JPS6144622A - 熱硬化性樹脂のスクリユ−型押出成形装置 - Google Patents
熱硬化性樹脂のスクリユ−型押出成形装置Info
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- JPS6144622A JPS6144622A JP59166319A JP16631984A JPS6144622A JP S6144622 A JPS6144622 A JP S6144622A JP 59166319 A JP59166319 A JP 59166319A JP 16631984 A JP16631984 A JP 16631984A JP S6144622 A JPS6144622 A JP S6144622A
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- B29C48/30—Extrusion nozzles or dies
- B29C48/32—Extrusion nozzles or dies with annular openings, e.g. for forming tubular articles
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- B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
- B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
- B29K2101/00—Use of unspecified macromolecular compounds as moulding material
- B29K2101/10—Thermosetting resins
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
- B29K—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES B29B, B29C OR B29D, RELATING TO MOULDING MATERIALS OR TO MATERIALS FOR MOULDS, REINFORCEMENTS, FILLERS OR PREFORMED PARTS, e.g. INSERTS
- B29K2301/00—Use of unspecified macromolecular compounds as reinforcement
- B29K2301/10—Thermosetting resins
Landscapes
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Mechanical Engineering (AREA)
- Manufacturing & Machinery (AREA)
- Extrusion Moulding Of Plastics Or The Like (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野:
本発明は熱硬化性樹脂の新規な押出成形装置尾関する。
従来の技術とその問題点:
熱硬化性樹脂の成形方法としては圧縮成形法、トランス
ファー成形法、射出成形法および押出成形法が知られ、
夫々の成形方法に適合した装置が用いられている。
ファー成形法、射出成形法および押出成形法が知られ、
夫々の成形方法に適合した装置が用いられている。
これらの熱硬化性樹脂の成形方法のうち、押出成形装置
としてはプランジャー押出装置が一般的であり、(例え
ば、特開昭48−83155公報、プラスチックスVo
1.25.A3P47)丸棒やパイプなどの単純な形状
の長尺押出製品が生産されている。しかし乍らプランジ
ャー押出成形装置に於ては、金型部における押出圧が高
く、しかも間欠押出であるため均一な成形品を得ること
が困難であり生産性も低い。
としてはプランジャー押出装置が一般的であり、(例え
ば、特開昭48−83155公報、プラスチックスVo
1.25.A3P47)丸棒やパイプなどの単純な形状
の長尺押出製品が生産されている。しかし乍らプランジ
ャー押出成形装置に於ては、金型部における押出圧が高
く、しかも間欠押出であるため均一な成形品を得ること
が困難であり生産性も低い。
か\る事情から、所謂スクリュー型押出成形装置を用い
る成形法が例えば特開昭54−23661公報により開
示されている。これは押出機内で混練溶融された熱硬化
性樹脂を、アダプターを通じて金型内へ導びき最終形状
に賦形1−ろ成形装置である。しかし乍らこの様な形成
装置では、樹脂流路が複雑に変化し、僅かな温度や圧力
の差で熱硬化反応が急激に進行したり、滞留の発生によ
って局部的に硬化反応が進行したりすることにより、連
続して安定な成形を行うことが困難であった。
る成形法が例えば特開昭54−23661公報により開
示されている。これは押出機内で混練溶融された熱硬化
性樹脂を、アダプターを通じて金型内へ導びき最終形状
に賦形1−ろ成形装置である。しかし乍らこの様な形成
装置では、樹脂流路が複雑に変化し、僅かな温度や圧力
の差で熱硬化反応が急激に進行したり、滞留の発生によ
って局部的に硬化反応が進行したりすることにより、連
続して安定な成形を行うことが困難であった。
問題点を解決する手段:
本発明者らは、建築分野、電気、電子分野等において市
場の要求の強い難燃性、耐熱性等に優れた熱硬化性樹脂
の成形品の成形方法、特に上記した問題点の解決につい
て種々検討を重ねた結果、樹脂の流入口の断面が押出機
のシリンダーとスクリュー先端部によって形成される円
周状断面に等しく、その後の樹脂流路を滑らかに変化さ
せて出口の断面を所望の形状にまで導くようにしたダイ
スをスクリュー先端に近接して装着し、そのダイス内に
於て押出後自己形状を保持できる程度にまで賦形するこ
とにより連続的に且つ安定でしかも生産性良く成形し得
ることを見出して本発明に到達した。
場の要求の強い難燃性、耐熱性等に優れた熱硬化性樹脂
の成形品の成形方法、特に上記した問題点の解決につい
て種々検討を重ねた結果、樹脂の流入口の断面が押出機
のシリンダーとスクリュー先端部によって形成される円
周状断面に等しく、その後の樹脂流路を滑らかに変化さ
せて出口の断面を所望の形状にまで導くようにしたダイ
スをスクリュー先端に近接して装着し、そのダイス内に
於て押出後自己形状を保持できる程度にまで賦形するこ
とにより連続的に且つ安定でしかも生産性良く成形し得
ることを見出して本発明に到達した。
すなわち本発明は供給部、圧縮部、および計量部から成
るスクリュー、該供給部、圧縮部および部分、および樹
脂の流入口の断面が押出機のシリンダーとスクリュー先
端部によって形成される円周状断面に等しく、その後の
樹脂流路をなめらかに変化させて出口の断面を所望の形
状にまで導くようにしたダイスより成り、ダイスをスク
リュー先端に近接させて装着し、そのダイス内に於て硬
化反応を促進させ押出後自己形状を保持できる程度にま
で賦形する様にした熱硬化性樹脂のスクリュー型押出成
形装置である。
るスクリュー、該供給部、圧縮部および部分、および樹
脂の流入口の断面が押出機のシリンダーとスクリュー先
端部によって形成される円周状断面に等しく、その後の
樹脂流路をなめらかに変化させて出口の断面を所望の形
状にまで導くようにしたダイスより成り、ダイスをスク
リュー先端に近接させて装着し、そのダイス内に於て硬
化反応を促進させ押出後自己形状を保持できる程度にま
で賦形する様にした熱硬化性樹脂のスクリュー型押出成
形装置である。
本発明の特徴は押出機の先端に装着するダイスの構造と
その装着にあり、使用される押出装置としては、単軸ス
クリュー押出装置のみならず、二軸スクリューあるいは
多軸スクリュー押出装置であっても先端部が最終的に単
軸に集約される押出装置の何れも使用できる。本発明に
使用できるこれらの押出装置の内部構造として、押出装
置の供給部から先端の計量部に至る間に脱気孔を設けた
り、特殊な混線構造を設けることは何ら差し支えない。
その装着にあり、使用される押出装置としては、単軸ス
クリュー押出装置のみならず、二軸スクリューあるいは
多軸スクリュー押出装置であっても先端部が最終的に単
軸に集約される押出装置の何れも使用できる。本発明に
使用できるこれらの押出装置の内部構造として、押出装
置の供給部から先端の計量部に至る間に脱気孔を設けた
り、特殊な混線構造を設けることは何ら差し支えない。
またダイスの先端にダイス出口より極くわずか小さい断
面を有する装置を装着し樹脂にかかる背圧を調整できる
ようにしてもよい。
面を有する装置を装着し樹脂にかかる背圧を調整できる
ようにしてもよい。
本発明を図によって説明すれば、第1図は本発明の好ま
しい押出装置の1例を示したもので、第2図は本発明に
使用されるダイスの1例を示したものである。
しい押出装置の1例を示したもので、第2図は本発明に
使用されるダイスの1例を示したものである。
第1図に於てホッパー1より供給された熱硬化性樹脂材
料は、シリンダー2内でヒーター3により加熱熔融され
、スクリュー4の回転により熔融状態のまま先へ送られ
ダイス5内へ導入され、次いでダイス内の流路を移行し
、最終製品形状と同一の断面を有する出口流路6に導び
かれ、出口から押出されるまでの間に硬化が促進され、
押出後自己形状を保持できる程度にまで賦形されて成形
品7どなって押出される構造となっている。ダイスの樹
脂入口の断面は押出機のシリンダーとスクリュー先端部
により形成される円周状断面に等しく、出口の断面は、
所望の製品形状である。ダイス内の樹脂の流路はこの間
に滑らかに変化させる構造となっている。
料は、シリンダー2内でヒーター3により加熱熔融され
、スクリュー4の回転により熔融状態のまま先へ送られ
ダイス5内へ導入され、次いでダイス内の流路を移行し
、最終製品形状と同一の断面を有する出口流路6に導び
かれ、出口から押出されるまでの間に硬化が促進され、
押出後自己形状を保持できる程度にまで賦形されて成形
品7どなって押出される構造となっている。ダイスの樹
脂入口の断面は押出機のシリンダーとスクリュー先端部
により形成される円周状断面に等しく、出口の断面は、
所望の製品形状である。ダイス内の樹脂の流路はこの間
に滑らかに変化させる構造となっている。
樹脂の流路の変化は、ダイスの入口からスパイダーを越
えた位置のところまでで行なう様にする構造が好ましい
。ダイス内へ導入された樹脂は、溶融状態のまま滑らか
に変化する流路に従って移行しスパイダ一部分を通過し
た後、出口断面に等しい断面を有する流路においてダイ
ス出口に至る間に賦形硬化される。ここで出口断面に等
しい断面を有する流路の長さは、肉厚、使用される樹脂
の活性、硬化速度等の特性、その他の成形条件等の組合
せにより、変えることが必要であるが、通常ID〜10
D(ここでDは押出機の口径を示す)、好ましくは2D
〜7D、更に好ましくは2D〜5Dの範囲から適宜選択
することができる。この長さがID未満の場合は、硬化
が充分性なわれにくく良好な成形品が得難い傾向があり
、またIOD以上となる場合は、背圧が大きくなりすぎ
て押出が困難となる傾向がある。また、出口側の断面形
状に関しては、その平均周囲長は入口側のそれの0.3
〜3倍好ましくは0.5〜2倍更に好ましくは0.7〜
1.5倍、肉厚は入口側のそれの0.3〜5倍好ましく
は0.5〜4倍更に好ましくは0.7〜3倍の範の範囲
を逸脱する場合、あるいは出口側の断面の肉厚が入口側
のそれの0.3〜5倍の範囲を逸脱する場合のように樹
脂流路の変化がなめらかでない場合には、樹脂の流れが
なめらかに行なわれず、硬化が進−みすぎて押出が困難
になるので好ましくない。
えた位置のところまでで行なう様にする構造が好ましい
。ダイス内へ導入された樹脂は、溶融状態のまま滑らか
に変化する流路に従って移行しスパイダ一部分を通過し
た後、出口断面に等しい断面を有する流路においてダイ
ス出口に至る間に賦形硬化される。ここで出口断面に等
しい断面を有する流路の長さは、肉厚、使用される樹脂
の活性、硬化速度等の特性、その他の成形条件等の組合
せにより、変えることが必要であるが、通常ID〜10
D(ここでDは押出機の口径を示す)、好ましくは2D
〜7D、更に好ましくは2D〜5Dの範囲から適宜選択
することができる。この長さがID未満の場合は、硬化
が充分性なわれにくく良好な成形品が得難い傾向があり
、またIOD以上となる場合は、背圧が大きくなりすぎ
て押出が困難となる傾向がある。また、出口側の断面形
状に関しては、その平均周囲長は入口側のそれの0.3
〜3倍好ましくは0.5〜2倍更に好ましくは0.7〜
1.5倍、肉厚は入口側のそれの0.3〜5倍好ましく
は0.5〜4倍更に好ましくは0.7〜3倍の範の範囲
を逸脱する場合、あるいは出口側の断面の肉厚が入口側
のそれの0.3〜5倍の範囲を逸脱する場合のように樹
脂流路の変化がなめらかでない場合には、樹脂の流れが
なめらかに行なわれず、硬化が進−みすぎて押出が困難
になるので好ましくない。
本発明に使用されるスクリューは通常樹脂の押出成形に
使用されるスクリューであれば何れでも良いが、フルフ
ライト型や先端に平滑部を有する様な形状のものが望ま
しい。
使用されるスクリューであれば何れでも良いが、フルフ
ライト型や先端に平滑部を有する様な形状のものが望ま
しい。
スクリュー先端の形状は円柱状であっても円錐状であっ
ても良いがスクリュー先端とダイスの距離は出来るだけ
近接することが望ましく通常0.05〜2朋の範囲から
適宜選択される。
ても良いがスクリュー先端とダイスの距離は出来るだけ
近接することが望ましく通常0.05〜2朋の範囲から
適宜選択される。
本発明の装置を使用するにあたって、押出装置各部の温
度設定は、使用する材料の特性やスクリュー圧縮比、製
品の肉厚、押出速度等の組合せにより当然変るが、スク
リューの圧縮部及び計量部に対応するシリンダー部位及
びダイスの温度設定は通常50〜200℃、好ましくは
60〜150℃の範囲である。
度設定は、使用する材料の特性やスクリュー圧縮比、製
品の肉厚、押出速度等の組合せにより当然変るが、スク
リューの圧縮部及び計量部に対応するシリンダー部位及
びダイスの温度設定は通常50〜200℃、好ましくは
60〜150℃の範囲である。
而して設定温度が50℃以下の場合は、樹脂の硬化反応
が充分に進行しないため良好な成形品は得難い傾向があ
り、一方200℃までの温度で通常用いられる熱硬化性
樹脂は充分に熱硬化するのでそれ以上にする必要はない
。
が充分に進行しないため良好な成形品は得難い傾向があ
り、一方200℃までの温度で通常用いられる熱硬化性
樹脂は充分に熱硬化するのでそれ以上にする必要はない
。
通常、熱硬化性樹脂の押出成形法に於てはシリンダー内
で加熱溶融された樹脂は、アダプターを経て金型内へ導
入され最終形状に賦形されるが、この過程に於て樹脂の
流路が複雑に変化するために、樹脂の滞留が起りやすく
、局部的に硬化反応が進行したり、僅かな圧力や温度の
変化で硬化反応が急激に起るなどの問題を引き起す。ま
た、複雑な流路による抵抗に打ち勝ち滞留を防止しつつ
樹脂を押出すためには、強大な押出圧力を要し特殊な押
出装置を必要とI−る。
で加熱溶融された樹脂は、アダプターを経て金型内へ導
入され最終形状に賦形されるが、この過程に於て樹脂の
流路が複雑に変化するために、樹脂の滞留が起りやすく
、局部的に硬化反応が進行したり、僅かな圧力や温度の
変化で硬化反応が急激に起るなどの問題を引き起す。ま
た、複雑な流路による抵抗に打ち勝ち滞留を防止しつつ
樹脂を押出すためには、強大な押出圧力を要し特殊な押
出装置を必要とI−る。
しかし乍も、本発明の装置によれば、押出機のスクリュ
ー先端部以降の樹脂の流路の変化は清らかであり、かつ
小さいので樹脂の滞留は全くなく局部的な硬化反応や圧
力、温度の変化による急激な硬化反応を引き起すことが
ない。
ー先端部以降の樹脂の流路の変化は清らかであり、かつ
小さいので樹脂の滞留は全くなく局部的な硬化反応や圧
力、温度の変化による急激な硬化反応を引き起すことが
ない。
本発明の装置により押出された成形品は必要に応じ更に
後硬化しても良い。この場合、成形品は、適宜加熱処理
する事によって硬化が完了する。
後硬化しても良い。この場合、成形品は、適宜加熱処理
する事によって硬化が完了する。
しかし乍ら、本発明の装置による場合は、押出された時
点で既に自己形状を保持するのに充分なまで成形条件を
制御して硬化、賦形されるため、変形、反り、曲り、脹
れなどの現象を起すことがない。
点で既に自己形状を保持するのに充分なまで成形条件を
制御して硬化、賦形されるため、変形、反り、曲り、脹
れなどの現象を起すことがない。
本発明の装置に用いられる熱硬化性樹脂としてう
は、フェノール樹脂、メラミン樹脂、尿素樹脂、不飽和
ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、シリコン樹脂、アリ
ル樹脂、キシレン樹脂、アニリン樹脂等の熱硬化性樹脂
、およびポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン
、ポリ塩化ビニール等の熱可塑性樹脂に架橋剤を加えて
本発明のスクリューの平滑部に於て押出後自己形状を保
持し得る程度にまで賦形できる樹脂等が挙げられ、なか
でもフェノール樹脂およびメラミン樹脂の成形に好適で
ある。
ポリエステル樹脂、エポキシ樹脂、シリコン樹脂、アリ
ル樹脂、キシレン樹脂、アニリン樹脂等の熱硬化性樹脂
、およびポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン
、ポリ塩化ビニール等の熱可塑性樹脂に架橋剤を加えて
本発明のスクリューの平滑部に於て押出後自己形状を保
持し得る程度にまで賦形できる樹脂等が挙げられ、なか
でもフェノール樹脂およびメラミン樹脂の成形に好適で
ある。
本発明に用いられる熱硬化性樹脂には必要に応じて熱硬
化性樹脂の成形に於て一般に用いられる充填剤、離型剤
、増粘剤、着色剤、分散剤、発泡剤、あるいはまた重合
開始剤、硬化促進剤、重合禁止剤などを添加することが
できる。
化性樹脂の成形に於て一般に用いられる充填剤、離型剤
、増粘剤、着色剤、分散剤、発泡剤、あるいはまた重合
開始剤、硬化促進剤、重合禁止剤などを添加することが
できる。
また更に他種のポリマーあるいは有機または無機の繊維
状物、例えば硝子等を加えることもできる。
状物、例えば硝子等を加えることもできる。
以上説明した如く、本発明の装置によれば難燃性および
耐熱性能の優れた熱硬化性樹脂の長尺押出製品を容易に
生産性良く製造することができる。
耐熱性能の優れた熱硬化性樹脂の長尺押出製品を容易に
生産性良く製造することができる。
以下本発明の装置を実施例により更に説明するが本発明
は以下の実施例に限定されるものではな(So 実施例1 0径40mm 、 L/’D=24 の押出機により、
供給部3D、圧縮部16D、底部の径が34龍、長さ5
Dの計量部を有する圧縮比2.0のスクリューを用い、
樹脂の流入口の断面が外径40mm内径34mm、出ロ
側の樹脂流路の断面が外径46龍、内径40mm、出口
側と同一の断面を有する流路の長さカ100mvt、全
長IROmmのダイスをスクリュー先端より0.5朋m
の位置に装着して押出成形を行なった。
は以下の実施例に限定されるものではな(So 実施例1 0径40mm 、 L/’D=24 の押出機により、
供給部3D、圧縮部16D、底部の径が34龍、長さ5
Dの計量部を有する圧縮比2.0のスクリューを用い、
樹脂の流入口の断面が外径40mm内径34mm、出ロ
側の樹脂流路の断面が外径46龍、内径40mm、出口
側と同一の断面を有する流路の長さカ100mvt、全
長IROmmのダイスをスクリュー先端より0.5朋m
の位置に装着して押出成形を行なった。
成形材料としてフェノール樹脂(日本合成化工株式会社
製、商品名、ニツカライ)950−J)を用い装置各部
の温度は、 C,(O〜2D)、、、’、、水冷 C2(3D〜l0D)、、、 70℃C3(11D〜
15D)、、、 85℃C4(17D〜20D)、、
、、95°CC,(21D〜24D)、、、 105
°CD、 、、、 110℃D、
、、、130℃ 実施例2 実施例1と同じ押出機及びスクリューを使用し、樹脂の
流入口の断面が外径40朋内径34龍、出口側の断面が
外周188mm(1辺長47 inの正方形)内周16
0mm(1辺長40朋の正方形)であり、出口側と同一
の断面を有する流路の長さが9omm全長200mmの
ダイスをスクリュー先端より0.8朋の位置に装着して
押出成形を行なった。
製、商品名、ニツカライ)950−J)を用い装置各部
の温度は、 C,(O〜2D)、、、’、、水冷 C2(3D〜l0D)、、、 70℃C3(11D〜
15D)、、、 85℃C4(17D〜20D)、、
、、95°CC,(21D〜24D)、、、 105
°CD、 、、、 110℃D、
、、、130℃ 実施例2 実施例1と同じ押出機及びスクリューを使用し、樹脂の
流入口の断面が外径40朋内径34龍、出口側の断面が
外周188mm(1辺長47 inの正方形)内周16
0mm(1辺長40朋の正方形)であり、出口側と同一
の断面を有する流路の長さが9omm全長200mmの
ダイスをスクリュー先端より0.8朋の位置に装着して
押出成形を行なった。
成形材料は、メラミン樹脂(オタライト株式会社製、商
品名、0N−600)を用い、装置各部の温度はC,、
、、水冷、C,、、,70℃、C,、、、SS°C1C
4,、,100℃、C,、、,110°C,D、 、
、、110’C1D2.、.135℃に設定し、スクリ
ュー回転数3Orpm で成形を行なった。結果は第
1表に示した通りである。
品名、0N−600)を用い、装置各部の温度はC,、
、、水冷、C,、、,70℃、C,、、、SS°C1C
4,、,100℃、C,、、,110°C,D、 、
、、110’C1D2.、.135℃に設定し、スクリ
ュー回転数3Orpm で成形を行なった。結果は第
1表に示した通りである。
第 1 表
注16..管軸方向の圧縮強度。試験法は、JIS
K 6911.5.19.5項による。
K 6911.5.19.5項による。
第1図は本発明の好ましい装置の1例を示したものであ
り、第2図及び第3図は本発明のダイスの1例を示した
ものである。
り、第2図及び第3図は本発明のダイスの1例を示した
ものである。
Claims (1)
- 供給部、圧縮部および計量部から成るスクリュー、該供
給部、圧縮部および計量部に対応する熱制御機構を有す
るシリンダー部分、および樹脂の流入口の断面が押出機
のシリンダーとスクリュー先端部によつて形成される円
周状断面に等しく、その後の樹脂流路をなめらかに変化
させて出口の断面を所望の形状にまで導くようにしたダ
イスより成り、ダイスをスクリュー先端に近接させて装
着し、そのダイス内に於て、硬化反応を促進させ押出後
自己形状を保持できる程度にまで賦形する様にした熱硬
化性樹脂のスクリュー型押出成形装置。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59166319A JPS6144622A (ja) | 1984-08-10 | 1984-08-10 | 熱硬化性樹脂のスクリユ−型押出成形装置 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59166319A JPS6144622A (ja) | 1984-08-10 | 1984-08-10 | 熱硬化性樹脂のスクリユ−型押出成形装置 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6144622A true JPS6144622A (ja) | 1986-03-04 |
| JPH0582286B2 JPH0582286B2 (ja) | 1993-11-18 |
Family
ID=15829145
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59166319A Granted JPS6144622A (ja) | 1984-08-10 | 1984-08-10 | 熱硬化性樹脂のスクリユ−型押出成形装置 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6144622A (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6428655A (en) * | 1987-07-24 | 1989-01-31 | Mitsui Toatsu Chemicals | Cylinder for electrostatic latent image formation drum |
-
1984
- 1984-08-10 JP JP59166319A patent/JPS6144622A/ja active Granted
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6428655A (en) * | 1987-07-24 | 1989-01-31 | Mitsui Toatsu Chemicals | Cylinder for electrostatic latent image formation drum |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0582286B2 (ja) | 1993-11-18 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |