JPS623761B2 - - Google Patents
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- JPS623761B2 JPS623761B2 JP14606282A JP14606282A JPS623761B2 JP S623761 B2 JPS623761 B2 JP S623761B2 JP 14606282 A JP14606282 A JP 14606282A JP 14606282 A JP14606282 A JP 14606282A JP S623761 B2 JPS623761 B2 JP S623761B2
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- reactor
- methanol
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- gas
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Landscapes
- Hydrogen, Water And Hydrids (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】
本発明はメタノールの水蒸気改質法に関し、詳
しくは主反応器および副反応器の２段の反応器を
用いてメタノールから水素を得るに際し、副反応
器の温度制御を行なうメタノールの水蒸気改質法
に関する。 従来、メタノールを原料として水蒸気改質を行
ない、水素を主成分とするガスを得る方法には、
断熱反応器を用いる方法と外部加熱型反応器を用
いる方法の２種が知られている。 断熱反応器は外部加熱型反応器と比較すると、
構造が単純でその分装置コストも低廉となり、か
つ触媒の充填、抜出しの作業が容易であるという
長所を有する一方、メタノールの水蒸気改質は吸
熱の大きい反応であるから、反応に必要な熱は反
応物の持ち込みエネルギーで賄わねばならず、こ
のため原料を高温にする必要から触媒を熱的に劣
化させる危険が大きい。 触媒の劣化を避けるためにはスチーム比を大き
くすれば良いが、それではスチーム使用量が増大
し不経済である。 断熱型を多段にした方法も提案されているが、
本反応は吸熱が大きいので、反応物温度の低下に
伴い、反応速度が低下し外部加熱用を採用せざる
を得ない場合がある。 そこで、外部加熱型を採用しつつ、上述の欠点
を回避する方法が要請される。この目的のため、
外部加熱型を２段設置することが考えられる。高
価な反応器を大規模にすることなく、小規模の反
応器を２基直列に設置し、第１段の反応器から流
出する未反応メタノールを第２段反応器で改質す
る。第１段反応器の触媒が劣化して未反応メタノ
ールが増加しても、第２段反応器で改質できる余
裕を持たせる。第１段反応器の触媒劣化が進行し
たら第１段反応器のみ触媒交換して、第２段反応
器を上流にし、第１段反応器を下流にして使用し
て、触媒を有効に使いきるようにするという考え
である。 しかし、この場合、後段の反応器に供給される
熱量は少量で良いのであるから、わざわざ高価な
外部加熱型を用いなくとも断熱型で充分である。 本発明は、このような主反応器として、外部加
熱型を用い仕上げ用の副反応器として断熱型を用
いる方法を提供する。 しかして、この方法においても次のような欠点
が認められる。 (1) 断熱反応器入口温度を制限しないと、１段か
らの未反応量によつては温度が低下しすぎて、
未反応物が流出してしまう。 (2) 未反応物がないのに入口温度を高くしたので
は、一酸化炭素が増えてしまう。 (3) 未反応物が多くなつた場合温度を高くする必
要がある熱的劣化をさせてしまう。 本発明者等は上記の点につき鋭意研究し、本発
明をなすに至つた。即ち、本発明は、外部加熱型
主反応器と断熱型副反応器を用いてメタノールを
水蒸気改質する方法において、主反応器用加熱炉
と副反応器用予熱器とを共用し、かつ、主反応器
の出口ガスラインの、加熱炉入口又は出口付近
で、ボイラー給水又はスチームの注入を行なうこ
とにより副反応器の温度を制御する方法である。 反応器の温度を制御する場合、主反応器である
外部加熱型反応器の温度を優先して制御するため
副反応器である断熱型反応器の入口温度は制御し
にくく、入口温度は高くなつてしまう。このよう
に主反応器出口温度より副反応器入口温度が高い
状況で副反応器を運転すると、未反応のメタノー
ルがない時または少ない時には副反応器において
逆シフト反応が起こり、製品の純度の低下、収率
の低下を来たし好ましくなく、さらに触媒の耐熱
温度を超えると活性の低下が起きる。これを解決
する方法として主反応器と副反応器との間に加熱
炉を介さないバイバスを設けることも考えられる
が、副反応器の入口の温度上昇を抑えるためバイ
バスを多くすると加熱管および加熱管内のプロセ
スガスの温度が上昇しすぎてしまう恐れがあり、
その対策、例えば加熱管に高級材料が必要とな
る。加熱炉の燃焼ガス側をバイバスすることも考
えられるが加熱炉の構造を複雑にし建設費がかさ
むので実用上好ましくない。また、主反応器出口
でのメタノールの濃度によつて適当な副反応器の
入口温度を設定することも考えられるが、この場
合には未反応メタノールを分析しなければならな
いので実際上の運転に困難が生じる。 このように、主反応器と副反応器とを用いてメ
タノールから水素を主成分とするガスを好適に得
るためには、副反応器の温度制御の問題が残され
ている。 本発明の好ましい態様は、加熱炉入口または出
口付近でボイラー給水またはスチームのインジエ
クシヨンを副反応器の供給ガスに対して行ない、
副反応器の温度を制御することによつて実施され
る。 以下、本発明を図面に従つて説明する。 第１図は本発明の好ましい一実施例を示すプロ
セスシートである。 メタノールの水蒸気改質反応において、メタノ
ールはメタノール供給ライン１から供給され、一
方スチームはスチーム供給ライン２から供給され
て混合される。この際のメタノールおよびスチー
ムの混合比は0.5モルH2O／モル・メタノール〜
7.0モルH2O／モル・メタノールの範囲が適当で
あり、特に1.0モルH2O／モル・メタノール〜5.0
モルH2O／モル・メタノールの範囲が好ましい。
このメタノールおよびスチームとからなる混合流
体は所定温度で外部加熱型反応器（主反応器）３
に導入されメタノールの改質反応が行なわれる。
この外部加熱型反応器３と加熱炉４の間はポンプ
５を介して熱媒体循環ライン６が設けられ、外部
加熱型反応器３内が一定の温度となるようにされ
ている。外部加熱型反応器３におけるメタノール
の改質反応は、温度180〜500℃、好ましくは180
〜350℃、圧力０〜50Kg／cm2の反応条件で銅系触
媒の存在下で行なわれる。このようにして得られ
たガスは主反応器出口ガスライン７を通り加熱炉
４の加熱管を経て断熱反応器（副反応器）８へ導
入される。この際加熱炉４入口または出口付近の
主反応器出口ガスライン７にバルブ９または１０
を有するボイラ給水またはスチームのインジエク
シヨンライン１１よりボイラー給水またはスチー
ムのインジエクシヨンが行なわれ、副反応器８の
温度が制御される。断熱反応器８における反応ガ
スは、温度180〜500℃、好ましくは180〜350℃、
圧力０〜50Kg／cm2の反応条件で銅系触媒の存在
下、さらに未反応メタノールが改質され、生成ガ
スライン１２より水素を主成分とするガスが得ら
れる。 なお本発明にあたつては、メタノール供給ライ
ン１およびスチーム供給ライン２のそれぞれにバ
ルブを設けてメタノール量およびスチーム量を調
整することも可能である。また、熱媒体循環ライ
ン６および主反応器出口ガスライン７に温度検出
器を設け主反応器３および副反応器８の温度を制
御することが望ましい。 以上のごとき本発明は下記の効果を有する。 (1) ボイラー給水またはスチームのインジエクシ
ヨンによつて副反応器に入るスチーム量が増加
することによつて、平衡的にメタノール分解が
進み収率が向上しさらに水素濃度が上る。 (2) 副反応器入口温度を適切にコントロールでき
るので触媒寿命がのびる。 (3) 温度コントロールの応答性が早い。 (4) 加熱管に高級材料を使用しないで済み、加熱
炉本体も燃焼排ガスバイバスを設置する必要が
ないため、装置費用が低廉である。 以下、比較例および実施例に基づいて本発明を
具体的に説明する。 比較例 １ メタノール20Kg／HRに対してH2O16.8Kg／HR
を混合し、外部加熱型反応器３に送入し、325
℃、11Kg／cm2・Ｇに保ち反応を行つた。外部加熱
型反応器出口ガスは未分解のメタノールが流出し
てきているので（分析値；約20％）、この出口ガ
スを425℃に予熱した後、断熱反応器８に送入し
て反応させると、断熱反応器出口は325℃になつ
た。このガスを冷却して水蒸気を除去し、第１表
に示す組成のガスを2.4m3／HR得た。 比較例 ２ メタノール20Kg／HRに対してH2O16.8Kg／HR
を混合し、外部加熱型反応器３に送入し、325
℃、11Kg／cm2・Ｇに保ち反応を行つた。外部加熱
型反応器出口ガスは未分解のメタノールが流出し
てきているので（分析値；約20％）、この出口ガ
スを470℃に予熱した後、断熱反応器８に送入し
て反応させると、断熱反応器出口は360℃になつ
た。このガスを冷却して水蒸気を除去し、第１表
に示す組成のガスを得た。 【表】
しくは主反応器および副反応器の２段の反応器を
用いてメタノールから水素を得るに際し、副反応
器の温度制御を行なうメタノールの水蒸気改質法
に関する。 従来、メタノールを原料として水蒸気改質を行
ない、水素を主成分とするガスを得る方法には、
断熱反応器を用いる方法と外部加熱型反応器を用
いる方法の２種が知られている。 断熱反応器は外部加熱型反応器と比較すると、
構造が単純でその分装置コストも低廉となり、か
つ触媒の充填、抜出しの作業が容易であるという
長所を有する一方、メタノールの水蒸気改質は吸
熱の大きい反応であるから、反応に必要な熱は反
応物の持ち込みエネルギーで賄わねばならず、こ
のため原料を高温にする必要から触媒を熱的に劣
化させる危険が大きい。 触媒の劣化を避けるためにはスチーム比を大き
くすれば良いが、それではスチーム使用量が増大
し不経済である。 断熱型を多段にした方法も提案されているが、
本反応は吸熱が大きいので、反応物温度の低下に
伴い、反応速度が低下し外部加熱用を採用せざる
を得ない場合がある。 そこで、外部加熱型を採用しつつ、上述の欠点
を回避する方法が要請される。この目的のため、
外部加熱型を２段設置することが考えられる。高
価な反応器を大規模にすることなく、小規模の反
応器を２基直列に設置し、第１段の反応器から流
出する未反応メタノールを第２段反応器で改質す
る。第１段反応器の触媒が劣化して未反応メタノ
ールが増加しても、第２段反応器で改質できる余
裕を持たせる。第１段反応器の触媒劣化が進行し
たら第１段反応器のみ触媒交換して、第２段反応
器を上流にし、第１段反応器を下流にして使用し
て、触媒を有効に使いきるようにするという考え
である。 しかし、この場合、後段の反応器に供給される
熱量は少量で良いのであるから、わざわざ高価な
外部加熱型を用いなくとも断熱型で充分である。 本発明は、このような主反応器として、外部加
熱型を用い仕上げ用の副反応器として断熱型を用
いる方法を提供する。 しかして、この方法においても次のような欠点
が認められる。 (1) 断熱反応器入口温度を制限しないと、１段か
らの未反応量によつては温度が低下しすぎて、
未反応物が流出してしまう。 (2) 未反応物がないのに入口温度を高くしたので
は、一酸化炭素が増えてしまう。 (3) 未反応物が多くなつた場合温度を高くする必
要がある熱的劣化をさせてしまう。 本発明者等は上記の点につき鋭意研究し、本発
明をなすに至つた。即ち、本発明は、外部加熱型
主反応器と断熱型副反応器を用いてメタノールを
水蒸気改質する方法において、主反応器用加熱炉
と副反応器用予熱器とを共用し、かつ、主反応器
の出口ガスラインの、加熱炉入口又は出口付近
で、ボイラー給水又はスチームの注入を行なうこ
とにより副反応器の温度を制御する方法である。 反応器の温度を制御する場合、主反応器である
外部加熱型反応器の温度を優先して制御するため
副反応器である断熱型反応器の入口温度は制御し
にくく、入口温度は高くなつてしまう。このよう
に主反応器出口温度より副反応器入口温度が高い
状況で副反応器を運転すると、未反応のメタノー
ルがない時または少ない時には副反応器において
逆シフト反応が起こり、製品の純度の低下、収率
の低下を来たし好ましくなく、さらに触媒の耐熱
温度を超えると活性の低下が起きる。これを解決
する方法として主反応器と副反応器との間に加熱
炉を介さないバイバスを設けることも考えられる
が、副反応器の入口の温度上昇を抑えるためバイ
バスを多くすると加熱管および加熱管内のプロセ
スガスの温度が上昇しすぎてしまう恐れがあり、
その対策、例えば加熱管に高級材料が必要とな
る。加熱炉の燃焼ガス側をバイバスすることも考
えられるが加熱炉の構造を複雑にし建設費がかさ
むので実用上好ましくない。また、主反応器出口
でのメタノールの濃度によつて適当な副反応器の
入口温度を設定することも考えられるが、この場
合には未反応メタノールを分析しなければならな
いので実際上の運転に困難が生じる。 このように、主反応器と副反応器とを用いてメ
タノールから水素を主成分とするガスを好適に得
るためには、副反応器の温度制御の問題が残され
ている。 本発明の好ましい態様は、加熱炉入口または出
口付近でボイラー給水またはスチームのインジエ
クシヨンを副反応器の供給ガスに対して行ない、
副反応器の温度を制御することによつて実施され
る。 以下、本発明を図面に従つて説明する。 第１図は本発明の好ましい一実施例を示すプロ
セスシートである。 メタノールの水蒸気改質反応において、メタノ
ールはメタノール供給ライン１から供給され、一
方スチームはスチーム供給ライン２から供給され
て混合される。この際のメタノールおよびスチー
ムの混合比は0.5モルH2O／モル・メタノール〜
7.0モルH2O／モル・メタノールの範囲が適当で
あり、特に1.0モルH2O／モル・メタノール〜5.0
モルH2O／モル・メタノールの範囲が好ましい。
このメタノールおよびスチームとからなる混合流
体は所定温度で外部加熱型反応器（主反応器）３
に導入されメタノールの改質反応が行なわれる。
この外部加熱型反応器３と加熱炉４の間はポンプ
５を介して熱媒体循環ライン６が設けられ、外部
加熱型反応器３内が一定の温度となるようにされ
ている。外部加熱型反応器３におけるメタノール
の改質反応は、温度180〜500℃、好ましくは180
〜350℃、圧力０〜50Kg／cm2の反応条件で銅系触
媒の存在下で行なわれる。このようにして得られ
たガスは主反応器出口ガスライン７を通り加熱炉
４の加熱管を経て断熱反応器（副反応器）８へ導
入される。この際加熱炉４入口または出口付近の
主反応器出口ガスライン７にバルブ９または１０
を有するボイラ給水またはスチームのインジエク
シヨンライン１１よりボイラー給水またはスチー
ムのインジエクシヨンが行なわれ、副反応器８の
温度が制御される。断熱反応器８における反応ガ
スは、温度180〜500℃、好ましくは180〜350℃、
圧力０〜50Kg／cm2の反応条件で銅系触媒の存在
下、さらに未反応メタノールが改質され、生成ガ
スライン１２より水素を主成分とするガスが得ら
れる。 なお本発明にあたつては、メタノール供給ライ
ン１およびスチーム供給ライン２のそれぞれにバ
ルブを設けてメタノール量およびスチーム量を調
整することも可能である。また、熱媒体循環ライ
ン６および主反応器出口ガスライン７に温度検出
器を設け主反応器３および副反応器８の温度を制
御することが望ましい。 以上のごとき本発明は下記の効果を有する。 (1) ボイラー給水またはスチームのインジエクシ
ヨンによつて副反応器に入るスチーム量が増加
することによつて、平衡的にメタノール分解が
進み収率が向上しさらに水素濃度が上る。 (2) 副反応器入口温度を適切にコントロールでき
るので触媒寿命がのびる。 (3) 温度コントロールの応答性が早い。 (4) 加熱管に高級材料を使用しないで済み、加熱
炉本体も燃焼排ガスバイバスを設置する必要が
ないため、装置費用が低廉である。 以下、比較例および実施例に基づいて本発明を
具体的に説明する。 比較例 １ メタノール20Kg／HRに対してH2O16.8Kg／HR
を混合し、外部加熱型反応器３に送入し、325
℃、11Kg／cm2・Ｇに保ち反応を行つた。外部加熱
型反応器出口ガスは未分解のメタノールが流出し
てきているので（分析値；約20％）、この出口ガ
スを425℃に予熱した後、断熱反応器８に送入し
て反応させると、断熱反応器出口は325℃になつ
た。このガスを冷却して水蒸気を除去し、第１表
に示す組成のガスを2.4m3／HR得た。 比較例 ２ メタノール20Kg／HRに対してH2O16.8Kg／HR
を混合し、外部加熱型反応器３に送入し、325
℃、11Kg／cm2・Ｇに保ち反応を行つた。外部加熱
型反応器出口ガスは未分解のメタノールが流出し
てきているので（分析値；約20％）、この出口ガ
スを470℃に予熱した後、断熱反応器８に送入し
て反応させると、断熱反応器出口は360℃になつ
た。このガスを冷却して水蒸気を除去し、第１表
に示す組成のガスを得た。 【表】
第１図は本発明の一実施例を示すプロセスシー
トである。 １…メタノール供給ライン、２…スチーム供給
ライン、３…主反応器（外部加熱型反応器）、４
…加熱炉、５…ポンプ、６…熱媒体循還ライン、
７…主反応器出口ガスライン、８…副反応器（断
熱反応器）、９，１０…バルブ、１１…ボイラー
給水またはスチームのインジエクシヨンライン、
１２…生成ガスライン。
トである。 １…メタノール供給ライン、２…スチーム供給
ライン、３…主反応器（外部加熱型反応器）、４
…加熱炉、５…ポンプ、６…熱媒体循還ライン、
７…主反応器出口ガスライン、８…副反応器（断
熱反応器）、９，１０…バルブ、１１…ボイラー
給水またはスチームのインジエクシヨンライン、
１２…生成ガスライン。
Claims (1)
- １ 外部加熱型主反応器と断熱型副反応器を用い
てメタノールを水蒸改質する方法において、主反
応器用加熱炉と副反応器用予熱器とを共用し、か
つ、主反応器の出口ガスラインの、加熱炉入口又
は出口付近で、ボイラー給水又はスチームの注入
を行なうことにより副反応器の温度を制御するこ
とを特徴とするメタノールの水蒸気改質法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14606282A JPS5939701A (ja) | 1982-08-25 | 1982-08-25 | メタノ−ルの水蒸気改質法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP14606282A JPS5939701A (ja) | 1982-08-25 | 1982-08-25 | メタノ−ルの水蒸気改質法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5939701A JPS5939701A (ja) | 1984-03-05 |
| JPS623761B2 true JPS623761B2 (ja) | 1987-01-27 |
Family
ID=15399213
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP14606282A Granted JPS5939701A (ja) | 1982-08-25 | 1982-08-25 | メタノ−ルの水蒸気改質法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5939701A (ja) |
Families Citing this family (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| FR2572380B2 (fr) * | 1984-10-30 | 1990-05-04 | Catalysts Chemical Europ | Procede de reformage de methanol et dispositif de mise en oeuvre |
| JPH0518692Y2 (ja) * | 1984-12-22 | 1993-05-18 | ||
| JPH0761841B2 (ja) * | 1985-10-24 | 1995-07-05 | 三菱重工業株式会社 | メタノ−ル反応率の維持方法 |
| JP4876867B2 (ja) * | 2006-11-27 | 2012-02-15 | 株式会社Ｉｈｉ | ターボ圧縮機のロータ |
-
1982
- 1982-08-25 JP JP14606282A patent/JPS5939701A/ja active Granted
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5939701A (ja) | 1984-03-05 |
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