JPS62202802A - 水素を除去する装置 - Google Patents

水素を除去する装置

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JPS62202802A
JPS62202802A JP62028382A JP2838287A JPS62202802A JP S62202802 A JPS62202802 A JP S62202802A JP 62028382 A JP62028382 A JP 62028382A JP 2838287 A JP2838287 A JP 2838287A JP S62202802 A JPS62202802 A JP S62202802A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は或る密閉可能な容器内に固定されていてその材
料が水素除去作用を有する多数の薄ＩＱを備え、その際
それらの薄膜はそれら薄膜の間にガス混合物の貫流する
ことのできる中間空間が生ずるように互いに間隔を置い
て配置されているような、水素を含むガス混合物から水
素を除去するための装置に関する。
［従来の技術］ 或るガス混合物から水素を除去するという問題は、中で
も、原子炉の安全容器又は圧力逓減系の酸素含有雰囲気
中に水素が進入してそれにより爆発の危険が存在するよ
うな原子炉事故に際して極めて重要である。この柱の困
難は中でも軽水炉の炉心溶融事故に際して現われる。
安全容器内の雰囲気の中に含まれる水素を除去するため
に、そのガス混合物を吸い出してその安全容器の外部で
酸化銅ＣｕＯ□と２００　　℃の温度において反応させ
ることが公知である（Ｗ、　Ｂａｕｋａｌ等：”水素除
去の種々の可能性”、　ＢＭ＋−１９８４−０１３（１
９８４）参照）。この方法は「ワンウェー法」と呼ばれ
、と言うのはその反応に際して生ずる銅を置換する必要
があるからである。加えて、水素の吸い出しのためにポ
ンプ駆動用のエネルギーを費やさなければならないと言
うことが前提条件である。
またり、　Ｔｈｏｍｐｓｏｎ：　”ＥＲＲＩ水素燃焼及
び制御の研究のためのプログラムブラン”：　１９８１
年１１月のバロー・アルド−のＥＲ旧、及びＭ、　Ｂｅ
ｒｍａｎ等：ｌ′水素の挙動と軽水炉″：　Ｎｕｃｌｅ
ａｒ　５ａｆｅｔｙ。
Ｖｏｌ、　２５．　Ｎｏ、　１　（＋９８４）から、安
全容器中のガス混合物に強制点火を導入することも公知
である。
しかしながら、このような手段においてもたらされる種
々の反応及び生ずる安全容器の種々の要求条件は、未だ
一義的に明らかにされてはいない。
中でもガス混合物中の乱流によって場合により予想より
も高くなる火炎面縁の伝播速度及びそれによってもたら
される爆発の危険が重大であると考えられる。
米国特許第　４，４６８，２３５号公報から、ガス混合
物より水素を除去するために、ゲッター物質を用いてこ
れをそのガス混合物と接触させることが公知である。こ
の場合にそのガス混合物はゲッター物質よりなる薄膜の
含まれた金属板パッケージをば流し、これらの薄膜は互
いに間隔を置いて配置されていてガス混合物がそれを通
過するような中間空間が形成されるようになっている。
しかしながら、酸素含有雰囲気中に水素が侵入するため
に爆発の危険性が存在するような種々の事故に際してこ
のような装置を用いた場合には、そのゲッター物質とガ
ス混合物との間の必要な接触は充分にに迅速には作り出
されず、そして例えばポンプやブロワ−のような追加的
な補助装置なしには達成することができない。
［発明が解決しようとする問題点］ 本発明の課題は、ガス混合物から水素を不働態的に、す
なわち例えばポンプ等のような、中でも供給エネルギー
を必要とする装置の活性的侵食なしに除去することので
きるような装置を作り出すことである。この装置はまた
原子炉の安全容器中に僅かな占有面積において収容する
ことができ、中でもこれは事故に際して水素が集り、爆
発源を形成するようなところに収容することができる必
要がある。この装置は更に、安全要素として使用するこ
とができ且つ多年にわたって保守の必要なくいつでも作
動できる状態に留まっていなければならない。
［問題点を解決するための手段］ 本発明のこの課題は本願特許請求の範囲第１項にあげら
れた諸特徴を有する装置によって解決される。この装置
はそれらの薄膜とこれら薄膜の固着した支持体とを備え
、このものはそれを収容する容器を開放した後でそれら
の薄膜がその外部の空間中に延び出すような態様で容器
中に配置されている。これに対しては本願特許請求の範
囲第２項に従い１、中でもスパイラル状に巻いた支持体
が適しており、これが重力により、又は機械的なばねの
力の作用によってその容器から延び出し、そしてそのよ
うにして薄膜有効物質と爆発の危険のあるガス混合物と
の間の直接の接触が形成されるようになっている。
［作用］ この容器は事攻の場合に或る予め与えられた水素濃度を
超えたときにその精製されるべきガス混合物中の水素濃
度に依存して、又は或るやめ与えられた過圧を超えたと
きに開放される（特許請求の範囲第３又は第４項）。過
圧に際して開放させるためにこの容器には破壊板（Ｂｅ
ｒｓＬｓｃｈｅｉｂｅ）が設けられている。・支持体は
本願特許請求の範囲第５項に従って、容器が開放した後
にガス混合物の加温によってその薄膜物質とそのガス混
合物との反応により対流的なガスの流れが形成され、こ
れがガス混合物を薄膜の表面に沿って導くように嵌込ま
れている。ガス混合物の加温は水素が薄膜の中に取り込
まれた場合にも、或はまた例えばパラジウム被覆された
？Ｉｌ膜を用いるときには水の生成のもとに水素が接触
的に酸化する際にも起こる。
支持体は好都合には金属よりなり、中でもサンドブラス
トされた金属よりなる。例えば銅、銀、金及びアルミニ
ウムのような種々の金属の上にその水素との反応に必要
な、同様に金属又は合金からなる薄１１ｑを、最も好都
合には層状に適用することができる。これら薄膜は例え
ばその支持体の上に金属層として蒸着又はスパッタリン
グにより形成される。この支持体のトに反応性層を形成
するという利点に加えて、このものの金属としての性質
はまたその高い熱伝導性によっても重要である。
この水素との反応の間に生ずる熱はこの金属性支持体を
介してその容器へ、そして更に外部へ導くことができる
。支持体の材料としては比重が小さくて几つその支持体
が外部空間へ延び出すために必要な高い靭性を有する良
好な熱伝導体として、好ましくはアルミニウムが適して
いる（特許請求の範囲第６項）。
長期間にわたって保守の必要なくその容器が何時でも作
動できる状態にあることは、本願特許請求の範囲第７項
に従いその容器の内部空間が不活性ガス雰囲気により満
たされていることによって達成される。この不活性ガス
は容器中で僅かな過圧のもとにあり、それによって不純
物類、中でも硫黄や塩素等の進入が阻Ｗされる。不活性
ガスとしては中でもアルゴン及びその他の希ガスが適し
ている。
以下、本発明を添付の図面の参照のもとに幾つかの実施
例によって更に詳細に説明する。
［実施例］ 第１図は例えばアルミニウム等の薄い金属板からなる樽
状の容器１１を示している。この容器の中に１層の薄膜
の固着した支持体１２がスパイラル状に挿入されている
。支持体１２は、容器１１を開放したときにこの支持体
が外部空間中へ延び出すようにその容器内に固定されて
いる。この実施例においては容器１１は垂直に、例えば
カバーに吊下げて置かれている。支持体１２は容器の中
に内側に固定されており、固定手段！２ａ　　としては
ねし又はリベットが用いられ、これらは図面には図式的
にのみ示しである。このような固定手段の代りに支持体
を容器に溶接することもできる。
容器ｌｌの内面に支持体を上述のように固定するまでは
この支持体１２は容器の閉じられているときにその底面
１３のＦに自由に載っている。容器の底部材は破裂板１
５により閉じられており、この破裂板は外部空間の過圧
に際して裂断する。この実施例においてはそれら破裂板
１５は１．５　　バールの圧力において破裂するように
設計されている。容器が開放したならば、支持体の内側
のスパイラル部分がこの実施例においては重力の作用に
よって直ちにこの容器の下側の外部空間中に延び出し、
それによってそのガス混合物と反応する薄膜の表面が直
ちにガス混合物と接触するようになる。支持体の外部空
間中への迅速な延び出しのためにはそのスパイラル状に
巻き付けた支持体１２をばねの態様で予め緊張させてお
くか又は場合によっては追加的に機械的なばね手段を用
いて支持体を延び出させるようにすることも可能である
。
容器１１の周りのガス混合物はこれが反応したときに薄
膜の表面で加温されてその際容器ｌ！の中へ流入して行
く。対流的なガスの流れが生じ、これが容器の周囲をも
巻き込んでそれによりそのガス混合物が貫流する空間中
に望ましくない滞留層の形成されるのを阻止する。この
ガスの流れを強めるために第２図においてはもう−・つ
の態様の容ｉ　１６が挙げられており、このものの自由
ガス流断面は底面１８の断面よりもＩｆｆ部１７へ向っ
て縮小されている。そのようにしてこの容器１６の中に
ガス混合物のための注入流が形成される。
容器１１或は１６の垂直配置の代りに水平方向の配置も
可能であり、すなわちその容器をスパイラル状に巻いた
支持体の軸が水平方向に配置されるように設けることも
可能である。このような向きの容器は好都合にはその端
面側が開放するのではなくてそのシェル部においてその
支持体がベネチア式ブラインドのように繰り出されてそ
の容器から外部空間中に延び出すように開放される。こ
の繰り出しは機械的なばねによって支援されて重力作用
に基づいて行なわれるようにすることもできる。スパイ
ラル状に巻いた支持体の代りに、隣り合って並べて配置
された多数の支持体板がその板の形に対応した直方体状
に形成された容器の中に入れられたものを使用すること
もできる。この容器はこれが開放した後でそれらの板状
材が容器の外部へ延び出してこれを巡ってガスが流れる
ようにすることができる。支持体が延び出したときに、
この支持体の、最初の反応のために充分な水素濃度が存
在する表面部分において先ず局部的に触媒作用が開始さ
れる。その際支持体が加温される。これによってガスの
対流的流れがもたらされるばかりでなく、その支持体表
面のより低い水素濃度が存在している部分における接触
的反応をももたらす。
容３１６は不活性ガスで満たされており、そして警報装
置１９と結合されていてこれが容器の外部において或る
予め与えられた水素濃度を超えたときに容器を開放させ
る。これに対しては容器の充填をもたらす不活性ガス容
Ｐ３２０が用いられ、事故の場合にこれからガス導管２
１を介して容器１６の内部空間中に不活性ガスを更に導
入することができ、そしてカバー１７及び底部材１８中
に設けられている破壊板２２が破られて容器が開放され
るような過圧を作り出す。
水素の酸化に際しての触媒作用に加えて水素のゲッター
としての特性をもイｒするような薄膜を備えた支持体の
構造が第４図に示されている。第４図においてはこの支
持体の断面が図式的に示されている。支持体１２の上に
先ず保護層２３とゲッタ一部２４とを塗覆しておき、こ
れらを表層２５によって被覆する。ゲッタ一部は保護層
２３及び表層２５で覆われていてゲッタ一部の酸化が避
けられるようになっている。その保護層と表層とはゲッ
タ一部の上に酸化物が形成されないように被覆されてお
り、それらは真空中でゲッタ一部２４の表面に蒸着又は
スパッタリングによって被覆される。この実施例の場合
にはゲッタ一部２４はバナジウムよりなり、表層２５及
び保護層２３はパラジウムよりなっている。支持体１２
はアルミニウムよりなる。
支持体Ｉ２のにに形成されている各層は全体として非常
に薄く、そして約３０μｍを超えない厚さの膜を形成す
る。支持体はｇＩ膜層を塗覆するに先立って先ず最初も
う１層の中間層２６を被覆した後で残りの各層を塗覆す
るようにしてもよい。
薄膜層を形成させる際に支持体のために酸化物のない表
面は不必要である。この実施例においては中間層２６と
して保護層２３におけると同様にパラジウムが用いられ
た。従ってこの中間層は保護層２３を塗覆した後でこれ
ともはや区別することができない。この実施例において
はまた表層２５に更にもう１層の被覆層２７が設けられ
ており、この層は白金又はニッケルからなり、それによ
ってその薄膜が例えばそのガス混合物中に塩素等のよう
な侵食性のガス成分が存在する場合にもなお充分に水素
と有効に反応するようになっている。
支持体の厚さはこの実施例においては２０μｍであり、
パラジウムよりなる保護層と中間層との厚さは１０００
人であり、バナジウムからなるゲッタ一部の厚さは　１
０μＩである。白金よりなるカバ一層２７の厚さは５０
ないし１０００人であって、。
この実施例の場合には２００人である。
蒸着又はスパッタリングによる薄膜層の形成によって材
料層との間の非常に緊密な結合が作り出される。真空中
での蒸着は互いに良好に接着した層をもたらし、なかで
もそれら層の表面上の酸化は完全に除くことができる。
第４図に示した支持体上の薄膜は例えばｌｏ−７バール
以下のような超高真空中で形成されたものである。この
ような超高真空は各層をそれぞれその下に存在する金属
性物質の上に形成するに先立ってなんらの酸化物層も形
成され得ないようにするために必要である。
薄膜層がパラジウムよりなる表層を有する場合にはこの
表層の上での水素の接触的酸化により水が生ずる。容器
が冷却したときにこの生じた水は容器壁面で凝縮する。
容器１６の場合にはこの水はそのために特に設けられた
凝縮水用溝２８の中に集められる。この水はここから抜
き出し管２９を介して排出させることができる。
ガス混合物中に水素と酸素とが存在する場合にその薄膜
の触媒活性を確認するために、３１の閉じた容積の中で
１バールにおいて９：１の空気／水素の比率に調節して
約１ｇの雫の薄膜との接触のもとに反応させた。３０分
以内にその水素の約７０％から水が形成され、その際そ
の最初の圧力はこの時間の間に全圧について約７％低下
した。
ガス混合物中の水蒸気、−酸化炭素又は炭酸ガスはその
反応過程に極めて僅かしか影響を与えないということを
確認することができた。
第３図に支持体板の可能な形状の幾つかが示されている
。平坦な金属板Ａ、或はまた波形の金属板Ｂを使用する
こともできる。それら金属板の表面はサンドブラスト又
は微細構造の形成によって粗面化し、それによってそれ
ら金属板ができるだけ大きな接触有効表面を有するよう
にしである。
【図面の簡単な説明】
第１図は本発明に従う装置の１例の斜視説明図を、そし
て第１ａ図はその断面図を示す。第２図は上下面に破裂
板を設けた本発明に従う装置のもう一つの例を図式断面
図で示す。第３図は支持体の形状の例を示す。第４図は
本発明に従う支持体と反応活性層とからなる層構造の１
例を断面図で示す。

Claims (7)

    【特許請求の範囲】
  1. （１）閉じることのできる容器の中に水素除去効果をも
    たらす物質の薄膜が固定されて備えられており、その際
    それら薄膜はこれら薄膜の間にガス混合物によって貫流
    され得る中間空間が生ずるように互いに間隔を置いて配
    置されている、水素の含まれたガス混合物から水素を除
    去するための装置において、それら薄膜に固着した少な
    くとも一つ以上の支持体が、その容器（１１、１６）の
    開放の後にそれらの薄膜を外部空間へ延び出させるよう
    な態様で、その容器（１１、１６）の中に配置されてい
    ることを特徴とする、上記装置。
  2. （２）その支持体（１２）が容器（１１、１６）の中で
    スパイラル状に巻かれており、そしてこの容器（１１、
    １６）を開放したときに重力又はばねの作用によってこ
    れが外部空間へ延び出す、特許請求の範囲第１項に従う
    装置。
  3. （３）その浄化されるべきガス混合物中の水素濃度が或
    る予め与えられた値を超えたときにその容器（１６）が
    開放される、特許請求の範囲第１又は第２項に従う装置
    。
  4. （４）その容器（１１、１６）が破裂板（１５、２２）
    を備え、これらの破裂板が或る予め与えられた過圧を超
    えたときにその容器を開放させる、特許請求の範囲第１
    、２又は第３項に従う装置。
  5. （５）容器（１６）が開放された後にガス混合物の加温
    によって或る対流的なガスの流れが作り出されてこれが
    ガス混合物をそれらの薄膜の表面に沿って導くような態
    様で支持体（１２）が容器（１６）の中に設けられてい
    る、上記各特許請求の範囲のいずれかに従う装置。
  6. （６）薄膜の固着している支持体（１２）がアルミニウ
    ム又はアルミニウム合金でできている、上記各特許請求
    の範囲のいずれかに従う装置。
  7. （７）容器（１１、１６）の中に或る不活性ガス雰囲気
    が、大気圧よりも僅かな過圧のもとに存在している、上
    記各特許請求の範囲のいずれかに従う装置。
JP62028382A 1986-02-12 1987-02-12 水素を除去する装置 Expired - Lifetime JP2534249B2 (ja)

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JP (1) JP2534249B2 (ja)
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