JPS6222879A - 熱硬化性接着フイルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 本発明は、エポキシ槽脂およびビニル重合体、潜在性硬
化剤および慣用の添加剤をベースにした熱硬化性接着フ
ィルム、その製造方法および用途に関する。

本発明は、高速度溶解機を使用して細密に分散された均
質な最終状態が得られる物質を調製するのに溶媒の助け
をかりずに接着剤用に知られた原料のままの物質を使用
するという新らしい考えに基づいている。かかる接着剤
系のためにこれまで使用されてきたミキシング装置、即
ち２型またはシグマ型混錬機のようなものに比較して、
この溶解機は製造時間を短縮し、そして製造工程をよシ
経済的なものにする。

エポキシ樹脂をベースにした反応性接着剤系は、例えば
カルボキシ官能基またはアミン官能基成分を硬化剤とし
て含むことができる強力接着剤として良く知られている
。かかる反応系が使用されるべき目的が特定の可使用時
間（ポットライフ）に拘束されないことが望ましいとい
うものであれば、使用される硬化剤は室温でエポキシド
官能基に対して不活性であり、そして高められた温度に
到達するまでエポキシドとの交叉結合反応を起こさない
ような種類のものである。これらのいわゆる潜在性硬化
剤の例は、２つだけｌ’れはジアミノジフェニルスルホ
ンおよびジシアンジアミドを包含する。

かかる熱硬化性エポキシド接着剤は、この物質が、接着
されるべき部品に溶媒なしで適用されることができる場
合には、それらの操作性においてとシわけ有利であり、
接着フィルムによる適用は操作性という見地から最適の
解決策と考えられる。

そのため、常態では脆いエポキシ樹脂に適当なビニル重
合体を配合することにより１寸法安定性のある、可とう
性の、熱硬化性接着フィルムを製造する糧々の試みが最
近においてなされてきたが、マクロ相の分離がなく細密
な分散混合物が形成されるためにはビニル重合体はエポ
キシ樹脂に対して混和性でなければならないし、さらに
室温で保存性がなければならないということからビニル
重合体の選択は制限されている。

このような混合物は西独特許１，９３２，７０７号に記
載されており、その中でとシわけビニルアル；−ルーエ
チレン共重合体がビニル重合体成分として示されている
が混合物中のエポキシ樹脂の比率は３０重量％より少な
い。ビニル重合体として約３０％の酢酸ビニルを含有し
ているエチレン−酢酸ビニル１合体が使用される場合に
実質的により高い比率のエポキシ樹脂を配合することか
できる。かかるエチレン−酢酸ビニル共重合体とエポキ
シ樹脂の混合物は西独特許出願３，２４３，３８３号に
記載されているが、接着混合物への潜在性硬化剤の配合
は、例外的に反応の遅い硬化剤のためにのみ使用される
温度条件を必要とする。接着フィルムの最終硬化の操作
サイクルが結果的に長くなってしまうことが機械化され
た製造を遅らせ、また結合されるべき物質を多丁ぎる熱
にさらしてしまう。

従って、溶媒なしで調製することができ、さらにその成
分が高速かくはん器を使って潜在性硬化剤の反応湿質よ
シ下の温度で数分間のうちに細密に分散されることので
きるエポキシ樹脂、ビニル１合体、潜在性硬化剤、およ
び従来の添加剤をベースにした可とり性で寸法安定性の
ある接着フィルムの開発が問題となっていた。

この問題は４００から１２０００の分子ｉＭｎおよび５
０℃における１０４Ｐａ・８より小さい粘度な有するオ
レフィン性不飽和の重合性の化合物をエポキシ樹脂を基
にして５から１００ＭｆｔＫ％含有し、そして／または
ビニル重合体の総量の１０から９０重量％がポリビニル
アセタールである熱硬化性接着フィルムにより屏決され
る。

オレフィン性不飽和の重合性の化合物は好ましくは４５
０から５０００の範囲の分子量Ｍｎおよび５０℃におい
て１ｏＰａ−８より小さい粘度を有している。

オレフィン性不飽和の重合性化合物は潜在性硬化剤の反
応温間より下の高められた温度での混合において可塑化
効果をＭする。

（メタコアクリル酸およびエポキシド基を有する化合物
の付加物は好ましくはオレフィン性不飽和の化合物であ
る。エポキシド基を有するこれらの化合物は芳香族また
は芳香族−脂肪族ビスフェノール、好ましくはビスフェ
ノールＡのグリシジルエーテルであることができる。か
かる化合物は例えば１から１５のビスフェノールセグメ
ントおよび末端エポキシ官能基を有するビスフェノール
Ａグリシジルエーテルおよびアクリル酸型のα−オレフ
ィン性不飽和カルボン酸の付加物よりなることができる
。かかる化合物の調製にあっては、Ｈ，Ｊａｈｎのζ−
ｘｉａａｒｌａ　”（７１！Ｂ　Ｖｅｒｂａｇｆｉｉｒ
　Ｇｒｕｎｃ１ｓｔｏｆｆｉｎｄｕｓｔｒｉｅ刊）を参
照されたい。

これらの好ましいオンフィン系不飽和の重合性の化合物
は次の一般構造式Ｉ： 〔式中、Ｒ１はＨまたはＯＪであシそしてＲ２はＣｒｎ
Ｈｚｍ＋１（ただしｍ　ｌｉ　１から８）そしテｎ　ｆ
ｌ　１　カから１５であろ〕に相轟する。

使用されるオレフィン性不飽和の重合性の化合物は、基
本的には構造式夏に相当するが（メタ）アクリル官能基
において３官能性から６官能性であるような生成物であ
ることもできる。

この種の生成物は構造式１に相当する２官能性の生成物
とともに使用されてよいが、唯一のオレフィン性不飽和
の重合性の化合物としては好ましくない。

（メタ）アクリル末端線状ポリエステルもまた適当なオ
レフィン性不飽和の重合性の化合物でポリエステルセグ
メントが好ましくは線状ポリエステルによシ形成されて
いるようなものを構成する。かかる（メタ）アクリロイ
ル化されたポリエステルはヒドロキシル末端またはグリ
シジル末端ポリエステルから知られた方法で製造されて
よい。それらの（メタ）アクリル官能基において２官能
性よυ多いポリエステルは２官能性生成物と組み合わせ
て使用されてよいが好ましくは唯一のオレフィン性不飽
和重合性化合物としては使用されない。ポリエステルを
含んでいるオレフィン性不飽和の重合性化合物のブルッ
クフィールド粘［扛５０℃で１０’Ｐａ−５よシ下でな
ければならない。

全組成中のオレフィン性不飽和の重合性の化合物の重量
比は２から４０重量係、好ましくは６から２５重量係の
範囲である。

本発明で使用されるビニル重合体は例えばエチレン−ビ
ニルエステルをベースにした共重合体よりなることがで
きる。アクリル酸またはマレイン酸のアルキルエステル
もまた適当であり、共重合体の平均分子量Ｍｎは２０．
０００から５００．０００の範囲でなければならない。

２２から３５１１量係の酢酸ビニルを含有し、そして５
よ勺上のメルトインデックスを有するエチレン−酢酸ビ
ニル共重合体が好適である。脂肪族アルデヒドとポリビ
ニルアルコールのアセタール化により得られる種類のポ
リビニルアセタールもまた適当である。ブチルアルデヒ
ドのアセタールも好適であジ、そして低アセタール含有
量のものおよび１５から６０］ｉ量係のＯＨ基を有する
高７セタール含有量のものの両方が使用されてよい。ポ
リビニルアセタールは接着剤組成中の唯一のビニル重合
体として使用されるべきではなく、エチレン−酢酸ビニ
ル共重合体と組み合わせられる。熱硬化性接着フィルム
がビニル重合体の総量を基にして１０から９０重量係の
範囲までのポリビニルアセタールよルなるビニル重合体
を含んでいる場合忙望ましい効果が達成されるというこ
とがわかった。かかる場合には、オレフィン性の不飽和
の化合物は、付加的に存在してもかまわないが必要では
なくなる。接着フィルムは好ましくはポリビニルブチラ
ールであって最も好ましくは、２ＣＬＯＯＯから８Ｑ、
０００の範囲の分子量Ｍｎを有し１５から３０％のＯＨ
基を含有し、そして１５０℃におけるメルトインデック
スが２から１２１／１０分であるようなものを含有する
。

全組成中のビニル重合体の比率は、押し出されたりカレ
ンダ加工されたシすることができそして巻きとられるこ
とができ、さらにエポキシ硬化系を含有しているような
フィルムを製造するのに十分な量それらが存在しなけれ
はならないという事実により決定される。エポキシ樹脂
対ビニル重合体の重量比は一般的に６０〜１８０対１０
０、好ましくは５０〜１７０対１００である。この比は
最も好ましくは、オレフィン系の不飽和重合性の化合物
が添加されるときには８０〜１２０対１００の範囲であ
り、添加されないときは８０〜１７０対１００である。

本発明の目的のために適当であるエポキシ樹脂は、エポ
キシ当量１５０から５０００、好ましくは１８０から２
０００を有するビスフェノールＡをベースにしたポリヒ
ドロキシフェノールのポリグリシジルエーテルのような
、分子当シ少なくとも２個のエポキシド基を有するエポ
キシ化合物である。適当なエポキシ樹脂のその他の例は
、フェノール−またはクレゾール−ノボラック型のポリ
グリシジルエーテル、２価または多価のカルボン酸（例
えば、イソフタル酸、テトラヒドロフタル酸またはアジ
ピン酸）のポリグリシジルエステルおよびビス−ｐ−メ
チルアミノフェニルメタンのＮ、Ｎ’−ジグリシジル誘
導体のごときポリ−Ｎ−グリシジル化合物を包含する。

エポキシド基が内部の位置にあるようなエポキシ樹脂、
例えばビス−（３，４−エポキシ−６−メチルシクロヘ
キシル）ア：）ハート、および末端および内部の両方に
位置するエポキシド基を有するエポキシ樹脂、即ち３．
４−エポキシシクロヘキシルメチルグリシジルエーテル
のようなものもまた、それほど好ましいとはいえないが
適当である。

これらのエポキシ樹脂の各々はそれ自身でまたは２つま
たはそれより多いかかる化合物の組合わせとして使用さ
れてよい。本発明の混合物中のエポキシ樹脂の比率の下
限は樹脂／硬化剤系が、固定した硬い結合にまで硬化す
ることが可能でなければならないという事実により決定
される。エポキシ樹脂の比率がこの限度よシ下になると
結合の結合張力および剪断抵抗がとシわけ高められた温
度で悪くなる。

本発明の接着フィルムのための潜在性硬化剤り細密に分
散された状態でさえも、１００℃近辺の温度においてエ
ポキシ官能基に対して不活性であるため分散相のときで
もこの温度で交叉結合が起こらないような生成物でなけ
ればならない。交叉結合工程のために接着剤混合物中で
粘度の変化が観察されるような時間は１０から４０分と
みなされる。エポキシ樹脂のためのかかる潜在性硬化剤
は例えば、酉独特許公開λ００２，８８０号および英国
特許１１２１１９６号に記載されている。使用される硬
化剤の量は、エポキシ樹脂とビニル重合体の混合物を硬
化させて不溶の難融性の生成物にすることが可能である
ように計算されなければならない。最適な接着特性のた
めに必要な硬化剤の量はたとえば剪断張力試験のような
通常の試験によシ容易に決定される。

硬化促進剤は接着剤のための出発物質の混合物に加えら
れてよく、例えば、ＢＦ３複合化合物または日本国特許
１５２９３６／８２に記載されている１類のＮ−へテロ
環化合物がある。促進剤は温度が接着剤組成物の製造温
度より高いときのみ交叉結合反応を開始するような量と
なるよう選択されそして使用されなければならない。

エポキシ樹脂の熱誘導交叉結合反応のための化学的展開
のためには、Ｐ　、　ＫＹＥＲＥＲの［Ｊｏｕｒｎａｌ
ｏｆ　Ａｐｐｌｉｅｄ　Ｐｏｌｙｍｅｒ　５ｃｉｅｎａ
ｅＪ＋１５．３０６７〜３０８８（１９７１）を参照さ
れたい。接着剤結合部を硬化させるために使用される温
度は好ましくは１６０から１９０℃の範囲であるが、結
合部を硬化させるために十分な時間が得られる賜金に蝶
１６０℃よシ下の温度も使用してよい。

接着フィルムは好ましくは、オレフィン系不飽和成分の
重合を促進するためにラジカルドナー、好ましくは過酸
化物を含む。これらのラジカルドナーはエポキシ樹脂の
硬化中に熱の作用によって分解してラジカルになり（メ
タ）アク・ジル末端オレフィン性不飽和重合性化合物の
ラジカル交叉結合反応を引き起こし、その結果接着結合
部の結合強度を増加させる。ラジカルドナーは、そのス
コーチ温度と半減期が与えられたエポキシ樹脂硬化系に
適当であるように選ばれなければならない。１１０℃よ
り高いスコーチ温度が好ましい。ラジカルドナーの比率
は接着剤組成物の全組成の０．０５から１．５重量％の
範囲にある。適当なラジカルドナーの例を２．６あける
とビス−（ｔ−ブチルパーオキシイソプロビル）−ベン
ゼン、３．５−ビス−（ｔ−ブチルパーオキシ）　−３
，５−ジメチルジオキソランおよびジクミルパーオキシ
ドを包含する。交叉結合反応はまた、２．２，３．３−
テトラメチルブタンのようなパーオキシドを含まない開
始剤によって開始されてもよい。

比較的長いアルキル鎖を有するポリグリコールまたは８
から１８炭素鎖のアルコキシ基を有するジカルボン酸の
ジエステルのような乳化剤が個々の成分の十分に細密な
分散液を得るべく混合物に加えられてよい。フィルム軟
化剤が接着剤組成物に添加されてもよく、それは例えば
トリエチレングリコールの脂肪酸エステルであり、さら
に石英粉末、炭酸カルシウムまたは微細ガラスピーズの
ような充填剤もまた配合されてもよい。しかしながら充
填剤の比率は、フィルムがいぜん巻きとられることがで
きそしてその引張シ強度が損なわれることなくそして硬
化した接着結合部の結合強度が損なわれないことを確実
にするべく計算されなければならない。

難燃化するための添加剤、静電防止剤および顔料もまた
添加されてよい。これらの添加剤は一般的だ硬化剤が加
えられる前に配合される。安定剤、防かび物質および防
細菌物質のような任意的な添加剤のその他の例およびそ
れらの用途および作用状態に関する詳細は「−θｔｓｔ
ｏｆｆｈａ皿ｂｕｃｈＪ■巻、Ｖｉｅｗｅｇ　ａｎｄ　
Ｈδ：ｃｈｔｌ−ｏｎ発行、Ｏａｒｌ−Ｈａｎｓｅｒ−
Ｖｅｒｌａｇ刊（１９６６）に記載されている。

本発明による接着フィルムは特定の性質を改良したり変
化させたりするべく付加的な重合体を含有してもよく、
例えば西独特許出願１９６４７４３号に記載されている
アクリルエステル、ビニルエステルおよびスチレンの共
重合体を含有してもよい。セルロースアセトブチレート
およびポリエステルもまた使用されてよい。さらに例を
あげれば、クロロスルフォン化されたポリエチレンも加
えられる。好ましくは全組成物中のこれらの物質の比率
は１５％を超えない。

本発明の熱硬化性接着フィルムを製造するために用いら
れる接着剤組成物は潜在性硬化剤の反応温度より下の温
度で高速かくはん容器中で均質化されることができる。

製造方法にあっては、成分は好ましくはかくはん器の付
いた円筒型の容器中で均質化される。均質化された混合
物はそれからフィルムに成型される。１つの特に適当な
かくはん装置は８ｍ／秒までの回転速度に達することの
できるノぞンミキサーである。均質化のための回転は内
容物がかくはん器の駆動軸に這い上がらないような速度
に調節されなけれはならない。

接着剤組成物は当然ながら例えば西独特許出願３２４３
３８３号に記載されているような技術により混合される
。押し出し機および混錬機は組成物を均質化するという
原理からは適当であるが、混合工程のための低速回転お
よび結果としての長い工程時間は不利益である。

組成の塊りか均質化されてしまった時、それは顎粒化器
またはチョッピング装置に入れられ、注加可能でもろい
構造のものまたは寸法のものに転換される。

フィルムはカレンダ加工エされるかスロットダイを通し
て押し出されるかしてついでスムージングローラーでロ
ーリングされることにより通常の方法で製造される。フ
ィルムに作り上げられなければならない混合物は鋼、ア
ルミニウムまたはしんちゅうのような金属基板を結合す
るために使用されてよいがガラス、セラミックおよびＧ
ＦＫまたはポリカーボネートのような温度抵抗性合成１
８１６を結合するためＫも適当である。

適用される接着フィルムの厚みにより硬化した接着結合
部はシールとして機能することもできる。フィルムはま
た金属カーバイド基板または金属発泡体のような焼結さ
れた部品を結合するためにも使用されることができる。

本発明は以下の実施例においてさらに詳述され、それに
おいては特段の記載がない限り全ての部、比、そしてパ
ーセントは重量部、Ｎ量比そして重量パーセントである
。

硬化剤および過酸化物の入っていない接着剤生材料は空
気吸引装置の装備された円筒状の加熱可能な精錬された
鋼の容器中で１００〜１２０℃まで加熱されそしてそれ
は２から８ｍ／秒で回転している攪拌器を用いてこの温
度で分散された。混合物は分散を継続しながら１００℃
より下まで放冷しそして硬化剤および場合によっては過
酸化物が塊りの中へ配合された。さらに数分間分散する
と、抱負化された塊がその後の処理に適当なものとなっ
た。

上記のようにして調製された混合物は１０から３５℃の
温度のローラを有するカレンダ中で５０から８５℃でカ
レンダ加工され糧々の厚みのフィルムを形成し、これは
巻きとられた。ここで変形例として塊は下流側に配置さ
れたスムージングローラーを備えた平板用ブイを通して
５０から９０℃で押し出されてフィルムを形成してもよ
い。上記のようにして製造されたフィルムけ５０から５
００μｍの種々の厚みを有してよく好ましくは１００か
ら２５０μｍの厚みを有する。

＠　２５．４　ｗｍおよび長さ１００間のフィルム片は
１０［］ｗの長さにわた力張力試験機にと９つけられた
。フィルムｉｊ　１００＋＋ｍ／分の速度で端を引っ張
り合うこと罠より伸長され、これを引き裂くのに必要な
力がＮ／インチ単位で測定され、そして引き裂かれた後
ののびが係として測定された。

硬化後の結合強度の試験 厚み１．５曙幅２５閣のグリースを除去されたＦｅ小板
が、適当な形状および大きさにカットされたフィルムの
小片を１つの小板の上にのせ、それから２つめの未コー
トの小板をフィルムの上にのせ小板をともに１８０℃で
１５分間保持することにより１５ｍの重な９で共に結合
させた。必要に応じて、結合されるべき部品はともＫＩ
Ｍい圧力下に置かれてもよい。結合部の部品が冷えた後
、剪断張力試験をＤ工Ｎ　５３２８１１５３２８３に従
って行なった。得られた全てのデータは３回の測定から
得られる平均値である。

実施例で使用される生材料 ａ）エポキシ樹脂 実施例で使用されるエポキシ樹脂はビスフェノールＡを
ベースにした無変性の固体樹脂である。それらは内部で
可塑化された液体樹脂の部分を含有してよい。混合物の
エポキシド価は・３５０から１０００でなければならな
い。

ｂ）ビニル重合体 実施例で使用されるフィルム形成物は種々のメルトイン
デックスを有する約２８％の酢酸ビニル含有率であるエ
チレン−酢酸ビニル共重合体である。５！ｔ！ｍ例中フ
ィルム形成物とじてやはシ提案できるポリビニルブチラ
ールは４０．０００からｓｏ、ｏｏｏの平均分子量Ｍｎ
および１５０℃において２から１２ｔ／１０分のメルト
インデックスを有する。

リ　オレフィン性不飽和の重合性化合物ビスフェノール
Ａ−グリシジルエーテルおよびアクリル酸の付加物が実
施例で使用された。

アクリル官能基は２である。

ｄ）添加物および補助物質 エトキシル化された脂肪アルコールが本発明の乳化剤と
して使用された。ＯＨ基を有しセして１００のＯＨ数°
を有するブチルゴムが添加物として使用された。

＠）　　１９Ｆ在性硬化剤 実施例で挙げられた潜在性硬化剤はジアミノジフェニル
スルフォンおよびジシアンジアミドである。促進剤はい
くつかの例で硬化剤に添加された。

ｆ）過酸化物 実施例で挙げられている過酸化物はビス−（ｔ−ブチル
−パーオキシインプロビル）−ベンゼン、２．５−ジメ
チルヘキサン−２，５−ジ−ｔ−ブチルパーオキシド、
ｔ−ブチルクミルパーオキシドおよびジクミルパーオキ
シドである。これらの過酸化物は１つのみでまたは混合
物として使用されてよい。

結合されるべき部材と接着剤の界面の相で分離が起こる
場合には破壊をＡ層破壊と記述した。

Ｃ型破壊は接着結合部の内部での分離を示す。

混合物１　　混合物２　　　混合物３ ビニル重合体　　　　４２．８　　　２ａ０　　　　１
６．７（ＥＴＡ、メルトインデックス）　　　　　　（
６０）　　　　　（１１０）　　　　　　（１１０）ビ
ニル重合体　　　　　　　　　ａ７　　　　７．０（ポ
リビニルブチラール） エポキシ樹脂　　　　２７．０　　　４７．０　　　４
４．５（エポキシド当ｔ）　　　　　　　　（３９０）
　　　　（８５０）　　　　　（７００）オレフィン性
不飽和重合　　２６．５　　　　１α０　　　　　２６
．０性化合物 潜在性硬化剤　　　　五７　　４．８　　　　五７過酸
化物　　　　　　　　　　　ａ５　　　　１．０添加物
および補助物質　　　　　　　　　　１，０　　　　　
１．０２９．５　　　　　２７．０　　　　　２９．０
　　　　　４９．０　　　　　１７０（２５）　　　　
（１０）　　　　　（７０）　　　　＜６０）　　　　
　（１５０）−−−２０，０５，０ ５４，２３５，７３７，５３７，５４５，３５１．１　
　　　　３１．８　　　　　　１５　　　　　　７．５
　　　　　２ａＱ４．７　　　　　　５．０　　　　　
　４．０　　　　　　４．０　　　　　　３．７−−−
　　　　　　　　　　　　　　　　１．０　　　　　　
　１．０α５　　　　　　０．５　　　　　　１．０　
　　　　　　　　　　　　　　１．０混合物１　　　混
合物２　　混合物３ 試験方法 引き裂き抵抗試験　　１９ＮＡＩ５．７Ｎ／ｃａ６．５
ＮΔｉフイルムの厚さ　　３６０μｍ３００μｍ１５０
μｍの　　び　　　　　　　　　１１０％　　　　　　
９％　　　　１６％剪断張力試験 り工Ｎ　５３２８３　　　１５．４Ｎ／ｍ２１５．ＯＮ
／ｍ＋２２６．１シ一２接着結合部の破壊型　Ｃ破壊　
　Ｃ破壊　　ｃａｍ本　フィルムが巻きとられて４℃以
下で保存されたと混合物４　　混合物５　　混合物６　
　混合物７　　混合物８４４．１　Ｎ／ＣＩＬ　　　１
．２．６Ｎ％＊　　　１６．９Ｎ／ＣＩＬ　　　１８．
１　Ｎ７ｅｍ　　　７．５Ｎ／ＣｔＬ２５０μｍ１１０
μｍ２５０μｍ３００μｍ４００μｍ１０％　　　３２
％　　　　６％　　　１０％　　　　６％１ａ４ＮＡｅ
＠２１６．６Ｎ／ｒｎｒ２１５．３Ｎ／ｍ’　　１５．
ＯＮ／ａｍ２２４．７Ｎ／ｍ２Ａ７’Ｃ破壊　Ｃ破壊　
　Ｃ破壊　Ａ１０破ＳＣ破壊なし　　わずか　　なし　
　なし　わずか１鮒は付着は起きなかった。

混合物　９ エチレン酢酸ビニル（ＥＴＡ）　　　　　　　１９％酢
ビ含有量２８％ ポリビニルブチラールＭｎ　ｃａ−ａｏｏｏｏ　　　　
　１２％クロロスルフォン化されたポリエチレン　　　
　６％ビスフェノ−Ａ／Ａベースのエポキシ樹脂　　　
４７％（可塑剤その他） 酢ビ含有量２８％ ポリビニルブチラール１、Ｍｎｃａ、４００００　　　
１５％ビスフェノールＡベースのエポキシ樹脂　　　５
９％潜在性硬化剤ジシアンジアミド　　　　　　　　４
％ポリビニルブチラール、Ｍｎｃａ−４００００１４％
ジシアンジアミド（触媒で促進されたもの）　　　　４
％試験方法 引き裂き抵抗試験　　　　２＆ＯＮ／２　１ａ３Ｎ／ｅ
ｘ　　１１．５Ｎ／ｍフィルムの厚さ　　　　　３００
μｍ　２４０μｍ　　２５０μｍのび　　　　　８％　
１０％　７％ 剪断張力試験ＤＩＮ５３２８３　１ａＯＮ／ｍ２２３．
９Ｎ／ｍ２２２．５Ｎ／ｍ２接着結合部の破壊型　　　
Ｃ破壊　　Ｃ破壊　　Ｃ破壊中　フィルムが巻きとられ
て４℃以下で保存されたときは付着は起きなかった。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）４００から１２０００の分子量＠Ｍ＠＿ｎおよび５
   ０℃における１０＾３Ｐａ・ｓより小さい粘度を有する
   オレフィン性不飽和の重合性の化合物をエポキシ樹脂を
   基にして５から１００重量％含有することおよび／また
   は接着フィルム中に含有される全てのビニル重合体の１
   ０から９０重量％がポリビニルアセタールよりなること
   を特徴とするエポキシ樹脂、ビニル重合体、潜在性硬化
   剤および慣用の添加剤をベースにした熱硬化性接着フィ
   ルム。 ２）オレフィン性不飽和の重合性の化合物が４５０から
   ５０００の分子量＠Ｍ＠＿ｎを有することを特徴とする
   特許請求の範囲第１項に記載の熱硬化性接着フィルム。 ３）オレフィン性不飽和の重合性の化合物が５０℃で１
   ０Ｐａ・ｓより小さい粘度を有することを特徴とする特
   許請求の範囲第１項または２項に記載の熱硬化性接着フ
   ィルム。 ４）オレフィン性不飽和の重合性の化合物が（メタ）ア
   クリル酸とエポキシド基を有する化合物の付加物である
   ことを特徴とする特許請求の範囲第１項から第３項のい
   ずれか１項に記載の熱硬化性接着フィルム。 ５）エポキシド基を有する化合物が芳香族または芳香族
   −脂肪族ビスフェノール（好ましくはビスフェノールＡ
   ）のグリシジルエーテルであることを特徴とする特許請
   求の範囲第４項に記載の熱硬化性接着フィルム。 ６）オレフィン性不飽和の重合性の化合物が式 I ： ▲数式、化学式、表等があります▼ I 〔式中、Ｒ＿１はＨまたはＣＨ＿３、Ｒ＿２はＣ＿ｍＨ
   ＿２＿ｍ＿＋＿１ただしｍは１から８、そしてｎは１か
   ら１５〕に相当することを特徴とする特許請求の範囲第
   １項から第５項のいずれか１項に記載の熱硬化性接着フ
   ィルム。 ７）オレフィン性不飽和の重合性の化合物の重合を促進
   するラジカルドナー好ましくは過酸化物を含むことを特
   徴とする特許請求の範囲第１項から第６項のいずれか１
   項に記載の熱硬化性接着フィルム。 ８）ラジカルドナーが１１０℃より上のスコーチ温度を
   有することを特徴とする特許請求の範囲第７項に記載の
   熱硬化性接着フィルム。 ９）ポリビニルアセタールがポリビニルブチラールであ
   ることを特徴とする特許請求の範囲第１項から第８項に
   記載の熱硬化性接着フィルム。 １０）ポリビニルブチラールが２００００から８０００
   ０の分子量＠Ｍ＠＿ｎを有し１５から３０％のＯＨ基を
   有しそして１５０℃において２〜１２ｇ／１０分のメル
   トインデックスを有することを特徴とする特許請求の範
   囲第９項に記載の熱硬化性接着フィルム。 １１）成分がかくはん器の付いた円筒型容器好ましくは
   パンミキサー中で均質化され、そして均質化された混合
   物がフィルムへ加工されることを特徴とする特許請求の
   範囲第１項から１０項のいずれか１項に記載の熱硬化性
   接着フィルムの調製方法。 １２）２つの表面を結合するための特許請求の範囲第１
   項から第１０項のいずれか１項に記載の熱硬化性フィル
   ムの用途。