JPS6140113A - 繊維強化熱可塑性材料及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は繊維強化熱可塑性材料及びかかる材料の製造方
法に関するものである。

繊維強化プラスチツク構造物は、それが取って代るべき
木材または金属構造物と比較して、高い強度、軽重量及
び製造の容易さのために、多年にわたって用いられて、
増大する成功を収めつつある。たとえばガラス、炭素及
びアラミドのような繊維は、強化材として一般的なもの
であり、また、たとえばポリエステル、フェノール樹脂
及びエポキシ樹脂は一般的なポリマーマトリックスであ
る。

連続フィラメントによって強化したポリマー材料は、で
きる限り高い強度とできる限り低い重さを必要とする航
空宇宙構成要素のような高負荷部品のための前駆材料と
して用いられる。このような部品から成る材料の不均一
性は、もつとも弱い部分が実用上の必要条件を超えるよ
うに余裕をもって構成させることを必要とさせる。より
均一な前駆材料は性質の変動がより少ない部品を与え、
且つこのような部品を、設計基準に合わせてより効率的
に組立てることを可能とするものと思われる。

もつとも重要な要件紘、強化繊維が全表面でポリマーマ
トリックスによっておおわれること、マトリックスに空
隙がないこと及び繊維がマトリックス全体にできる限り
均一に分布していることである。繊維の被覆は、従来は
低粘度の熱硬化性材料を用いるか、あるいは熱可塑性材
料才たは熱可塑性材料の溶液を用いることによって行な
われていたが、この場合に低い粘度と表面張力が強化繊
織の束中へのマ）　ＩＪラックス料の浸透を助け、それ
によって全繊維が完全に被覆される。しかしながら、低
粘度の材料は、特に繊維が乾燥又は硬化中で張力下にあ
るとき、あるいは水平な繊維束に対して重力が働らくと
きに、繊維束からしみ出て蓄積し、樹脂濃度の高い区域
を形成するという欠点を有している。溶液塗被け、溶剤
の蒸発後に空隙又は樹脂の少ない区域を残すという追加
的な欠点を有している。不均一に被覆された繊維のグル
ープから試験片を作製して破壊するまで外力を加えると
、樹脂に富んだ区域又は空隙において破壊が開始する傾
向がある。

熱硬化性のポリマーが広く用いられているけれども、こ
れは熱及び圧力下に硬化させるためにかなりの時間を要
するために、迅速な部品の製造には適していない。繊維
／マトリックス材料、すなわち、いわゆるプリプレグ材
料は、その貯蔵寿命を長くするためには冷蔵しなければ
ならない。その上、成形不良の部品又は余剰部分の耳切
りは、回収して再使用することができない。

熱可塑性材料ボリマーマ）　ＩＪラックス、成形温度に
予熱して、材料を押し固め且つゆがみを生じることなく
型から部品を取り出すことができる温度才でマトリック
スを冷却するためｌこ十分な時間だけプレスすればよい
ことから、部品の高速生産に対して適する可能性を有し
ている。その上、成形不良の部品を再成形することがで
き、またスクラップの回収と再使用が可能であるから、
廃物コストを著るしく低下させることができる。

しかしながら、熱可塑性材料を繊維束に均一に適用する
ことは、きわめて困難である。熱可塑性材料は、その融
点以上の温度で高い粘度を有し、且つ粘度を低下させよ
うとして過度に加熱すると迅速に５１速蚊劣化（分解）
する。通常は可能な限り最高のマトリックスの強度と靭
性が要求されるのに対して、低粘度熱可塑性ポリマーの
使用は強度の低い部品を生じさせる。このような性質は
長い分子鎖と高い溶融粘度を有する高分子量ポリマー材
料に特徴的なことである。

繊維強化熱可塑性ポリマー複合材料の製造のための公知
の一方法においては、連続的な平行な補強フィラメント
のシートを２枚の熱可塑性フィルムの間に置き、加熱及
び加圧することによって溶融した熱可塑性ポリマーをフ
ィラメントの間に押し込んで、フィラメントのすべての
面を完全に被覆する。フィルムの厚さは、補強フィラメ
ントとマトリックスポリマーの間の望才しい比率を与え
るように調節する。フィラメントの単独の拡げた層を用
いるときは、かなり良く目的を達成することができるが
、実用的な厚さの製品を製造するためには多くの層を必
要とする。いっそう適切なコストで更に厚い配列とする
ために多数のフィラメント層を用いるときは、圧力が乾
燥フィラメントを密集させてフィラメント相互間の間隙
をふさぎ、そのかたまりの中心への熱可塑性ポリマー材
料の浸透を妨げる。存在するフィラメントの層が多けれ
ば多いほど、中心のフィラメントの樹脂による被覆は不
十分なものとなり、一方表面層は樹脂に富むよう番どな
るものと思われる。熱可塑性樹脂は高い熱膨張系数を有
しており、冷却すると収縮するために、樹脂に富む部分
は複合材料製品中に早期破壊を起こす可能性のある残留
熱応力及び応力集中点を生じさせる。

本発明の概要 複合材料を形成すべきフィラメントの実質的にすべての
側面上に５ＱＲＶ又はそれ以上の熱可塑性ポリマーを有
する２層又はそれ以上の層とじて配置した連続フィラメ
ントの配列から成る、従来得られたものよりもポリマー
中の補強繊維のより均一な分布とより小さな樹脂に富ん
だ区域を有する、熱可塑性ポリマーマトリックスによる
繊維強化構造物を製造するための前駆材料が本発明によ
って見出された。複合材料の圧縮方向における繊維束間
の加重平均長さ（Ｌ）のそれに対して垂直の方向におけ
る繊維束間の加重平均長さに対する比によって測定する
ときの、複合材料中のフィラメントの分布の均一性は、
本明細書中ｌこ記す試験方法によって測定して、該比が
約０．５乃至約１．０である。Ｌの値線側れの方向にお
いても第１表中に示す値より大きくない。

第１表 ６５】０ フィラメントＨ複合材料の容量で約５０〜７５％を占め
る。

複合材料は長方形の断面のリボン状の形態とすることが
でき且つ何らかの所望の幅とすることができる。更にこ
れ紘多数のリボンを加熱結合することによって組み合わ
せて、幅を広くすることができ且つ同様に多数の層を積
層することによって厚さを増大させることができる。別
の方法として、複合材料は製品を熱い間によじることに
よって製造した、長円形又は円形の断面を有することも
できる。このような複合材料紘高い曲げ靭性が望才しい
場合に用いることができる。

繊維強化複合材料紘、予熱し張力を加えた連続フィラメ
ントの繊維束の配列を、側壁を有する押出機ヘッドと滑
り接触させて弓形に通過させ且つ５０ＲＶ（相対粘度）
又はそれ以上の熱可塑性ポリマー材料を配列の一方の側
に対して垂直のスロットオリフィスから配列中に射出し
、フィラメント束の間から空気を排除し、且つ配列の他
方の側上にランダムなポリマーの隆起を形成させ、繊維
束が張力によってのみ拘束されている間にそれらの間を
ポリマーが流れるときに繊維束が離れて自由に動くよう
にすることによって製造される。ポリマー押出し速度及
び繊維束の前進速度祉、繊維束のポリマーに対する望ま
しい比率を与えるように調節する。

加熱した押出機ヘッドの弓形の表面は１．０インチの半
径を有していることが好ましく且つフィラメントはスロ
ットオリフィス上を通過する前に少なくとも５度且つス
ロットオリフィス上を通過したのちに少なくとも２０度
社弓形の表面と接触することが奸才しい。

押出機ヘッドに近付く繊維束は少なくとも配列中に射出
する当該ポリマーの融点に予熱することが好ましい。

被覆したフィラメントの束を、次いで張力下に、ポリマ
ーの融点又はそれ以上に加熱したｌまたはそれ以上の弓
形の表面上を通過させるが、このような表面の少なくと
も最初のものは、押出機ヘッドの弓形の表面と接触した
側とは反対の被覆した側と接触させることが好ましい。

被覆したフィラメントの束は、このような表面と接触さ
せる前に予熱するとよい。加熱表面は押出機ヘッドのも
のと類似の寸法の側壁を有することが奸才しく且っ押出
機ヘッドと類似の耐摩耗性コーティングを有することが
できる。

フィラメント束が押出機ヘッド上を通過するときのそれ
に対する張力は、側面におけるポリマーの漏れを防ぐと
共にポリマーを束の間に押し流すために、束の押出機ヘ
ッドの表面との且つ才たその側面との密な接触を保つた
めに少なくとも十分なものとする。約１，５〜５．０９
　／デニールの張力が適当であるが、比較的低い相対粘
度のポリマーを用いる製品に対しては、この範囲の下端
における張力が適当であり、比較的高い相対粘度のポリ
−７−ニ対しては、比較的高い張力が適当である。

一般に、低い繊維装填率の製品は、与えられた相対粘度
のポリマーにおいて、繊維装填率の高いものよりも、い
くらか低い張力を必要とする。

製品は、フィラメント巻き取り作業において直接に、材
料を巻くときに加熱してそれを予め用意しである層と結
合させること−こよって、繊維強化パイ・プ、耐圧容器
及び同様な円筒形又は球系の目的物の製造のために、使
用することができる。短かく切って金型中に入れ、後記
の棒状試験片に類似する目的物を製造することもできる
。その他の用途は自明であろう。

どのような連続補強フィラメントを用いてもよいが、鴫
−の必要条件は補強フィラメントの融点又は軟化点が、
溶融した熱可塑性マドＩＪックスの温度及びその後に複
合材料部品の成形のために用いる温度よりも高くなけれ
ばならないということである。ガラス、炭素、黒鉛及び
アラミドは、本発明において使用するために適するフィ
ラメントの例である。

均一性は劣るが他の方法によって、容量で約６０〜７０
％の繊維から成る繊維強化複合材料を製造することがで
きるけれども、本発明の方法は５５％またはそれ以下の
繊維を含む複合材料の製造シこ対しτ引電ｊ、てむ）ス
ー　イ庄寵ζ麿／７”＋ｌ鮪ｊｉｌし軽±＋割しマは池
数は過剰のポリマーが存在している場合に、繊維の理想
的な分布から特に外れるものと思われる。それに対して
、本発明のポリマーの高い粘度及び成形後の生成物の迅
速な冷却は、繊維の装填率が低い場合にすら、本発明の
方法が与えるポリマー中の繊維の良好な分散を維持する
。

この含浸方法の他の方法と比較しての有利性の一つは、
補強フィラメント間に閉じこめられた空気を、ポリマー
が進んでくる前に、その源泉の空隙を回避することによ
って排除することにある。

加圧ロールと比較したときのこの方法の利点は、加圧ロ
ールにおいては、補強繊維、特にガラスや炭素のように
脆いものを、特に繊維が十分に平行でなくて相互に交差
している場合に、そこなう可能性があることに基づく。

好適実施態様の詳細な説明 第１図を参照すると、補強フィラメン）１０を、フィラ
メントの拡がりを抑制するねじれが入るのを避けるため
に好ましくは回転取り出しによって旬、林１２力）＾助
杓出Ｌ−イー幻じジローｎ、ＩＪ７＄佑俵駆動ロール又
は適当な張力装置１６の回りを導く。

どのような種類でもよいが、非接触的なものであること
が好ましい加熱器１８が、望ましい繊維容量装填率（繊
維とポリマーの合計Ｉζ対する百分率としての繊維の容
量）を与えるように単位時間当りにヘッド２０を通過す
るフィラメントｌＯの容量と相関させた速度で押出機２
０によって押出機ヘッド２０番こ供給するポリマーの温
度に近い温度に、フィラメント１０を予熱する。フィラ
メントｌＯをロール２４によって加熱した押出機ヘッド
２０上に引張るときに、それに張力をかける。ヘッド２
０の上流の散布装置２６を用いてフィラメントを均一に
拡げることができる。溶融した熱可塑性ポリマーを、拡
げたフィラメント中に押出機ヘッド２０において射出し
、それによって被覆されたフィラメントを、ロール２４
の回りを通過させたのち、加熱器３１中に通じることに
よって再加熱し、次いで直ちに、埋め込んだ抵抗加熱素
子（図中には示してない）によってポリマーの融点より
も高い温度に加熱しである弓形の平滑化ヘッド３２上を
通過させる。平滑化ヘッド３２は、スロットオリフィス
を有していないことを除けば、押出機ヘッドと同様な形
状であることが好ましい。

被覆したフィラメントを次いで、ヘッド３０において望
ましい張力を保つために適当な速度で駆動するロール３
６上を通過させたのち、巻き取り又はその他の更に加工
するための装置（図中には示してない）に送り出す。

第２ａ、２ｂ及び２０図を参照すると、任意の望ましい
寸法の幅の２層又はそれ以上の層に拡げた、張力を受は
且つ予熱しであるフィラメント１０を、使用するポリマ
ーの融点よりも高い温度に加熱した押出機ヘッド２０の
弓形の表面２１上に引張る。スロットオリフィス２５を
通じてポリマー２３を束状のグループから成るフィラメ
ントの配列に向って押出すと、このときフィラメントの
配列は張力によって拘束されてはいるが、第３図に概含
的に示すように、ポリマーが間゛を移行するとき自由に
離れて移動することができ、それによってフィラメント
の間から空気が追い出され且つポリマーの流れに対する
抵抗が低下する。ヘッド２０の排出端と被覆されたフィ
ラメントがヘッドを離れる間の角度２７は、全ポリマー
が被覆されたフィラメントと共にヘッド２ｏを離れるこ
とを保証するためには、９ｏ０又はそれ以上であること
が好ましい。押出機ヘッド２ｏの側壁ｚ９は第２Ｃ図に
示すように僅かに角度が付けであるとよい。弓形の表面
２１と側壁２９は、たとえば窒化チタン又は酸化アルミ
ニウムのような硬い耐摩耗性の材料で被覆しであること
が好ましく、あるいは全摩耗表面をセラミック押入物か
ら成るようにしてもよい。

筒４図において押出しの方向に対して反対の生成物の側
を拡大して示している。ポリマー紘一般にフィラメン）
１０と平行な方向にのびており且つ幅の方向で分散して
いるうねすなわち隆起３１として面から突き出ている。

うねの間のいくつかのフィラメン）ｄ完全には被覆され
ていない。隆起３１は寸法もまた異なっているが、この
ような変動紘、フィラメントが押出機のヘッドに近付く
ときのフィラメントの配置の均一性の改良によって、最
低とすることができる。このような隆起の位＆は製品の
長さに沿っても才な変化する。このような隆起中のポリ
マーの量社、複合材料部品の成形の間に隆起中のポリマ
ーを再分散させるときに、製品のこの側上の全フィラメ
ントを完全におおうために必要な量であることが好まし
い。

第１図に示す平滑化ヘッド３２のような手段によって隆
起を表面３１に沿って均−ｌζ伸ばすことができる。

試験の記述 繊維の分布の均一性を測定するための以下に記す試験は
、オプトロニックスインターナショナル、マサチューセ
ッツ州ケルムスフォードによって製造されるデジタル走
査形ミクロデンシトメーター（Ｐ４Ｏ１０型）を用いて
、試料の繊維配列に対して横方向の断面の４０倍の倍率
における写真を検査することから成っている。

前記の棒状の試験片の超薄切片（厚さ約２５ミクロン）
ヲ、コスｐ、（Ｃｏｓｔａ、　Ｌ、　Ｐ、、　）−腐食
研究のための岩石記載学的薄片作製方法の使用１ミクロ
スコープ（１９８１）、２９．１４７〜１５２に記す岩
石記載学的薄片作製方法によって調製する。次いで断面
を試験片の全断面積の約５０％を占める異なる４ケ所で
、透過光により４０×の倍率で写真をとる。炭素フィラ
メントを用いるときには、フィラメントは明るい背景（
ポリマー）に対して暗く見える。

１２ｃＩＩＬＸ１２ｃｍの顕微鏡写真上の画像点の拡散
反射密度を測るデジタル走査ミクロデンシトメーターを
用いて樹脂に富む区域の存在を決定する。

各画像点は２００μｍ平方であり、且つ測定は１部分に
対し２５６において計数化する。各顕微鏡写真を走査し
て、反射的な測定をティスフ上に計数化する。特徴的な
算法を用いてデータを処理する。

明るい区域と暗い区域の光の透過の間にある闇値を選択
し、それによって各区域を走査するときに装置が１オン
”又は“オフ”を自記する。四角いスポットの窓１；ｔ
、２００Ｘ２００ミクロンである。

８ミクロンの繊維の４０Ｘの写真を走査する場合に、窓
と繊維の関係は、第５図中の正方形４０と繊維又は繊維
束とを表わす円ＩＯとの関係のようなものである。

第５図において、すべての円形の繊維束１０が等間隔（
すなわち理想的な混合）であるときは、各繊維束を横切
る走査線の長さ及び繊維束間のマトリックス背景の長さ
Ｘｌが、共に短かく且つ同程度の大きさとなる。混合の
質が、第６図に示すように、最良の混合状態から外れる
と、繊維東端を横切るパルスの長さが増大するが、背景
マトリックス走査長さＸ、におけるほど著るしくはない
。

それ故、繊維束間の平均長さＬ“は次のように計算され
る： Ｌ＝＝　Ｉ　Ｘ　、　４　／　）　Ｘ　ｉ３Ｉ Ｘｉに対する直は分子は４乗で増大するのに対して同じ
値の合計である分母は３乗であるから、繊維の分布の僅
かな差が強調される。試験片の代表的な区域の４枚の写
真のそれぞれの全区域上で、この値を合計する。各写真
を垂直の２方向で、すなわち、複合製品の圧縮方向（方
向ｌ）及びそれに対して垂直の方向（方向２）、で走査
して、各方向においてＬの値を決定する。

これは複合製品中の樹脂に富んだ区域の頻度と範囲の尺
度である。第５及び６図は本発明の製品を表わす。

淡色又は透明な繊維を用いるときは、繊維か重合体マト
リックスの何れかを暗い色調ｌこ染色するか、又は押出
し前に少量のカーボンブラックをポリマー中に混合して
繊維さマトリックスの間に適当なコントラストを与える
とよい。マトリックスが暗いときは、走査装置を明るい
区域間の間隔を検出するように設定するか又は写真のネ
ガを走査すればよい。

相対粘度 ポリマーの相対粘度を測定するための標準的な方法は、
たとえば、米国特許第３．５１１，８１５号において、
既に記されている。本発明の測定のために使用する溶剤
はギ酸とフェノールの混合物である。

複合材料試験片の調製 ポリマー被覆した補強フィラメントを長さ５．９インチ
に切断して、６．ｏＸｏ、５インチの型中に、屈曲試験
用には０．１２５インチ、圧縮試験用には０、’０４０
又は０．１００インチの圧縮後の厚さを与えるために十
分な量の切片を計量して、長さに平行に金型中に挿入す
る。金型を２９５〜３００℃ｌこ予熱し、６Ｘ０．５イ
ンチのプランジャーを型中に押し下げて、材料を８５０
ｐ８ｉの圧力で３θ分間圧縮する。次いで試験片を型カ
）ら堆り出し、過剰のポリマーを切り取る。各試験片の
寸法と重さを測定して、密度及び圧縮の完全度を評価す
る。

引張り強さ ３０°の末端テーパーを有する１、　５　Ｘ　０．５イ
ンチ（１）Ｔルミニウム片を、試験片の両端に、両アル
ミニウム片間に３．０インチを残して接合する。引張り
試験転実質的にＡＳＴＭ　Ｄ−３０３９に記すように、
００５インチ／分のクロスヘッド速度で行なう。

曲げ強さ 曲げ強さはＡＳＴＭ　Ｄ−７９０の試験方法に従って測
定する。

層間（ショートビーム）剪断強さ ”ショートビーム剪断”としても知られている１層間剪
断強さ”はＡＳＴＭＤ−２３４４の試験方法に従って測
定する。４：ｌの支間：厚さ比及び３点の負荷を用いる
。

圧縮強さ 全体的な長さが３．１８〜３，１９インチ、幅が０，５
インチ、厚さが０．１０インチきなるようＩこ試験片を
機械加工する。この棒状の試験片の中心にみぞを切るＱ
によって縦方向の寸法が０．１８８インチで残りの材料
の厚さが０．０４５±０．００５インチとなるように、
厚さを低下させた部分を与える。試験片をクランプして
ＡＳＴＭ　Ｄ−６９５に従って試験する。

実施例 それぞれ約８ミクロンの直径の３００ｏ本のフィラメン
ト（バーキュレスマグマタイト３ＫＡ８４Ｗ）から成る
炭素系を熱可塑性ポリマー、すなわち、スヘック（Ｓｐ
ｅａｋ）　ｃＱ米国特許第３，３９３．２１Ｏ号に記す
ような、ドデカンジオン酸とビス（パラ−アミノシクロ
ヘキシル）メタンからのポリカルボナミドを用いて被覆
することによって、複合材料を形成させる。被覆装置を
第１図と第２図に示す。炭素系の供給包装は１個のみを
使用する。糸は複合材料の容量で５０〜７５パーセント
を占める。

糸を７．２ヤ一ド／分の速度で接触加熱器上を通過させ
て約２８０℃に糸を予熱するが、但し試料５に対しての
みは放射加熱器を使用し且つ糸の速度を１５．２ヤ一ド
／分とする。押出機のヘッドに近付く糸の張力は３８０
０１！とし、押出機ヘッド後では７３００．９とする。

ポリマーのフレークを水冷口と窒素パージしたホッパー
を有する垂直の押出機に供給し、そこでポリマーを溶融
して約２００　ｐｓｉ　の圧力と３０７〜３２０℃の温
度で押出機ヘッドに供給する。

押出機ヘッドは１．００インチの半径を有し、弓形の表
面は１２０°　の角度を包含し且つ表面２１の幅は０．
１３５インチである。スロットオリフィス２５は０．１
２フインチの縦方向の寸法と０．０４０インチの幅を有
している。

試料１〜６社、押出機ヘッド２０を離れたのち、加熱器
３１で再加熱するか又は平滑化ヘッド３２上を通過させ
ることなしに冷却して、包装上に巻き取った被覆フィラ
メントから取得する。これらの試料から複合材料試験片
を作製して試験し、樹脂に富んだ区域の出現率を第２表
に示し、物理的性質を第３表に示す。

上記のように加工した被覆フィラメントの包装をはずし
て、加熱器３１中及び連続する２個の平滑化ヘッド３２
上に、平滑化ヘッド前の張力を約１０００ｇとし平滑化
ヘッド後の張力を約６００ｇとして、みちびく。平滑化
ヘッドの温度は３２０℃とする。平滑化ヘッドは押出機
ヘッドと同じ寸法であるが、スロットオリフィスを有し
ていない。

次いで被覆したフィラメントが２個の平滑化ヘッド上を
２回通過するように、この工程を繰返す。

性質？：試料７〜１０として第２表及び第３表中に示す
。

樹脂に富んだ区域は被覆したフィラメント束の表面に生
じるものと思われ、且つそれを金型中で圧縮する際、樹
脂に富んだ区域は圧縮の間の通過の方向に対して主とし
て垂直な筋又は薄層として表われる。他の樹脂に富んだ
区域は不規則な形態のものとなることもある。このよう
な区域は良く分散したフィラメントを有する区域よりも
著るしく収縮して、破壊が開始する応力集中点となる。

このような区域を検出し且つ樹脂に富んだ区域の全体的
な分布を確かめるために、複合材料の圧縮方向（方向１
）きそれに対して垂直の方向（方向２）において写真を
走査する。何れの方向においてもＬの値が大きいことは
、樹脂に富んだ区域の存在を示し、両方向におけるＬの
間の比の値が大きいことは、樹脂に富んだ区域の本質が
層状であることを示す。

複合材料試駆片の曲げ強さとショートビーム剪断強さは
、大きな応力集中がないことを示す。本鈍明の試験片の
最大引張り強さは熱硬化性のエポキシマトリックスを用
いる複合材料と等しいか又はそれよりも優れている。圧
縮強さは低モジユラス熱可塑性マトリックスとしては驚
くべきほど高く、大きな応力の集中がないことを示して
いる。

−二【＼ 選　　１１ 酬−

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明の一品の製造方法を概念的に示す。 第２ａ、２ｂ及び２０図は、第１図において使用するよ
うな加熱した押出機の倒立断面、そのスロットオリフィ
スの上面及びそのスロットの断面の拡大図である。 第３図は、補強フィラメント間における熱可塑性ポリマ
ーの典型的な流れ方の概念図である。 第４図は、ボυマーによって被覆されたフィラメントを
示している、第２ａ図の４−４線において取った押出機
ヘッドの概念的断面図である。 第５図及び第６図は本発明の製品に対する繊維の分布を
示す図である。 特詐出願人　イー・アイ・デュポン・デ・ニモアス・ア
ンド・カンパニ ρ 代理人弁理士小田島　平　告ｌ）市 りミ ほかｌス。 ＦＩＧ、２ａ ＦＩＧ、２ｂ ＦＪＧ、３ ＦＩＧ、４

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、張力を加えた繊維束の配列を加熱した押出機ヘッド
   の弓形の表面との滑り接触で前進させ；少なくとも５０
   の相対粘度を有する溶融した熱可塑性ポリマーを押出機
   ヘッドの弓形の表面にあるスロットから張力を加えたフ
   ィラメントの配列を通して一方の側から他方の側への圧
   力下の流れとして移動させ、該スロットは該フィラメン
   トの配列の一方の側に対して垂直であり；該フィラメン
   トの配列の他方の側から該流れによって空気を追い出し
   ；且つ該フィラメントの配列の該他の側上にポリマーの
   隆起を形成させることから成る、繊維強化熱可塑性材料
   の製造方法。 ２、該隆起を該配列の該他方の側に沿って均一に広げる
   段階を包含する、特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３、フィラメントの配列を、該押出機ヘッドと接触させ
   る前に、その融点よりも低い温度に予熱する、特許請求
   の範囲第１項又は２項記載の方法。 ４、該材料の断面を変化させるために、熱い間に該材料
   をよじる段階を包含する、特許請求の範囲第１項記載の
   方法。 ５、連続フィラメントから成る合成繊維束の配列及び複
   合材料を形成するために配列中のフィラメントの実質的
   にすべての側を被覆する熱可塑性ポリマーから成り、該
   繊維束は該複合材料の容量で５０〜６０パーセントを占
   め、圧縮の方向における複合材料中の繊維束間の加重平
   均長さ（Ｌ）のそれに対して垂直の方向における繊維束
   間の加重平均長さに対する比によって測定するときの該
   複合材料中の該フィラメントの分布の均一性は該比が約
   ０．５乃至約１．０であることを特徴とする、繊維強化
   熱可塑性材料。 ６、連続フィラメントから成る合成繊維束の配列及び複
   合材料を形成するために配列中のフィラメントの実質的
   にすべての側を被覆する熱可塑性ポリマーから成り、該
   繊維束は該複合材料の容量で５０乃至７５パーセントを
   占め、圧縮方向における繊維束間の加重平均長さ（Ｌ）
   のそれに対して垂直の方向における繊維束間の加重平均
   長さに対する比によって測定するときの該複合材料中の
   該フィラメントの分布の均一性は該比が約０．５乃至１
   ．０であり、（Ｌ）の値は何れの方向においても第１表
   中の値よりも大きくないことを特徴とする、繊維補強し
   た熱可塑性材料。 ７、該熱可塑性ポリマーは少なくとも５０の相対粘度を
   有する特許請求の範囲第５又は６項記載の材料。 ８、該合成フィラメントは炭素であり該熱可塑性ポリマ
   ーはドデカンジオン酸とビス（パラ−アミノシクロヘキ
   シル）メタンからのポリカルボナミドである、特許請求
   の範囲第５又は６項記載の材料。 ９、該複合材料は長円形の断面を有する、特許請求の範
   囲第５又は６項記載の材料。 １０、該複合材料は長方形の断面を有する、特許請求の
   範囲第５又は６項記載の材料。 １１、該複合材料は円形の断面を有する、特許請求の範
   囲第５又は６項記載の材料。