JPS6112238B2

JPS6112238B2 -

Info

Publication number: JPS6112238B2
Application number: JP56145892A
Authority: JP
Inventors: Kazuo Anzai; Takao Oota
Original assignee: Tokyo Shibaura Electric Co Ltd
Current assignee: Toshiba Corp
Priority date: 1981-09-16
Filing date: 1981-09-16
Publication date: 1986-04-07
Also published as: JPS5847300A

Description

【発明の詳細な説明】

本発明は、放射性廃棄物の処理に関し、さらに
詳しくは、セラミツクス形成物質を用いて、か焼
した放射性廃棄物をセラミツクス質物体として固
化する方法（以下、「セラミツクス固化法」と略
称する）および該方法を実施する装置に関する。原子力発電の普及にともない使用済核燃料の再
処理場から発生する高濃度の放射性廃液は年々増
大する傾向にある。これらの放射性廃液を液状の
ままでタンク貯蔵することは安全上、管理上のみ
ならず、数量・容積の点で貯蔵スペースが問題と
なるため、保管しやすい固化体への変換技術（固
化技術）の確立が切望されている。従来、高濃度の放射性廃棄物を固化する方法と
しては、ガラス固化法、金属複合体とする固化法
等、種々の方法が提案されているが、現在のとこ
ろガラス固化法が、技術的にも経済的にも最み有
利であるとされている。さらにこのガラス固化法にも、種々の方法が提
案されているが、なかでも、電気絶縁性のるつぼ
内に装入した放射性廃棄物のか焼物とガラス形成
物質を、高周波誘導加熱により溶融する工程を含
む方法が、装置を簡略にできること、熱効率が良
いこと等の利点のため有望視されている。すなわ
ち、この方法は、るつぼ上部から放射性廃棄物の
か焼物とガラス形成物質を連続的又は間欠的に装
入し、他方るつぼ底部に設けられた流出ノズルか
ら前記物質の溶融混合物を間欠的に取出し、格納
容器へ導いて固化させるものである。従つて、こ
の方法によれば装置の連続運転が可能であり、更
に、前述した利点の他に、溶融ガラス電極が接触
しないこと、るつぼ内の位置に関わりなく溶融ガ
ラスをほぼ均一に加熱できること、電気的絶縁性
のるつぼは直接に加熱されないために過熱のおそ
れがなく、るつぼ溶融ガラスにより浸食されるこ
とが少ないこと、等の利点がある。しかし、上述の利点の反面、高周波誘導加熱を
利用する従来のガラス固化法には、次のような欠
点があつた。すなわち、放射性廃棄物のか焼物およびガラス
形成物質は、通常室温では極めて電気抵抗が大き
く、高周波により誘導電流を生じさせることはで
きないため、室温から直接、誘導加熱を行うこと
は困難である。そのため、ガラス形成物質をあら
かじめ他の手段でおよそ800〜1200℃の温度まで
熱して溶融し、電気比抵抗を約10Ωcm以下の電気
良導体としておく必要がある。上記のような高周波誘導加熱によるガラス固化
体製造時における欠点は、高周波誘導加熱による
セラミツクス固化法においても同様に問題とな
る。すなわち、従来考えられてきたセラミツクス
固化法においては、放射性廃棄物のか焼体粉末を
はじめ、セラミツクス固化するための添加剤も室
温においては電気抵抗が大きく、従つてこれらの
混合物の一部ないし全部を何らかの補助手段を使
用する予熱なしには高周波誘導によつて加熱する
ことは困難である。本発明の目的は、上述した従来のセラミツクス
固化法の欠点を改善し、高周波誘導加熱を容易に
することにより、熱効率の向上とともに、放射性
廃棄物の固化処理の簡略化、迅速化を可能とする
方法および該方法を実施する装置を提供すること
にある。本発明者らは、上述の達成のために研究した結
果放射性廃棄物のか焼物とセラミツクス形成物質
に、第３の成分として炭化ケイ素粉末を添加する
ことが高周波誘導加熱における加熱効率の向上に
極めて有効であることを見出した。すなわち、本
発明の放射性廃棄物のセラミツクス固化法は、電
気絶縁性耐火物質から成るるつぼ内に放射性廃棄
物のか焼物とセラミツクス形成物質を装入し、高
周波誘導加熱により溶融体とした後、該溶融体を
るつぼから取り出し、格納容器内へ導いて固化さ
せることにより放射性廃棄物を処理するに際し
て、るつぼ内に装入した前記か焼物とセラミツク
ス形成物質に第３成分として炭化ケイ素粉末を、
全量に対して20〜50重量％の範囲で加えることに
よつて高周波誘導加熱を容易ならしめることを特
徴とするものである。また本発明の放射性廃棄物のセラミツク固化装
置は、絶縁性耐火物質から成るるつぼ、該るつぼ
の周囲に複数回の巻数を有して配置され、るつぼ
加熱用の高周波発振器に接続された誘導コイル
と、該るつぼ内へ放射性廃棄物のか焼物およびセ
ラミツクス形成物質および炭化ケイ素末とを装入
する装置と、該るつぼの底部に設けられた溶融体
取り出し用の流出ノズルとを有することを特徴と
するものである。以下、本発明をさらに詳細に説明する。本発明の放射性廃棄物のセラミツクス固化方法
は、以下の工程からなる。すなわち、まず電気絶
縁性耐火物質から成るるつぼ内に放射性廃棄物の
か焼物、セラミツクス形成用物質および炭化ケイ
素粉末を全重量の20〜50重量％含む混合物を連続
的にまたは間欠的に供給する工程と、次いで前記
の工程で供給される混合物を高周波誘導加熱によ
り溶融セラミツクスとする工程と、最後に、上記
溶融セラミツクスの一定量を流出ノズルから間欠
的に取り出し、格納容器に充填固化させる工程と
を有する。さらに、上記最後の工程にあつては、
必要に応じて、るつぼの運転休止の場合にでも、
流出ノズル部分だけを高周波誘導加熱することに
よつて、溶融セラミツクスの固化による流出ノズ
ルの閉鎖を防止し、流出操作を容易にすることが
できる。上記した最初の工程において添加される
炭化ケイ素は、加熱効率が良く、耐酸化性、耐侵
食性にも優れる上に、たとえ酸化分解してもCO₂
と、セラミツクス形成物質の一部でもあるSiO₂
となり、分解生成物が溶融セラミツクス中に混入
しても支障が生じない。また、炭化ケイ素の高周
波による誘導加熱はきわめて容易であり、その高
周波出力を調節することにより、室温から1300℃
までの範囲で任意の温度に調節することができ
る。従つて、炭化ケイ素粉末を添加することによつ
て、セラミツクス形成物質を予め他の手段で、高
周波誘導加熱が可能となる温度まで予熱する必要
がないばかりか、たとえば、金属チツプ、高導電
性低融点ガラス物質等の予熱用の物質を別に装入
する必要もない。そして、この炭化ケイ素の含有
率は、全量に対して20〜50重量％が好ましく、20
重量％より少ないと昇温が遅く不利であり、逆に
50重量％を越えると廃棄物か焼体の処理量が減少
するので不適当である。また、セラミツクスス形成物質は放射性廃棄物
か焼体を固化するために使用するものであつて、
その添加量は、全量に対し、炭化ケイ素を含めた
値で60〜90重量％が好ましい。セラミツクス形成物質としては、通常の酸化物
系セラミツクス材料がひろく用いられ得るが、特
に、Al₂O₃、SiO₂およびアルカリ土類金属酸化物
から選ばれる少なくとも一つの物質を含む材料が
好ましく用いられる。次に、本発明の方法を、一層明らかにするため
に一実施態様を、該方法の実施装置の例とともに
説明する。第１図に示した装置は、絶縁性の耐火るつぼ１
を備えている。この絶縁性の耐火るつぼは、セラ
ミツクスの侵食作用に耐えることができ、最高使
用設計温度約1500℃においても破損するおそれの
ないものでなければならない。例えば耐熱衝撃性
に優れる石英ガラス物質、又は石英ガラス焼結耐
火物（グラスロツク）や、耐食性に優れるAl₂O₃
―ZrO₂―SiO₂系、又はAl₂O₃系の電気鋳造耐火物
等が好ましい。これらは、下表に示す特性を有し
ている。

【表】るつぼ１内の装入物を加熱する装置は、るつぼ
１の周囲に、るつぼから離れて配置された誘導コ
イル２と、この誘導コイル２に高周波電流を供給
する高周波発振器３とから成る。そして上記誘導コイル２は、水冷中空銅パイプ
から成る。また、高周波発振器３は、るつぼ１内
に装入された放射性廃棄物のか焼物とセラミツク
ス形成用物質および炭化ケイ素とから成る溶融セ
ラミツクスを誘導加熱することができる高周波の
交流を供給することができ、かつ各工程に応じた
最適な周波数に調節することができるものであれ
ば好適である。誘導加熱の能率を考慮すると、少
なくとも100KHz以上の周波数が必要であると考
えられるが、一般には数ＭHz〜数十ＭHzオーダー
の周波数で実施され、高周波発振器３の出力は、
負荷に応じて可変のものとして、溶融体を所望の
温度に調節する。前記るつぼの上部は、金属性の
肩部４と筒状部５から成る上部構造を有し、排ガ
ス装置６へ連結されている。肩部４の内面は、る
つぼ１内の装入物からの放射熱を反射してるつぼ
内の熱損失を低減する。そして、排ガス装置６は
前記放射性廃棄物とセラミツクス形成物質と炭化
ケイ素とが反応してセラミツクス化するときに発
生するNOx等有害ガスや酸化セシウム等の揮発
しやすい有害成分が周囲に拡散しないように吸引
し、フイルターなどにより有害物質を除去して大
気中に排気する装置である。前記るつぼの底部には溶融セラミツクスをるつ
ぼ１の外の取り出す流出ノズル７に設けられてい
る。第１図に示す実施例では流出ノズル７はるつ
ぼ１と連続した同じ耐火物から成るが、他の耐火
性材料で構成することもできる。流出ノズル７の
周囲には、装置の運転休止により固化し、流出ノ
ズルを閉鎖しているセラミツクス塊を加熱・溶融
させる加熱装置として、誘導コイル８と、この誘
導コイルに高周波を供給する高周波発振器９が設
けられている。さらに、必要に応じて流出ノズル
７を閉鎖しているセラミツクス塊を、急速に加
熱・溶融するための補助手段として、誘導コイル
により直接誘導加熱される発熱体を設けていても
よい。この発熱体として、第２図に示す例えば、
炭化ケイ素等の抵抗発熱体から成る発熱リング７
ａが流出ノズル７と誘導コイル８との間に設けら
れ、また第３図に示す例では、流出ノズル７の内
壁にステンレスまたはインコネル等から成る耐熱
金属層７ｂが設けられている。そしてこの耐熱金
属層７ｂの厚さは、流出ノズル７の構成材料であ
る耐火物との熱膨張係数の差を考慮して、１mm以
下とする必要がある。前記るつぼの上部構造の一部には、るつぼ１内
へ放射性廃棄物のか焼物とセラミツクス形成物質
および炭化ケイ素粉末を装入する手段として、ホ
ツパーおよびコンスタントフイーダ１１、バイブ
レータ１２が設けられている。また、流出ノズル７の下方には、金属性の格納
容器１４が配置されており、該格納容器およびそ
の内容物を加熱する手段（図示せず）を具備して
いる。この加熱手段は、流出ノズル７から溶融セ
ラミツクスを受容する際に、格納容器を加熱して
おくことにより、溶融セラミツクスを隙間なく容
器内に充填する役割を果すものである。次に、以上説明した本発明の装置を使用して、
放射性廃棄物をセラミツクス固化する方法の一例
を説明する。まず、放射性廃棄物のか焼物とセラミツクス形
成物質および炭化ケイ素粉末を一定の割合で混合
した混合物の初度装入量を、ホツパーおよびコン
スタントフイーダ１１により、設定された一定速
度で、バイブレータ１２を経てるつぼ１内へ供給
する。次に、高周波発振器３により、誘導コイル
２に高周波電流を印加し、炭化ケイ素粉末を誘導
加熱する。そして、混合物の初度装入量が溶融セ
ラミツクスとなり溶融セラミツス自体も直接誘導
加熱することができる状態に達したら、さらに誘
導加熱を続けならら、るつぼ１の中心線まで伸ば
したシユート１３により新たに混合物を、連続的
に、または間欠的に供給する。この新たに供給さ
れた混合物は、溶融・消化され溶融セラミツクス
として先に溶融されたものと一体になる。そし
て、溶融セラミツクスの液面がるつぼ１の最高許
容レベル近傍まで達し、かつ十分溶融された時点
で流出ノズル７を開栓し、溶融セラミツクスを一
定量格納容器１４に充填する。このとき、流出ノ
ズル７が、固化したセラミツクス塊によつて閉鎖
されている場合は、あらかじめ流出ノズル７の周
囲に配置された誘導コイル８に高周波発振器９か
ら高周波を供給し、上記セラミツクス塊を高周波
誘導加熱により融解する必要がある。次いで、再び前記か焼物とセラミツクス形成物
質および炭化ケイ素粉末の混合物を、連続的に、
または間欠的にるつぼ１内へ供給し、前述の工程
が繰返されることになる。以下、実施例、比較例により本発明を更に具体
的に説明する。例第１表に示す組成のセラミツクス形成物質と、
第２表に示す組成の模擬放射性廃棄物のか焼物を
用意し、さらにこれに炭化ケイ素粉末を第３表に
示す割合で混合したものを原料とした。

【表】

【表】上記混合物を装入する絶縁性耐火るつぼは、内
径90mmφ、高さ130mm、流出ノズルの内径８mmφ
の石英ガラス製るつぼで、その周囲に、内径110
mmφの水冷中空銅パイプから成る誘導用コイルが
るつぼ底部から70mmの高さまで４巻されている。
そして、上記るつぼに、第３表に示した混合物を
るつぼ底部から高さ約100mmまで装入し、陽極同
調型自励式発振管により、周波数3MHz、陽極入
力6KWで始動を行つた。実施例１〜４の場合、混合物は２〜４時間で完
全に溶解し。上記初度装入量が溶解した後、陽極
入力を5.5KWにして更に前記混合物を１時間当
り500gの割合で追加装入し、溶融セラミツクス
が最大レベル、即ち底部より70mmに達したとき、
下部の流出ノズルを加熱して、溶融セラミツクス
を流出させた。比較例１の場合、実施例１〜４の場合と同様に
高周波誘導加熱を行つたが混合物の温度上昇は認
められなかつた。比較例２の場合、実施例１〜４の場合と同様に
高周波誘導加熱を行つたが、混合物の温度上昇は
極めて遅く、24時間加熱でも混合物は溶解するに
至らなかつた。さらに、比較例３の場合、放射性廃棄物か焼体
の処理量が減少し、また溶融体と混合しなかつた
過剰の炭化ケイ素粉末が流出ノズルにつまり、溶
融セラミツクスを硫出させる際の障害となつた。以上の実施例、比較例から明らかなように、本
発明のセラミツクス固化法によれば、高周波誘導
加熱が容易となり、熱効率の向上およびセラミツ
クス固化処理の簡略化、迅速化が図られ、放射廃
棄物の処理上すこぶる有用である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明に係る放射性廃棄物のセラミツ
クス固化装置の概略を一部ブロツク的に示す断面
図、第２図および第３図は本発明に係る装置で使
用れる流出ノズルの断面図である。１…絶縁性耐火るつぼ、２…誘導コイル、３…
高周波発振器、４…肩部、５…筒状部、６…排ガ
ス装置、７…流出ノズル、７ａ…発熱リング、７
ｂ…耐熱金属層、８…誘導コイル、９…高周波発
振器、１０…溶融セラミツクス、１１…ホツパー
およびコンスタントフイーダ、１２…バイブレー
タ、１３…シユート、１４…格納容器。

Claims

【特許請求の範囲】１電気絶縁性耐火物質から成るるつぼ内に放射
性廃棄物のか焼物とセラミツクス形成物質を装入
し、高周波誘導加熱により溶融体とした後、該溶
融体をるつぼから取り出し、格納容器内へ導いて
固化させることにより放射性廃棄物を処理するに
際して、るつぼ内に装入した前記か焼物と、 Al₂O₃、SiO₂およびアルカリ土類金属酸化物か
ら選ばれる少なくとも一つの物質からなるセラミ
ツクス形成物質に、第３成分として炭化ケイ素粉
末を全量に対して20〜50重量％の範囲で加えるこ
とによつて高周波誘導加熱を容易ならしめること
を特徴とする、放射性廃棄物のセラミツク固化
法。２絶縁性耐火物質から成るるつぼと、該るつぼ
の周囲に複数回の巻数を有して配置され、るつぼ
加熱用の高周波発振器に接続された誘導コイル
と、該るつぼ内へ放射性廃棄物のか焼物、
Al₂O₃、SiO₂およびアルカリ土類金属酸化物から
選ばれる少なくとも一つの物質からなるセラミツ
クス形成物質および炭化ケイ素粉末を装入する装
置と、該るつぼの底部に設けられた溶融体取り出
し用の流出ノズルとを有することを特徴とする、
放射性廃棄物のセラミツクス固化装置。３流出ノズルが電気絶縁性の耐火性物質から成
り、該流出ノズルの周囲には、るつぼ加熱用の高
周波発振器とは別の独立した高周波発振器に接続
された誘導コイルが配置されている、特許請求の
範囲第２項記載の装置。