JPS60194399A - 初期過テクネチウム酸塩水溶液の処理方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の産業分野 本発明はテクネチウム含有溶液の処理と、医学その他の
用途に適した前記溶液を製造するように構成されたテク
ネチウムジェネレータとに関する。

従来の技術 テクネチウム−９９ｍは病院その他の施設で広く使用さ
れている重要な放射性核種である。テクネチウム−９９
ｍは各種の化合物に調製されると診断面放射性薬剤とし
て一般に使用される。

実際には、テクネチウム−９９ｍはその親放射性核種で
あるモリブデン−９９の崩壊生成物として得られる。こ
の放射性核種は半減期が６６時間であり、崩壊を続けて
テクネチウム−９９ｍとなる。ジェネレータとして知ら
れるいくつかの実用的装置が商業的に入手〇ｆ能であり
、使用者はその装置により親放射性核種から娘放射性核
種のテクネチウム−９９ｍ（通常は過テクネチウム酸ナ
トリウムの形）を分離することができる。

しかし、テクネチウム−９９ｍの半減期はわずかに６時
間であり、この比較的速い崩壊のために過テクネチウム
酸塩溶液は調整後できる限り速かに使用しなければなら
ない。したがって、診療所用として移送できるテクネチ
ウムジェネレータの市場が存在する。そのジェネレータ
は診療所で高純度の生成物を容易にかつ確実に製造する
ように操作され得るものでなければならない。さらに、
生成物が比較的高濃度のテクネチウム−９９ｏｎを含有
する溶液であれば、多くの用途にとって有利であろう。

輸送できるグロマトグラフ型ジェネレータの他に、バル
クの状態で過テクネチウム酸塩溶液を製造することも可
能である。使用者のｌ、％る場所へ迅速に配達ができて
、溶液中に比較的高濃度で存在すれば、集中バルク製造
設備は有用な対策であろう。しかし、多くの地方にとっ
てはポータプルクロマトグラフ型ジェネレータがめられ
てし）る６モリブデンー９９の製造 テクネチウムジェネレータに使用するモリブデン−９９
を製造するための主要な２方法カー知られている： （ａ）　ウラニウム２３５の核分裂、及び（ｂ）　中性
子でモリブデンを活性化して原子の一部を同位体のモリ
ブデン−９９に 転換すること。

である。

（ａ）核分裂生成物Ｍ　ｏ　−９９ Ｍ　ｏ　−９９はウラニウム２３５の核分裂生成物とし
て抽出され、この方法により、ポータプルクロマトグラ
フ型ジェネレータ用として適した高比活性モリブデン−
９９を製造することカーできる。

−−イぷへ・・“−）■−ｊ７づＩ−）　面禎姓モ１）
プデン酢塩の状態にあるモリブデン−９９は層として設
（すられた酸化アルミニウムの表面に吸着され、モ１ノ
プデン−９９の崩壊により次第に生成するテクネチウム
−９９ｍは規則的な間隔で溶離によって分離することが
できる。この溶離段階は、溶離剤と呼ばれる生理的塩類
溶液（０，９％ＮａＣ文）を酸化アルミニウムの層に通
すことから成る。モＩＪプデンー９９は層上に残り、テ
クネチウム−９９ｍは、ジェネレータの層の出口部分で
生じる溶離液に入る。通常、溶離は２４時間置きに行わ
れ、ジェネレータがもはや使用できないレベルにその活
性が低下するまで約７回の溶離を行えること力くわかっ
ている。

この従来のポータプルクロマトグラフ型ジェネレータは
、ウラニウム照射ターゲットの調製、他の核分裂生成物
からのモリブデン−９９の分離及び大量の長寿命放射性
廃棄物の処理に要する費用を考えると、製作費が比較的
高くつく。さらに。

このジェネレータによって比較的高濃度の溶離液を得る
ことはできるが、なお解決の困難な問題、即ち、溶離液
中に所望純度の放射性核種を得る問題がある。その上、
比較的高い比活性レベルをもった商業的実用性のあるジ
ェネレータでは、二次的効果により収率が実質的に低下
することがわかっている。これらの問題点はオーストラ
リア特許第５１５，８０８号明＃書（対応英国特許第２
．０００，３６１号）で一層詳細に論じられている。

（ｂ）中性子活性化法 モリブデン−９９を製造する第２の方法は原子炉内で中
性子によってモリブデンを活性化することから成るが、
この方法によると通常、比較的低比活性の生成物、普通
１００ＧＢ　ｑ／ｇより低い生成物が得られる。この製
造方法はいくつかの点では有利であるが、製造された物
質はクロマトグラフ型ジェネレータで使用されると、溶
離液が放射性薬剤用としては一般に低過ぎるという欠点
をもっている。したがって、ポータプルクロマトグラフ
型ジェネレータには核分裂によって製造された高比活性
モリブデン−９９が一般に使用されてきた６ 新規なテクネチウムジェネレータ 本出願人のオーストラリア特許第５１５゜８０８号（及
び対応日本出願特願昭５３−６９７３９号）はジェネレ
ータの構造に対する別の有利な考え方に関するものであ
り、ポリモリブデン酸塩化合物の塊状物から成るマトリ
ックスを収容したジェネレータを提供するものであり、
ポリモリブデン酸塩化合物はモリブデン−９９を含有し
た化学結合モリブデンであってかつ実質的に非溶離性状
態であり、マトリックスはテクネチウム−９９ｍを内部
に拡散させ、溶離させることができるものである。より
正確には、ポリモリブデン酸塩を有利に生成するための
モリブデン化合物は次の化合物のいずれが１種又は２種
以上とすることができる： モリブデン酩ジルコニウム、モリブデン酸チタン、モリ
ブデン醜セリウム、モリブデン酪第二鉄及びモリブデン
酸第二スズ。

前記ジェネレータに使用されるポリモリブデン酸塩化合
物はゲル様状態として説明することができ、この種のジ
ェネレータはクロマトグラフ型ジェネレータと全く同様
に操作が便利で簡単である。

〔発明が解決しようとする問題点〕

多くの放射性薬剤用としては、溶離液中のテクネチウム
−９９ｍの濃度は充分に高い必要があり、この要件がテ
クネチウムジェネレータの構造及び製造方法にかなりの
制約を与え、又、経済的で好都合と思われる技術の利用
を妨げることもある。例えば、比較的短い照射時間でモ
リブデンに中性子を照射して得ることができ、モして／
又は低放射線束原子炉の媒体中で、例えば約１０１３ｎ
　／　ｃ　ｒｎ’　／　ｓ　ｅ　ｃ　、より低い熱中性
子線束で照射することによって得ることができる充分に
低比活性のモリブデン−９９をジェネレータで使用する
ことができれば望ましいことである。

さらに、ジェネレータは絶えず崩壊し、できる限り長い
可使時間が要求されるので、処理、製造及び末端使用者
までの輸送に要する時間が約２〜３日を超すと、テクネ
チウムの収率が比較的低くなるという付加的な問題があ
る。さらに、溶離液中のテクネチウム−９９の濃度は、
ジェネレータがその可使寿命の終りに近づくと、通産は
低下する。したかって、ジェネレータはできる限り低コ
スＩ・で迅速な処理、製造及び輸送が容易であるように
設計ξれることが望ましい。

テクネチウム−９９ｍジェネレータが極めて純度の高い
、比較的高濃度のテクネチウム−９９ｍ溶液を経済的に
製造し得ることも望まれている。

さらに、ジェネレータは比較的熟練度の低い技術者が容
易に操作できるものでなければならない。

〔問題点を解決するための手段とその好適な実施態様〕

本出願人のオーストラリア特許第５１５゜８０８号（及
び対応日本出願特願昭５３−６９７３９号）に例示され
ているゲル型ジェネレータは、従来のクロマトグラフ型
ジェネレータの吸着層の場合に可能な量よりはるかに多
量のモリブデン−９９を含むポリモリブデン酸塩に混合
することにより、中性子照射によって得られる低比活性
の物質を有効に使用することができることが指摘される
。さらに、ゲル型ジェネレータは、水では首尾よく溶離
させることができないクロマトグラフ型ジェネレータと
は異なり、水と生理的塩類溶液のいずれかで溶離が可能
である。従来のクロマトグラフ型ジェネレータから過テ
クネチウム酸塩を除くには高イオン含量溶液、通常は生
理的塩類溶液、が必要である・ 本発明の第１の目的は、生理的塩類溶液と比較して低い
電解質濃度を有する初期過テクネチウム酸塩水溶液の処
理方法を提供することであり、この方法は初期テクネチ
ウム酸塩水溶液をイオン交換性のある不溶性物質の層に
通して前記溶液から過テクネチウム酸塩を吸着すること
、及び、第２段階で前記過テクネチウム酸塩水溶液より
容積の小さいイオン性溶離剤を前記層に通してこの層か
ら過テクネチウム酸塩を溶離させることによって、比較
的高′ｔｋ度で純粋な溶離液を得ることから成り、前記
層に用いるイオン交換物質と前記イオン性溶離剤とは、
前記溶離液が放射性薬剤用途に実質的に適したＰＨを有
しかつ前記層が前記初期水溶液中に存在し得る放射性核
種不純物を保持するように選択されている 本発明の実施態様には、両性であるといってもよいイオ
ン交換物質、即ち、層に通される溶液のＰＨによって、
主としてカチオン又はアニオン交換特性を有し得る物質
を使用することができる。

本発明の第２の目的は、生理的塩類溶液と比較して低い
電解質濃度を有しかつテクネチウムジェネレータからの
溶離液である過テクネチウム酸塩水溶液の処理装置を提
供することであり、この装置は、前記水溶液を通過させ
るとこの溶液から過テクネチウム酸塩を吸着することが
できかつ前記過テクネチウム酸塩水溶液と比較して相対
的に小さい容量のイオン性溶液によって溶離されて実質
的に過テクネチウム酸塩を脱着することができる不溶性
のイオン交換物質の層、この層を収容し、支持するため
の手段、前記過テクネチウム酸塩水溶液を前記層へ導入
し、又、前記層から排出させるだめの第１連結手段及び
相対的に小さい容積の前記イオン性溶液を前記層へ導入
し、又、前記層から排出させるための第２連結手段から
成る。

本発明は、前記の装置と組合わされたテクネチウムジェ
ネレータの組合わせまで範囲に含み、これによって、層
に通ｙれる初期溶液がジェネレータの溶離液であり、前
記イオン溶離によって高純度で比活性が高く、比較的高
濃度のテクネチウム溶液が得られる。

本発明のその他の概念を含む種々の好適実施ｊ８様と任
意な態様とは以下に説明されるであろう。

本発明はオーストラリア特許第５１５，８０８号明細書
（及び対応日本出願特願昭５３−６９７３９号）に記載
された種類のゲル型ジェネレータに対して特に有用であ
る。

さらに、層はジェネレータの層を通過することがある微
粒子を除去するフィルターとして作用するように構成さ
れているのが好ましい。

（発明の作用とその好適態様〕 層の物質は、溶離液中の少量の放射性核種不純物をテク
ネチウムジェネレータから極めて高度に吸着するように
選択するのが好ましい。この不純物はカチオン及びアニ
オン交換によって除去されるが、層が第２段階で溶離さ
れる場合、この不純物は層に強固に結合されたままでい
た。

大きな利点は、層」二で起こるカチオン交換反応のため
に、層から出る本及び生理的塩類溶液の各溶離液はいず
れも所望範囲のＰＨ４〜８に自動的に調節されるという
ことである。

本発明の利用による主要な４．’ｊ　長は、相対的に少
１νのイオン性溶液で層を溶離させることができるので
、高濃度の製品溶液が得られること、及び。

さらにこの溶液は適当なＰＨをイＩしかつ元のテクネチ
ウムジェネレータで製造される溶Ｎ液よりはるかに純度
か高いことである。放射性核種不純物が層への吸着によ
って除去されるだけでなく、微粒子も層によって濾別さ
れ、さらに、元の溶離液中の硝ｍ塩といった汚染物も層
から出る初期溶液中に残り、したかって、ａ読溶離液即
ち製品溶液を汚染することがない。

〔実施例〕

イオン交換物質は適当な不溶性金属酸化物であることが
好ましく、含水酸化ジルコニウムとすることが有利であ
る。この物質は特に有益であることが判明し、初期過テ
クネチウム酸塩溶液から不純物を極めて効率よく除去す
ることができる。

層は比較的少量の、例えばＩｇ程度のイオン交換物質を
含むことができ、このような層は比較的大容量の、例え
ば２００ｍ文の水溶液中に含まれるテクネチウムを効率
よく吸着できることが判明した。さらに、このような層
は約１０ｍ１の生理的塩類溶液で溶離されると、約９０
％という極めて高い回収効率を示すことが判明した。し
たがって、約１８の濃度係数が得られ、さらに元の水溶
液は効果的に精製され、同時に、最終溶離液は層の作用
によって放射性薬剤用として適当なＰＨを有する。

本発明を応用する応用する場合の重要かつ有利な特徴は
、溶液を通過させるために直列に配列された２つの明確
な層部分として層を配列することができることであり、
好ましくは各部分は大きな方の層の上流に小さな方の層
が使用されて構成される。吸着は大きい層の方がよいが
、脱着は小さい層の方が速いことが判明した。特に、比
較的容量の小さい溶離剤を使用することができるので、
最終の溶離が層上に吸着されたテクネチウムを除去する
ように効率的に起こることが望ましい。大きな層と小さ
な層から成るこのような形態を用いると、テクネチウム
の全回収率を最高１５％とすることができ、これは回じ
重量のイオン交換物質の単一層と同し容量の溶離剤とを
用いた場合より高い。さらに、この小さい層からの溶離
液中のテクネチウム濃度は単一層に得られるものと比較
して２倍又はそれ以上となり得る。

いまひとつの有利なそして有用な特徴は、層にテクネチ
ウムを吸着させるために初期水溶液が層を通過した後、
排出される水溶液（少量の硝酸塩で汚染されていること
があり、わずかに放射能をもっている）を簡単に再循環
させることができ、−次テクネチウムジエネレータの引
続く溶離のために保持することができる。この技術は処
理を要する放射性液体廃棄物の容量を減少させ、ジェネ
レータの操作効率を有意かつ有用な程度まで増大するこ
とができる。したがって、経済的な意味で著しい操作上
の利益を達成することができる。

本発明の実施態様は、２個又はそれ以上のジェネレータ
からの溶離液を層に通して層内にテクネチウムを蓄積す
るようなものとすることができ。

さらに、溶離液をジェネレータと層に２回又はそれ以上
再循環させることができることは理解されるであろう。

好ましくは、本発明は状態調節された含水無機酸化物が
層用物質として使用されている系で実施され、その際、
層用物質の一部は酸で処理されて状態調節され、層用物
質の一部はアルカリで処理されて状態調節され、これら
２つの部分が混合されて層用の物質を形成する。

状態調節された層物質の調製 本発明の好適実施態様においては、含水酸ジルコニウム
が使用され、層のためのこの物質の調製と状態調節の方
法は次の通りとすることかで゛きる： （ａ）　ｆｆｌ化ジルコニウムといったジルコニウム塩
の溶液にアンモニアを適々加えて本酩化ジルコニウムを
沈殿させる。

（ｂ）沈殿物を成別し、５０〜５５°Ｃで乾燥して沈殿
物を含水酸化ジルコニウムに変え る。

（（）水で処理して沈殿物を理解して微粒子とする。

（ｄ）この固体を周囲温度で乾燥後、生成物をふるい分
けする。

（ｅ）この生成物の一部を０．０５Ｍ塩酸で処理してイ
オン交換物質をアニオン交換型に変える。

（ｆ）イオン交換物質の一部を０．５Ｍ＊酸化ナトリウ
ムで処理してカチオン交換型に変える。そして、 （ｇ）使用に先立って、この処理された２種類のイオン
交換物質を混合し、水又は生理的塩類溶液で洗浄してこ
の物質を状態調節することによって、層用の物質を生成
させる。

ポータプルテクネチウムジェネレータの溶離液の処理用
として典型的な層は０．１〜０．５ｇの混合物から成り
、その郊はアニイオン交換物質であり、局はカチオン交
換物質である。

例示を目的として、本発明の例を添付の図面を参照しな
がら以下に説明する。

第１図の詳細な説明 この装置はオーストラリア特許第５１５゜８０８号明細
書に詳細に記載されている型のテクネチウム−９９ｍジ
ェネレータから成り、このジェネレータは水供給タンク
ｌと、このタンクに接続したジェネレータ入口管２と、
この入口管に接続し、ポリモリブデン酸塩マトリックス
４から成る層と排出管５とを有するジェネレータ層容器
３とから成る。管５は処理層７を収容した第２処理ユニ
ツト６に通じる。

ユニット６は管５からの水性（低イオン性）溶離液、又
はその代わりに、第２人口管路９によって接続された溜
めからの塩類イオン性溶液を受溶するのに使用される。

ユニット６からの排出液は排出導管１０に入り、この導
管は溶液を補集器１１へ排出し、又は、溶液を再循環ポ
ンプ１２へ供給し、このポンプは帰り管路１３からジェ
ネレータ層容器３へ溶液を圧送する。これとは別に、排
出弁ｖ８を開くことによって、溶液を廃棄させることが
できる。

この装置は、必要に応して流体の流量を調節するように
作動されるの適合した弁Ｖｌ、Ｖ２゜Ｖ３及びｖ４を有
する。

補集器１１は最終溶液を捕集し、その容積を測定するた
めの目盛付き容器１４から成り、容器１４からの排出は
弁ｖ５によって制御され、容器は微細孔フィルター１５
に連絡し、このフィルターからの排出は排出ニードル１
６から行われ、このニードルは排気された小壜１８の開
口部にある弾性シール材１７を貫通するように適合され
ている。

この好適態様における層７は２成分の混合物から成金水
酸化ジルコニウムである。その第１成分は塩酸と反応さ
せることによって状態調節された含水酸化ジルコニウム
であり、第２成分ｔｔＪ、酸化ナトリウムで処理するこ
とによって状態調節された含水醸化ジルコニウムである
。

この混合物は、層がアニオン型及びカチオン型のいずれ
の交換性をも有するようになっている。

典型的には、層４は約１５０ｇのゲル様物質であり、層
７は約１ｇの酸化ジルコニウムであって、層７はカチオ
ン成分とアニオン成分の割合を変えることによって、こ
の層から出る溶離液のＰＨを一定範囲内で変化させるこ
とができる。

この装置は、ジェネレータを１回通過式で使用する場合
は容積２００ｍ１の水を通すことによって操作されるよ
うに設計されており、又は容積５０ｍＭの水を使用する
ことができ、この場合、水は第１段階の処理の間に複数
回層に循環される。

装置の操作は以下の通りである。

゛（１）約２４時間経過すると、よく知られているよう
にジェネレータ３内のテクネチウムの濃度はほぼ最高値
に達しているので、弁Ｖｌを開いてジェネレータが約２
００ｍＪ１の水で溶離される。

水はポリモリブデン酸塩マトリックスをゆっくり透過し
、実質的にテクネチウムのみを過テクネチウムの形で除
去し、このテクネチウム酸塩は水に溶解されて排出管５
を流下する。

過テクネチウム酸塩はイオン交換によって酸化ジルコニ
ウム層に速かにかつ効率よく吸着され、この層の有する
付加的特徴により水性溶離液のＰＨは約２．７から約Ｐ
Ｈ４まで上昇し、ＰＨ４は過テクネチウム酸塩を層７へ
効率よく吸着させ、又、層７から引続き脱着させるのに
最適なＰＨであると思われる。

弁Ｖ２を閉鎖し、弁■３を開放しておくことによって、
タンクｌから出る水性溶離液はポンプ１２に送られ、管
路１３によってタンクへ戻される。所望により溶離液は
数回層に再循環させて過テクネチウム酸塩の吸着を最大
限に行うこともできる。ポンプ１２の操作により溶離液
は層容器３へ再循環される。

工程のこの段階により、溶離液中の不必要な可溶性硝酸
塩は、層物質に対して弱い親和力しかもたない幾種類か
の放射性核種不純物成分（例えばレニウム−１８６とレ
ニウム−１８８）と共に液相中に残り、一方、過テクネ
チウム酸塩は層物質に対する強い親和力のために層上に
吸着除去される。さらに、その他の放射性核種不純物も
層７によって除去され、層に強く結合される。このよう
なその他の不純物の例としてモリブデン−９９、ニオブ
−９２ｍ、ジルコニウム−９５、コバルト−６０及びタ
ングステン−１８７が挙げられる。

その上、モリプ酸塩マトリックスからの微細ゲル粒子が
フィルターとして作用する層７に捕獲される。このゲル
粒子は最終製品にとって望ましくない汚染物質と思われ
るモリブデン−９９を含有する。

（２）次いで、溜め８からの生理的塩類溶液で溶離する
ことによって層の脱着が行われる。弁ｖ４を開いて溶液
を容器６の頂部へ送ることによって層が溶離され、テク
ネチウムが過テクネチウム酸塩の形で速かに除去される
。しかし、放射性核種不純物は層に強固に結合されたま
まである。弁■２を開いて溶離液を高濃度の精製流とし
て補集器１１へ排出させる。層は、溶離液のＰＨが放射
性薬剤用とし好都合なＰＨに調節されるようにもなって
いる。生理的塩類溶液は層７から出るときは層でのカチ
オン交換反応の結果としてＰＨが約６となる。

（３）テクネチウム−９９ｍが多くなるのに適当な時間
が経過した後にサイクルを再開することができる。

第２図の詳細な説明 第２図は変更態様の例を示すもので、ユニット６が第２
図に示したユニツ）６Ａで置き換えられており、ユニッ
ト６Ａは大きなｆｉ７Ｂの」二流にあってこの層と直列
に接続された小さな層７Ａからなる。典型的には、この
小さい方の層は状態調節された０、３ｇの含水酸化ジル
コニウムから成り、大きい方の層は０．４５ｇの同じ物
質から成る。吸着は大きい方の層が優れているが、脱着
は小さい方の層が速く、この２層を組み合わせることに
よって、同じ量のイオン交換物質を有する単一層と同じ
容量の溶離剤とを用いる場合に比べてテクネチウムの回
収率が高くなり、テクネチウム濃度をさらに増大させる
手段が提供される。

第２図に示す通り、任意に設けた排出管路２゜が層７Ａ
と７Ｂの間の導管から延びて、溜め８からの少量の生理
的塩類溶液にょる溶離液を小さい方の層７Ａのみを通る
ように流すことができ、その際、切換弁ｖ６を操作して
排出液が管路２ｏに通され、弁Ｖ７が開けられると補集
器に通される。これによって、高濃度の過テクネチウム
酸塩が流出してくる。両層から大部分のテクネチウムを
除去させるためには、両層の溶離に通常やや多量の生理
的塩類溶液が必要となり、この量は低濃度の過テクネチ
ウム酸塩溶液を得るのに十分な大きさである。

異なる用途には異なる濃度の溶液が要求されることがあ
るので、第２図の諸条件は末端使用者に融通性を与える
。

実験結果 本発明の各種実施態様によって達成できる望ましい結果
を示すために実験を行った。実施例において特記のない
限り、モリブデン酪ジルコニウムゲルジェネレータを使
用し、これを水で溶離させ、ジェネレータの下流にはイ
オン交換層を使用し、この層は前記の方法に従って調製
された状態調節含水酸化ジルコニウムから成るものとし
た。

実施例１−ＰＨ調節効果 モリフテン酸ケル２ｇを有するゲルジェネレータを１日
当り１０ｍ１の生理的塩類溶液で連続８０間溶離させた
。溶離液のＰＨは１３．７か３．４２に変化した。

同じゲルジェネレータを含水酸化ジルコニウムＩｇの層
に接続し、この層に溶離液を通した。８日間にわたる溶
離で毎日得られた値は５．１２〜６．２５の範囲であっ
た。

実施例２−溶離液中の放射性核種の純度の向」二大型ゲ
ルジェネレータ（ゲル１５０　ｇ）を５００ｍ文の生理
的塩類溶液で溶離させた。次表に、ジェネレータから直
接採取した試料と、６ｇノ醜化ジルコニウム層に最初に
通した試料とについての溶離液の分析値が示されている
。酸化ジルコニウム層を使用した結果として、テクネチ
ウム−９９ｍの活量がわずかに低下したが、放射性核種
の純度はかなり向上した。

実施例３−硝酸塩含量の低減 １５０ｇのゲルジェネレータを１日５００ｍ１の水で溶
離させ、溶離液は３ｇの含水酸化ジルコニウム層に通し
てテクネチウム−９９ｍを吸着ぎせた０次いで、３０ｍ
１の生理的塩類溶液を層に通してテクネチウムを回収し
、最終溶離液の硝酸塩濃゛度を測定した。溶離は１日車
位で行った。最終硝酸塩濃度は大低の場合、満足できる
レベルと考えられる５ｇｇ／ｍｕより低かった。

実施例４−溶離剤再循環の効果 ８０ｇのゲルを含んだ同じジェネレータを毎回２５ｍＭ
の水で６回溶離させた。次表に、イオン交換層をジェネ
レータと直列に用いて得られた結果と、この層のないジ
ェネレータで得られた結果が示されている。層はＩｇの
酸化ジルコニウムから成っている。

Ａ　層のないジェネレータ ヅ １　４２　、９　４２　、９ ２　３８　、８　３８　、８ ３　３０．９　３０．９ ４　３０．２　３０．２ ５　３４．０　３４．０ ６　３２．９　３２．９ Ｂ、　層のあるジェネレータ １　４２　、３　４２　、３ ２　３１．４　７３．３ ３　１２．２　８５，９ ４　４．４　９０．３ ５　１．７　９２，０ ６　１．２　９３．２ 実施例５一層の濃度効果 １５０ｇのゲルジェネレータを１ｇの酸化ジルコニウム
層に接続し、２００ｍ文の水で溶離させた。次いで、１
０ｍ文の生理的塩類溶液を連続２回用いて層からテクネ
チウムを回収し、結果は次の通りであった。

ジェネレータ溶離液中のテ タネチウム−９９ｍの活！　３８９．８ＧＢｑ最初の生
理的塩類溶液中の テクネチウム−９９ｍの 活量　２８３．２ＧＢｑ ２回目の１０ｍ文の生理 的塩類溶液に残ったテクネ チウム−９９ｍの活量　３８．５ＧＢｑ元の溶離液に残
ったテクネ チウム−９９ｍの活量　３９．４ＧＢｑ生理的塩類溶液
溶敲後に層 に保持されたテクネチウム 一９９ｍの活量　２８．７ＧＢｑ 層の吸着効率　８９．９％ 最初の生理的塩類溶液溶離 における吸着／脱着効率　７２．７％ 両生理的塩類溶液溶離に対 する吸着／脱着効率　８２．５％ 最初の生理的塩類溶液溶離 におけるテクネチウム− ９９ｍの濃度増加　１４．５ 両生理的塩類溶液溶離の場 合のテクネチウム−９９ｍ の濃度増加　８．３ 実施例６−再循環法を利用した濃度効果実施例５の実験
を繰り返したが、５０ｍＪＪの水を用いて層に４サイク
ル通してジェネレータを溶離させた。この実験は実施例
５で行った溶離の後２４時間経過してから実施した。以
下の結果が得られた。

層の吸着効率　９５．４％ 最初の生理的塩類溶液溶離 のみの吸着／脱着効率　８５．２％ 全体の生理的塩類溶液溶離 についての吸着／脱着効率　９４％ 最初の生理的塩類溶液溶離 におけるテクネチウム− ９９ｍ　ｃｙ）濃度増加　１７．０ 全体の生理的塩類溶液溶離 におけるテクネチウム− ９９ｍの濃度増加　９．４ 実施例７−２つの小さい層の使用 ２つの小さい層を使用することによる潜在的利益を、０
．７５ｇの酸化ジルコニウム層に１ｏ。

ｍｌのテクネチウム溶液を通す実験によって示した。吸
着された全活量を測定した後、４ｍ又の生理的塩類溶液
を用いて溶離を行い１次の結果を得た。

層に吸着された全活量 ２３０８００カウント／分 生理的塩類溶液の活量 １１５６００カウント／分 活量濃度　２８９００カウント／分／ｍ文この実験を繰
り返したが、直列の２つの酸化ジルコニウム層はそれぞ
れ０．３ｇ及び０　、４５ｇの酸化ジルコニウムを含有
していた。結果は次の通りであった。

第１層に吸着された全活量 ２０３４００カウント／分 第２層に吸着された全活量 ２８４００カウント／分 吸着された全活量 ２３１８００カウント／分 各層を別々に２　ｍ　ｌの生理的塩類溶液で溶離してテ
クネチウムを回収し、次の結果を得た。

第１層溶離液の活量 １２４９００カウント／分 第２層溶離液の活量 ９３００カウント／分 第１層溶離液の活量濃度 ６２４００カウント／分／　ｍ　ｌ 第２層溶離液の活量濃度 ４６５０カウント／分／ｍ文 ２つの小さい方の層を直列に組み合わせて使用すること
によって、テクネチウム−９９ｍの回収率は１つの大き
い層を用いる場合より１６％高くなり、２つの層のうち
第１（小さい方）層の活量濃度は単一の大きい層の溶離
液で得られた値の２．２倍であった。

〔発明の効果とその態様〕

要約すると、本発明の各態様は以下の諸特徴を示し又は
利用している。

（ａ）最終溶離液は放射性薬剤用途に理想的と思われる
約６のＰＨが与えられる。

（ｂ）最終溶離液において極めて高い放射性核種の純度
が得られ、硝酸塩といったもの他の不純物は元の水溶液
に残されることによって除去される。

（Ｃ）ゲルジェネレータからの溶離液は望ましくない程
高いセリウム含量を有することがある。本発明の態様に
よりセリウム含量を大幅に減少させることができる。

（ｄ）水をジェネレータと本発明の態様であるイオン交
換層とに再循環させるようにして比較的少量の水でゲル
型ジェネレータの溶離を行うことができる。これは効率
的な溶離装置となる。

（ｅ）本発明の各態様は、最終の生理的塩類系溶離液中
のテクネチウム−９９ｍを高濃度に保ちながら吸着／脱
着の全効率の極めて高いレベルにおいて操作することが
できる。

このことはゲル型ジェネレータの溶離を大量の水で行う
か、さもなければ、はるかに少量の水をジェネレータと
層とに複数回再循環させることによって達成することが
できる。

（ｆ）本発明は、２つのイオン交換層の第１層を第２層
より小さくして直列に配列した構成で実施することがで
きる。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明を具体化する濃縮精製層に結合されたテ
クネチウム−９９ｍジェネレータを概略的に示し、第２
図は第１図の装置の変更態様を示゛す。 ■・・・水供給タンク、２・・・人口管、３・・・層容
器、４・・・ポリモリブデン酸塩マトリックス、７・・
・処理居、１１・・・補集器、１２・・・再循環ポンプ
、１４・・・容器、１５・・・フィルター、７Ａ、７Ｂ
・・・層特許出願人　オーストラリアン　アトミックエ
ナージイ　コミッション 代　理　人　弁理士　白木　量三（ほか１名）第１頁の
続き ［相］発　明　者　ミカエル　シャ４７０発　明　者　
ジョン　ヴインセント エヴアンス

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、生理的塩類溶液と比較して低い電解質濃度を有する
   初期過テクネチウム酸塩水溶液の処理方法において、初
   期過テクネチウム酸塩水溶液をイオン交換性のある不溶
   性物質の層に通して前記溶液から過テクネチウム酸塩を
   吸着すること、及び、第２段階で前記過テクネチウム酸
   塩水溶液より容積の小さいイオン性溶離剤を前記層に通
   してこの層から過テクネチウム酸塩を溶離させることに
   よって、比較的高濃度で純粋な溶離液を得ることから成
   り、前記層に用いるイオン交換物質と前記イオン性溶離
   剤とは、前記溶離液が放射性薬剤用途に実質的に適した
   ＰＨを有しかつ前記層が前記初期水溶液中の放射性核種
   不純物を保持するように選択されたものであることを特
   徴とする方法。 ２、不溶性物質の層が金属酸化物から成ることを特徴と
   する特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３、金属酸化物が２成分の混合物である含水金属酸化物
   であって、第１成分は酸処理された含水金属酸化物であ
   り、第２成分はアルカリ処理された含水金属酸化物であ
   ることを特徴とする特許請求の範囲第２項記載の方法。 ４、金属酸化物が酸化ジルコニウムであることを特徴と
   する特許請求の範囲第２項又は第３項に記載の方法。 ５、ポータプルテクネチウムジェネレータからの溶離液
   の処理に用いられ、不溶性物質の層が０．１〜ｌＯｇの
   範囲の量であることを特徴とする特許請求の範囲第１項
   〜第４項のいずれか１項に記載の方法。 ６、前記層が、直列に配列された２部分から成ることを
   特徴とする特許請求の範囲第１項〜第５項のいずれか１
   項に記載の方法。 ７、層の上流部分が層の下流部分より少ない量の物質を
   有することを特徴とする特許請求の範囲第６項記載の方
   法。 ８、水を用いてテクネチウムジェネレータの溶離を行っ
   て前記初期過テクネチウム酸塩水溶液を得ること、及び
   この溶液を前記ジェネレータと前記層とに複数回再循環
   させることを含むことを特徴とする第１項〜第７項のい
   ずれか１項に記載の方法。 ９、生理的塩類溶液と比較して低い電解質濃度を有しか
   つテクネチウムジェネレータからの溶離液である過テク
   ネチウム酸塩水溶液の処理装置であって、前記水溶液を
   通過させるとこの溶液から過テクネチウム酸塩を吸着す
   ることができかつ前記過テクネチウム酸塩水溶液と比較
   して相対的に小さい容積のイオン性溶液によって溶離さ
   れて実質的に過テクネチウム酸塩を脱着することができ
   る不溶性のイオン交換物質の層（７）、この層を収容し
   、支持するための手段（６）、前記過テクネチウム酸塩
   水溶液を前記層へ導入し、又、前記層から排出させるだ
   めの第１連結手段（５）及び相対的に小さい容積の前記
   イオン性溶液を前記層へ導入し、又、前記層から排出さ
   せるための第２連結手段（９、１０）から成ることを特
   徴とする装置。 ｉｏ、不溶性物質の層が金属酸化物であることを特徴と
   する特許請求の範囲第９項記載の装置。 １１、金属酸化物が２成分の混合物である含水金属酸化
   物であって、ｆｔ５ｌ成分は酸処理された含水金属酸化
   物であり、第２成分はアルカリ処理された含水金属酸化
   物であることを特徴とする特許請求の範囲第９項記載の
   装置。 １２、金属酸化物が酸化ジルコニウムであることを特徴
   とする特許請求の範囲第１０項又は第１１項に記載の装
   置。 １３、ポータプルテクネチウムジェネレータ（１，３，
   ４）からの溶離液の処理に用いられ、不溶性物質の層（
   ７）が０．１〜ｌｏｇの範囲の量であることを特徴とす
   る特許請求の範囲第９項〜第１２項のいずれか１項に記
   載の装置。 １４、前記層（７）が、直列に配タリされた２部分（７
   Ａ　、７Ｂ）から成ることを特徴とする特許請求の範囲
   第９項〜第１３項のいずれか１項に記載の装置。 １５、層の上流部分（７Ａ）が層の下流部分（７Ｂ）よ
   り少ない量の物質を有することを特徴とする特許請求の
   範囲第１４項記載の装置。 １６、ポータプルテクネチウムジェネレータ（１，３，
   ４）と組合わされていることを特徴とする特許請求の範
   囲第９項〜第１５項のいずれか１項に記載の装置。 １７、テクネチウムジェネレータの溶離の間にこのジェ
   ネレータと層とに溶液を複数回循環させる手段（Ｖ３，
   １２．１３）を有することを特徴とする特許請求の範囲
   第１６項記載の装置。 １８、生理的塩類溶液と比較して低い電解質濃度を有す
   る初期過テクネチウム酸塩水溶液の処理方法であって、
   初期過テクネチウム酸塩水溶液を不溶性の両性イオン交
   換物質の層に通して前記溶妨から過テクネチウム酸塩を
   吸着すること、及び、前記過テクネチウム酸塩溶液より
   容積の小さい等張性生理的塩類溶液を前記層に通してこ
   の層から過テクネチウム酸塩を溶離させることによって
   比較的高濃度で純粋な溶離液を放射性薬剤用として得る
   ことから成り、前記イオン交換物質は４．０〜８．０の
   範囲のＰＨを有する溶離液を与える特性を有し、前記層
   は前記初期溶液から放射性核種不純物を保持するもので
   あることを特徴とする方法。 １９、等張性生理的塩類溶液と比較して低い電解質濃度
   を有する初期過テクネチウム酸塩水溶液の処理装置であ
   って、吸着層（７）と、この吸着層を収容し、支持する
   手段（６）とを有し、前記吸着層は前記溶液から過テク
   ネチウム酸塩を吸着する不溶性の両性イオン交換物質か
   ら成りかつ前記初期過テクネチウム酸塩水溶液より容積
   の小さい生理的塩類溶液によって溶離されて前記層から
   過テクネチウム酸塩を溶離し前記層上に放射性核種不純
   物を残すのに適合したものであり、前期両性イオン交換
   物質は溶離液に４．０〜８．０の範囲のＰＨを有するよ
   うにさせるものであり、前記装置はさらに、前記初期過
   テクネチウム酸塩水溶液を前記層へ導入し、又、前記層
   から排出させるための第１連結手段（５）及び小さい容
   積の生理的塩類溶液を導入し、又、排出させるための第
   ２連結手段（９，１０）を有することを特徴とする装置
   。