理する場合
、同位体分離のためにＱ勾配法を効率良く使用し得る。

ＳｅＦ６又はＭｏＦ６の如きより軽量な分子の場合、ホ
ットバンドはより少なく、吸収帯の包絡線ＵＵＦ，の包
絡線ほど全体的に連続・性でない。

逆に、ＳｅＦ６又はＭｏＦ６のＰブランチ及びＲブラン
チはより構造化され，隣接回転振動ライン間により広い
開口部を有しており（十分な低圧力で），固定的なＱブ
ランチとの重なりが少ない。

この場合、即ち中程度の重さの分子の場合，有効な同位
体分離のために最良且つ最高の断面積比は，組合せバン
ドの場合であっても、Ｐブランチ又はＲブランチ領域内
のピーク／ホール一致に於いて見られる。

回転振動バンドのＰ一及びＲブランチ中の回転振動ライ
ンが実質的に分離されるように温度及び圧力を選択すべ
きである。

その結果、これらのブランチ中のスペクトルの或る領域
では、所定の同位体分子の回転振動ラインが、別の同位
体分子の回転振動ラインと大きく重なることはなく，実
質的に別の同位体分子の回転振動ラインの間に位置する
。

従って，このような回転振動ラインの重なりが最も少な
い振動数に於いて励起が生じると高い吸収断面積比と効
率的な同位体分離とを期待し得る。

フィルターセル中の分子集合物は反応室中の低エネルギ
ー状態と同じ低エネルギー状態か又はこれに近い状態に
維持される。

反応室中の好ましくない同位体による強い吸収を阻止す
るところのフィルターセルによる振動数同調の他に、こ
れに代るか又はこれに付７ｌＯＬで、レーザー振動数を
共振器ミラー同調装置により更に同調してロックするこ
ともできる。

その結果，正確なレーザー振動数は，Ｕ２３５Ｆ，とｇ
２３８ｐ，との極微な吸収断面積の比が同位体分離作業
に対して最適でちるようａＵＦ６吸収帯の振動数に一致
し且つそこに維持される。

種々の共振器ミラー同調手段を使用して同位体分離を推
進してもよい。

例えば調整自在な格子エンドミラーを使用し得る。

該ミラーはレーザー振動数を拘束し、該振動数を最適断
面比を有するＵＦ６吸収スペクトルの振動数領域に近接
のレーザー媒体の特別のレーザー可能なラインの包絡線
の内部に維持する。

更に、レーザーミラーの間隔を変更しレーザー出力の正
確な振動数中の微弱な変化を生起して，微同調全行なう
ことも可能である。

本発明の１個の具体例では，ダブル共振器システムによ
り，更に進んだミラー微同調が行なわれ得る。

該システムでは、レーザー管とフィルター管とが、かな
りの間隔をおいて配位された２個のレーザーミラーの光
共振器スペース内に配置され，ロングレッグ共振器Ａを
形或する。

他方，これらの２個のレーザーミラーのうちで部分的に
透過している１個のミラーは，小間隔を隔てて第２ミラ
ーに連結し，ショートレソグ共振器Ｂを形或する。

ショートレッグ共振器Ｂとロングレッグ共振器Ａとは結
合ダブル共振器システムを形［ｉＬでおり、その許容光
学振動数はダブル共振器システムのショートレソグ′共
振器Ｂのミラーの間隔により決定される。

ロングレッド共振器Ａの外部ミラーを例えば１２０サイ
クル／秒で振動させ且つショートレッグ共振器Ｂのミラ
ーの間隔を固定値に設定保持することにより．ダブル共
振器システムは．ショートレッグ共振器Ｂのミーラー間
隔の値により決定される１個の極めて正確な振動数に於
いて毎秒１２０回レーザー発振し得る。

例えば標準ピエゾ電気微調整位置決め装置を使用してシ
ョートレッグ共振器Ｂのミラー間隔の値を変化させるこ
とにより，種々の極めて正確なレーザー振動数を同調し
得る。

本発明の好ｔＬい具体例では，フィルターセルがレーザ
ー共振器のエンドミラーの間に配置されており，フィル
ターセルが，好−ｔＬ（ない振動数を有するレーザー光
子の発生を阻止し，主としてレーザーキャビテイ中で最
も望１しい振動数のレーザー光子の発生を促進するので
．より高い総操作効率が通常達或サれる。

本発明の別の具体例では．フィルターセルがレーザーエ
ンドミラーに対し外部に配置されて訃り，この場合，望
１Ｌくない振動数を有するレーザー光子により担持され
るレーザー出力の全エネルギが除去されて消失する。

外部フィルターセル装置は，内部に配置されるフィルタ
ーセルに比較し総効率は低下するが，レーザー動作とフ
ィルターセル動作とを夫々独立させることができるので
．外部フィルターセル装置が好１しい場合もある。

更に別の具体例では、フィルターセルを全く使用しなく
てもよい。

この場合，反応室をレーザーキャビテイに対して内部に
配置し、フィルター管と反応室との両者の機能を持たせ
る。

最後に，更に別の具体例では、いかなフィルタ管をも使
用せずに，ダブル共振器で同調し且つロックしたレーザ
ーを使用し得る。

本発明の前記具体例及び別の具体例は、下記の記載及び
添付図面からよシ十分に理解されよう。

種々の図面中．同一参照番号は同一部材を示す。

本発明の好ｔＬい具体例の詳細を記載に先立って、本発
明の実施に関連する物理的方法を簡単に説明する。

これにより本発明の実施に関連する技術のより広汎な知
識を当業者が十分に獲得し得るであろう。

気体状分子中には，主要な３種のタイプの内部エネルギ
ー貯蔵メカニズムが存在する。

各メカニズムは，或る不連続量のエネルギーを取得又は
放出し得る。

これらハ．電子的．振動的及び回転的内部エネルギー貯
蔵メカニズムである。

これらの種類のエネルギー貯蔵メカニズムは夫々或る不
連続エネルギーレベルを有しており．別の分子との画突
中のエネルギー転移によって又は光子の吸収もしくは放
出によって，これらのエネルギーレベルの間の差に対応
する量のエネルギーが、貯蔵エネルギーにカ口算される
か又はそこから減算されることが可能である。

電子レベルの間の遷移中に交換されるエネルギーの量（
いわゆる量子）の大きさの等級は、通常．振動的レベル
の間の遷移中に生じる量子より大きい。

他方，回転的遷移中に交換される量子は、振動遷移のエ
ネルギーより小さい等級の大きさであるエネルギーを有
する。

光子の吸収又は放出を含む遷移でハ，電子的遷移と関連
する光子の波長は通常、スペクトルの紫外部及び可視部
に存する。

振動的遷移のための光子の波長は赤外部に存する。

他方、回転的遷移は，マイクロ波領域［６る波長を有す
る光子で生起される。

通常，１分子中の原子の数が犬であるほど，原子と原子
群との間により多くの振動的結合が存在可能であり，い
わゆる規準振動の数が犬になる。

各規準振動は一連の不連続エネルギーレベル金有してお
り、通常，分子の振動状態の遷移は，同時に、何らかの
組合せの規準振動レベル変化をもたらす。

運動エネルギーをポテンシャルエネルギーに変換させる
分子間衛突を用いて１個の電子エネルギー状態から別の
電子エネルギー状憐への遷移を行なうために必要なエネ
ルギーに関しては、所要のエネルギー交換量子が比較的
高いので，多くの分子中では、より高い電子エネルキー
状態は，３，０ ０ ０ Ｋ程度又はそれ以とのプラズ
マ温度に近い温度に於いてのみ達或される。

電子状態を基底レベルに維持Ｌつつ振動エネルギーレベ
ルを向丘させる運動励起は，２００〜２０００Ｋでホさ
れる温度に於いて達或され得る。

約３００Ｋの室温の如き低温では，通常，回転エネルギ
ーレベルと振動エネルギーレベルとの間の遷移を含む運
動励起及び失活のみが存在し得る。

運動励起では、２個の分子の間の衛突中に遷移的運動エ
ネルギーが交換され、電子、振動又は回転エネルギーが
交換され、電子，振動又は回転エネルギーレベルが変化
する。

このような運動励起は，分子と光子との相互作用と区別
されなければならない。

後者に於いては．光子の吸収又は放出によって，回転エ
ネルギーレベル、振動エネルギーレベル及び／又は電子
エネルギーレベルが励起されるか又は失活する。

光子の吸収は分子の内部エネルギーを増加させ，光子の
放出は内部エネルギを減少させる。

光子と分子との相互作用で、回転、振動又ハ電子エネル
ギーレベルの低エネルギーレベルと高エネルギーレベル
との間の可能なすべての遷移が許容される訳ではない。

所謂選択律により決定される或る種の遷移のみが許容さ
れる。

従って．光子誘発法に於いて可能な励起された回転的．
振動的又は電子的遷移の数は，選択律により決定される
数に限定される。

更に、選択律は，許容し得る遷移を決定することによシ
、電子，振動又は回転又は何らかの組合せのエネルギー
レベルの低レベルから高レベルまでの或る遷移を達或す
るために必要な光子エネルギーを決定する。

電子及び振動レベルを同時的に変化させる遷移を電子振
動（ ｖｉｂｒｏｎｉｃ）遷移と称する。

電子レベルを変化させずに、振動及び回転レベルを同時
的に変化させる遷移を回転振動（ ｒｏｖｉｂｒａｔｉ
ｏｎａｌ）と称する。

振動エネルギーレベルが変化する間は常に回転エネルギ
ーレベルの変化も生起されるので、回転振動的遷移を通
常、振動的遷移と称する。

従って、振動又は回転振動エネルギー変化は，同じ状態
変化を指す。

電子振動的遷移にも同時に回転的遷移を伴なうが，電子
振動的遷移に対する後者の影響は通常重要でなく、従っ
て、特定的に記載しない。

電子振動エネルギー遷移の輻射放出スペクトルは通常，
一連のバンドであう，各バンド内部に，輻射的遷移のた
めの選択律によ勺決定される間隔と規則性とを有する種
々の回転ラインから或る微細構造が存在する。

回転振動的遷移の輻射放出スペクトルは通常、単一バン
ドである。

重い分子の場合，多くの低エネルギ振動レベルがすでに
運動励起されている。

即ち，遷移の低エネルギ状態が種々の低レベル振動状態
を含んでいる。

この場合，振動バンドは多くの所謂ゝホットバンド“の
重なうから成る。

該ホットバンドの輪郭は同じであるが、それらの強度は
様々でら９、それらの振動数は非調和ソフトの故に異っ
ている。

このようなシフトは、分子がすでに熱励起されて生じた
各個の異なる低エネルギ振動状態ごとに異なっている。

電子励起状態とイオン化状態とに於ける分子による輻射
の自然放出の寿命は，典型的には．１ ０６〜１０−８
秒のオーダにある。

従って、反応時間が】『６〜１０−８より迅速でなけれ
ば、励起電子状態に於ける分子との化学反応を達或する
ことは難しい。

前記の如き迅速反応の１例は、電子振動励起により分子
がばらばらに分裂する解離反応である。

振動励起状態の輻射的寿命は、１〜１０−３秒程度であ
る。

従って、共反応体との相互作用を介する化学反応のため
に十分な時間が存在する。

該化学反応は、１０’〜１０−２気圧の如き典型的な圧
力のもとでは通常、分子反応ごとに１０−７〜１０−３
秒を必要とする。

回転状態の輻射的寿命は通常１０〜１０４秒の範囲にあ
る。

振動的に励起された状態の光子放出による失活以外に、
別の重要な損失メカニズムは、運動の又は衝突の失活で
ある。

これを振動一並進（ＶＴ）緩和とも称する。

レーザー励起同位体分子の効率的な化学反応のために，
化学反応速度がＶＴ緩和と光子放出との速度のオーダに
なければならず，更にそれらより犬であるのが好１しい
。

通常、分子が重くなる程、ＶＴ速度が遅い。

例えば，反応ＵＦ６＊（ν３）＋ＨＣｌ−＋Ｕ Ｆ，Ｃ
ｌ＋ＨＦ＊（Ｖ＝１又は２）・・・・・・・・・・・・
・・・・・・・・・（１）は，この条件を満足させる。

何故ならν３振動的励起状態昔で励起された励起ＵＦａ
，（ＵＦａ＊）とＨＣｌとの化学反応は，別のＵＦ６分
子によるν３振動のＶＴ失活速度より迅速でらる。

更に、例えばＵ２３５ ｐ６＊からＵ２ ３ ８ ｐ
６へのν３振動の所謂振動一振動即ちＶ■転移も１た，
同じ理由即ちＵＦ，の重い質量により、化学反応速度に
比較して緩徐である。

反応（１）では、ＵＦ６がν３振動の１個以七のレベル
まで励起されることが必要でらる。

ν５又はν６の如き他の振動は反応（１）に導く活性複
合体を生或し得ない。

実験によれば反応（１）が全圧力３トール且つ温度２９
５ＫＫ於いて約２５％の量子効率で進行することが知見
された。

反応は、約１±０． ５ ｅＶのエネルギを放出する発
熱反応でおり、もし形或されるＨＦが１度又は２度振動
的に励起されるなら（ｈνｅ＝ｏ．５１３ｅＶ）殆んど
熱中性であろう。

熱中性反応は，高速度で進行することが知られている。

ＵＦ６中のν３振動の励起が、ＨＣｌとの化学反応のた
めに重要であることが知見された。

室温でＵＦ６はすてにν３レベルを含む多くの振動レベ
ル１で実質的に励起されているが、これらの励起状態の
大部分は，低位振動ν６，ν５及びν４である。

ＣβＦ レーザーの如き適当なレーザーを用いてＵＦ６
がν３レベル１で光ポンピングされると．ＵＦ６のν３
ポピュレーションはν３の熱的ホヒュレーショ７レベル
を大幅に超過する。

ν３振動の緩徐なＶＴ及びｖｖ緩和（本質的にはＵＦ６
の高質量による）の故に，高ν３ポピュレーションの形
敗が町能であシ、ＵＦ，４｛Ｃ’Ａ混合物中のＨＣｌと
の化学反応は、大幅に熱反応速度より促進される。

本発明の実施に有用なエネルギー遷移を考察するに当り
、分子の許容し得るエネルギー遷移について考えるのみ
でナく，所望のエネルギー遷移に対応するエネルギーを
有する光子発生手段について考えなければならない。

振動吸収帯は電子振動スペクトル中の一連のバンドの一
部であるか又は回転振動スペクトルからのバンドであり
，公知の光子振動数領域を越えて伸延する包絡線から或
る。

この包絡線内に、許容される回転振動エネルギー遷移に
対応するほぼ不連続の振動数が存在してち−り，これら
をラインとも称する。

回転振動ラインは、圧力と温度とのブロードニングを受
ける。

即ち、分子の温度２５Ｅ｝１昇するときは，各回転振動
ラインと関連する許容振動数中の小さな振動が増加する
。

十分６高温に於いては，ラインの実質的な重なりがらり
、もはやライン間にいかなる間隔も存在しない。

回転振動ラインとのこのブロードニング効果をＬばＬば
ゝ温度ブロードニング“と称する。

分子の圧力又は密度が増加したときにも、ライン全拡大
させる別の効果が生起される。

これを１圧力ブロードニング“と称する。

大部分の振動バンドは、３個の個々の領域，即ちＰ一，
Ｑ一及びＲブランチに分割され得る。

Ｐ−及びＲブランチ（バンドの左翼及び右翼）中の回転
振動ラインは，適当な低圧力に於いて可或広く離隔して
いるが，中央部に位置するＱブランチでは、隣接の回転
振動ラインが常に重なりを有してあ・り，その結果，回
転振動バンドの中央Ｑブランチは常に広いはつきりした
強い放出又は吸収帯として現れる。

基準振動数が十分に高い場合（να≧ｌ ＱＱＱｃＩｒ
Ｌ−１）．単一の振動的放出又は吸収帯が通常存在して
いる。

Ｌかし乍らそれらが低い場合（να≦．Ｉ０００ｃｆｒ
Ｌ ’），室温で多数の所謂１ホットバンド“が重なる
。

各ホットバンドは，単一のＰ−，Ｑ−，Ｒブランチの連
続から或る。

非調和効果によるコールドバンドに比較して各ホットバ
ンドの振動数はややシフトしているので．重なり合った
ホットバンド全体が，Ｐ一及びＲブランチ中の回転振動
ラインの平均間隔を可或短縮させる。

他方、ホットバンドのＱブランチは，バンドの中央部分
乞可或広がった連続吸収（又は放出）領域にする。

ホットバンド遷移は，考察下の基本的遷移の低振動レベ
ルが絶対基底状態でなく、低振動数の１個以上の規準振
動が励起される状態であるような遷移である。

一般に，分子中の原子が重いほど振動の振動数が低くな
り、従って、ホットバンドの形我がより豊富である。

又，温度が高いほど，存在するホットバンドの数が犬で
ある。

ＵＦ６の場合、室温では数千の有効なホットバンドが存
在し，他方、２３５Ｋではこの数は約３００である。

結果として、ＵＦ６の振動バンドの中央の吸収スペクト
ルの大部分が．多く分布しているＱブランチにより連続
的になる。

しかし乍ら、気体の圧力が通常約３トール未満ならば、
Ｐブランチ領域とＲブランチ領域の限定部分に，開構造
（ ｏｐｅｎｓｔｒｕｃｔｕｒｅ）を有するいくつかの
領域が生じる。

一般に．温度の低いほどＱブランチ領域が稠密ニナシ，
より多くの開構造がＰ一及びＲ−ブランチ領域に存在す
る。

更に基本的バンド（ＵＦ，中のν３又はν４）は，３ν
３の如き２種又は３種組合せバンドよりもＱブランチに
よる支配が小さい。

後者の場合、より大きい相互振動非調和ソフトカ存在す
る。

例えばＵＦ６の（ν３＋ν４＋ν５）及び（３ν３）三
重組合せバンドの場合、Ｑブランチは，室温で振動数間
隔１２ｃＩｒＬ−１以七に拡がっており，従って本質的
に全体的バンドを開構造を持たない１個の固定的バンド
にする。

これらの場合，通常，Ｑブランチ泣絡線の低振動数側又
は高振動数側の端部Ｋ６る振動数で，同位体分離が極め
て効率よく達改され得る。

このスペクトルによる方法を″ＸＱ一勾配法“と称Ｌ．
後述の如く開構造（ｏｐｅｎ ｓｔｒｕｃｔｕｒｅ）を
有するＰ一又ｄＲブランチ領域に於けるゝピークホール
“法と区別する。

ＵＦ６の（ν３＋ν４＋ν６）及び（３ν３）バンドの
場合、その振動数がＣＯ２ とＣＯとのレーザー放出ラ
インに近接しているので．低温であっても、ホットバン
ドのＱブランチが全体的バンドを支配する。

従って，これらの場合ＸＸＱ勾配分離”が指示される。

温度の低下と共ＫＱ端部の勾配が急Ｋ，？ｃり、従って
同位体シフトが存在するスペクトルを有する２個の同位
体分子に対し、よシ低い温度に於ける同位体分離の可能
性がよ９有効に（即ちより高く）ナる。

これは、同位体分子の吸収断面積の比がより犬になるこ
とに起因する。

高振動数端部では，吸収断面積の対数を振動数に対Ｌて
記入すると、Ｑブランチ包絡線の勾配は温度ＴＫ対Ｌ理
論的にほぼ逆比で変化する。

従って，温度が低いほど勾配が急であ９，従って、吸収
断面積の比がより犬でちる故に，Ｑ一勾配法による同位
体分離に適する。

ＵＦ６の基本的ν３バンドの場合，中央領域のはつきり
したＱブランチは温度３００Ｋで約５ｃＩｒＬ−１温度
２３０Ｋで３ｃｒｆｌ．−１の振動数間隔を占めるのみ
である。

従って、３ν３及び（ν３＋ν４＋ν６）バンドと対照
的に，ν３のホットバンドのＱブランチが全体的吸収帯
を完全Ｋは支配Ｌｅい。

圧力が約１トール未滴の場合，ν３Ｋ対し，ピークとホ
ールとを有するＰ一及びＲブランチ領域が存在し得る。

上記の如き考察の結果として、第３図に関して下記に記
載する如く、例えばＵ２３８ Ｆ６（又はＵ２３５ ｐ
６）スペクトルのホールと一致するＵ２３５ ｐ， （
又はＵ２３８Ｆ，）のＰブランチ又はＲブランチのピー
クに．ＣＩＦ レーザーからの適当なレーザー線を同調
させることにより，１段階同位体分離が可能Ｋなる。

この方法は，前述のＱ一勾配法に対比して２ピークホー
ル“スペクトル法と称される。

通常、Ｑ一勾配法に対しては同位体吸収断面積比（σ２
３５／σ，，８又はσ２３８／σ２３５）が２〜５であ
る振動数が見られ得る。

他方、′ピークーホール“法によれば，ＵＰ，に対し約
１０又はそれ以Ｅの比が可能である。

もし，振動バンドＰ一又はＲブランチ中で１個の同位体
の或る回転振動遷移のみが誘発され，別の同位体の隣接
する重なりラインの遷移が誘発されるべきでなく，ホッ
トバンドのＱブランチの広がりが限定されていてこのこ
とを可能にする場合，分子の温度と圧力とが比較的低く
維持されることが必要である。

その結果、回転振動ラインの振動数幅は，小さくなり、
連続する２個の回転振動ラインの中心間の振動数差即ち
ライン間隔より少くとも小さくなる。

低温度は、更に，ホットバンドの形或を最小に抑制し、
連続的Ｑブランチによる構造化Ｐ一及びＲブランチの支
配の可能性を最小に抑制する。

本発明の原理を理解するための重要な別の物理的特徴は
，振動エネルギーレベル遷移の所謂同位体振動数シフト
である。

振動エネルギーレベル間の或る遷移と関連する光子の振
動数が分子の質量に依存しているので，化学的に同一で
あるが同位体的に異なる２個の分子の振動バンドの中央
振動数は．幾らか異っているであろう。

電子エネルギレベル遷移に対しても同位体シフトが存在
するが，このシフトは振動エネルギーレベル遷移と関連
する同位体シフトよシ遥かに小さい。

化学的に同一であるが同位体的に異なる３個の分子の振
動バンドに前記の如きソフトが存在する故に、同位体分
子中の１個の分子のバンドのＰ一及びＲブランチの回転
振動ラインが実質的に，ホットバンドのＱブランチが支
配していないとき及び支配していない領域Ｋｈるという
条件下で、別の同位体分子のバンドのＰ一及びＱブラン
チの或る領域の回転振動ラインの間に位置し得る。

従って、前記の如き条件下で分子の同位体混合物中で同
位体分離を行なうために，２種の同位体分子のうち唯１
種の分子の回転振動バンド中の１〜２０個程度の重なり
合う回転振動ラインのピーク及び別の同位体分子の遥か
に少数又はＯの回転振動的ラインと一致する振動数の極
めて単色性に優れた光子を混合物に照射する。

一般的に，広く使用されるレーザーのうち，赤外線レー
ザーは、回転振動バンドの１〜２０個の回転振動ライン
のシャープなピークを励起するために必要な単色性を有
する光子を供給可能でチシ，他方．赤外線レーザーは電
子振動バンド中の前記の如きピークを励起し得る。

従って、本明細書に記載の本発明の好ましい具体例では
，レーザーを光子源として使用している。

ＬかＬ乍ら，利用し得るならば、前記の如き光子を発生
し得る他のいかなる供給源をも使用し得ることが理解さ
れよう。

２種以七の同位体を有する分子の吸収帯の大部分で連続
的なホットバンドのＱブランチが支配している場合，Ｑ
ブランチの極微な吸収断面積包絡線の勾配（Ｑブランチ
トランスミッション曲線の勾配ではない）が１個の同位
体分子に対し最高であるところの振動数が，同位体分離
に最適の振動数である。

この最も急傾斜のＱブランチ包絡線の領域は多くの場合
Ｑブランチ包絡線の左端部又は右端部に生ずる。

ここでは，ホットバンドのＱブランチの全体の強度が衰
えて，Ｐ一又はＲブランチのライン強度と同じレベルに
到達する。

前記の如きＱ一勾配領域では，所定の同位体分子の吸収
断面積の他の同位体分子の吸収断面積に対する比が最大
となり、従って同位体分離が最適Ｋなる。

更に．高い同位体吸収断面積比を維持するために、高度
の単色性を有する光子が必要である。

分子の振動的同位体シフトが原子の電子的同位体シフト
より通常可或犬である故に，本発面に於ける分子及びそ
の振動的同位体シフトの使用は，従来の如き元素の形状
の原子を使用し且つ電子的同位体分離により行なわれる
同位体分離に比較し、実質的により効率的な同位体分離
を行なう。

このことは，低沸点分子を形或し得る高沸点元素の場合
，特に真実である。

更に，同位体元素の質量が高いほど、純粋な電子的同位
体シフトを用いる元素的原子同位体分離の使用が困難に
なる。

従って，振動的同位体シフトＫ依存する分子的同位体分
離がより実質的である。

本発明で使用されるレーザー光子が、吸収帯中望ｔＬ＜
ない同位体のホールの振動数（ピークーホール法又はラ
イン／ホール法）、又は，分離すべき同位体分子の吸収
強度が別の同位体分子の吸収強度に対して大きい領域（
Ｑ一勾配法）Ｋ最も厳密に一致する振動数を確実に所有
するためには，フィルターセルを介してレーザー光子の
振動数を同調すればよい。

該フィルターセルは，レーザー共振器システムの内部又
は外部に配置される。

前記の如きフィルターセルは，ピークーホール法の場合
通常欠くことができないが，Ｑ−勾配法の場合では省略
し得る。

フィルターセルは、励起且つ分離すべき同位体原子を有
する分子とは異なる同位体の原子を有する分子を含んで
いる。

従って、フィルターセル内の分子の強い回転振動ライン
の振動数と一致する振動数のレーザー光子が吸収により
削除又は除去され、ライン振動数のピーク間の振動数を
有する光子のみがレーザーから発振されるか又はレーザ
ーを通過するであろう。

励起且つ分離すべき分子は、あるスペクトル領域に於い
て強い回転振動ラインを有しており，又，該分子は，別
の吸収領域に於いてフィルターセル内の分子（７）ライ
ン間に位置するピークを有するので，レーザー光子は励
起且つ分離すべき同位体分子の強吸収振動数に匹敵する
か又はほぼ匹敵する振動数を有し得る。

これＫ加えて，励起及び分離すべき同位体分子と他の１
個又は複数の同位体分子との間に於いて吸収断面積の最
も高い比率を得ることのできる振動数によシよく一致さ
せるためのレーザー光子振動数のミラー同調は，粗同調
の場合１個のエンドミラーとして回転自在格子を採用す
ることにより，又，微同調の場合２個の追加的且つ部分
的透過性の近接し合うレーザーミラ−面の間隔を変化さ
せることにより遂行できる。

３個のミラ一部材より或る微同調共振器システムは、Ｌ
ｒｌｉＬは「ダブル共振器システム」又は「結合共振器
システム」と呼ばれる。

ピーク・ホール法の場合はミラーの粗同調及び微同調が
通常重要であるが，Ｑ一勾配方式の場合は回転自在格子
による粗同調のみで通常充分である。

ある条件下では、振動の同位体シフトにより，１個の同
位体分子の回転振動バンドのＰ−ブランチとＲ−ブラン
チ中の反復的に間隔を置いて現われる多くの回転振動ラ
イン振動数が，他の同位体分子の回転振動ラインの振動
数に一致する場合も有り得る。

しかし乍ら，回転振動ラインの間隔は完全に直線状では
なく、又分子内摂動により各ラインのスブリットが存在
し、さらにホットバンドの非比例的非調和ソフトが多数
存在する為，ＵＦ６のような非常に重い分子の場合，当
該振動数範囲に於いて，１個の同位体分子のいくつかの
回転振動ラインの振動数２５Ｅ． ｐ−ブランチ及びＲ
−ブランチ振動数領域内で、他の同位体分子の回転振動
ラインの振動数間に実質的に存在する領域があることが
判明した。

このような領域内にある出力振動数全有する赤外線レー
ザーを選択すれば、前記した済波及び／又はミラー同調
により，レーザー振動数を１個の同位体分子の優勢ライ
ンに実質的に一致させることができる。

ホットＱ−ブランチがバンドスペクトルを支配するよう
な条件下に於いても、振動の同位体シフトは，他の同位
体分子の吸収断面積に対する１つの同位体分子の吸収断
面積の高い比率が得られる領域をスペクトル中に生起せ
しめる。

このような領域は通常Ｑ−ブランチ包絡線の側勾配丘生
じる。

出力光子の振動数がこのような領域に同調され得るよう
な赤外線レーザーは、前記の通り，同位体分離を効果的
に行なうのに使用できる。

フィルターセルがレーザー共振器の内部に位置している
場合、即ちエンドミラー間にある場合、格子ミラー調整
を行なって、ピークホール技術又はＱ一勾配技術のそれ
ぞれに対応して重なりを最も少なくするか又は高い断面
積比率を得るように、レーザ′一がさらに同調されるこ
とになり、フィルターセルに吸収されない光子、即ち所
望の同位体分子の励起に最も望ましい振動数を有する光
子のみがレーザー化されることになる。

フィルターセルがレーザーの外部に位置し、レーザー振
動数が格子により粗同調される場合、最大限に済波され
た光子がフィルターセルを通過して所望の同位体分子に
対し強度の吸収が生じるまで、ミラー間隔調整により微
同調か行なわれなければならない。

この為の条件としては、レーザー光子振動数が、元来、
強い回転振動ライン間、あるいはフィルターセル内の分
子の低吸収領域にあり、励起及び分離すべき所望の同位
体分子の強い吸収ライン又は領域と一致していなければ
ならない。

以上を念頭において第１図を参照すると、符号１０で示
される本発明の具体例の略図が表わされている。

具体例１０に於いては、キャビティ１４を囲繞する壁部
を有する反応室１２か設置されている。

反応室１２には窓１６が設置され、後述するところの予
じめ選択された振動数のエネルギーを有する光子１８の
ビームかこの窓１６より入る。

化学的に同一で同位体的に異なる分子２０の供給源は、
該分子２０を混合室２４へ送るポンプ２２と連結してい
る。

化学的反応剤は、供給源２６からポンプ手段２８を介し
て混合室２４へ送られる。

後述する通り、化学的には同一で同位体的には異なる分
子の化学的反応剤に対する量の比率は、両者間に適正な
反応を起こすように選択される。

混合室２４の内容物はポンプ３０により反応室１２のキ
ャビテイ１４へ送られる。

勿論、混合室２４を省略して、化学的反応剤と化学的に
同一で同位体的に異なる分子の混合物とを反応室のキャ
ビテイ１４へ直接送ってもよい。

あるいは、化学的反応剤が固体状で反応中に消耗されな
い場合は、反応室１２のキャビティ１４内に直接おいて
もよい。

固体状生成物用の除去千段３２及び／あるいは気体状生
戒物用の除去手段８２は反応室１２へ連結されており、
所定の化学反応か誘導された後、キャビティ１４より所
定の化学生成物を選択的に除去する。

ポンプ３４は反応室１２のキャビティ１４よりその内容
物を除去するのに利用してもよい。

ポンプ８０は手段８２を介して生成物を除去するのに利
用できる。

光子ビーム１８を発生させる千段３６は、本発明の好ま
しい具体例に於いては、通常、レーザーセル４４内でレ
ーザー作用を行なわしめる為の一対のミラー４０．４２
を有するレーザー３８と、レーザー振動数を粗同調する
為の格子４６とから成る。

レーザーミラー４２は、レーザー操作技術に従い、一定
の透過比率例えば２〜３０％透過度を有しており、レー
ザー作用により生じたレーザー光子ビーム１８かレーザ
ー３８より放出され得る。

所望により、レーザーエンドミラー間に、光子のレーザ
ー振動数を２倍化させる為の振動数ダブラー７６を設置
してもよい。

遠赤外線レーザーを使用する場合、振動数ダブラーとし
て例えばカドミウムゲルマニウム砒化物（ Ｃ ｄ Ｇ
ｅＡ ８２ ’）結晶を用いれば、本発明の原理に従う
選択的同位体分離を達戊するために必要な振動数内のエ
ネルギーを有する光子が得られる。

一対のミラー４８．５０は、反応室１２内の窓１６を介
して光子ビーム１８をキャビティ１４へ送るのに使用さ
れる。

キャビティ１４内部に、対の僅かに傾斜したミラー５２
．５４が配置されている。

このミラー５２．５４は、反応室１２のキャビティ１４
内の光子ビーム１８中の光子が効果的に吸収されるため
に必要な光路長が得られるべく、配置されている。

一対の傾斜ミラー５２，５４の代りに、単純な長いチュ
ーブ、「ホワイト」ミラー、及び／又は、ミラー及び／
又は反射器の種々の組合せを含む別の装置を、吸収に要
する長さの光路を得る為に使用してもよい。

光子１８のビーム生成用の手段３６の一部と考えられる
フィルターセル５８はフィルターキャビティ６２を囲繞
する壁部８０を有する。

フィルター混合物はフィルターキャビテイ６２内部に含
まれている。

該フィルター混合物は、反応室１２内で選択的な同位体
分離を行なう為に必要な光子ビーム１８の振動数と異な
る振動数を有する光子をレーザー３８内で生じた光子の
ビームから除去するものか選択される。

必要ならば、゛標準的な一対の傾斜フラットミラー装置
又はわん曲ホワイトミラー装置を用いて、フィルターセ
ル５８の光子の光路を延長してよい。

さらに、望ましくない振動数を有する残留光子を除去す
る為に、同調し得るファブリーペロット（Ｆａｂｒｙ−
Ｐｅｒｏｔ ’） フィルタ７８に光子ビーム１８を
通過させてもよい。

第１図に示される如く、フィルターセル５８は、レーザ
ー３８のミラー４０．４２の間の光路中に位置する。

この配置は、望ましくない振動数のレーザ×エネルギー
の発生を直接的に最少化するので、通常望ましい配置で
ある。

これに代えて、フィルターセル５８をレーザー３８のミ
ラーの外部に配置してもよい。

例えば、ミラー４０と第１図の点線位置で示されるミラ
ー４ ２ ａ’ｃ！＝の間の光路の外側に、フィルター
セル５８を配置することもできる。

そうすると、フィルターセル５８は、ミラー４０（４２
ａ’）とレーザーセル４４とから成るレーザー共振器シ
ステム中に存在しない。

このような配置は、レーザー３８とフィルターセル５８
との間の操作制御をより独立的にするが、望ましくない
振動数のレーザーエネルギーが吸収されてレーザービー
ムから除去され且つ実質的に消滅することがあるので、
前記の内部配置より効率性に於いて劣っている。

しかし乍ら、この損失は、レーザー振動数のミラー同調
とファブリーベロット同調可能フィルタ７８との使用に
より、最小にとどめることができる。

レーザー３８のミラー同調は、所望のレーザーライン振
動数に共振する角度で反射格子４６を据えることにより
、又、例えば二重矢印６６で示された方向に調整可能な
レーザーミラー４０を設置することにより遂行できる。

ミラー４０と４６とはショートレッグを形戊し、ミラー
４６と４２（又は４２ａ′）とは第１図に示された結合
ダブル共振器システムのロングレッグを形戊する。

ショートレッグの長さを変化させることにより、即ちミ
ラー上のピエゾ電気ドライブ９２でミラー４０，４６の
相対的距離を変化させることにより、超微同調がなされ
る。

更に、ミラー４２又は４２′を、二重矢印６４又は６４
ａ′で示された方向に沿って５０Ｈｚあるいはそれ以上
で前後に、ピエソ電気的に振動させると、ダブル共振器
システムの２つのレッグに於ける選択的超微同調レーザ
ー共振器ラインの反復的一致が確実に行なわれることが
できる。

レーザー出力をビームスプリッター８６と計器８８とを
使用してモニターすることにより、自動フィードバック
を行ってミラー位置のドリフトを防止することができる
。

該フィードバックにより、ピエゾ電気的にドライブされ
るミラーマウント９２が制御される。

勿論、本発明の或る適用に於いては、ダブル共振器シス
テムの代りに単一共振器システムが望ましく且つ充分で
ある場合もある。

この場合、ミラー４０か省略されて、ミラー４２又は４
２ａ′に対して適正な配向を有し且つほぼ完全に反射し
得る格子エンドミラー４６が使用される。

以上に述べられた第１図に概略的に示された構造は、自
然に存在する元素の濃度よりもはるかに大きい濃度を有
する所定の同位体を得る為に、化学的に同一で同位体的
に異なる分子の混合体から所定の同位体分子を分離させ
るプロセスに使用される。

例えば、上記の構造は、天然ウラニウム中に存在する０
．７％Ｕ２３５よりもはるかに大きい濃度のＵ２３５を
作る為のプロセスに用いられる。

一例として、化学的には同一で同位体的には異なる分子
の供給源を、所定の同位体分子Ｕ２３５Ｆ６と他の化学
的には同一で同位体的には異なる分子Ｕ２３８Ｆ６とを
含む気体ＵＦ６より構成し、化学的反応剤２６の供給源
中の化学的反応剤は気体伏塩化水素で構戊する。

該ＵＦａと塩化水素とを、過剰量の塩化水素を得るべく
例えばＵＦ６１部及び塩化水素５部の割合で、混合室２
４で混合すれば、以下に記載する化学的反応が非常に促
進されることになる。

ＵＦ６と塩化水素との混合物を反応室１２のキャビテイ
１４ヘポンプ３０にて送り、具体例としてキャビティ１
４内を温度約２９５゜Ｋ１総モカｌ〜１ ０ ０ｍｍＨ
ｇに保持する。

このパラメーターは、本発明の原理に従って、六弗化ウ
ランを低エネルギー状態にするものである。

更に効率のよい同位体分離を行うためには、温度を２９
５°Ｋでなく２０００Ｋ〜２３５°Ｋにし、総圧力を０
．０５〜５ｍｍＨｇ６Ｃ保持するとよい。

Ｕ２３５ｐ６分子の選択的励起は、光子ビーム１８の光
子を吸収させ、Ｕ２３５Ｆ６の低振動エネルギー状態か
らＨＣｌ との反応を促進する所定の望ましいν３振動
を含む高振動エネルギー伏態への遷移を行なわしめるこ
とにより、遂行できる。

光子ビーム１８によるＵ２３８Ｆ６分子の励起は殆んど
起こらない。

この選択的励起を達成する為、即ち実質的にＵ２３８Ｆ
６分子の光子誘起遷移を生じさせず且つ殆んどのＵ２３
５Ｆ６分子の光子誘起遷移を生じせしめる為に、フィル
ターセル５８は、フィルターキャビテイ６２中に実質的
に純粋気体Ｕ２３８Ｆ６から戊るフィルターガスを含有
している。

フィルターガスの温度は約２９０°Ｋで圧力は０．１〜
１０トールであってもよく、これは以下に詳述される理
由からである。

更に一層濃縮効果を挙げる他の具体例に於いて、フィル
ターセルの内容物の温度は、２９０°Ｋではなく２００
〜２３５°Ｋであり、フィルターセルの内容物は２トー
ルをかなり下廻る圧力で維持される。

レーザーセル４４中で発生した光子がＵ２３８Ｆ６フィ
ルターガスを通過すると、Ｕ２３８Ｆ６の低振動エネル
ギー状態と上位振動エネルギー状態との間に於ける強い
光子誘起遷移に関連する振動数に等しい振動数を有して
いる光子は、内部フィルターセル装置の場合、吸収され
且つレーザー化されることが防止される。

Ｕ２３５ｐ６による可能な限り最強の吸収と、Ｕ２３５
Ｆ６のＵ２３８ｐ６に対する最高の分子吸収比とを同時
に確保すべく、記載の如き追加的ミラー同調を実施して
もよい。

このようにして済波された光子ビーム１８中には、Ｕ２
３ ５−ｐ６に対して高吸収断面積を有し且つＵ２３
８Ｆ６に対して比較的低い吸収断面積を有する遷移を生
起せしめるエネルギーを有する実質的に純粋な光子ビー
ムが存在する。

この光子ビームが反応室１２のキャビテイ１４を通過す
ると、殆んどのＵ２３５Ｆ６分子と、これと比較して少
量のＵ２３８Ｆ６分子とが、これら光子を吸収し、殆ん
どのＵ２３５Ｆ６分子が低振動エネルギー状態から高エ
ネルギー状態へと高められる。

ＵＦ６の回転振動吸収バンドに於ける所定の振動数では
、塩化水素ガスはいかなる光子をも吸収し得ない。

反応促進ν３振動を含む高エネルギー状態では、Ｕ２３
５ｐ６分子は塩化水素ガスと化学的に反応し、以下の如
き反応が行われる。

気体ｕ２３５ｐ５Ｃｌが反応室１４中に含有されている
気体ＵＦ６と化学的に異なる状態にあり、且つ、ＵＰ，
，ＣｌｆＪ５ＵＦ６よりもかなり低い蒸気圧を有してい
る為、反応室１２中の内容物が該室よりポンプ３４によ
って除去される時に、除去手段８２内で示差凍結によっ
てＵ２３５Ｆ，Ｃｌを除去することができる。

このことは、第５、第６、第７、第８及び第９図と関連
して、以下に詳述されている０ 残留する気体ＵＦ６、気体フツ化水素（ＨＦ）、及び気
体塩化水素ＣＨＣｌ’）は、更に分離、再循環及び再利
用すべく、ポンプ３４を用いて除去され得るＯ Ｕ２３５Ｆ５ＣｌＦ！Ｅ．＃ｊ，物の除去並びに残留す
るＵＦ６，ＨＦ，及びＨＣＡ の気体混合物の除去は
、連続的な手法で又はバッチ毎に実施してもよい。

本明細書に記載の全応用例に於いて、Ｕ２ ３ ８はＵ
２３５によって、Ｕ２３５はＵ２３８によって代替され
得ることはいうまでもない。

このような応用は、結果として励起されたＵ２３８Ｆ６
分子の化学的反応を招き、Ｕ２３５Ｆ６分子は比較的に
反応をしない状態に留められる。

この種の操作は、吸収断面積比がσ２３８／σ２３５’
＞’である場合に使用される。

第２図は本発明の他の具体例を示しており、全体を１０
句示している。

第１図に図示の如き１対の傾斜ミラー５２及び５４を使
用する代わりに、第２図の装置では、反応室１２′中に
於いてレーザー光子を分散する為に、別の１連のミラー
、即ちミラー５６．６８及び７０が設けられている。

勿論、７トワイトの球状ミラーの如き他の多数の長い吸
収光路を使用してもよく、第１図の１対の傾斜ミラー及
び第２図の分散ミラー構造は単に図解的な一例にすぎな
い。

更に、第２図では、振動数変換クリスタル７２とアイド
ラー放射源７４とが、レーザー３８′の外部に配置され
ており、レーザービーム路中に於いてレーザー出力ミラ
ー４２′と外部フィルターセル５８′との間に位置する
。

振動数変換クリスタル７２とアイドラーポンプ放射源７
４とは、分離されるべき同位体分子の回転振動又は電子
振動吸収バンドの振動数範囲内にレーザーの振動数をシ
フトすることが望ましい場合に使用される。

第２図に図示の他の特徴は、ダブル共振器装置の変形で
ある。

部分的に透過性のミラー８ｌがロングレッド共振器とシ
ョートレッグ共振器とを結合しており、第２図ではエン
ドミラーとして、第１図で使用されている全反射式ショ
ートレッグ光学装置の代わりに、反射格子４６′が使用
されている０ 本発明のいずれの具体例に於いてもいずれの装置を使用
してもよい。

外部フィルターセル５８′は第１図のセル５８と同様の
機能を果しており、所望のフィルター光子の最適出力は
以下の如くして得られる。

即ち、入射角を変更すべく格子４６′を回転させ且つレ
ーザーキャビテイエンドミラー４６′と部分的ミラー８
４′との間隔を調整することによってレーザー３８′の
同調を行い、更に、ビームスプリツタ８６′％計器８８
′及び９８′とピエゾ電気ドライブ９２′から或る自動
フィードバック制御ループを使用又は使用せずに、前記
最適出力の光子が得られる。

同位体としては異なるが化学的には同一である２個の分
子間の質量差の為、この２個間には回転振動且つ電子振
動吸収スペクトルの同位体シフトが在る。

第３Ａ図及び第３Ｂ図は、Ｕ２３ｊｐ６及びＵ２３５ｐ
６のそれぞれ基体ν３回転振動吸収バンドを図示してお
り、該バンドの中央振動数は、夫々約６ ２ ６．４及
び６ ２ ７． Ｉ ＣＷＬ７１であり、第３Ｃ図中に
示されているＣＡＰレーザー放出ラインの振動数範囲内
にある。

第３Ａ図及び第３Ｂ図のＵ２３５Ｆ６とＵ２３８Ｆ６バ
ンドスペクトル中で傾斜線で陰影を付けられている領域
は、多数のホットバンドからの多数の重なったＱブラン
チから或っており、垂直線で陰影付けられている領域は
、ホットＱブランチの連続的テイル領域に続いて多数の
重なりあったホットＰブランチとＲブランチとの部分的
に重なり合って分離されている回転振動ラインから或っ
ている。

回転振動ラインの“ジャングル“を高度に分解すれば、
第３Ｄ図及びｅ３Ｂ図に図示の如きスペクトルになる。

回転振動ラインの基本的間隔は約０． １ ３ ａｍ−
”である。

しかし乍ら、非調和性の故に互いにシフトする多数のホ
ットバンドの重なり合いの為、又回転振動ラインの六重
のコリオリスプリットの為に、第３Ｄ図中に図示の如く
平均的ライン間隔は０．０００５ｃＩＩＬ−１のオーダ
ーである。

第３Ｄ図は第３Ａ図の曲線の左翼の小部分を拡大したも
のであり、同じく第３Ｅ図は第３Ｂ図の曲線の左翼の小
部分領域の拡大である。

回転振動のライン幅は、圧力と温度とによって変化し、
２トールの圧力及び２９０°Ｋの温度で約０． ０ ０
０ ４ｃｒｒＬ−”程度である。

他の圧力及び温度に於ける圧力ブロードニングによるラ
イン幅はほぼ下記式によって示される。

ライン幅＝０．０００１５Ｐ（Ｔ／２９０）一臀＋０．
ＯＯ０２（Ｔ／２９０）７ｃｒｒＬ一’ ・−（３）
式中、Ｐはトールで示されるガス圧力でありＴはゲルヴ
イン温度で示される温度である。

ゝホット“バンドは、低エネルギー状態がＯ又は基底状
態の振動レベルではなく、熱的に励起されている低位置
の励起されている振動レベルであるところの遷移によっ
て生ずる。

夫々のホットバンドは、′コールド又は基底状態に連結
されているバンドと同様の一連のラインを有しているが
、コールドバンドと比較して僅かに全ての振動数がシフ
トしている。

結局、唯１つのコールドバンドのみが存在する場合Ｐ及
びＲブランチ中で０．１３ｃｍ−’ ｉＨに１個の回転
振動ラインが存在するが、ＵＦ６が有している多数の重
なり合ったホットバンドのために、これらの間隔間には
多数の回転振動ラインが実際に見られる。

更に、分子振動と分子回転との相互作用により、夫々の
吸収ラインを所謂コリオリスプリットにより６つ６こ分
裂させ、該６つのうち１つ又は２つは通常他よりも数倍
強度が犬である。

上記の如き同位体分離力法の１例に於いては、ＵＦ６吸
収バンドのＱブランチ領域のサイド勾配と一致するレー
ザー振動数が使用されている。

この勾配が最も急である位置で特に同位体分離が良好で
ある。

これは、これら振動数の位置に於いて同位体のシフトの
為にＵ２３５Ｆ６及びＵ２３８Ｆ，の吸収断面積間の差
が最大であるからである。

３ν３（Ｊν． 二１． ８ ｃｍ−”） （７）如
キ高同位体シフトを有するバンドも又特に有利であるが
、組合せ振動によって生起されるこのような同位体シフ
トからの利得は、組合せの度合が高くなるにつれてＱブ
ランチの包絡線の勾配が穏やか（ゆるやか）になるとい
うことがらいくらか緩和される。

与えられたバンドで、Ｑブランチの包絡線の勾配は温度
が低くなるにつれて急になるので、他の条件と両立し得
る可能な限り低調の状態で操作を行うことが一般的に好
ましい。

ＣＯ及びＣＯ２レーザーの放出振動数範囲中に夫々位置
するＵＦ６三重組合せバンド３ν３と（ν３＋ν４＋ν
６）では、第４及び第５図に図示の如く、低温の状態で
もホットＱブランチは吸収バンドのほぼ全体にわたって
位置を占めている。

この場合、適当に良好な同位体分離は、一般的に、Ｑブ
ランチ包絡線の勾配上に係るレーザー振動数に於いての
み達威され得る。

第４図から、２３５°Ｋの如き温度に於けるＵＦ６／｝
ｉ（Ｊ’混合物では、ＣＯのＸ−９ （Ｖ＝ＩＱ−ｌ＝
９；Ｊ＝８−）Ｊ＝９’）レーザーラインが、約１８７
４ｃＩｆＬ’の振動数で％ σ２３５ ／” ２３８た
４の吸収断面積比で以って、生戊物ＵＦ，Ｃｌの良好な
濃縮Ｕ２３５を与えることが判る。

更に、生戊物Ｕ Ｆ， Ｃｌ中でＵ２３５の減少が所望
であるならば、ＣＯのＸ−１１（Ｖ＝１０→■二９：Ｊ
ＩＯ→Ｊ−ｌｌ）ラインを使用すればよい。

この場合断面積比はσ２３８／σ２３５”４である。

同様に第５図は、約９ ９ ９． ３ ｃｒＬ一”での
ＣＯ２のＰ−１４レーザーラインが、２９５°Ｋの温度
で、断面積比約σ２３５／σ２３８た２．７５で以って
、ｔＪＦ５ＣＡ中Ｕ２３５を濃縮し、良好な同位体分離
がされ得ることを示している。

高い断面積比の他に、同位体分離を経済的に有利に行う
為の他のパラメータは、適切な吸収長さである。

例えば基本ν３バンド上でＱ勾配法に於いて使用される
刈−１１Ｃｌ”Ｆｌ９レーザー光子は、ＵＦ６中に（最
適の分離状態の下で）約３メートルの吸収長さを有して
おり、このような操作は、ＵＦ６の吸収長さが約１２５
メートルであるＣＯのＸ−９レーザー光子を有する３ν
３バンド上の操作、又はＵＦ６吸収長さが８００メート
ルであるＵＦ６αν３＋ν４＋ν６）バンド上のＰ−１
４ＣＯ２レーザー光子を用いての操作よりもより有効的
であると考えられる。

上記操作は第３Ａ−Ｆ図、第４及び第５図に於いて図示
されている。

しかし乍ら、信頼度、経費、効率又は他の要素を考慮し
た場合、ＣＩＦがより優れた操作上のパラメータを有し
ているにも拘わらず、実際の操作条件下ではＣＯ又はＣ
Ｏ２の選択が有利である場合もあろう。

第３Ａ−Ｆ図、第４及び第５図は更にＱ端部勾配の温度
に対する感度を図示している。

ある特殊なレーザーラインがある一定の所望のＵＦ６吸
収バンドのＱブランチ包絡線の縁部に近接している場合
、最適の断面積比が生じる振動数を利用し得るレーザー
ライン振動数に近づける為に、催かな温度調整を時々行
ってもよい。

ピークホール法又はライン／ホール法と呼称される他の
同位体選択分離法では、第３Ａ〜３Ｆ図に示されている
特徴に基く同調を利用している。

すでに指摘したように、反応室を部分的に満たしている
Ｕ２３５ Ｆ６分子の吸収バンドは、フィルターセル中
に含有されているＵ２３８Ｆ６分子の吸収バンドに対し
て同位体シフトしている。

ＵＦ６のν３バンドのＰ一及びＲ−ブランチの回転振動
ラインが重なり合わないところの２３５°Ｋ又は他の適
当な温度及びｌトール以下の圧力の条件下に於いては、
Ｕ２３５Ｆ６に属するラインがＵ２３８ｐ６の回転振動
ラインと同じ振動数間隔を有せず、しかも、スペクトル
の多くの領域に於いてＵ２３５ｐ６の強い回転振動吸収
ラインが、実質的に Ｕ２３８Ｆ６スペクトルのライン
間のホール中に存在する。

従って、実質的にＵ２３８Ｆ６分子のみを含有する内部
フィルターセルを具備しているＣＩＦレーザーは、その
出力振動数が実質的にＵ２３８Ｆ６のＰ又はＲブランチ
領域のホール中に落ちるように、操作される。

このレーザー振動数が、更に、Ｕ２３５Ｆ６スペクトル
のピークに微同調されると、又は該ピークと隅発的に一
致する場合、このようなピークホールが一致する振動数
は更に良好な同位体分離を促進させる。

第３Ａ図の曲線はＵ２３８ｐ６分子の６１５〜６３５Ｃ
ｒｒＬ−１範囲に於ける吸収スペクトルを表示している
。

該分子は、約２３５°Ｋの典型的な温度及び０．１〜ｌ
トールの圧力下に、フィルターセル５８又は５８′＋に
含有されているフィルターガス中で主成分を威している
。

第３Ｂ図の曲線は、第３Ａ図の曲線と同一条件下に在る
Ｕ２３５Ｆ６分子のν３回転振動バンドの吸収曲線を示
している。

反応室１２又は１２′ｌこ含有されているガス混合物中
のＵ２３５ｐ６分子の第３Ｂ図の吸収曲線は、すべての
ラインが約０． ６ ８ （１７７１７１程度振動数の
上方側ヘシフトされている以外は、第３Ａ図の曲線で表
わされる回転振動ラインと本質的に同一の回転振動ライ
ンの包絡線を有する。

第３Ｂ図の曲線の回転振動ラインの間隔及び幅は、第３
Ａ図の曲線の回転振動ラインの間隔及び幅と実質的に類
似している。

第３Ｅ図の曲線は、第３Ｄ図の曲線と同じ振動数の間隔
に於ける第３Ｂ図の曲線を１部分拡大したものである。

所望の’ＬＩＳＯＳＢＰ“（ＬａｓｓｅｒＩｓｏｔｏｐ
ｅ Ｓｅｒａｒａｔｉｏｎの略語）を示す第３Ｆ図の
曲線は、種々の極微細同調可能レーザー共振器ラインを
示しており、該ラインは、Ｃ７Ｆレーザーの単一のレー
ザー化可能な遷移のライン包絡線内より入手可能である
（第３Ｃ図中ＣＩ！３７Ｆｌ９のＭ−１２レーザー可能
なライン）。

その内のいずれも、第１図中のミラー４０於び４６、又
は第２図中のミラー４６ｌＥｌび８４′によって形或さ
れているショートレッグレーザー共振器部分の長さの微
調整を行うことによって得られる。

第３Ａ〜３Ｆ図中、７−Ｍ−（１２’）遷移からこのよ
うな１つの共振器ラインは、Ｕ２３５Ｆ６に属する第３
Ｅ図の曲線中のピーク及びＵ２３８Ｆ６に属する第３Ｄ
図の曲線中のホールに極微同調されていることが示され
ている。

共振器が発生するレーザーラインは極めて単色であり、
その幅は、１ ０ ”ＣｒｆＬ−’以下であると計算さ
れる。

６ ２ １．７ ７ ０ｃＩｒＬ−１でｃｌ３７ｐｌ９
の７一期−（１２）ラインの如きｃｌ３５ｐｌ９又はｃ
，ｙ３７ｐｌ９レーザーのいずれの回転振動ライン振動
数に於いても、共振器が発生するレーザーライン振動数
は、本発明による原理に従い、ＣｌＦの圧力拡大回転振
動レーザーライン幅内で、約０． Ｏ Ｏ ３ ｃｍ−
”程高い又は低い振動数へと微同調及びシフトされ得る
。

前記ライン幅は、Ｐ二２５トール及びＴ＝２０００Ｋの
典型的操作条件下で、約０．００６ＣＩｒＬ−１の幅で
ある。

従って、６ ２ １．７ ７ ０ｃｒｒｔ−’でのＣｌ
Ｆレーザーライン振動数は、微同調によって変更され得
る。

該微同調は、レーザー共振器システムのショートレッグ
に於いて、第１図のミラー４０及び４６の間又は第２図
のミラー８４′及び４６′の間でミラーの間隔を僅かに
変更することによって達成される。

有効な平均的回転振動ライン間隔は、ＵＦ６Ｐ及びＲブ
ランチ領域内に於いて、０．０ ０ ０ ６ＣＴＬ”の
オーダー上に在る為、このような極微同調は実際にレー
ザ共振器ラインを、ピーク吸収からホールへ、又は反対
に、ＵＦ６スペクトル中で移動させ得る。

レーザーキャビテイ（共振器のロングレッグで）内部に
配置されているフィルターセルは、上記の如（ 、Ｕ２
３８ Ｆ’６の回転振動吸収ライン間に実質的に存在す
る共振器ラインのみがレーザー化され且つ光子ビーム１
８中に放出され得ることを確実にする。

光子ビーム１８中の済波されたレーザーライン振動数を
Ｕ２３５Ｆ６吸収に於けるピークと一致せしめる為に、
第１及び第２図に図示のダブル共振器システムが使用さ
れ、且つ、レーザー共振器振動数が、実験的にＵ２３５
ｐ６の吸収が殆んどでＵ２３８Ｆ６の吸収が最小である
と観察される圧力拡大回転振動放出ライン包絡線内に位
置すべく、微同調されなければならない。

その後、共振器振動数は、第１図の８８及び９２又は第
２図の８８′及び９２′で示されるフィードバック位置
制御システムを用いて、そのままロツクされる。

最適の振動数位置は、ビームスプリッター８６又は８６
′の使用によって決定される。

該スプリッターは、計器８８又は８８′の一部分を形威
し、夫々Ｐ二〇．ｌトールでＵ２３５Ｆ６及びＵ２３８
Ｆ６を用いて充填されている２個の小吸収セルを通じて
レーザー出力光子を通過させる。

２個の補助的吸収セルの間の吸収の差異は、８８又は８
８′内のフォトセンサーによって絶えず監視されており
、最犬の吸収差からのいかなるドリフトも電子的に感知
され、ピエゾ電気的に作動されるミラーマイクロポジシ
ョナー（ｍｉｃｒｏｐｏｓｉｔｉｏｎｅｒ） ９ ２又
は９２′を駆動すべく、信号が増幅される。

マイクロポジショナー９２又は９２′は、エンドミラー
４０又は４６′の軸移行によってショート共振器の共振
器間隔に変化をもたらし、以って、正確なレーザー共振
器振動数が最大吸収差が存在する値へ戻される。

上記例中で与えられている圧力は説明の為のみであって
、他の圧力でも同様に良好な分離が得られる。

ピークホール法に従う操作の圧力を選択するに際して主
な要点は、Ｐ及びＲブランチ領域の回転振動ライン幅を
、実質的に重なることを防止すべく、広くしすぎないと
いうことである。

このことは、回転振動のライン幅が比例してほぼ線状に
変化するところの圧力が、回転振動のライン幅が実質的
に回転振動のライン間隔を上回らないように、選択され
なければならないことを意味する。

勿論、いくつかの応用例ではＵ２３５及びＵ２３８同位
体を交換することが可能である。

この場合、フィルターガスは Ｕ２３８Ｆ６分子の代わ
りにＵ２３５Ｆ６分子を主６こ含有しているガスから或
る。

即ち、Ｕ２ ３ ５及びＵ２３８に関する全記載は置き
換えられなければならない。

一般的にピークホール法はＱ勾配法よりも厳格なレーザ
ー振動数制御を要する。

しかし通常ピークホール法によってはより高い断面積比
そして従ってより高い同位体濃縮が可能である。

いくつかの応用例に於いて最大に可能な吸収断面積比を
達成することが不可欠でなければ、Ｑ勾配法が多くの場
合好まれる。

Ｑ勾配法ではピークホール法に於けるよりも通常より高
い操作圧力が許容される。

最適圧力は、回転振動のライン間のオープンスペースを
考慮する代わりに、最適の化学的及び量子効率並びに温
度に依存するＵＦ６の蒸気圧に基づいて選定され得る。

同位体シフトによるＵＦ６の３ν３バンドの同位体吸収
断面積比は、例えばＱブランチ領域（２３５°Ｋ又はそ
れ以下の温度）の端部土で４のオーダーである。

これは原子炉用濃縮ウラン撚料を１段階で生或するのに
充分である。

（ν３＋ν４＋ν６）バンドでは約２．７５の最大比（
２６５°Ｋ又はそれ以下の温度）が達成可能であり、Ｑ
勾配法に於けるν３基本バンドは５の比（２３５°Ｋ又
はそれ以下）を得ることが可能である。

低状態に於いて低熱反応比を確保するために、フィルタ
ーセル５８及び５８′中並びに反応室１２及び１２′中
のＵＦ６の温度は Ａ）ＵＦ６が気体状態に維持され、 Ｂ）当該振動数領域に於いて良好な吸収断面積比が在り
、 Ｃ）ピークホール法を利用している具体例ではラインー
ブロードニングがライン間隔より小であるように、選択
されている。

上記具体例に於いてフィルターセル及び反応室内のＵＦ
６の温度は２３５°Ｋとなるように選択されたが、この
温度はｌトール又はそれ以下の分圧でＵＦ６を気体状態
に維持するために充分である。

反応室中の他の気体即ちＨＣｌ及びＨＥは、分圧がそれ
ぞれ１０００及び６０トールを超えなければ、２３５°
Ｋで気体であり、他方生或気体ＵＦ５（Ｊ’は２３５°
Ｋで約０．０１ｔ−−ルの分圧で濃縮されるであろう。

もちろん、同位体分離に好ましい状態が維持されるなら
ば、上記具体例で用いた温度に代えていかなる他の温度
をも使用し得る。

例えばＵＦ６の３ν３バンドのＱ勾配での最大吸収断面
比で吸収するように同調されたＣＯレーザーを伴い、圧
力６トールＵＦ６＋２４１−−ルＨＣＩ！、温度約２９
０°Ｋで動作する場合、断面比約２、５で同位体分離を
生起し得、この断面比は種々の適用に於いて適切であり
得る。

製法的観点から、より高圧での操作の利点はもちろんよ
り高い物質生産能である。

Ｕ２３５Ｆ６及びＵ２３８Ｆ６の同位体分離のために、
第１図のレーザー３８は、第３Ｃ図に示される如く６ｌ
４〜６３５ｃｒＩＬ−１の領域でＣｌ３５Ｆ１９分子の
多数のレーザー化し得る回転振動ライン振動数上で動作
可能なＣＩＦレーザーであってもよい。

液体窒素冷却一流動一放電光ポンピングＣＩＦレーザー
により放出される最強ラインはＶ＝１３〜■＝１２，Ｖ
＝１２〜■二１１及びＶ＝１１〜Ｖ＝１０の遷移である
。

Ｊ−ｌｌ→Ｊ−１２の回転ラインは、ＣｌＦ温度が約２
０００Ｋであれば、通常回転振動バンドの輪廓のピーク
にある。

ＣＩＦのレーザー化し得る回転振動ラインのライン幅は
典型的６こ０．００６ｃｒＩＬ−ｌであり、レーザー共
振器ラインは第３Ｆ図に示した如＜ｌＯ−８ｃＩｒＬ−
１のオーダー上にあるか、この第３Ｆ図は第３Ｄ図及び
第３Ｅ図と同じ振動数間隔の（ＩＦのレーザー化し得る
回転ラインの一つの拡大図である。

明らかにレーザー共振器ラインは真の単色ラインである
と見倣される。

スペクトルの１ ８ ６ ０−１ ８ ８ ０６ＩｒＬ
−’の領域でＵＦ６の３ν３バンド上の動作のために、
第１図のレーザー３８は放電光ポンピングー液体窒素冷
却一流動一酸化炭素（ＣＯ’）レーザーであってもよい
。

このレーザーは第４図の上方部に示した如＜、１１ ８
６ ０ 〜１ ８ ８ ０ｃｒｒｔ−”の領域でＣＯ
のＶ＝１０−＋Ｖ＝９振動バンドのＪ＝１１−）Ｊ＝１
２、Ｊ＝ｌＯ→Ｊ＝１ １，Ｊ＝９→Ｊ＝Ｉ Ｏ％Ｊ＝
８→Ｊ９及びＪ＝７→Ｊ＝８と、■＝９→Ｖ＝８振動バ
ンドのＪ二ｌ５→Ｊ＝１６、Ｊ＝１４→Ｊ−１５及びＪ
＝ｌ３→Ｊ＝１ ４の強いエミツションラインを有する
。

又、第１図のレーザー３８は放電光ポンビングー水冷却
一流動ＣＯ２レーザーであってもよく、このＣＯ２レー
ザーは９２７〜９８５α−１に広がりＣ０２の■３→■
１振動遷移バンドのＰ及びＲブランチのＰ−２とＰ−３
８及びＲ−２とＲ−３８の間のすべてのライン上でレー
ザー化され得る。

Ｐ一１０とＰ−３０間のＣＯ２レーザーのエミッション
ラインね第５図の上方部に示した如く、約１．８２（ｍ
”の間隔でＵＦ６の（ ！／３＋Ｊ／４＋１／６ ’）
吸収バンドの９３５〜９５３ＣＩｎ．−１の領域内に落
ちる。

ＣＯ２レーザーの９２７〜９８５ｃｒＩＬ−１の領域で
更なるＵＦ６の吸収バンドは（ν２＋ν３−ν５），（
ν３＋ν，＋ν６）及び（ν２＋ν３−ν４）バンドで
あり、その中心はそれぞれ約９５８，９６８及び９７２
ｃｒＩＬ’にある。

ＵＦ６のこれらの後者の３つの組合せバンドも適切なＣ
Ｏ２レーザーラインを選択することにより同位体分離に
利用され得る。

ＣＯレーザーラインはＣＯ２の振動遷移ν３→２ ２ν２の１０１０−１０８０ｃｍ−１の領域に放出され
る。

或いは又ＵＦ６の同位体分離はスペクトルの１０１０〜
ｌＯ８０ＣｒＩｌ−１の領域のＣＯ２レーザーラインノ
一つを用いても可能であり得る。

ｌ２９２ＣＴＬ−１に中心のあるＵＦ６の２つ粗合せバ
ンド（ν２＋ν３１ｋ．での動作のために、放電光ポン
ピング−気体力学的又は化学的ＢＦレーザーを用いても
よく、該レーザ゛一はＣＯレーザーと同じ原理でｌｌ５
０〜ｌ３００ｃＩｒＬ−１の振動数領域でレーザー化す
る。

ＢＰレーザーのいくつかのレーザーラインは１１５７（
１１７７１’に中心があるＵＦ６の（ν２＋ν３）バン
ドの部分と一致し得る。

０１８Ｃ１２Ｓ３６レーザー及びＣＳレーザーも又ＵＦ
６の（ν２＋ν３）バンドと一致するエミツションライ
ンを有する。

閉鎖循環一放電光ポンピングー気体力学的０１８Ｃ１２
Ｓ３６ ， ０１６Ｃ１３Ｓ３６０１８Ｃ１３Ｓ３４又
は０１８Ｃ１３Ｓ３６レーザーはν３→ν１遷移の１１
５０と１２００鼾−１の間にレーザー化エミツションを
有し、ＣＯ２レーザーの好ましい動作の要因はＯＣＳ及
びＣＳをＨ２Ｓ混入がｌｐｐｍ以下になるように精製す
ることである。

ＣＳがＯＣＳ又はＣＳ２の解難により又は化学反応を経
て生成する化学的ＣＳレーザーは、ＵＦ６の（ν２＋ν
３）バンド上での動作が必要であるなら最も有効であり
得る。

しかし乍ら有効な放電光ポンピング−気体力学的ＣＳレ
ーザーも前記目的のために開発されている。

ｌＯ５０と１２００ｃｒｆＬ−１の間にエミツションを
有するＣＳレーザーはＣＯレーザーと同じ原理で動作す
る。

上記具体例に用いたＵＦ６の振動の振動数値、同位体シ
フト及び平均ライン間隔は概算的であり、現在の技術水
準では未だ精確には測定されていないＯ ＵＦ６の例えばν３振動の各ホットバンドのＰ及びＲブ
ランチでの回転振動ラインの基本的な間隔は定常的では
なく徐々に変化し（２次項のため）、Ｐブランチのバン
ドセンターから離れて増加し且つＲブランチのバンドセ
ンターから離れて減少する。

その結果Ｕ２３５ｐ６のν３振動バンドのいくつかの回
転振動ラインは Ｕ２３８Ｆ６の回転振動ラインの間に
Ｐ及びＲブランチ領域の或る部分内に落ちる。

非定常的なライン間隔と非定常的なホットバンドシフト
のために、仮りに同位体シフトがライン間隔の積分和で
あるならば、Ｕ２３５Ｆ６バンドの全てのラインがＵ２
３８Ｆ６バンドの全てのラインに偶然的に重なり合う機
会はない。

ＣＩＦ等のほとんどの赤外レーザーは０．５〜２． ５
ｃｒｆＬ−’の領域内に典型的な間隔により分離され
た３０又はそれ以上の可能な回転振動スペクトル線上で
レーザー化するために、これらレーザーラインの或るも
のは確実に第３Ｄ図、第３Ｅ図及び第３Ｆ図の曲線に図
示した如く実質的にＵ２３８ｐ６のＰ又はＲブランチと
Ｕ２３５ｐ６の吸収ピーク上又はその付近との間に落ち
る。

ピークホール法に代えてＱスロープ法を適用する場合、
一端に格子を他端に出力部分ミラーを備えた単一の共振
器系が通常は適当であり、これはダブル共振器システム
によってのみ可能な振動数の微同調及びロソキングが必
要でないためである。

フィルターセルも又通常は必要とされない。

単一共振器システムの格子による相同調はＱスロープ上
の所望振動数でレーザー化を強制するのに充分であろう
。

ダブル共振器系によるフィルター同調及び微同調がなさ
れるピークホールスペクトル動作を要約すれば、基本的
に下記の３段階がある： １）ダブル共振器システム内の格子ミラーが単一の所望
のレーザー化ＣＩＦラインを選択するようにセットされ
る。

２）フィルターセルがレーザー化（ＩＦライン内の共振
器ラインにレーザー化作用を強制し、これによりＵ２３
８Ｆ６は殆んど非吸収的となる。

３）レーザー化し得るＣＩＦ回転振動ライン内の特別の
共振器ラインのＵ２３５ｐ６ピークへの最終的な超微同
調は、ショートレッグ共振器内のミラー間隔の調整によ
りなされ、異なる値の吸収及びフィードバック制御が介
在している。

フィルターセルによるＵ２３８Ｆ６のスペクトル内のホ
ールと一致する共振器ライン上のレーザー化の強制はＵ
２３５Ｆ６のスペクトルのピークとの一致又は近似的一
致を生起するのであろうことが判明した。

この場合、フィルターセルのみが必要であり、微同調ダ
ブル共振器システム及びフィードバック制御系は必要で
はない。

他の同位体分子、例えばＵ２３８ｐ６の吸収断面積は決
して完全にはゼロになり得ないため、レーザービームに
よってより高い回転振動エネルギー準位まで励起され、
励起されたいくらかの塩化水素と反応するであろうＵ２
３８Ｆ６分子も存在する。

このことはＵ２３８Ｆ５Ｃｌ分子を生成し、ＵＰ，（１
生戒物のＵ２３５ｔ濃度を常に理想値（１００％）以下
とし、断面比積又は濃度限定因子に比例させる。

Ｕ２３８Ｆ６の直接的レーザー励起に加えて、レーザー
励起Ｕ２３５Ｆａから衝突の振動一振動（ＶＶ）転移に
よって励起されたＵ２３８Ｆ６が生成され得る。

この所謂■■１同位体スクランブリンクてｊｓｏｔｏｐ
ｅｓｃｒａｍｂｌｉｎｇ’）“は、しかし乍らＨＣｌを
競合（急速）反応体として用いる場合は緩徐になること
が判明しており、反対方向即ちＵ２３８Ｆ６からＵ２３
５Ｆ６の同位体スクランブリングによって部分的に相殺
される。

ν３，３ν３及び（ν３＋ν４＋ν６）回転振動バンド
はそれぞれ（Ｊ’Ｆ，ＣＯ及びＣＯ２レーザーの振動数
領域内に落ちるが、これに加えて他のレーザーが放出す
る他の振動数領域に６ぶつ化ウランの多くの他の回転振
動バンドが存在する。

下記ｉ１は種々のＵ Ｆ６回転振動吸収バンド中央振動
数及び現在公知のレーザーから得られるところの該振動
数に最も近いレーザー振動数を示す。

表１に挙げたレーザー振動数のいくらかは、前記の如き
レーザー共振器システムの内部に振動数ダブラー７６を
加えることにより得られる倍音化された振動数である。

レーザーの自然振動数もまたこの場合列挙される。

表１に見られるように、倍音化振動数はある場合にはＵ
Ｆ６と利用されるために所望のレーザー光子振動数を生
起する。

もちろんレーザーは連続的に動作されるか又はパルス化
されてもよく、そのビームはいかなる所望の光子強度を
も生起するために焦点化又は非焦点化され得るＯ ＵＦ６の電子振動エネルギーレベルの変化のために表１
と類似の表を作製し得る。

このような場合レーザーは、最終的に所望の電子振動エ
ネルギーレベル変化に対応する光子振動数を生威するよ
う選択されねばならない。

表ｌに示したＣｌＦ，ＣＯｊＣＯ２，ＳＯ２，Ｂ ｒＦ
ｓＢＢｒｊＣＳ，ＢＦ．Ｆ２０，ＣＩ３２０ｓｃｓ０４
＊ＢＣｌ，ＨＣＰ．ＯＣＳ，Ｈ，，０及びＨＦレーザー
の他に、ＤＦ，Ｉ ，ＮＯ，ＨＣＡ’，ＣＳ２，Ｈ２
Ｓｅ ，２ ＨＣＮ，Ｎ２０，ＮＨ３，ＢＣｌ３ＳＦ６，ＵＦ６及び
他の分子レーザー並びにアルゴンイオン又はエクサイマ
ー、クリプトンイオン又はエクサイマー、キセノンイオ
ン又はエクサイマー、ヨウ素、色素及び他のレーザーも
例えば利用され得る。

非倍音化、倍音化、シフト化、又はこれらレーザーの各
々に同調されたいずれかの特定の光子振動数出力は、反
応室１２又は１２′内に含まれる所定の同位体分子の選
択的励起を生起するために直接的にか又は、通常の結晶
７２及びアイドラー放射源７４による振動数シフトの後
、間接的にかいずれかで利用され得る。

特定のレーザー及び該レーザーの特定振動数の１個又は
複数のラインの選択は、もちろん反応室１２又は１２′
内に含有される化学的に同一であるが同体位的には異な
る分子の混合物の光子誘発回転振動又は電子振動エネル
ギー遷移に依存する。

同様にフィルターガス又は物質も、他の化学的に同一で
あるが同位体的に異なる分子のエネルギー吸収に伴う光
子を実質的に除去するか又は抑制するように選択され、
従ってＦ波された光子のビームは、所定の同位体分子の
強い遷移と他の同位体分子の弱いか又は無の遷移とに対
応する振動数のエネルギーを有する光子として実質的に
純粋である。

上記から示唆される如く、ウラニウム中のＵ２３５を濃
縮することが本発明の利用に対する主目的の一つである
。

しかし乍ら、本発明は化学的には同一であるが同位体と
しては異なる分子の混合物として６フツ化ワラニワムに
限定されるものではない。

むしろ多くの他のウラニウム化合物にも有利に利用でき
るものであり、濃縮Ｕ２３５を製造することができる。

一般に、ワラニウムを除くすべての原子種が単同位体で
ある分子を利用することが、ある実施の場合に於いて有
益であることか判明した。

単同位体元素とはもちろん唯一の安定な同位体が天然に
存在する元素のことである。

即ち、同位体として異なるとは、ウラニウムの異なった
同位体即ちＵ２３５及びＵ２３８で表わされる。

更に、低融点及び低沸点を有するウラニウム含有分子化
合物を利用することが概して有利であり、その場合該化
合物は流体状態即ち液体伏態又は気体伏態に維持して分
離することが可能であり、簡単な分離状態例えば最初の
反応体混合物から示差凍結又は示差蒸留により分離し得
る異なる化学的状態として又は反応気体混合物から沈澱
分離除去し得る固体状態のような異なる物理的状態とし
て反応生成物を得ることが可能である。

上記したようにスペクトル吸収線及びスペクトル吸収帯
のブロードニングのため、一般に低い操作温度が望まし
い。

更に Ｕ ２ ３ ５含有分子とＵ２３８含有分子間の
光子吸収帯の振動数に於ける大きな同位体シフトを得る
ために、前記分子中の他原子と結合した質量ができるだ
け高くあるべきであることが判明した。

従って、ＵＦ６に加えて例えばＵＣＡ６−ＵＢｒ６ｔＵ
Ｆ Ｃ４ＵＦ５Ｉ ，ＵＦ５Ｂｒ，ＵＩ４，ＵＣｌ４，
５ ＵＩ３，ＵＩ２Ｆ２，ＵＣｌＦ３，ＵＩＦ３，ＵＯ２，
ＵＳ２，Ｕ（ＢＨ４’）４，リン化ウラニウム，ヒ化ウ
ラニウム，アンチモン化ウラニウム，セレン化ウラニウ
ム，テルル化ウラニウム、及び上記以外の混合ハロゲン
化ウラニウムも又同様に、Ｕ２ ３ ８含有分子からＵ
２３５含有分子を分離するために本発明の実施に於いて
有利に利用されることが判明した０
※※ 更に、ウラニウム
以外の別の元素に於いても化学的には同一であるが同位
体としては異なる分子の混合物から一つ又はそれ以上の
同位体分子を分離するために本発明方法は等しく利用さ
れる。

例えば、表■に本発明の原理によって濃縮同位体を付与
すべく分離可能な元素及び該元素の分子及び同位体を挙
げる。

もちろん表川に示された同位体以外の多数の他の同位体
も本発明の原理に従って分離することが可能である。

特に、原子Ｘの種々の同位体を分離することが望ましい
いかなる他の６７フ化物ＸＦ６、例えばＳ Ｆ６ ｊＳ
ｅＦ６ ＋ Ｔ ｅ Ｆ６ ｓＴｃＦ６，ＲｕＦ６，
ＲｈＦ６，ＷＦ６，ＯｓＦ６，ＲｔＦ６，ＮｐＦ６−Ｘ
ｅＦ６，及びＫｒＦ６に於いても本発明細書に記載の方
法により簡単に取り扱うことができる。

塩化水素はＵＦ６との化学反応を生起せしめるために化
学反応剤として上記の実施例に於いて利用されたが、他
の多くの化学反応剤も同様に利用し得る。

例えば、ＨＢｒ ，ＨＩ ．Ｈ２， Ｉ２，Ｃｌ２，？
ｒ２ ｓ ＮＨ３ ｓ ＣＨ４ ｓ種々の気体状炭化
水素、及びＨｅ，Ｎｅ，Ａｒ，Ｋｒ，Ｘｅ，Ｎ２，０が
、ＨＣｌの代りに単独で又はいずれかの組合せで、ＵＦ
６の所要の反応を進行さすため又は気体伏ハロゲン化化
合物を利用する実施例中に記載の他の同位体の化合物又
は％ＩＩに示されるような分離され得る他の同位体の他
の気体伏化合物の反応を進行さすために使用することが
できる。

例えば、次の同位体一選択レーザー一誘起反応もまたウ
ラニウムの同位体分離法の経済的方法を提供するもので
ある。

ＵＦ ＊＊＋Ｈ −）ＵＰ ＋２ＨＦ ・・・
・・・（４）６ ２ ４ ２ＵＦ６＊＊＋Ｈ２→２ＵＦ，＋２ＨＦ ・・・・・
・（５）これらの反応で、固体ＵＦ４又は固体ＵＦ５は
、沈澱するＵＦ４又はＵＦ，がＵ２３５を多く含有した
もの又は少ししか含有しないものとして沈澱分離される
。

この場合、同位体一選択レーザー励起及び反応は、入射
レーザービームのパルス化及び集光によって達威され、
多光子吸収が促進される。

強く励起されたＵＰ６（ＵＦ６＊＊）はＨ２により衝突
的に解離し、同時に発生期のＦ原子を放出して水素と反
応する。

通常、Ｈ２のような軽い分子は強く励起されたＵＰ６分
子のそのような解離を促進せしめるのに最も適する。

反応剤及び該反応剤が化学反応するところの前記特定の
ハロゲン化同位体化合物に応じて、即ちハロゲン化化合
物が励起状態にある場合促進されるところの化学反応に
応じて、ハロゲン化化合物と化学反応剤とが反応室１２
又は１２′内で混合されている圧力と温度とか決定され
る。

室１２又は１２′の混合物の圧力と温度は、初期の混合
状態で前記ハロゲン化化合物と前記反応剤との化学反応
が実質的に生起しないように選択され、その反応はハロ
ゲン化化合物がレーザー照射によって励起された後にの
み生起する。

このように、同位体化合物と反応剤との特別の組合せを
選択する際、詳細な化学反応の動的パラメーターは、最
適の混合圧力及び混合温度を決定すべく一組の反応物に
対して知られているべきである。

ある実施に於いて、分離すべき同位体分子と化学的共反
応物は、同一のレーザーによっても或いは又２つの異な
るレーザーによっても励起されてもよい。

しかし乍ら、レーザー一励起化学的共反応物は非一レー
ザー一励起同位体分子と有効に反応し得るものであって
はならない。

さもないと同位体分離は良好に行なえない。

有効的な同位体分離のために、レーザー一励起振動状態
の振動一並進運動（ＶＴ ’）及び振動一振動（Ｖ’ｌ
緩和速度が、所要の同位体分離が行なわれる化学反応速
度に比して低いことが重要である。

例えば、ＵＦ６の場合、ＵＦ６の振動の衝突的ＶＴ及び
■■失活速度は充分低く、そしてＵＦ５Ｃｌｌ生戊のた
めのＵＦ６とＨ（ｌとの反応の進行は充分速くすること
が可能であり、レーザー一励起光化学的反応 ＵＦ６＊（ν３）＋ＨＣｌ→ＵＦ５Ｃｎ＋ＨＦ ・・
・・・・（６）の量子収量を室温で約２５％にせしめ得
ることが実験的に知見された。

同様の条件は、他の化学反応物質を使用する別の同位体
分子に゛対してもなされる。

上記された実施例に於いては、ＵＦ６及び別の同位体化
合物の回転振動（ｒｏｖｉｂｒａｔｉｏｎａｌ）励起が
主として考慮されている。

しかし乍ら、ＵＦ６の電子振動（ｖｉｂｒｏｎｉｃ）励
起即ち振動状態のみならず電子状態の両変化が生起する
励起せ又しばしば考慮に入れられている。

実施例は、近一紫外領域の略２７，４１０ＣｒｒＬ’，
２７，４９０ｃｒＩｌ’，及び２ ８，４ １ ５ｃｍ
’の振動を中心とするＵＦ６１１７）電子振動励起吸
収帯又は放出帯である。

これらのバンドの振動数を放出するレーザーは、振動数
２７，４００ＣｒＩＬ”を放出するキセノンーイオンレ
ーザ゛、振動数２ ７， ４ ８ ５ＣＩｒｔ−１及び
振動数２８，４６５ｃ１ｎ−１を放出するアルゴンーイ
オンレーザーである。

同様に、クリプトンーイオンレーザーは振動数２８，４
８０ＣｒＩｌ−１を放出する。

そして２ ８，０ ０ ０ ｃｍ−’は２ ８，４ １
５ＣＩ′ｒＬ−１及び２ ８，０ ８ ０ａｎ ’付
近のＵＦ６電子振動吸収帯の励起と結びついて利用する
こともできる。

結局同調できる色素及びヨウ素レーザー又は希ガスエク
サイマーレーザーを使用することが可能であり、その振
動数をＵＦ６の紫外吸収スペクトルに同調させることか
できる。

ウラニウム同位体濃縮用 同位体分離装置の説明 第６図は、符号９９のワラニワムレーザー同位体分離装
置が本発明の原理に基づいて操作される図解及びフロー
チャートを示す。

前記装置は、工程で、天然ワラニウムを通常の含有量０
．７％から２．５％及び７％（濃縮率はほぼ４〜１０で
ある）又はそれ以上まで濃縮することができるものであ
り、しかも拡散装置例えば拡散方法を利用する装置に於
いてそのような濃縮率の範囲を達威するために必要なコ
ストよりも１００倍から１ ０００倍低いコストで達或
されるものである。

タンク１００の気体伏態にある天然ＵＦ６はりザーバー
１０２の気体ＨＣｌと混合タンク１０４中で混合され、
前記タンク１ロ４からポンプ１０６で締切りバルブ１０
８及びマニホルド１１２を介して反応室１１０に送られ
る。

反応室１１０には所要のレーザー光線を透過するための
適宜な窓１１４か設けられており、室１１０内に於いて
所定の同位体一分子即ちＵ２３８Ｆ６又はＵ２３ ５
Ｆ６がレーザー光子の振動数或分に応じて前記窓を介し
て吸収する。

Ｕ２３５ｐ６のＵ２３８ｐ６に対する或いは又Ｕ２３８
Ｆ６のＵ２３５ｐ６に対する高同位体吸収比率に相当す
る振動数のレーザー光子を生起するための手段１１８は
、すでに上記されている通りである。

好ましいレーザーは上記したように（Ｊ’Ｆ，ＢＦ，Ｏ
ＣＳ ，ＣＳ ，Ｃ８２，ＣＯ又はＣＯ２レーザーであ
り、一方好ましい反応混合物はモル比かｌ／２０〜ｌ
／ ｌにあるＵＦ６とＨＣＡの混合物であり、典型的な
混合モル比はＵＦ６／ＨＣＡ＝１／４である。

Ｈ（ｌの代りにハロゲン化物ＨＢｒ又はＨＩも同様に使
用され得る。

Ｕ Ｆ ａ ／ Ｈ Ｃ ｌ混合物の典型的な全圧は２
ｉ１ＥＨｇであり、典型的温度は２３５°Ｋである。

しかし乍ら、本発明の原理に基づいて予じめ選択された
これらの値以上又は以下の圧力及び温度も又同様に効果
的な分離を達成するために使用され得る。

前記気体混合物の公称２ｍｒｒｔＨｇ及び２３５°Ｋの
温度は、該混合物が室１１０に入る前に、冷凍、ノズル
膨張等の化学的方法工業に於いて利用されている通常の
手段により達成され得る０ 室１１０に於けるＵＦ６／ＨＣＪ’の混合物のレーザー
照射の際の化学反応は次の通りである。

この反応が公称圧２關Ｈｇ及び公称温度２３５°Ｋのも
とて約２５％の典型的な電子収量で生起する。

所定の同位体Ｕ２３５Ｆ６ （又はｇ２３８ｐ６の濃縮
が選ばれた場合ｕ２３８ ｐ６’）によるレーザー光子
の吸収比率はより高いので、同位体比率Ｕ２３５ Ｆ，
Ｃ７３／Ｕ２３８Ｆ５Ｃｌ（又はＵ２３８ Ｆ， Ｃ
ｌｌ／Ｕ２３５Ｆ，Ｃｌ ）は、混合タンク１０４中の
混合物の最初の同位体比率Ｕ２３５ Ｆ６／Ｕ２３８
Ｆ６（又はＵ２”８ Ｆ６／Ｕ２３５ Ｆ６）よりも高
いであろう。

半径３５ｃＩｒＬ１長さ５７７Ｌの前記室１１０での１
０００ワットのＣＩＦレーザー照射に対する前記混合物
の典型的な保持時間は約０．０２４秒であり、半径３５
ｃｒｒＬ及び長さ２８０扉の室１１０内での１キロワッ
トのＣＯレーザー照射に対する典型的な保持時間は２９
秒であり、一方長さ４２０ｍ及び直径３５ＣＩｆＬの室
１１０内でのＣＯ２レーザー照射に対しては１９８秒の
保持時間が典型的に必要である。

又、他の別の大きさの径及び長さを有する室内での異な
る別のレーザー出力レベル及び／又は２つ又はそれ以上
のレーザー及び／又は異なる別の操作圧力及び温度を利
用した場合、前記保持時間よりも高い又は低い保持時間
も又同様に有利に利用され得る。

第７図に、窓１１４′及び１１４“を有する断面積１０
．ｏｏｃｆＩｔの室１４０の両端部１３６及び１３８の
それぞれに２つの５００ワット（ＩＰ，ＢＦ．ＯＣＳ，
ＣＳ，ＣＳ２，ＣＯ，又はＣＯ２レーザー１３２及び１
３４を使用する一つの典型的変形例１３０を示す。

もしＣＩｌＦレーザーが第７図の装置に使用された場合
、典型的なプロセスパラメーターは次の通りである： 入口マニホルド１４２からＵＦ６供給速度０．２１モル
／秒 反応室長さ＝５ｍ ＵＦ６圧力＝０．１２關Ｈｇ 温度＝２１０’Ｋ 保持時間−０．０２４秒 もし代りにＣＯレーザーを使用すれば、ＵＦ６供給速度
は０．０７モル／秒であり、反応室パラメータは次の通
りである： 長さ＝２８ ０ｎ ＵＦ６圧カニ０． ９ ５ ｍｉＨｇ 温度＝２３５°Ｋ 保持時間二２９秒 又ＣＯ３レーザーの使用の場合、ＵＦ６供給速度は０．
１４モル／秒であり、反応室パラメータは次の通りであ
る： 長さ＝４２０ｍ ＵＰ６圧力＝ｌＯ關Ｈｇ 温度＝２６５°Ｋ 保持時間２１９８秒 上記すべての場合、１カット“は約ｌＯ％で行なわれる
。

即ち、供給ＵＦ６に対する生産ＵＦ５Ｃｌの比率はほぼ
０．１である。

ＨＣｌ／ＵＦ６のモル比か４であることは公称であると
思われるが、しかし１〜ＩＯのどの比率も使用可能であ
る。

ＵＦレーザーの場合、約６の効果的な濃縮率がＱ一エッ
ジスペクトルを使用することにより得られることができ
、一方もしラインーホール法が上記されたようにν３一
帯に適用されれば、約１０〜１５の濃縮率を得ることが
可能である。

ＣＯ及びＣＯ２レーザーの場合、現時点に於いてはＱ一
エッジ操作は最も確かなものである。

ほぼ３．５の効果的濃縮率はＵＦ６の３ν３帯へのＣＯ
レーザーで得ることができ、約１．５の濃縮率はもしＣ
Ｏ２ レーザーが（ν３＋ν４＋ν６）帯へ作用すべく
使用されると可能である。

ＣＩＦレーザーの場合、気体の流速はかなり速い（保持
時間は０．０２４秒である）ので、別の変形装置１５０
を第８Ａ，８Ｂ図に示す。

前記装置１５０では保持時間は短く且つ低い流速が可能
である。

第８Ａ，８Ｂ図の装置１５０は２つの５００ワットＣＩ
Ｆレーザー１５２，１５４を使用する。

長さ２０ｍ、幅２ｍ，高さ２５ｃｆｒＬの反応室１５６
が使用され、該室１５６にＣｌＦレーザー照射が該室１
５６の両側に設けられた一連の窓１５８を介して威され
る。

第８Ａ，８Ｂ図に示される装置に於いて上部高圧室１６
０から室１５６へのＵＦ６供給速度はほぼ０．２モル／
秒であり、保持時間はほぼ１．６秒である。

第γ図の管状装置に於いて必要な保持時間０．０２４秒
以上の第８Ａ，８Ｂ図の装置から得られる保持時間の増
加は、より低いポンプ供給によって達或され、その為、
ポンプ供給装置に付随するコストを低滅し得る。

しかし乍らこの利点は、追カロの一連のビームスリツタ
−１６２及び窓１５８にかかるコストのため部分的に差
引勘定である。

実際には第γ図の装置１３０及び第８Ａ ，８Ｂ図の装
置１５０のどちらを選んで使用するかは、コスト要素間
の経済的問題に依存する。

第６図の操作に於いて、レーザー一誘起同位体−特異反
応が反応室１１０で生起した後、出口マニホルド１１３
中の流出気体は、７８％の｝｛Ｃ ｌ ，２％のＨＦ，
１８％のＵＦ６及び２％のＵＦ，Ｃ！’の典型的組成の
気体混合物から成る。

同位体吸収断面積比がσ２３８／σ２３５＞１であるよ
うな振動数でレーザーが照射されると、未反応ＵＦ６は
Ｕ２３５が多くなり、ＵＰ５ＣＪ！が分離される。

一方前記比がσ２３，／σ２３８＞１であれば、反応生
成物ＵＦ，ＣｌはＵ２３５が多くなり、ＵＦ６か分離さ
れる。

もし供給物質が天然ウラン（０．７％のＵ２３５含有）
であれば、σ２３５／σ２３８＞’の操作が通常好まし
い。

なぜならば、高い効果的濃縮率が連続過程に於いてカッ
トθ〔θ＝（生或ＵＦ５（Ｊ’／（供給ＵＦ６’））の
実用的な値に対して得られるからである。

ＦＩＣｌ／ＨＦ／ＵＦ６／ＵＦ５Ｃｌの処理気体混合物
は約７４５ｍｍＨｇ及び３５００Ｋの温度までコンプレ
ッサー１８０で先ず圧縮され、その後一連の凍結分離室
１８２及び１８２’．１８４及び１８４’，１８６及び
１８６′力）ら成る示差凍結セクション１８１を通過す
る、前記示差凍結セクション１８１に於いて前記４つの
成分のそれぞれは示差凍結により分離される。

そして必要なパイプ、バルブ、ポンプ及び適当な連結部
材が第６図に示されるように設けられている。

このことは前記４つの気体のそれぞれが温度曲線に対し
異なる蒸気圧を有することから可能である。

第６図に於いて最も低い蒸気圧を有するＵＦ５Ｃ７は温
度約２９５°Ｋ及び全圧４７ ２ｍｍＨｇ下で先ず凍結
分離される。

第６図に示される２つのＵＰ５ＣＩ凍結分離室１８２及
び１８２′はＵＦ５Ｃｌ生成物の間歇的収集を行い、レ
ーザー同位体分離は中断なく続行され得る。

即ち、例えば１つのＵＦ５Ｃｌ凍結分離室か収集された
ＵＦ，Ｃｌ生成物で充たされたなら（加熱及びポンプ分
離により）、もう一つのＵＦ５Ｃｌ凍結分離室１８２′
が新しいＵＰ，Ｃ７生成物を収集する。

残りの他の気体ＵＰ６，ＨＣｌ，及びＨＦ’は、それぞ
れの分圧が２９５°Ｋでそれぞれの蒸気圧下であるので
、室１８２又は１８２′で凍結分離されない。

このようにして、それらはＵＦ５Ｃ＃収集室１８２又は
１８２′を通ってポンプで送られ、室１８４又は１８４
′に達し、そこで次の非揮発性気体即ちＵＦ６かほぼ２
２ ００Ｋの温度で凍結分離される。

第６図に示される如く、もしより高い濃縮が所要であれ
ば、ＵＦ６，Ｈ（１，及びＨＰ混合物の一部又は全部を
混合室に還流させて室１１０に於いて再びレーザー照射
せしめることができる。

しかし乍ら、多くの実施に於いて一段陥の濃縮だけが行
中に多数の触媒片２３６を含有する。

触媒片２３６は上記触媒から製造され、レーザービーム
は軸２３８に沿って方向づけられ、部材２２８上で何ら
障害を生じない。

いくつかの実施例において、中間物ＵＦ，Ｃｌは全く生
成されず、そしてタンク１９３のＨＣｌを完全にＨ２に
代えることもできる。

他の実施例に於いては、Ｈ２／ＲＣｌ混合物がタンク１
９３中で純Ｈ（ｌの代りに使用される。

励起が、上記されたレーザ゛−１１８，１３２又は１３
４と同様のレーザー１９４及び／又は１９６により生起
される。

天然ＵＰ，はタンク１９１ から室１９２に供給される
。

室１９２で究極的に生成されたＵＰ，は非揮発性であり
、ＵＦ４又は生戊される他の固体還元生威物と同様に反
応室１９２内で沈澱分離される。

残りの揮発性化合物ＵＦ６， ＨＣ ７ ，ＨＦ ．
Ｃ ｌ，及び残渣ＵＦ５（Ｊ？（もし存在すれば）はポ
ンプで取り出され、第６図のセクション１８１と同様の
示差凍結セクション１９６で回収される。

ＵＦ６〔及びＵＦ５Ｃｌ（もし存在すれば）〕は凍結分
離されＴ二２３５°Ｋで室１９８又は１９８′中で分離
され、ＨＦはＴ＝１７５°Ｋで室２００又は２００′中
に収集され、そしてＨ（ｌは１４８°Ｋで室２０２又は
２０２′で分離される。

残りのＣｌ２は化学反応室２０４に進み、Ｈ２と反応し
てＨ（ｌを生或し、再使用のため室１９３に送られる。

第９図に示されるようにこのＨＣ１回収再生のためのＨ
２はセル２０６から得られる。

セル２０６に於いては、室２００又は２００′に収集さ
れたＨＦが電気分解セル中でＫＦと反応してＨ２とＦ２
とを生或する。

セル２００で生成されたＦ２は貯蔵タンク１９５に送ら
れる。

ＨＣｌが全く使用されず且つ純粋Ｈ２のみが使用される
実施例に於いては、勿論Ｃｌ２は全く生威されない。

凍結ユニット２０２又は２０２′から分離されたＨ（ｌ
は、この場合Ｃｌ２の代りにユニット２０４に移され、
Ｈ２気体は室１９３に再循還される。

固体ＵＦ５，ＵＰ４、又は反応室１９２中で沈澱分離さ
れる他の固体ＵＦ６一還元生戊物を除去するために、レ
ーザー同位体分離装置は間歇的に停止され、クンク１９
５のＦ２は、若干上昇された温度でＵＦ５，ＵＦ４又は
他の固体ＵＦ６還元生或物を気体伏ＵＦ６に再ふっ素化
するために、室１９２に供給される。

１０個から戊るユニット１９０群のうちの１つのユニッ
トは、例えばこの回収操作のために一度停止され得る。

第８図のシステム８２に於けると同じく、２つの凍結一
分離室（１９８又は１９８’；２００又は２００’；２
０２又は２０２′）が、Ｕ Ｆ６， Ｈ Ｆ．，及びＨ
Ｃｌを収集する示差凍結段階のためにシステム１９６６
こ設けられている。

一つの室の凍結沈殿物の取出し中、他の室は収集中であ
り、このようにして継続操作がなされ、流入流体は一つ
の室から他の室へと配分可能になっている、。

同様に、もし前記したレーザー誘起反応過程に於ける吸
収断面積比σ５／σ８が上記したように１以上であれば
、１９８又は１９８′に収集されたＵＦ６はＵ２３５が
減損されており、ＵＦ， ， ＵＦ４、又は他の固体Ｕ
Ｆ６還元生戊物が濃縮Ｕ２３５を伴なって沈殿する。

一方逆に、もし逆の比σ８／σ５が１以上であれば、１
９８又は１９８′に収集されたＵＦ６は濃縮Ｕ２３５を
有し、前記沈殿物は減損Ｕ２３５を有する。

勿論、引用されたすべてのプロセスパラメーターはただ
実例的であり、同じく良好な又はより良い濃縮操作が操
作パラメーターのいくらか変更された値及び／又はいく
らか変更されたフローチャートにより達或されることが
できる。

示された図解は勿論ウラニウム以外の同位体分離に等し
く利用される。

主要な相違点は、それぞれの気体状化合物がそれぞれの
蒸気圧及び凍結点を有するので、他の別の凍結温度が種
々の生成物の分離のために示差凍結操作の連続で選ばれ
なければならないということである。

示差凍結法以外の方法、例えば溶媒抽出、吸収、及び化
学工業において公知の他の分離技術も又同様に使用され
得る。

これまでの説明から明らかなように、本発明は、天然の
元素に於いて含有せられている以上に所定の濃縮同位体
を有効に分離するための改良方法のみならず、該方法を
行うための改良装置を提供する。

この技術分野の熟練者は本発明の多くの変形例及び応用
例を見い出すであろう。

そして本発明の真の範囲及び思想に集約される全てのそ
のような変形例及び応用例は特許請求の範囲によってカ
バーされるように企図されている。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明の１個の具体例の概略ダイヤグラム、第
２図は木発明の別の具体例の概略ダイヤダラム、第３Ａ
〜３Ｆ図は夫々、本発明の１個の具体例と関連するいく
つかの物理的特性を示すグラフ、第４図は本発明の別の
具体例と関連するいくつかの物理的特性を示すグラフ、
第５図は本発明の別の具体例と関連するいくつかの物理
的特性を示す別のグラフ、第６図は本発明の原理による
処理プラントの概略フローダイヤグラムであり、生或物
が気体状の同位体濃縮Ｕ Ｐ， （Ｊｌ！である本発明
の１個の具体例の生戊物と廃棄物との除去、及び非使用
化学物質の再循環を示す図、第７図及び第８Ａ，８Ｂ図
は夫々、同位体分離処理に有用な本発明の原理による構
或の概略図、第９図は生或物か固体状同位体濃７ｔｒ
Ｆ５又はＵＦ４沈殿物である別の具体例中の生成物と廃
棄物との除去及び非使用化学物質の再循環とを示す本発
明の原理による処理プラントの概略フローダイヤグラム
、第１ＯＡ，ＩＯＢ，１０Ｃ図及び第１１図は、夫々、
いくつかの具体例に使用される反応室内の触媒の配置の
詳細を示す説明図である。 １０・・・・・・本発明装置の１具体例、１２・・・・
・・反応室、１４・・・・・・キャビテイ、１８・・・
・・・光子、２０・・・・・・化学的に同一で同位体的
に異なる分子、２２，２８，３０，３４，８０・・・・
・・ポンプ、２４・・・・・・混合室、３８・・・・・
・レーザー、４ ０ − ４ ２ ． ４ ２ ａ’．
４８，５０，５２，５４・・・・・・ミラー、４４・・
・・・・レーザーセル、４６・・・・・・エンドミラー
、５８・・・・・・フィルターセル、６４．６４ａ’，
６６・・・・・・二重矢印、９９・・・・・・フローチ
ャート、１００・・・・・・タンク、１０４・・・・・
・混合タンク、１１０・・・・・・反応室、１１２・・
・・・・マニホルド，１１４・・・・・・窓、１５６・
・・・・・反応室、１５Ｂ・・・・・・窓、１６２・・
・・・・ビームスリッター、１８０・・・・・・コンプ
レッサー、１８１・・・・・・凍結セクション、１８２
，１８２／−・・・・・凍結分離室、１８４，１ ８
４’・・・・・・凍結分離室、１８６，１８６′・・・
・・・凍結分離室、１８９・・・・・・再生室、１９０
・・・・・・同位体分離装置、１９２・・・・・・反応
室、１９２ａ，１９２ｂ，１９２ｃ・・・・・・反応室
、１９２ａ＜・・・・・ワイヤ触媒、２２０・・・・・
・リングエレメント、２２４・・・・・・ビード、２２
６・・・・・・支持手段、２３０・・・・・・環伏スペ
ース、２３２，２３４・・・・・・壁、２３６・・・・
・・触媒片。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 化学的には同一であるが同位体として異なる分子が
   ，振動回転準位の低い分子エネルギー状態と振動回転準
   位の高い分子エネルギー状態との間を光子誘発遷移し，
   それにより振動回転光子吸収バンドを規定し，そして前
   記の高い分子エネルギー状態にある該分子が所定の分子
   振動を有Ｌ；そして所定の同位体を含む化学的には同一
   であるが同位体として異なる分子が，他の化学的には同
   一であるが同位体として異なる分子の吸収バンドに対し
   て振動数シフトしており； そして該吸収バンドは，所定の同位体分子の吸収断面積
   が他の同位体分子の吸収断而積よりも所定の領域内の所
   定の振動数に於で大きいような所定の領域を有し； 該所定の領域ＵｔａＪ実質的に連続なホットＱブランチ
   の包絡線，および（ｂ）多数の高吸収ピークと低吸収ホ
   ールと金含む．隣ＩＬたＰブランチおよびＲブランチの
   構造領域を有する、吸収バンドの中心にちる実質的に連
   続なソリツドなホットＱブランチの輪廓から選ばれた少
   なくとも一つの領域を有する，Ｌ記同位体分子の混合物
   を分離して．高濃度の目的とする同位体分子を回収する
   同位体分離方法において； 同位体分子混合物を所定の温度および圧力に維持し； （ａ）所定の同位体分子に対する他の同位体分子の吸収
   断面積比が実質的に最犬の値となるＱブランチ勾配Ｅの
   振動数卦よび（ｂ）所定の同位体分子の高吸収ピークが
   他の同位体分子の低吸収ホールと一致する振動数から選
   ばれた振動数の光子のビームを該混合物に照射して，所
   定の同位体分子を前記の高い分子エネルギー状態に遷移
   し； 前記所定の分子振動を有する高い分子エネルギー状態に
   ある分子との反応速度が低い分子エネルギー状態にある
   分子との反応速度よりも大きく，そして化学的反応によ
   り低い分子エネルギー状態Ｋある該分子混合物の物理化
   学的状態と異なる物理化学的状態Ｋある化学的混合物を
   生或するような化学的反応剤を該混合物に供給し； 該化学的混合物を選択的に取出し，そして選択的に所定
   の同位体を回収すること，を特徴とする方法。 ２ 前記光子のビームの照射により励起された高い分子
   振動エネルギー状態にある分子のポピューレーションが
   ，分子の熱衛突により励起された前記高い振動エネルギ
   ー状態にある分子のポピューレーションよりも実質的に
   大きいことを特徴とする、特許請求の範囲第１項に記載
   の方法。 ３ 前記高いエネルギー状態にある分子と前記化学反応
   剤との化学反応速度が，振動一振動および振動一並進緩
   和速度のオーダーにあり且つ前記高いエネルギー状態に
   ある分子の自発的光子放出失活速度のオーダーにあるこ
   とを特徴とする、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ４ 前記光子が、所定の分子振動の衛突失活速度よシも
   大きい前記遷移を生起するような光束密度を有し、それ
   により高い分子エネルギー状態の所定の分子振動を有す
   る分子のポピューレーションを低い分子エネルギー状態
   の所定の分子振動を有する分子のポピューレーンヨンよ
   りも大きくすることを特徴とする、特許請求の範囲第１
   項κ記載の方法。 ５ 前記化学的には同一であるが同位体として異なる分
   子の混合物．６ＥＵＦ６から或り、前記所定の同位体分
   子がＵ２３５Ｆ６とＵ２ ３ ８ ｐ ６との混合物中
   のＵ２３５ｐ６から或り．前記所定の吸収領域がホット
   バンドのＱブランチの包絡線から収り．前記振動数が前
   記Ｑブランチ包絡線の中央部と隣接するホ゛ノ｝Ｒブラ
   ンチ領域との中間に在る前記Ｑブランチの勾配Ｅの振動
   数から或り．Ｕ２３５Ｆ６の吸収断面積が、該振動数に
   おいて，Ｕ２３８Ｆ６の吸収断面積よりも大きいことを
   特徴とする，特許請求の範囲第１項Ｋ記載の方法。 ６ 前記化学的に同一でちるが同位体として異なる分子
   の混合物がＵＦ６から或り、前記所定の同位体分子がＵ
   ２３５Ｆ６とＵ２３８Ｆ６との混合物中のＵ２３８Ｆ６
   から或り，前記所定の吸収領域がホットバンドＱブラン
   チの包絡線から収り，前記振動数が前記Ｑブランチ包絡
   線の中央部と隣接するＰブランチ領域との中間にある前
   記Ｑブランチの勾配七の振動数から或り，Ｕ２３８Ｆ６
   の吸収断面積が，前記所定の振動数において、Ｕ２３５
   Ｆ６の吸収断面積よりも大きいことを特徴とする，特許
   請求の範囲第１項に記載の方法。 ７ 前記所定の振動数がＵＦ，のν３吸収バンドにおけ
   る前記Ｑブランチ勾配Ｌに存在すること全特徴とする、
   特許請求の範囲第５項に記載の方泥８ 前記所定振動数
   ２５ＥＵＦ６の（ν１＋ν，）吸収バンドにおける前記
   Ｑブランチ勾配ｈＫ存在することを特徴とする，特許請
   求の範囲第５項に記載の方法。 ９ 前記所定振動数がＵＦ６の（ν２＋ν３）吸収バン
   ドにおける前記Ｑブランチ勾配上に存在することを特徴
   とする，特許請求の範囲第５項に記載の方法。 １０ 前記所定振動数がＵＦ６の（ν３＋ν５）吸収バ
   ンドにあ・ける前記Ｑブランチ勾配七に存在することを
   特徴とする、特許請求の範囲第５項に記載の方法。 １１ 前記所定振動数がＵＦ６の３ν３吸収バンドに
   おける前記Ｑブランチ勾配とに存在することを特徴とす
   る、特許請求の範囲第５項に記載の方法。 １２前記所定振動数がＵＦ６の（ν３＋ν４＋ν６）吸
   収バンドにおける前記Ｑブランチ勾配ｈＫ存在すること
   を特徴とする．特許請求の範囲第５項に記載の方法。 １３前記所定振動数７１＋ＥＵＦ６のν３吸収バンドに
   おける前記Ｑブランチ勾配ＪＪＣ存在することを特徴と
   する，特許請求の範囲第６項に記載の方法。 １４ 前記所定振動数がＵＦ６の（ν１＋ν３）吸収バ
   ンドに釦ける前記Ｑブランチ勾配上に存在することを特
   徴とする，特許請求の範囲第６項に記載の方法。 １５前記所定振動数がＵＦ，■（ν２＋ν３）吸収バン
   ドに釦ける前記Ｑブランチ勾配丘に存在することを特徴
   とする．特許請求の範囲瀉６項に記載の方法。 １６前記所定振動数，！５Ｅ Ｕ Ｆ ６の（ν３＋ν
   ５）吸収バンドニア゛ける前記Ｑブランチ勾配Ｅに存在
   することを特徴とする．特許請求の範囲第６項に記載の
   方法。 １７ 前記所定振動数がＵＦ６の３ν３吸収バンドに釦
   ける前記Ｑブランチ勾配七に存在することを特徴とする
   ，特許請求の範囲第６項に記載の方法。 １８前記所定振動数がＵＰ，の（ν３＋ν４＋ν６）吸
   収バンドにおける前記Ｑブランチ勾配とに存在すること
   を特徴とする，特許請求の範囲第６項に記載の方法。 １９前記吸収バンドが，前記吸収バンドの前記中央部に
   存在する少なくとも１個の連続的でソリッドなホツｉＱ
   ブランチ輪廓から咬り，且つ複数個の高吸収ピークと低
   吸収ホールとを含む隣接ホソトＰブランチとＲブランチ
   との構造領域を有しておシ，前記吸収バンドの前記所定
   領域が、前記複数個の高吸収ピークと低吸収ホールとを
   含むホットＰブランチとＲブランチとの前記構造領域か
   ら収り、前記振動数が，所定の同位体分子の高吸収ピー
   クの少なくとも１つが他の同位体分子の低吸収ホールと
   一致するような振動数であることを特徴とする，特許請
   求の範囲第１項に記載の方法。 ２０前記化学的に同一であるが同位体として異なる分子
   の混合物がＵＦ６から或り、前記所定の同位体分子，５
   ＥＵ２３５ ｐ６とＵ２３８Ｆ６との混合物中のＵ２３
   ５ｐ６から或ｂ，高吸収ピークと低吸収ホールとが一致
   する前記振動数が，前記ＵＦ６のν３吸収バンドのＰブ
   ランチとＲブランチとの少なくとも１つに存在し，前記
   振動数においてＵ２３５ｐ６の吸収断面積がＵ２３８Ｆ
   ６の吸収断面積よりも大であることを特徴とする．特許
   請求の範囲第１９項に記載の方法。 ２１ 前記化学的に同一であるが同位体として異なる
   分子の混合物がＵＦ６から或り，前記所定の同位体分子
   ２５ＥＵ２３５Ｆ６とＵ ２３ ８ ｐ ，との混合物
   中のＵ２３８Ｆ６から或り，高吸収ピークと低吸収ホー
   ルとが一致する前記振動数７５Ｅ， ＵＦ６のν３吸収
   バンドの前記ＰブランチとＲブランチとの領域の少なく
   とも゛１つに存在１．前記振動数においてＵ２３８Ｆ６
   の吸収断面積がＵ２３５Ｆ６の吸収断面積よりも犬であ
   ることを特徴とする、特許請求の範囲Ｋ１９項に記載の
   方法。 ２２前記所定の分子振動がν３振動であることを特徴と
   する、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 お前記光子がＣｌＦ，ＢｒＦ，ＢＣｌ，ＳＯ２，ＣＯ２
   ，及びＳＦ６レーザーから或る群よう選択されたレーザ
   ーからの光子であることを特徴とする，特許請求の範囲
   第７項に記載の方法。 ２４前記光子がＣ＃Ｆ，ＢｒＦ，ＢＣｌ，８０２ ，ｃ
   ｏ２，ＳＦ６レーザーから或る群よシ選択されたレーザ
   ーからの光子であることを特徴とする、特許請求の範囲
   第１３項に記載の方法。 ２５前記光子がＣｌＦ，ＢｒＦ，ＢＣｌ，，８０２，Ｃ
   Ｏ２，及びＳＦ６レーザーから咬る群より選択されたレ
   ーザーからの光子でちることを特徴とする、特許請求の
   範囲第２０項に記載の方法。 ２６前記光子がＣＩＦ，ＢｒＦ，ＢＣｊ！！，８０２，
   Ｃｏ２，及びＳＦ６レーザーから或る群より選択された
   レーザーからの光子であることを特徴とする，特許請求
   の範囲第２１項に記載の方法。 ２７ 前記光子がＣＯレーザーからの光子であることを
   特徴とする，特許請求の範囲第１１項に記載の方法。 路 前記光子がＣＯレーザーからの光子でちることを特
   徴とする，特許請求の範囲第１７項に記載の方法。 ２９ 前記光子がＣＯ２レーザーからの光子でちるこ
   とを特徴とする，特許請求の範囲第１２項に記載の方法
   。 ３０ 前記光子がＣＯ２レーザーからの光子であること
   を特徴とする、特許請求の範囲第１８項に記載の方法。 ３１ 前記光子がＢＦレーザーからの光子であること
   を特徴とする、特許請求の範囲第８項に記載の方法。 ３２前記光子が０１６ Ｃ１３ Ｓ３４ ， Ｃ１８
   Ｃ１２ Ｓ ３２，０１８ Ｃ１２ Ｓ３４ ， Ｃ
   Ｓ及びＢＰレーザーから或る群より選択されたレーザー
   からの光子でちることを特徴とする、特許請求の範囲第
   ９項に記載の方法。 ３３前記化学的化合物を選択的に取出し所定の同位体を
   選択的に回収する段階が，該化学的化合物と，未反応の
   化学的Ｋｔｊ同一であるが同位体としては異なる分子と
   ，未反応の化学反応剤とを示差凍結して，各戎分を分離
   する段階から或ることを特徴とする，特許請求の範囲第
   １項に記載の方法。 ３４ 前記化学的に同一であるが同位体として異なる分
   子の混合物に、この混合物と前記化学反応剤とのモル比
   が１部対１部から１部対２０部の範囲で前記化学的反応
   剤を加えることを特徴とする、特許請求の範囲第１項に
   記載の方法。 ３５化学反応剤が、塩化水素と，臭化水素と、水素と塩
   化水素との混合物と，水素と臭化水素との混合物と、塩
   化水素と臭化水素との混合物と，水素と塩化水素と臭化
   水素との混合物とから或る群から選択されることを特徴
   とする，特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ３６化学的反応剤が，塩化水素と，臭化水素と、水素と
   塩化水素との混合物と，水素と臭化水素との混合物と，
   塩化水素と臭化水素との混合物と、水素と塩化水素と臭
   化水素との混合物とから或る群から選択されることを特
   徴とする，特許請求の範囲第３４項に記載の方法。 ３７前記化学的に同一であるが同位体として異なる分子
   の混合物がＵＦ６から或シ，前記化学的反応剤が塩化水
   素であり，且つこの化学反応は，気体状ＵＰ，Ｃｎと気
   体状ＨＦとを生或するＵＰ６ と塩化水素との発熱およ
   び熱中性反応の１つであり、この反応において前記ＨＦ
   は基底振動レベル及び励起振動レベルのうちの１つＹＣ
   あることを特徴とする、特許請求の範囲第１項に記載の
   方法。 ３８化学的に同一でらるが同位体として異なる分子の前
   記混合物がＵＦ６から改り，前記化学的反応剤が塩化水
   素であり、且つこの化学反応は，気体状ＵＦ５Ｃｌと気
   体状ＨＦとを生或するＵＦ６と塩化水素との発熱および
   熱中性反応の一つであり、この反応において前記ＨＦは
   基底振動レベル及び励起振動レベルのうちの１つである
   ことを特徴とする，特許請求の範囲第３４項に記載の方
   法。 ３９前記化学的に同一であるが同位体として異なる分子
   の混合物，！＞ＥＵＦ６から或り，前記化学的反応剤が
   臭化水素であり、且つこの化学反応は気体状ＵＦ５Ｂｒ
   と気体状ＨＦとを生成するＵＦ６と臭化水素との発熱お
   よび熱中性反応の一つであり，この反応に釦いて前記Ｈ
   Ｆは基底振動レベル及び励起振動レベルのうちの］つに
   あることを特徴とする、特許請求の範囲第１項に記載の
   方法。 匍前記化学的に同一でらるが同位体として異なる分子の
   混合物がＵＦ６から或り，前記化学的反応剤が臭化水素
   であり、且つこの化学反応は気体状ＵＦ５Ｂｒと気体状
   ＨＦとを生或するＵＰ６と臭化水素との発熱および熱中
   性反応の一つであり、この反応に卦いて前記ＨＦは基底
   振動レベル及び励起振動レベルのうちの１つＫあること
   を特徴とする、特許請求の範囲第３４項に記載の方法。 ４１ 前記化学的に同一であるが同位体として異なる
   分子の混合物，＝５ＥＵＦ６から戎り、前記化学的反応
   剤が水素と塩化水素と臭化水素との混合物であり，化学
   的反応によりＵＦ５ＣｌとＵ Ｆ ５ Ｂ ｒとＨＦと
   が生或することを特徴とする，特許請求の範囲第１項に
   記載の方法。 ４２ 前記化学的に同一であるが同位体として異なる分
   子の混合物がＵＦ６から収り、前記化学的反応剤が水素
   と塩化水素と臭化水素との混合物から或り、化学的反応
   によりＵＦ５Ｃ１２とＵＰ５ＢｒとＨＦとが生戎するこ
   とを特徴とする，特許請求の範囲第３４項に記載の方法
   。 ４３前記所定の温度が１００〜３００Ｋの範囲にちるこ
   とを特徴とする，特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ４４ 前記所定の圧力が０．０１〜７６０トールノ範囲
   １《あることを特徴とする、特許請求の範囲第１項に記
   載の方法。 ４５ 予め選択された反応がＵＦ６をＵＦ５とＵＦ４と
   の固体還元物質の少なくとも１つに解離させる反応であ
   り．更に，前記固体還元物質全間欠的に除去する段階を
   含むことを特徴とする，特許請求の範囲第５項に記載の
   方法。 ４６前記化学的に同一であるが同位体として異なる分子
   の遷移が多光子吸収により誘起さ力、前記光子が集束レ
   ーザーからの光子であることを特徴とする、特許請求の
   範囲第４５項に記載の方法。 ４７ 前記レーザーがパルス化されたレーザーでちるこ
   とを特徴とする、特許請求の範囲第４６項に記載の方法
   。 ４８化学的反応剤が気体状の水素とヘリウムとから或る
   群より選択されること全特徴とする、特許請求の範囲第
   ４５項に記載の方法。 ４９化学的反応剤が白金，ニッケル、酸化アルミニウム
   及び酸化マグネンウムから或る群より選択された界面活
   性触媒であり，該界面活性触媒はワイヤ、チップ及びリ
   ングから或る群より選択された形状を有することを特徴
   とする，特許請求の範囲第４５項に記載の方法。 ５０ 前記化学的に同一であるが同位体として異なる分
   子の混合物と反応剤とを所定の保持時間の間反応室内に
   保持する段階を含み，更に、前記化学的化合物を選択的
   に取出し前記所定の同位体を選択的に回収する段階が，
   ＠記反応室の内容物を除去し，予め選択された異なる温
   度に維持された一連の示差凍結室内に該内容物を送り，
   異なる凍結点を有する各化学物質を該凍結室内で連続的
   に凍結し，収集し且つ分離する段階から或り、前記反応
   室内の前記保持時間は、所定の同位体分子の約５〜９９
   係が化学的に反応されるべく選択されていることを特徴
   とする、特許請求の範囲第１項に記載の方法。 ５１ 前記反応室が、前記振動数金有する光子に対し
   、該光子の約１０〜９９係を化学的Ｋは同一であるが同
   位体として異なる分子の前記混合物に吸収させ得るよう
   な光路長さを有していることを特徴とする．特許請求の
   範囲第５０項に記載の方法。 ５２前記化学的には同一であるが同位体として異なる分
   子の混合物と反応剤とを連続的に前記反応室に供給し、
   化学的生或物と未反応或分とを前記反応室から連続的に
   ポンプで排出することを特徴とする，特許請求の範囲第
   ５０項に記載の方法。 ５３ 前記化学的に同一であるが同位体として異なる分
   子の混合物と反応剤とを所定の混合量で前記反応室に間
   欠的に供給し、前記化学的生或物と未反応或分とを＠記
   反応室よシ間欠的に除去し，バッチ供給及びバッチ除去
   工程を形戊することを特徴とする，特許請求の範囲第５
   ０項に記載の方法。 刺更に、前記反応室の所定部分を冷却し、前記固体還元
   物質を前記反応室の前記冷却部分に沈殿させ、前記固体
   沈殿物質を前記反応室から間欠的に除去する段階を含む
   ことを特徴とする，特許請求の範囲第４５項に記載の方
   法。 ５５ 前記固体物質全間欠的に除去する段階が，該固
   体物質を再フッ化し且つ再ガス化して気体ＵＦ６を生或
   Ｌ，再形或された該気体ＵＦ６を前記反応室からポンプ
   で排出する段階を含むこと全特徴とする特許請求の範囲
   第４５項に記載の方法。 ５６更に、前記化学的に同一であるが同位体として異な
   る分子の混合物を連続的に前記反応室に供給し，前記反
   応室より未反応物質及び他の気体物質を連続的に除去す
   る段階を含むことを特徴とする、特許請求の範囲第５４
   項Ｖ？−記載の方法。 ５７ 更に，前記化学的に同一であるが同位体として異
   なる分子の混合物を間欠的Ｋ＠記反応室に供給し、前記
   反応室より未反応物質及び他の気体物質を間欠的に除去
   する段階を含むことを特徴とする、特許請求の範囲第５
   ４項に記載の方法。 ５８前記化学反応剤が前記振動数において＠記光子の強
   い吸収を実質的に行わないことを特徴とする、特許請求
   の範囲第１項に記載の方法。 ５９＠記光子がＢＦレーザーからの光子でちることを特
   徴とする、特許請求の範囲第１４項に記載の方法。 ６０ 前記光子０１８Ｃ１２Ｓ３６ ， ０１８Ｃ１３
   Ｓ３６０１８Ｃ１２Ｓ３６ ， ０１８ＣＩ２ ８３４
   ，（）１６（＋１２８３６，ＣＳ及びＢＰレーザーか
   ら或る群から選択されたレーザーからの光子であること
   を特徴とする，特許請求の範囲第１５項に記載の方法。 ６１＠記所定圧力２＞Ｅ ０． ０ １〜１０トールの
   範囲内にあることを特徴とする，特許請求の範囲第１９
   項に記載の方泥 ６２ 前記化学的に同一であるが同位体として異なる分
   子の混合物がＵＦ６から或９、前記所定の同位体分子は
   Ｕ２３５Ｆ６とＵ２３８Ｆ６との混合物のＵ２３５Ｆ６
   から或り，前記所定の振動数は、複数の規準振動から或
   るＵＰ，の組合せ振動吸収バンドの前記Ｐブランチ及び
   Ｒブランチ領域の少６くとも１つに存在し，該規準振動
   の少なくとも１つはν３振動であり ｇ２ ３５ ｐ６
   の吸収断面積が前記振動数においてＵ２３８Ｆ６の吸
   収断面積よジも犬であること全特徴とする，特許請求の
   範囲第１９項に記載の方法。 ６３＠記化学的に同一であるが同位体として異なる分子
   の混合物がＵＦ６から敗り，前記所定の同位体分子はＵ
   ２ ３５ ｐ ６とＵ２３８ｐ６との混合物中のＵ２
   ３ ８ ｐ ６から或シ、前記所定の振動数が，複数の
   規準振動から或るＵＦ６の組合せ振動吸収バンドの前記
   ＰブランチとＲブランチとの領域の少なくとも１つに存
   在し，該規準振動の少なくとも１つはν３振動であり，
   Ｕ２３８Ｆ６の吸収断面積が，前記振動数においてＵ２
   ３５Ｆ６の吸収断面積よ９も犬であることを特徴とする
   ，特許請求の範囲第１９項に記載の方法。 ６４化学的反応剤が、塩化水素と，臭化水素と，水素と
   ，塩化水素及び臭化水素及び水素のうちのいずれかの混
   合物とから或る群より選択されることを特徴とする，特
   許請求の範囲第１項に記載の方法。 ６５＠記所定の反応が、ＵＦ６をＵＦ５とＵＦ４との固
   体還元物質の少なくとも１つに解離させることから或う
   、更に，＠記固体還元物質を間欠的に除去する段階を含
   むことを特徴とする，特許請求の範囲第２０項に記載の
   方法。 ６６前記化学的には同一であるが同位体として異なる分
   子の遷移が多光子吸収により誘起され、前記光子が集束
   レーザーからの光子であることを特徴とする、特許請求
   の範囲第６５項に記載の方法。 ６７更に前記レーザーがパルス化されたレーザーである
   ことを特徴とする、特許請求の範囲第６６項に記載の方
   法。 ６８ 化学的反応剤が気体の水素及びヘリウムから成
   る群より選択されることを特徴とする、特許請求の範囲
   第６５項に記載の方法。 ６９化学的反応剤が、白金、ニッケル，酸化アルミニウ
   ム及び酸化マグネシウムから或る群よ９選択された界面
   活性触媒であシ，該界面活性触媒はワイヤ、チップ及び
   リングから収る群よう選択された形状を有すること全特
   徴とする、特許請求の範囲第６５項に記載の方法。 ７０化学的には同一であるが同位体としては異なる分子
   の混合物中の少なくとも１種の同位体分子を所定の振動
   数において光子誘起遷移せしめる型の同位体分離装置に
   おいて： 前記振動数のエネルギーを有する光子ビームを発生する
   ためのレーザ一手段，ここで該レーザ一手段は、長さが
   可変のショートレッグと、ロングレッグとを有する連結
   双レッグ型光レーザー共振手段を含む： 前記光子ビームに含まれる光子の振動数を粗同調するた
   めの格子千段； 前記ショートレッグの長さを変えるべく該ショートレッ
   グに連結された制脚手段；を含み、前記ショートレッグ
   の長さを所定の長さ範囲内で変更することにより，前記
   光子ビームに含１れる光子の振動数の微同調を行ない得
   ること．を特徴とする，同位体分離装置。 ７１ 化学的には同一であるが同位体としては異なる
   分子の混合物中の少なくとも１種の同位体分子を所定の
   振動数に釦いて光子誘起遷移せしめる型の同位体分離装
   置において； 前記所定の振動数のエネルギーを有する光子ビームを発
   生するためのレーザ一手段を具備し，該レーザ一手段は
   ， １対のエンドミラー； 前記１対のエンドミラー間に配置されたフィルタセル手
   段： 前記フィルタセル内に収容された媒体、を含み、該媒体
   は＠記した少なくとも１種の同位体分子を実質的に含−
   １ない＠記同位体分子の集合から或り，その結果，前記
   振動数以外の振動数を有する光子の発生が抑制されるこ
   と． を特徴とする同位体分離装置。 ７２ 前記ショートレッグの長さを変更するための制御
   手段が， 前記光子の振動数の変化を探知し且つこれに応じて第１
   制脚信号を発する探知手段； 前記第１制御信号を受信し且つこれに応じて前記ショー
   トレッグの長さを変更するピエゾ電気微同調手段， とを含むことを特徴とする．特許請求の範囲第７０項に
   記載の装置。 ７３ 少なくとも５０Ｈｚの振動数で且つ＠記光子ビ１ 一ムの前記光子の波長の少なくとも７の大きさの振幅で
   前記ロングレッグの長さを周期的に変更するためのロン
   グレッグ振動手段を具備し、該振動手段が更に， 前記ロングレッグに連結されたピエゾ電気微同調手段； ＭＪ記微同調手段Ｋ電圧入力を印加する手段；訃よび、 前記電圧入力の大きさを周期的に変更する手段、とを含
   むことを特徴とする、特許請求の範囲第７０項に記載の
   装置。 ７４化学的に同一である同位体としては異なる分子の前
   記混合物から或る媒体を収容する反応室を具備し、 前記レーザーは更Ｋ１対のエンドミラーを含み；そして 前記反応室は前記レーザーの前記エンドミラーの間に配
   置されており； そして前記少なくとも１種の同位体分子は前記媒体中に
   約２係よりも低いモル濃度で存在することを特徴とする
   、特許請求の範囲第７０項に記載の装置。