JPS6166997A - 原子炉の炉水浄化装置 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［発明の技術分野］ 本発明は軽水冷却型原子炉（以後軽水炉と称′１ｊ）例
えば沸騰水型原子炉（以後ＢＷＲと称す）に使用される
原子炉の炉水浄化装置に関する。

［発明の技術的背景］ ＢＷＲ等の軽水炉においてはその運転時間の増加に伴な
い、−次冷却水配管あるいは機器の内面に腐食住成物か
らの放射性核種が蓄積し原子炉停止時の放射線線量率が
増加する傾向にある。このような放射線線量率の増加は
例えば定期検査時の作業者の放射線被曝を増大させ作業
能率を低下させる原因となり、プラント稼動率の低下を
惹き起こしてしまう。前記放射性核種の大半は半減期の
長いＣＯであり、原子炉運転時間の増加に件ないイの比
率は大きくなっている。またこれらの敢）１性核種は前
述したように一次冷却水配管あるい１ま機器等のＭ４造
材から溶出した腐ｆｔ　’ＩＥ成物に起因する。

そこで放射性核種の大半を占めるーＬ記“ＣＯの発生経
緯について説明する。１なわち構造材中に含まれる５ｇ
Ｃ０が構造材の腐食により１次冷却水配管中に溶出しイ
オン化する。このイオン化した５９ＣＯが鉄などの金属
酸化物に吸着したり、あるいはイオン交換反応により金
属酸化物中に取り込まれ、その金属酸化物とともに炉内
に流入し、炉内で中性子照射を受番ノで放射化しＧｏ　
ｃｏが生成される。これら生成された６０ＣＯは原子炉
再循環配管などの炉心外配管機器に蓄積し杆部的に放射
線線量率が増加する。したがって炉内の”　Ｃｏおよび
６０ＣＯを除去することができれば炉心外の配管および
機器内面に蓄積する放躬線吊を抑制することができる。

従来、軽水炉例えばＢＷＲではイオン交換樹脂により炉
水中の５３ＣＯおよびＧＯＣＯの除去を行なっている。

これを第６図を参照して説明する。第６図はＢＷＲ発電
プラントの概略構成を示す系統図である。図中符号１は
原子炉圧力容器で、この原子か圧ツノ容器１内には複数
の燃料集合体およびｉｌ制御棒等からなる炉心２が配置
されているとともに冷却材（木実施例では以侵炉水と称
？ｊ）３が循環される。上記原子炉圧力容器１には再循
環配管４△を介して再循環ポンプ４が接続されており、
炉水３を強制循環させている。炉水３は炉心２を下方か
ら上方に向（）て上品し、その際病温して水と蒸気の２
相流状態となる。蒸気は原子炉圧力容器１に接続された
主蒸気管５を通流して蒸気タービン６に送られる。蒸気
タービン６を駆動させた蒸気は↑復水器７内に導びかれ
て復水となり、ポンプ８により復水脱塩器９に移送され
、ポンプ１０により給水加熱器１１に送られ、ざらにポ
ンプ１２により給水管１３を通して再度前記原子炉圧力
容器１１内に供給される。前記再循環配管４Ａには浄化
系ポンプ１４を介して低温浄化系１５が接続されている
。この低湿浄化系１５は再生熱交換器１６、通常の熱交
換器１７およびイオン交換樹脂脱塩器１８から構成され
ている。

上記イオン交換樹脂脱塩器１８は陽イオン交換樹脂およ
び陰イオン交換樹脂からなりそれぞれ耐用温度が約１２
Ｏ℃、約６０℃となっている。これに対して炉水は２８
０℃、７０ｋＯ／ｃノと高温・高圧水であるので、この
炉水を再生熱交換器により６０℃前優迄冷却した状態で
イオン交換樹脂脱塩器１８を通流させている。その後、
再生熱交換器１６を通して給水温度と同程度の温度（約
１８０〜２２Ｏ℃）に加熱して給水管に戻す構成になっ
ている。

［背頽技術の問題点］ しかしながら、上記再生熱交換器１６および熱交換器１
７の冷却工程において、熱損失が発生し浄化容凹を大き
くした場合には、熱交換ロスの増大、発電コストの増加
、さらに装置の大形化を招くことになり浄化効率を高め
ることはできない状態にある。このため最近では上記有
機物イオン交換樹脂に代えて耐熱性に優れた無機イオン
交換体の使用が考えられている。この無機イオン交換体
には例えば酸化チタン、二酸化ジルコニウム等のコバル
トイオン交換能力を有する金属酸化物の粉末が使用され
る。この金属酸化物の粉末を炉水配管系に通水可能な状
態で充填保持し、これによってＳ″ＣＯおよびＣｏの除
去手段を行なう。しかしながらこのような除去手段では
金ｊＩＭ化物を保持することが困難である。すなわち、
炉水中のコバルトイオン交換能力を高めるには炉水と金
属酸化物の接触面積を増大させる必要があり、その為に
は粉末の粒径を小さくする必要がある。しかし粉末の粒
径を小さくして、例えば平均粒子径１μ１前後の粉体と
した場合、容器の流出口に張られである実用土最小の目
開きの４０μｍ前後のメツシュから粉体粒子が流出して
しまう。逆に粉末の流出を防止しようとすれば粒径を大
きくしなければならず炉水と金属酸化物の接触面積が減
少しコバルトイオン交換能力が低下してしまう。したが
って金属酸化物の粉末をある程度小径とし粉末流出防止
に十分な注意を払うという方法をとらざるをえなく操作
が極めて困難となってしまう。またＣＯ除去後の粉末は
高い放射能を有しておりこの処理も国費１である。

［発明の目的１ 本発明の目的は、高温・高圧の炉水をそのまま導入する
ことができ軽水炉の炉水中に含まれる］パルトイオンの
除去能力が高く、通水特性が良０７でまたコバルト吸着
材が外部に流出することがなくさらにコバルトイオン除
去後の処理が容易な原子炉の炉水浄化装置を提供するこ
とにある。

［発明の概要１ 本発明による原子炉の炉水浄化装置は、軽水冷却型原子
炉の発電プラントにおける炉水配管系に介挿された容器
本体と、この容器本体内に収容されたフィルタとを具備
し、上記フィルタは前記炉水配管系を流れる炉水中のコ
バルトを吸着する能力のある金属酸化物の粉体を、三次
元網目構造をなすメタルフオーム、例えばジルカロイ−
２，５ＵＳ３０４、ジルコニアなど強酸、強アルカリ土
類金属またはセラミックを担持体として、該担持体表面
に塗布し、焼きつけたものをフィルタ基本要素として、
該フィルタ基本要素を前記容器本体、複数充填してなる
ことを特徴とする構成である。

したがって高温・高圧のか水をそのまま導入でることが
でき炉水中のコバルトを効果的に吸着除去することがで
き、またフィルタ基本要素は多孔質な焼成体であるので
コバルト吸着材が流出する恐れは４１い。そして機械的
強度およびマンガンフェライトなどコバルト吸着能力を
有する金属酸化物の固着強度が高いので例えばプラント
中に設置した場合作用する外力に対して十分な抵抗力を
有することができ破損でる恐れもない。さらにＱ好な多
孔性を有しているので通水特性が良く圧力損失も小さい
。またフィルタ基本要素を１１１位として構成している
ので取扱いが容易である。さらに、担持体は強酸・強ア
ルカリに対してｂ溶解しないので、この焼成吸着体を容
器本体に充填してコバルトを吸着させたあとの処理にあ
たって、塗布焼成した吸着材のみを溶解して廃棄するこ
とができる。この廃棄物は種々の操作により大幅に減容
処理できるので廃棄用のドラム缶数を減少させることが
できて廃棄物低減化のため有効である。

［発明の実施例］ 第１図から第５図を参照して本発明の一実施例を説明す
る。第１図はＢＷＲの概略構成を示す系統図である。図
中符号１０１は原子炉圧力容器で、この原子炉圧力容器
１０１内には複数の燃料集合体および制御棒等からなる
炉心１０２が配置されているとともに冷却材（本実施例
では以後炉水と称す）１０３が循環されている。上記原
子炉圧力容器１０１には再循環配管１０４Ａを介して再
循環ポンプ１０４が接続されており炉水１０３を強ｉｔ
、ＩＩ循環させている。炉水１０３は炉心１０２を下方
から上方に向って上昇しその際昇温して水と蒸気の２相
流状態となる。蒸気は原子炉圧力容器１０１に接続され
た主蒸気管１０５を通流して蒸気タービン１０６に送ら
れる。蒸気タービン１０６を駆動させた蒸気は主復水器
１０７内に流れ込んで複水となり、ポンプ１０８により
復水脱塩器１０９に移送され、ポンプ１１０により給水
加熱器１１１に送られ、ざらにポンプ１１２により給水
管１１３を通って再度前記原子炉圧力容器１０１内に供
給される。前記再循環ポンプ１０４の吸込側の再循環配
管１０４△には炉水浄化系ポンプ１１／Ｉおよび低温浄
化系１１５が接続されており、炉水の一部を浄化して前
記ポンプ１１２および原子炉圧力容器１０１１１！ｌの
給水管１１３内に供給する構成となっている。

１配低温浄化系１１５は再生熱交換器１１６、熱交換器
１１７およびイオン交換樹脂脱塩器１１８とから構成さ
れている。図中１１９はバイパス配管を示すこのバイパ
ス配管１１９には、２基の化装貿１２Ｏの構成を一部断
面で示す斜視図である。図中符号１２１は容器本体を示
す。この容器本体１２１内にはフィルタ１２２がｇｉｌ
ｌされている。このフィルタ１２２は以下の手順によっ
て製造組立てる。すなわち、ジルカロイ−３、ＳＵＳ３
０　／Ｉ　、ジルコニアなどの塊をアトマイリ゛−によ
り＄５）砕してつくった粉末（３２５メツシユ＞７０小
吊％、砂糖シロップ１５小ｎ％および水１５重量％を混
合して泥状類をつくる。その後間孔セル構造のポリウレ
タンフォーム円板を上記泥状類に浸漬し、フオーム内部
のセルをふさぐ余分の泥状類をブ［１ワーで除去したの
ち、この円板を室温で４８時間にわたり風乾する。そし
て、十分に乾燥したウレタンフオームを水素ガスを流通
させた密閉容器内に置き該容器内を３２Ｏ℃に２時間保
持し、有機スポンジの大部分を炭化せしめる。その後容
器内の温度を４００℃に高め１時間保持してイｊｌ！！
物の全部を完全に炭化せしめて粉末を軽度に結合させて
結合体を得る。この結合体を窒素ガスを流通させた管状
電気炉内に納め、炉温を１時間あたり２Ｏ０℃の貯湯速
度で１３００℃にまで高めその温度で４時間保持し、結
合体構造中に残留している炭素を除去し、結合体の粉末
同志を強固に結合♂ぜる。その結束第３図に示す形状の
多孔体１２３が得られた。この多孔体１２３の表面に強
酸又は強アルカリで容易に溶解しうる二１バルト吸′４
１ｒｉ：力を有する金属酸化物粉末１２４、例えばマン
ガンフェライト（Ｍｎ　Ｆｅ　２Ｏ４　）などを焼成、
固着させてフィルタ基本要素１２５を製）ｂした。この
フィルタ基本要素１２５の調整方法は以下のとおりであ
る。マンガンフェライトを例にとって説明する。まず平
均粒径が０．３μｍ程度のマンガンフエライ１〜の粉末
と有機バインダー液を（８０〜８５重量％）：　（２Ｏ
〜１５重量％）の重量化で混合機により混合する。上記
有機バインダー液はポリビニールブチラール（ＰＶＢ）
とテレピン油の混合液であってその重量化が９０ｆｌｌ
ｌｉｉ％：１０重量％のものを使用する。このようにし
て得られたマンガンフェライトの粉末と有機バインダー
液との混合液を分散剤中に混合させる。これはマンガン
フェライトの粉末を均一に分散させる為である。このと
きの混合比はマンガンフェライトと有機バインダー液の
混合液が３０〜３５重間％、分散剤が７０〜６５重量％
の範囲内で選定される。また上記分散剤はブタノールお
よびテレ−１＋− ビン油の混合液でその手品％比はほぼ９０重量％：１０
重め％程度が望ましい。このようにして調整されたマン
ガンフェライト粉末混合液中に三次元網目構造をなす多
孔体１２３を３０分程度浸漬さける。この多孔体１２３
は浸漬前にあらかじめトリエタノールアミンで脱脂およ
び洗浄され、可塑剤としてのブチラール、ブタノールお
Ｊ：びテレピン油の混合液中に浸漬され、その後窒素（
Ｎ２）ガスによりパージされて適宜な電気炉で乾燥焼付
処即されている。多孔体１２３を浸漬させることによっ
てマンガンフェライトの粉末が三次元網目構造を有する
多孔体１２３の表面に沈積していく。

体１２３の骨格材に向って移動でることにより行イｒわ
れ骨格材に均一に沈積する。このようにしてマンガンフ
ェライトの沈積が完了したら多孔体１２３に含まれる余
剰のマンガンフエライ１−１有機バインダー液および分
散剤からなる混合液は自然流下により除去される。そし
てマンガンフエライトの粉末を沈積した状態の多孔体を
乾燥、焼付しその後焼成してフィルタ基本要素をつくる
。その際多孔体表面に焼成、固着されるマンガンフェラ
イトのかさ密度が１．４〜１．６（１／ｃ／となるＪ：
うに焼成過程の条件を設定することが望ましい。

これはかさ密度が１．６（１／ｃｊより大きくなる場合
にはフィルタ基本要素の炉水との接触面積が小さくなり
十分なコバルト吸着能力を得ることができず、かさ密度
が１　、　／ＩＣ１／ｃｊより小さくなるとフィルタ基
本要素の機械的強度が低下して粉末化してしまう恐れが
あるからである。このような理由から焼成は不活性雰囲
気中で行４１いその焼成温度は７５０℃〜８５０℃の範
囲で選定することが望ましい。なお前記かさＶ１１！度
および比表面積は次のように定義する。焼成体内部には
第４図に示すように密閉された閉気孔（ｃｌｏｓｅｄ　
ｐｏｒｅ　）　１２６Ａおよび外気に連絡した開気孔（
ｏｐｅｎ　ｐｏｒｅ　）　１２７が形成されており、焼
成体の正味容積をＶＯ。

閉気孔１２６の容積をＶ＋、開気孔１２７の容積をＶ２
とし、質量をＷとするとかさ密度は次のように定義され
る。

かざ密度−（Ｗ）／　（Ｖｏ　＋ＶＩ　＋Ｖ２　）・・
・（△）さらに真密度および見かけ密度は次のように定
義される。

真密度−Ｗ／Ｖｏ　　　　　　・・・・・・・・・・・
・・・・・・・（Ｕ３）見かけ密度−（Ｗ）　／　（Ｖ
Ｏ＋Ｖ　Ｉ　）・・・・・・（Ｃ）次に比表面積とは単
位体積に含まれる全粒子の表面積の総和である。そこで
本実施例では、第５図に示すような条件のもとに乾燥、
焼付、焼成を行なった。第５図は横軸に時間をとり、縦
軸に温度をとって、乾燥過程（図中［１１で示す）、焼
イ１過稈（図中［１］で示す）および焼成過程（図中［
ｒ［Ｉ］で示７１−　）を示した図である。１なわちマ
ンガンフェライトの粉末が沈積した多孔体を温度を徐々
に」二貸して２３０℃程度とし、その温度で３時間程乾
燥させる［Ｉ］。つぎに温度を３３０℃程磨に上昇して
２時間稈焼付処理しさらに温度を５２Ｏ℃程度まで十Ｒ
して再度焼（ｓｌ処理を１時間稈庶施す［Ｉｌ］。その
後温度を８５０℃程度まで上げて１．５時間程焼成処理
を施す［ＩＩｌ］。

ィして、このような調整方法により数種類のフィルタ基
本要素を作製し、それらを次の表−１に示す。

他の金属酸化物を焼付ｔノた吸首体もコバルト吸着率Ｉ
；Ｊ８０％以上を示し有効なコバルト吸着体であること
が確認できた。

（」ス下余白） −　］　ｂ− 表−１ これによると試料３、すなわち焼成温度が８００”Ｃ１
比表面積が４，５ｘ　１０３ｃシ／ｃｊ、がさＶ９１度
が１．４５０／ｃ＋／のちのが最も高いコバル］・吸着
特性を示している。

以上の構成をもとに第１図に示した本実施例の作用を説
明する。炉水浄化系ポンプ１１４を運転させることによ
り１Ｉｃｏおよび１４　ｃｏを含む炉水１０３はバイパ
ス配管１１９にバイパスされ炉水浄化装置１２Ｏに流入
する。５１　ｃｏおよびｕ　ｃ。

はこの炉水浄化装置１２Ｏで捕捉される。錦ｃ。

およびｍ　Ｃｏを除去された炉水１０３は低温浄化系１
１５で浄化された炉水１０３と共に給水管１１３内に流
入し給水とともに再度原子炉圧力容器１０１内に流入す
る。このような運転を所定時間続けて、コバルト吸着容
量が炉水浄化装ｇ！１１２Ｏの有する目標値に達したこ
とを確認したら炉水浄化装置１２Ｏ前後の開閉弁（図示
甘ず）を閉弁してフィルタの交換を行なう。

したがって炉水１０３を冷却することなく導入すること
ができ、また］パルトイオンの吸着能力の高いマンガン
フェライト１２４を吸容材として使用しているので炉水
中の１９ＣＯおよび６°ＣＯを効果的に吸着除去するこ
とができる。またマンガンフェライト１２４を粉末状態
で使用するのではなく三次元網目構造を有する多孔体１
２３に焼成固着さゼているのでマンガンフェライト１２
４が外部に流出覆る恐れはない。そして機械的強度およ
びマンガンフェライト１２／Ｉの固省強庶が高いので例
えばプラント中に設置した場合作用でる外力に対して十
分な抵抗力を有し破損する恐れもない。また良好な多孔
性を有しているので通水特性がｍ＜ｕｈ損失も小さい。

さらに着脱自在なカートリッジタイプであるので取扱い
がきわめて容易である。

なお、炉水浄化装置の適用場所としては前記実施例に限
定されることではなく例えば原子炉圧力容器１０１の給
水管１１３に介挿してもよい。

［発明の効果１ 本発明による原子炉の炉水浄化装置は、着水冷却形原子
炉の発電プラントにおける炉水配管系に介挿された容器
本体と、この容器本体内に収容されたフィルタとを具備
し、上記フィルタ前記炉水配管系を流れる炉水中のコバ
ルトを吸着する金属酸化物の粉体を三次元網目ＩＭ３２
ｉをなすメタルフオーム、例えばシルカ日イー３、Ｓ　
ｔＪ　５３０４、ジルコニアなど強酸、強アルカリ土類
金属又は金属酸化物などを担持体としてその担持体表面
に塗布し焼きつ１ノたものを複数充填してなる＋１４造
である。

したがって高温・高圧の炉水をそのまま導入することが
でき、炉水中のコバルトを効果的に吸着除去りることが
でき、またフィルタ基本要素は多孔質な焼成体であるの
でコバルト吸着材が流出ｑる恐れ番まない。そしＣｔＭ
械的強度およびマンガンフＩライ１−の固着強度が高い
ので例えばプラント中に設置した場合作用する外力に対
して十分な抵抗力を有することができ破損する恐れもな
い。さらに良好な多孔付を有しているので通水特性が１
ンく圧力損失も小さい。またカートリッジタイプとして
容器本体内に収容されているので取扱いが容易である。

さらに担持体が強酸、強アルカリに対し−（し溶解しな
いので、この焼成吸着体を容器本体に充填して］ハルｈ
を吸着させたあとの処理にあたって塗布焼成した吸着材
のみを溶解して破棄できる。試みに実験室内で酸溶解に
より焼成吸着体を処理したところ吸着材のマンガンフェ
ライｉ・は溶解したが相持体はそのままの形状で残り７
′１７度マンガンフ■ライトを焼付１ノることができた
。溶解したマンガンフェライトは中和処理によって沈澱
として減容回収された。その容積【３Ｌ焼焼成者体を圧
壊して破棄したとぎの１／１０以下であった。

これにより破棄動用ドラム缶数を大幅に減少させること
が可能となることが判明した。

【図面の簡単な説明】

第１図ないし第５図は本発明の一実施例を説明するため
のもので、第１図はＦ＃騰氷水型原子炉構成を示す系統
図、第２図は第１図にお（プる炉水浄化装置を一部断面
で示す斜視図、第３図は第２図にお１）る多孔体の一部
拡大図、第４図は焼成体の断面図、第５図は熱処理条件
を示す図、第６図は従来例にお（′Ｊる沸騰水型原子炉
の構成を示づ系統図である。 １１９・・・・・・・・・・・・バイパス管１２Ｏ・・
・・・・・・・・・・炉水浄化装置１２１・・・・・・
・・・・・・容器本体１２２・・・・・・・・・・・・
フィルタ１２３・・・・・・・・・・・・多孔体１２４
・・・・・・・・・・・・マンガンフ［ライト１２５・
・・・・・・・・・・・フィルタ基本要素代理人弁理十
　　　則　近　憲　佑 （ばか１名）

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. （１）軽水冷却型原子炉の発電プラントにおける炉水配
   管系に介挿された容器本体と、この容器本体内に収容さ
   れたフィルタを具備し、前記フィルタは強酸および強ア
   ルカリに対して十分な耐食性を有する金属またはセラミ
   ックで、かつ三次元網目構造を有する多孔性担持体で、
   しかも該担持体の表面に上記強酸又は強アルカリにより
   容易に溶解し得る金属酸化物の粉体が塗布され、焼成し
   てなるフィルタ基本要素からなり、このフィルタ基本要
   素は前記容器本体に炉水流通方向に複数積層しているこ
   とを特徴とする原子炉の炉水浄化装置。
2. （２）上記多孔性担持体はジルカロイ、オーステナイト
   系ステンレスおよびジルコニア系セラミックからなるこ
   とを特徴とする特許請求の範囲第１項記載の原子炉の炉
   水浄化装置。
3. （３）金属酸化物の粉体は、強酸に溶解するＭｎＦｅ＿
   ２Ｏ＿４、ＺｎＯ、Ｃｕ＿２Ｏ、、ＭｎＯ＿２、Ｖ＿２
   Ｏ＿５、Ｖ＿２Ｏ＿３又は強アルカリに溶解するＷＯ＿
   ３、ＭｏＯ＿３、Ｇａ＿２Ｏ＿３などであること特徴と
   する特許請求の範囲第１項記載の原子炉の炉水浄化装置
   。