JPS6070393A - 核燃料ペレツト製造用の改良された方法および結合剤並びにそれによつて得られる製品 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発　明　の　分　野 本発明は、レラミツク技術ａ５よび粒状酸化物材料から
の焼結体製造に関りるものである。更に詳しく　２ｊえ
ば本発明は、粒状セラミック材料を圧縮成形しＣ取扱い
可能な凝結性の圧縮体とし、次いでそれを焼結して一体
化することから成る粒状セラミック月利の固形化ユニツ
１〜の製造方法に関りる。特に本発明は、二酸化ウラン
を含有する粒状月１１から核燃料ペレッ［〜または１ニ
ツ１〜を製造づることを目的とり−るものである。

関連用ｌηＩの説明 本光明は、一般的に言えば、ジョージ・エル・グインス
・ジュニア、パトリシア・土イ・ピアレンチ、ウィリア
ム・ジェイ・ワード■、ピーク−・シー・スミス、ディ
［シー・ジｌイ・ガリハンおよびバリー・■ム・ラス力
（Ｇｃｒｇｅ　Ｌ、　Ｑａｉｎｅｓ　、　Ｊ　ｒ　、　
、　ＰａＬｒ１ｃｉａ　Ａ、　Ｐｉａｃｅｎｔｅ　、　
Ｗｉｌｌｉａｍ　Ｊ、　Ｗａｒｄ　［１，Ｊ）ｅｔｃｒ
　Ｃ，３ｍ１ｔｈ、　ｌ−ｉｍｏｔｈｙ　Ｊ、　Ｇａ１
ｌｉｖａｎ　＆　ｌ−１ａｒｒｙ　Ｍ、　Ｌａ５ｋａ）
の名義で１９８１年１２月１７日に提出された米国特許
出願第３３１４９２号並びにジョージ・エル・グインズ
・ジュニアおよびウィリアム・ジエイ・ワード■（Ｇｅ
ｏｒｏｅ　Ｌ、　Ｇａ１ｎｅｓ　＆　Ｗｉｌｌｉａｍ　
Ｊ、　Ｗａｒｄｕｌｌ）の名義で１９８１年６月１５日
に提出された米［η特許出願第２７３９００号に関連し
たものである。なお、上記の特許出願はいずれも本願の
場合と同じ譲受人に譲渡され、かつそれらの明細書の内
容は引用によって本明細書中に併合されるものとターる
。

発　明　の　背　景 核分裂性の核燃料は、ウラン、プルトニウムおよびトリ
ウムのセラミック化合物をはじめとする各種組成および
形態の核分裂性物質を含んでいる。

商業用発電炉において通例使用される核燃料物質として
は、ウラン、プルトニウムおよびトリウムの酸化物並び
にそれらの混合物か挙げられる。中でも、商業用原子炉
においては最も普通に使用される最適の核燃料物質は二
酸化ウランである。かかる商業用の核燃料物質は、カド
リニウムのごとき中性子束調節剤をはじめとづる少量の
他成分と）捏合されることもある。

商業的に生産され（いる二酸化ウランはがなり多孔質の
微細な粉末であるが、これはそのままで商業用原子炉の
核燃わ１としＣ使用りるには適しない形態である。粉末
状の二酸化ウランを発電用原子炉の核燃料として適した
形態に変えるための各種の手段が開発されかつ使用され
−できた。通例使用される技術の１つは、粉末状の二酸
化ウランから成る適当なｘｌ法の塊状体を高温下で焼結
づることにＪζす、個々の粉末粒子間に強固な拡散接合
を生み出りというものであった。

しかし４１がら焼結技術にａ３いくは、ばらの粉末を圧
縮成形りることにより、取扱いＪ＞　Ｊ：び焼結操作に
酎λるだりの強度Ｊ３よび結合性をＪＶｊった自己保持
性の粒子成形体を予め得ることが必要【ある。

従っＣ，微却１な粒子を１１縮）成形りることにより、
以後の取扱いおよび焼結に耐えるだけの強度Ｊ３よび均
質度を持った凝結性の圧縮体を十分に低い不良率で得る
作業は、核燃おｌ業界にＪ−３りる重要な研究課題であ
った。

粉末加工に際して通例使用される従来の有機結合剤また
はプラスデック結合剤は、核燃料加工作業用としては適
当でないと考えられている。なぜなら、焼結後の核燃料
製品中に炭素のごとき結合剤残渣が導入されることは原
子炉用途にとって許容できないからである。その上、粒
子間に有機結合剤が存在すると、焼結に際して粒子間に
おける強固な拡散接合の形成が妨げられ、従って焼結製
品の密度が悪影響を受りる。焼結に先立って結合剤また
はそれの分解生成物を完全に除去づることは特に困難で
あって、核燃料製造に当って経費のかかる追加の作業が
必要となるのが通例である。

それ故、二酸化ウラン粉末を金型内で圧縮成形Ｊること
により、いかなる結合剤の助けもイハリずに概略司法の
未焼結圧縮体を形成−４るのが常法であった。しかしな
がらこのｈ法で１．ｉ、結合剤を含有しない粉末の未焼
結圧縮体の強度が小さいため、高率の不良品および屑々
Ａ料再循環操作を伴うことになって多大の経費を必要と
する。

本願の場合と同じ譲受人に譲渡された１９７７年１２月
６日イ（ｊのカリパン（ＱａｌｌｉＶａｎ　）の米江１
特訂第４０［１１７００号明細吉中には、原子炉用の粒
状核燃料物質の焼結ペレッＩ〜の製造を改善づる１群の
特異な逃散性結合剤が１７ｉ１示されている。この特許
の逃散性結合剤は得られる核燃料製品を汚染り−ること
なしに作用し、かつ焼結ベレン１〜の所望の多孔度に悪
影響゛を及ぼりことなく焼結に際して粒子間に有効な接
合を形成覆ることを可能にする。

更ｋまた、やはり本願の場合と同じ譲受人に譲渡された
米国特許第３８０３２７３．３９２３９３３および３９
２７１５４号も１５ハ子か川の核分裂性粒状セラミック
材わ１から核燃料ベレットを製造りる分野にお（プる重
要な諸問題に関するものであるが、これらの特許Ｊｊよ
び上記の米因特ｒ［第４０６１７００号の明細書中に開
示された内容はいり゛れも引用によっＣ本明細内中に（
１１合されるものとりる。

ところ（−１米国特許第４０６１７００号明細書中に開
示れ（いるものの−二つな従来の技術は、ある種の条ｆ
１や情況の下ひ不満な点のあることが判明した。

たとえば、上記特許の逃散性結合剤を使用した場合、二
酸化ウラン粉末の配合条件や粒子特性にかかわりなくペ
レッＩ−強度や結合性に関して一員した結果が得られる
わ【プではないことが認められＣいる。詳しく述べれば
、配合時の攪拌強度、相対湿度や温度、貯蔵期間並びに
二酸化Ｃクラン粉末の性質（たとえば粒度、表面積およ
び含水量）の全てが、かかる逃散性結合剤によっ−Ｃ付
与される物理的特性の一様性を明らかに損なう要因とな
り得るのである。このような欠点は、金型による圧縮成
形速度を増大さけた場合に一層顕著なものとなる。

当業界においては、かかる粒状セラミック材料により大
きな塑性を付与することにより、連続回転式プレスを用
いる高速圧縮成形を含めＩＣ広範凹の生産速度にわたり
最小の不良率をもつで凝結性の圧縮体を製造することを
可能にり−る一層有効かつ実用的な逃散性結合剤系が既
に提供されている。

かかる改良された逃散性結合剤系の実例としては、前述
の米国特ｆｆ出願第３３＋４９２Ｊ＞よび２７３９００
号（ｒ）７ミン型結合剤が挙げられる。

しかしながら、かかる結合剤系が付与する改善された塑
性は核燃料物質と配合してから長期間にわたっ−Ｃ低減
する傾向を承りため、十分に持続するとは限らないこと
が判明した。従って、粒状セラミック１，１　ｒ３ｔと
かかるアミン型結合剤との混合物から成る成形組成物を
長期間にわたって貯蔵または保存り゛ることは不可能で
ある。このにうな欠点は、生産日程や長期間の輸送にと
って障害となるのである。

二酸化ウラン含有核燃料物質と混合されたアミンカルバ
ミド酸塩型の逃散性結合剤の使用経験によれば、かかる
結合剤が付与する有効な初期塑性を低減さける要因の１
つは湿気への暴露にあると考えられる１、また、高温も
このような混合物の塑性を低減させることが判明しＣい
る。要覆るに、二酸化ウランを含イｊりる粒状セラミッ
ク＋４　ｔ３＋とかかるアミン型結合剤とから成る成形
組成物は、長期間にわたる脆性の増大によつＣ安定性を
失い、そしＣ高速の圧縮成形に耐えられずに高い不良率
を牛Ｕるようになる傾向を承りのである。

発　明　の　概　要 本発明に従えば、粒状セラミック核燃料物質から凝結性
の圧縮体を製造するのに際して、粒状ヒラミック核燃料
物質に塑性を付与しかつ保持することによつＣ長期間に
わたり圧縮成形を可能にＪることを特徴とづる方法が提
供される。すなわら本発明は、圧縮成形工程用の逃散性
結合剤を生成づる必須成分を含む特定の成分の併用を特
徴と覆る方法に関するものである。

発　明　の　目　的 本発明の主たる目的は、粒状ヒラミツク核燃料物質の圧
縮成形を長期間にわたって可能にするための方法および
逃散性結合剤並びにそれによって得られる製品を提供す
ることにある。

また、粒状はラミック核燃わ１物質の脆性の問題を解決
づる手段を提供すると同時にかかる核燃料物質に持続的
な塑性を付与ηることにより、長期間にわたってほとん
ど全ての圧縮条件および早い速度の下で不良率を低下さ
せながらそれの圧縮成形を可能にすることも本発明の目
的の１つである。

更にまた、二酸化ウラン粉末Ｊ）よびシコウ酸炭酸ウラ
ニル化合物の逃散性結合剤を含イｎ−５ｌる粒状ヒラミ
ック核燃料物質を圧縮成形して凝結性の圧縮体を形成す
る７ｊめの期間を延長し、かつかかる粒状セラミック核
燃ｉシ物質の塑性および成形可能性を持続さけることも
本発明の目的の１つである。

更にまた、粒状セラミック核燃１１物質から二酸化ウラ
ン含有核燃料ベレッ］〜を製造Ｊる方法において、粒状
ヒラミック核燃料物質が二酸化ウランおよび逃散性結合
剤を含有し、かつそれの性質が成分の配合後も長期間に
わたり安定であるＩ〔め破砕にＪ、る不良率を最小限に
抑えながら高速で圧縮成形を行って凝結性の圧縮体を形
成し得るような方法を提供Ｍることし本発明の目的の１
つである。

更にＪ：た、持続的な塑性を有りることによって長１ｌ
ＩＪ間にねＩこつＣ「綿成形が可能であるような、二酸
化・クランを含有りる圧縮成形可能な粒状混合物を１；
を供りることｂ本発明の目的の１つである。

発明の詳細な記載 本発明は、後続の焼結操作に際して除去されるべき逃散
性の結合剤系を使用して粒状ヒラミック核燃料物質から
ペレット状の核分裂性核燃料製品を製造する方法に関す
る。かかる方法は、二酸化ウラン粉末を含有する粒状ヒ
ラミック核燃料物質と本発明の特異な逃散性結合剤組成
物との配合物を圧縮成形して適当な１法の凝結性圧縮体
を形成し、次いでかかる圧縮体を焼結して原子炉内での
使用に適した核分裂性核燃料物質の焼結体を製造するこ
とから成るものである。

本発明において使用し得る粒状の核分裂性核燃料物質と
しＣは、ウラン、プルトニウムおよびトリウムの酸化物
のごときセラミック化合物をはじめとり−るような、原
子炉用の核燃わ１として使用される各種の物質が挙げら
れる。中ても好適な核燃料物質は酸化ウラン、酸化プル
トニウム、酸化トリウムおよびそれらの混合物である。

本発明の実施に際して使用される粒状セラミック核燃料
物質はまた、中性子束密度を調節するためにガドリニウ
ムを含有Ｊる中性子吸収材のごとき各種の添加剤を含ん
でいてもよい。

本発明の実施に際して使用するのに適した逃散性結合剤
系は、前述の米国特￥１出願第３３１４９２および２７
３９００号明Ｉｎ　８中に開示されたアミン含有化合物
を含／υでいる。かかるアミン含有化合物はアミン炭酸
塩およびアミンカルバミド酸塩から成る群より選ばれる
ものであって、その実例どしてはエチレンジアミン、モ
ノメチルアミン、３，３−ジアノジ１Ｌ１ピルアミン、
１．３−ジアミノプロパン、１，６−ジアミツヘキサン
、ｎ−ブチルアミン、ジエチレン１−リアミンおよび１
，７−ジアミノへゾタンの炭酸塩またはカルバミド酸塩
が挙げられる。

本発明においＣは、二酸化ウランを含有Ｊる粒状レラミ
ック核燃料物質に上記のアミン含有化合物おＪ、びシＪ
つ酸アンモニ・クムが添加される。次いひ、添加された
結合剤成分およびそれらの反応生成物が粒状センミック
核燃おｌ物質と実質的に均一に配合される。

本発明に従えば、二酸化ウランを含有する粒状セラミッ
ク核燃石物Ｖ（に持続的な塑性をイ」与りることによっ
てそれが長期間にわたり不利な条件に耐えるようにする
ために役立つ改良された逃散性結合剤系は次のようにし
て調整される。

水に対する溶解度の小さいシュウ酸アンモニウムがアミ
ンの水溶液と共に二酸化ウラン粉末に添加される。アミ
ンの加水分解によって水溶液のｐＨが上昇する結果、高
温下ではシュウ酸アンモニウムがアンモニアガスを急激
に発生しながら溶解づることになる。すなわち、少なく
とも約６５℃の温度下では、シュウ酸アンモニウムと水
溶液状態のアミンとを混合してから短い時間（たとえば
約１０〜３０分あるいはそれ以上）のうちに、上記の結
合剤成分同士の反応生成物として逃散性結合剤が生成さ
れるのである。次いで、約１５０°Ｃまでの適度の温度
に加熱した窒素ノ」スを通づなどのごとき任意適宜の手
段により、生成された結合剤組成物を含む反応演みの成
分を乾燥して過剰の水分が除去される。

高度の塑性を（＝Ｊ　Ｍ、−９るこの特異な結合剤系は
、安定であると同時に、水との反応従って劣化に対し極
めて良く耐えることが判明した。それはまた、約８５℃
までの比較的高い温度下で長期間にわ１ｃり安定である
ことも判明した。更にまた、それは約２００°Ｃの高温
下で十分に分解するから、後続の焼結工程におい（効果
的に排除り−ることができる。

従っＣ本発明の特異な結合剤系は、それと粒状セラミッ
ク核燃料物質との配合物を高温高湿の不利な条件下で長
期間にわたり貯蔵または保存しても劣化Ｊることがない
。

本発明の結合剤組成物を得るために使用される結合剤成
分の比率について述へれば、上記のアミンは粒状レラミ
ック核燃料物質の車量を基準として約０．５〜約１（小
出）％の割合ぐ使用りることが好ましい。また、シュウ
酸アンモニウムは粒状セラミック核燃料物質の爪巾を基
準として約０．２５〜約４（ｔｆｎ）％の割合で使用さ
れる。かかる結合剤成分の割合が上記範凹の上限を越え
た場合、一般に結合性の点で利益の増大が得られないば
かりでなく、好ましくない効果による利点の減殺や成分
の増量による費用の増加が生じることになる。

前述の通り、溶解度の低いシュウ酸アンモニウムとアミ
ンとの反応を容易にするため、アミンは予め水に溶解さ
れる。反応の達成および粒状レラミック核燃料物質への
添加にとって有用なものであれば、任意の濃度のアミン
水溶液を使用することができる。たとえば、以後の操作
において過剰の水を除去することは得策Ｃはない。とは
８（Ｘながら、固形分含有量が約４０〜約５０％のアミ
ン水溶液を使用するのが一般に適当である。この場合、
過剰の水は反応期間後に除去される。適当な水除去手段
としては、結合剤成分およびそれらの反応生成物を含有
覆る粒状混合物中に約１５０°Ｃまでの温度の窒素ガス
を通例約２０〜約６０分あるいは必要ならばそれ以上の
時間にわたっ℃通Ｕばよい。

本発明に従って水溶液状態のアミンおよびシュウ酸アン
モニウムから調整された結合剤系が二酸化ウランを含有
する粒状セラミック核燃料物質と配合された後、こうし
−Ｃ得られた配合物を当業界にａ３いて周知の操作手順
に従って圧縮成形すれば適当な司法の凝結性圧縮体を形
成づることができる。本発明の方法によれば、逃散性結
合剤と粒状レラミツク核燃１Ｆ＋物質との配合物に高度
の塑性がイ」勺される結果、かかる配合物を即座に使用
づることもできるし、また長期の貯蔵や輸送などに原因
りる長い遅廷の後に使用覆ることもぐぎる。その土、本
発明によってイ４勾される持続的な塑性は、配合物の調
製から長期間にわたり、回転式プレスを用いた高速連続
生産作業においてかかる配合物から未焼結の凝結ｔ１重
圧体を効率的に形成づるためにし十分なしのである。

次に、こうして形成された未焼結の凝結性圧縮体を当業
界において周知の操作手順に従って焼結りることにより
、結合剤か除去されると同時にレラミツク粒子同十を一
体化さけた均質な連続体が製造される。その後、通例は
ペレット状を成り焼結製品は目的の用途に応じ−（規定
の寸法にｒｔｌｌ削される。

添加された結合剤成分の配合は、任意適宜の乾式混合装
置を用い−（１−ｊうことがひきる。その実例とし−Ｃ
は、流動層混合１幾、スラブブレンターおにびリボンブ
レンダーのごとき低剪断混合機並びに振動ミル、ボール
ミルおよび遠心ミルのごとき高剪断混合機が挙げられる
。

中でも好適な混合装置は、ぺり−およびチルトン（Ｐｅ
ｒｒｙ　＆　Ｃｈｉｌｔｏｎ　）　ｍ　ｒ’ｙミカル−
エンジニアリング・ハンドブック（Ｃｈｅｍｉｃａｌ　
Ｅ　ｎ（１ｉｎｃｅｒｉｎｇｌ−１ａｎｄｂｏｏｋ　）
　Ｊ第５１＆（マグロ−ヒル・ブック・カンパニー）の
８−２９〜８−３０＠に記載された形式の振動ミルであ
る。

本発明を実施するための好適な操作手順の一例および本
発明の逃散性結合剤組成物の一例を以下に示づ−０ 実質的に一様な粒度に粒状化されＩ〔一定量の濃縮二酸
化ウラン粉末を振動ミル１スウ工コ社（ＳＷｅＣＯＩｎ
ｃ、）製のビブロエナジー（Ｖ　１ｂｒｏ−Ｅｎｅｒｇ
ｙ　）ミル１内に投入して結合剤成分と配合した。詳し
く述べれば、二酸化ウランのΦ間を基準として約０．８
〈ｍｍ）％の割合ぐ固体粉末状のシ」−ウ酸アンモニウ
ムを二酸化ウランに添加した。

また、約４８（ｍｆｆｉ）％エチレンジアミンカルバメ
ー１への水溶液を二酸化ウランに添加することにより、
二酸化ウランの重量を基準として約１．６３（ｉｌｉ　
Ｕ’ｔ　）％の水および約１．！ｉ（重量）％の固体エ
チレンジアミンカルバメートを供給しｌ〔。アミンカル
バメートとシュウ酸アンモニウムとの重量比はおよそ１
．９：　１であった。撮動ミル内に４３いてこれらの成
分を少なくとも６５°Ｃの温度下で約２５分にわたり配
合しＣ反応させたところ、シュウ酸炭酸ウラニルから成
る有効な逃散性結合剤が生成され　Ｉこ　。

次いで、約１５０℃以下の温度に加熱されたカスを使用
覆ることにより、反応済みの成分を乾燥り−ると同時に
、反応中に生成し／ｊブレンニアカスを配合物から除去
した。

これらの成分を」−記のごとくに反応さけて１！１られ
た生成物は、式 ％式％（２０ で表わされるシー１つ酸炭酸ウラニルであることが確認
された。

上記の操作１順に従って上記の成分から調製された２種
の結合剤試料の化学分析結果は次の通りであった。

Ｕ　：　Ｃ２０４２−：　ＣＯ３’−：　Ｈ２Ｏのモル
比は次の通りであった。

上記の組成は赤外スペクトルの測定結果によっても確認
された。

特許出願人 ゼネラル・エレク１〜リック・カンパニイ代理人　＜７
６３０＞　牛　沼　ｉ泡　二第１頁の続き ０発　明　者　ジョン・ドナルド・コ　アン／リイ、ジ
ュニア　ン、 ０発　明　者　ティモジ−〇ジョセ　アフ・ガリバン　
ン、 メリカ合衆国、ノース・カロライナ州、ウィルミングト
パーリアメント・トライノ２１幡 メリカ合衆国、ノース・カロライナ州、ウィルミンクト
コーン・ロード、１４旙

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、（ａ）二酸化ウランを含有する粒状セラミック核燃
   料物質にアミ、ンとシュウ酸アンモニウムとの混合物か
   ら成る逃散性結合剤を添加してし〆配合し、次いで（ｂ
   ）こうして得られた粒状セラミック核燃料物質と結合剤
   との配合物を圧縮成形して凝結性の圧縮体を形成りる両
   工程を含む結果、前記粒状レフミック核燃料物質に持続
   的な塑性が（す与され（長期間にわたり加工が可能にな
   ることを特徴とりる粒状セラミック核燃料物質の凝結性
   １］［縮体の製造方法。 ２、前記アミンが水溶液の状態にある特ｊｌ（請求の範
   囲第１項記載の方法。 ３、前記アミンがアミンカルバミド酸塩である特許請求
   の範［［Ｊｌ第］１ｒＪ記載の方法。 ４、前記アミンが１チレンジアミン力ルバメートである
   特許請求の範囲第１項記載の方法。 ５、（ａ）二酸化ウランを含有Ｊる粒状セラミック核燃
   料物質に、アミン炭酸塩およびアミンカルバミド酸塩か
   ら成る群より選ばれた少なくとも１種のアミンとシュウ
   酸アンモニウムとの混合物から成る逃散性結合剤を添加
   してＭ配合し、次いで（ｉｌ　）こうして得られた粒状
   セラミック核燃料物質ど結合剤との配合物を圧縮成形し
   て凝結性の圧縮体を形成する両工程を含む結果、前記粒
   状レフミック核燃料物質に持続的な塑性がｆ」りされて
   長期間にわたり加工が可能になることを特徴とゴる粒状
   セラミック核燃料物質の凝結性圧縮体の製造方法。 ６、前記アミンが水溶液の状態にある特許請求の範囲第
   ５項記載の方法。 ７、前記アミンが１ヂレンジアミンカルバメートである
   特許請求の範囲第５項記載の方法。 ８、前記逃散性結合剤が前記粒状レフミック核燃料物質
   の小開を基１１町として約０．５〜約７（重量）％アミ
   ンと約０．２５〜約４（重量）％のシュウ酸アンモニウ
   ムとの混合物から成る特許請求の範囲第５項記載の方法
   。 ９、前記逃散性結合剤のアミンおよびシュウ酸アンモニ
   ウム成分が前記粒状セラミック核燃料物質への添加に先
   立っ（混合される特許請求の範囲第５　Ｊ＠記載の方法
   。 １０、（ａ）二酸化・クランを含有する粒状レラミック
   核燃料物質にエチレンジアミンカルバメートとシュウ酸
   アンモニウムとの混合物から成る逃散性結合剤を添加し
   て４配合し、次いで（ｂ）こうして得られた粒状レラミ
   ック核燃籾物質と結合剤どの配合物を圧縮成形し゛Ｃ凝
   結性の圧縮体を形成り−る両工程を含む結果、前記粒状
   セラミック核燃料物質に持続的な塑性がｆＮＪすされて
   長期間にねＩごり加］二が可能になることを特徴とりる
   粒状ヒラミック核燃別物Ｔ１の凝結性圧縮体の製造方法
   。 １１、前記１ヂレンジアミン力ルバメ−１〜が水溶液の
   状態にありかつ前記シＪつ酸アンモニウムが粉末状固体
   として添加される特許請求の範囲第１０項記載の方法。 １２、前記エチレンジアミンカルバメートが水溶液の状
   態にありかつ前記シュウ酸アンモニウムが前記粒状セラ
   ミック核燃料物質への添加に先立って前記エチレンジア
   ミンカルバメートの前記水溶液中に分散させられる特許
   請求の範囲第１０項記載の方法。 １３、前記逃散性結合剤が前記粒状セラミック核燃料物
   質の重量を基準としＣ約０．５〜約１（重量）％のエチ
   レンジアミンカーボネ−トと約０．２５〜約４（重量）
   ％のシュウ酸アンモニウムとの混合物から成る特許請求
   の範囲第１０項記載の方法。 １４、前記逃散性結合剤が前記粒状セラミック核燃料物
   質の重量を基準として約１．５（重量）％のエチレンジ
   アミンカルバメートと約０．８（重Ｍ）％のシュウ酸ア
   ンモニウムとの）捏合物から成る特許請求の範囲第１０
   項記載の方法。 １５、（ａ）約１．９重（イ）部のエチレンジアミンカ
   ーボネートの水溶液および約１Ｗｆｆ１部のシュウ酸ア
   ンモニウムを粒状セラミック核燃料物質に添加覆ること
   によって前記粒状セラミック核燃料物質用の逃散性結合
   剤を調整し、次いｒ（ｂ）添加された前記成分を約６５
   °Ｃより高い温度下で前記粒状レラミック核燃料物質と
   配合することにより前記成分を反応させて前記粒状セラ
   ミック核燃料物質用の結合剤を生成さける両工程を含む
   結果、前記粒状ヒラミック核燃わ１物質に持続的な塑性
   がイ」与されＣ長１ｉ１１間にねＩこり加工が可能にな
   ることを特徴とづる粒状ヒラミック核燃わ１物質の凝結
   性圧縮体の製造方法。 １６、二酸化ウランを含有する粒状ヒラミック核燃わ１
   物質と結合剤との配合物を圧縮成形り−ることによっ４
   ゛凝結性の圧縮体が形成される特許請求の範囲第１５項
   記載の方法。 １７、（ａ）二酸化ウランを含有づる粒状ヒラミック核
   燃別物ｖ′１並びに（１））水溶液状態のアミンおよび
   シ１つ酸アンしニウムと二酸化ウランを含イｊりる前記
   粒状レラミック核燃料物質との反応生成物から成る逃散
   性結合剤を混合しで成る、粒状レラミツク核燃料物質を
   含有り゛る圧縮成形可能な粒状混合物。 １８、凝結性の圧縮体に圧縮成形された特許請求の範囲
   第１７項記載の圧縮成形可能な粒状混合物。 １９、前記アミンがアミン炭酸塩およびアミンカルバミ
   ド酸塩から成る群より選ばれた少なくとも１種のアミン
   から成る特許請求の範囲第１７項記載の圧縮成形可能な
   粒状混合物。 ２０、（ａ）二酸化ウランを含有゛りる粒状レラミック
   核燃利物質並びに（ｂ）水溶液状態のエチレンジアミン
   カーボネートおよびシュウ酸アンモニウムと前記二酸化
   ウランとの反応生成物から成る逃散性結合剤を混合して
   成る粒状ロラミツク核燃料物質を含有する圧縮成形可能
   な粒状混合物。 ２１、前記逃散性結合剤が前記粒状レラミツク核燃利物
   質の重量を基準として約０．５〜約７（重量％のエチレ
   ンジアミンカーボネー１へと約０．２５〜約４（重１）
   ％のシュウ酸アンモニウムとの反応生成物から成る特許
   請求の範囲第２０項記載の圧縮成形可能な粒状混合物。 ２２、式 ［ＵＯ２（ＣＯ８）（Ｃ２０４）　・２１１２０］　・
   ２８２０で表わされかつ粒状セラミック核燃料物質に改
   善された結合性を付与りるシュウ酸炭酸ウラニル組成物
   。 ２３、アミン炭酸塩およびアミンカルバミド酸塩から成
   る群より選ばれた少なくとも１種のアミンおよびシュウ
   酸アンモニウムを二酸化ウランと反応さけて成ることを
   特徴と覆る、式 ％式％） で表わされかつ二酸化ウランを含有づる粒状セラミック
   核燃料物質に改善され／ｊ　Ｖｉ続的な結合性を付与す
   るシュウ酸炭酸ウラニル組成物。 ２４、エチレンジアミンカルバメ−１−の水溶液および
   シュウ酸アンモニウムを二酸化ウランと反応さけて成る
   ことを１４徴とりる、式 ％式％ で表わされかつ二酸化ウランを含有Ｊる粒状セラミック
   核燃料物質に改善された持続的な結合性をイ４ちりるシ
   ュウ酸炭酸ウラニル組成物。 ２５、（ａ）Ｉヂレンジアミン力ルバメートの水溶液お
   よびシュウ酸アンモニウムを、エチレンジアミンカルバ
   メート約１．９ｍｆｆ１部に対してシュウ酸アンモニウ
   ム約１重量部の割合で、粒状セラミック核燃料物質に添
   加することによって前記粒状セラミック核燃料物質用の
   逃散性結合剤を調整し、（ｂ）添加された前記諸成分を
   約６５°Ｃより高い温度下で前記粒状セラミック核燃料
   物質と配合Ｖることによりこれらの成分を反応させて前
   記粒状セラミック核燃料物質用の結合剤を生成さゼ、次
   いで（ｃ）１５０°Ｃ以下の温度の加熱ガスを使用して
   、反応済みの前記諸成分を乾燥しかつｊｑられた配合物
   から水およびアンモニアガスを除去する諸工程を含む結
   果、前記粒状セラミック核燃料物質に持続的な塑性が（
   ｌ勾されて長期間にわたり加工が可能になることを特徴
   とする粒状セラミック核燃料物質の凝結性圧縮体の製造
   り法。