JPS61133557A - ポリマー電極を有する電池およびその製法 - Google Patents
ポリマー電極を有する電池およびその製法Info
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野：
本発明は少なくとも１つの電極を有し、その活物質がポ
リ共役構造の、カチオンまたはアニオンをドープしうる
導電性有機ポリマー化合物からなり、かつ電極がアルミ
ニウム導出体を備えている電池に関する。
リ共役構造の、カチオンまたはアニオンをドープしうる
導電性有機ポリマー化合物からなり、かつ電極がアルミ
ニウム導出体を備えている電池に関する。
従来の技術：
導電性有機ポリマーを相当するモノマーから合成する際
、最終生成物は発生条件に応じて多少によらず深く着色
した結晶粉末としてまたは反応容器の壁をフィルム状に
蔽うシートとして得られる。次にこの生成物は液体反応
媒体、一般にはチーグラーナツタ触媒の有機溶剤中の懸
濁液から分離され、精製後簡単に成形および処
′理することができる。
、最終生成物は発生条件に応じて多少によらず深く着色
した結晶粉末としてまたは反応容器の壁をフィルム状に
蔽うシートとして得られる。次にこの生成物は液体反応
媒体、一般にはチーグラーナツタ触媒の有機溶剤中の懸
濁液から分離され、精製後簡単に成形および処
′理することができる。
ポリマー電池の電極材料として使用するため現在までた
とえば（ＯＨ）ｘシートにその良好な個有電子伝導性に
も拘らず金属線たとえば白金線を電流導出体として備え
、このようにして電極の効率を改善することが常用され
た。金属導出体との結合は機械的圧力のみによって実施
されるので、この電流導出は平面的に形成した導出体材
料の場合も負荷した電極の電位を降下させる不可避の接
触抵抗のため不満足である。
とえば（ＯＨ）ｘシートにその良好な個有電子伝導性に
も拘らず金属線たとえば白金線を電流導出体として備え
、このようにして電極の効率を改善することが常用され
た。金属導出体との結合は機械的圧力のみによって実施
されるので、この電流導出は平面的に形成した導出体材
料の場合も負荷した電極の電位を降下させる不可避の接
触抵抗のため不満足である。
この理由から最近ポリマー材料を金属導出体へ有利に低
い接触抵抗をもって化学的または物理化学的に結合する
手段が開発された。
い接触抵抗をもって化学的または物理化学的に結合する
手段が開発された。
このような手段はたとえば膜状ポリマー組織に金属導出
体の帯を蒸着し、スパッタリングし、または写真技術に
よりポリマー表面へ導電層をつくることである。しかし
この場合充放電サイクルの間のポリマーの体積変化によ
り蒸着またはプリントした導出体の膜が破断することを
考慮しなければならない。
体の帯を蒸着し、スパッタリングし、または写真技術に
よりポリマー表面へ導電層をつくることである。しかし
この場合充放電サイクルの間のポリマーの体積変化によ
り蒸着またはプリントした導出体の膜が破断することを
考慮しなければならない。
多くの導電性ポリマーはモノマーから酸化によって発生
し、その際１次ラジカルイオンが形成サレ、これがダイ
マー化し、さらに他のモノマーが付加しながらオリデマ
ー中間単位を介してポリマー鎖へ酸化される。
し、その際１次ラジカルイオンが形成サレ、これがダイ
マー化し、さらに他のモノマーが付加しながらオリデマ
ー中間単位を介してポリマー鎖へ酸化される。
西独公開特許公報第５３ ２６ １９ろ号からポリマー
のこのような合成を直接ポリマーの析出および再成長の
ための基板としての多孔性金属成形体上で実施すること
が公知である。金属成形体はしたがって同時に次のドー
ピングｒ（よって活性状態へ移行する有機電極材料の支
持骨格および導出体になる。多くのポリマーが非常に高
い酸化電位を特徴とすることを考慮して支持骨格には比
較的耐食性の金属たとえばニッケル、ニッケル−クロム
、Ｌ銅−ニッケル、銀または白金がｆ吏用される。
のこのような合成を直接ポリマーの析出および再成長の
ための基板としての多孔性金属成形体上で実施すること
が公知である。金属成形体はしたがって同時に次のドー
ピングｒ（よって活性状態へ移行する有機電極材料の支
持骨格および導出体になる。多くのポリマーが非常に高
い酸化電位を特徴とすることを考慮して支持骨格には比
較的耐食性の金属たとえばニッケル、ニッケル−クロム
、Ｌ銅−ニッケル、銀または白金がｆ吏用される。
逆に特開昭５９−１２５７６号公報（西独公開特許公報
第３６２４ ９６８号）によればシート状ポリアセチレ
ン材料の両面にアルミニウムを真空蒸着し、金属被覆１
〜たポリマーを続いて反跳−イオン注入処理し、その際
アルミニウム原子が高い運動エネルギーのため導電性ポ
リマーへ侵入し、拡散遷移層がポリマーと金属被覆の間
に発生するので、低い接触抵抗の強個な結合が得られる
。
第３６２４ ９６８号）によればシート状ポリアセチレ
ン材料の両面にアルミニウムを真空蒸着し、金属被覆１
〜たポリマーを続いて反跳−イオン注入処理し、その際
アルミニウム原子が高い運動エネルギーのため導電性ポ
リマーへ侵入し、拡散遷移層がポリマーと金属被覆の間
に発生するので、低い接触抵抗の強個な結合が得られる
。
ポリマー系の体積に対する理論エネルギー密度はすでに
比較的低く、この欠点は実際のポリマー電池にさらに鋭
敏に影響し、すなわち多くの公知電極支持体はその上に
支持した厚さが僅か数μｍのポリマ一層に比して比較的
無効体積が大きいので、実際のポリマー電極の比体積エ
ネルギー密度はとくに理論値よりはるかに低い。
比較的低く、この欠点は実際のポリマー電池にさらに鋭
敏に影響し、すなわち多くの公知電極支持体はその上に
支持した厚さが僅か数μｍのポリマ一層に比して比較的
無効体積が大きいので、実際のポリマー電極の比体積エ
ネルギー密度はとくに理論値よりはるかに低い。
発明が解決しようとする問題点：
それゆえ本発明の目的は金属表面でポリマ一層を直接合
成しうろことを前提としてこの陽極酸化過程の析出基材
として公知金属成形体と同様に使用しうる基板を得るこ
とであり、その際有利な低い比重のためアルミニウム導
出体を主体として維持し、それゆえ少なくとも導出体お
よび電極支持体の機能を貴金属に比して費用の低い安価
な材料によって達成しなければならない。
成しうろことを前提としてこの陽極酸化過程の析出基材
として公知金属成形体と同様に使用しうる基板を得るこ
とであり、その際有利な低い比重のためアルミニウム導
出体を主体として維持し、それゆえ少なくとも導出体お
よび電極支持体の機能を貴金属に比して費用の低い安価
な材料によって達成しなければならない。
問題点を解決するだめの手段：
この目的は本発明により特許請求の範囲第１項または第
７項記載の手段によって解決される。
７項記載の手段によって解決される。
したがって前記目的を解決するため所望の電極品質に関
しては同じ結果の２つの選択的方法が与えられる。
しては同じ結果の２つの選択的方法が与えられる。
作用：
２つの本発明方法に共通の利点はまず第１に使用したア
ルミニウム導出体で非常に高い比重量および比体積導電
性を有する材料が生ずることにあり、この材料は少なく
ともシート厚さが僅か数μｍである薄いシートの形で使
用する際、したがってポリマーフィルムが同じ程度の厚
さに達する際、ポリマーフィルム：導出体材料の体積比
を１より著しく大きくする゛ことができる。
ルミニウム導出体で非常に高い比重量および比体積導電
性を有する材料が生ずることにあり、この材料は少なく
ともシート厚さが僅か数μｍである薄いシートの形で使
用する際、したがってポリマーフィルムが同じ程度の厚
さに達する際、ポリマーフィルム：導出体材料の体積比
を１より著しく大きくする゛ことができる。
この条件のもとにポリマー電池のエネルギー密度を適当
な範囲内に維持することができる。
な範囲内に維持することができる。
メーカから購入するような所望品質のアルミニウムシー
トは機械的には十分安定であるけれど、電気絶縁性の自
然の酸化物皮膜が付着し、この皮膜はそれだけで納入状
態のシートを有機物質の陽極酸化重合の基材として使用
することを妨げる。この場合酸化したアルミニウム表面
。
トは機械的には十分安定であるけれど、電気絶縁性の自
然の酸化物皮膜が付着し、この皮膜はそれだけで納入状
態のシートを有機物質の陽極酸化重合の基材として使用
することを妨げる。この場合酸化したアルミニウム表面
。
は高い安定性で優れ、基材金属がさらに酸化することを
防ぐ。
防ぐ。
意外にもこの表面状態を残すアルミニウム基材の電子伝
導性材料による被覆によって、この基材は重合過程の析
出基板としての役割を引受け、さらに後の電池作動の際
腐食の傾向なしに電極支持体および導出体の機能を無制
限に充足する能力を得ることが明らかになった。
導性材料による被覆によって、この基材は重合過程の析
出基板としての役割を引受け、さらに後の電池作動の際
腐食の傾向なしに電極支持体および導出体の機能を無制
限に充足する能力を得ることが明らかになった。
被覆のだめの電子伝導性材料としては多数の金属とくに
貴金属の列からの金属たとえば金または白金、さらにニ
ッケル、クロム捷たはニッケルクロム合金も適する。ア
ルミニウム基材への被覆は蒸着またはスパッタリングに
よって実施することができる０ もう１つの適当な方法
は金属粉末および溶剤から適当な安定剤を使用して製造
した懸濁液のスプレーまたは塗布である。
貴金属の列からの金属たとえば金または白金、さらにニ
ッケル、クロム捷たはニッケルクロム合金も適する。ア
ルミニウム基材への被覆は蒸着またはスパッタリングに
よって実施することができる０ もう１つの適当な方法
は金属粉末および溶剤から適当な安定剤を使用して製造
した懸濁液のスプレーまたは塗布である。
とくに炭素の被覆が有利である。炭素は黒鉛またはカー
ボンブラックとして使用され、蒸着またはとくに金属の
ように懸濁した形でスプレーもしくは塗布することがで
きる。同様の技術が導電ラッカの際適用される。
ボンブラックとして使用され、蒸着またはとくに金属の
ように懸濁した形でスプレーもしくは塗布することがで
きる。同様の技術が導電ラッカの際適用される。
この前処理の後、活性有機電極材料の直接の電気化学的
重合被覆を不活性有機溶剤中のモノマー溶液から満足に
実施することができる。
重合被覆を不活性有機溶剤中のモノマー溶液から満足に
実施することができる。
前記方法の１つにより被覆した貴金属または重金属被覆
なポリマー被覆前に２００−３００°Ｃで数時間熱処理
することによりポリマ一層の付着強度をさらに上昇し、
アルミニウム上の酸化膜の導電性を高めることができる
。
なポリマー被覆前に２００−３００°Ｃで数時間熱処理
することによりポリマ一層の付着強度をさらに上昇し、
アルミニウム上の酸化膜の導電性を高めることができる
。
本発明による電極の選択的製法はアルミニウム基材をあ
らかじめカセイカリまたはノーダ液で洗浄処理して自然
の酸化物被覆を除去した後、ポリマーを同様電気化学的
方法でアルミニウム基材の光輝表面へ被覆することから
なる。これはもちろん比較的０汚れる″製法である。そ
れにも拘らずこの場合も金属表面とその上に析出したポ
リマーの間に機械的接触のみの品質よりはるかに優れた
密接な結合が達成される。たとえば洗浄したアルミニウ
ム支持体ヘモツマ−の重合被覆によって形成したポリピ
ロール正極、リチウム負極およびＬｉｅ１０４−プロピ
レンカーボネート電解質を有する試験電池によれば、サ
イクル便用の間内部抵抗増大も電解質によるＡ／イオン
の吸収も観察されなかった。それゆえ導出体の腐食の危
険はほぼ存在しない。
らかじめカセイカリまたはノーダ液で洗浄処理して自然
の酸化物被覆を除去した後、ポリマーを同様電気化学的
方法でアルミニウム基材の光輝表面へ被覆することから
なる。これはもちろん比較的０汚れる″製法である。そ
れにも拘らずこの場合も金属表面とその上に析出したポ
リマーの間に機械的接触のみの品質よりはるかに優れた
密接な結合が達成される。たとえば洗浄したアルミニウ
ム支持体ヘモツマ−の重合被覆によって形成したポリピ
ロール正極、リチウム負極およびＬｉｅ１０４−プロピ
レンカーボネート電解質を有する試験電池によれば、サ
イクル便用の間内部抵抗増大も電解質によるＡ／イオン
の吸収も観察されなかった。それゆえ導出体の腐食の危
険はほぼ存在しない。
しかし本発明による電極形成の有利な実施例によれば光
輝洗浄したアルミニウム表面はまず腐食に安定な重金属
で被覆され、この基材に初めてポリマーの析出が行われ
る。アルミニウムの防食はこの場合重金属被覆上に場合
により酸化物の薄層が形成されることをこれ自体十分電
子伝導性である限り防ぐ必要はない。
輝洗浄したアルミニウム表面はまず腐食に安定な重金属
で被覆され、この基材に初めてポリマーの析出が行われ
る。アルミニウムの防食はこの場合重金属被覆上に場合
により酸化物の薄層が形成されることをこれ自体十分電
子伝導性である限り防ぐ必要はない。
本発明の目的にとくに有利な重金属はクロムおよびニッ
ケルクロム合金である。さらに有利には価格によって制
限されるけれど貴金属とくに白金が挙げられる。
ケルクロム合金である。さらに有利には価格によって制
限されるけれど貴金属とくに白金が挙げられる。
本発明の範囲内でとくにポリマー形成に挙げられる有機
化合物はピロール、チオフェン、フラン、アニリンおよ
びｐ−フェニレンスルフィドである。
化合物はピロール、チオフェン、フラン、アニリンおよ
びｐ−フェニレンスルフィドである。
意外にも本発明の手段により酸化物の付着した、したが
って耐食性のアルミニウム基板の場合にも酸化膜の電解
液側表面に電気化学的過程を初めて可能にする条件が得
られる。酸化膜およびとくにその上に拡がる金属フィル
ムは著しく薄いので、陽極酸化重合に必要な電子の流れ
は被覆した金属層と金属のアルミニウム心の間の酸化膜
を介するトンネル効果によって達成されるものと推定し
なければならない。
って耐食性のアルミニウム基板の場合にも酸化膜の電解
液側表面に電気化学的過程を初めて可能にする条件が得
られる。酸化膜およびとくにその上に拡がる金属フィル
ムは著しく薄いので、陽極酸化重合に必要な電子の流れ
は被覆した金属層と金属のアルミニウム心の間の酸化膜
を介するトンネル効果によって達成されるものと推定し
なければならない。
実施例：
図面はこの推定事実をとくに明らかにする。
この図は特許請求の範囲第１項記載のポリマー電極を略
示する。この電極の特徴はアルミニウム金属１、自然の
酸化物皮膜２、電子伝導性被覆３（貴金属または炭素）
および電気化学的に析出したポリマー４からなる層順序
である。層１と３の間が一定の電位勾配に達した後、電
子はトンネル区間５が拡がる非導電性酸化膜２を通過し
、アルミニウム導出体１を介して流出する。
示する。この電極の特徴はアルミニウム金属１、自然の
酸化物皮膜２、電子伝導性被覆３（貴金属または炭素）
および電気化学的に析出したポリマー４からなる層順序
である。層１と３の間が一定の電位勾配に達した後、電
子はトンネル区間５が拡がる非導電性酸化膜２を通過し
、アルミニウム導出体１を介して流出する。
基材へのポリマーの付着を良好にするためシートの代り
に本発明により処理したＡ／ネットまたはＡｌ！エキス
パンデツドメ〉ルを使用するのが有利である。この場合
ポリマーフィルムはネットまたはエキスパンデッドメタ
ルのウェブを形どおりに包囲し、支持体からもはや剥離
し得ない。
に本発明により処理したＡ／ネットまたはＡｌ！エキス
パンデツドメ〉ルを使用するのが有利である。この場合
ポリマーフィルムはネットまたはエキスパンデッドメタ
ルのウェブを形どおりに包囲し、支持体からもはや剥離
し得ない。
導出体材料と電極材料のこの結合法によれば必然的に網
目の空間が残るけれど、この空間は大きい利点をもって
電解液貯蔵所として使用することができる。というのは
ポリマー電極は充電のためそのつど一定量の電解液を必
要とし、この電解液は網目へ分配すれば電極の至近に利
用可能に保持されるからである。この意味で網口字間を
すでにＡｌネットまたはＡｌエキスパンｒラッドタル製
造の際、電極の作動に必要な化学量論的量の電解液がち
ょうどこの中空空間に適合するような大きさに形成する
のが有利である。このように設定した電極はポリマー電
池の出力密度の著しい上昇に役立つ。というのはこの電
極は活性成分収容のためさもなければ多孔性セパレータ
しか利用し得ないのに対し、少なくとも電解液の一部を
活性成分として一体化しているからである。したがって
セパレータは不活性成分として抵抗の低い小さい厚さに
することができる。
目の空間が残るけれど、この空間は大きい利点をもって
電解液貯蔵所として使用することができる。というのは
ポリマー電極は充電のためそのつど一定量の電解液を必
要とし、この電解液は網目へ分配すれば電極の至近に利
用可能に保持されるからである。この意味で網口字間を
すでにＡｌネットまたはＡｌエキスパンｒラッドタル製
造の際、電極の作動に必要な化学量論的量の電解液がち
ょうどこの中空空間に適合するような大きさに形成する
のが有利である。このように設定した電極はポリマー電
池の出力密度の著しい上昇に役立つ。というのはこの電
極は活性成分収容のためさもなければ多孔性セパレータ
しか利用し得ないのに対し、少なくとも電解液の一部を
活性成分として一体化しているからである。したがって
セパレータは不活性成分として抵抗の低い小さい厚さに
することができる。
本発明の特許請求の範囲第７項によるポリマー電極の選
択的製法は有利にネットまたはエキスパンデッドメタル
の形の薄板として存在するアルミニウム導出体から出発
する。納入状態で基材金属は自然の酸化膜によって保護
され、この膜は不導体と１−でアルミニウムを直接また
は前処理なしに電気化学的活性材料の導電性支持持とし
て使用することを妨げる。
択的製法は有利にネットまたはエキスパンデッドメタル
の形の薄板として存在するアルミニウム導出体から出発
する。納入状態で基材金属は自然の酸化膜によって保護
され、この膜は不導体と１−でアルミニウムを直接また
は前処理なしに電気化学的活性材料の導電性支持持とし
て使用することを妨げる。
本発明によれば前処理は自然の酸化膜の洗浄による徹底
除去からなる。洗浄液としてはカリまたはソーダ液が使
用される。徹底水洗後ポリマーの被覆または重合被覆の
前にアルミニウム導出体を乾燥させず、まず重金属層の
電気メツキ法による被覆が実施される。
除去からなる。洗浄液としてはカリまたはソーダ液が使
用される。徹底水洗後ポリマーの被覆または重合被覆の
前にアルミニウム導出体を乾燥させず、まず重金属層の
電気メツキ法による被覆が実施される。
このようにたとえばクロムで前処理した、気孔なしに被
覆した導出体は活性ポリマーと強固に結合することがで
きる。同様電極材料の直接の電気化学的重合被覆はとく
に電池電解液のそれと同じ溶剤中のモノマー溶液から析
出基材として本発明により処理した導出体により満足に
実施することができる。
覆した導出体は活性ポリマーと強固に結合することがで
きる。同様電極材料の直接の電気化学的重合被覆はとく
に電池電解液のそれと同じ溶剤中のモノマー溶液から析
出基材として本発明により処理した導出体により満足に
実施することができる。
本発明によるアルミニウム支持体の重金属被覆を有する
ポリマー電極はさらに著しく高い費用によらなければ許
容眼内に保持し得ない有機電解液中の痕跡水分に対し安
定である特殊な利点を有する。
ポリマー電極はさらに著しく高い費用によらなければ許
容眼内に保持し得ない有機電解液中の痕跡水分に対し安
定である特殊な利点を有する。
図面は本発明によるポリマー電極の断面図である。
１・・・アルミニウム基材 ２・・・酸化膜 ３・・・
電子伝導性被覆 ４・・・ポリマー ５・・・トンネル
区間１９１．アルミニウム基材
電子伝導性被覆 ４・・・ポリマー ５・・・トンネル
区間１９１．アルミニウム基材
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １、活物質がカチオンまたはアニオンをドープしうるポ
リ共役構造の導電性有機ポリマー化合物からなり、かつ
アルミニウム導出体を備える少なくとも１つの電極を有
する電池において、ポリマー化合物がそれぞれ基礎とす
るモノマーから、自然の酸化膜を残しているけれども電
子伝導性被覆を備えるアルミニウム基材に、電気化学的
析出によつて形成されていることを特徴とするポリマー
電極を有する電池。 ２、電子伝導性被覆が金属からなり、この金属がアルミ
ニウム基材へ蒸着、スパッタリングまたは溶剤により製
造した懸濁液のスプレーもしくは塗布により被覆されて
いる特許請求の範囲第１項記載の電池。 ３、電子伝導性被覆が黒鉛またはカーボンブラックの形
の炭素であり、これが酸化物の付着したアルミニウム基
材へ蒸着され、または溶剤により製造した懸濁液からス
プレーもしくは塗布されている特許請求の範囲第１項記
載の電池。 ４、アルミニウム基材がアルミニウムのシート材料、ネ
ットまたはエキスパンデツドメタルである特許請求の範
囲第１項から第３項までのいずれか１項に記載の電池。 ５、ネットまたはエキスパンデツドメタルの網目の空間
の寸法をポリマー電極の充電に必要な電解液の体積に合
わせて調節している特許請求の範囲第４項記載の電池。 ６、ポリマー化合物の基礎とするモノマーがピロール、
チオフエン、フラン、アニリン、ｐ−フェニレンスルフ
ィドの群から選択されている特許請求の範囲第１項から
第５項までのいずれか１項に記載の電池。 ７、活物質がカチオンまたはアニオンをドープしうるポ
リ共役構造の導電性有機ポリマー化合物からなり、かつ
アルミニウム導出体を備える少なくとも１つの電極を有
する電池において、ポリマー化合物がそれぞれ基礎とす
るモノマーから、洗浄により自然の酸化膜を除去した光
輝アルミニウム基材に直接または腐食に安定な重金属を
被覆した後に、電気化学的析出によつて形成されている
ことを特徴とするポリマー電極を有する電池。 ８、腐食に安定な重金属がクロム、ニッケル−クロム合
金または貴金属である特許請求の範囲第７項記載の電池
。 ９、アルミニウム基材がアルミニウムのシート材料、ネ
ットまたはエキスパンデツドメタルである特許請求の範
囲第７項または第８項記載の電池。 １０、ネットまたはエキスパンデツドメタルの網目の空
間の寸法をポリマー電極の充電に必要な電解液の体積に
合わせて調節している特許請求の範囲第９項記載の電池
。 １１、ポリマー化合物の基礎とするモノマーがピロール
、チオフエン、フラン、アニリン、ｐ−フェニレンスル
フィドの群から選択されている特許請求の範囲第７項か
ら１０項までのいずれか１項に記載の電池。 １２、活物質がカチオンまたはアニオンをドープしうる
ポリ共役構造の導電性有機ポリマー化合物からなり、か
つアルミニウム導出体を備える少なくとも１つの電極を
有する電池の製法において、自然の酸化膜が付着したア
ルミニウム基材へ電子伝導性被覆を設け、有機ポリマー
化合物をそれぞれの基礎とするモノマーから、この被覆
に電気化学的に析出させることを特徴とするポリマー電
極を有する電池の製法。 １３、活物質がカチオンまたはアニオンをドープしうる
ポリ共役構造の導電性有機ポリマー化合物からなり、か
つアルミニウム導出体を備える少なくとも１つの電極を
有する電池の製法において、アルミニウム基材からアル
カリ液による洗浄によつてその自然の酸化膜を除去し、
有機ポリマー化合物をそれぞれ基礎とするモノマーから
、光輝洗浄したアルミニウム表面に直接または腐食に安
定な重金属を電気メッキにより被覆した後に、電気化学
的に析出させることを特徴とするポリマー電極を有する
電池の製法。
Applications Claiming Priority (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
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