JPS59143279A - 高温固体電解質燃料電池 - Google Patents

高温固体電解質燃料電池

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JPS59143279A
JPS59143279A JP59015986A JP1598684A JPS59143279A JP S59143279 A JPS59143279 A JP S59143279A JP 59015986 A JP59015986 A JP 59015986A JP 1598684 A JP1598684 A JP 1598684A JP S59143279 A JPS59143279 A JP S59143279A
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fuel cell
electrolyte
zro2
electrodes
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JP59015986A
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デビツド・デイ・マーチヤント
ジエイ・ランバート・ベイツ
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Government of the United States of America
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    • H01M4/90—Selection of catalytic material
    • H01M4/9016—Oxides, hydroxides or oxygenated metallic salts
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    • H—ELECTRICITY
    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
    • H01M—PROCESSES OR MEANS, e.g. BATTERIES, FOR THE DIRECT CONVERSION OF CHEMICAL ENERGY INTO ELECTRICAL ENERGY
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は燃料電池に関し、更に詳しくは、固体電解質
を有づる高温燃料電池に関づるものである。
燃料電池は、燃料の電気化学的酸化反応によって、化学
エネルギーを低電圧、直流電気エネルギーへ直接変換す
る。このプロレスは理論上等温的であり、効率が高く、
クリーンであり、原理的には小型で大重力のシステムに
おいて使用することができる。燃料電池の作動は、電解
質によって分離された二つの電極を備えたバツｊリ−ど
類似しくいるが、電極は実質的に変化を受けずまたエネ
ルギーも蓄８５きれない。アノードへ供給された燃わ１
は外部回路へ電子を放出し、６効な仕事をづ−る。外部
回路からの電子はカソードで酸化体と反応り−る。アノ
ードまたはカソードの何れかで形成されたイオンは固体
電解質を通しで移行し、電子の流れを平衡化さける。こ
の電解質は燃料および酸化体に対して不透過性どし、こ
れらが直接反応覆ることを防止するようになっている。
燃料電池は大さく分けて三つに分類される。
すなわち、作動温度４７０にで水素燃料を用いるｇ４酸
電解質燃料電池、作動湿度（１２０Ｋ（Ｊ近で燃料とし
て一酸化炭素または水素を用いる溶融炭酸塩電解質燃ｆ
３１電池、および作動場度１２７０に以上で燃料として
水素、−酸化炭素おにび炭化水素類を用いる固体酸化物
電解質燃料電池である。
これらの燃料電池は比較的低い温度で作動Ｊるｌこめ、
燐酸燃料電池および溶融炭酸塩燃料電池の何れも、電極
−電解質界面での電気化学的反応の速度によって制限を
受ける。比較的低い作動温度で反応速ｉを高めるために
は、触媒的表面を必要とし且つ燃料として水素を用いる
。
固体酸化物電解質燃わ；電池は作動温度が比較的高いた
めに、電気化学的反応の速度が十分に高（、そのため触
媒的表面を必要とけず、また各種の燃料を使用づること
ができる。
固体酸化物電解質燃料電池においては、電極（主として
カソード）の選択が最も重要になる。
何故ならばカソードにおいて高い酸化条件が存在し、ま
たｐｔ、ｉｒ、Ｐ（＋、ＡＵの如き真金属類または電子
伝導性の高い酸化物類しか使用できないからである。貴
金属類は非常に高価であるという欠点があり、長期間の
機械的および化学的安定性に疑問がある。従来から電極
として提案されでいる固体酸化物類はそれぞれに制限的
条件がある。何故ならば、Ｓｎ　Ｏ。
Ｐｒ　Ｃｏ　Ｏ３，Ｐｒ、０．、　　、　　Ｌａ　　（
Ｓｒ　）　Ｃｒ　Ｏ。
の如きものは、電解質と熱的または化学的適合性がなく
、またＩｎ２Ｏ３，Ｎ＋　　（Ｌｉ　）　０（７）如き
ものは熱的または電気的に不安定であるからである。
固体電解質燃料電池に伴う上述したにうな特有の問題点
を解消Ｊるためには、酸化条件および還元条（′１の伺
れにおいても電極物質が電解質と高温作動温度で熱機械
的に適合性を有し安定であることが必要となる。
従ってこの発明の目的は、高温疫で作動することができ
、触媒的表面を用いることなく広範囲な燃料を使用する
ことがでさる燃料電池をＩＲ供りること（・ある。
この発明の別な目的は、高温作１ＰＪＩ温麿で安定Ｃあ
り、旦つ電解質と適合性を有する電極を備えた固体酸化
物電解質燃料電池を提供づること（゛ある。
この発明による高温固体電解質燃料電池は、安定化され
た酸化物であるｌ−１ｆ　Ｏまたはｚｒｏ。
セラミックをベースとしたイオン伝導性レラミック固体
電解輯を右し、Ｉ　ｎ、Ｏｌ−ＲＥ、０７−ト１［０□
／Ｚ「０２をベースとＪる電子伝導性多孔質レラミツク
電極の間にこの固体電解質が挾まれている。この電解質
は同時に、電極と緊密に結合した一体構造として組立て
られている。
必要に応じてアノード電極は多孔質金属から構成づるこ
ともできる。
以下に添付図面を参照してこの発明を更に説明する。
添付図面はこの発明の燃１１電池１０の構成を示すもの
である。中央の部材１４は平板状の固体酸化物電解質で
あり、二つの電極ザなわち多孔質アノード１２および多
孔質カソード１６の間に挾まれている。電解質はＺｒＯ
２をベースとしたセラミックから構成することができ、
このセラミックはＣａ　、Ｍ（］または適当な希土類元
素の添加によって１４２３にといった高温まで安定化さ
せることができる。電解質はまたｌ−１ｆｏ２をベース
としたセラミックから構成することもできる。このセラ
ミックは高価ではあるが２０７３にといった高温まで安
定化させることができる。
希土類元素の中で、Ｙ、（−ａ、Ｎｄ、５Ｉ１１゜Ｇ＋
Ｉ　、　Ｉ）ｙ　、　ｌＥｒおよびＹｂはしラミックを
安定化づると同時に所望のイオン伝導性を（−１与する
ことが判明している。一方、Ｃｅ、ＰｒおよびＴｂは、
イオン伝導性よりむしろ電子伝導性をイリ与りるため好
ましくないことが判明している。固体酸化物電解質とし
て好ましい組成は、Ｃａ、Ｍｏ、Ｙ、ｌ−ａ、Ｎｄ、Ｓ
ｍ、Ｇｄ。
Ｄｙ　、Ｅｒ　、Ｙｂまたはこれらの混合物が５〜３５
％（七ル％、以下同じ）　（＋３よびト１ｆｏ２または
ＺｒＯ□　６５・〜９５％の範囲であろう。
電極１２と１６は非常に類似した組成から作ることがで
きる。この場合、電極セラミックは希土類元素で安定化
したｌ−１ｆＯ，またはＺｒＯ２であり、Ｉｎ、Ｏ，に
にって電子伝導性にされている。
固体ｍｗｔ質を用いる場合の経験に反して、如伺なる希
土類（ＲＥ工ｏ、、と略記する）でも使用することがで
きる。何故ならば、Ｉｎ２Ｏ，の添加が優位を占め、得
られるセラミックは一般に電子伝導性【・あるからであ
る。この効果は均一なものではない。Ｐｒｏの如き酸化
物は、Ｙ、Ｏ，の如きものよりもかなり大きい伝導性を
もたらす。適当な電極組成は、１０□０３２５〜６５％
、ＲＥ、＋０７５〜−２５％、旧０２またはＺｒ０゜１
・０〜７０％の範囲である。Ｉ　ｎ、Ｏｌ−ＲＥ、ｃＯ
ｙ−ＨｆＯ，／ＺｒＯ，のセラミック群は米国特許第４
２９２２０９　＠においてＭ　ＨＤ発電装置に用いるた
めに検討されている。
この発明の燃料電池は、焼結、ホットプレス、高速イン
バクジョンまたはその他の従来慣用的な方法を用いて一
体構造として組立でることができる。焼結に先立ち、オ
ガ屑の如き有機物質を添加することによって、電極を所
望の多孔質構造と覆ることができる。この燃料電池は、
ＲＥ、０７−１−口０２／ＺｒＯ２の同じ成分をベース
どした電極と電解質を用いる点で優れたものである。こ
れによって、同じ組立て操作において同時に電極と電解
質とを単一の一体構造として結合させた電池を組立てる
ことが出来る。かような利点が得られるのは、電極およ
び電解質ともに同様な熱的、物理的、化学的性質を有し
ており、′Ｊ、Ｉ、：、加熱や冷却によって分１ｉＩＩ
ｌすることのない緊密な結合をもたらづことができるか
らである。
余り好ましくはないが、別な実施例としては、アノード
電極にＱｏ、Ｎｉ、ｐｔまたはｐｄの如き多孔質金属を
用いることもできる。これらの物質は、アノードの還元
条件に対しでは許容しうる性質をもっている。この場合
、カソードの酸化条件に対しては許容しえない。
実施例 二群の組成をもつ共沈粉末からなる二つの層を型の中に
おぎ、１０３ＭＰａで冷間プレスし、１７２ＭＰａで均
衡プレス（１ｓｏｓｔａｔｉｃ　ｐｒｅｓｓｉｎｇ）し
、次に１７７０に付近で８時間空気中で焼結することに
よって、上述したような本発明の燃料電池を作製した。
これらの調製品においては、二種類の粉末が同じ条件下
で焼結することが見出された。得られた焼結圧縮体をダ
イヤモンド鋸で切削し、０．８１１１ＩＩ＋の単一電極
と２．４ｍｍの固体電解質とを有Ｊる厚さ　３，１７５
１ＲＩＩｌの切片とした。この電池の活性面積は１２０
１．２であった。勿論、実際には二つの電極をこのよう
にして組立てたが、試験に際しては、単一の電極を用い
てセラミック特性を監視した。欠如している電極は白金
の層を用いで設置した。
この電極の組成は、Ｉｎ、０，３９％、Ｐｒｏ。
１７％、Ｙｂ２０．　３％およびＨｆＯ２４１％であっ
Ｉ〔。焼結前にオガ屑（−４０メツシユ　タイラー篩）
５重量％を添加することによって、電極に多孔質構造を
与えることがＣさた。
固体電解質の組成は、Ｙ、０３６．８％および１Ｎ　０
２９３．２％であった。
カソード〈ずなわち空気に曝される電極）としてしラミ
ック電極を用いた燃料電池を、試験炉内におき、燃料と
して△１゛−４％ト１２を用いた。
この燃料電池を１１８４〜１３０７にの温喰で３００時
間試験した。１２９５にでこの電池は２．０４ｍＷの電
力を発生し、電圧０，２７　Ｖ、２５Ωの紙性の両端で
の電流７．２６ｍＡであった。開路電圧は０．４９９Ｖ
であった。
つぎにこの燃料電池を逆転して試験炉内におき、アノー
ド（リ−なわら△ｒ−４％ト１．燃料に暉される電極）
としてセラミック電極を用いた。
この燃料１ｈ池を１２６６へ、１２８８にのｔＡ麿で４
８時間試験した。１２６６にで、この電池は０．０９ｍ
Ｗの電力を発す−シ、電圧０．３Ｖ、１０００Ωの抵抗
の両端での電流０．３１１１Ａｔ”あった。開路電圧は
０．６１■であった。電池、電極、または電解質の劣化
は認められなかった。
以−１，０説明は、この発明のりｆましい実施例につい
て述べたものである。この発明の燃料電池は、Ｌ記の実
施例に限定されることなく、特許請求の範囲内で多（の
変形が可能であることは、当業者にと・）で明らかであ
ろう。
【図面の簡単な説明】
添付図面はこの発明の燃料電池の簡略化した断面図Ｃあ
る１、 １０・・・燃わｌ電池、１２・・・アノード、１４・・
・固体電解質、１６・・・）Ｊソード、１Ｂ・・・外部
回路。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １、多孔質カソードと、多孔質アノードと、これら２つ
    の電極間に配置された固体電解質とかうなる高温固体電
    解質燃料電池に４３いて、前記カソードをＩ　ｎ、Ｏ，
    −ＲＥ、Ｏ，−ト目０．／ｚｒｏ２からイνる電子伝導
    性セラミックどし、前記アノードをＩ　ｎ２’０３−　
    ＲＥ、ＬＯ，−）口０□／ＺｒＯ２からなる電子伝導性
    セラミックまたは金属とし、前記固体電解質をＨｆＯ２
    またはＺｒＯ２からなる安定化された酸化物のイオン伝
    導性セラミックとし、前記電解質と少なくとｂ　Ａｈ　
    配ツノソードとは緊密に結合した一体構造としく組立Ｃ
    られＣいることを特徴とづる高瀉固体電解貿燃料電池。 ２、前記電子伝導性セラミックは、Ｉ　ｎ２０３２５・
    −６５％、ＲＥＸＯ７５□”　２５％、および１１０ま
    たはＺｒＯ２１０〜７０％からなる、特許請求の範囲第
    １項記載の燃料電池。 ３、前記イオン伝導性セラミックは、Ｃａ。 Ｍ（］　、Ｙ、Ｌａ　；　Ｎｄ　、Ｓｍ　、Ｇｄ　、Ｄ
    ｙ　。 ＥｒまたはＹｂＭｊｔ化物５””−３５％、およびＥ」
    「０□またはＺｒ０，６５〜９５％からなる特許請求の
    範囲第１項記載の燃料電池。 ４、前記金属はｃｏ、　Ｎｉ　、（ｒ、Ｐｔまたはｐｄ
    である特許請求の範囲第１項記載の燃料電池。
JP59015986A 1983-02-02 1984-01-31 高温固体電解質燃料電池 Pending JPS59143279A (ja)

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