JPS6056101B2 - ポリエステルフイルムの製造方法 - Google Patents

ポリエステルフイルムの製造方法

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JPS6056101B2
JPS6056101B2 JP55132345A JP13234580A JPS6056101B2 JP S6056101 B2 JPS6056101 B2 JP S6056101B2 JP 55132345 A JP55132345 A JP 55132345A JP 13234580 A JP13234580 A JP 13234580A JP S6056101 B2 JPS6056101 B2 JP S6056101B2
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thickness
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Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、ポリエチレンテレフタレートを主成分とする
実質的に非晶状態のフィルムから易滑性と透明性のバラ
ンスおよび厚み均一性の優れた2軸配向ポリエステル(
系)フィルムを製造する方法に関するものである。
従来、未延伸ポリエステルフィルムを縦方向に延伸後、
横方向に延伸したり、さらには横延伸後、必要とする方
向に1軸または2軸に再延伸して強度の高いフィルムを
製造する際、最初に行なう縦延伸方法が最終の2軸配向
フィルムの易滑性および厚み均一性に大きく影響するこ
とは、例えば特開昭54−867冴などで知られている
しかし、かかる従来法で得たフィルムの易滑性、厚みの
均一性は、充分といえない欠点があつた。本発明は、か
かる従来技術の欠点を解消し、厚み均一性をさらに向上
させ、かつ易滑性と透明性のバランスをさらに向上させ
ることを目的とするものであり、つぎの構成を有するも
のである。すなわち、本発明は、ポリエチレンテレフタ
レートを主成分とする実質的に非晶状態のフィルムを、
延伸倍率(λ、)を2.4<λ、<6.5倍の範囲内と
して縦方向に延伸後、次いて、延伸倍率を2.5倍以上
として横方向に延伸するに際し、前記縦方向の延伸が、
(2)非晶状態のフィルムを、延伸段数が1段またq段
で、その全延伸区間長が5れ以上であるJ 延伸区間長
(1、)にて、複屈折率が1×10−0〜12×10−
0になる延伸倍率(λ、)て第1延伸し、(B)該第1
延伸されたフィルムを、ガラス転移温度以下にフィルム
を冷却することなく、100℃丁 以上、1300C以
下の表面温度を有するロールに0.012〜1.4側′
間密着保持させ、かつ該密着保持されたフィルムを、延
伸段数が1段で、その延伸区間長が1、/ 2未満であ
る延伸区間長(12)にて、λ1との積がλ1の範囲内
にある延伸倍率(λ2)で第2延伸することを特徴とす
るポリエステルフィルムの製造方法である。
本発明において使用されるポリエチレンテレフタレート
(以下、PETという)は、酸成分としてテレフタル酸
残基を8喧量%以上含み、グリコール成分としてエチレ
ングリコール残基を8鍾量%以上含むポリエステルであ
るが、場合により残りの成分が種類の異なるモノマとの
共重合体あるいはブレンド物であつてもよい。また、使
用するポリマー中には重合段階でリン酸、亜リン酸など
およびそれらのエステルあるいは無機粒子(シリカ、カ
オリン、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、2酸化チ
タンなど)が含まれていてもよいし、重合後ポリマーに
無機粒子などがブレンドされていてもよい。次にフィル
ムの製造法を説明する。
まず上記のPETポリマーを十分乾燥後、例えば280
〜2900Cにコントロールした押出機、フィルターお
よび口金を通じてシート状に溶融成型し、回転するドラ
ム上にキャストし、急冷固化したフィルムを得る。この
急冷固化したフィルムは実質的に非晶状態(以下Aフィ
ルムと云う)である。次にAフィルムを100℃以上に
十分子熱後、Δnが1.0X10−3〜12×10−3
となるような延伸倍率で第1延伸を行なう(以下このフ
ィルムをB−1フィルムと呼ぶ)。
上記Δn範囲内に入る第1延伸倍率は、予熱温度にもよ
るが1.2〜3.0倍であり、予備試験により容易に決
定できる。B−1フ.イルムのΔnが1.O×10−3
以下では後の工程を最適化しても易滑性が向上しないし
、12×10−3以上だと後の工程の結晶化の進行が著
しく、横延伸時の破れが多発して安定製造条件が得られ
ないので好ましくない。第1延伸は延伸の段数が1段あ
るいは2段以上の多段延伸のいずれてもよいが、第1延
伸全体の延伸区間長(11)は、11≧507mでなけ
れはならない。
なお、第1延伸延伸段数をn段(n≧2)に分け、i段
目の延伸区間長を11,とすると前述の・関係から11
か.ΣIh:11+112+10I″+11n≧50w
r!n1=1てある。
1K50Tnでは易滑性と透明性のバランスを共に改良
することは不可能である。
また、第1延伸の延伸がn段に分かれる場合の各段の延
伸倍率はλ11、λ12、・ ・・・λ1nとなるから
、第1延伸全体の延伸倍率演はλ,=Xl,×λ12×
◆●●◆I●●λ1nとなる。
第1延伸を何段て行なうかは、目的とする第1延伸倍率
にもよるが、通常は1〜4段、好ましくは1〜3段であ
る。
第1延伸の各延伸開始点は駆フ動された非粘着ロールと
非粘着ニップロールで構成させることが好ましい。11
,の最大時はλ1,にもよるが、延伸区間中のネックイ
ンの発生を一定値以内に抑える必要上、60−〜80亡
以下、好ましくは400wn以下にすべきてある。以上
のようにして得られたB−1フィルムをガラス転移点温
度以下に冷却することなく直接100℃以上、130℃
以下の表面温度を有するロールに、0.01鍛〜1.4
鍬しつかりと密着させる。(以下、密着保持工程と云う
)密着させる方法として・は、非粘着ニップロールで圧
着する方法が実用的である。密着させるロール表面材質
は被覆されたシリコンゴム、被覆されたテフロン、コー
ティングされたセラミック、あるいは粗面化された硬質
クロムなどが好ましい。
フィルムの両縁部近傍約50T!Rlnは必らずしも同
ロールにしつかりと密着する必要はなく適宜、後の冷却
ロールとの間で発生する延伸張力によつて同ロール上で
すべつてもかまわない。密着保持するロールの表面温度
が100′C未満であると、いくら強いニツプカを加え
ても密着が不安定のため厚み均一性が極端に悪化する。
また、ロール表面温度が130℃を越えるとフィルム表
面が結晶化してロールとの密着力が減少し透明性が著し
く悪化するので好ましくない。B一1フィルムの密着保
持時間は0.012秒未満では、後述するように2軸延
伸後の易滑性と透明性のバランスおよび厚み均一性の改
良効果が弱く、かつ横延伸性が悪化するのて好ましくな
い。また、密着時間が1.招秒を越えるとフィルム表面
の結晶化が進み横延伸が不能となるので好ましくない。
したがつて2軸延伸後のフィルムの総合特性としてより
好ましい密着保持時間は0.027〜0.61秒の範囲
、さらに好ましくは0.05〜0.4囲′である。本密
着保持工程の特徴は前述の通り密着時間が短時間である
ことにある。密着保持ロールの表面温度が100〜13
0℃かつ保持時間が1.招秒以内であると、第1延伸後
のB−1フィルムの結晶化度は全く増加しない。B−1
フィルムを密着保持した直後のフィルムの厚み方向全体
の平均結晶化度は8%以下が好ましい。ただし、結晶化
度Cは完全結晶の密度を1.45yIcd1完全非晶の
密度を1.33g1cT1として、て求めた数値である
次に、密着保持ロールから離れたフィルムに対し第2延
伸を施こす。
第2延伸は延伸段数が1段て、その延伸の延伸区間長1
2を11/2未満とし、延伸倍率λ2を、λ1との積す
なわちλ1×λ2がλ、の範囲内1.6〈λ2〈2市倍
として延伸を行なうものである。第2延伸の施されたフ
ィルムは、次に表面温度が所望値のロールに接して急冷
され(以下、急冷されたフィルムをB−2フィルムとい
う)、続いて横方向に延伸されて2軸配向フィルムとな
るが、上述のように12を11/2未満、すなわち12
〈wとしたことにより、B−2フィルムの厚みの均一性
が向上し、この結果2軸配向フィルムの厚みの均一性も
大幅に向上したものてある。
そのための本発明の最大の特徴が12〈wにあるといつ
てよい。厚み均一性の改良効果についての原因は明らか
ではないが、一たん広い区間で延伸されたB一1フィル
ムの厚さ不均一性が、それの1ノ2未満の延伸区間でさ
らに再延伸することにより、厚さ不均一性が細分、微細
化されるためと推定される。第2延伸の延伸倍率が1.
6倍以下であると第2延伸時の延伸張力が弱すぎて厚み
均一性がかえつて悪化するのて好ましくなく、逆に2.
皓以上では厚み均一性が非常に優れたものになるが、結
晶化が進みすぎて後の横延伸性が不安定になるため好ま
しくない。さらに横延伸性を安定させるためには2.3
倍未満が好ましい。なお延伸区間長は、12〈片てある
が、好ましくは1,く?かつ、1,≦100wnとすべ
きである。12〉100Tnでは、たとえ12くwを満
足したとしても厚み均一性改良効果が少ない上、B−2
フィルムの表面が結晶しやすくなり、フイルムヘイズが
悪化するので好ましくない。
この現象は1。の拡大とともにフィルム両縁部から次第
に内側にまで広がる形となる。たとえば、12=100
顛のとき結晶化が進んでヘイズが悪化した領域の巾はフ
ィルム両端部から高々30〜50Twt程度であるが、
12=150wnにまで拡大すると、フィルムの中央部
113を除く残りの領域全体まて結晶化が進行する。第
2延伸の延伸速度は速い方が厚み均一性および2軸配向
させるための横延伸性を向上させるため好ましい。具体
的に好ましい延伸速度について下記する。但し、1:延
伸区間長(Cm) V:第2延伸入口速度(7TLノ而n) λ:
延伸倍率(倍)上式より求めた第2延伸の延伸速度vは
、v〉5×101%′Min好ましくはv〉1σ%Im
inlさらに好ましくは、v〉5×1Cf′%1min
である。
また、第2延伸の延伸速度が速すぎることの欠点は特に
ないが、延伸区間の実用的な範囲から考えて、v〈4×
1Cf%Iminである。第1延伸倍率λ1と第2延伸
倍率λ2との積λ,は、2.4くλK6.5の範囲に抑
えるべきである。
λ,が2.似下では実際上、従来からの一段延伸法)で
得たものとB−2フィルムとしての有意な差はでない。
また、λ,が6.5以上ではフィルム両縁部の熱結晶化
が進みすぎ、縦裂きしやすいフィルムとなり、後の横延
伸が困難なため好ましくない。以上の条件て縦延伸され
たB−2フィルムを横5方向に少なくとも2.5倍以上
延伸することによつて2軸配向フィルムが得られるが、
いわゆるバランスドタイプを製造するときは、縦延伸を
3.6〈λ6ゐ倍、横延伸を温度100〜140℃、倍
率3.0〜4.0、熱処理温度を150〜240℃とす
る。なお、λ10が3名倍以下の場合、従来の1段延伸
したものと有意差がでない。また、λ1が6.5倍以上
の場合、縦方向に裂けやすいフィルムとなり、その後の
延伸が困難となる。また、縦方向に強度の高いフィルム
を得るときは、縦延伸を2.4くλ,く6.Cfi、好
ましくは3.6くλ,く5.@、横延伸を温度85〜1
30℃、倍率2.5〜3.5で行ない、しかる後、80
〜160℃て1.2〜3.皓再縦延伸後、130℃〜2
30℃で熱処理する。なお、λ、が2.4倍以下の場合
、再延伸しても十分な強度が得られず、また、λ,が6
.皓以上の場合、再縦延伸て破れが多発し生産性が低下
する。本発明で、2軸配向後の易滑性、透明性、厚み均
一性の総合特性をよくするには、第1延伸、第2延伸の
いずれも100′C以上で行なうことが好ましい。
100℃未満では厚み均一性は向上するものの易滑性、
ヘイズはむしろ悪化するので好ましくない。
また、150℃を越えると、易滑性は良いものの、ヘイ
ズ、厚み均一性が大巾に悪化するので好ましくない。さ
らに、105℃〜135℃の範囲が好適である。さらに
、本発明の第1の利点は、従来の2段延伸の場合には、
第1延伸をその延伸温度の降状点強度倍率以下にとどめ
ないと第2延伸後の厚み均一性が悪いと信じられていた
のが、本発明の方法て第1延伸を降状点強度倍率以上に
とつ,ても、第1延伸後の短時間の密着保持工程とその
直後の短区間第2延伸とを組み合せることにより、一た
ん悪化し,たB−1フィルムの厚さ均一性をB−2フィ
ルムの段階て大巾に改良させてしまうことにある。この
効果は、第1延伸後一たんガ,ラス転移温度以下に冷却
し、再度予熱して第2延伸を行なう従来の方法では全く
発現しないものである。また、本発明の第2の利点は、
従来の一段延伸、多段延伸法に比して同一原料て製造し
た場壬合、2軸延伸後の易滑性、透明性、厚み均一性の
総合特性が優れていることであることは先にも述べた通
りてあり、特に再延伸がなされる強力化タイプのフィル
ム製造の場合は、上記総合特性が得られると共に、再延
伸時のフィルム破れを極めて3少なくすることができる
さらに、第3の利点として、2軸延伸されたフィルムの
巻取速度を80TrL,ノMin以上、好ましくは15
0mImin以上とすることができ生産能力の向上が計
れる。
4,つぎに、図面
について説明する。第1図は、本発明に係る縦延伸装置
を示すものてある。
上記図面において、1は硬質クロムメッキロール、2〜
5はシリコンゴム被覆の予熱ロール、1″はゴムニップ
ロール、6,6″は、第1延伸の開始位置を決めるニッ
プロール対で、ともにシリコンゴムが被覆されたロール
、7は第1延伸されたB−1フィルムを密着保持させる
ロールで表面が鏡面仕上げのセラミックロール、7″は
シリコンゴムが被覆されたニップロール、8,9は冷却
ロール、9″はゴムニップロールである。なお、ロール
2〜7は図示省略された駆動錬置で駆動さノれている。
第1図において、ロール6,6″のニップ点からロール
7,7″のニップ点までの区間が第1延伸区間長(11
)である。第1延伸されたB−1フィルムはロール7,
1″のニップ点であるロール7上のP点からロール7上
のQ点までしつかりと密着したのち、そのQ点から冷却
ロール8へのフィルムの接触開始点Rとの間で形成され
る第2延伸区間長(12)で第2延伸がなされる。次い
で、そのフィルムは、ロール8,9で冷却され横延伸機
(図示省略)に導かれる。
第2図は、第1図と同様に第1延伸を1段階とし、第2
延伸の方式を若干変更したものである。
すなわち、ロール7,7″,7″は、すべてシリコン被
覆ロールであり、駆動されたロール7に対し上方(ロー
ル7″)と、側方(ロール7″)の2個所にニップロー
ルが設けられている。ロール1,丁のニップ点からロー
ル7,7″のニップ点まで密着保持されたフィルムは、
ロール7,Tのニップ点と冷却ロール8との間で第2延
伸される。本発明は、上記のような構成の装置で第1延
伸、密着保持、第2延伸がなされるものてある。
但し、この装置に限定されるものてはない。つぎに実施
例について説明する。実施例1 第1図の構成を有する縦延伸装置において、11、12
およびP−Q間密着保持温度を変えるテストを行なつた
テスト条件 (1)AフイルムニPET単体の急冷フィルムで厚みは
220p(2)温度条件: ロール1:75:C ロール2〜6″:125℃(表面温度) (3)延伸条仕 \−ー1 − − ロール7の表面温度:90〜150℃ (4)フィルム速度 ロール1への供給速度:10TrLIminロール9か
らの引取速度:507TLImin第1表:第2延伸条
件と厚み均一件の関係(1)B−2フィルムを電子マイ
クロ厚み計さ方向に3m.厚み測定し、その変動率をし
たものを以下の基準で等級区分した。
×:〉20% ×〜Δ:10〜20% Δ:5〜10% Δ〜○:3〜5% 0:2〜3% ◎:〈2% 第1表かられかる通り、厚み均一性につ 212/11く1、すなわち12くwとし、かつ持ロー
ル温度が105〜125℃の範囲がきわyしいことがわ
かる。
なお、本テストにおける密着保持時間C。
よつて、第1図のQ点が若干変化するたυキがあるが、
約0.24〜0.368?であつた。
スト条件下でのB−1フィルムのΔNlO−3であつた
実施例2 第1図は縦延伸装置において、密着保持時間の影響を明
らかにするため、ロール7,8間に第4図に示すような
可動小径冷却ロール8″を挿入して、Q点の変化ととも
にB−2フィルム品質がどう変化するかを調査した。
第2図において、小をの冷却ロール8″は、ロール7と
8の間を上下できるようにし、上下することによりロー
ル7とロール8″との間の延伸区間長を大きく変化させ
ることなくロール7へのB−1フィルムの密着保r時間
を可変させることができる。すなわち、ロール8″をフ
ィルムの下面(第2図)からフィルムを押し上げるよう
に移動させると、Q点は延伸弥力とロール7へのフィル
ムの密着力とがバランヌするように、次第にQ1→Q2
−Q3の方向に上剖し、最後はニップ点での短時間接触
となり、接卸時間を変化させることができる。テスト条
件は実施例1と同様である。
ノ(1)Aフイルムニ実施例1に同じ。
(2)温度条件:実施例1に同じ (3) 延伸条件 第1延伸:実施例1に同じ。
第2延伸:12さ40順(条件によつてや)異′5
る) :λ2=2.2皓(実施例1に
同じ) :ロール7の表面温度=115℃第2表
中、テストNO.4の条件は、ニップロールでニップさ
れた後、ロールNO.7への密着距?はほとんどなく目
視て観察した範囲では明らかI4Wln程度以下であつ
たので、この条件での密着日間を計算する際の密着距離
は約4Tfunとした。
第2表かられかる通り、密着時間が約0.012秒以下
ては厚み均一性が悪化する。第2表の中からテストNO
.2及びNO.4条件でB−2フィルムを作成した後、
横方向に3.7倍120℃で延伸後、230℃で熱固定
してフィルム特性を測定した結果は、第3表の通りであ
る。注:※1ヘイズの測定はASTM−D−1003に
よ る。
※2摩擦係数の測定はASTM−D−1894に よる
第3表かられかる通り、本発明の密着保持プロセスを入
れると、2軸延伸後のフィルムで評価した場合、驚くほ
ど滑りとヘイズのバランスが良化2することがわかる。
実施例3(1)ポリエチレンテレフタレートチップ(固
有粘度:0.60、平均粒径2.3μのカオリン0.0
踵量%重合時添加)を170℃で3時間乾燥後285℃
で押2出しし、Tダイからシート状にて30℃に保たれ
た回転ドラムに流延固化して幅300m1厚み200μ
のAフィルムを得た。
つぎに下記条件下で縦延伸を行なつた。 \u
A′ FlVノ&l&H ム◆(八1υ ノ密着保持条
件:ロール表面温度:116℃ 保持時間:
0.B秒 つぎに、横方向に3.皓、110℃で延伸後220℃て
熱固定して厚み11μの2軸延伸フィルムを4得た。
2軸延伸後の巻取速度は約907TL/分てあり、熱固
定時間は4秒である。
(2)上記(1)項と同じ原料を用いて製造した幅30
0順、厚み220μのAフィルムを下記条件(特開昭5
4−86n号の実施例1と同一条件)で縦延伸した。
1段目延伸:100′Cllゐ倍 2段目延伸:120′Cll.O6f8 3段目延伸:110℃、3.5倍 なお、2段目延伸におけるロールとの接触時間は2.@
である。
上記縦延伸フィルムを、上記(1)項と同一条件で横延
伸、熱固定して厚み11μの2軸延伸フィルムを得た。
(3)上記(1)項と同様な条件で作成した240μの
Aフィルムをy記条件で縦延伸した。
つぎに上記(1)項と同じ条件で横延伸後220℃て熱
固定して厚み11μの2軸延伸フィルムを得た。
上記(1)〜(3)項で得られた各フィルムの特性を測
5し、その結果を第4表にまとめた。
第4表から)、(3)項の本発明の方法を用いたフィル
ムは、(2)−ミの従来例の方法を用いたフィルムより
も厚み均=性および易滑性とヘイズのバランスが改良さ
れ?いることがわかる。−ニ※1縦方向の破断強度の測
定は、JISC一2318による。
※2縦方向の厚みむらの測定は、縦方向に10m電子マ
イクロで測定した厚みチャートか ら求めた厚みむらの
絶対値をベース厚みで 割つて10皓した値。
実施例4 (1)実施例3の(1)項と同様な条件で作成した35
05μのAフィルムを次の条件で縦延伸した。
上記のdヒ2フィルムを90℃で横方向に3.21倍延
伸後、さらに縦方向に90℃で2.0倍再延伸後、18
0℃て熱固定して厚さ12μの縦方向に強力化した2軸
延伸フィルムを得た。
最終フィルム速度は150mImmてある。(2)実施
例3の(1)項と同様な条件で作成した2302μのA
フィルムを次の条件て縦延伸した。
Lsl≦ −5勺: 上記B−2フィルムを90℃で横方向に3.2倍延伸後
、さらに縦方向に90℃で2.@再縦延伸後、180℃
で熱固定して厚さ12μの縦方向に強力化した2軸延軸
フィルムを得た。
最終フィルム速度は150wL1minである。3)密
着保持条件を、下記条件とし、その他は実施例4の(1
)と同一条件として第1延伸、第2延伸を行ないB=2
フィルムを得た。
.−6一つぎに上記;イルムを横方向に3.2倍、90
℃で延伸後、さらに、縦方向に90℃で1.4〜2.0
倍再延伸後180℃で熱固定して厚さ12μの縦方向に
強力化した2軸延伸フィルムを得た。最終速度は150
7nIminである。上記(1)、(2)、(3)項て
得られた各フィルムの特性を測定し、その結果を第5表
にまとめた。
(1)、(2)は本発明の実施例、(3)は比較例てあ
るが、同表から縦方向に強化した2軸延伸フィルムを製
造する場合でも、最初に行なう縦延伸に本発明の方法を
用いれば、摩擦係数、透明性のバランスおよび厚み均一
性が格段に向上し、その縦方向に強度の高いフィルムが
生産性よく製造できることがわかる。
【図面の簡単な説明】
第1図は、本発明に係る縦延伸装置の概略を示す断面図
、第2図は第1図の縦延伸装置の一部拡大断面図てある
。 1:硬質クロムメッキロール、「:ゴムニツプロール、
2,3,4,5:シリコンゴム被覆の予熱ロール、6,
65:シリコンゴム被覆のニップロール、7:鏡面仕上
げのセラミックロール、7″,7″:シリコンゴム被覆
ロール、8,9:冷却ロール、95:ゴムニツプロール

Claims (1)

    【特許請求の範囲】
  1. 1 ポリエチレンテレフタレートを主成分とする実質的
    に非晶状態のフィルムを、延伸倍率(λ_t)を2.4
    <λ_t<6.5倍の範囲内として縦方向に延伸後、次
    いで延伸倍率を2.5倍以上として横方向に延伸するに
    際し、前記縦方向の延伸が、(A)非晶状態のフィルム
    を、延伸段数が1段または多段で、その全延伸区間長が
    50mm以上である延伸区間長(l_1)にて、複屈折
    率が1×10^−^3〜12×10^−^3になる延伸
    倍率(λ_1)で第1延伸し、(B)該第1延伸された
    フィルムを、ガラス転移温度以下にフィルムを冷却する
    ことなく、100℃以上、130℃以下の表面温度を有
    するロールに0.012〜1.43秒間密着保持させ、
    かつ、該密着保持されたフィルムを、延伸段数が1段で
    、その延伸区間長がl_1/2未満である延伸区間長(
    l_2)にて、λ_1との積がλ_tの範囲内にある延
    伸倍率(λ_2)で第2延伸することを特徴とするポリ
    エステルフィルムの製造方法。
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