JPS6020962A - 耐摩擦摩耗性のすぐれた樹脂成形体の製造法 - Google Patents
耐摩擦摩耗性のすぐれた樹脂成形体の製造法Info
- Publication number
- JPS6020962A JPS6020962A JP58128593A JP12859383A JPS6020962A JP S6020962 A JPS6020962 A JP S6020962A JP 58128593 A JP58128593 A JP 58128593A JP 12859383 A JP12859383 A JP 12859383A JP S6020962 A JPS6020962 A JP S6020962A
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- JP
- Japan
- Prior art keywords
- caprolactam
- friction
- resin
- poly
- wear
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- Pending
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Landscapes
- Sliding-Contact Bearings (AREA)
- Extrusion Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、耐摩擦摩耗のすぐれた樹脂成形体の製造法に
係り、詳しくは動摩擦係数が小さく、限界ＰＶ値が大き
く主としてしゅう動部品用途に好適な耐摩擦摩耗のすぐ
れた樹脂成形体の製造法に関する。
係り、詳しくは動摩擦係数が小さく、限界ＰＶ値が大き
く主としてしゅう動部品用途に好適な耐摩擦摩耗のすぐ
れた樹脂成形体の製造法に関する。
一般に脂肪族ポリアミド、ポリアセタール、ポリエチレ
ンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ
フェニレンオキサイド′、ポリフェニレンサルファイド
等の樹脂は金属に比較して自己潤滑性に直れ、低摩擦係
数で耐摩擦摩耗性がよく軽量でしゅう動部の騒音が少な
いため、軸受、歯車、ローラー、カム、ガイドレール等
の無注油しゅう動部品として極めて有用である。
ンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリ
フェニレンオキサイド′、ポリフェニレンサルファイド
等の樹脂は金属に比較して自己潤滑性に直れ、低摩擦係
数で耐摩擦摩耗性がよく軽量でしゅう動部の騒音が少な
いため、軸受、歯車、ローラー、カム、ガイドレール等
の無注油しゅう動部品として極めて有用である。
しかし、これらの樹脂を単独使用したしゅう動部品では
使用限界ｐｖ値、即ち摩擦限界負荷特性が比較的 低い
ため低負荷の用途に限定されているのが現状である。
使用限界ｐｖ値、即ち摩擦限界負荷特性が比較的 低い
ため低負荷の用途に限定されているのが現状である。
尚、ここでいう使用限界ｐｖ値とは、一般に軸受材料が
ある一定の面圧（Ｐ）と周速度（Ｖ、）以上になると材
料が融けたり、焼き付いたりする負荷の限度値を意味す
る。従って、限界ｐｖ値が大きい程、耐摩擦摩耗性は良
好であり高負荷に耐えることを意味する。
ある一定の面圧（Ｐ）と周速度（Ｖ、）以上になると材
料が融けたり、焼き付いたりする負荷の限度値を意味す
る。従って、限界ｐｖ値が大きい程、耐摩擦摩耗性は良
好であり高負荷に耐えることを意味する。
従来、このような樹脂の摩擦摩耗特性を改善するため、
これらの樹脂に二流化モリブデン、グラフアイト、オイ
ル、ワックス等の潤滑剤を添加して摩擦摩耗特性を改善
する方法が行なわれているが、得られた樹脂成形体は限
界ｐｖ値が樹脂単独の５倍以下でかつ動摩擦係数が３０
ｋｇ／ｃｎ１以上の高面圧においても０．０５以上であ
り、しゅろ動部品の用・途として充分に耐えうるちので
はなかった。
これらの樹脂に二流化モリブデン、グラフアイト、オイ
ル、ワックス等の潤滑剤を添加して摩擦摩耗特性を改善
する方法が行なわれているが、得られた樹脂成形体は限
界ｐｖ値が樹脂単独の５倍以下でかつ動摩擦係数が３０
ｋｇ／ｃｎ１以上の高面圧においても０．０５以上であ
り、しゅろ動部品の用・途として充分に耐えうるちので
はなかった。
本発明はこのような点を改善し、動摩擦係数が小さく、
限界＋ｌＶ値が大きくてしゅう動部品として充分使用で
きる樹脂成形体を製造する方法を提供するものであり、
その特徴とするところはマイクロクリスタリンワックス
を１〜１０重量％均一に分散せしめたポリ−ε−カプロ
ラクタムの粉体、粒体又は フレークを母体となる合成
樹脂に混合し、この混合物を種々の成形法により耐摩擦
摩耗性すぐれた樹脂成形体を製造する方法にある。
限界＋ｌＶ値が大きくてしゅう動部品として充分使用で
きる樹脂成形体を製造する方法を提供するものであり、
その特徴とするところはマイクロクリスタリンワックス
を１〜１０重量％均一に分散せしめたポリ−ε−カプロ
ラクタムの粉体、粒体又は フレークを母体となる合成
樹脂に混合し、この混合物を種々の成形法により耐摩擦
摩耗性すぐれた樹脂成形体を製造する方法にある。
本発明において用いるポリ−ε−カプロラクタムに分散
されているマイクロクリスタリンワックスは融点が７５
°Ｃ〜１００℃で炭素数が４０〜５ｏのイソパラフィン
を主成分とし、ナフテン、芳香族、ノルマルパラフィン
の少量を含む分子量５００〜１０００の炭化水素混合物
である。市販品を例示すると次のものがある。Ｓ ／
Ｖ ２’３０５ （ｍ、Ｐ、： ７５．５°Ｃ）（Ｍｏ
ｂｉｌ Ｃｂｅｍｉｃａｌ 社！Ｗ） 、 ＭＬ−４４
５（ｍ、ｐ、： ７６．１’ｃ）（Ｗｉｔｃｏ Ｃｈｅ
ｍｉｃａｌ 社製）、セラタック−１０４（ｍ。
されているマイクロクリスタリンワックスは融点が７５
°Ｃ〜１００℃で炭素数が４０〜５ｏのイソパラフィン
を主成分とし、ナフテン、芳香族、ノルマルパラフィン
の少量を含む分子量５００〜１０００の炭化水素混合物
である。市販品を例示すると次のものがある。Ｓ ／
Ｖ ２’３０５ （ｍ、Ｐ、： ７５．５°Ｃ）（Ｍｏ
ｂｉｌ Ｃｂｅｍｉｃａｌ 社！Ｗ） 、 ＭＬ−４４
５（ｍ、ｐ、： ７６．１’ｃ）（Ｗｉｔｃｏ Ｃｈｅ
ｍｉｃａｌ 社製）、セラタック−１０４（ｍ。
ｐ、 ： ７６、Ｌ’Ｃ） （Ｐｅｔｒｏｌｉｔｅ社製
）、 ニスマックス１８０ （ｍ、ｐ、 ： ８２．２
〜８７．８℃）（エッソスタンダード社製） 、１１１
−Ｍ１ｃ１０８０ （ｍ、ｐ、 ： ８３．９°ｃ）
（口本精蝋社製） 、Ｓｔａｒｗａｘ −１００（ｍ、
ｐ、 ： ８５．０℃）（ＰｅｔｒｏｌｉＬｅ社！ｉ！
り 、ハードワックス１５６１ （ｍ、Ｐ、 ：９６．
０℃）（ロジャーリード社製） 、ｌ１ｉ−Ｍｉｃ２０
９’５（川、ｐ、 ： ９６．１℃）（日本精蝋社製）
等である。
）、 ニスマックス１８０ （ｍ、ｐ、 ： ８２．２
〜８７．８℃）（エッソスタンダード社製） 、１１１
−Ｍ１ｃ１０８０ （ｍ、ｐ、 ： ８３．９°ｃ）
（口本精蝋社製） 、Ｓｔａｒｗａｘ −１００（ｍ、
ｐ、 ： ８５．０℃）（ＰｅｔｒｏｌｉＬｅ社！ｉ！
り 、ハードワックス１５６１ （ｍ、Ｐ、 ：９６．
０℃）（ロジャーリード社製） 、ｌ１ｉ−Ｍｉｃ２０
９’５（川、ｐ、 ： ９６．１℃）（日本精蝋社製）
等である。
このマイクロクリスタリンワックスのポリ−ε−カプロ
ラクタムの添加量は１〜１０重量％であり、１０重量％
以上になると機械的強度等の物性の低下が著しくなるた
め限界Ｐｖ値が向上せず、また一方１重量％以下では滑
剤としての効果が小さくなる。
ラクタムの添加量は１〜１０重量％であり、１０重量％
以上になると機械的強度等の物性の低下が著しくなるた
め限界Ｐｖ値が向上せず、また一方１重量％以下では滑
剤としての効果が小さくなる。
かかるマイクロクリスタリンワックス含有ポリ−ε−カ
プロラクタムが、母体となる４１）脂の耐摩擦摩耗性を
向上させるのは摩擦摩耗時にマイクロクリスタリンワッ
クス含有ポリ−ε−カプロラクタムの粉、粒又はフレー
クの１部分が母体樹脂表面に露出し、マイクロクリスタ
リンワックスの滑剤効果とポリ−ε−カプロラクタムの
耐熱性及び機械的強度の効果が相乗して効くためと思わ
れる。
プロラクタムが、母体となる４１）脂の耐摩擦摩耗性を
向上させるのは摩擦摩耗時にマイクロクリスタリンワッ
クス含有ポリ−ε−カプロラクタムの粉、粒又はフレー
クの１部分が母体樹脂表面に露出し、マイクロクリスタ
リンワックスの滑剤効果とポリ−ε−カプロラクタムの
耐熱性及び機械的強度の効果が相乗して効くためと思わ
れる。
なお、本発明において使用する上記マイクロクリスクリ
ンワックス含有ポリ−ε−カプロラクタムは−ε−ε−
カプロラクタム点以下の温度（１００〜２１０℃、好ま
しくは１３０〜１８０℃）でアルカリ金属、アルカリ土
類金属、及びアルカリあるいはアルカリ土類金属の水素
化物、水酸化物、酸化物、アルキル化合物、アリール化
合物等からなるアニオン重合触媒と、アシル化合物、イ
ソシアネート類、トリアジン類、カルボジイミド類等の
アニオン重合助触媒の存在下にε−カプロラクタムをア
ニオン重合するに際してマイクロクリスタリンワックス
を均一に分散させて重合させたものであり、それを粉体
、粒体又はフレークにして母体となる合成樹脂と混合し
やすくしている。
ンワックス含有ポリ−ε−カプロラクタムは−ε−ε−
カプロラクタム点以下の温度（１００〜２１０℃、好ま
しくは１３０〜１８０℃）でアルカリ金属、アルカリ土
類金属、及びアルカリあるいはアルカリ土類金属の水素
化物、水酸化物、酸化物、アルキル化合物、アリール化
合物等からなるアニオン重合触媒と、アシル化合物、イ
ソシアネート類、トリアジン類、カルボジイミド類等の
アニオン重合助触媒の存在下にε−カプロラクタムをア
ニオン重合するに際してマイクロクリスタリンワックス
を均一に分散させて重合させたものであり、それを粉体
、粒体又はフレークにして母体となる合成樹脂と混合し
やすくしている。
また、本発明において用いる母体となる合成樹脂はポリ
アミド、ポリアセタール、ポリエチレンテレフタレート
、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンサルファイ
ド、ポリサルフメン、ポリエーテルサルフォン等の粉体
、粒体フレークからなる樹脂であり、タルク、シリカ、
炭酸カルシウム、カーボンブランク等の無機及び有機の
充填剤、ガラス繊維、炭素繊維等の補強剤、顔料、外燃
剤、帯電防止剤、安定剤など通常一般に樹脂に混入して
用いられる強化剤、増量剤、添加剤を併用してもよい。
アミド、ポリアセタール、ポリエチレンテレフタレート
、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンサルファイ
ド、ポリサルフメン、ポリエーテルサルフォン等の粉体
、粒体フレークからなる樹脂であり、タルク、シリカ、
炭酸カルシウム、カーボンブランク等の無機及び有機の
充填剤、ガラス繊維、炭素繊維等の補強剤、顔料、外燃
剤、帯電防止剤、安定剤など通常一般に樹脂に混入して
用いられる強化剤、増量剤、添加剤を併用してもよい。
そして、前記マイクロクリスタリンワックス含をポリ−
ε−カプロラクタムは該母体となる合成樹脂１００・重
量部に対して１０〜１００重量部が好ましく、１０重量
部以下になると滑剤の効果がとぼしく、一方１００重量
部以上になると樹脂成形体の機械的特性の低下が生じる
。
ε−カプロラクタムは該母体となる合成樹脂１００・重
量部に対して１０〜１００重量部が好ましく、１０重量
部以下になると滑剤の効果がとぼしく、一方１００重量
部以上になると樹脂成形体の機械的特性の低下が生じる
。
また種々の成形のうち特に射出成形及び押出成形に際し
てはマイクロクリスタリンワックス添加量の佇効換算重
量部は１．０〜５．０重量％が好ましく、５重量％以上
になると成形樹脂が射出成形機又は押出成形機のスクリ
ュー表面やシリンダー内面で滑って食い込みが悪くなる
傾向があうで一定して樹脂を供給することが困難になる
場合があるため、１．０〜１０重量％に調節するのが望
ましい。
てはマイクロクリスタリンワックス添加量の佇効換算重
量部は１．０〜５．０重量％が好ましく、５重量％以上
になると成形樹脂が射出成形機又は押出成形機のスクリ
ュー表面やシリンダー内面で滑って食い込みが悪くなる
傾向があうで一定して樹脂を供給することが困難になる
場合があるため、１．０〜１０重量％に調節するのが望
ましい。
このように混合された成形樹脂は圧縮成形、射出成形、
押出成形方法を用いて板、棒、パイプ、異形品、軸受、
歯車、カム、ロール、ガイドレール等に製造することが
できる。
押出成形方法を用いて板、棒、パイプ、異形品、軸受、
歯車、カム、ロール、ガイドレール等に製造することが
できる。
以上説明した本発明のマイクロクリスタリンワックス含
有ポリ−ε−カプロラクタムを含む成形樹脂から成形加
工された板、棒、パイプ、異形品、軸受、歯車、ロール
、ガイドレールなどは、樹脂単独と比し３０ｋｇ／ＣＩ
Ａ以上の高面圧において動摩擦係数が小さく使用限ｐｖ
値が５倍以上向上し極めて優れた耐摩擦摩耗特性を有し
、特にしゅう動部品に好適である。
有ポリ−ε−カプロラクタムを含む成形樹脂から成形加
工された板、棒、パイプ、異形品、軸受、歯車、ロール
、ガイドレールなどは、樹脂単独と比し３０ｋｇ／ＣＩ
Ａ以上の高面圧において動摩擦係数が小さく使用限ｐｖ
値が５倍以上向上し極めて優れた耐摩擦摩耗特性を有し
、特にしゅう動部品に好適である。
以下、本発明を実施例によって詳述するが、本発明がこ
れのみに限定されないのは勿論である。
れのみに限定されないのは勿論である。
実施例１〜６及び比較例１〜６
脂肪族ポリアミド樹脂（Ｐ＾）ペレット［宇部興産ａｔ
Ｊ製０１１１！ナイｏ ン６１０３０Ｂ ］ 、ポリア
セタール樹脂（ＰＯＭ）ペレット［ＢＡＳＩ？社製ウル
トラフォルム＋１２３２０ ］ 、ガラス繊維強化ポリ
エチレンテレフタレート樹脂（ＰＵＴ）ペレット［東洋
紡績Ｑｌ）パイロベット［！ＭＣ’−３３０］ 、ガラ
ス繊維強化ポリブチレンテレフタレート＋１脂（ＰＩＩ
Ｔ ） ヘレソ） ［［１ｌ）Ｌ社製バロソクス４２０
−ＳｎＯ、三菱化成工業Ｑ助製ツバドール５０１０ＧＮ
Ｂ−２０］ 、ガラ ス繊維強化ポリフェニレンオキサ
イド樹脂（ＰＰＯ）ペレット［ｃＰＬ社製ノリルＩＩＭ
３０２０ ］ １００ ［を部に対してマイクロクリ
スタリンワックス［エッソスタンダード社製ニスマック
ス１８０］を１０重量％分散したポリ−εカプロラクタ
ムブロックの破砕した３〜４關角のフレークを５０Ｍ量
部を加えて５ンシエルミキサーで８０Ｏｒｐｍで１５分
間混合した。次いでこの混合物を所定量（２００ｇ）秤
取し、仮作成用金型（内面１２５ｍＸ２１０鶴）に入れ
３７トンプレスを用いて表１に示す成形温度で１．８〜
３．６Ｋｇ／ａｎｔの面圧をかけ２０分間加熱し、その
後２５〜３６ｋｇ／ｃｊ１の面圧をかけ３０分間水冷し
、厚さ約５ｍｓ、縦約１２０鰭、横約２０５鴎の板を成
形し、摩擦摩耗用の試験片を作成した。また比較例とし
てマイクロクリスタリンワックス分散ポリ−ε−カプロ
ラクタムを配合しない試験片も同様に作製し下記の要領
で摩擦摩耗試験を行なった。
Ｊ製０１１１！ナイｏ ン６１０３０Ｂ ］ 、ポリア
セタール樹脂（ＰＯＭ）ペレット［ＢＡＳＩ？社製ウル
トラフォルム＋１２３２０ ］ 、ガラス繊維強化ポリ
エチレンテレフタレート樹脂（ＰＵＴ）ペレット［東洋
紡績Ｑｌ）パイロベット［！ＭＣ’−３３０］ 、ガラ
ス繊維強化ポリブチレンテレフタレート＋１脂（ＰＩＩ
Ｔ ） ヘレソ） ［［１ｌ）Ｌ社製バロソクス４２０
−ＳｎＯ、三菱化成工業Ｑ助製ツバドール５０１０ＧＮ
Ｂ−２０］ 、ガラ ス繊維強化ポリフェニレンオキサ
イド樹脂（ＰＰＯ）ペレット［ｃＰＬ社製ノリルＩＩＭ
３０２０ ］ １００ ［を部に対してマイクロクリ
スタリンワックス［エッソスタンダード社製ニスマック
ス１８０］を１０重量％分散したポリ−εカプロラクタ
ムブロックの破砕した３〜４關角のフレークを５０Ｍ量
部を加えて５ンシエルミキサーで８０Ｏｒｐｍで１５分
間混合した。次いでこの混合物を所定量（２００ｇ）秤
取し、仮作成用金型（内面１２５ｍＸ２１０鶴）に入れ
３７トンプレスを用いて表１に示す成形温度で１．８〜
３．６Ｋｇ／ａｎｔの面圧をかけ２０分間加熱し、その
後２５〜３６ｋｇ／ｃｊ１の面圧をかけ３０分間水冷し
、厚さ約５ｍｓ、縦約１２０鰭、横約２０５鴎の板を成
形し、摩擦摩耗用の試験片を作成した。また比較例とし
てマイクロクリスタリンワックス分散ポリ−ε−カプロ
ラクタムを配合しない試験片も同様に作製し下記の要領
で摩擦摩耗試験を行なった。
動摩擦係数は各ｐｖ値での摩擦力をトルクレバーに以下
余白 第２表から明らかなように、本発明に係るマ・イクロク
リスタリンワソクス含有ポリ〜ε−カブＩ」ラクタムを
含む成形樹脂（実施例１〜６）は樹脂単独（比較例１〜
Ｇ）に比し限界ｆＪＶ値が５〜１０倍も高くかつ動摩擦
係数が３０Ｋｇ／ｃＪ以上の高面圧下においても小さく
、優れた耐摩擦摩耗性を示している。
余白 第２表から明らかなように、本発明に係るマ・イクロク
リスタリンワソクス含有ポリ〜ε−カブＩ」ラクタムを
含む成形樹脂（実施例１〜６）は樹脂単独（比較例１〜
Ｇ）に比し限界ｆＪＶ値が５〜１０倍も高くかつ動摩擦
係数が３０Ｋｇ／ｃＪ以上の高面圧下においても小さく
、優れた耐摩擦摩耗性を示している。
以上のように本発明の製造法はマイクロクリスタリンワ
ックスを分散したポリ−ε−カブ１コラクタムの粉体、
粒体又はフレークを母体樹脂に含有させることによって
、特に限界Ｐｖ値及び高血圧下での動摩擦係数において
極めて優れた成形体が得られ、面１摩擦摩耗性利料であ
る例えばしゅう肋材として非常に有用な材料を提供でき
るものである。
ックスを分散したポリ−ε−カブ１コラクタムの粉体、
粒体又はフレークを母体樹脂に含有させることによって
、特に限界Ｐｖ値及び高血圧下での動摩擦係数において
極めて優れた成形体が得られ、面１摩擦摩耗性利料であ
る例えばしゅう肋材として非常に有用な材料を提供でき
るものである。
特許出願人 二ソ星ヘルド株式会社
手続補正書（自発）
昭和５９年 ７月Ｂ□日
特許庁長官 殿
昭和５８年特許願第１２８５９３号
２、発明の名称
耐摩擦摩耗性のすぐれた樹脂成形体の製造法３、補正を
する者 事件との関係 特許出願人 住所 神戸市長田区浜添通４丁目１番２１号名称 （６
０６）三ツ星ベルト株式会社６、補正の対象 ７、補正の内容 （１１明細書第５頁の第３行目の「〜ε−カプロラクタ
ム」を「ポリ−ε−カプロラクタム」とＪｉｌｉ正する
。
する者 事件との関係 特許出願人 住所 神戸市長田区浜添通４丁目１番２１号名称 （６
０６）三ツ星ベルト株式会社６、補正の対象 ７、補正の内容 （１１明細書第５頁の第３行目の「〜ε−カプロラクタ
ム」を「ポリ−ε−カプロラクタム」とＪｉｌｉ正する
。
（２） 明細書第６頁の８行目の「ポリ−ε−カプロラ
クタムは該母体と」を「ポリ−ε−カプロラクタムの混
合量は母体と」と補正する。
クタムは該母体と」を「ポリ−ε−カプロラクタムの混
合量は母体と」と補正する。
（３）明細書第６頁の２０行目の「１．０〜１０重量％
」を「１．０〜５重量％」と補正する。
」を「１．０〜５重量％」と補正する。
（４）明細書第７頁の１０行目の「使用限界ｐｖ値」を
「限界Ｐｖ値」と補正する。
「限界Ｐｖ値」と補正する。
以 」ニ
Claims (1)
- １、 １〜１０重量％のマイクロクリスタリンソックス
を均一に分散せしめたポリ−ε−カプロラクタムの粉体
、粒体又はフレークを、母体となる合成樹脂に混合し、
この混合物を圧縮成形、射出成形もしくは押出成形によ
り樹脂成形体を得ることを特徴とする耐摩擦摩耗性のず
ぐれた樹脂成形体の製造法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58128593A JPS6020962A (ja) | 1983-07-13 | 1983-07-13 | 耐摩擦摩耗性のすぐれた樹脂成形体の製造法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP58128593A JPS6020962A (ja) | 1983-07-13 | 1983-07-13 | 耐摩擦摩耗性のすぐれた樹脂成形体の製造法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6020962A true JPS6020962A (ja) | 1985-02-02 |
Family
ID=14988594
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP58128593A Pending JPS6020962A (ja) | 1983-07-13 | 1983-07-13 | 耐摩擦摩耗性のすぐれた樹脂成形体の製造法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6020962A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62102320U (ja) * | 1985-12-19 | 1987-06-30 | ||
| JPS63149341U (ja) * | 1987-03-24 | 1988-09-30 | ||
| JPS63151715U (ja) * | 1987-03-23 | 1988-10-05 |
-
1983
- 1983-07-13 JP JP58128593A patent/JPS6020962A/ja active Pending
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62102320U (ja) * | 1985-12-19 | 1987-06-30 | ||
| JPS63151715U (ja) * | 1987-03-23 | 1988-10-05 | ||
| JPS63149341U (ja) * | 1987-03-24 | 1988-09-30 |
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