JPS6047387B2 - 繊維の集束剤 - Google Patents
繊維の集束剤Info
- Publication number
- JPS6047387B2 JPS6047387B2 JP57103836A JP10383682A JPS6047387B2 JP S6047387 B2 JPS6047387 B2 JP S6047387B2 JP 57103836 A JP57103836 A JP 57103836A JP 10383682 A JP10383682 A JP 10383682A JP S6047387 B2 JPS6047387 B2 JP S6047387B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- sizing agent
- lignin sulfonate
- vinyl acetate
- ethylene
- phenol resin
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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Landscapes
- Surface Treatment Of Glass Fibres Or Filaments (AREA)
- Treatments For Attaching Organic Compounds To Fibrous Goods (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明は繊維の集束剤、特にセメント質材料の補強材に
用いる繊維に対し、耐アルカリ性を有効に示す集束剤に
係るものである。
用いる繊維に対し、耐アルカリ性を有効に示す集束剤に
係るものである。
硝子繊維は通常短繊維と長繊維に分類され、このうち長
繊維は通常400〜200嘲のオリフィスを有する白金
合金製のブッシングから溶融硝子を引き出し、延伸して
フィラメント群となし、これに集束剤を付与してストラ
ンドとなし、これを巻き取り、集束剤を硬化せしめて製
造されている。
繊維は通常400〜200嘲のオリフィスを有する白金
合金製のブッシングから溶融硝子を引き出し、延伸して
フィラメント群となし、これに集束剤を付与してストラ
ンドとなし、これを巻き取り、集束剤を硬化せしめて製
造されている。
集束剤はその用途により、織物、プラスチック、ゴム、
セメント質物質等の補強材用として夫々に適した集束剤
が開発されている。そしてこれらのうち、セメント質物
質補強用の繊維表面処理剤としては、フェノール樹脂、
酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、フラン樹
脂等の樹脂を基体とし、又はこれらを用いすしてカップ
リング剤、潤滑剤、分散剤、耐アルカリ性を向上させる
金属塩、アルミナゾル、シリカゾル等を添加した製品が
開発されつつある。
セメント質物質等の補強材用として夫々に適した集束剤
が開発されている。そしてこれらのうち、セメント質物
質補強用の繊維表面処理剤としては、フェノール樹脂、
酢酸ビニル樹脂、ポリビニルアルコール樹脂、フラン樹
脂等の樹脂を基体とし、又はこれらを用いすしてカップ
リング剤、潤滑剤、分散剤、耐アルカリ性を向上させる
金属塩、アルミナゾル、シリカゾル等を添加した製品が
開発されつつある。
しかしながら、これら表面処理剤中、集束剤として用い
得るものは少なく、セメント質物質との付着性がよく、
又、耐アルカリ性を効果的に向上させ得る集束剤の開発
が望まれる。本発明者はかかる点に鑑み、耐アルカリ性
を効果的に向上させ、且その効果が持続し得る集束剤を
見出すことを目的として種々研究、検討した結果、特定
樹脂の混合エマルジョンを用い、更にこれに特定の添加
物を添加することにより、前記目的を達成し得ることを
見出した。
得るものは少なく、セメント質物質との付着性がよく、
又、耐アルカリ性を効果的に向上させ得る集束剤の開発
が望まれる。本発明者はかかる点に鑑み、耐アルカリ性
を効果的に向上させ、且その効果が持続し得る集束剤を
見出すことを目的として種々研究、検討した結果、特定
樹脂の混合エマルジョンを用い、更にこれに特定の添加
物を添加することにより、前記目的を達成し得ることを
見出した。
かくして本発明は、エチレン・酢酸ビニル共重合体と、
フェノール樹脂との混合エマルジョンにリグニンスルフ
ォン酸塩を添加して成る繊維の集束剤を提供するにある
。
フェノール樹脂との混合エマルジョンにリグニンスルフ
ォン酸塩を添加して成る繊維の集束剤を提供するにある
。
本発明に用いられるフェノール樹脂は、文字通・りフェ
ノール樹脂であつて差し支えないが、その中間体である
レゾール樹脂を用いると特に耐アルカリ性の持続性に効
果的である。
ノール樹脂であつて差し支えないが、その中間体である
レゾール樹脂を用いると特に耐アルカリ性の持続性に効
果的である。
又、用いられる混合エマルジョンとしての濃度は、50
〜500y/′程度が適当である。
〜500y/′程度が適当である。
エマルジョン濃度が前記範囲に満たない場合には、繊維
への樹脂の被覆性が粗となり、耐アルカリ性が得難くな
り、逆に前記範囲を超える場合には、ケーキ状態でスト
ランドの糸離れやローピングの作業性、セメント質材料
とのなじみや成形性が極度に悪化する虞れががあるので
何れも好ましくない。そしてこれらエマルジョン濃度の
うち、100〜300y/eを採用する場合には、ケー
キの状態、ローピングの作業性、セメント質材料との成
形性等に支障がないことと、耐アルカリ性が著しく向上
するので特に好ましい。又、本発明においてエチレン・
酢酸ビニル共重合体と、フェノール樹脂との混合比率は
、固形分比でエチレン・酢酸ビニル共重合体9.8〜0
.2:フエノール樹脂0.2〜9.8を採用するのが適
当である。
への樹脂の被覆性が粗となり、耐アルカリ性が得難くな
り、逆に前記範囲を超える場合には、ケーキ状態でスト
ランドの糸離れやローピングの作業性、セメント質材料
とのなじみや成形性が極度に悪化する虞れががあるので
何れも好ましくない。そしてこれらエマルジョン濃度の
うち、100〜300y/eを採用する場合には、ケー
キの状態、ローピングの作業性、セメント質材料との成
形性等に支障がないことと、耐アルカリ性が著しく向上
するので特に好ましい。又、本発明においてエチレン・
酢酸ビニル共重合体と、フェノール樹脂との混合比率は
、固形分比でエチレン・酢酸ビニル共重合体9.8〜0
.2:フエノール樹脂0.2〜9.8を採用するのが適
当である。
混合比率が前記範囲を逸脱する場合には、前述の如くケ
ーキの状態、ローピングの作業性、セメント質材料との
成形性、並びに耐アルカリ性等に問題が生じるので好ま
しくない。
ーキの状態、ローピングの作業性、セメント質材料との
成形性、並びに耐アルカリ性等に問題が生じるので好ま
しくない。
そして上記範囲のうち、上記表示に従い、9.0〜5.
5:1.0〜4.5を採用する場合には、ストランドへ
の樹脂の被覆性が緻密となり、耐アルカリ性が向上し、
ローピング作業性、セメント質材料との成形性も良好な
ので特に好ましい。
5:1.0〜4.5を採用する場合には、ストランドへ
の樹脂の被覆性が緻密となり、耐アルカリ性が向上し、
ローピング作業性、セメント質材料との成形性も良好な
ので特に好ましい。
本発明に用いられるエチレン・酢酸ビニル共重合体は、
酢酸ビニルの含有量が10〜4唾量%、特に15〜35
重量%含まれた共重合体が好ましい。
酢酸ビニルの含有量が10〜4唾量%、特に15〜35
重量%含まれた共重合体が好ましい。
又、本発明に用いられるリグニンスルフォン酸.塩は、
リグニンスルフォン酸のアルカリ金属塩若しくはアルカ
リ土類金属塩が用いられる。かかるリグニンスルフォン
酸塩の使用量は、フェノール樹脂に対し、0.1〜7鍾
量%、好ましくは5〜5唾量%を採用するのが適当であ
る。
リグニンスルフォン酸のアルカリ金属塩若しくはアルカ
リ土類金属塩が用いられる。かかるリグニンスルフォン
酸塩の使用量は、フェノール樹脂に対し、0.1〜7鍾
量%、好ましくは5〜5唾量%を採用するのが適当であ
る。
使用量が0.1重量%に満たない場合には、所期の目的
である耐アルカリ性の持続性の効果が実質的に得難く、
逆に7呼量%を超える場合には、ローピングの作業性及
びセメント質材料との成形性に支障を来たし、最早や耐
アルカリ性の持続性に・対してはそれ以上を期待し得な
いので何れも好ましくない。更に本発明において上記成
分の他の例えばアルキルイミダゾール誘導体、ペラゴン
酸アマイド、テトラエチレンペンタミン誘導体等の柔軟
性付与剤、ビニルエトキシシラン、γ−メタクリルオキ
シプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリルオキシ
プロピルトリメトキシシラン等の架橋剤、ポリエチレン
グリコール、塩化アンモニウム等の静電防止剤、酢酸、
塩酸、アンモニア水等のPH調整剤等を本発明の目的を
阻害しない限り用いることが出来る。
である耐アルカリ性の持続性の効果が実質的に得難く、
逆に7呼量%を超える場合には、ローピングの作業性及
びセメント質材料との成形性に支障を来たし、最早や耐
アルカリ性の持続性に・対してはそれ以上を期待し得な
いので何れも好ましくない。更に本発明において上記成
分の他の例えばアルキルイミダゾール誘導体、ペラゴン
酸アマイド、テトラエチレンペンタミン誘導体等の柔軟
性付与剤、ビニルエトキシシラン、γ−メタクリルオキ
シプロピルトリメトキシシラン、γ−メタクリルオキシ
プロピルトリメトキシシラン等の架橋剤、ポリエチレン
グリコール、塩化アンモニウム等の静電防止剤、酢酸、
塩酸、アンモニア水等のPH調整剤等を本発明の目的を
阻害しない限り用いることが出来る。
その使用量は厳密には用いられるこれら物質によつて決
められるが、一般に3重量ノ%以下が好ましい。かくし
て得られた集束剤は、適宜な手段により繊維に付与され
る。
められるが、一般に3重量ノ%以下が好ましい。かくし
て得られた集束剤は、適宜な手段により繊維に付与され
る。
例えは硝子繊維を例に採ると、所望の組成を有する硝子
原料を溶融し、白金合金製のブッシングーが有する多数
のオリフィスから流出させ、延伸しつつガラスフィラメ
ントとなし、このフィラメントをローラー式の塗布機に
接触せしめ、本発明集束剤を塗布し、ストランド単位に
集束してトラバーサーを経て巻取機上に巻取られる。
原料を溶融し、白金合金製のブッシングーが有する多数
のオリフィスから流出させ、延伸しつつガラスフィラメ
ントとなし、このフィラメントをローラー式の塗布機に
接触せしめ、本発明集束剤を塗布し、ストランド単位に
集束してトラバーサーを経て巻取機上に巻取られる。
次いで巻き取られた繊維は、通常120〜140℃にて
1時間程度加熱され、集束剤を硬化せしめる。本発明に
用いられる繊維としては、硝子繊維、ロックウール、石
綿等の無機繊維が広く用いられるが、このうち硝子繊維
、特に耐アルカリ性硝子繊維を採用すると好結果が得ら
れる。
1時間程度加熱され、集束剤を硬化せしめる。本発明に
用いられる繊維としては、硝子繊維、ロックウール、石
綿等の無機繊維が広く用いられるが、このうち硝子繊維
、特に耐アルカリ性硝子繊維を採用すると好結果が得ら
れる。
かかる耐アルカリ性繊維としては、夫々重量%て表示し
て、SlO25O〜70、ZrO2lO〜22、好まし
くはアルカリ金属酸化物とアルカリ土類金属酸化物の合
量で10〜30、その他の酸化物又はハロゲン化物等0
〜20を採用するのが好ましい。かくすることにより、
高い耐アルカリ性とその持続性が得られる。本発明の集
束剤により表面処理された繊維の用途は、主としてセメ
ント質物質の補強であるが、アルカリ性物質と接触する
ような部材として用いることも出来る。本発明に用いら
れる前記セメント質物質としては、例えばボルトランド
セメント、アルミナセメント、マグネシアセメント、石
膏、石灰、珪酸カルシウム原料等に砂、砂利、骨材、石
綿、バルブその他各種添加剤等を必要に応じて添加した
ものであり、とりわけ従来アルカリ性が強く、硝子繊維
による補強の強度劣化が指摘されていたボルトランドセ
メント系のセメント質物質に対し、本発明の集束剤は耐
アルカリ性の効果とその持続性が顕著である。次に本発
明を実施例により説明する。
て、SlO25O〜70、ZrO2lO〜22、好まし
くはアルカリ金属酸化物とアルカリ土類金属酸化物の合
量で10〜30、その他の酸化物又はハロゲン化物等0
〜20を採用するのが好ましい。かくすることにより、
高い耐アルカリ性とその持続性が得られる。本発明の集
束剤により表面処理された繊維の用途は、主としてセメ
ント質物質の補強であるが、アルカリ性物質と接触する
ような部材として用いることも出来る。本発明に用いら
れる前記セメント質物質としては、例えばボルトランド
セメント、アルミナセメント、マグネシアセメント、石
膏、石灰、珪酸カルシウム原料等に砂、砂利、骨材、石
綿、バルブその他各種添加剤等を必要に応じて添加した
ものであり、とりわけ従来アルカリ性が強く、硝子繊維
による補強の強度劣化が指摘されていたボルトランドセ
メント系のセメント質物質に対し、本発明の集束剤は耐
アルカリ性の効果とその持続性が顕著である。次に本発
明を実施例により説明する。
尚、以下の実施例においては、夫々重量%でSlO25
8、ZrO2l5、CaO5、Na2Ol8、Ll.O
3、Na2SO4lの組成を有し、繊維径13μの硝子
フィラメント204本に夫々示した本発明による集束剤
を付与し、これを1本のストランドとして巻き取り乾燥
させた。
8、ZrO2l5、CaO5、Na2Ol8、Ll.O
3、Na2SO4lの組成を有し、繊維径13μの硝子
フィラメント204本に夫々示した本発明による集束剤
を付与し、これを1本のストランドとして巻き取り乾燥
させた。
比較例
レゾール樹脂エマルジョン(プライオーフエンl′ID
43O2) 2踵量%γ−アミ
ノプロピルトリエトキシシラン(A一1100)
0.3ステアリン酸◆テトラエチレン
ペンタミン(ソフノンHGl8O)
0.8Jポリエチレングリコール(PG2OOO
) 0.1酢酸(PH5.5に調整)イオン交換水
残実施例1プライオーフ
エンTD43O22踵量%2リグニンスルホン酸カルシ
ウム 2.8N−β(アミノエチル)γ−アミ
ノプロピルトリエトキシシラン(All2O)
0.3ソフノンHGl8OO.8NFl4ClO.
l2酢酸(PH5.Oに調整)イオン交換水
残実施例2レゾール樹脂エマルジョ
ン(BKUA237O)
2踵量%!リグニンスルホン酸カルシウム
8.1β(3,4エポキシシクロヘキシ)エチルト
リメキシシラン(Al86) 0.4
カブリリック酸◆テトラエチルペンタミン(ケミチレン
SGF2) 0.9。
43O2) 2踵量%γ−アミ
ノプロピルトリエトキシシラン(A一1100)
0.3ステアリン酸◆テトラエチレン
ペンタミン(ソフノンHGl8O)
0.8Jポリエチレングリコール(PG2OOO
) 0.1酢酸(PH5.5に調整)イオン交換水
残実施例1プライオーフ
エンTD43O22踵量%2リグニンスルホン酸カルシ
ウム 2.8N−β(アミノエチル)γ−アミ
ノプロピルトリエトキシシラン(All2O)
0.3ソフノンHGl8OO.8NFl4ClO.
l2酢酸(PH5.Oに調整)イオン交換水
残実施例2レゾール樹脂エマルジョ
ン(BKUA237O)
2踵量%!リグニンスルホン酸カルシウム
8.1β(3,4エポキシシクロヘキシ)エチルト
リメキシシラン(Al86) 0.4
カブリリック酸◆テトラエチルペンタミン(ケミチレン
SGF2) 0.9。
アクリル変成樹脂エマルジョン(セビアンA46753
) 0.1酢酸(PH4.5に調
整)イオン交換水 残実施
例3レゾール樹脂エマルジョン(IAlOO7)
2踵量%リグニンスルホ
ン酸カルシウム 13.5γ−メタクリロキシプ
ロピルトリメトキシシラン(Al74)
0.4力フリル酸●ペラゴン酸●テトラエチレンペ
ンタミン塩を酢酸に溶解した潤滑剤(Cirr′AsO
ll85A) 1PG2
0000.1酢酸(PH3.5に調整) イオン交換水 残4施例4
プライオーフエンTD43O2l5重量%エチレン●酢
酸ビニル共重合体エマルジョン(モビニール181E)
15リグニンスルホン酸ソーダ
3ビニル●トリス(β−メトキシエトキ
シ)シラン(Al72) 0.4Ci
rr′AsOll85AO.8NH4ClO.l酢酸(
PH4.5に調整)イオン交換水
残辷施例5BKUA237015重量%アクリ
ル樹脂エマルジョン(プライマル HAl6) 15リグニン
スルホン酸カルシウム 3A1720.5テト
ラエチレンペンタミン(Cir[″AsOll2O)
0.8ポリエ
チレングリコール(PGlOOO) 0.1酢酸(
PH5.5に調整)イオン交換水
残起施例6IA100715重量%酢酸ビニル
・第3級合成飽和カルボン酸ビニルエステル(V■ラテ
ックスSAH) 15リグニンスルホン酸ソー
ダ 3A−11000.5Cirr″As
OIl85AO.7PG2OOOO.l酢酸(PH5.
Oに調整)イオン交換水
残史施例7IA100715重量%エポキシ樹脂エマル
ジョン(EP−601) 15リグニンスルホン酸マ
グネシウム 3A11000.4ケミチレンSG
F2O.8NHlClO.l酢酸(PH5.Oに調整)
イオン交換水 残実施例8
プライオーフエンTD43O29重量%酢酸ビニルとエ
チレンの共重合体エマルジョン(EVA−AD5)
21リグニンスルホン酸カルシ
ウム 3A1740・4ソフノンHGl8OO
.8 セビアンA46753O.l 酢酸(PH5.5に調整) イオン交換水 残実施例9
プライオーフエンTD43O22l重量%EVA−AD
59 リグニンスルホン酸カルシウム 4A−110
00.4ケミチレンSGF2O.8− NH4ClO.l 酢酸(PH5.Oに調整) イオン交換水 残実施例1
0プライオーフエンTD43O2l5重量%−モビニー
ル181E3.5リグニンスルホン酸カルシウム
0.2A−11000.4ケミチレンSGF2O.
8PGllOOO.l酢酸(PH5.Oに調整)イオン
交換水 残辷施例11プラ
イオーフエン′IT)43026重量%モビニール18
1E14リグニンスルホン酸ソーダ 1
A−11000.4ケミチレンSGF2O.8NHiC
lO.l酢酸(PH5.Oに調整)イオン交換水
残辷施例12プライオーフエン
TD43O224重量%モビニール181E5鍾量% リグニンスルホン酸ソーダ 4.8A−1
1000.4ケミチレンSGF2l.5NI :IbClO.2 酢酸(PH5.Oに調整)
) 0.1酢酸(PH4.5に調
整)イオン交換水 残実施
例3レゾール樹脂エマルジョン(IAlOO7)
2踵量%リグニンスルホ
ン酸カルシウム 13.5γ−メタクリロキシプ
ロピルトリメトキシシラン(Al74)
0.4力フリル酸●ペラゴン酸●テトラエチレンペ
ンタミン塩を酢酸に溶解した潤滑剤(Cirr′AsO
ll85A) 1PG2
0000.1酢酸(PH3.5に調整) イオン交換水 残4施例4
プライオーフエンTD43O2l5重量%エチレン●酢
酸ビニル共重合体エマルジョン(モビニール181E)
15リグニンスルホン酸ソーダ
3ビニル●トリス(β−メトキシエトキ
シ)シラン(Al72) 0.4Ci
rr′AsOll85AO.8NH4ClO.l酢酸(
PH4.5に調整)イオン交換水
残辷施例5BKUA237015重量%アクリ
ル樹脂エマルジョン(プライマル HAl6) 15リグニン
スルホン酸カルシウム 3A1720.5テト
ラエチレンペンタミン(Cir[″AsOll2O)
0.8ポリエ
チレングリコール(PGlOOO) 0.1酢酸(
PH5.5に調整)イオン交換水
残起施例6IA100715重量%酢酸ビニル
・第3級合成飽和カルボン酸ビニルエステル(V■ラテ
ックスSAH) 15リグニンスルホン酸ソー
ダ 3A−11000.5Cirr″As
OIl85AO.7PG2OOOO.l酢酸(PH5.
Oに調整)イオン交換水
残史施例7IA100715重量%エポキシ樹脂エマル
ジョン(EP−601) 15リグニンスルホン酸マ
グネシウム 3A11000.4ケミチレンSG
F2O.8NHlClO.l酢酸(PH5.Oに調整)
イオン交換水 残実施例8
プライオーフエンTD43O29重量%酢酸ビニルとエ
チレンの共重合体エマルジョン(EVA−AD5)
21リグニンスルホン酸カルシ
ウム 3A1740・4ソフノンHGl8OO
.8 セビアンA46753O.l 酢酸(PH5.5に調整) イオン交換水 残実施例9
プライオーフエンTD43O22l重量%EVA−AD
59 リグニンスルホン酸カルシウム 4A−110
00.4ケミチレンSGF2O.8− NH4ClO.l 酢酸(PH5.Oに調整) イオン交換水 残実施例1
0プライオーフエンTD43O2l5重量%−モビニー
ル181E3.5リグニンスルホン酸カルシウム
0.2A−11000.4ケミチレンSGF2O.
8PGllOOO.l酢酸(PH5.Oに調整)イオン
交換水 残辷施例11プラ
イオーフエン′IT)43026重量%モビニール18
1E14リグニンスルホン酸ソーダ 1
A−11000.4ケミチレンSGF2O.8NHiC
lO.l酢酸(PH5.Oに調整)イオン交換水
残辷施例12プライオーフエン
TD43O224重量%モビニール181E5鍾量% リグニンスルホン酸ソーダ 4.8A−1
1000.4ケミチレンSGF2l.5NI :IbClO.2 酢酸(PH5.Oに調整)
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 エチレン・酢酸ビニル共重合体と、フェノール樹脂
との混合エマルジョンにリグニンスルフォン酸塩を添加
して成る繊維の集束剤。 2 エチレン・酢酸ビニル共重合体と、フェノール樹脂
との混合エマルジョンの濃度は、50〜500g/lで
ある請求の範囲1の集束剤。 3 エチレン・酢酸ビニル共重合体と、フェノール樹脂
との混合比率は、固型分比で前者が9.8〜0.2に対
し、後者が0.2〜9.8である請求の範囲1の集束剤
。 4 リグニンスルフォン酸塩は、リグニンスルフォン酸
のアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩である請求の範
囲1の集束剤。 5 リグニンスルフォン酸塩の使用量は、フェノール樹
脂に対し、0.1〜70重量%である請求の範囲1の集
束剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57103836A JPS6047387B2 (ja) | 1982-06-18 | 1982-06-18 | 繊維の集束剤 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57103836A JPS6047387B2 (ja) | 1982-06-18 | 1982-06-18 | 繊維の集束剤 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS591778A JPS591778A (ja) | 1984-01-07 |
| JPS6047387B2 true JPS6047387B2 (ja) | 1985-10-21 |
Family
ID=14364500
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57103836A Expired JPS6047387B2 (ja) | 1982-06-18 | 1982-06-18 | 繊維の集束剤 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6047387B2 (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US4596993A (en) * | 1984-11-29 | 1986-06-24 | Polaroid Corporation | Thermal recording system and method |
| KR20160081027A (ko) | 2014-12-30 | 2016-07-08 | 한국에너지기술연구원 | 리그닌을 포함하는 표면 소수성 석탄 및 그 제조방법 |
-
1982
- 1982-06-18 JP JP57103836A patent/JPS6047387B2/ja not_active Expired
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS591778A (ja) | 1984-01-07 |
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