JPS6239960B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 本発明はハルと呼ばれる使用済核燃料被覆管を
始め原子炉燃料集合体の上下端末部、スペーサ、
スプリング等の放射性金属廃棄物（以下、ハル等
と略記する）を長期にわたつて安全に貯蔵するの
に好適な減容安定化処理方法に関するものであ
る。

原子炉中で燃焼したウラン燃料は通常、再処理
施設において剪断、溶解され、プルトニウム、ウ
ラン、放射性廃棄物に分離されて、プルトニウ
ム、ウランは回収、精製後再び燃料として加工さ
れ再使用に付されている。しかしこれと共に一
万、放射性廃棄物は分離後、ガス、液については
夫々、別途処理されるが、溶け残りの燃料被覆
管、いわゆるハルと、燃料集合体の上下端末部、
スペーサ、スプリング等の固体金属廃棄物が発生
し、その処理が重要な技術課題となつている。

このハル等の固体廃棄物は高レベルの放射性廃
棄物として長期間貯蔵されるものであるが、これ
らは単に放射能が高いだけでなく、その材質即ち
ジルカロイの有する自然発火の危険性から特殊な
ハンドリングと貯蔵技術が要求される。そしてこ
の取扱の困難さから現在、ハルはドラム缶中に収
められ、ステンレスライニングされた水槽中に沈
めて貯蔵されている。これは１つは水を遮蔽体と
して利用できるためであり、又、他の１つは水が
自然発火の防止になるからである。

しかしながらこの方法はハル等が約1.1Kg／ｌ
という低密度であるため貯蔵スペースが膨大なも
のとなり貯蔵効率を著しく低下させると共に、万
一の外乱に対して強固な結合体となつていないこ
となどの問題があり減容処理が強く望まれてい
る。

ところで、かゝるハル等の減容処理法に関して
は、アイデイア段階を含め多数の提案がなされて
いるが、その殆んどは開発段階の域を出ず、プラ
ント規模で実証段階のものは僅かジルフレツクス
（Zirflex）法の一方法のみである。

しかし、この方法と云つても、特に実用化され
たというものではなく、又、その方法の実態から
大きな減容比を得るに至らないものである。

一方、よりコンパクトで、かつ安定した貯蔵形
態の研究が各方面で進められ、例えばハルを加熱
炉中で一旦、溶融して固化することにより緻密な
ブロツク体とする方法が一部において提案されて
いるが、この方法も溶融時の放射性ガス及び炉の
耐火物の放射能化など二次廃棄物の処理問題につ
いて難があり、末だ充分、実用化には至つていな
い。

かような状勢にかゝわらず、他方資源の有効利
用と原子力エネルギーに対する比重の増大から使
用済燃料の再処理の要求は益々昂まり、これと共
にハル等の発生量は逐次、増加の一途を辿り貯蔵
施設面での問題は愈々切迫し、早期の減容処理技
術の開発が強く望まれている。

本発明は上述の如き状勢に鑑み、放射性廃棄物
の１つである使用済燃料の再処理時に発生するハ
ル等の金属廃棄物を安全確実に処理し、長期間貯
蔵に適した形態に転換する方法を提供することを
目的とするものであり、ハル等を容器へ収納した
後、プレスする工程において、該工程中、問題と
なる自然発火、トリチウム対策などを考慮し、処
理作業の安全性を確保し、かつ貯蔵に適した形態
に処理する点にその特徴を有する。

以下、順次、上記本発明の具体的な特質ならび
にその態様について詳述する。

添付図面はかゝる本発明方法の工程の概要図で
あり、ハル等を容器１に入れ、容器ごとプレス圧
縮処理することにより減容する各工程を順序的に
示している。

同図において、特にハル等の処理を行なう本発
明方法の重要な点としては、 (1) 工程中、自然発火を発生させないこと、 (2) ハル等に吸収されたトリチウムをどのように
するか、 (3) ダストを発生させないこと、 (4) 各処理機器への汚染拡散の抑制、 であり、これらを達成することによつて本発明方
法の各工程が構成されている。

即ち、前記(1)に対しては容器内へTi、Zr等の
ゲツタを入れ酸素を固定すること、そして真空に
吸引することにより容器内の酸素を除去し、ジル
カロイハとの反応を防止すること、従つて、プレ
ス圧縮時に発生すると考えられるジルカロイ粉は
通常、発火し易いが充分に防止することができる
ようになつている。

又、(2)に対しては、容器の材料としてCu又は
Alを使用することによつて達成されている。ト
リチウムは通常、透過性が大きく、いかなる材料
も透過するが、このうち、Cu、Alなどは比較的
透過性が小さい。そのためトリチウムがガス状で
発生した場合でも容器を使用している関係上、汚
染の拡散は免れることになる。

次に(3)、(4)の点に関しては、前述のように共
に、容器を使用するので拡散は充分、防止され
る。殊に、プレス圧縮時に容器が破損することが
考えられるが、Cu、Alは何れも展延性にすぐれ
ているので、厚さを適当に選定すれば、破損する
ことは先ずあり得ない。又、真空吸引により脱気
するため容器内に圧力は保持されることがなく、
従つて破壊されることがない。なお、上記の外更
に本発明方法の意図する点として、 (5) プロセスの単純性 (6) 遠隔操作性 (7) 保守の容易性 (8) ハンドリングの容易性 (9) 減容比 (10) 処理体の安定性、貯蔵の容易性 などが挙げられるが本発明方法はこれらの点に関
しても何れも充分、満足した結果を与えるもので
ある。即ち、(5)〜(7)については単純なプレス圧縮
法を採用しているため満足することは明らかであ
り、また(8)については磁性ステンレス板を溶接す
ることによりマグネツト搬送が可能となり、最も
簡単な取扱いが可能である。

一方、(9)については本発明方法で得ることがで
きる減容比は約1/4〜1/5であり、ジルカロイの真
密度が6.5g／cm³で、ハル等（1.1g／cm³）を最大に
減容しても1/6であることからすれば十分な値で
あることが首肯される。

更に(10)の点については前述したところからも明
らかであるが、得られた処理体及びその貯蔵法は
自然発火の恐れが全くなく、トリチウムの放出も
ないものである。しかも適当な遮蔽厚さを有する
貯蔵容器は通常の簡便な貯蔵システムの適用を可
能とし、大掛りな水中貯蔵施設は不必要となる。
なおハル等が発生する熱量はわずかであり、強制
冷却は不要で、換気程度の冷却で十分である。

以上のように本発明方法はその意図する各重要
な点に関し夫々その充分な役割を果すものである
が、次に上記の各本発明の意図する点を達成する
ための本発明方法の具体的内容について第１図に
示す各工程に従つて順次、説明する。

先ず、添付図面第１図イに示すように本発明方
法はハル等（Ｈ）を適宜、搬送手段２を利用して
容器１内へ投入する工程から始まる。投入時、表
面に付着しているクラツドあるいは破損燃料がダ
スト状に飛散するのを防止するためハル等の供給
ラインに対し容器１を可及的密着接続して投入す
ることが有利である。

使用する容器の材質としては一般にCu又はAl
を使用する。通常、ハル等にはトリチウムが拡散
しており、処理中に外部へ出てくる可能性があ
る。勿論常温での放出は、比較的、微量であると
考えられるが、処理中に局所的にでも高温になれ
ばより多く放出されるため、これに対する対策を
講じることが必要である。トリチウムはその性質
上、透過性が大きく、殆んどすべての材質を透過
するが、比較的透過し難い材料としてはAu、
Ｗ、Al、Cu、Mo等であると云われている。従つ
てこれらの各材料は何れも使用可能で夫々本発明
の意図する目的を達成することができるが、なか
でもAl又はCuは経済上、最も有利であり実用的
である。しかも、これらの材料は共に展延性に富
んでおりプレス圧縮工程での容器の局所的な変形
にも容易に対応できる有利さがある。

なお、前記ハル等の投入に際しては、更に前記
搬送手段に近接して設置した別の供給手段３より
Ti、Zr等のゲツターを添加混入する。これは容
器１内の酸素を出来るだけ除去し、後述の加圧時
におけるハル等の表面の酸化ならびに発火を防止
するためである。

ハル等は公知のように、その大部分がジルカロ
イで非常に発火しやすい性質を有しおり、空気中
は勿論、CO₂、N₂中でも温度によつては充分、発
火する。しかもジルカロイは粉末になると、更に
その発火温度が漸次、低下してくることがジルコ
ニウム粉末粒度と発火温度、量の関係を考察した
結果より知見されている。又、ジルコニウムフオ
イルの発火温度と表面積の体積に対する値を考察
した結果や、ジルコニウムの各形状と発火性に関
する考察よりも上記のことは確認されており、例
えばハルはシート状0.762mmに相当し、その単位
重量当りの面積は４cm²／ｇであるが、シート状の
ジルコニウムの発火限界は通常12.5cm²／ｇであ
り、ハル自身は自然発火しないことが判明してい
る。又、この値よりハル自身の発火温度は900℃
〜1000℃℃程度であり若干高いことが推測される
が、しかし、燃料管細断時に細片が発生するこ
と、またプレス圧縮時にはジルカロイ管が脆化し
ているので細片化し易く、粉末の発生がかなりの
量となるのでこの点に対する配慮を忘れてはなら
ない。

以上のような状況で、容器内にハル等（Ｈ）が
投入充填されるが、このように充填の終つた容器
は次に排気管を備えた蓋溶接によつてその開口部
を封止する。図のロはこの容器蓋溶接工程であ
り、前記ハル等（Ｈ）の充填の終つた容器１の開
口部に対し排気管をもつ蓋４が溶接されている。
この容器蓋４の溶接に際しては、特に溶接熱がハ
ル等に伝達し、トリチウムを放出し易くなるの
で、第２図に図示するような蓋構造としハル等か
ら出来るだけ離れた位置で溶接手段５により溶接
(a)を行ない出来るだけ熱が伝わらないようにす
る。

かくして、容器蓋の溶接が終ると、前記排気管
を通じて容器内から空気を脱気する。脱気は最も
一般的な手段としてロータリー式真空ポンプが用
いられるが、このとき排出されるダストはフイル
タを通じて捕集する。更に排気するガス中にはト
リチウム等を含む可能性があるため図の(ハ)におけ
るように、適宜、これに対応したガス処理を行な
う。しかし、何れにしても、これらは微量である
と考えられるので、別段、とり立てるには及ばな
い。

脱気は特に既述のようにハル粉末の自然発火を
抑制する上に有効であり、更にこれにより後続の
圧縮時に内圧による容器の破壊を防止することが
できるのである。

そして、上記脱気後はその排気管を密封する
が、これは既に他の場合に見られるように適宜圧
着手段６を用いて加熱圧着することにより行な
い、排気管の不要部分は切断除去する。こゝで、
前記密封された容器はその後における排気管の保
護と、ハンドリングの容易さのため蓋４上部に更
に第１図ニ及び第２図に図示するように磁性ステ
ンレス板７を適宜、溶接手段８によつて溶接す
る。この場合、容器自体は既に密封されているの
で、溶接熱によるトリチウムの活性化は問題とな
ることはないが、できるだけハル等に吸収された
まゝにしておく方がよいことは当然であるため、
その溶接(a)′の位置は蓋溶接と同じく遠い位置と
するのが望ましい。この磁性ステンレス板７の溶
接はマグネツトによるハンドリングを可能とし、
頗る有用である。

以上のようにして容器にハル等を充填し、脱
気、密封が終ると、この充填済容器Ａを次に第１
図ホの如くプレス型９に挿入し圧縮を加える。圧
縮は40Kg／mm^２の面圧に至る程度まで行なうのが
好ましく、このようにすることにより真密度比で
約70〜80％のものが得られ充分、減容の目的を達
成することができる。

なお、この場合、使用するプレス型９としては
例えば縦方向に分割する分割型とすることが好ま
しく、プレス圧縮後の処理体の取り出しを簡単な
らしめる。即ち、処理体は圧縮の結果、プレス内
壁に対し大きな摩擦力を有するため、ノツクアウ
ト時にも大きなプレス荷重を必要とするからであ
る。

このようにして作製されたプレス圧縮処理体
A′は、これを最後に第１図ヘに図示するように
貯蔵容器１０内へ複数個挿入し、後、容器１０開
口部に蓋１１を施し、溶接手段１２によつて溶接
する。この場合の蓋１１はハンドリングの簡便さ
から磁性ステンレス板の使用が効果的であり、マ
グネツトによる簡単なハンドリングが可能とな
る。

なお、前記貯蔵容器の遮蔽材料、肉厚の適当な
選定によつては通常の低レベル廃棄物のドラム缶
取扱いと同程度の容易さが実現出来、施設として
大掛りになる水中貯蔵ピツトは必要でなくなり、
比街較的狭いスペースの有効活用ができる。しか
もハル等の発熱量は小さいため強制冷却の必要も
ない有利さをもつ。

以上のように本発明方法は放射性金属廃棄物を
Cu又はAlからなる容器内へゲツターと共に充填
し、蓋止、脱気、密封後、圧縮して減溶化し、こ
れを磁性ステンレス製蓋を有する貯蔵容器内に複
数個挿入して蓋止貯蔵するものであり、これによ
り、 (1) Al又はCuからなる容器を使用することによ
つて放射能の汚染拡散を防止すると共にプレス
機などの機器の汚染をも防止し、しかもハル等
を外部空気と接触させることがないため自然発
火をも阻止し、更にトリチウムの封じ込め、圧
縮時の容器破損の恐れを解消する。

(2) ゲツターの添加により容器内の酸素を固定化
し、ハル等の自然発火を阻止する。

(3) 容器の蓋止、脱気、密封により溶接時の熱が
ハル等に伝熱し、トリチウムを発生することを
防ぐと共に、酸素除去により自然発火を阻止
し、併めせてプレス圧縮時の容器内圧をなくし
容器の破損を防止する。

(4) 磁性ステンレス材の使用によりマグネツトに
よるハンドリングを可能とし遠隔操作を容易な
らしめると共に脱気管の保護をも図り得る。

(5) 1/4〜1/5の減容比が得られ、充分所期の減容
目的を達成すると共に発火の恐れがないため気
中貯蔵も可能となる。

などの種々の効果を奏し、貯蔵スペースを小なら
しめて貯蔵空間の効率的な利用を行ない得るのみ
ならず、強制冷却の不要、通常の貯蔵ハンドリン
グの可能と相俟つて極めて有用性に富み、原子力
エネルギーの利用の増大が期待される今後に必要
な放射性廃棄物の処理方法として安全性の見地を
含め頗る効果的な方法である。

【図面の簡単な説明】

第１図は本発明方法の工程を順序的に示した工
程概要図、第２図は容器蓋部の密封構造を示す部
分拡大図である。 １……容器、２……搬送手段、３……ゲツター
供給手段、４……蓋、５，８，１２……溶接手
段、６……圧着手段、７……磁性ステンレス板、
９……プレス型、１０……貯蔵容器、１１……
蓋、Ａ……充填済容器、A′……プレス圧縮処理
体。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 放射性金属廃棄物をCu又はAlからなる容器
   内に充填し、Ti又はZr等のゲツターを添加混入
   した後、該容器を蓋止、脱気、密封し、次いで圧
   縮により減容せしめ、しかる後、磁性ステンレス
   蓋を有する貯蔵容器内へ前記減容された圧縮処理
   体の複数個を挿入し、蓋溶接することを特徴とす
   る放射性金属廃棄物の減容安定化処理方法。 ２ Cu又はAlからなる容器の蓋上面に磁性ステ
   ンレス板を溶接付着する特許請求の範囲第１項記
   載の放射性金属廃棄物の減容安定化処理方法。 ３ 圧縮を分割プレス型を用いて行なう特許請求
   の範囲第１項又は第２項記載の放射性金属廃棄物
   の減容安定化処理方法。