JPS6210953B2 - - Google Patents
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- Publication number
- JPS6210953B2 JPS6210953B2 JP22149282A JP22149282A JPS6210953B2 JP S6210953 B2 JPS6210953 B2 JP S6210953B2 JP 22149282 A JP22149282 A JP 22149282A JP 22149282 A JP22149282 A JP 22149282A JP S6210953 B2 JPS6210953 B2 JP S6210953B2
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- slag
- artificial stone
- granite
- polyester resin
- unsaturated polyester
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Expired
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-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y02—TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
- Y02W—CLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES RELATED TO WASTEWATER TREATMENT OR WASTE MANAGEMENT
- Y02W30/00—Technologies for solid waste management
- Y02W30/50—Reuse, recycling or recovery technologies
- Y02W30/91—Use of waste materials as fillers for mortars or concrete
Landscapes
- Macromonomer-Based Addition Polymer (AREA)
- Addition Polymer Or Copolymer, Post-Treatments, Or Chemical Modifications (AREA)
- Preparation Of Compounds By Using Micro-Organisms (AREA)
- Steroid Compounds (AREA)
Description
本発明は、御影石調人造石に係り、特に透明ゲ
ルコート表面層と、スラグ、水酸化アルミニウム
粉末、不飽和ポリエステル樹脂とからなる基層と
で構成された、深みのある御影石調人造石に係
る。 従来、御影石調人造石には、セメントに骨材と
して天然石(例えば、花崗岩、大理石等)の細い
砕石を入れて成る御影石調のテラゾーが多く市販
されているが、これらは、天然御影石の有する深
みがなく、実物感に乏しい。 本発明者等は、かかる欠点を改良すべく鋭意研
究を重ねた結果、充填材としてスラグと水酸化ア
ルミニウム粉末とを用いまた結合材として不飽和
ポリエステル樹脂を用いることにより、天然御影
石と同等の深み、光沢を有しかつ強度が同等以上
のものを安価に作ることに成功し、本発明を完成
するに至つた。 従つて、本発明の目的は、深み、光沢共に優れ
かつ強度の優れた御影石調人造石を提供すること
にある。 本発明の他の目的は、様々な天然御影石の色調
を有する人造石を提供することにある。 本発明の御影石調人造石は、不飽和ポリエステ
ル樹脂からなる透明ゲルコート層の表面層および
スラグと水酸化アルミニウムと不飽和ポリエステ
ル樹脂とを含む基層とを有して成る構造物であ
る。表面層および基層の厚さは、前者が約0.1〜
1.0mm、後者が約5〜50mmであり、この人造石を
利用する製品に応じて、任意に決められたもので
ある。この人造石を使用し、カウンター、テーブ
ルトツプ、壁材等の製品に利用することができ
る。 以下、本発明につき、更に詳細に説明する。 まず、本発明で使用する不飽和ポリエステル樹
脂ゲルコート(塗料)としては、公知のものがす
べて同等に使用可能である。たゞし塗膜を形成し
た時、透明性の保持されるものが使用に供され
る。 この種のものは市場に於て容易に入手可能であ
る。 また、かゝる塗料はハケ塗又は吹付等により適
用可能である。 本発明で用いられるスラグは、例えば銅スラ
グ、ニツケルスラグ、鉄スラグ、亜鉛スラグ、錫
スラグおよびこれらの各種混合物等であり、銅ス
ラグ、ニツケルスラグおよびその混合物が好まし
い。しかしながら、本発明の目的に応じて他の
種々の入手可能なスラグを用いることができる。
またスラグには種々の色合いのスラグがあり、適
宜選択して組合せることにより種々の色合いの人
造御影石を造ることができる。 本発明では、粒径約0.5〜3mmのものが主体の
スラグが好ましい。例えば、銅スラグ、ニツケル
スラグの場合、粒径が約0.5mm未満ものが主体で
あると石目がはつきりと現れず、一方粒径が約3
mmより大のものが主体であると空隙に気泡がたま
り易くなり、ピンホール等の原因となるので共に
好ましくない。 スラグの使用割合は、基層の全成分基準で、15
〜68重量%、好ましくは31〜56重量%である。 上記銅スラグ、ニツケルスラグは、製錬におけ
る副産物であり、多量に存在し、安価で供給も安
定しているうえに均質である。FeOを主体とした
黒色を呈する銅スラグ、およびFeO、Cr2O3を含
み灰黒色、緑色を呈する不規測、不定形状のニツ
ケルスラグを種々の割合で混合することにより色
彩も多様化でき、黒色や濃緑色の天然色調の人造
石を得ることが可能となる。なお、銅スラグ、ニ
ツケルスラグ等の代りに花崗岩の砕石等を使用す
ることができるが、これは天然物であり、均質な
ものが安定して得られにくく、また、使用時に粉
砕、分級によつて粒度を一定に揃えることが必要
となる。 また、本発明で使用することができる銅スラグ
とニツケルスラグの粒径分布の一例は次の通りで
ある。
ルコート表面層と、スラグ、水酸化アルミニウム
粉末、不飽和ポリエステル樹脂とからなる基層と
で構成された、深みのある御影石調人造石に係
る。 従来、御影石調人造石には、セメントに骨材と
して天然石(例えば、花崗岩、大理石等)の細い
砕石を入れて成る御影石調のテラゾーが多く市販
されているが、これらは、天然御影石の有する深
みがなく、実物感に乏しい。 本発明者等は、かかる欠点を改良すべく鋭意研
究を重ねた結果、充填材としてスラグと水酸化ア
ルミニウム粉末とを用いまた結合材として不飽和
ポリエステル樹脂を用いることにより、天然御影
石と同等の深み、光沢を有しかつ強度が同等以上
のものを安価に作ることに成功し、本発明を完成
するに至つた。 従つて、本発明の目的は、深み、光沢共に優れ
かつ強度の優れた御影石調人造石を提供すること
にある。 本発明の他の目的は、様々な天然御影石の色調
を有する人造石を提供することにある。 本発明の御影石調人造石は、不飽和ポリエステ
ル樹脂からなる透明ゲルコート層の表面層および
スラグと水酸化アルミニウムと不飽和ポリエステ
ル樹脂とを含む基層とを有して成る構造物であ
る。表面層および基層の厚さは、前者が約0.1〜
1.0mm、後者が約5〜50mmであり、この人造石を
利用する製品に応じて、任意に決められたもので
ある。この人造石を使用し、カウンター、テーブ
ルトツプ、壁材等の製品に利用することができ
る。 以下、本発明につき、更に詳細に説明する。 まず、本発明で使用する不飽和ポリエステル樹
脂ゲルコート(塗料)としては、公知のものがす
べて同等に使用可能である。たゞし塗膜を形成し
た時、透明性の保持されるものが使用に供され
る。 この種のものは市場に於て容易に入手可能であ
る。 また、かゝる塗料はハケ塗又は吹付等により適
用可能である。 本発明で用いられるスラグは、例えば銅スラ
グ、ニツケルスラグ、鉄スラグ、亜鉛スラグ、錫
スラグおよびこれらの各種混合物等であり、銅ス
ラグ、ニツケルスラグおよびその混合物が好まし
い。しかしながら、本発明の目的に応じて他の
種々の入手可能なスラグを用いることができる。
またスラグには種々の色合いのスラグがあり、適
宜選択して組合せることにより種々の色合いの人
造御影石を造ることができる。 本発明では、粒径約0.5〜3mmのものが主体の
スラグが好ましい。例えば、銅スラグ、ニツケル
スラグの場合、粒径が約0.5mm未満ものが主体で
あると石目がはつきりと現れず、一方粒径が約3
mmより大のものが主体であると空隙に気泡がたま
り易くなり、ピンホール等の原因となるので共に
好ましくない。 スラグの使用割合は、基層の全成分基準で、15
〜68重量%、好ましくは31〜56重量%である。 上記銅スラグ、ニツケルスラグは、製錬におけ
る副産物であり、多量に存在し、安価で供給も安
定しているうえに均質である。FeOを主体とした
黒色を呈する銅スラグ、およびFeO、Cr2O3を含
み灰黒色、緑色を呈する不規測、不定形状のニツ
ケルスラグを種々の割合で混合することにより色
彩も多様化でき、黒色や濃緑色の天然色調の人造
石を得ることが可能となる。なお、銅スラグ、ニ
ツケルスラグ等の代りに花崗岩の砕石等を使用す
ることができるが、これは天然物であり、均質な
ものが安定して得られにくく、また、使用時に粉
砕、分級によつて粒度を一定に揃えることが必要
となる。 また、本発明で使用することができる銅スラグ
とニツケルスラグの粒径分布の一例は次の通りで
ある。
【表】
本発明で用いる水酸化アルミニウムの粒径は、
一般に、10〜90μmの範囲、好ましくは20〜70μ
mの範囲である。かかる粒径のものを使用するこ
とにより、生成人造石に深みがでるとともに粒径
の大きいスラグの間隙が埋められ、ピンホールが
少なくなるという利点が得られる。また、かかる
水酸化アルミニウムは、結合材として用いる樹脂
をより多く吸収するので、生成人造石の強度も大
となる。水酸化アルミニウムの使用割合は、基層
全成分基準で、18〜58重量%であり、好ましくは
28〜46重量%である。 なお、水酸化アルミニウムの代りに炭酸カルシ
ウムを用いると、生成人造石に深みがなくなり、
また石目が出なくなるので好ましくない。 本発明で用いる結合材は、公知の不飽和ポリエ
ステル樹脂であるが、生成人造石に深みを与える
ために、水酸化アルミニウムに屈折率が近似して
いる樹脂の使用が好ましい。また、この樹脂はア
クリル樹脂等に比べて安価であるため、経済的で
もある。本発明で用いる不飽和ポリエステル樹脂
としては、例えば、武田薬品3202、三井東圧G13
等を挙げることができる。 これら結合材の使用割合は、基層の全成分基準
で、14〜27重量%、好ましくは16〜23重量%であ
る。 本発明の御影石調人造石は、スラグと水酸化ア
ルミニウムと不飽和ポリエステル樹脂とをミキサ
ー内に投入し、これを混練後、注型し、硬化させ
て得られる。以下、本発明の人造石の製造方法の
一例を詳細に説明する。 不飽和ポリエステル樹脂、スラグ、水酸化アル
ミニウムを所定量秤量し、撹拌缶に投入し、その
後、触媒を入れて数分間撹拌する。次いで、これ
を、予め不飽和ポリエステル樹脂ゲルコートを表
型にスプレー後硬化させたものの上に注型する。
振動、脱泡させた後、裏型を組み、室温硬化させ
る。硬化後裏型を脱型し、製品を取り出し、これ
を硬化室(例えば、約40〜60℃)に入れて所定時
間(例えば、約3〜12時間)養生を行なう。次い
で、周辺のバリ取りを行つた後、表面のサンデイ
ング、バフイング等を行うと、深みのある御影石
調人造石が得られ、例えば洗面カウンターに利用
することができる。 触媒としては、不飽和ポリエステルの硬化反応
用の公知触媒を使用することができる。例えば、
メチルエチルケトン過酸化物(MEKPO)、過酸
化ベンゾイル−ジメチルアニリン(BPO−
DMD)系、メチルエチルケトン過酸化物−ナフ
テン酸コバルナ(RM−Co)系等がある。 ところで、基層を成形するに際し、注型物の粘
度が低すぎると、比重の差によりスラグが分離
し、特に製品の縦面になる部分が外観上見苦しく
なる。一方、粘性が高くなると、ペースト状とな
つて注型ができなくなる。注型時の適正粘性は、
スラグ、水酸化アルミニウム、不飽和ポリエステ
ル樹脂の量を前記範囲内で適宜選択することによ
り調節することができる。 次に、本発明の実施例を示すが、この実施例
は、単に例示のために挙げたもので、本発明の範
囲を制限するものではない。なお、以下の実施例
記載の人造石は前記製造方法に従つて造られたも
ので、表面層はすべての実施例で次の組成からな
るものを用いた。 表面層の組成 不飽和ポリエステル樹脂 93重量部 スチレンモノマー 5 〃 硬化促進剤 1 〃 触媒(日本樹脂(株)製パーメツクN) 1 〃 実施例 1 (黒緑御影石調) 基層の組成 不飽和ポリエステル樹脂 19重量部 ニツケルスラグ(黒緑色) 15 〃 銅スラグ(黒色) 25 〃 水酸化アルミニウム(平均粒径60μm)41 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN)0.20 〃 使用したニツケルスラグおよび銅スラグの粒径
分布は表1の通りであつた(以下の実施例で使用
するスラグも同じものである)。 上記成分を用い、前記製造法に従つて黒緑御影
石調人造石を得た。これは、深み、光沢共に優
れ、天然黒緑御影石と同等のものであると観察さ
れた。曲げ強度は345Kg/cm2であつた(天然石の
場合は、140Kg/cm2である)。 実施例 2 (黒緑御影石調) 基層の組成 不飽和ポリエステル樹脂 17重量部 ニツケルスラグ 25 〃 銅スラグ 25 〃 水酸化アルミニウム(平均粒径45μm)33 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN)0.20 〃 上記成分を用い、前記製造方法に従つて、黒緑
御影石調人造石を得た。これは、深み、光沢共に
優れ、天然石と同等のものであると観察された。
曲げ強度は330Kg/cm2であつた。 実施例 3 (黒御影石調) 基層の組成 不飽和ポリエステル樹脂 17重量部 銅スラグ 50 〃 水酸化アルミニウム(平均粒径50μm)33 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN)0.20 〃 上記成分を用い、前記製造方法に従つて、黒御
影石調人造石を得た。これは、深み、光沢共に優
れ、天然石と同等のものであると観察された。曲
げ強度は330Kg/cm2であつた。 実施例 4 (黒御影石調) 不飽和ポリエステル樹脂 23重量部 銅スラグ 31 〃 水酸化アルミニウム(平均粒径70μm)46 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN) 0.2 〃 上記成分を用い、前記製造方法に従つて、黒御
影石調人造石を得た。これは、深み、光沢共に優
れ、天然石と同等のものであると観察された。曲
げ強度は370℃/cm2であつた。 実施例 5 (黒御影石調) 不飽和ポリエステル樹脂 24重量部 ニツケルスラグ 15 〃 銅スラグ 15 〃 水酸化アルミニウム(粒径20〜70μm)46 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN) 0.2 〃 得られた黒御影石調人造石は、深み、光沢共に
優れ、天然黒御影石と同等のものであると観察さ
れた。その曲げ強度は380Kg/cm2であつた(天然
黒御影石の場合140Kg/cm2である)。 実施例 6 (黒御影石調) 不飽和ポリエステル樹脂 16重量部 銅スラグ 56 〃 水酸化アルミニウム(粒径20〜70μm)28 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN) 0.2 〃 得られた黒御影石調人造石は、深み、光沢共に
優れ、天然黒御影石と同等のものであると観察さ
れた。その曲げ強度は320Kg/cm2であつた。
一般に、10〜90μmの範囲、好ましくは20〜70μ
mの範囲である。かかる粒径のものを使用するこ
とにより、生成人造石に深みがでるとともに粒径
の大きいスラグの間隙が埋められ、ピンホールが
少なくなるという利点が得られる。また、かかる
水酸化アルミニウムは、結合材として用いる樹脂
をより多く吸収するので、生成人造石の強度も大
となる。水酸化アルミニウムの使用割合は、基層
全成分基準で、18〜58重量%であり、好ましくは
28〜46重量%である。 なお、水酸化アルミニウムの代りに炭酸カルシ
ウムを用いると、生成人造石に深みがなくなり、
また石目が出なくなるので好ましくない。 本発明で用いる結合材は、公知の不飽和ポリエ
ステル樹脂であるが、生成人造石に深みを与える
ために、水酸化アルミニウムに屈折率が近似して
いる樹脂の使用が好ましい。また、この樹脂はア
クリル樹脂等に比べて安価であるため、経済的で
もある。本発明で用いる不飽和ポリエステル樹脂
としては、例えば、武田薬品3202、三井東圧G13
等を挙げることができる。 これら結合材の使用割合は、基層の全成分基準
で、14〜27重量%、好ましくは16〜23重量%であ
る。 本発明の御影石調人造石は、スラグと水酸化ア
ルミニウムと不飽和ポリエステル樹脂とをミキサ
ー内に投入し、これを混練後、注型し、硬化させ
て得られる。以下、本発明の人造石の製造方法の
一例を詳細に説明する。 不飽和ポリエステル樹脂、スラグ、水酸化アル
ミニウムを所定量秤量し、撹拌缶に投入し、その
後、触媒を入れて数分間撹拌する。次いで、これ
を、予め不飽和ポリエステル樹脂ゲルコートを表
型にスプレー後硬化させたものの上に注型する。
振動、脱泡させた後、裏型を組み、室温硬化させ
る。硬化後裏型を脱型し、製品を取り出し、これ
を硬化室(例えば、約40〜60℃)に入れて所定時
間(例えば、約3〜12時間)養生を行なう。次い
で、周辺のバリ取りを行つた後、表面のサンデイ
ング、バフイング等を行うと、深みのある御影石
調人造石が得られ、例えば洗面カウンターに利用
することができる。 触媒としては、不飽和ポリエステルの硬化反応
用の公知触媒を使用することができる。例えば、
メチルエチルケトン過酸化物(MEKPO)、過酸
化ベンゾイル−ジメチルアニリン(BPO−
DMD)系、メチルエチルケトン過酸化物−ナフ
テン酸コバルナ(RM−Co)系等がある。 ところで、基層を成形するに際し、注型物の粘
度が低すぎると、比重の差によりスラグが分離
し、特に製品の縦面になる部分が外観上見苦しく
なる。一方、粘性が高くなると、ペースト状とな
つて注型ができなくなる。注型時の適正粘性は、
スラグ、水酸化アルミニウム、不飽和ポリエステ
ル樹脂の量を前記範囲内で適宜選択することによ
り調節することができる。 次に、本発明の実施例を示すが、この実施例
は、単に例示のために挙げたもので、本発明の範
囲を制限するものではない。なお、以下の実施例
記載の人造石は前記製造方法に従つて造られたも
ので、表面層はすべての実施例で次の組成からな
るものを用いた。 表面層の組成 不飽和ポリエステル樹脂 93重量部 スチレンモノマー 5 〃 硬化促進剤 1 〃 触媒(日本樹脂(株)製パーメツクN) 1 〃 実施例 1 (黒緑御影石調) 基層の組成 不飽和ポリエステル樹脂 19重量部 ニツケルスラグ(黒緑色) 15 〃 銅スラグ(黒色) 25 〃 水酸化アルミニウム(平均粒径60μm)41 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN)0.20 〃 使用したニツケルスラグおよび銅スラグの粒径
分布は表1の通りであつた(以下の実施例で使用
するスラグも同じものである)。 上記成分を用い、前記製造法に従つて黒緑御影
石調人造石を得た。これは、深み、光沢共に優
れ、天然黒緑御影石と同等のものであると観察さ
れた。曲げ強度は345Kg/cm2であつた(天然石の
場合は、140Kg/cm2である)。 実施例 2 (黒緑御影石調) 基層の組成 不飽和ポリエステル樹脂 17重量部 ニツケルスラグ 25 〃 銅スラグ 25 〃 水酸化アルミニウム(平均粒径45μm)33 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN)0.20 〃 上記成分を用い、前記製造方法に従つて、黒緑
御影石調人造石を得た。これは、深み、光沢共に
優れ、天然石と同等のものであると観察された。
曲げ強度は330Kg/cm2であつた。 実施例 3 (黒御影石調) 基層の組成 不飽和ポリエステル樹脂 17重量部 銅スラグ 50 〃 水酸化アルミニウム(平均粒径50μm)33 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN)0.20 〃 上記成分を用い、前記製造方法に従つて、黒御
影石調人造石を得た。これは、深み、光沢共に優
れ、天然石と同等のものであると観察された。曲
げ強度は330Kg/cm2であつた。 実施例 4 (黒御影石調) 不飽和ポリエステル樹脂 23重量部 銅スラグ 31 〃 水酸化アルミニウム(平均粒径70μm)46 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN) 0.2 〃 上記成分を用い、前記製造方法に従つて、黒御
影石調人造石を得た。これは、深み、光沢共に優
れ、天然石と同等のものであると観察された。曲
げ強度は370℃/cm2であつた。 実施例 5 (黒御影石調) 不飽和ポリエステル樹脂 24重量部 ニツケルスラグ 15 〃 銅スラグ 15 〃 水酸化アルミニウム(粒径20〜70μm)46 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN) 0.2 〃 得られた黒御影石調人造石は、深み、光沢共に
優れ、天然黒御影石と同等のものであると観察さ
れた。その曲げ強度は380Kg/cm2であつた(天然
黒御影石の場合140Kg/cm2である)。 実施例 6 (黒御影石調) 不飽和ポリエステル樹脂 16重量部 銅スラグ 56 〃 水酸化アルミニウム(粒径20〜70μm)28 〃 触媒(日本油脂(株)製パーメツクN) 0.2 〃 得られた黒御影石調人造石は、深み、光沢共に
優れ、天然黒御影石と同等のものであると観察さ
れた。その曲げ強度は320Kg/cm2であつた。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1 実質的に不飽和ポリエステル樹脂からなる透
明ゲルコート表面層、およびスラグと水酸化アル
ミニウムと不飽和ポリエステル樹脂とからなる基
層とを有して成る、深みのある御影石調人造石。 2 スラグが、銅スラグ、ニツケルスラグ、鉄ス
ラグ、錫スラグおよび亜鉛スラグからなる群から
選ばれた少なくとも1種のスラグである特許請求
の範囲第1項記載の人造石。 3 基層が、スラグ15〜68重量%、水酸化アルミ
ニウム18〜58重量%および不飽和ポリエステル樹
脂14〜27重量%を有して成る特許請求の範囲第1
項記載の人造石。 4 スラグが、粒径0.5〜3mmのものを主体とす
るスラグである特許請求の範囲第1項に記載の人
造石。 5 水酸化アルミニウムの粒径が10〜90μmであ
る特許請求の範囲第1項に記載の人造石。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57221492A JPS59111968A (ja) | 1982-12-17 | 1982-12-17 | 御影石調人造石 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP57221492A JPS59111968A (ja) | 1982-12-17 | 1982-12-17 | 御影石調人造石 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS59111968A JPS59111968A (ja) | 1984-06-28 |
| JPS6210953B2 true JPS6210953B2 (ja) | 1987-03-09 |
Family
ID=16767556
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP57221492A Granted JPS59111968A (ja) | 1982-12-17 | 1982-12-17 | 御影石調人造石 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS59111968A (ja) |
Families Citing this family (2)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2016156394A1 (en) * | 2015-04-03 | 2016-10-06 | Metallo Chimique | Improved slag from non-ferrous metal production |
| CN108249819A (zh) * | 2018-02-27 | 2018-07-06 | 盐城普菲特新材料科技有限公司 | 一种镍渣基人造大理石及其制备方法 |
-
1982
- 1982-12-17 JP JP57221492A patent/JPS59111968A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS59111968A (ja) | 1984-06-28 |
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