JPS6034718B2 - 放射ずみ核燃料から揮発性核分裂生成物を分離する方法 - Google Patents
放射ずみ核燃料から揮発性核分裂生成物を分離する方法Info
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- JPS6034718B2 JPS6034718B2 JP53008985A JP898578A JPS6034718B2 JP S6034718 B2 JPS6034718 B2 JP S6034718B2 JP 53008985 A JP53008985 A JP 53008985A JP 898578 A JP898578 A JP 898578A JP S6034718 B2 JPS6034718 B2 JP S6034718B2
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- G21C19/42—Reprocessing of irradiated fuel
- G21C19/44—Reprocessing of irradiated fuel of irradiated solid fuel
- G21C19/48—Non-aqueous processes
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、放射ずみの燃料べレットから、Ｎ０２又は、
Ｎ０２とその分解生成物、すなわち０２とＮ０２との混
合物により、揮発性核分裂生成物を分離する方法に関す
るものである。
Ｎ０２とその分解生成物、すなわち０２とＮ０２との混
合物により、揮発性核分裂生成物を分離する方法に関す
るものである。
放射すみ核燃料の再加工に生ずる問題点の一つは、再加
工工程の反応溶液から揮発性核分裂生成物を分離するこ
とが極めて困難であるということである。
工工程の反応溶液から揮発性核分裂生成物を分離するこ
とが極めて困難であるということである。
このことは、トリチウムアイソトープ（三重水素）を水
溶液から分離することが極めて困難であるという点にお
いて、トリチウム除去に関して特に重要である。水素ア
イソトープであるトＩＪチウムは１２，２６王の半減期
を有し、燃料１トン当り１オンスの約１／１０００とい
う微小量で生成する三元核分裂生成物である。しかし、
西歴２０００年中に世界が必要とする電力量を満足させ
るために生産されると思われる放射ずみ燃料の予想量を
考えると生成するトリチウムの量は膨大なものとなろう
。従来の設計の核燃料再加工工場でトリチゥムを回収す
ることは、燃料トン当りのトリチウムの量が非常に少な
いので実際的ではない。トリチウムはトリチウム化水（
ｔｒｉｔｉａにｄｗａｔｅｒ）の形で、工場内で数千ガ
。ンの処理水と完全に混合されるようになる。この大量
の水からトリチウムを同位元素分離することが、水を液
体又は蒸気として分離する前に必要となるであろう。こ
のような大量の水の中のトリチウムを同位元素分離する
ことは実際的でないので水性再加工の前に放射ずみ燃料
から揮発性核分裂生成物を除去する技術を開発する必要
がある。放射すみ燃料から揮発性核分裂生成物を除去す
ることの問題は放射すみ二酸化ウラニウム燃料および／
又は、放射ずみ酸化物、例えばＵ０２およびＰｕ０２の
混合物を再加工するときに遭遇する。
溶液から分離することが極めて困難であるという点にお
いて、トリチウム除去に関して特に重要である。水素ア
イソトープであるトＩＪチウムは１２，２６王の半減期
を有し、燃料１トン当り１オンスの約１／１０００とい
う微小量で生成する三元核分裂生成物である。しかし、
西歴２０００年中に世界が必要とする電力量を満足させ
るために生産されると思われる放射ずみ燃料の予想量を
考えると生成するトリチウムの量は膨大なものとなろう
。従来の設計の核燃料再加工工場でトリチゥムを回収す
ることは、燃料トン当りのトリチウムの量が非常に少な
いので実際的ではない。トリチウムはトリチウム化水（
ｔｒｉｔｉａにｄｗａｔｅｒ）の形で、工場内で数千ガ
。ンの処理水と完全に混合されるようになる。この大量
の水からトリチウムを同位元素分離することが、水を液
体又は蒸気として分離する前に必要となるであろう。こ
のような大量の水の中のトリチウムを同位元素分離する
ことは実際的でないので水性再加工の前に放射ずみ燃料
から揮発性核分裂生成物を除去する技術を開発する必要
がある。放射すみ燃料から揮発性核分裂生成物を除去す
ることの問題は放射すみ二酸化ウラニウム燃料および／
又は、放射ずみ酸化物、例えばＵ０２およびＰｕ０２の
混合物を再加工するときに遭遇する。
この揮発性核分裂生成物を除去するときの問題は、揮発
性核分裂生成物が放射ずみ燃料の結晶格子中に落ち込み
従って燃料をすりつぶしたり或は粉砕したりして除去す
ることができないという事実によって、より増大してい
る。放射すみ燃料から揮発性核分裂生成物の除去方法は
、米国のＯａｋＲｉｄｇｅ国立研究所により開発され、
それは、ｖｏｌｏｘｉｄａｔｉｏｎ（ボロキシデーショ
ン）と呼ばれており、ＯａｋＲｉｄｇｅ国立研究所報告
ＯＲＮＬ−ＴＮ−３７２３号の記載されている。
性核分裂生成物が放射ずみ燃料の結晶格子中に落ち込み
従って燃料をすりつぶしたり或は粉砕したりして除去す
ることができないという事実によって、より増大してい
る。放射すみ燃料から揮発性核分裂生成物の除去方法は
、米国のＯａｋＲｉｄｇｅ国立研究所により開発され、
それは、ｖｏｌｏｘｉｄａｔｉｏｎ（ボロキシデーショ
ン）と呼ばれており、ＯａｋＲｉｄｇｅ国立研究所報告
ＯＲＮＬ−ＴＮ−３７２３号の記載されている。
このｖｏｌｏｘｉｄａｔｉｏｎ（ボロキシデーション）
は、放射ずみ燃料を酸素の存在において制御された温度
で酸化し、Ｕ３０８の微細粉末を形成する方法である。
このｖｏｌｏｘｉｄａｔｉｏｎ（ボロキシデーション）
は温度に敏感で、大きな商業的工場において、反応温度
を約４８０００プラス、又は、マイナス１０ｑＣの狭い
範囲内に維持しなければならないことが確認されている
。この極めて狭い温度範囲の故に、この方法を大規模な
再加工工場で操業することを益々困難にしている。本発
明は放射ずみ燃料から揮発性核分裂生成物を、商業的に
妥当な時間内に、商業的に妥当な加工条件において、放
散させ、それによって放射すみ核燃料の再加工における
コストを大中に減少させることのできる方法に関するも
のである。一般的に云えば本発明は、揮発性核分裂生成
物、すなわち、ヨード、キセノン、クリプトンおよびト
リチウムなどを放散するために放射すみ核燃料を酸化す
る方法であって、放射ずみの二酸化ウラン、又は混合物
酸化物燃料は、酸化窒素、すなわち、二酸化窒素で酸化
される。二酸化窒素は、この方法の反応温度においては
、その分解生成物、すなわち一酸化窒素および酸素と平
衡している。従って、酸化剤として二酸化窒素、二酸化
窒素の分解生成物（一酸化窒素と酸素）、又は、二酸化
窒素と、その分解生成物との混合物を添加してもよい。
この酸化剤を、ガス、希釈剤例えば窒素又は一酸化窒素
で希釈してもよく、それによる実質的に有害な効果はな
い。酸化反応温度は約３２５Ｃ０から８００００で、好
ましくは約３５０ｑｏと７８０ｏｏの間であってもよい
。より好ましくは、反応は３５０℃ないし６５０ｑｏの
範囲の温度に維持される。上記酸化反応は、放射ずみ燃
料べレットを０．１０５ミリメートル、好ましくは０．
０４５ミリメートル、より小さい平均粒子サイズを有す
る徴粉に変換させるのに十分な時間だけ続けられる。
は、放射ずみ燃料を酸素の存在において制御された温度
で酸化し、Ｕ３０８の微細粉末を形成する方法である。
このｖｏｌｏｘｉｄａｔｉｏｎ（ボロキシデーション）
は温度に敏感で、大きな商業的工場において、反応温度
を約４８０００プラス、又は、マイナス１０ｑＣの狭い
範囲内に維持しなければならないことが確認されている
。この極めて狭い温度範囲の故に、この方法を大規模な
再加工工場で操業することを益々困難にしている。本発
明は放射ずみ燃料から揮発性核分裂生成物を、商業的に
妥当な時間内に、商業的に妥当な加工条件において、放
散させ、それによって放射すみ核燃料の再加工における
コストを大中に減少させることのできる方法に関するも
のである。一般的に云えば本発明は、揮発性核分裂生成
物、すなわち、ヨード、キセノン、クリプトンおよびト
リチウムなどを放散するために放射すみ核燃料を酸化す
る方法であって、放射ずみの二酸化ウラン、又は混合物
酸化物燃料は、酸化窒素、すなわち、二酸化窒素で酸化
される。二酸化窒素は、この方法の反応温度においては
、その分解生成物、すなわち一酸化窒素および酸素と平
衡している。従って、酸化剤として二酸化窒素、二酸化
窒素の分解生成物（一酸化窒素と酸素）、又は、二酸化
窒素と、その分解生成物との混合物を添加してもよい。
この酸化剤を、ガス、希釈剤例えば窒素又は一酸化窒素
で希釈してもよく、それによる実質的に有害な効果はな
い。酸化反応温度は約３２５Ｃ０から８００００で、好
ましくは約３５０ｑｏと７８０ｏｏの間であってもよい
。より好ましくは、反応は３５０℃ないし６５０ｑｏの
範囲の温度に維持される。上記酸化反応は、放射ずみ燃
料べレットを０．１０５ミリメートル、好ましくは０．
０４５ミリメートル、より小さい平均粒子サイズを有す
る徴粉に変換させるのに十分な時間だけ続けられる。
８００００より高い反応温度に加熱することは、微粉末
の塊状化を生じ、従って、このような温度は避けなけれ
ばならない。
の塊状化を生じ、従って、このような温度は避けなけれ
ばならない。
反応器から取り出した後の放射ずみ燃料集合体は一般に
冷却され、次に燃料榛は、再加工用放射ずみ燃料を調製
するために切開されるか、或は内容物を露出される。
冷却され、次に燃料榛は、再加工用放射ずみ燃料を調製
するために切開されるか、或は内容物を露出される。
この放射ずみ核燃料を、次に、反応容器中に入れ、二酸
化窒素単独、又は、それと、その分解生成物との混合物
を、反応器中に通す。この系を３２５ｑ０と８００ｏ○
の間の反応温度に加熱する。この酸化反応の間に核分裂
ガス、特にトリチウムは、ほぼ定量的量でガス除去系に
放散する。この反応の間にＵ０２はＵ０３および／又は
い○８に酸化される。本発明に従って、放射ずみ核燃料
、すなわち、Ｕ０２又は、Ｕ０２とＰＷ０２との混合物
は反応容器中に入れられ、酸化窒素、例えば二酸化窒素
、或は二酸化窒素とその分解生成物、すなわち酸素と一
酸化窒素、との混合物により酸化される。
化窒素単独、又は、それと、その分解生成物との混合物
を、反応器中に通す。この系を３２５ｑ０と８００ｏ○
の間の反応温度に加熱する。この酸化反応の間に核分裂
ガス、特にトリチウムは、ほぼ定量的量でガス除去系に
放散する。この反応の間にＵ０２はＵ０３および／又は
い○８に酸化される。本発明に従って、放射ずみ核燃料
、すなわち、Ｕ０２又は、Ｕ０２とＰＷ０２との混合物
は反応容器中に入れられ、酸化窒素、例えば二酸化窒素
、或は二酸化窒素とその分解生成物、すなわち酸素と一
酸化窒素、との混合物により酸化される。
この酸化は放射ずみ燃料を反応容器中に入れ、窒素酸化
物の存在下に約３５０なし、し７８０ｑ０の反応温度に
加熱することによって行われる。放射ずみ燃料は、この
放射ずみ燃料を微粉末（仏０８およびＵ０３）にするの
に十分な時間だけ加熱させる。反応時間は、反応器中の
材料の容積燃料片のサイズ、ＵＯ次泣子サイズ、温度お
よびガスの組成に極めて大きく依存する。この微粉末は
０．１０３ミリメーター、好ましくは０．０４５ミリメ
ーターより４・ごな平均粒子径を有している。放散され
たトリチウムはトリチウムガスとして捕集されるか、或
はＴＨＯの形に酸化され、冷却され、液体（ＴＮＱ，Ｈ
ＴＯ等）として橘集される。
物の存在下に約３５０なし、し７８０ｑ０の反応温度に
加熱することによって行われる。放射ずみ燃料は、この
放射ずみ燃料を微粉末（仏０８およびＵ０３）にするの
に十分な時間だけ加熱させる。反応時間は、反応器中の
材料の容積燃料片のサイズ、ＵＯ次泣子サイズ、温度お
よびガスの組成に極めて大きく依存する。この微粉末は
０．１０３ミリメーター、好ましくは０．０４５ミリメ
ーターより４・ごな平均粒子径を有している。放散され
たトリチウムはトリチウムガスとして捕集されるか、或
はＴＨＯの形に酸化され、冷却され、液体（ＴＮＱ，Ｈ
ＴＯ等）として橘集される。
本発明の有効性を示すために燃料べレツトは通常の実験
室設備中で酸化された。
室設備中で酸化された。
燃料べレットはサンプルボード中に入れられ、燃焼管中
に挿入された。温度調節のために熱電対が用いられた。
管状炉を、燃焼管のまわりに置き、反応系を加熱した。
酸化剤はガス状で燃焼管に通された。酸化の間にトリチ
ウムが遊離し、酸化鋼炉中でＴＨＯに変成され、冷却管
中に凝縮された。実施例 １ 放射ずみ酸化ウラン（Ｕ０２）燃料と、混合酸化＊物（
Ｕ０２／Ｐｕ０２）燃料との各１グラムのサンプルをＮ
０２により４００午○で４時間酸化した。
に挿入された。温度調節のために熱電対が用いられた。
管状炉を、燃焼管のまわりに置き、反応系を加熱した。
酸化剤はガス状で燃焼管に通された。酸化の間にトリチ
ウムが遊離し、酸化鋼炉中でＴＨＯに変成され、冷却管
中に凝縮された。実施例 １ 放射ずみ酸化ウラン（Ｕ０２）燃料と、混合酸化＊物（
Ｕ０２／Ｐｕ０２）燃料との各１グラムのサンプルをＮ
０２により４００午○で４時間酸化した。
４時間の期間の終りに、放射ずみ燃料は非常に細かな粉
末の形になった。
末の形になった。
得られた粉末を１５ミリリットルの８モルＨＮ０３中に
１００００で３なし、し４時間溶解し、炉遇し、溶液中
に残存しているトリチウムサンプルを採取した。礎準サ
ンプルを調製するために各放射ずみ燃料の１グラムの追
加サンプルを、Ｎ０２による酸化なしで直接に８モルＨ
Ｎ０３中に１００℃で約４時間溶解した。これを炉過し
、トリチゥムサンプルを採取した。上記標準サンプルお
よびテストサンプルの両者における、炉過残固形分を更
に８モルＨＮ０３に０．００５モルふつ化水素酸の添加
物で溶解し、得られた溶液を採取して固形分中のトリチ
ゥム含有量を測定した。
１００００で３なし、し４時間溶解し、炉遇し、溶液中
に残存しているトリチウムサンプルを採取した。礎準サ
ンプルを調製するために各放射ずみ燃料の１グラムの追
加サンプルを、Ｎ０２による酸化なしで直接に８モルＨ
Ｎ０３中に１００℃で約４時間溶解した。これを炉過し
、トリチゥムサンプルを採取した。上記標準サンプルお
よびテストサンプルの両者における、炉過残固形分を更
に８モルＨＮ０３に０．００５モルふつ化水素酸の添加
物で溶解し、得られた溶液を採取して固形分中のトリチ
ゥム含有量を測定した。
上記二つの燃料サンプルの酸化の結果は、下記第１表に
示されている。第１表 上記結果から溶解前に燃料のＮ０２による酸化を行うと
燃料からトリチウムを除去するのに有効である、という
ことがわかる。
示されている。第１表 上記結果から溶解前に燃料のＮ０２による酸化を行うと
燃料からトリチウムを除去するのに有効である、という
ことがわかる。
混合酸化物の溶解剤溶液、および固形物は、最初のトＩ
Ｊチウム含有率の５％を含んでいた。実施例 ２ ３００ｏｏないし８００ｑｏの温度における等温条件下
で、Ｕ０２燃料べレットのサンプルを用いて一連の実験
を行い、反応速度を求めた。
Ｊチウム含有率の５％を含んでいた。実施例 ２ ３００ｏｏないし８００ｑｏの温度における等温条件下
で、Ｕ０２燃料べレットのサンプルを用いて一連の実験
を行い、反応速度を求めた。
酸化が完了したとき、燃料べレットは細かに粉砕された
粉末に変化しており、燃料サンプルは４重量％の重量増
加を示した。第１図に示されている結果が観察された。
３２５００ないし６００００の温度で行われる実験では
、最終生成物は粉末であった。
粉末に変化しており、燃料サンプルは４重量％の重量増
加を示した。第１図に示されている結果が観察された。
３２５００ないし６００００の温度で行われる実験では
、最終生成物は粉末であった。
３５０００，５００００および６００００で行われた実
験はほぼ同一と思われる。
験はほぼ同一と思われる。
実施例 ３
３００００／時の一定加熱速度の一連の実験を行って酸
化剤、すなわちＮ０２を、窒素で希釈するときの効果を
試験し、第２図に示されている結果を得た。
化剤、すなわちＮ０２を、窒素で希釈するときの効果を
試験し、第２図に示されている結果を得た。
燃料サンプルはＵ０２べレットであった。
Ｎ０２によるＵ０２の酸化の反応速度はＮ２による希釈
に比較的鈍感であることに注意すべきである。実施例
４ Ｕ０２の酸化におけるＮＯによる希釈の影響を求めるた
めに３００ｏｏ／時の一定加熱速度の実験を、酸化剤混
合物としてＮ０２およびそれに添加されたＮ０２の混合
物を用いて行い、第３図に示されている結果を得た。
に比較的鈍感であることに注意すべきである。実施例
４ Ｕ０２の酸化におけるＮＯによる希釈の影響を求めるた
めに３００ｏｏ／時の一定加熱速度の実験を、酸化剤混
合物としてＮ０２およびそれに添加されたＮ０２の混合
物を用いて行い、第３図に示されている結果を得た。
使用された酸化剤は、Ｎ０２とＮＯとの１：１の混合物
であった。
であった。
ＮＯの鼻が増大すると、Ｕ０２のＮ０２内における酸化
反応速度が低下する煩があることが観察された。
反応速度が低下する煩があることが観察された。
第１図は、実施例２において、種々な反応温度における
反応時間と、生成物の重量変化との関係を示すグラフで
あり、第２図は、実施例３におし、て、種々のＮ０２濃
度における反応温度と生成物の重量変化との関係を示す
グラフであり、第３図は実施例４において、種々のＮ０
２濃度における反応温度と生成物の重量変化との関係を
示すグラフである。 第１図 第２図 第３図
反応時間と、生成物の重量変化との関係を示すグラフで
あり、第２図は、実施例３におし、て、種々のＮ０２濃
度における反応温度と生成物の重量変化との関係を示す
グラフであり、第３図は実施例４において、種々のＮ０
２濃度における反応温度と生成物の重量変化との関係を
示すグラフである。 第１図 第２図 第３図
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 放射ずみ核燃料ペレツトと、酸化窒素酸化剤とを、
約３２５℃と８００℃との間の反応温度で、前記ペレツ
トが微粉末に変化するのに十分な時間だけ反応させ、そ
れにより揮発性核分裂生成物を放散させることを含む、
放射ずみ核燃料から揮発性核分裂生成物を分離する方法
。 ２ 前記放射ずみ燃料が酸化ウラン、酸化プルトニウム
、および、これらの混合物からなる群から選ばれたもの
であるから、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 前記反応温度が約３５０℃と６５０℃との間に保持
される特許請求の範囲第１項記載の方法。 ４ 前記酸化剤が本質的に二酸化窒素からなる特許請求
の範囲第１項記載の方法。 ５ 前記酸化剤が、本質的に二酸化窒素と、酸素と、一
酸化窒素との混合物からなる、特許請求の範囲第１項記
載の方法。 ６ 前記揮発性核分裂生成物がキセノン、ヨード、クリ
プトンおよびトリチウムである、特許請求の範囲第１項
記載の方法。 ７ 前記酸化剤がガス希釈剤によつて希釈されている、
特許請求の範囲第１項記載の方法。 ８ 前記希釈剤が窒素である、特許請求の範囲第７項記
載の方法。 ９ 前記希釈剤が一酸化窒素である、特許請求の範囲第
７項記載の方法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| US76614277A | 1977-02-07 | 1977-02-07 | |
| US766142 | 2001-01-19 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5399196A JPS5399196A (en) | 1978-08-30 |
| JPS6034718B2 true JPS6034718B2 (ja) | 1985-08-10 |
Family
ID=25075540
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP53008985A Expired JPS6034718B2 (ja) | 1977-02-07 | 1978-01-31 | 放射ずみ核燃料から揮発性核分裂生成物を分離する方法 |
Country Status (8)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6034718B2 (ja) |
| BE (1) | BE863675A (ja) |
| DE (1) | DE2801744C2 (ja) |
| ES (1) | ES466675A1 (ja) |
| FR (1) | FR2379884A1 (ja) |
| GB (1) | GB1593323A (ja) |
| IT (1) | IT1092476B (ja) |
| SE (1) | SE429587B (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH0439019U (ja) * | 1990-08-01 | 1992-04-02 |
Families Citing this family (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2303303C1 (ru) * | 2005-11-15 | 2007-07-20 | Федеральное государственное унитарное предприятие Научно-исследовательский Институт Научно-производственное объединение "Луч" (ФГУП НИИ НПО "Луч") | Способ переработки облученного ядерного топлива |
| CN117012428A (zh) * | 2023-06-02 | 2023-11-07 | 中国核动力研究设计院 | 辐照后核燃料电镜样品表面裂变气体的热室内清除装置 |
| CN119601275A (zh) * | 2024-11-18 | 2025-03-11 | 中国原子能科学研究院 | 回收核燃料包壳中氚、锆的方法 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
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| BE611199A (fr) * | 1961-12-06 | 1962-06-06 | Ct D Etude De L En Nucleaire | Procédé de ratraitement de combustibles nucléaires, lesquels comprennent du carbone dans leur structure et/ou dans leur gaine. |
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