JPS6183285A - 石炭の液化方法 - Google Patents
石炭の液化方法Info
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- JPS6183285A JPS6183285A JP20423284A JP20423284A JPS6183285A JP S6183285 A JPS6183285 A JP S6183285A JP 20423284 A JP20423284 A JP 20423284A JP 20423284 A JP20423284 A JP 20423284A JP S6183285 A JPS6183285 A JP S6183285A
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- JP
- Japan
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- iron ore
- coal
- catalyst
- water
- low
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- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
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- Production Of Liquid Hydrocarbon Mixture For Refining Petroleum (AREA)
- Catalysts (AREA)
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
この発明は、石炭を溶剤中、高温高圧下かつ石炭液化用
触媒下で水素を添加して水素化分解する石炭の液化方法
に関する。
触媒下で水素を添加して水素化分解する石炭の液化方法
に関する。
石炭の液化方法は、高温高圧下で水素を添加して石炭の
熱分解を行い、このことによシ液体炭化水素を得る方法
であシ、この方法では、多量の水を使うととも妃、苛酷
な反応条件になる。
熱分解を行い、このことによシ液体炭化水素を得る方法
であシ、この方法では、多量の水を使うととも妃、苛酷
な反応条件になる。
従来は、この反応条件を緩和するために各種触媒を用い
、触媒下で上記反応をおこすようにしている。この用途
に用いる触媒は、液化活性があり、安価でかつ多量に供
給できるものが望まれているが、従来の触媒にはこれら
を全て満足できるものは々い。
、触媒下で上記反応をおこすようにしている。この用途
に用いる触媒は、液化活性があり、安価でかつ多量に供
給できるものが望まれているが、従来の触媒にはこれら
を全て満足できるものは々い。
例えばＨ−コール法（Ｈ−ｃｏａｌ ｍｅｔｈｏｄ
）は、Ｃｏ −Ｍｏ系触媒を石炭に対して１〜１０％加
える方法であるが、この触媒は高価であるため、経済的
な点で問題となる。
）は、Ｃｏ −Ｍｏ系触媒を石炭に対して１〜１０％加
える方法であるが、この触媒は高価であるため、経済的
な点で問題となる。
また鉄鉱石を鉄系触媒として使用する方法が知られてい
る。この方法では、鉄鉱石が安価なため、触媒を多量に
供給できる利点があるが、その反面この触媒は液化活性
が低いとされていた。そこで液化活性を高めるために助
触媒として硫黄やその化合物を添加することが行表われ
ている。しかし硫黄やその化合物を多量に使用すると、
その硫黄分が液化油中に含有され、その品位を低下させ
る等の問題があった・〔発明の目的〕 この発明は、安価な鉄鉱石触媒の液化活性を高めて、従
来の方法よシ低い温度条件及び低い圧力条件でもって助
触媒を使用せず、又は小量の使用でもって石炭の液化を
高転化率で行うことができる石炭の液化方法を提供する
ことを、目的とする。
る。この方法では、鉄鉱石が安価なため、触媒を多量に
供給できる利点があるが、その反面この触媒は液化活性
が低いとされていた。そこで液化活性を高めるために助
触媒として硫黄やその化合物を添加することが行表われ
ている。しかし硫黄やその化合物を多量に使用すると、
その硫黄分が液化油中に含有され、その品位を低下させ
る等の問題があった・〔発明の目的〕 この発明は、安価な鉄鉱石触媒の液化活性を高めて、従
来の方法よシ低い温度条件及び低い圧力条件でもって助
触媒を使用せず、又は小量の使用でもって石炭の液化を
高転化率で行うことができる石炭の液化方法を提供する
ことを、目的とする。
本発明は、この目的を達成するためになされたもので、
石炭を溶剤中、高温高圧下かつ石炭液化用触媒の存在下
で水素を添加して水素化分解する方法において、上記液
化用触媒として、低品位鉄鉱石を水洗し又は長時間水に
浸漬した後熱処理し、次いで還元処理したものを用いる
ことを特徴とする。
石炭を溶剤中、高温高圧下かつ石炭液化用触媒の存在下
で水素を添加して水素化分解する方法において、上記液
化用触媒として、低品位鉄鉱石を水洗し又は長時間水に
浸漬した後熱処理し、次いで還元処理したものを用いる
ことを特徴とする。
本発明は、予じめ低品位鉄鉱石に後述する処理を施して
被毒物質を十分除去しておき、この処理を施した低品位
鉄鉱石からなる石炭液化用触媒の存在下で、石炭を溶剤
中、高温高圧下で水素を添加して、水素化分解して液化
する方法である。
被毒物質を十分除去しておき、この処理を施した低品位
鉄鉱石からなる石炭液化用触媒の存在下で、石炭を溶剤
中、高温高圧下で水素を添加して、水素化分解して液化
する方法である。
本発明に係る低品位鉄鉱石として、ニッケル含有量０．
３〜３重量％、鉄含有量１０〜５０重量％、クロム含有
量０．５〜１０重量％を含有し、Ａｔ２０３／ＳｉＯ２
比３以下であって、比表面積５０〜１００ ｍ２／１１
のもの、例えばラテライト鉱が好適である。このような
性状の低品位鉄鉱石を触媒として使用するのは、次の理
由による。鉄、ニッケル、クロムは触媒として芳香族化
合物の水素化反応に活性を示す作用がある。鉄鉱石は、
ニッケル含有量が増加すると、鉄含有量が低下する傾向
があシ、ニッケル含有量が０．５〜３重量％のとき、鉄
含有量が５０〜１０重量％となる。本発明者らの実験に
よシ、この範囲のものが上述した水素化反応活性化作用
を顕著なものにすることが判明した。クロム含有量につ
いては、０，５重量％未満では上述した作用が得られず
、又１０重量％を越えても上述した作用に格別の向上は
現われなかった。このことからニッケル、鉄、クロムの
含有量が上述した範囲のものが好適であることがわかっ
た。
３〜３重量％、鉄含有量１０〜５０重量％、クロム含有
量０．５〜１０重量％を含有し、Ａｔ２０３／ＳｉＯ２
比３以下であって、比表面積５０〜１００ ｍ２／１１
のもの、例えばラテライト鉱が好適である。このような
性状の低品位鉄鉱石を触媒として使用するのは、次の理
由による。鉄、ニッケル、クロムは触媒として芳香族化
合物の水素化反応に活性を示す作用がある。鉄鉱石は、
ニッケル含有量が増加すると、鉄含有量が低下する傾向
があシ、ニッケル含有量が０．５〜３重量％のとき、鉄
含有量が５０〜１０重量％となる。本発明者らの実験に
よシ、この範囲のものが上述した水素化反応活性化作用
を顕著なものにすることが判明した。クロム含有量につ
いては、０，５重量％未満では上述した作用が得られず
、又１０重量％を越えても上述した作用に格別の向上は
現われなかった。このことからニッケル、鉄、クロムの
含有量が上述した範囲のものが好適であることがわかっ
た。
またＡｔ２０５，５ｉ０２は、酸性としての触媒活性を
示す作用があるが、Ａｔ２０３／ＳｉＯ□比が３を超え
ると、触媒活性作用が低下し、またアルミナ（ｈｔ２ｏ
、 ）が金属類とスピネル構造を持った化合物に変化し
てその活性が低下する。このことからＡｔ２０ ｓ ／
Ｓ １０２比が３以下のものが好適である。
示す作用があるが、Ａｔ２０３／ＳｉＯ□比が３を超え
ると、触媒活性作用が低下し、またアルミナ（ｈｔ２ｏ
、 ）が金属類とスピネル構造を持った化合物に変化し
てその活性が低下する。このことからＡｔ２０ ｓ ／
Ｓ １０２比が３以下のものが好適である。
比表面積は、触媒としての鉄鉱石の活性を物理的に高め
る上で重要な因子であシ、比表面積が５０ ｍ２７１１
未満では所望の鉄鉱石の活性を得られない。一方比表面
積が１００ ｍ２を越えると、本発明者の実験の結果、
触媒活性が低下することが判った。従って比表面積は、
５０〜１００ｍ ２／、ｌｉ’の範囲が好適である。
る上で重要な因子であシ、比表面積が５０ ｍ２７１１
未満では所望の鉄鉱石の活性を得られない。一方比表面
積が１００ ｍ２を越えると、本発明者の実験の結果、
触媒活性が低下することが判った。従って比表面積は、
５０〜１００ｍ ２／、ｌｉ’の範囲が好適である。
本発明では、上記低品位鉄鉱石を触媒として直接使用す
ることはせず、低品位鉄鉱石をまず□水洗し、あるいは
水に長時間（例えば約１００時間）浸漬する。鉄鉱石中
には、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、固有水分
などの被毒物質が含まれている。例えばラテライト鉱に
は、ＭｇＯ’、 ＣａＯ、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏなどが３〜
１０重量％含まれている。この鉄鉱石を水洗又は水中で
長時間浸漬することによシ、水溶性のアルカリ金属塩、
アルカリ土類金属塩等を溶出除去して、鉄鉱石の触媒活
性を向上することができる。溶出除去の一例を下記表に
挙げる 含有量を示す。
ることはせず、低品位鉄鉱石をまず□水洗し、あるいは
水に長時間（例えば約１００時間）浸漬する。鉄鉱石中
には、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩、固有水分
などの被毒物質が含まれている。例えばラテライト鉱に
は、ＭｇＯ’、 ＣａＯ、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏなどが３〜
１０重量％含まれている。この鉄鉱石を水洗又は水中で
長時間浸漬することによシ、水溶性のアルカリ金属塩、
アルカリ土類金属塩等を溶出除去して、鉄鉱石の触媒活
性を向上することができる。溶出除去の一例を下記表に
挙げる 含有量を示す。
また、鉄鉱石を水洗し又は水に長時間浸漬すると、比表
面積が増加し、これが鉄鉱石の触媒活性を高める。たと
えば水洗前に比表面積６０〜７− Ｏｍ２７ Ｉのもの
を比表面積９０ ｍ２／ 、！ｉ’程度まで向上するこ
とができる。
面積が増加し、これが鉄鉱石の触媒活性を高める。たと
えば水洗前に比表面積６０〜７− Ｏｍ２７ Ｉのもの
を比表面積９０ ｍ２／ 、！ｉ’程度まで向上するこ
とができる。
水洗又は水への浸漬は、鉄鉱石の水洗溶液又は浸漬溶液
がｐＨ７になるまで行なうのが好適である。−７となれ
ば、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩が十分除去
されたことが、予想されるためである。
がｐＨ７になるまで行なうのが好適である。−７となれ
ば、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩が十分除去
されたことが、予想されるためである。
次に本発明では、水洗等の処理後の鉄鉱石を熱処理して
、鉄鉱石中に残存するアルカリ金属塩、アルカリ土類金
属塩、固有水分等の被毒物質を揮散除去して、鉄鉱石の
触媒活性を高める。
、鉄鉱石中に残存するアルカリ金属塩、アルカリ土類金
属塩、固有水分等の被毒物質を揮散除去して、鉄鉱石の
触媒活性を高める。
熱処理温度は、被毒物質を効率よく行なうために通気し
ながら２００〜５００℃が好適である。
ながら２００〜５００℃が好適である。
次いで熱処理した鉄鉱石を水素、−酸化炭素などの還元
剤で還元処理して、残存する被毒物質を還元除去し、鉄
鉱石の触媒活性を高める。
剤で還元処理して、残存する被毒物質を還元除去し、鉄
鉱石の触媒活性を高める。
この処理で好適な還元条件は、温度２０ ’Ｏ〜４００
℃、処理時間１２０分以内である。
℃、処理時間１２０分以内である。
このような処理を行った低品位鉄鉱石は、石炭１００重
量部に対して１〜１０重量部加える。
量部に対して１〜１０重量部加える。
このことによシ、所望の触媒効果を得ることができ、こ
の添加量は、低品位鉄鉱石を触媒とした従来方法におけ
る添加量より、少量である。
の添加量は、低品位鉄鉱石を触媒とした従来方法におけ
る添加量より、少量である。
また必要によシ助触媒としてイオウ又はイオウ化合物を
加える。本発明ではイオウ等を全く使用しなくとも高転
化率で石炭の液化を行なえるが、イオウ等を石炭１ｏｏ
重量部に対して０．１〜１０重量部加えて転化率をよシ
高めることも可能である。
加える。本発明ではイオウ等を全く使用しなくとも高転
化率で石炭の液化を行なえるが、イオウ等を石炭１ｏｏ
重量部に対して０．１〜１０重量部加えて転化率をよシ
高めることも可能である。
本発明では、これら石炭、低品位鉄鉱石触媒等を溶剤と
ともに混合する。溶剤の種類及び添加量は、鉄鉱石を触
媒とした従来の石炭液化方法と同様でアシ、例えばクレ
オソート油等の溶剤を石炭１００重量部に対して１００
〜２００重量部程度加えるのが好適である。
ともに混合する。溶剤の種類及び添加量は、鉄鉱石を触
媒とした従来の石炭液化方法と同様でアシ、例えばクレ
オソート油等の溶剤を石炭１００重量部に対して１００
〜２００重量部程度加えるのが好適である。
次いでこの混合物に対し高温高圧下で水素を添加して、
石炭を水素化分解し液化する。水素化分解時の温度条件
及び圧力条件は、いずれも従来の石炭液化方法よりも低
いものとすることができる。例えば従来方法で温度４５
０℃、水素初圧力２５０ ｋｇ ／ ｃｍ２の条件で行
っていたものを、本発明では温度４００℃、水素初圧力
１００ｋｇ／α２と低くすることができる。
石炭を水素化分解し液化する。水素化分解時の温度条件
及び圧力条件は、いずれも従来の石炭液化方法よりも低
いものとすることができる。例えば従来方法で温度４５
０℃、水素初圧力２５０ ｋｇ ／ ｃｍ２の条件で行
っていたものを、本発明では温度４００℃、水素初圧力
１００ｋｇ／α２と低くすることができる。
本発明によれば、低品位鉄鉱石を触媒として使用する際
に、低品位鉄鉱石を水洗又は水中での長時間浸漬後熱処
理し更に還元処理したものを使用するので、鉄鉱石の触
媒活性を著しく高め、この結果従来法よシも低圧力、低
温度条件で、しかも高転化率で石炭の液化を行うことが
できる。また助触媒のイオウを多量に使用し寿ぐとも石
炭の液化を行なうことができ、製品の品位の低下を防ぐ
ことができる。
に、低品位鉄鉱石を水洗又は水中での長時間浸漬後熱処
理し更に還元処理したものを使用するので、鉄鉱石の触
媒活性を著しく高め、この結果従来法よシも低圧力、低
温度条件で、しかも高転化率で石炭の液化を行うことが
できる。また助触媒のイオウを多量に使用し寿ぐとも石
炭の液化を行なうことができ、製品の品位の低下を防ぐ
ことができる。
実施例１
石炭として、粒度６０メツシー以下で第１表に示す性状
のものを用いた。また低品位鉄鉱石からなる触媒として
第２表に示す成分及び比表面積の低品位鉄鉱石を蒸留水
に１００時間浸漬後通気しながら５００℃で２時間熱処
理し、更にこの処理後−酸化炭素を通しながら３５０℃
で２時間還元処理したものを用いた。上記石炭５０Ｆと
上記低品位鉄鉱石触媒１．５ｇとイオウ０．３１Ｉとを
クレオソート油７５Ｆとともによく混合した後、この混
合物を１を振盪式オートクレープに装入した。次いでこ
れを水素初圧ｌｏ。
のものを用いた。また低品位鉄鉱石からなる触媒として
第２表に示す成分及び比表面積の低品位鉄鉱石を蒸留水
に１００時間浸漬後通気しながら５００℃で２時間熱処
理し、更にこの処理後−酸化炭素を通しながら３５０℃
で２時間還元処理したものを用いた。上記石炭５０Ｆと
上記低品位鉄鉱石触媒１．５ｇとイオウ０．３１Ｉとを
クレオソート油７５Ｆとともによく混合した後、この混
合物を１を振盪式オートクレープに装入した。次いでこ
れを水素初圧ｌｏ。
ｋｇ／ｃｒｎ２、温度４００℃、反応時間３０分の条件
で反応処理した。そして得られた内容物の抽出試験およ
びガス分析を行った。その結果第３表に示すようにテト
ラヒドロフラン（ＴＴ（Ｆ）抽出後の転化率は９２％で
あった。なお、ここで転化率は、水素化分解生成物（石
炭無水及び無灰ベース）中にガスとＴＩ（Ｆ可溶物質（
例えばオイル、アスファルテン、プレアスファルテン）
カ占める割合を示す。
で反応処理した。そして得られた内容物の抽出試験およ
びガス分析を行った。その結果第３表に示すようにテト
ラヒドロフラン（ＴＴ（Ｆ）抽出後の転化率は９２％で
あった。なお、ここで転化率は、水素化分解生成物（石
炭無水及び無灰ベース）中にガスとＴＩ（Ｆ可溶物質（
例えばオイル、アスファルテン、プレアスファルテン）
カ占める割合を示す。
但し ｄ、ｂ ；ドライペース
ｄ、ａ、ｆ； ドライアッシュフリー
Ａｓｈ ：アッシュ
ＶＭ ： ｙｔ”ラタイルマテリアル（揮発分）ＦＣ；
フィックスドカーデン（固定カー？ン）実施例２ 石炭及び低品位鉄鉱石触媒として実施例１と同じものを
用い、イオウの添加を行なわず、他は実施例１と同一条
件で石炭の液化処理を行ったその結果を第４表に示す。
フィックスドカーデン（固定カー？ン）実施例２ 石炭及び低品位鉄鉱石触媒として実施例１と同じものを
用い、イオウの添加を行なわず、他は実施例１と同一条
件で石炭の液化処理を行ったその結果を第４表に示す。
比較例
石炭として実施例１のものを用い、低品位鉄鉱石触媒と
して第２表に示す成分及び比表面積のものを未処理のま
ま直接使用し、他は実施例１と同一条件で石炭の液化処
理を行った。その結果を第５表に示す。
して第２表に示す成分及び比表面積のものを未処理のま
ま直接使用し、他は実施例１と同一条件で石炭の液化処
理を行った。その結果を第５表に示す。
手続補正書
昭和 Ｇ９．１且１２日
特許庁長官 志 賀 学 殿
１、事件の表示
特願昭５９−２０４２３２号
２、発明の名称
石炭の液化方法
３、補正をする者
事件との関係 特許出願人
（４１２） 日本鋼管株式会社
４、代理人
５、自発補正
ゝ 、−ノＩ′
７、補正の内容
（１） 明細書中筒１頁第２０行目に「水」とあるを
「水素」と訂正する。
「水素」と訂正する。
手続補正書
４□ イｈｏ、ｓ、−１！ 口
特許庁長官 宇 賀 道 部 殿
１、事件の表示
特願昭５９−２０４２３２号
２、発明の名称
石炭の液化方法
３、補正をする者
事件との関係特許出願人
（４１２） 日本鋼管株式会社
４、代理人
５、自発補正
７、補正の内容
（１） 明細書中温５頁１２行に［１００ｙｙｓ”Ｊ
とあるをｒ−１００−７ｇ」と訂正する。
とあるをｒ−１００−７ｇ」と訂正する。
（２） 同第６頁下から７行乃至第７頁１４行に「ま
た、鉄鉱石を・・・１２０分以内である。」とあるを下
記の通シ訂正する。
た、鉄鉱石を・・・１２０分以内である。」とあるを下
記の通シ訂正する。
記
水洗又は水への浸漬は、鉄鉱石の水洗溶液又は浸漬溶液
がｐＨ７になるまで行なうのが好適である。ｐＨ７とな
れば、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩が十分除
去されたことが、予想されるためである。
がｐＨ７になるまで行なうのが好適である。ｐＨ７とな
れば、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩が十分除
去されたことが、予想されるためである。
次に本発明では、水洗等の処理後の鉄鉱石を熱処理して
、比表面積の増加を図る２熱処理部度は、比表面積の増
加を図るために通気しながら２００〜５００℃が好適で
ある。
、比表面積の増加を図る２熱処理部度は、比表面積の増
加を図るために通気しながら２００〜５００℃が好適で
ある。
次いで熱処理した鉄鉱石を水素、−酸化炭素などの還元
剤で還元処理して、比表面積の増加をはかシ、鉄鉱石の
触媒活性を高める。
剤で還元処理して、比表面積の増加をはかシ、鉄鉱石の
触媒活性を高める。
この処理で好適な還元条件は、温度２００〜４００℃、
処理時間１２０分以内である。
処理時間１２０分以内である。
鉄鉱石を水洗し又は水に長時間浸漬し、次に熱処理し、
さらに−酸化炭素又は水素で還元処理すると、比表面積
が増加し、これが鉄鉱石の触媒活性を高める。たとえば
処理前に比表面積６０〜７０ｔｒ？／ｇのものを比表面
積９Ｏｎ？／ｇ程度まで向上することができる。
さらに−酸化炭素又は水素で還元処理すると、比表面積
が増加し、これが鉄鉱石の触媒活性を高める。たとえば
処理前に比表面積６０〜７０ｔｒ？／ｇのものを比表面
積９Ｏｎ？／ｇ程度まで向上することができる。
Claims (1)
- 石炭に対し溶剤中、高温高圧下かつ石炭液化用触媒の存
在下で水素を添加して石炭を水素化分解する方法におい
て、上記液化用触媒として、低品位鉄鉱石を水洗し又は
長時間水に浸漬した後熱処理し、次いで還元処理したも
のを用いることを特徴とする石炭の液化方法。
Priority Applications (6)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20423284A JPS6183285A (ja) | 1984-09-29 | 1984-09-29 | 石炭の液化方法 |
| AU47858/85A AU574512B2 (en) | 1984-09-29 | 1985-09-25 | Coal liquefaction |
| CA000491734A CA1263847A (en) | 1984-09-29 | 1985-09-27 | Method of liquefying coal |
| DE19853534565 DE3534565A1 (de) | 1984-09-29 | 1985-09-27 | Verfahren zum verfluessigen von kohle |
| US06/921,795 US4820405A (en) | 1984-09-29 | 1986-10-17 | Method of liquefying coal |
| US07/272,234 US4987113A (en) | 1984-09-29 | 1988-11-16 | Preparation of coal liquefaction catalyst |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP20423284A JPS6183285A (ja) | 1984-09-29 | 1984-09-29 | 石炭の液化方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6183285A true JPS6183285A (ja) | 1986-04-26 |
Family
ID=16487030
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP20423284A Pending JPS6183285A (ja) | 1984-09-29 | 1984-09-29 | 石炭の液化方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6183285A (ja) |
Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS52145386A (en) * | 1976-05-28 | 1977-12-03 | Kobe Steel Ltd | Production of coal liquefaction catalyst |
| JPS57100188A (en) * | 1980-12-15 | 1982-06-22 | Yamagata Daigaku | Direct liquefying method of coal with iron ore treated with water and sulfur as catalyst |
| JPS59113090A (ja) * | 1982-12-20 | 1984-06-29 | Nippon Kokan Kk <Nkk> | 石炭の液化方法 |
-
1984
- 1984-09-29 JP JP20423284A patent/JPS6183285A/ja active Pending
Patent Citations (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS52145386A (en) * | 1976-05-28 | 1977-12-03 | Kobe Steel Ltd | Production of coal liquefaction catalyst |
| JPS57100188A (en) * | 1980-12-15 | 1982-06-22 | Yamagata Daigaku | Direct liquefying method of coal with iron ore treated with water and sulfur as catalyst |
| JPS59113090A (ja) * | 1982-12-20 | 1984-06-29 | Nippon Kokan Kk <Nkk> | 石炭の液化方法 |
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