JPS5849626A - 硝酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウムの脱硝装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ・本発明はｊ質霧ノズルを有する平板型流動層を用いて
硝酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウムを熱分解
脱硝し、該流動層の幅の長さに関係なく連続的に安定し
て三酸化ウランまたは／および二酸化プルトニウム’に
’Ｊ＆造する硝酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニ
ウムの脱硝装置に関する。

本発明は硝酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウム
の脱硝に関するものであるが、以下、記述の簡略化のた
めまず硝酸ウラニルのみを対象とした場合について述べ
る。

多くの天然力フッ化ウラン転換工場では溶媒抽出法など
で精製硝酸ウラニル溶液が得られ、これを濃縮後、熱分
解により脱硝して三酸化ウランを得る。また、原子力発
電所の使用済燃料再処理工場では核分裂生成物およびプ
ルトニウムと分離されたウランが硝酸ウラニル溶液とし
て得られ、これを熱分解により脱硝して三酸化ウランを
得る。

硝酸ウラニルの熱分解法としてはポット法、攪拌床法、
マイクロ波加熱法、流動層法等があるが、流動層法が最
も効率のよい方法として広く実用化されつつある。

硝酸ウラニルの脱硝に使用される流動層は主として円筒
型の流動層であるが、この円筒型の流動層は臨界管理上
の観点から、その最大許容直径に限度があるので、単位
基数当りの処理能力は制限されることになる。

そのために、流動層の厚さは同じく臨界管理上の制限を
受けるが、流動層の幅方向の長さの拡大が可能である平
板型流動層が単位基数当りの処理能力を増大させること
ができるという面から、硝酸ウラニルを脱硝するための
流動層として注目されつつある。

一般に平板型流動層反応装置に噴霧ノズルを取付ける場
合、噴霧ノズルは平板型流動層の幅方向の断面図、すな
わち、平板型流動ｌ−反応装置の横断面を模式的に示し
た第１図において、矢印ＸまたはＹ′あるいは両者の方
向に対して水平になるように取り付けるのが普通である
。

また、平板型流動層を使用して脱硝反応を行なわせる場
合でも、特に使用済核燃料の再処理脱硝のように微濃縮
ウラン等を取り扱う場合には、臨界管理上の観点から流
動層の厚さが制限される。

その場合の最大許容厚さは原料物質のウラン濃縮度で決
まり、たとえば濃縮度４％のウランの場合最大許容厚さ
は１０Ｃｒｎ程度となり、濃縮度に反比例する。一方、
通常採用される反応剤（原料物質）の噴霧条件では噴霧
ノズルから噴霧される噴霧体（反応剤および噴霧用気体
）の（Ａｆ、動層内への到達深度は数ｃｍ〜１０数ｍの
範囲であるので、噴霧ノズルを平板型流動層の厚さ方向
、すなわち第１図の矢印ＹまたはＹ′の方向に水平に取
付けた場合にはこの噴霧ノズルから噴霧された噴霧体は
装置の反対側の壁面に到達しあるいは反対側の壁面より
はねかえって、装置の反対側の壁面上あるいは噴霧ノズ
ル（その周辺壁面を含む）上に付着し、そこでケーキン
グをひき起こし、操業中止をもたらす原因となる。

また、流動層において、整流器よりの流動化気体は最初
は細かい気泡となって流動層内全上昇するが、上昇途上
において別の気泡と合体し、段々と成長し、比較的大き
い気泡となって、流動層内全上昇する。さらに、また流
動層内における流動化気体の線速度が大きすぎたり、流
動層高さが高すぎたりした場合にはスラツキングを起こ
すことはよく知られた現象である。このように、流動層
内において気泡が成長したり、またはスラツキングが起
きたりした場合、流動層の一部に無粉体空間（空原部〕
が生ずる。従って、平板型流動層反応装置において、幅
方向の壁面に流動層の厚さ方向に垂直に噴霧ノズルを設
けた場合、上記空隙部が発生し、噴１！ｊ体の噴霧軌跡
全通過する時には噴霧体の反対側の壁面への到達は特に
著しくなる。

しかるに、硝酸ウラニルを熱分解脱硝する平板型流動層
反応装置では、通常第１図に示す矢印ＸまたはＹ′のご
とく、装置ａの幅方向に向けて噴霧ノズルを取り付ける
が、流動層の幅の長さが大きくなった場合にはこの方法
では流動層の幅方向の粒子の混合性が悪くなり、安定し
た製品三酸化ウラン全得ることができなくなるという問
題点が生ずる。

本発明は上記の従来の平板型流動層の幅方向に噴霧ノズ
ルを取り付けた平板型流動層反応装置ｇの問題点を解決
し、平板型流動層の幅方向の長さに関係なく、硝酸ウラ
ニルまたは／および硝酸プルトニウムの熱分解脱硝を連
続的に安定して行なうことのできる硝酸ウラニルまたは
／および硝酸プルトニウムの脱硝装置を提供するもので
、その要旨とするところは、噴霧ノズルを有する平板型
流動層を用いて硝酸ウラニルまたは／および硝酸プルト
ニウム溶液を熱分′ｗｌにより脱硝し、連続的に三酸化
ウランまたは／および二酸化プルトニウム全製造する硝
酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウムの脱硝装置
において、該噴霧ノズル全上記平板型流動層の幅方向の
装置壁面ＶＣ該流動層の厚さ方向に対して次の条件を満
たす角度θで取りθ≧ｃｏｓ　’　（形ｗ　／−ｅ　ｔ
ｒ　）ここに、影　：＃、動層の厚さ 沼　　：噴霧体の到達深度 付けたこと全特徴とする硝酸ウラニルまたは／および硝
酸プルトニウムの脱硝装置、にある。

本発明において、平板型流動層の幅方向の装置壁面に取
り付けられた噴霧ノズルの該装置壁面における該流動層
の厚さ方向の垂直！Ｉ！１１］Ｋ対する角度θは次の条
件 θ≧ｃＯＳ−’　Ｃｅ　ｗ　／１３６　＞ここに、−ｅ
３ｗ：流動層の厚さ βＢ：噴霧体の到達深度 を満たすものであり、この取付角度θは該噴霧ノズルか
ら噴霧された硝酸ウラニルと噴霧用気体とよりなる噴霧
体が装置の反対側壁面に到達しないようにするための角
度範囲全示すものである。

上記平板型流動層の厚さは臨界管理上の岐点から決定さ
れ、たとえば軽水炉用燃料に使用される濃縮度４％のウ
ランの場合、安全率等を考慮すると、実際上８ｃｍ程度
になる。（流動層の厚さは計算できるが、濃縮度と厚さ
の関係について管理曲線ができており、通常はこの曲線
から前記の厚さを求めるｃ、） また、上記噴霧体の到達深度は、通常採用される反応剤
の噴霧条件、たとえば現在市販されている噴霧ノズルを
使用し、最適操作条件を加味した場合では通常１０１７
７１程度になる。

従って、普通の操業条件では！、中８ｃｍ、−１３Ｂ中
１０ｃｍとなるから、 θ≧ｃｏｓ−’（８／１０）＝　３６．８゜もちろん、
流動層の厚さを薄くする場合には当然取付角度θの最低
値は大きくなる。

一方、取付角度θの上限値については流動層における反
応機構上特に制約する必要はないが、保守性等経験的観
点から７０〜７５°位が適当である。

次に、本発明を図面によって説明する。

第２図は本発明の一実施例の噴霧ノズルを含む流動層の
厚さ方向の縦断面図、第３図は第２図の実施例の一部断
面を含む正面図である。

本実施例は硝酸ウラニルを脱硝対象とする場合である。

図において、噴霧ノズル４は平板型流動層の幅方向の装
置壁面に流動層３の厚さ方向の垂直軸に対して角度θを
なして上向き斜めに取り付けられている。この取付角度
θは上述したように、噴霧ノズル４より噴霧される硝酸
ウラニルと噴霧用気体とよりなる噴霧体が装置の反対側
壁面に到達しないようにした角度である。

流動化気体１０はウィンドボックス１から整流器２を通
って流動層３内に吹き込まれ、一方硝酸つラニル、容液
１２は噴霧用気体１１とともに噴霧ノズル４から流動層
３内に噴霧される。流動層３は三酸化ウラン粒子、流動
化気体、噴霧用気体、反応生成気体で構成されている。

運転開始時には流動層形成のための三酸化ウラン粒子は
三酸化ウランシードホッパー７から供給される。生成さ
れた三酸化ウラン粒子９は溢流・ｕ６から連続的に排出
されて製品受槽（図示されず）に送られる。ガスは固気
分離フイルタ−５で同伴した微細な三酸化ウラン粒子全
分離してオフガス処理系１３に送られる。８は抜出管で
ある。

本発明装置の噴霧ノズルとしては、特別のノズルを必要
とすることなく、市販のノズルを使用することができる
。市販のノズルを平板型流動層反応装置の幅方向の壁面
に流動層の厚さ方向に取り付ける場合には、噴霧体は装
置の反対側の壁面に容易に到達し、直ちにケーキングを
発生させ、操業中止をひき起こすことは明らかであるが
、第２図に示すように、このような市販の噴霧ノズル４
を装置の幅方向の壁面に流動層の厚さ方向の垂ＩＫ軸に
対しである角度、たとえば、装置厚さ８ｍの内金には約
５０°以上の角度で取り付けることによって、噴霧ノズ
ル４から噴霧された噴霧体の装置の反対側の壁面方向へ
の到達距ｆｆｌ’に約２倍以上に伸長させることができ
るので、該噴霧体が装置の反対側壁面に到達するのを防
止し、それによって硝酸ウラニルの脱硝をケーキングを
発生させることなく、連続的に安定して行なうことを可
能とするものである。

以上において、噴霧ノズルを平板型流動層の幅方向の装
置壁面に該流動層の厚さ方向の垂直軸に対し上向き斜め
に取り付けた場合について述べたが、下向き斜めに取り
付けた場合でも同様な効果が得られる。さらに、第４図
のように、矢印２゜Ｚ’（望ましくは両サイドにおいて
）の方向で水平に噴霧ノズルを取り付けても本発明の目
的を達することができ、またこの場合には平板型流動層
の短所の１つである幅方向の流＠層内の粒子の混合性の
悪さをある程度カバーできる。

以上は脱硝の対象として硝酸りラニル単独の場合である
が、本発明装置は硝酸プルトニウム単独または硝酸ウラ
ニルと硝酸プルトニウムの混合物の脱硝の場合にも適用
できることはもちろんである。

次に、本発明を実施例によってさらに具体的に説明する
が、本発明はその要旨を越えない限り以下の実施例によ
って限定されるものではない。

実施例 本実施例は第３図および第４図に示す装置を用い、硝酸
ウラニルを脱硝対象とする場合である。

噴霧ノズル４は流動層３０幅方向の装置壁面に流動層３
の厚さ方向の垂直軸に対して５０°の上向きがＦめに取
り付けられている。

脱硝条件は次の通りである。噴霧化条件（Ａ／Ｌ）は噴
霧用気体１１と硝酸ウラニル溶液１２の体積比を示す。

反応温贋　　２８５°Ｃ 硝酸ウラニル溶液濃度　　　１２００／’Ｕ／ｌ゛　　
処　　理　　速　　度　　　　２０ｋＩＰＵ／ｈｒ噴霧
化条件（Ａ／Ｌ）　　４００ 流動層高さ　　　　１．５ｍ 流動化気体線速度　　　　　　３０ｃｍ／ｓｅｃこの条
件で１２時間運転したが、特に操業上の困難はなかった
。運転終了後、反応装置内部を観察したところ、噴霧ノ
ズル４に相当する装置の反対側の壁面および噴霧ノズル
４先端にわずかにケーキングが認められただけであり、
運転中の噴霧ノズルが閉塞する等のトラブルは発生しな
かつｔａ比較例 本比較例は実施例と同じ装置（ただし、この場合の噴霧
ノズルの吹付位置は実施例と同じであるが、取付方向は
平板型流動層の厚さ方向、すなわち取付壁面に対して垂
直方向である）を用いて同条件で硝酸ウラニルの脱硝を
行なった場合である。

その結果、操業開始後、約４時間で噴霧ノズルが閉塞を
し始め、ニードル操作により幾度も復旧させたが、約７
時間後に流動が低下したので運転を中止し１反応装置内
部を観察したところ、噴霧ノズルを中心に反対側の壁面
との間に巨大なケーキングが生じていた。

【図面の簡単な説明】

＠１図は平板型流動層反応装置ａの壁面にそれぞれ垂１
ｕ方向［取り付けた噴霧ノズルを含む横断面図、第２図
は本発明の一実施例の噴霧ノズルを含む縦断面図、第３
図は第２図の実施例の一部断面を含む正面図、第４図は
平板型流動層反応装置の１福方向の壁面に水平でかつ流
動層の厚さ方向ＶＣ対してθの角度をなして渣トめ方向
に１収り付けた噴霧ノズルを含む横断面図である。 図において、 ４１１１１１＋１１噴構、オ、、　　　　　１０ｅ・・
・流動化気体５・・・・固気分離フィルター　１１−−
−−噴霧用気体６　ａｍ６０溢　　流　　管　　　　１
２Φ・・・イ１肖酸つラニル暦液 （１３１ １３・・・・オフガス処理系 特許出願人　三菱金属株式会社 代　理　人　　白　　川　　義　　直 ０滲 ＄４０ 第２回 □ □二二■ １５１− ｄ ＼０

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 ｉｌｌ　　噴霧ノズルを有する平板型流動層を用いて硝
   酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウムｄ液を熱分
   解により脱硝し、連続的に三酸化ウランまたは／および
   二酸化プルトニウムヲ製造する硝酸ウラニルまたば／お
   よび硝酸プルトニウムの脱硝装置において、該噴霧ノズ
   ルを上記平板型流動層の幅方向の装置ｇ壁面に該流動層
   の厚さ方向ＶＣ対して次の条件を満たす角度θで取り付
   けたことを特θ≧嘱−’（Ｊｌ？Ｗ／、８Ｂ） ここに、ＩＷ：流動層の厚さ 、、ｅ８　：噴霧体の到達深度 徴とする硝酸ウラニルまたは／および硝酸プルトニウム
   の脱硝装置。