JPS604890A - セラミツク核燃料再処理における前処理方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔発明の利用分野〕 本発明は、使用済セラミック核燃料の再処理方法に係多
、詳しくは、セラミック核燃料粉末をベレット状に焼結
してこれを金屑被覆管に封入することで製造した棒状核
燃料要素であって、原子炉中で使用されたものを、長さ
数儂の剪断片となした稜酸に溶解する工程を含む再処理
方法、特にその再処理方法の第１段階である機械的前処
理の方法に関するものである。

〔発明の背景〕

一般に、セラミック核燃料ハ、セラミック核燃料粉末を
冷間圧縮して成形したのち高温でベレット状に焼結した
ものを、金属製被覆管中にヘリウムと共に封入して棒状
に形成したものであシ、通常は複数の棒状要素を束ねて
燃料集合体として原子炉の炉心に装荷して使用される。

そして、通常の軽水冷却型動力炉の場合には、３乃至４
年間原子炉中に滞在し、この間に、例えは核燃料物質の
１トン自フ約３０．ＯＯＯＭＷＤの熱量を発生するよう
な核分裂反応を起こす。核分裂反応の結果として核分裂
性の燃和物質は消費され、他方、核分裂生成物と呼はれ
る非常に強い放射能を含んだ物質が生成する。

しかし、焼燃料要素の中には、尚有用な核分裂性物質と
してのウラン、プルトニウムが残っておカ、核分裂生成
物は廃棄するため長期に渡って安定な形となし、また有
用な核分裂性の物質は再利用するために再処理を行なっ
ている。

従来、このような使用済セラミック核燃料の再処理のた
めに通常行なわわる方法を示すと、第１図の工程に従う
ものである。

すなわち、使用済セラミック核燃料要素は、原子炉の炉
心から取出された直後は多量の短半減期放射能性核種を
含み、多量の崩壊熱を発生し２ているので、再処理前に
適当な期間は冷却される。

この後再処理が行なわれるが、再処理の第一段階は機械
的前処理工程と呼はれる。

ここでは、燃料集合体または燃料要素性、通常、水圧装
置で駆動される剪断装置の固定刃上移動刃の間で長さ数
Ｇの剪断片となされる。金属核種管内におって原子炉中
で核分列反応の熱を発生したセラミック核燃料ベレット
は、熱衝撃、熱応力によってクラックが入り通常いくつ
かのブロックに分割した状態となっている。そして前記
剪断装置によシ、金属被覆管の長さ方向に直角な剪断力
が加えられ、被覆管と内部のセラミック焼結体破砕片は
同時に剪断され、剪断臼に前記燃料要素等を前進させて
この剪断を繰シ返し、これによってほぼ一定の長さの剪
断片となされるのである。

この工程において、前記金属被り管は原子炉装荷前には
かなシ大きな延性を有するものであったが、原子炉中で
中性子の照射を受けている間に脆化し、強度は増してい
るが延長は著しく低下したものとなっている。したがっ
て剪断によってあまシ変形を受すないが、それでも剪断
応力の加わった部分は若干の塑性変形を生じ、金に↓被
覆管内のセラミック核燃料物質の一部は、剪助時に剪断
片の外部に破砕片として逸脱する。

次き゛に、剪断片お上ひ発生したセラミック核燃物質の
破砕片は酸による溶解工程に移される。すなわち、硝酸
ｆ：渦たした溶解槽中の硝酸を流通するだめの孔を多数
有するパケット中に移され、核燃料物質の硝酸による溶
解が行なわれるのである。

この工程において硝酸による溶解の速度を高めるために
、硝酸温度を高くし、１だ硝酸を流動ぜしめるなどの手
段を講じて溶解装置の処理能力を確ダするのが通常であ
る。

核燃料物質の溶解液は、通常ＦＪ、ｐｕｒｅｘ法と呼ば
れる化学処理により、核分裂性物質、ウランおよびプル
トニウムなどに分離され、その彼、それぞれに対応した
操作を経て処理され、保管あるいは再利用に供されるこ
とになるが、これらの処理は本発明と直接関係ないので
その説ＦＩＪは省略する。

ところで、前記再処理操作のうちの溶解工程におりるセ
ラミック核燃料の溶解反応では、核燃料片と硝酸との接
触速度が溶解速度を律することになると考えてよい。こ
の観点から溶解過程を考察すれば、被覆管内部への硝酸
の拡散による流入、溶解液の拡散による流出、被覆管内
の核燃料片の硝酸に対するぬれ表面積などは、大きいこ
とが望ましいということになる。

しかし、前述した再処理のための第一段階処理すなわち
剪断装置による剪断によって生成せられた剪断片および
その際に併せて生成する破砕片を溶角了のだめの処理対
象とする場合には、適用する剪断装置の特性によって定
まる条件が、溶解反応の律速の大きな要素ということに
なっているのである。未溶解性物質が残ることは、以降
の処理プロセスの遂行に非常な支障となることは言うま
でもない。

〔発明の目的〕

本発明の目的は、使用済セラミック核燃料の再処理にお
いて、剪断片、破砕片を溶解する工程における溶解反応
の進行を促進し、溶解の容易化、高速度化によって溶解
装置の処理能力を実質的に高めた良好な経済的、技術的
効果をもたらす前処理方法を提供する・ところにるる。

〔発明の概要〕

本発明は、使用済セラミックス核燃料要素又はその剪断
片を、溶解工程に移す前に直径方向に圧縮して被覆管に
変形を与えてこれにより被覆管内部のセラミック核燃料
焼結体をよシ小さく、かつ密着性の少ない破片に破砕せ
しめ、被覆管内部の硝酸、溶解液の流通性を向上させる
と共に、破砕による表面積の増大を図り、これらによっ
て被覆管内部のセラミック核燃料片と硝酸との接触を促
進させ、溶解速度を高めることを特徴とするものである
。

前記において、剪断片を直径方向に圧縮する方法として
はロール圧縮機を用いる事が好適である。

また、本発明方法により溶解工程での溶解反応を促進さ
せるには、剪断片の圧縮変形を充分に行々わせることが
よいが、その溶解反応を促進させる圧縮変形による効果
も必ずしも比例的に増大するものではなく、ある程度の
圧縮で飽和する傾向が詰められ、他方圧縮の程度を高め
るには装置の能力を指数関数的に増大させることが必要
になるため、実用的には剪断片の圧縮変形を、ひずみ量
が１０％を越え５０％を越えない範囲とすることが適当
である。

〔発明の実施例とその効果〕

第２図は、本発明方法を適用した再処理設備の一部の概
要およびその工程を説明するもので、図において、１は
燃料要素であシ、ベッド２上に保持されてブツシャ３に
よシ前方（図の矢印Ｄ１方向）に一定間隔で送られる。

剪断は、押え金４によって燃料要素１全ペツド２に押し
つけて固定させた状態で、固定刃５に対して移動刃６を
押し下げて剪断力を加えて行なう。

この剪断によって得られる剪断片７は、長さが短かいほ
ど二酸化ウランの溶解が容易となるが、反面、短かくす
れば剪断操作の回数が増えて装置の能力は大きなものが
必要となシ、また剪断に伴なって発生する被覆管材（ジ
ルカロイ）の倣小破片は多量となってその発火性に対す
る配慮が必要になるという問題があシ、したがってこれ
らを総合して前回片は適当な長さく一般に数ｃｍ　）と
なされる。

なお、剪断片は剪断時に変形を受けてその両端は若干潰
れた形状となシ、特に原子炉中での中性子の照射の少な
かったものでは被覆管の延性が未だ充分に残っているた
めにその潰れ変形の度合は著しくなシ、場合によっては
開口断面が著しく減少して内部の二酸化ウランを溶解す
るための硝酸がそのままでは浸入し難いようなものも生
ずる場合がある。

前記の剪断によシ、剪断片の開口部の近傍にあった二酸
化ウランは破砕片８となって剪断片７よシ分離する。

そしてこれら剪断片７および破砕片８は、剪断部の直下
に配置された圧縮ロール対９，１０の間に入る。このロ
ール対のロール間隔け、燃料要素１の圧縮Ｓ−を決める
ものとなる。破砕片８の大部分は圧縮ロール対９，１０
間を単に通過することになるが、ロール間隔よシも大き
い破砕片であれはここで破砕が行なわれることになるの
は言うまでもない。剪断片７は図示の如く圧縮ロール対
に挾み込まれて径方向に圧縮変形づれるが、その挾み込
みの方向は本発明方法の効果の上で格別影響はない。

直径が圧縮された剪断１１は、圧縮ロール９，１０間を
通過した二酸化ウランの破砕片８と共に、直下に配置さ
れた溶解装置１２内の多孔バスケット１３中に落下する
。この溶解装置１２は、内部に硝酸１４が満たされ、加
熱ジャケット１５に加圧水蒸気を供給することで加熱さ
れるようになっているものである。かくして、剪断力１
１内部にある二酸化ウランおよび破砕片８の二酸化ウラ
ンは、硝酸に接触して溶解が行なわれる。なお、溶解反
応の進行のための溶液攪拌は、本例装置では径路１６に
よって硝酸を循環させることによって行なわせるように
している。

溶解の進行は、二酸化ウランと硝酸が反応するに発生す
る酸化窒素ガスの発生量によって判断することができる
が、最終的には、多孔バスケット１３内に残った剪断片
内部の二酸化ウランの残存の有無によって行なえはよい
。

以上の再処理設備を用いて行なった本発明の実施例につ
いて説明する。

実施例１ 本実施例１において対象とした燃料要素は、沸飾水型軽
水炉に用いられたもので、直径約１．２５儂。

長さ４．１ｍのゾルカロイ製被覆管中に、二酸化ウラン
を９５％理論密度比にまで焼結し、製造時に被覆管内径
と０．０２信の空隙金与えるように研削したものを封入
して製造したものであって、原子炉中で４年間使用され
、ウラン１トン当りで２７，０００脚の熱を発生した後
に原子炉から取シ出され、２年間冷却した後のものであ
る。

二酸化ウラン焼結４レツトは、原子炉運転中にその円周
面がゾルカロイ被覆管の内面と密に接し、若干の応力を
作用し合っている状態であった。また冷却後には、二酸
化ウラン焼結ペレットは収縮してゾルカロイ被覆管の内
径との間には０．０２［の空隙が存在し／む。

以上の燃料要素を、第２図の剪断装置によって長さ５ａ
の剪断片となした。この釣部１の際、剪断片からは二酸
化ウランの破砕片が平均して１５％離、脱した。剪り片
の両端ｉ１．開口部が変形し、長径に対して短径が７５
％の長円形となっていた。

この剪断片を、間隔を１ｏｎにセットした圧縮ロール対
からなるＢ−網装置に長さ方向に挿入し、圧縮変形を与
えた。これによシ剪断片は長径が１４側短径が１．　Ｉ
　ｎに変形し、剪１片かられ二酸化ウランの破砕片が平
均して１５％新たに離脱した。

この剪断片および破砕片を、溶解槽内の沸騰する６モル
硝酸中で溶解させたところ、剪断片内部の二酸化ウラン
破砕片が完全に溶解するまでに３時間を太した′ｉなお
溶解終了時に硝酸濃度は３モルとなった。

これに対し、比較のために圧縮ロール対による圧縮変形
を行方わない剪断片を、前記と同じ条件で硝酸中で溶解
さゼたところ、溶解終了までに６時間を要した。

このように、圧縮変形の処理ヲ１−］なうことで溶解速
度が高くなった要因として考えられるところは、二酸化
ウランの破砕片がよシ多く離脱したことにもよるが、ジ
ルカロイ被覆管内に残った二酸化ウランの破砕片の粒径
が著しく小粒径側に移行したこと、々らひに剪断片の両
端開口部を連結する硝酸の流路が生成されたことによる
ところにあると推定される。すなわち、剪断片の外に離
脱した二酸化ウラン破砕片の溶解は急速に進行するから
、溶解は剪断片内部の二酸化ウラン破砕片の溶解に律速
されるからである。

なお、再処理による溶解工程には、更に、酸に溶解しな
い被覆管内部の硝酸による洗浄の操作も含まれるもので
オシ、シたがって前記のような溶解時間の短縮そのまま
が溶解装置の能方向上として把握されることになるもの
ではないが、本実施例においては、従来１サイクルの溶
解工程に１０時間かかっていたのに対しこれが７時間に
短縮され、３０％の能率向上となった。

また本実施例における他の効果として、溶解時間の短縮
によシ溶解装置が熱硝酸と接する時間が大幅に短縮（本
例では約半分）されたことを挙けることができる。すな
わち、これによって羽村の耐腐食性を５０噂向上でき、
装置の運転寿命の延長のみ々らず、設備全体の信頼性の
向上、稼動率の向上が得られるのである。

次ぎに、圧縮変形処理における圧縮変形の度合と、溶解
反応の促進の関係を調べるために、前記と同じ操作にお
いて、圧縮ロール苅のロール間隔のみを変化させて１）
なった結果を次表に示す。

表　Ｉ （＊は一度０．８　ｃｒｎで圧縮後に再圧縮した）以上
の結果において、ロール圧縮装置により剪断に与えられ
る側力応力は必ずしも明らかでないが、剪断片の直径は
略ロール間隔程度まで変形されていたが、変形後約０．
１Ｇの戻シ変形が認められた。

そして、ロールによる圧縮変形により、剪断片から離脱
する二酸化ウラン破砕片の重量は、直径圧縮率で１０％
を越えると著しく増加し、５０％に近つくと増加の傾向
は失なわれることが認められた・ また圧縮率３５％以上を一度に行なうことは難かしかっ
た。剪断片内部の二酸化ウランの破砕の進行程度は、剪
断片よｐ離脱する二酸化ウランの重↑１と相関関係を持
つものと推定される。

これらの結果より、本発明方法において行なう剪断片の
圧縮変形は、直径圧縮率として初期直径の１０チ乃至５
０％が好ましい範囲と解される。

〔発明の変形例・応用例とその効果〕

変形例１゜ 前述の実施例における剪断片の圧縮変形は、一対の表面
平滑な圧縮ローラによって行なっているが、本例におい
ては、ロール表面に母線方向の溝をつけ、これにより剪
断片の咬み込み性を向上させるようにした。なお一対の
ローラはその溝が互いに正対して回転することが望まし
いものである・本例の具体例として、直径１．２５ｃ１
ｎの核燃料要素剪断片を対象として、溝の深さ０．８　
ｗａｓ　１溝の中０．８調とした一対の圧縮ローラを用
いた。なお溝は、その底で剪断片を直径方向に圧縮し、
溝の底と剪断片との接点の曲率半径が６．２５簡から８
．１３籠にまで増大するまでは、常に溝の底で圧縮力を
加えることができるように設計されたものであり、溝の
ピッチ間隔は２０−としだ。

なおこのような（１・ｖの形状１寸法はこれに限定され
るものではない。

本例によれば、剪断片の咬み込み性は向上して一層良好
な圧縮変形処理を行なうことができた。

変形例２、 核燃料要素剪断片の直径方向の圧縮のために、一般に、
ショークラッシャと呼ばれる固定歯とある角度で向き合
い、前後に往復運動をなす動歯からなる圧縮・粉砕装置
を用いることができ、また機械的あるいは流体圧によυ
移動するピストンをもつ圧縮プレスを用いて行なうこと
もできる□これらの装置においても、前記実施例と同様
の圧縮率を与えることで同様の効果を奏することができ
た。

変形例３゜ 以上の実施例、変形例は、いずれも剪断片を圧縮変形さ
せる場合について説明しているが、本発明方法は、剪断
に先立って核燃料要素にそのは径方向の圧縮変形を与え
るととＫよっても達せられる。すなわち圧縮変形は、セ
ラミック核燃料要素内部のセラミック焼結体が、溶解工
程において硝酸と良好に接解できるようにするだめのも
のであυ、同焼結体を細かく破砕する操作が剪断の前に
行なわれても同様の効果が得られるからである。

本例の核燃料要素の圧縮変形のためには、前述した剪断
片圧縮変形のための装置、例えば圧縮ロール対を用いる
ことができる。

そして、本例による場合には、燃料要素内部のセラミッ
ク焼結体が、剪断時において既に細く破砕されておシ、
したがって剪断時に剪断装置の受ける反力が小さくなっ
て剪断刃の寿命を著しく延長できるという効果が得られ
る。

〔発明の効果〕

本発明によれば、使用済セラミック核燃料要素又はその
剪断片の圧縮変形という操作を溶解工程の前に行なうこ
とで、溶解時に剪断片内部のセラミック焼結体は細く破
砕された状態のものとなり、また破砕片の一部は外部に
よシ多く離脱し、とれらによって引続いて行なう溶解が
容易かつ迅速に行なわれるために、実質的に溶解装置の
処理能力を向上させるという効果があシ、また従来は、
セラミック核燃料の原子炉中における運転履歴によって
変動していた剪断片の形状、したがってその内部の二酸
化ウラン破砕片の形状、状態が、前記圧縮変形の処理を
行なうことで一様化され、従来溶解パッチごとに溶解反
応の進行の遅速があったのに比べ、溶解工程の操作が簡
易とする効果を奏するものである。

【図面の簡単な説明】

第１図は、従来よシ行なわれているセラミック核燃料再
処理技術の工程概要を示す図、第２図は本発明方法を適
用した場合の再処理設備の一例を示した概要図である。 １：セラミック核燃料要素 ２：ペッド　３：プッシャ ４：押え金　５：固定刃 ６：移動刃　７，１１：剪断片 ８：破砕片　９．１０：圧縮ロール １２：溶解装置　１３：多孔バスケット１４：硝酸　１
５：加熱ジャケット １６；硝酸溶液循環径路 第１図 １示　官　母子１ｊ１）　母子り川

Claims (2)

【特許請求の範囲】
1. （１）　セラミック核燃料粉末のベレット状燃結物を金
   属被櫟管に封入してなる棒状核燃料要素の使用済のもの
   を、剪断片とした後、酸によシ溶解する再処理において
   、前記燃料要素又は剪断片を、その直径方向に圧縮変形
   させることを特徴とするセラミック核燃料再処理におけ
   る前処理方法。
2. （２）　剪断片に加える直角方向の圧縮変形は、ひずみ
   量が１０％を越えかつ５０％１越えない範囲とすること
   を特徴とする特許論求の範囲第１項に記載したセラミッ
   ク核燃料再処理における前処理方法。