JPS6152856A - 酸素濃度の電気化学的測定方法 - Google Patents

酸素濃度の電気化学的測定方法

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JPS6152856A JP60173075A JP17307585A JPS6152856A JP S6152856 A JPS6152856 A JP S6152856A JP 60173075 A JP60173075 A JP 60173075A JP 17307585 A JP17307585 A JP 17307585A JP S6152856 A JPS6152856 A JP S6152856A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 この発明は、種々の物質特に生体中の酸素濃度を測定電
極と対電極を備える酸素センチを使用して電気化学的に
測定する方法に関する。
〔従来の技術〕
現代の医術では不整脈の治療に対して埋込み型の心臓ペ
ースメーカが広く使用されている。この場合心筋が刺激
電極から送られる電流パルス１；よって刺激される。埋
込まれたペースメーカは一般に一定周波数で動作し、拍
動数を必要に応じて変える健全な心臓の制御については
不完全なシミュレーションとなる。この点で心臓ペース
メーカの生理学的制御に努力が払われ、例えば血液又は
組織中の酸素濃度が制御パラメータと、して使用−さ−
しる。この場合刺激パルスの周波数は酸素濃度又は０、
分圧（＝適合させて、０．供給が不充分のとき心臓の鼓
動を早めるようにする。このためには０゜濃度を常時測
定しなければならないから、埋込み可能の酸素センチが
必要となる。ペースメーカ内（：使用する外に酸素セン
サは呼吸に際しての酸素量の決定にも適し、麻酔時や集
中的の思考監視に際して使用される。
従来血液又はＩＩＩ　ａ；の酸素濃度は一般的には体外
測定によるもので、生体内測定に極めて限定された範囲
において短時間行われていた。この測定の基礎となるの
は主として電気化学原理であり、ク　　　　　　　　。
ラーク電池が使用された（米国特許第２９１３３８６号
、同第３２ｔｉｎ６５６号、同第４０７６５９６号の各
明細書）、、この種の酸素センサの１つでは測定電極の
前に１つの膜が置かれ、この膜を通して電極に向って拡
散限界電流が規定され、濃□　　度に比例する測定信号
が得られる。
長期に亘る埋込みに対しては上記の測定は、限界電流が
拡散層の性質に強く依存し、埋込み後に必然的に発生す
る結合組織が測定信号を不正化することかあるので不適
当である。この問題の原理ト 的解決法は長期に亘って狸込み可能の膜を使用すること
であるが、この目的に適した膜はまだ知られていない。
〔発明が解決しようとする問題点〕
この発明の目的は、測定電極と対電極を備える酸素セン
ナを使用し、このセンサを埋込む場合にも長期に亘って
酸素濃度を測定できる方法を提供することである。
〔問題点の解決手段〕
この目的は特許請求の範囲第１項に特徴として挙げたよ
う１：、測定電極（−２種類の電位を周期的（＝加えか
つ測定電位においての滞留時間を適当に定め、測定期間
中（電流れる電流を測定信号として評価することによっ
て達成される。
〔発明の効果〕
この発明の方法では膜を使用する必要がないの本原理は
、測定に際して測定電極に接する周ＩＪ１１例えば組織
から吸収される酸素量をできるだ・け少くして、この周
囲が酸素欠乏状態にならないようにすることである。こ
れによって組織は変質して結合組織（＝変ることなく完
全な状態にとどまる。この種の酸素セン＋ｉま長期の埋
込み例えば数年に亘る埋込みに特に適している。
この発明の基本となっている原理は次のようにして現実
的な方法とすることができる。まず測定電極又はセンサ
電極に比較的長い時間酸化の変換と電極の侵食が起らな
い電位、即ち回復電位を７ＩＯえる。次いで電極にｉｔ
’ｌｌ定電位を加え、測定に必要とする酸素変換は起る
が０２の消耗はできるだけ低く抑えられるようにする。
これは測定電位における滞留時間を比較的短く選び、サ
イクル時間又は回復期間に比べて短時間とすることによ
って達成される。従って回復期間は比較的長くして測定
中に生ずる酸素の消耗が組織からの補給により補償され
るようＬ＝する。
サイクル時間はこの発明による方〃；の場合０５ｓとＩ
Ｑｓの間、特に−８と５８の間に選ぶと有利である。測
定電位滞留時間は５　ｍｓ　　と１００ｍ３の間、特に
ｌ０ｍ５と５ｒｌｎ１８の間が有利である。
従って測定電位滞留時間はサイクル時間のＩ７２０以下
となる。　　　　− この発明の方法の測定電位はＡｇ／Ａｇｃｌ電極σ）電
位を規準にして一〇、　４　Ｖと−１，．４Ｖの間（可
逆水素電極の電位を規準にして＋０．２ｖと−０，８Ｖ
の間）にあり、回復単位はＡｇ／ＡｇＣｌ電極電位を規
準にして０．２　Ｖと−０，２Ｖの間（可逆水素電極の
電位を規準にして０．８　Ｖと０．４Ｖの間）（＝ある
。こ几らの電位値範囲において生理学的随伴物質例えば
ブドウ糖、尿素およびアミノ酸が体内の酸素微測定を妨
害しないことが保証されている。
電極の周囲を乱したり妨害したりすることなく経過する
この発明の方法では、酸素濃度（二関係する還元電流を
検出し測定信号として評価する。この場合測定期間中に
流れる電流を積分し、電荷積分を測定信号として評価す
ると有利である。
電流の評価又その積分は、測定期間の開始時に関して時
遅れをもって行うと有利である。これＣ二よって評価の
際最初の２乃至５ｍｓで生ずる電極二重層容置の電荷転
換が打消されて、本来の反応電流だけが考慮される。電
流の評価は測定期間の始まりから２乃全−ｊａｍｓ後、
特Ｃ二１０乃至１５ｍ５後に行うと自利である。
この発明の方法（二値用される酸素センサの測定電極は
ガラス炭素・ａ橢が良好である。ガラス炭素は既に心臓
ペースメーカの刺激電極材料として認められているもの
で（ドイツ連邦共和国特許出願公開第２６１３０７２号
公報参照）、人体に対して融和性であり人体内では厚さ
が１００μ痛以下の結合組織で包まれるが、この種の結
合組織＠によっては測定電極表面への酸素の拡散は妨害
されない。更にガラス炭素はほとんど触媒作用を行わな
いから、人体に特有の物質をほとんど吸収することなく
何等の反１・こ：も起さない。ガラス炭素の外には例え
ば金とパイログラファイトが測定電極又はセンサ電極の
祠料として使用される。この種の　　　　　　　　　　
　　　動電極材料はそれ自体としては公知である。
対電極は、不活性で生物学的適合性があり測定電極との
間に大きな二重層各組を形成する材料で作られる。有利
な対電極は白金電極である。その他の電極材料としては
例えば活性ガラス炭素、即ち微孔性の表面層をもつガラ
ス炭素（ドイツ連邦共和国特許出願公開８２６１３０７
２号公報参照）および窒化チタン（同第３３００６６８
号公報参照）が使用される。
この発明の方伍に使用される酸素センサには、測定電極
と対電極の外に１つの基準電極を付ＩＪＤすると有利で
ある。基準電極としてはＡｇ／ＡｇＣｌ電極が有利であ
り、この種の電極は例えば銀線な塩化物含宵溶液中で陽
極処理するか、塩化銀融体に浸漬することによって作ら
れる。
酸素センサ自体は２電極又は３電極構成となるが、その
電極は微小なカテーテルゾンデの形に利金わせるのが有
利である。このような７δ極装置は例えば静脈を面して
血液中に入れるか、ａ織内に埋込むことができる。
この発明の方法は心臓ペースメーカ制御用の酸素センサ
として、あるいはその他の目的をもって医術、特に麻酔
時ちよび患者監視に使用される。
更Ｃ二環境分析およびプロセス制御に対してもこの原理
は適用される。
〔実施例〕
実施例と図面についてこの発明を更に詳細に説明する。
この発明の方法において使用さ乃る酸素センサの１つの
有利な実１ｊｉｉ　、９様では平滑な非活性ガラス炭素
からなる測定電極、対電極としての白金板電極およびＡ
ｇ／ＡｇＣｌ規準電極が設けられる。この場合電解液は
３ＭＫＣｌ　　溶、液である。試作酸素センナではこれ
らの屯４！ｉｉｉがガラス製のセル内に置か九る。実験
の一部は直径２寵、円筒面０．１９Ｃｍ”の円筒棒形の
回転測定電極（回転数毎分２００回転）を使用して行わ
Ｊ’した。同じく直径２ｇＵＩの円盤形測定電極も使用
］され、その表面積は（１０３ｃ、ｍ”であった。
と記の３電極ｆ、ｌ、７造の場合測定電極は金製とする
ことも可能で、例えば金の俸が使用される。２電極酸素
センサの場合には例えば平滑ガラス炭素製の測定電極に
幻して活性化ガラス炭素から成る大面稙の円盤（直径４
　ａｍ　）が対電極として組合わされる。
これらの酸素センチにより酸素濃度に応じた測定信号が
良好な再現性をもって得られ、文種々の電解液を使った
ときの適確な較正曲線も求められる。電解液としては例
えば生理的食塩水（０９％ＮａＣ１，Ｏ，＋％ＮａＩ＋
ｃｏ、）が約ｔｓｏｍ＜たけ基本電解液として使用され
る。この基本電解液には更にブドウ糖、尿素、アミノ酸
等の生理的物質が方りえられる。この種の電解液の一例
としては、基本電解液１を当すブドク糖ｌり、尿素３８
′８ｍＧ＋およびアミノ酸混合物３ｍｑがいずれも生理
的最高濃度として加えられる、電解液としてはこの外に
牛血溝、人血清も使用できる。
第１図と第２図に種々の条件においての較正曲線の例を
示す。これらはいずれも試験管測定によるもので、酸素
濃度ＣＯ，に対する変換電荷ＩＱの関係を表わす。曲線
ＩＱ（弔１図）と曲線２Ｕ（第２因）は基本゛ｌＦｉ解
ｉｔＦ中独のもの、曲線１１と２Ｉは生理的物質を含む
基本電解液のもの、曲線１２と２２は牛血６’ｆのもの
である。
第１図の較正曲ζ１）；の場合には平滑なガラス炭素電
極が測定電極として使用され、第２図の較正曲線の場合
には金電極が測定電極として使用された。対電極として
はいずれも白金電極が使用され、基糸電極としてはいず
れもＡｇ／ＡｇＣｌが使用されだ。実験は室温（約２４
〜２５℃）で行われ、両測定電極に列してサイクル時間
は１ｓ、測定周期は５０ｍ５　とした。回復電位は両電
極において約ＯＶ、測定電位はガラス炭素電極では約−
Ｉｖ、金電極では約−０，８Ｖであった。これらはいず
れもＡｇ／ＡｇＣｌノ＋（ｔ１１！−’電極を基準にし
たものである・　　　　　　　　　　　　　　　　　　
　　　　　　　　　　　　　　　　　Ｌ第１図と第２図
から基本γＲ解液液単独場合もブドウ糖、尿素およびア
ミノ酸が加えられている場合、更に牛血溝をり１工解岐
とする場合のいずれにおいても良好な較正曲線が求めら
れることが明らかである。
この発明の方法に優先的に使用される０□モニタと呼ば
れる制御ならびＬ二指示計器は測定電極１、対電極およ
び規錫電極を備える電気化学セルを酸素センチとし、こ
れにポテンショメータ、電圧源および積分器が設けられ
ている。酸素センナの３電極はポテンショメータに接続
され、電圧源からは信号がボテンノヨメータ（＝与えら
れ、これによって両電位によるサイクルの経過が決定さ
れる。
電位が負値即ち測定電位に爪閉すると、電圧源はある遅
延時間の後にトリがパルスを時間制御積分器に与える。
積分器はポテンショメータを通して測定電極を流れる電
流の積分を開始し、測定期間が終って電位が切換えられ
るまでそれを続ける。
そのために積分器がポテンショメータに結ばれている。
電荷量の形の測定信号はこのよう（ニして二重層の容量
電流の影響を受けることなく酸素濃度に応する値をもっ
て指示計器に表示される。
上記の０□モニタを使用して人の血清中の酸素濃度を測
定した結果を第３図（＝示す。この場合酸素濃度は０□
、ＣＯｌおよびＮ、の混合ガスを流し込んで段階状に変
化させた。第３図の回線から分るように測定電極として
ガラス炭素電極を使用するＯ、センチの応答時間は人の
血清中の酸素濃度を変えた場合比較的短い。
【図面の簡単な説明】
第１図と＠２図はこの発明の方法による種々の条件の下
においての較正曲線を示し、第３図はこの発明の方法に
より人の血清中の酸素濃度を測定した結果を示す。 縦軸のＱは変換電荷量（単位μＡｓおよびｎＡｓ）であ
り、横軸は第１［匁、第２肉ではＱ２濃度（％へ第３図
ではｉｌｌ！ｌ定時間（分）である。

Claims (1)

  1. 【特許請求の範囲】 １）測定電極に２つの電位が周期的に加えられ、その中
    の一方は測定電位として−１．４Ｖと−０．４Ｖの間に
    あり、他方は回復電位として−０．２Ｖと＋０．２Ｖの
    間にあること、測定電位においての滞留時間はサイクル
    時間に比べて短いこと、測定期間中に流れる電流が測定
    信号として評価されることを特徴とする測定電極と対電
    極を備える酸素センサを使用して酸素濃度を電気化学的
    に測定する方法。 ２）サイクル時間が０．２５と１０ｓの間に選ばれるこ
    とを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３）測定電位においての滞留時間が５ｍｓと１００ｍｓ
    の間に選ばれることを特徴とする特許請求の範囲第１項
    又は第２項記載の方法。 ４）電流の評価が測定期間の開始時から遅れて行われる
    ことを特徴とする特許請求の範囲第１項乃至第３項の１
    つに記載の方法。 ５）電気の評価が測定期間の開始後２乃至４０ｍｓ後に
    行われることを特徴とする特許請求の範囲第４項記載の
    方法。 ６）測定信号として置換された電荷が使用されることを
    特徴とする特許請求の範囲第１項乃至第５項の１つに記
    載の方法。 ７）測定電極としてガラス炭素電極が使用されることを
    特徴とする特許請求の範囲第１項乃至第７項の１つに記
    載の方法。 ８）対電極として白金電極が使用されることを特徴とす
    る特許請求の範囲第１項乃至第７項の１つに記載の方法
    。 ９）規準電極特にＡｇ／ＡｇＣｌ電極が補助的に設けら
    れることを特徴とする特許請求の範囲第１項乃至第８項
    の１つに記載の方法。
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