JPS5933390A - アルコ−ル及び含酸素化合物の炭化水素への変換方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は低級脂肪族アルコール、関連含酸素化合物、及
びぞの混合物からの、水平にバッフルを設けた（反応器
中での）ＺＳＭ−５型ゼオライト触奴の流動床中での接
触変換に依る軽質オレフィン、ガソリン及び中間留分の
沸点範囲で留出する炭化水素類及びその渭１合物の製造
に関するー燃刺及び軽質オレフィンガスをも含めた軽質
石油製品に対する増大する需要及び大巾になυつつある
原油供給不足が、所望の軽質石油製品類を得るための代
替原料源の確立に対してあくことの無い強い興味を招来
して来た。

近年、石炭、天然ガス又はバイオマスから製造可能なア
ルコール及び関連含酸素化合物がＺＳＭ−５ゼオライト
で例示された一看１のゼオライト類を触媒として利用す
ることに依り、ガンリンの沸点範囲の炭化水素類を含む
より複雑寿炭化水素類に変換出来ることが見出された。

企業的見地上、か＼るプロセスは天然ガスのガソリンへ
の変換法の一つとして利用できる。即ち、天然ガスはス
チームリホーミングされて合成ガスと成り、とｉｌは次
にメタノールに変換され、ついでメタノールは、モビル
ｅオイル・コーポレーションのＭＴ　Ｇ　（ｍｅｔｈａ
ｎｏｌ　−ｔｏ　−ｇａｓｏｌｉｎｅ　）プロセスを用
いて、ガソリンに変換される。ＭＴＧプロセスは、例え
ば米国判許第３．１３９４．１０３号；３，８９４，１
０４号；６゜８９４．１０７月；４，０３５，４３０号
及び４，０５８，５７６号に記載されておシ、米国性Ｗ
［第３，８９４，１０２号は合成ガスのガソリンへの変
換を記載している。ＺＳＭ−５型ゼオライトの接触作用
に依る低級−価アルコールのガソリンへの変換はきわめ
て発熱的である。此の発熱反応の熱を制御するため、以
前主として石油産業で開発された流動触媒の手法が用い
られて来た。流動法は軽油の分＃Ｔで有効に利用されて
来ておυ、そこでは流動床中で触媒の再生時に発生した
熱を軽油の吸熱的分解に役立たせるため触媒の他の流動
床に伝達する様に粉末状の触媒が用いられていた。

流動床の手法の使用はアルコールのガソリンへの変換で
発生した熱を制御するだけで々く、流動触媒によって得
られる反応物と角中媒との密接な接触が生成物の選択性
及び触媒寿命を改善するためでもあることが記載されて
来ている。

然し、流動触媒床本来の性質が反応物気体の気泡の生長
及び気態物質のバックミキシングを促進し、そのいずれ
も好壕しくないのである。この課題に関する多数の先行
特許は様々の方法でそれらの問題に取組んで来た。米国
特許第４゜０７１．５７３号はワイヤーΦメツシュ争ス
クリーン又は熱交換器の様な水平に配したグリッド装置
を稀薄相触媒ライザー反応器中に用いて、融媒−反応物
懸濁体がライザー中を上へと通過する時に反応物又は生
成物のガスの気泡を分散させることを開示している。複
数個の垂直のバッフルを濃厚相流動触媒床中に設けるこ
とが米国特許第４．１９７゜４１８号に記載されておシ
、上向流の反応物気泡の生長を抑制して、約１５０順を
越えない様にし月つ実質上層流条件としていると言われ
ている。米国％ｉｆｆ第４．２３ａ６３１号及び４．２
５１．４８４号け、複数個の垂直の熱交換器チューブ及
び開口端を持つバッフル・チューブを備え、反応物が触
媒粒子のびｊ動体と接触した時に１００から２００１の
水力直径を有する流路を提供するために間隔を置いて配
置しであるメタノ−）し変換のための濃厚流動床反応器
を記載している〜 本発明によれば、複数個の水平に配置したバッフルを反
応器に備えた時に、濃厚流動床反応器（塔〕中でＺＳＭ
−５型触媒を用いて、ｃ、　−Ｃ３脂肪族アルコール、
特にメタノール、関連含酸素化合物及び／又はフィッシ
ャー−トロプシュ合成からの含酸素化合物を軽質オレフ
ィン、ガソリン沸点範囲の炭化水素及び／又は中間留分
の沸点範囲の炭化水素に変換するプロセスに於てめさま
しい改善を行うことが出来るととが見出された。バッフ
ルは管状の形状で変換中に発生した発熱反応の熱を除去
する間接的熱交換装置として働くことが出来る。反応塔
中に水平に配置することに依り、バッフルが変換効率を
増加させ、バックル無し又は垂直にバッフルを設けた反
応器中で類似原料を類似の変換条件下で類似のＺＳＭ−
５型触媒の濃厚流動床で変換した時に得られる効率より
すぐれたものとなっている。

流動床反応器中に水平のバッフルを使用することは既に
主張されているが、か＼るバッフルは常にそれに付随す
る他の装置、例えば原料分散マニホールド、垂直バッフ
ル及び垂直の触媒ダウンカマーと組合わせて特定のバッ
フル効果を提供するために使用されて来た。本発明に従
って使用される水平に配置した管状バッフルは全く独立
的に（それ単独で〕所望の変換効率の増加を達成するの
であって、そのために付加的なバックル効果を達成する
ための如何なる補助装置を用いる必要も錘い、。

本発明によれば反応物−中独又は反応物上水より成る原
料をＺＳＭ−５型結晶性ゼオライトより成る触媒粒子の
濃厚流動床中を上向きに通過させ、反し〒−１物の少く
とも７ｏ％を炭化水素生成物に変換することより成る、
Ｃ，−ｃ３−価アルコール、関連含酸素化合物、フィッ
シャー−トロプシュ含酸素化合物又はそれらのいずれか
の二種以上の混合物よシ成る反応物をよυ高沸点の炭化
水素生成物に変換する方法に於て、触媒粒子の汲厚流動
床が間隔を置いて水平に配信゛シた複数個のバッフルを
、間隔を置いた複数個列有しており、その列及び列中の
バッフルが、バックル無しか又ハ垂直形のバッフルを有
するがその他の諸条件は全く同一の濃厚流動床中で実施
した同一原料の変枦に比較して、反応物の炭化水素生成
物への変換効率を改善する杵装置されていることを特徴
とするアルコール及び含酸素化合物の炭化水素への変換
方法が提供される。

好ましくは、水平の管状バッフルは各束が隣接した束か
ら０．７５から３ｍ距離を置いて並んだ一連のバックル
の束として配置されている。

本発明の方法の原料はＣ１−Ｃ，−価アルコール単独又
はか＼るアルコールの混合物を含むことが出来る。又、
原料はか＼る一種のアルコール又はアルコールの混合物
、関連含酸素化合物及び／又はフィッシャー−トロプシ
ュ合成からの含酸素化合物単独、それらの混合物又は水
との混合物であってもよい。関連含酸素化合物の例は、
有用なアルコールのエーテル、即ちジメチルエーテル（
メタノールの関連含酸素化合物っである。

９５チ以上の変換率が望まれる時はこのプロセスの原料
の２０重量％迄の水を含むことが出来る。

少くとも４０％、好ましくは少くとも７０％の部分的変
換が望まれている時は水は原料の６０重量％迄を占める
ことが出来る。本プロセスの原料となり得る自−Ｃ３−
価アルコールＫＵ、メタノール、エタノール、プロパツ
ール及びイソプロパツールがある。原料は比較的純粋な
単一アルコールでもか＼るアルコールの混合物でも良い
。一般に、メタノール、エタノール、プロパツールを含
む如何力る混合物又はその混合物で且つ高度の発熱性を
持って変換可能なものは、このプロセスの適切な原料で
ある。変換温度に於て全炭化水素゛生成物当、ｉｌ）　
２５０　ｋＪ／Ｋｇを越える、及び好ましくは全炭化水
素生成物当り４５０　ｋＪ／Ｋｆを越える熱を生成する
変換反応は本発明の目的に対して高度の発熱性のものと
考えられる。

本発明の好ましい送入原料であシ且つ以下の詳細な説明
で使用するのは２０重量膚迄の水を含んだメタノールで
ある。メタノール及びジメチルエーテルの混合物も又好
ましい。以下の記載中では、メタノールを原料流として
用いて本発明の方法を記載するにれは訝明の簡便化のた
めであって、他のいずれの本明細書記載のアルコール又
は含酸素化合物は単独でも水との混合物でも原料となり
得ることは容易に理解されるからである。

本プロセス中でもたらされる変換反応はＺＳＭ−５型ゼ
オライトとして知られたゼオライトの族の一員の結晶性
ゼオライトの存在で達成される。本発明に従って使用さ
れるＺＳＭ−５型ゼオライトは１２よシ大なシリカ／ア
ルミナ比及び１乃至１２の拘束係数（Ｃ，１，）を有す
る結晶性ゼオライトである。これらゼオライト及びその
低級脂肪族アルコールの変換触媒としての使用は米国特
許第３，８９４，１０６号、４，０２５，５７１号、４
，０５８，５７６号及び　４．１４８゜８３５号に記載
されている。

ＺＳＭ−５型セオライトはＺＳＭ−５、ＺＳＭ−１１、
ＺＳＭ−１２、ＺＳＭ−２！ｌ、ＺＳＭ−３５及びＺＳ
Ｍ−３８で例示されるが、ＺＳＭ−５が特に好捷しい。

ＺＳＭ−５は米国特許第５，７０２，８８６号に記載さ
れ；　ＺＳＭ−１１は米国特許第３．７０９．９７９号
に記載され；ＺＳＭ−１２は米国特許第３，８３２，４
４９号に記載され；ＺＳＭ−２３は米国特許第４，０７
６．８４２号に記載され；ＺＳＭ−３５は米国特許第４
，０１６，２４５号に記載され；またＺＳＭ−５８は米
国特許第４．０４６．　ａ　５９　ＭＫ記載すｔｔテい
る。

特に好ましい触媒は、米国特許第４，０２５，５７１号
及び４．１４８，８３５号中に記載の如く、大きな結晶
サイズ、即ち少くとも１ミクロンの結晶サイズのＺＳＭ
−５型ゼオライトより成る。

本発明の方法は、接触的にアルコールをより高沸点の炭
化水素へ、特にはメタノールをガソリン沸点範囲の炭化
水素へ変換する時の濃厚流動床中の変換率の改善に関す
る０バツフルの無い対応する流動床反応器で反応物混合
物の完全な層流、即ちバックミキシングの無い条件で操
業した時に得られる変換率と比較することに依υ本発明
の改善された変換率の割合を得ることが出来る。

対象とする反応器で得られた変換率を、同一反応器を理
想的層流条件で操業させ変換率のパーセンテージを最適
とした計算値で除したものを変換効率と名付ける。

水平にバッフルを設けた反応器中で実施する本発明の方
法では、メタノール原料を変換する時に得られる発熱的
反応熱は触媒によって、且つ実質的手段としては高圧ス
チームの発生のための熱交換器チューブとして使用され
た水平の管状バッフルに依って吸収される。熱交換器と
して働く水平のバッフルが充分な熱を除去しない場合に
は例えば水平バックル部分の間に垂直に配置した熱交換
器を備える付加的な伝熱手段を採用してもよい。

流動触媒床の溜１度は実質上均一である。流動床温度は
６００乃至４３０℃の範囲をとり得る。ガソリンの製造
には通常６４０から４３０℃の床温度を使用し、高度オ
レフィン性生成物を望む時は３００から３７０℃の床温
度を使用する。本発明の一態様では、原料は約１７５℃
で反応塔ライザーの底部に導入し、そこで熱いゼオライ
ト触媒と接触した時に約３００℃造血ちに加熱される。

原料温度はライザーを１昇するにつれて上昇し、約４０
０から４１０℃で操業されている濃厚触媒床中へ約３１
５℃で投入される。

メタノールを原料として用いた時は、プロセス中で生成
する水から回収が困難なメタノールの損失を最小とする
ために９５チよυ大、好ましくは？９５チよシ太なメタ
ノール変換を達成するのが好ましい。

触媒流動体の底部で約３１０　ｋＰａ及び触媒相を分散
さセタ反応器中で２７０　ｋＰａという圧力拘束条件及
びそれに関係して約０．６ｍ／　ｓｅｃのみかけのガス
速度を含んだ規定された反応条件では、反応塔下部の触
媒流動体の密度は約３２０から４８０　Ｋｇ／−である
。反応基床密度は、触媒のタイプ、粒径分布及びガス速
度を含む多数の変数に依存［２ている。生成物の選択性
を高い芳香族収率から高いオレフィン含量に変えること
を望む時は、空間速度の関数である反応時間を空間速度
を大きくすることに依や小さくすると良い。他方、反応
物の空間速度を減少させてメタノールの反応生成物と触
媒との間の接触時間を増加させると、芳香族の生成が増
大する。反応諸条件の適切な選択に依υ、オレフィン、
芳香族及びパラフィンの間のバランスの良い生成物選択
率を得ることが出来る。

本発明に従って使用するバッフルは本明細書中に記載し
た有益力結果を得るため水平に配置する。垂直形バッフ
ルは気体の気泡の大きさを制限し且つ水圧直径を有する
流路を所望の範囲に限定すると言われているが、水平パ
ンフルはこれらの機能を果すものでけ々い。水イバツフ
ルの有効性は段階を設けた効果に基ずくもので、水平バ
ッフルが濃厚流動触媒床中に多数の小反応帯を本質上出
現させる様々間隔を置いた構造配置を提供することに依
ると主張されている。

多種多様な形状のいずれのものも水平バッフルとして使
用出来る。従ってバッフルは固体の棒、穴あき管又は熱
交換器チューブの様なパイプであっても良い。バッフル
は水平に一群の列中に適切に置かれ、各列中のバッフル
が特定の空間的関係を有し且つ隣接した列も又特定の空
間的関係を有している。

複数個の水平に配置した管状バッフルは従って数種の機
能を果すことが出来る。そのすべてがバッフルの機能を
果す一方、その中の数個は間接的熱交換器の役割を引受
けているっ２５乃至７５朔の外径を持つ熱交換器チュー
ブが最も好都合に管状バッフルとして使用されている。

数列のバッフルは隣接チューブ間にいずれも５０酬乃至
２００胡のピッチを有しているべき三角配列又は正方形
配列の間隔を置いた構造配置を備えさせるための千鳥配
列で配置することが出来る。管状バッフルの間隔は予定
されている流動床中のガス速度と同様に触媒の緒特性に
も依存している。一般には、ガス速度が高ければ高い程
及び触媒密度が低ければ低い程、管状バッフルの間隔又
はピッチをよシ拡けなければならぬ。例えば０，４から
０．９　ｍ　／　ｓｅｅの見掛けのガス速度で且つ０．
７　１．２ｒ／ＣＣ（重量／全容積ンの触媒の固体密度
に対して、６５から８５％の変換効率を得るためには、
バックルチューブは少くとも７５団（壁から壁まで）離
れなければならない。

管状バッフルを効果的に、チューブの束（たば）として
、各束を流動床反応塔を横切って水平に配置し且つ複数
個のｉ直方向に関するチューブの列の横隊を形成させる
様に配置出来ることが見出された。バッフルが伝熱装置
として使用されている場所では、管状バッフルの一束又
はそれ以上が熱交換器として働くことが出来る。効果的
な数のこれらの（バッフルの）束を流動床反応塔中に放
出された発熱的な反応熱の除去のために備えることが出
来る。その際、この装置及び近隣した他のプロセス装置
のための重要で便利なプロセススチーム源の役割を果す
。

各束が０．３乃至１．４ｍの垂直高さを有し且つ各（バ
ッフルの）束が隣接の束から０，７５乃至５ｍ、好まし
くはｏ９乃至１．８ｍの垂直距離で離れている様にチュ
ーブを都合良く配列する。単一の巨大な反応帯よりも多
数の小さな個々の反応帯を提供したことに依って、この
垂直的区割は変換効率を改善しているとみられている。

管状バッフルの構造が反応物及び生成物のパックミキシ
ングを目立って減少させ、その際に好ましからざる副反
応の抑制又は熱的分解温度に長時間曝すのを抑制してい
る理由でこの改善が主として得られたと主張されている
。バックルの特定の構造の有効性は、その設備で得られ
た変換率を本質的に層流で操業された、即ちパックミキ
シングの無いバックル無しの理想的流動床反応塔につい
て割算で求めた変換率と比較して評価できる。

本発明の方法を例示のために添付図面だけを引用して詳
ＭＪ−１に記述する。添付図面は本発明の方法を爽施す
るための濃厚流動床反応塔及び付属設備を概略図的に示
したものである。以下の記述に於て、例示のために、メ
タノール原料を使用するが；上記の開示に包含されてい
る如伺なる原料も、例えば、含酸素化合物、例えはジメ
チルエーテル、又はフィッシャー−トロプシュ合成で製
造した含酸素化合物、もメタノールを使用した時に得ら
れるのと同様な有利な結果を得るために使用出来る。

図面を引用して説明する。２０重量％迄の水を含むメタ
ノール原料を、好ましくは気体状態で、ライン２から反
応塔４の底部に張出した部分に導入し、そこでメタノー
ル原料はライン６からの新たに再生した触媒と合体させ
る。メタノール原料及び触媒の混合物は２００乃至４２
５℃の温度で懸濁体を形成する。その温度は、冷却器８
を用いて再生触媒の温度を調節することに依り、規制出
来る。メタノール反応物及びゼオライト触媒の懸濁体は
次に反応塔４の下部を横切って位置している分散グリッ
ドを抜けて反応塔４の下部を通ってＺＳＭ−５触媒の濃
厚流動床１２の底部に入る。床中の触媒密度は３２乃至
６４０　Ｋｑ／ｒｒ？である。

触媒床中に、１４ａ、１４ｂ及び１４ｃとして示した、
一連の束に配列した水平の管状バッフルの列を置く。個
々の管状バッフルは２５乃至７５唄の外径を有する。各
東向の並びは５０乃至２００−のピッチの三角又は正方
形配列とガる様に互い違いに配列する。隣接束間、例え
ば束１４ａと束１４ｂ間、の垂直距離は０．７５乃至３
ｍ、好ましくは０９乃至１．８ｍである。６５乃至、８
５チの変換効率を達成させるために、上述の構造及び間
隔を有する管状バッフルの充分な数の束を濃厚流動床中
に配置する。管状バックルの水平の束は熱交換器チュー
ブから都合良く形成されているので、多数の束がアルコ
ール変換反応中で放出され発熱的反応熱の除去のための
間接的熱交換器の役割を果している。ある場合には、管
状バッフルのすべての束に熱交換器の役割を果させる必
要がないこともある。従って、束１４ａ及び１４ｃはこ
の役割を果しているが、１４ｂは熱交換器として働いて
いない。スチーム発生のためライン１６ａ及び１６ｃを
通して水をこの束に供給し、発生したスチームはプロセ
ススチームとして利用のためにそれぞれライン１８ａ及
び１８ｃを通して束から外へ導く。

気態の態別は少くとも９５％の変換率を提供するのに有
効な反応諸条件のＺＳＭ−５型ゼオライト触媒の濃厚流
動床１２を通して上へと導く。９９５チ及びそれ以上の
変換が達成可能である。南効な変換晶条件には、０．５
乃至２０のＷＨ８Ｖ、３乃至３０秒の床滞留時間及び３
４０乃至４３０℃の床温度が含まれる。変換反応中に触
媒上にコークが生成する。触媒活性維持のため、杓生の
目的で、ライン２０を通して反応場４から触媒の一部を
抜き出す。触媒は下向きに傾斜したバッフル２４を備え
たストリッピング塔を先ず通る。ストリッピング塔２２
の低部にライン２６から導入されたスチームが塔２２中
を麿だれ落ちる触媒と接触しその際吸蔵された炭化水素
を触媒からストリッピングする。ストリッピングスチー
ム及びストリップされた生成物はライン２８を通ってス
）　ＩＪッピング塔を離れ反応塔の気相空間に放出され
る。ストリッピングされた触媒はライン６０を通ってス
トリッピング塔２２から流出し次に、ライン３２を通し
て供給された分子状酸素含有ガスと共に、ライン３４を
通シ抜けて再生塔ぎ６に入り、そこでコークの一部を酸
化的に除去し、所要の活性を有する触媒となる。

生成した煙道ガスはライン３８を通して再生塔から除去
され、部分的に再生された触媒はライン４０を通って冷
却器８及びライン６経由で新原料と混合のために反応塔
４の下部に循環される。

濃厚流動床中を上向きに通る反応混合物は、沢山の一連
の反応帯を備えるために千鳥配列に配置されている管状
バッフルの水平の列を通シ抜けるにつれて所望の程度ま
で変換される。変換反応が進むにつれて発生した熱は熱
交換器の束１４ａ及び１４ｃ中でスチームを発生させる
ことに依シ除去される。反応混合物は流動床１２の上面
から反応塔４の上端中の蒸気空間に出る。ここで気相の
混合物をサイクロン分離器４２に通し、蒸気から同伴さ
れた触媒を取除き、ディプレッグ４４を通して触媒床に
もどす。蒸気はサイクロン分離器からライン４６を通し
てプレナムチャンバー４８に導く、プレナムチャンバー
中に導かれた蒸気相は炭化水素反応生成物、水及び痕跡
量の未反応メタノールを含む。この蒸気混合物をライン
５０を経てプレナムチャンバー４８から冷却器５２へ導
き、水蒸気及び通常液体の炭化水素を凝縮させる。すべ
ての反応生成物を、ついで、ライン５４を経て分離塔（
精留塔）５６に通し、そこで生成物を三つの相、ライン
５８を経て放出される水相、Ｃ５＋炭化水素相、即ち所
望のガソリンの沸点範囲の炭化水素でライン６０から抜
出される、及びライン６２を経て抜出されるＣ４−軽質
炭化水素ガス流に分離する。ＣＳ＋の流れは都合良くガ
ンリン調合施設へと移送し、所望に依り処理を行う。

Ｃ４−の流れも又、更なる処理、即ちガソリン調合のた
めの追加成分を供給するアルキレーション、を施すこと
が出来る０ 以下の実施例は本発明を例示するものである。

実施例 メタノールをガソリンの沸点範囲の炭化水素に変換する
目的で、メタノールを濃厚流動床反応塔に通じた。反応
塔には０．５−ｉ、ｓｒ／ｃｃの密度を有する微細粉末
（０−１５０μ）の形態のＺＳＭ−５ゼオライト触媒が
含まれていた。

反応塔圧力は７０−３４５　ｋＰａ及び流動床高さは４
．５−１０．５ｍであった。ＷＨ８Ｖは１−２で且つ反
応塔中のみかけのガス速度は０．４５−０．７５ｍ／　
ｓｅｃであった。流動床反応塔は （ａ）　　米国特許第４，１９７，４１８号及び４，２
５１，４８４号の通りの垂直バッフル付き、 （ｂ）　　バッフル無し、及び （ｃ）　　本発明の通りの水平管状バックル付きで、管
状バッフルが５０咽の外径を有し、長さ１．２ｍの束を
１２５間の三角形ピッチで形成し、且つ束と束が１，２
ｔＪれているもの の三様について操作を行った。対応する条件下で反応塔
をガスの完全層流で操作した時に得られる変換率と比較
した所定の流動床反応塔で得られる変換率のパーセンテ
ージとして定義した変換効率はそれぞれについて次の通
シであった。

垂直バッフル付き　　　　　　５５−６０％バッフル無
し　　　　　　　５５−６０チ水平バッフル付き　　　
　　　６５−７０チ

【図面の簡単な説明】

添付図面は本発明の実施態様の簡略化したフローシート
である。 ４・・・反応塔、　　　２２・・・ストリッピング塔、
３６・・・再生塔、　　　５６・・・精留塔（分離塔）
。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、反応物単独又は反応物と水より成る原料をＺＳＭ−
   ５型結晶性ゼオライトより成る触好粒子の濃厚流、動床
   中を上向に通過させ、反応物の少くとも７０チを炭化水
   素生成物に変換することよシ成る、 ｃｍ　−Ｃ３−価アルコール、関連含酸素化合物、フィ
   ッシャー−トロプシュ含酸素化合物又はそれらのいずれ
   かの二種以上の混合物より成る反応物をより高沸点の炭
   化水素生成物に変換する方法に於て、 触媒粒子の濃厚流動床が間隔を置いて水平に配置した複
   数個の管状バッフルを、間隔を置いた蝮数個列有してお
   り、その列及び列中のバッフルが、バッフル無しか又は
   垂直形のバッフルを有し、他の条件は全く同一の＃厚流
   動床中で実施した同一原料の変換に比較して、反応物の
   炭化水素生成物への変換効率を改善する様装置されてい
   ることを特徴とする アルコール及び含酸素化合物の炭化水素への変換方法。 ２、アルコールがメタノールである特許請求の範囲第１
   項記載の方法。 ３、関連含酸素化合物がジメチルエーテルである特許請
   求の範囲第１項記載の方法。 ４、管状バッフルの列が千鳥配置で且つ間隔を置いた構
   造配置が５０乃至２００．のピッチを有する三角形配列
   である特許請求の範囲第１項乃至第６項のいずれかに記
   載の方法。 ５、管状バッフルの列が千鳥配列で且つ間隔を置いた構
   造配列が５０乃至２００冑のピッチを有する正方形配列
   である特許請求の範囲第１項乃至第３項のいずれかに記
   載の方法。 ６　管状バッフルが２５乃至７５−〇外怪を有する特許
   請求の範囲第１項乃至第５ｍのいずれかに記載の方法。 Ｚ　少くともバッフルのいくつかが熱交換器チューブよ
   シ成る％Ｗ［請求の範囲第１項乃至第６項のいずれかに
   記載の方法。 ８　バッフルが２個又はそれ以上の束の形で各束が各隣
   接の束より０７５乃至３ｍの距離で上下の間隔を僧いて
   配置されている特許請求の範囲第１拍乃至第７項のいず
   れかに記載の方法０ ９　該距離が０９乃至１．８ｍである特許請求の範囲第
   ８項記日夕の方法。