JPS5854565A - 空気電極の触媒層とその製造方法 - Google Patents
空気電極の触媒層とその製造方法Info
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- JPS5854565A JPS5854565A JP56153070A JP15307081A JPS5854565A JP S5854565 A JPS5854565 A JP S5854565A JP 56153070 A JP56153070 A JP 56153070A JP 15307081 A JP15307081 A JP 15307081A JP S5854565 A JPS5854565 A JP S5854565A
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- H01M4/90—Selection of catalytic material
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- Y02E60/50—Fuel cells
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、水素／酸素燃料電池、金属／空気電池、又は
酸素セｙ−ｙ″等の空気電極の触媒層とその製造方法に
関し、更に詳しくは、重負荷放電が可能な空気電極の触
媒層を短時間かつ安価に製造する方法に関する。
酸素セｙ−ｙ″等の空気電極の触媒層とその製造方法に
関し、更に詳しくは、重負荷放電が可能な空気電極の触
媒層を短時間かつ安価に製造する方法に関する。
従来から、各種の空気電極にはガス拡散電極が用いられ
ている。最近、このガス拡散電極は、酸素ガスに対して
電気化学的還元能を有する導電性の多孔質触媒層と、該
触媒層のガス側表面に一体的に添着される撥水性層とか
ら成る２層構造の電極として構成されている。
ている。最近、このガス拡散電極は、酸素ガスに対して
電気化学的還元能を有する導電性の多孔質触媒層と、該
触媒層のガス側表面に一体的に添着される撥水性層とか
ら成る２層構造の電極として構成されている。
この場合、該触媒層としては、酸素還元過電圧ノ低いニ
ッケルタングステン酸、パラジウム・コバルトで被覆さ
れた炭化タングステン；ニッケル、銀、白金、パラジウ
ムなどの貴金属；二酸化！ンガンなどの金属酸化物；金
属フタロシアニン、金属ポルフィリンなどのキレート化
合物；のような酸素ガスに対して電気化学的還元能を有
する触媒を、活性嶽粉末、黒鉛粉末などの導電性粉末で
ある基材に担持せしめ、得られた粉末をポリテトラフロ
ロエチレン、ポリエチレンなどの耐電解液性の結着剤で
所定の形状（例えば、板状）に成形して成る多孔質成形
体である。また、予め導電性粉末で多孔質体を成形して
基材を作成し、これに上記した触媒を担持せしめて作成
することもできる。
ッケルタングステン酸、パラジウム・コバルトで被覆さ
れた炭化タングステン；ニッケル、銀、白金、パラジウ
ムなどの貴金属；二酸化！ンガンなどの金属酸化物；金
属フタロシアニン、金属ポルフィリンなどのキレート化
合物；のような酸素ガスに対して電気化学的還元能を有
する触媒を、活性嶽粉末、黒鉛粉末などの導電性粉末で
ある基材に担持せしめ、得られた粉末をポリテトラフロ
ロエチレン、ポリエチレンなどの耐電解液性の結着剤で
所定の形状（例えば、板状）に成形して成る多孔質成形
体である。また、予め導電性粉末で多孔質体を成形して
基材を作成し、これに上記した触媒を担持せしめて作成
することもできる。
さて、このような多孔質の触媒層の細孔内にあっては、
担持されている触媒の働きによって←）式に示すような
酸素の２電子還元反応が進行する。
担持されている触媒の働きによって←）式に示すような
酸素の２電子還元反応が進行する。
Ｏｔ ＋ ＨｔＯ＋２・−→０，１１−＋ＯＨ−α）ま
た、上記した触媒群のうちの金属ポルフィリンの一種で
あるコバルトポルフィリン、鉄ポルフィリンにはそれぞ
れの２量体の存在することが知られているが、これら２
量体を触媒とした場合には、（２）式に示すような酸素
の４電子還元反応が進行しているものと推察される。
た、上記した触媒群のうちの金属ポルフィリンの一種で
あるコバルトポルフィリン、鉄ポルフィリンにはそれぞ
れの２量体の存在することが知られているが、これら２
量体を触媒とした場合には、（２）式に示すような酸素
の４電子還元反応が進行しているものと推察される。
Ｏｘ ＋ ２ＨｔＯ＋４＠−→、ａｏｕ−（２）したが
って、触媒としてコバルトポルフィリンの２量体、鉄ポ
ルフィリンの２量体を用いた場合には、（１）式の反応
を進める触媒の場合に比べてよシ大きな電流を４！〕出
すことができる。
って、触媒としてコバルトポルフィリンの２量体、鉄ポ
ルフィリンの２量体を用いた場合には、（１）式の反応
を進める触媒の場合に比べてよシ大きな電流を４！〕出
すことができる。
すなわち、重負荷放電が可能となる＠
しかしながら、これら２量体も含めて、一般に金属ポル
フィリンは水、アルコールに不１１であり、ベンゼン、
ピリジン、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、テトラヒ
ドロ７ラン（ＴＨＦ）などの限られた有機溶媒に浴ける
のみである。
フィリンは水、アルコールに不１１であり、ベンゼン、
ピリジン、ジメチルホルムアミド（ＤＭＦ）、テトラヒ
ドロ７ラン（ＴＨＦ）などの限られた有機溶媒に浴ける
のみである。
しかも、これら有機溶媒に対しても、金属ポルフィリン
の飽和溶解量は１％前後と小さい。
の飽和溶解量は１％前後と小さい。
したがって、金属ポルフィリンを導電性粉末又はその多
孔質成形体である基材に担持せしめる場合には、まず、
金属ポルフィリンの粉末を上記有機溶媒に飽和するまで
澱解し、得られた溶液に基材を浸漬し、ついでこれを取
シ出して乾燥し、有機溶媒を揮散せしめて金属ポルフィ
リンを析出せしめるという操作を数回反復することが必
要であった。
孔質成形体である基材に担持せしめる場合には、まず、
金属ポルフィリンの粉末を上記有機溶媒に飽和するまで
澱解し、得られた溶液に基材を浸漬し、ついでこれを取
シ出して乾燥し、有機溶媒を揮散せしめて金属ポルフィ
リンを析出せしめるという操作を数回反復することが必
要であった。
このため、所定量の金属ポルフィリン番担持せしめるた
めには、多数回の反復する工程と多大の時間を必要とし
友。更に、用いる有機溶媒はいずれも人体に有害な物質
である丸め、作業者の安全衛生を確保する点から、咳有
機溶媒及びその蒸気の除去又は回収装置などを設置する
ことが必要であった。
めには、多数回の反復する工程と多大の時間を必要とし
友。更に、用いる有機溶媒はいずれも人体に有害な物質
である丸め、作業者の安全衛生を確保する点から、咳有
機溶媒及びその蒸気の除去又は回収装置などを設置する
ことが必要であった。
本発明者らは、金属ポルフィリン、とシわけその２量体
を触媒として用いるに際しての上記のような困難を解消
するために鋭意研究を重ねた結果、該金属ポルフィリン
に親水基を導入すれば、有機溶媒を用いることなく単に
水圧溶解した状態で基材に容易に担持せしめ得るとの着
想を得１本発明を完成するに到つ九。
を触媒として用いるに際しての上記のような困難を解消
するために鋭意研究を重ねた結果、該金属ポルフィリン
に親水基を導入すれば、有機溶媒を用いることなく単に
水圧溶解した状態で基材に容易に担持せしめ得るとの着
想を得１本発明を完成するに到つ九。
本発明は、重負荷放電が可能な触媒層とその製造方法を
提供することに目的がある。
提供することに目的がある。
本発明の触媒層は、親水基を有する金属ポルフィリンを
触媒とするものであって、その製造方法は％親水基を有
する金属ポルフィリンを水Ｋｉｌ解して水溶液とし；該
水溶液に、導電性粉末又は該導電性粉末の多孔質成形体
である基材を浸漬し；ついで、蚊基材を塩９出した後、
乾燥又は必要に応じて不活性雰囲気中で焼成することを
ｑ＃黴とするものである。
触媒とするものであって、その製造方法は％親水基を有
する金属ポルフィリンを水Ｋｉｌ解して水溶液とし；該
水溶液に、導電性粉末又は該導電性粉末の多孔質成形体
である基材を浸漬し；ついで、蚊基材を塩９出した後、
乾燥又は必要に応じて不活性雰囲気中で焼成することを
ｑ＃黴とするものである。
本発明の触媒層において、触媒として機能するのは親水
基を有する金属ポルフィリンである。
基を有する金属ポルフィリンである。
用いる金属ポルフィリンとしては、コバルトボルフイリ
／、鉄ポルフィリン、と夛わけそれらの２量体が重負荷
放電の関係からして好ましい。
／、鉄ポルフィリン、と夛わけそれらの２量体が重負荷
放電の関係からして好ましい。
これらの金属ポルフィリンには、各種の親水基が導入さ
れる。その結果、水溶性となる。導入される親水基とし
ては、金属ポルフィリンの触媒能を損なうことなく水溶
性を付与する−のであればよく、例えば、フェニルスル
ホン酸基（−Ｑ−８ＯｓＨ）又はそれとＮａ 、 Ｋ
、など（０７にカリ金属との塩；フェニルカルボン−基
（ＯｃｏｏＢ）、メチルビリジニラ五基（−Ｃ＞Ｎ”−
ｃｕｓ ＞、メチルアミノフェニル基（ＯＮ”（ＣＨｓ
）ｓ ）及びこれらの塩、またはそれらの誘導体など
をあけることができるが、このうち、フェニルスルホン
酸基又はそのアルカリ金属塩は金属ポルフィリンの水解
性を非常に＾めるので好んで用いられる。
れる。その結果、水溶性となる。導入される親水基とし
ては、金属ポルフィリンの触媒能を損なうことなく水溶
性を付与する−のであればよく、例えば、フェニルスル
ホン酸基（−Ｑ−８ＯｓＨ）又はそれとＮａ 、 Ｋ
、など（０７にカリ金属との塩；フェニルカルボン−基
（ＯｃｏｏＢ）、メチルビリジニラ五基（−Ｃ＞Ｎ”−
ｃｕｓ ＞、メチルアミノフェニル基（ＯＮ”（ＣＨｓ
）ｓ ）及びこれらの塩、またはそれらの誘導体など
をあけることができるが、このうち、フェニルスルホン
酸基又はそのアルカリ金属塩は金属ポルフィリンの水解
性を非常に＾めるので好んで用いられる。
このような水溶性の金属ポルフィリンは、次のようにし
て調製される。親水基としてフェニルスルホン酸基を導
入する場合には、例えば０．８モルのピロール２０．８
モルのベンズアルデヒドを３ノのプロピオン酸に溶解し
、３０分間、速流加熱する。室温まで冷却しテトラフェ
ニルポルフィリンを得、ついで該テトラフェニルポルフ
ィリンを濃硫酸中でスルホン化し、α、βｌ ｒ ｌｒ
−テトラフェニルポルフィリントリスルホン酸が得られ
る０ さて１本発明の触媒層は次のようＫして製造される。ま
ず、親水基を有する金属ポルフィリンの粉末を水に溶解
する。溶解量は、親水基、金属ポルフィリンの１ＩＩＩ
ｌなどによって変動するが、例えば、親水基がフェニル
スルホン酸基、金属ポルフィリンがコバルトポルフィリ
ンの２量体の場合には、水１００９に対し通常、５〜１
０Ｆと非常に大きい値である。
て調製される。親水基としてフェニルスルホン酸基を導
入する場合には、例えば０．８モルのピロール２０．８
モルのベンズアルデヒドを３ノのプロピオン酸に溶解し
、３０分間、速流加熱する。室温まで冷却しテトラフェ
ニルポルフィリンを得、ついで該テトラフェニルポルフ
ィリンを濃硫酸中でスルホン化し、α、βｌ ｒ ｌｒ
−テトラフェニルポルフィリントリスルホン酸が得られ
る０ さて１本発明の触媒層は次のようＫして製造される。ま
ず、親水基を有する金属ポルフィリンの粉末を水に溶解
する。溶解量は、親水基、金属ポルフィリンの１ＩＩＩ
ｌなどによって変動するが、例えば、親水基がフェニル
スルホン酸基、金属ポルフィリンがコバルトポルフィリ
ンの２量体の場合には、水１００９に対し通常、５〜１
０Ｆと非常に大きい値である。
このよう圧して得られた金属ポルフィリンの水浴液に、
導電性粉末又はその多孔質成形体、すなわち、触媒層の
基材を浸漬する。その結果、金属ポルフィリンの水溶液
は、基材の表面及びその内部細孔に担持される。
導電性粉末又はその多孔質成形体、すなわち、触媒層の
基材を浸漬する。その結果、金属ポルフィリンの水溶液
は、基材の表面及びその内部細孔に担持される。
ついで、基材を水溶液から＊ｂ出し、これを乾燥して水
を揮散せしめ、親水基を有する金属ポルフィリンを基材
の表面又は内部細孔内に析出せしめる〇 基材が導電性粉末の場合は、更にこれ′ｔ−ＰＴＦＥの
ような結着剤と混練して結着し、所定の方法（例えば圧
延ロール）で触媒層として成形する。
を揮散せしめ、親水基を有する金属ポルフィリンを基材
の表面又は内部細孔内に析出せしめる〇 基材が導電性粉末の場合は、更にこれ′ｔ−ＰＴＦＥの
ような結着剤と混練して結着し、所定の方法（例えば圧
延ロール）で触媒層として成形する。
基材が導電性の多孔質成形体の場合には、そのまま触媒
層として適用することができる。
層として適用することができる。
なお、′？：、のとき、上記の方法で得られた基材を窒
素、アルゴン等の不活性雰囲気中、１２０〜７００Ｃの
温度域で加熱焼成すると、担持されている金属ポルフィ
リンの親水基の一部又は全部が逸散又は分解して除去さ
れ、親水基の一部又は全部の消失した金属ポルフィリン
が残存する。
素、アルゴン等の不活性雰囲気中、１２０〜７００Ｃの
温度域で加熱焼成すると、担持されている金属ポルフィ
リンの親水基の一部又は全部が逸散又は分解して除去さ
れ、親水基の一部又は全部の消失した金属ポルフィリン
が残存する。
残存する上記のような金属ポルフィリンは、構造的には
共役結合が増加していてその化学的安定性が増す。した
がって、加熱焼成された基材から成る触媒層は、その貯
蔵特性（安定性）が向上して有用である。
共役結合が増加していてその化学的安定性が増す。した
がって、加熱焼成された基材から成る触媒層は、その貯
蔵特性（安定性）が向上して有用である。
本発明は以上のように構成されるから、重負荷放電が可
能な金属ポルフィリンの２量体を一度の担持操作で基材
に必要量担持せしめることができる。したがって触媒層
の製造時間を短縮でき、その製造コストを低下できる。
能な金属ポルフィリンの２量体を一度の担持操作で基材
に必要量担持せしめることができる。したがって触媒層
の製造時間を短縮でき、その製造コストを低下できる。
しかも、人体に有害な有機溶媒を用いることがないので
、安全衛生問題が著しく改善されて有用である〇以下に
、本発明を実施例に基づいて説明する。
、安全衛生問題が著しく改善されて有用である〇以下に
、本発明を実施例に基づいて説明する。
実施例
ａ）触媒層の製造
試料ｌ：単分子尚）４個のフェニルスルホン酸基を有す
るコバルトポルフィリンの２ 量体の粉末２０りを、室温下で１５０ｇの水に濤解し友
。
るコバルトポルフィリンの２ 量体の粉末２０りを、室温下で１５０ｇの水に濤解し友
。
得られた水ｆｆ！Ｉｔに平均粒１１１００μの活性炭粉
末８０９を懸濁した。全体を１０時間攪拌した後、活性
炭粉末をＦＡＩした。得られた粉末を１２０ｃで乾燥し
た。
末８０９を懸濁した。全体を１０時間攪拌した後、活性
炭粉末をＦＡＩした。得られた粉末を１２０ｃで乾燥し
た。
ＤＴＡ法で分析したところ、活性炭粉
末の表面には上記２量体が８．２１１１ｔ％担持されて
い友。
い友。
ついで、この粉末をＰＴＦＫ６０％デ
ィスバージｌンと混練した後、圧ｇ−
−ルし、厚み０．５簡の触媒層ｔ−製造した０
試料２： 単分子当シ２個のフェニルスルホン酸基を有
するコバルトポルフィ９ｙ１０Ｆを、室温下で９０−の
水に溶解した。得られた水溶液に平均粒径１００μの活
性炭粉末９０ｇを懸濁した。活性炭粉末の表面に、コバ
ルトポルフィリンが８．０重量％担持されていることが
確鰯され た。
するコバルトポルフィ９ｙ１０Ｆを、室温下で９０−の
水に溶解した。得られた水溶液に平均粒径１００μの活
性炭粉末９０ｇを懸濁した。活性炭粉末の表面に、コバ
ルトポルフィリンが８．０重量％担持されていることが
確鰯され た。
試料ｌの場合と同様にして厚み０．５
−の触媒層を製造した。
試料３： コバルトポルフィリンの２１体２９をピリジ
ン１０．０００１１１４に溶解した。得られた溶液に平
均粒径１００μの活性炭粉末８０９を懸濁した。１０時
間攪拌後。
ン１０．０００１１１４に溶解した。得られた溶液に平
均粒径１００μの活性炭粉末８０９を懸濁した。１０時
間攪拌後。
活性炭粉末をＰ別し、得られた粉末を
ピリジン回収装置付き気密乾燥量中に
おいて１５０Ｇで乾燥した。
この操作を１０回反復して、コバル
トポルフィリンの２量体７．９重量〜を担持する活性炭
粉末を得九〇 ついで、試料１．試料２の場合と同 様にして厚み０．５■の触媒層を製造した。
粉末を得九〇 ついで、試料１．試料２の場合と同 様にして厚み０．５■の触媒層を製造した。
（２）空気電極及び空気電池の製造
上記した３１［ＩＲの触媒層それぞれを、平均孔径１０
μの孔が２０％分布する厚み２００μのＰＴＦＥシート
と４０メツ゛シ”０．１５φのニッケル金網で挾み、全
体をプレスして空気電極３個を作製した。
μの孔が２０％分布する厚み２００μのＰＴＦＥシート
と４０メツ゛シ”０．１５φのニッケル金網で挾み、全
体をプレスして空気電極３個を作製した。
ついで、これら空気電極、水酸化カリウムを主体とする
電解液、亜ｉｌＩ論極を用いて常法によシ空気電池３個
を製造した。
電解液、亜ｉｌＩ論極を用いて常法によシ空気電池３個
を製造した。
（３）各試料の比較
以上の空気電池３個につき、２５ｃにおける轍大放電の
電流密度を測定した。結果を、に科３の触媒層を用いた
電池の値を基準とする比として第１表に示した。なお、
試料１１試料２の触媒層の製造に要した時間、費用を試
料３の場合を基準とする比として求め、それらも併記し
た。
電流密度を測定した。結果を、に科３の触媒層を用いた
電池の値を基準とする比として第１表に示した。なお、
試料１１試料２の触媒層の製造に要した時間、費用を試
料３の場合を基準とする比として求め、それらも併記し
た。
第１表から明らかなように、本発明の触媒層は従来（比
較例）のものに比べて最大電流密度におｈて遜色ないの
みならず、製造時間、製造費用の点でははるかに有利で
あることが判明した。
較例）のものに比べて最大電流密度におｈて遜色ないの
みならず、製造時間、製造費用の点でははるかに有利で
あることが判明した。
体）加熱焼成の効果
試料ｌの触媒層３個を、アルゴン気流中で３００Ｇ、４
５０Ｃ，６００ｃＯ各温度で２０分間、それぞれ焼成し
た。得られた触媒層から上記したようＫして空気電極を
作製し、常法により５Ｒ４４１１空気亜鉛電ａ３個を製
造し九〇この電池を３０Ｃで１年間保存した後、２５ｃ
の温度下、５ ｍＡ／ｍ”の電流密度で連続放電した。
５０Ｃ，６００ｃＯ各温度で２０分間、それぞれ焼成し
た。得られた触媒層から上記したようＫして空気電極を
作製し、常法により５Ｒ４４１１空気亜鉛電ａ３個を製
造し九〇この電池を３０Ｃで１年間保存した後、２５ｃ
の温度下、５ ｍＡ／ｍ”の電流密度で連続放電した。
それぞれの電池の放電持続時間を、加熱焼成しない試料
ｌの触媒層による５Ｒ４４型電池の場合を基準とする比
として第２表に示した。
ｌの触媒層による５Ｒ４４型電池の場合を基準とする比
として第２表に示した。
第２表から明らかなように、触媒層を加熱焼成すると、
放電持続時間が長くなることが判明し九〇 なお、上記実施例においては水酸化カリウムを電解液と
する空気−亜鉛電池を示したが、他の電解液、例えば塩
化アンモニウム、水酸化ナトリウム、水酸化リチウム、
水酸化（シウム、水酸化ルビジウムなどを用いても同様
の効果が得られることはいうまでもない。ま九、空気−
鉄電池にも２本発明の触媒層は適用できる。
放電持続時間が長くなることが判明し九〇 なお、上記実施例においては水酸化カリウムを電解液と
する空気−亜鉛電池を示したが、他の電解液、例えば塩
化アンモニウム、水酸化ナトリウム、水酸化リチウム、
水酸化（シウム、水酸化ルビジウムなどを用いても同様
の効果が得られることはいうまでもない。ま九、空気−
鉄電池にも２本発明の触媒層は適用できる。
以上詳述したように、本発明によれば、重負荷放電が可
能な空気電極の触媒層を、短い製造時間で安く、シかも
人体に対して何んの害毒もなく製造することができるの
で、その工業的価値は大である。
能な空気電極の触媒層を、短い製造時間で安く、シかも
人体に対して何んの害毒もなく製造することができるの
で、その工業的価値は大である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、 親水基を有する金属ポルフィリンを触媒とする空
気電極の触媒層。 ２、 皺金属ポルフィリンが、コバルトポルフィリンの
２量体、鉄ポルフィリンの２量体のいずれか又は両方で
ある特許請求の範囲第１項記載０空気電極の触媒層。 ３、咳親水基が、フェニルスルホン酸基又はその塩、フ
ェニルカルボン酸基又はその塩、メチルピリジニウム基
又はその塩、メチルアミノフェニル基又はその塩、及び
それらの−導体の鮮から選ばれる少くとも１種の基であ
る特許請求の範Ｈ１ｌｉｘ項記載の空気電極の触媒層。 ４、該親水基がフェニルスルホン酸基又はソ。 塩である特許請求の範囲第３項記載の空気電極の触媒層
。 ５、親木基を有する金属ポルフィリンを水に俗解して水
溶液としＩ核水溶液に、導電性粉末又は咳導電性粉末の
多孔質成形体である基材を浸漬し；りいで、腋基材を取
り出した後、乾燥又は必要に応じて不活性雰囲気中で焼
成することを特徴とする空気電極の触媒層の製造方法。 ６、鋏金属ポルフィリンが、コバルトポルフィリンの２
量体、鉄ポルフィリンの２量体のいずれか又は両方であ
る特許請求の範囲第５項記載の空気電極の触媒層の製造
方法＠ ７、 諌１１水基が、フェニルスルホン酸基又はその
塩、フェニルカルボン酸基又はその塩、メチルピリジニ
ウム基又はその塩、メチルアミノフェニル基又はその塩
、及びそれらの誘導体の群から選ばれる少くとも１種の
基である特許請求の範囲第３項記載の空気電極の触媒層
の製造方法。 ８、咳親水基がフェニルスルホン酸基又はその塩である
特許請求の範囲第７項記載の空気電極の触媒層の製造方
法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56153070A JPS5854565A (ja) | 1981-09-29 | 1981-09-29 | 空気電極の触媒層とその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56153070A JPS5854565A (ja) | 1981-09-29 | 1981-09-29 | 空気電極の触媒層とその製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5854565A true JPS5854565A (ja) | 1983-03-31 |
| JPH0325900B2 JPH0325900B2 (ja) | 1991-04-09 |
Family
ID=15554322
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP56153070A Granted JPS5854565A (ja) | 1981-09-29 | 1981-09-29 | 空気電極の触媒層とその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5854565A (ja) |
Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5638771A (en) * | 1979-09-05 | 1981-04-14 | Toshiba Battery Co Ltd | Air battery |
-
1981
- 1981-09-29 JP JP56153070A patent/JPS5854565A/ja active Granted
Patent Citations (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5638771A (en) * | 1979-09-05 | 1981-04-14 | Toshiba Battery Co Ltd | Air battery |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0325900B2 (ja) | 1991-04-09 |
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