JPS5843134B2 - 微小球状粒子の製造装置およびその操作方法 - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は全般的に、微小球状粒子の製造方法および装置
に関する。

さらに特には、本発明は核燃料カーネル（ｋｅｒｎｅｌ
ｓ ）の製造のためのいわゆるゾル−ゲル法に関連して
特に有用な方法および装置に関する。

微小球状粒子の製造は、種々の技術的および工業的用途
において重要である。

それらの用途の例としては、高温度ガス冷却原子炉のた
めの核燃料の製造および石油精製および他の化学的プロ
セスにおいて使用される粒状触媒材料の製造が挙げらる
る。

斯くの如き微小球が予め選択された均一な大きさにて製
造されそして均一な球状形態を有するいうことが、多く
の場合において好適なことであり、いくつかの場合にお
いては絶対的に必要とされることである。

微小球状粒子は慣用的には、溶解または懸濁せしめられ
た材料を含む適切な液体供給原料を分散せしめて小滴と
し、次いで例えば小滴を化学的にゲル化させおよび／ま
たは小滴から溶剤または液体キャリヤを蒸発させまたは
他の方法にて除去することによる等、適切な方法にて小
滴を固化することによって製造される。

燃料親物質または分裂性物質の微小球の製造に関連して
非常に良好な結果が得られる特定的方法は、「ゾル−ゲ
ル法」として知られている。

この方法においては、水性ゾル液体供給原料は小滴にて
分散せしめられてゲル化塔内に落下する。

ゲル化塔内においては、小滴表面上のゲル化を惹起する
ゲル化ガスが供給される。

球状小滴が永久歪を受けずに液体表面上に衝突すること
を可能とするに充分な強度および弾性が、ゲル化によっ
て供給される。

ゲル化塔の下端に液体が設けられ、そして球状小滴はそ
の液体中に入って減速せしめられる。

この液体は、小滴がさらにゲル化して球状粒子になる様
にする組成を有し、形成される球状粒子は次にさらに次
の処理段階に移される。

さらに行なわれる処理段階において、球状ゲル化粒子は
脱水されまたはさもなくば制御された条件下にて処理さ
れ、そして次に■焼されて高密度のものにされる。

この粒子は次いで、熱分解炭素の如き耐火性材料で被覆
されることもある。

前記の方法においては、先行技術による装置および方法
にである問題が存在している。

特に、しばしば表面のゲル化が不十分であるために、衝
突による損傷および非球状の粒子が生ずる結果となる。

この原因は、ガス−空気界面に入ってくるより一層密な
空気でゲル化ガスが希釈、されるためであると考えられ
る。

ゲル化ガス中における粒子の滞留時間を増加させるため
に、非常に長い例えば数メートルの長さのゲル化塔が用
いられてもよいかも知れない。

しかしながら、・この解決法にて問題を解決するために
は、典型的には高められた作業用の床および長いゲル化
塔のための支持構造物が必要とされ、費用がかかる。

さらに、ゲル化処理をさらに促進するために、高流動性
のゲル化ガスが用いられてもよいかも知れない。

しかしながら、この解決法によると費用および費用およ
び汚染制御上の欠点が生ずる。

最後に、満足なゲル化を得るために充分な時間および／
またはゲル化ガス流動を供給することが必要となるため
に、小滴処理速度が制限されることになる。

本発明の目的は、前記の問題を生ずることなしに微小球
状粒子を製造するための方法および装置を提供すること
である。

本発明によると、微小球状粒子の製法において、小滴発
生装置からゲル化可能小滴を、下端にゲル化液体を含む
垂直ゲル化塔内に分配（ｄｉｓｐｅｎａｅ ）し、ゲル
化塔のゲル化液体より上の帯域にゲル化ガスを供給し、
ゲル化塔のゲル化ガスより上の帯域にゲル化ガスの密度
より低い密度のさらに用いられるガスを供給、し、そし
てゲル化ガスの帯域とさらに用いられたガスの帯域との
間の界面にてゲル化塔からゲル化ガスおよびさらに用い
られたガスを引出すことを特徴とする製法が提供される
。

本発明によると、先行技術による装置および方法にて可
能であるよりも一層高速にて微小球状粒子を製造するこ
とが可能となり、そして不充分な表面ゲル化の結果とし
ての衝突損傷を最小にすることができる。

本発明をさらに添付図面に関連して説明する。

第１図には、化学的にゲル化可能な物質の均一な球状小
滴を分散するための小滴発生装置１１が示される。

小滴発生装置からの小滴１３を受けるために、ゲル化塔
１２が位置せしめられる。

ゲル化塔に空気が入ることを防止するために、ゲル化塔
の両端は閉鎖される。

ゲル化塔の閉鎖下端１４は、ゲル化液体１５を幽閉して
いる。

ゲル化ガス源１６およびこの源からゲル化塔内のゲル化
液体のすぐ上の帯域１８へゲル化ガスを導入するための
通路１Ｔが、具備せしめられる。

さらに用いられるガスの源１９が具備せしめられ、この
さらに用いられるガスはゲル化ガスより低い密度のもの
である。

源１９からのさらに用いられるガスは、通路２１を通じ
てゲル化塔内のゲル化ガスのすぐ上の帯域２２（球状化
帯域）内に導入され得る。

ゲル化ガスの帯域１８とさらに用いられるガスの帯域２
２′との間の界面地点にてゲル化塔からガスを引出すた
めに、プレナム（ｐｌｅｎｕｍ ） ２３が具備せしめ
られる。

明細書本文および特許請求の範囲において用いられる用
語「ガス」は、単一ガスまたはここに記載の用途のため
に適切な性質を有するガスの混合物を意味する。

さらに詳細に第１図に言及すると、小滴発生装置１１は
液体供給原料を均一な球状小滴に分散するように操作さ
れる。

小滴発生装置１１はいずれの適切なタイプのものであっ
てもよいが、好適には垂直に下方に延長しそして管の軸
方向にてその下端から一連の小滴を放出する毛管状分配
管２５を有する。

また好適にはこの毛管２５のまわりに同軸通路２６も具
備せしめられる。

ガス源１９から通路２１を通じて同軸通路２６へ、小滴
の流れと同時的なガスの流れが供給される。

通路２６を通るこの同時的なガスの流れは、噴出流が層
状に変化するのを促進して噴出流が均一な球状小滴に分
裂することを惹起する。

前記のタイプの小滴発生装置は、米国特許第３７３１８
５０号に記載されている。

均一な球状小滴１３はゲル化塔１２内を下方に通過して
、ゲル化塔の円錐台状閉鎖端１４の地点における帯域に
含まれるゲル化液体１５中に集められる。

液体１５は代表的には、水酸化アンモニウム溶液または
アルコール、または球状粒子３０の減速または充分なゲ
ル化を惹起してそれがさらに処理され得るようにするそ
の他の類似物であってよい。

沈降したゲル化粒子は、ゲル化塔の下端のバルブ２９お
よび出口通路３１を経てゲル化塔から除去される。

その代りに、ゲル化塔の下端を開放したままにして、ゲ
ル化液体の自由表面の下側に没入させることによって密
封してもよい。

粒子を除去するために、液体下のコンベアを用いてもよ
い。

さらに代替方法としては、液体トラップによってゲル化
塔の下端を密封し、そしてスクリーンを通して液体をポ
ンプ送りすることによって粒子を除去してもよい。

小滴１３が液体１５の表面に衝突する時に、或物理的応
力が生ずる。

小滴の永久歪を防止するために、ゲル化塔内の帯域１８
に、小滴表面上のゲル化を惹起するゲル化ガスが供給さ
れる。

このゲル化は、小球が永久歪を受けることなしに液体１
５の表面に衝突できるようにし得る強度および弾性を与
えるに充分なものである。

ゲル化ガスはいずれの適切なタイプのものであってもよ
く、例えばアンモニアであってもよく、そしてガス源１
６から通路１７を経て帯域１８に供給される。

ゲル化塔１２の上部３３は、下部２８よりわずかに小の
直径を有し、そして下部２８内に同軸的にわずかな距離
だけ延長している。

環状プレナム２３は、ゲル化塔１２の下部２８の上縁と
、そしてまたゲル化塔１２の上部３３の外側表面と、密
封的に噛合っている。

上部３３の上端は、環状壁３７によって通路２６の下端
に接続されて閉鎖される。

かようにしてゲル化塔１２全体がその両端にて密封され
、そしてその全長にわたって密封されて、ゲル化塔のま
わりの帯域からその内部へ空気が入ることを防止する。

従って、一層相な空気がゲル化ガス中に入ってゲル化ガ
スの希薄化を惹起することが防止されて、ゲル化塔の帯
域１８内で起こる小滴の表面ゲル化が最大になる。

ガス源１９からゲル化塔１２内の球状化帯域２２に入る
ガスは、ゲル化ガスよりも低い密度を有するように選択
される。

かように源１９から帯域２．２へ入るガスは、例えばヘ
リウムであってよい。

一層軽質のガスが帯域１８の上に存在し、そしてゲル化
塔１．２から空気が排除されることによって、ゲル化ガ
スの希薄化が防止され、従って小滴のゲル化に当てられ
たゲル化塔の長さにわたって最大のゲル化効朱が得られ
る。

ゲル化ガスおよびゲル化塔の上方帯域における密度の一
層低いガスを除去するために、ゲル化塔の帯域１８およ
び２２間の界面地点に環状オリフィス４１が具備せしめ
られる。

環状オリフィスは図示される如く連続である必要はなく
、連続開口と実質的に等しいように配置された一連の開
口を有してもよい。

図示された例においては、ゲル化ガスが環状通路４１を
経て帯域１８から除去され、そして帯域２２のより一層
軽いまたはより一層密度の低いガスもまた同様に除去さ
れる。

環状オリフィス４１のまわりの環状プレナム２３によっ
て、ガス収集が達成される。

プレナム２３内に吐出通路４３が具備され、そして斯く
の如き通路は、プレナム２３からガスを引出すために適
切な排気系に接続される。

本発明の方法によって本発明の装置を操作する際には、
小滴発生装置は毛管２５からゲル化塔１２の上部３３内
の帯域２２内に下方に小滴を吐出するように操作される
。

ヘリウムの如き密度のより一層低いガスが、源１９から
同軸通路２６を経て帯域２２内に吐出される。

同時に、ゲル化ガスが源１６から帯域１８に導入される
。

これら両方のガスは、環状通路４１を経てプレナム２３
内に引出され、そこから通路４３を経て図示されない排
気系へ排出される。

小滴がゲル化塔内を下方に落下する時に、小滴は球状に
なり次に帯域１８に入って、ここで小滴表面のゲル化が
起こる。

小滴が液体１５に入る時までに、゛液体表面に小滴が衝
突する際に小滴の永久歪を防止するに充分なゲル化が起
こる。

ゲル化した粒子は次に、バルブ２９および通路３１を経
て除去される。

さらに第２図に言及するが、第２図には本発明のさらに
もう１つの具体例が示される。

設計および機能が第１図の具体例の要素を同一である第
２図の具体例の要素は、第１図と同一の番号の前に１を
付加して示した。

第２図の具体例において、ゲル化塔１１２の下部１２８
は２つのセクションにて形成され、その下方のセクショ
ンは上方のセクションよりわずかに大きい直径を有し、
これらのセクションは球状水平壁１５１によって結合さ
れている。

ゲル化塔１１２の上部１３３は、下部１２８の２つのセ
クションよりも実質的に犬の直径を有する。

同軸通路１２６を経て帯域１２２に″導入されるガスに
加えて、ゲル化ガスより低い密度のガスを帯域１２２に
導入するために、２つの付加的ボート１５３および１５
５が具備せしめられる。

プレート１５７は、上部１３３の内部をプレナム１２３
から分離する。

プレナム１２３内に同軸的にプレート１５７から中空シ
リンダー１５９が下方に突出し、そして下部１２８の上
方セクションの上端から離隔せしめられて、環状通路１
４１を形成する。

帯域１２２を帯域１１８から隔離するためにスライディ
ング・ゲートバルブ１６１が具備せしめられる。

ゲートパルプ１６１は、ゲル化塔１２２の上部１３３の
壁のシール１６３によって密封されたプレート１６２を
含む。

中空シリンダー１５９の上端に環状シール１６５が具備
せしめられる。

ゲートバルブプレート１６２の開口から中空シリンダー
１６７が突出し、シリンダー１６７は中空シリンダー１
５９と同じ直径を有する。

シリンダー１６７およ□び１５９が一直線上にある時に
は、装置は操作状態にあり、そして小滴は毛管１２５か
ら軸方向に落下して整夕１ルたシリンダー１６７および
１５９を通過する。

プレート１６２上には、その上方表面内の引込んだ所に
設けられた移動可能な容器１７１が具備せしめられる。

ゲートパルプが閉鎖状態に移動せしめられた時に、容器
１７１が毛管１２′５と軸方向に整夕］ル、従っ□てそ
こから落下する小滴をとらえる。

図示されないが、移動可能な容器１７１を移動させて洗
浄および保全を容易にするためｋ、適切なドアが上部１
３３内に具備せしめられる。

第２図の装置の操作は、第１図の装置の操作”は関゛連
して記載されたのと実質的に同じである。

第１図および第２図め具体例の両方において、ゲル化ガ
スおよびよゲ一層軽いガスの操作は、塔のすぐまわりの
大気圧に関連してわずかに正の圧力にてなされることが
好適である。

このことによって、空気の漏入が排薩すれそしてゲル化
ガスの希薄化が起こらないようにすることが確実となる
。

図示された装置は、本発明に従って非球状粒子が実質的
に全く形成されないような王台にて粒子を製造するよう
に操作され得る。

本発明によるゲル化ガスの消費量は、先行技術構造物に
よるよりも実質的に減少せしめられる。

ゲル化ガスとゲル化帯域の上めより二層軽いガスとの間
に、安定な良好に定義される界面が供給され、そして空
気の漏入は実質的に排除される。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明に従ってつくられた装置の部分的に切
開された透視図である。 第２図は、本発明のさらにもう１つの具体例を示す部分
的に切開かれた透視図である。 １１．１１１・・・・・・小滴発生装置、１２，１１２
・・・・・・ゲル化塔、１３，１１３・・・・・・小滴
、１５゜１１５・・・・・・ゲル化液体、１６，１１６
・・・・・・ゲル化ガス源、１９，１１９・・・・・・
さらに用いられるガスの源、２３，１２３・・・・・・
プレナム、２５，１２５・・・・・・毛管、２６，１２
６・・・・・・同軸通路、４１゜１４１・・・・・・環
状オリフィス、１５９．１６７・・・・・・中空シリン
ダー、１６１・・・・・・ゲートバルブ、１７１・・・
・・・移動可能容器。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 微小球状粒子の製法において、小滴発生装置からゲ
   ル化可能小滴を、下端にゲル化液体を含む垂直ゲル化塔
   内に分配（ｄｉｓｐｅｎｓｅ ） Ｌ、ゲル化塔のゲ
   ル化液体より上の帯域にゲル化ガスを供給し、ゲル化塔
   のゲル化ガスより上の帯域にゲル化ガスの密度より低い
   密度のさらに用いられるガスを供給し、そしてゲル化ガ
   スの帯域とさらに用いられたガスの帯域との間の界面に
   てゲル化塔からゲル化ガスおよびさらに用いられたガス
   を引出すことを特徴とする製法。 ２ 前記第１項に記載の製法において、空気の漏入を排
   除するために、ゲル化塔内の供給されたガスがゲル化塔
   の外側の周囲圧力を越える圧力に維持される製法。 ３ 微小球状粒子を製造するための装置において、ゲル
   化可能な小滴を分配するための小滴発生装置、小滴発生
   装置からの小滴を受けるために位置せしめられそして下
   端がゲル化液体を含むように温合せしめられたゲル化塔
   、ゲル化塔のゲル化液体よりの上の帯域にゲル化ガスを
   導入するための通路、ゲル化ガスよりも低い密度のさら
   に用いられるガスをゲル化塔のゲル化ガスが導入された
   帯域より上の帯域に導入するための通路、およびゲル化
   ガスの帯域とさらに用いられたガスの帯域との間の界面
   にてゲル化塔からガスを引出すための排出通路を有する
   ことを特徴とする前記製造装置。 ４ 前記第３項に記載の製造装置において、排出通路が
   該界面にてゲル化塔を取囲む環状プレナムを有し、ゲル
   化塔がプレナムと連通ずる少なくとも１つの開口を有す
   る製造装置。 ５ 前記第３項に記載の製造装置において、ゲル化塔内
   の該界面の近くに配置せしめられて、その閉鎖位置にて
   ゲル化ガスからさらに用いられるガスを隔離するゲート
   バルブを含む製造装置。 ６ 前記第５項に記載の製造装置において、該ゲートバ
   ルブのバルブプレート上に配置され、そしてゲートバル
   ブが閉鎖された時に小滴発生装置からの小滴を受けるよ
   うに適合せしめられた移動可能な容器を含む製造装置。 ７ 前記第３項に記載の製造装置において、小滴発生装
   置が毛管状分配管を含み、さらに用いられるガスを導入
   するための通路が毛管状分配管のまわりの同軸通路を含
   み、該同軸通路が該界面の上のゲル化塔に連通している
   製造装置。