JPS6243519B2 - - Google Patents
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- JPS6243519B2 JPS6243519B2 JP15830279A JP15830279A JPS6243519B2 JP S6243519 B2 JPS6243519 B2 JP S6243519B2 JP 15830279 A JP15830279 A JP 15830279A JP 15830279 A JP15830279 A JP 15830279A JP S6243519 B2 JPS6243519 B2 JP S6243519B2
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Description
【発明の詳細な説明】
本発明は、放射性廃液、特に、放射性物質取扱
施設から発生する、放射性セシウムを含む水溶液
状廃液の処理方法に関するものである。
施設から発生する、放射性セシウムを含む水溶液
状廃液の処理方法に関するものである。
放射性セシウムは、ウラン235等の核分裂反応
によつて多量を生成する。例えば、核分裂によつ
て生ずる放射性セシウムの主なものは、セシウム
―137（核分裂収率6.2％、半減期30年）、セシウ
ム―135（核分裂収率6.4％、半減期３×106年）
であり、その他核分裂によつて生ずるセシウム―
133（核分裂収率6.6％、安定）が中性子で放射化
されたセシウム―134（半減期2.3年）である。放
射性セシウムは半減期が長く、かつアルカリ金属
であるため原子炉冷却水中に溶出し、このため、
原子炉の復水脱塩器の再生廃液は放射性セシウム
を含んでおり、また燃料再処理工場における廃液
には放射性セシウムが含まれている。このよう
に、原子炉の施設における各種廃液には放射性セ
シウムが含まれているので、廃液の処理において
は放射性セシウムの除去が極めて重要である。
によつて多量を生成する。例えば、核分裂によつ
て生ずる放射性セシウムの主なものは、セシウム
―137（核分裂収率6.2％、半減期30年）、セシウ
ム―135（核分裂収率6.4％、半減期３×106年）
であり、その他核分裂によつて生ずるセシウム―
133（核分裂収率6.6％、安定）が中性子で放射化
されたセシウム―134（半減期2.3年）である。放
射性セシウムは半減期が長く、かつアルカリ金属
であるため原子炉冷却水中に溶出し、このため、
原子炉の復水脱塩器の再生廃液は放射性セシウム
を含んでおり、また燃料再処理工場における廃液
には放射性セシウムが含まれている。このよう
に、原子炉の施設における各種廃液には放射性セ
シウムが含まれているので、廃液の処理において
は放射性セシウムの除去が極めて重要である。
これに対して、原子力発電所等の放射性物質取
扱施設から発生する放射性廃液中の放射性セシウ
ムの除去方法として用いられている方法には、蒸
発缶を用いた水の蒸発分離法（堀岡正和：日本原
子力学会誌，第11巻，p10，（1969））イオン交換
樹脂あるいは無機イオン交換体であるゼオライト
を用いたイオン交換吸着法（古屋仲芳男：京都大
学原子炉実験所テクニカルレポート，KURRI―
Th―73（1970））、または、フエロシアン化ニツ
ケルなどによる共沈法（G.B.Barton他：Ind，
Eng.Chem.50巻，p212（1958））などが検討さ
れ、報告されている。
扱施設から発生する放射性廃液中の放射性セシウ
ムの除去方法として用いられている方法には、蒸
発缶を用いた水の蒸発分離法（堀岡正和：日本原
子力学会誌，第11巻，p10，（1969））イオン交換
樹脂あるいは無機イオン交換体であるゼオライト
を用いたイオン交換吸着法（古屋仲芳男：京都大
学原子炉実験所テクニカルレポート，KURRI―
Th―73（1970））、または、フエロシアン化ニツ
ケルなどによる共沈法（G.B.Barton他：Ind，
Eng.Chem.50巻，p212（1958））などが検討さ
れ、報告されている。
しかしながら、蒸留分離法では飛沫同伴業によ
り大きな除去効率を得ることは困難であり、ま
た、イオン交換法は特性的でないため、共存する
他の塩などによつて妨害を受け、さらに、共沈法
では操作が複雑であるのみならず１回の処理では
大きな除去効率を得ることは極めて困難で、何れ
の方法も種々の問題点があつた。
り大きな除去効率を得ることは困難であり、ま
た、イオン交換法は特性的でないため、共存する
他の塩などによつて妨害を受け、さらに、共沈法
では操作が複雑であるのみならず１回の処理では
大きな除去効率を得ることは極めて困難で、何れ
の方法も種々の問題点があつた。
本発明は、これらの問題点を除去して、放射性
セシウムの除去効率の高い放射性廃液の処理方法
を提供することを目的とし、放射性物質取扱施設
から発生する水溶液状廃液中の放射性セシウムを
除去する方法において、フエロシアン化金属化合
物を添着したゼオライトを吸着材として用いるこ
とを特徴とするものである。
セシウムの除去効率の高い放射性廃液の処理方法
を提供することを目的とし、放射性物質取扱施設
から発生する水溶液状廃液中の放射性セシウムを
除去する方法において、フエロシアン化金属化合
物を添着したゼオライトを吸着材として用いるこ
とを特徴とするものである。
本発明は、本発明者等が水に難溶なフエロシア
ン化合物が、その結晶格子内にセシウムイオンを
取り入れる特性を有すること、ならびに吸着材を
充填したカラムを用いる、いわゆる、カラム法を
用いることができれば、除去効率を飛躍的に増大
せしめ得ることに着目し、フエロシアン化金属化
合物をゼオライトに吸着担持せしめた吸着材を用
いたもので、このようなフエロシアン化金属化合
物添着ゼオライトのカラムに放射性セシウムを含
む水溶液状廃液を通すことにより極めて効果的に
放射性セシウムを除去することができる。
ン化合物が、その結晶格子内にセシウムイオンを
取り入れる特性を有すること、ならびに吸着材を
充填したカラムを用いる、いわゆる、カラム法を
用いることができれば、除去効率を飛躍的に増大
せしめ得ることに着目し、フエロシアン化金属化
合物をゼオライトに吸着担持せしめた吸着材を用
いたもので、このようなフエロシアン化金属化合
物添着ゼオライトのカラムに放射性セシウムを含
む水溶液状廃液を通すことにより極めて効果的に
放射性セシウムを除去することができる。
フエロシアン化物を作る金属としては、銅，亜
鉛，マンガン，鉄，コバルト，ニツケル，あるい
は、これらの複数種を用い、また、ゼオライトと
してはイオン交換容量が大きく、分子ふるいとし
て空洞径の大きいＸ型を用いるのが好ましい。
鉛，マンガン，鉄，コバルト，ニツケル，あるい
は、これらの複数種を用い、また、ゼオライトと
してはイオン交換容量が大きく、分子ふるいとし
て空洞径の大きいＸ型を用いるのが好ましい。
次にフエロシアン化金属化合物添着ゼオライト
の製造方法について述べる。
の製造方法について述べる。
ゼオライト（Ｘ型、60〜80メツシユ）100ｇを
ビーカーに取り、水を加えて充分湿潤させた後、
0.5モルの硫酸銅水溶液30mlを加え、数分間静か
に撹拌してイオン交換を行い銅イオンをゼオライ
トに吸着せしめた後、水相を捨てる。この操作を
５回繰返し可能な限り銅イオンをゼオライトに吸
着させる。この操作においてはじめの数回では銅
イオンは速やかにゼオライトに吸着され水相は無
色となるが、その後は、かなりの銅イオンが水相
に残留し水溶液は青色を呈する。傾斜法でほとん
ど銅イオンが検出されなくなるまで水洗する。こ
れらの操作で得られたゼオライトに0.5Mのフエ
ロシアン化カリウム水溶液約80mlを加え、時々撹
拌してしばらく放置する。ゼオライトはその空洞
内および各面にフエロシアン化銅を生成するため
褐色を呈する。また、一部のフエロシアン化銅は
ゼオライトから剥離して生成し、そのために水相
は赤褐色の混濁を生ずる。傾斜法で水相は捨て、
15％硫酸ナトリウム水溶液を注入し未反応の銅を
ゼオライトから脱離せしめるとともにゼオライト
空洞内に沈着せしめたフエロシアン化銅を熟成凝
固させ安定化する。この際、硫酸ナトリウム水溶
液を80〜100℃に加熱しておくことにより、その
効果を促進することができる。なお、硫酸ナトリ
ウム水溶液による安定化の操作を行わないと、フ
エロシアン化銅の解離現象を止めることは困難で
ある。数回水洗後乾燥する。この際、役100℃で
乾燥してもフエロシアン化銅はやや黒色味をおび
るのみでセシウムの吸着能を損うことはない。
ビーカーに取り、水を加えて充分湿潤させた後、
0.5モルの硫酸銅水溶液30mlを加え、数分間静か
に撹拌してイオン交換を行い銅イオンをゼオライ
トに吸着せしめた後、水相を捨てる。この操作を
５回繰返し可能な限り銅イオンをゼオライトに吸
着させる。この操作においてはじめの数回では銅
イオンは速やかにゼオライトに吸着され水相は無
色となるが、その後は、かなりの銅イオンが水相
に残留し水溶液は青色を呈する。傾斜法でほとん
ど銅イオンが検出されなくなるまで水洗する。こ
れらの操作で得られたゼオライトに0.5Mのフエ
ロシアン化カリウム水溶液約80mlを加え、時々撹
拌してしばらく放置する。ゼオライトはその空洞
内および各面にフエロシアン化銅を生成するため
褐色を呈する。また、一部のフエロシアン化銅は
ゼオライトから剥離して生成し、そのために水相
は赤褐色の混濁を生ずる。傾斜法で水相は捨て、
15％硫酸ナトリウム水溶液を注入し未反応の銅を
ゼオライトから脱離せしめるとともにゼオライト
空洞内に沈着せしめたフエロシアン化銅を熟成凝
固させ安定化する。この際、硫酸ナトリウム水溶
液を80〜100℃に加熱しておくことにより、その
効果を促進することができる。なお、硫酸ナトリ
ウム水溶液による安定化の操作を行わないと、フ
エロシアン化銅の解離現象を止めることは困難で
ある。数回水洗後乾燥する。この際、役100℃で
乾燥してもフエロシアン化銅はやや黒色味をおび
るのみでセシウムの吸着能を損うことはない。
フエロシアン化金属化合物添着ゼオライトのセ
シウムに対する吸着容量は、金属、ゼオライトの
種類、特にフエロシアン化金属化合物の吸着量に
よつて変化するが、例えば60〜80メツシユのＸ型
ゼオライト100ｇに約60ミリ当量のフエロシアン
化銅を添着した吸着材は約10ミリ当量のセシウム
を吸着する能力を有している。実際に核分裂によ
つて生成する放射性セシウムの量は廃液中では無
担体（キヤリアーフリー）に近いため、わずかの
フエロシアン化金属化合物添着ゼオライトによつ
て極めて効果的に放射性セシウムを除去し得る。
この場合、廃液は1M程度の酸性からPH12程度ま
でのアルカリ性の範囲にわたつても問題なく、か
つ1M濃度のナトリウムが存在しても影響をうけ
ない。
シウムに対する吸着容量は、金属、ゼオライトの
種類、特にフエロシアン化金属化合物の吸着量に
よつて変化するが、例えば60〜80メツシユのＸ型
ゼオライト100ｇに約60ミリ当量のフエロシアン
化銅を添着した吸着材は約10ミリ当量のセシウム
を吸着する能力を有している。実際に核分裂によ
つて生成する放射性セシウムの量は廃液中では無
担体（キヤリアーフリー）に近いため、わずかの
フエロシアン化金属化合物添着ゼオライトによつ
て極めて効果的に放射性セシウムを除去し得る。
この場合、廃液は1M程度の酸性からPH12程度ま
でのアルカリ性の範囲にわたつても問題なく、か
つ1M濃度のナトリウムが存在しても影響をうけ
ない。
以下、実施例について説明する。
第１図は原子力発電プラントにおける放射性廃
液の処理システムの要部を示すもので、原子炉復
水脱塩器の再生廃液、床ドレイン等が、それぞれ
の供給管１，２を介して廃液タンク３に集めら
れ、廃液タンク３中の廃液はポンプ４によつて、
例えば、フエロシアン化銅添着ゼオライトの充填
されているカラム５に送られ、放射性セシウムの
除去された廃液は、例えば、減容固化処理手段６
において、乾燥、ペレツト化される。次に、フエ
ロシアン化金属化合物を添着したゼオライトを用
いた場合の効果について説明する。
液の処理システムの要部を示すもので、原子炉復
水脱塩器の再生廃液、床ドレイン等が、それぞれ
の供給管１，２を介して廃液タンク３に集めら
れ、廃液タンク３中の廃液はポンプ４によつて、
例えば、フエロシアン化銅添着ゼオライトの充填
されているカラム５に送られ、放射性セシウムの
除去された廃液は、例えば、減容固化処理手段６
において、乾燥、ペレツト化される。次に、フエ
ロシアン化金属化合物を添着したゼオライトを用
いた場合の効果について説明する。
実施例 １
放射性セシウム（セシウム―134および137）を
含む15重量％硫酸ナトリウム水溶液（放射性廃
液）１をフエロシアン化銅添着ゼオライト（24
〜42メツシユ）20ｇを充填したカラムに通し、流
出液および吸着材の放射能を沃化ナトリウム（タ
リウム）検出器接続の400チヤンネル波高分析器
で測定した。その結果、この操作による放射性セ
シウムの除染係数 （〔除染係数〕＝〔処理後の放射能濃度〕／〔処理前
の放射能濃度〕） は100〜1000となつた。すなわち、放射能濃度0.2
μCi／mlの廃水は、処理後、放射能濃度が２×
10-3〜２×10-4μCi／mlとなつた。
含む15重量％硫酸ナトリウム水溶液（放射性廃
液）１をフエロシアン化銅添着ゼオライト（24
〜42メツシユ）20ｇを充填したカラムに通し、流
出液および吸着材の放射能を沃化ナトリウム（タ
リウム）検出器接続の400チヤンネル波高分析器
で測定した。その結果、この操作による放射性セ
シウムの除染係数 （〔除染係数〕＝〔処理後の放射能濃度〕／〔処理前
の放射能濃度〕） は100〜1000となつた。すなわち、放射能濃度0.2
μCi／mlの廃水は、処理後、放射能濃度が２×
10-3〜２×10-4μCi／mlとなつた。
実施例 ２
実施例１のフエロシアン化銅添着ゼオライトの
代りに、フエロシアン化ニツケル添着ゼオライト
を用いた。この際の除染係数は100〜500であつ
た。
代りに、フエロシアン化ニツケル添着ゼオライト
を用いた。この際の除染係数は100〜500であつ
た。
第２図は、実施例１および２の測定結果をゼオ
ライトとの比較において示したもので、横軸、縦
軸に、それぞれ、カラム長さ（mm）、放射能濃度
（μCi／ml）がとつてあり、Ａがフエロシアン化
銅添着ゼオライト、Ｂがフエロシアン化ニツケル
添着ゼオライト、Ｃがゼオライトの場合を示して
いる。
ライトとの比較において示したもので、横軸、縦
軸に、それぞれ、カラム長さ（mm）、放射能濃度
（μCi／ml）がとつてあり、Ａがフエロシアン化
銅添着ゼオライト、Ｂがフエロシアン化ニツケル
添着ゼオライト、Ｃがゼオライトの場合を示して
いる。
これらの実施例により明らかなように、この方
法は従来の方法にくらべて極めて大きい除染係数
を得ることができ、ナトリウム等の塩が大量に存
在している場合にも放射性セシウムを選択的に効
率よく分離除去することができる。このように、
放射性セシウムを選択的に効率よく分離除去する
ことができるため、原子力発電プラント等におけ
る廃液処理において処理中の被ばく低減、表面線
量率の低下などが可能となる。
法は従来の方法にくらべて極めて大きい除染係数
を得ることができ、ナトリウム等の塩が大量に存
在している場合にも放射性セシウムを選択的に効
率よく分離除去することができる。このように、
放射性セシウムを選択的に効率よく分離除去する
ことができるため、原子力発電プラント等におけ
る廃液処理において処理中の被ばく低減、表面線
量率の低下などが可能となる。
以上の如く、本発明の放射性廃液の処理方法は
放射性セシウムの除去効率が高く、産業上の効果
の大なるものである。
放射性セシウムの除去効率が高く、産業上の効果
の大なるものである。
第１図は、本発明の放射性廃液の処理方法の一
実施例の適用される原子力発電プラントの廃液処
理システムの要部説明図、第２図は、本発明の放
射性廃液の処理方法の効果を従来の方法との比較
において示した線図である。
実施例の適用される原子力発電プラントの廃液処
理システムの要部説明図、第２図は、本発明の放
射性廃液の処理方法の効果を従来の方法との比較
において示した線図である。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ 放射性物質取扱施設から発生する水溶液状廃
液中の放射性セシウムを除去する方法において、
フエロシアン化金属化合物を添着したゼオライト
を吸着剤として用いることを特徴とする放射性廃
液の処理方法。 ２ 前記金属が、銅，亜鉛，マンガン，鉄，コバ
ルト，ニツケル，あるいは、これらの複数種であ
る特許請求の範囲第１項記載の放射性廃液の処理
方法。
Priority Applications (3)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15830279A JPS5679999A (en) | 1979-12-06 | 1979-12-06 | Radioactive waste processing method |
| US06/213,005 US4448711A (en) | 1979-12-06 | 1980-12-04 | Process for producing zeolite adsorbent and process for treating radioactive liquid waste with the zeolite adsorbent |
| DE3045921A DE3045921C2 (de) | 1979-12-06 | 1980-12-05 | Adsorbentien auf Zeolithbasis, ihre Herstellung sowie ihre Verwendung zur Behandlung radioaktiver Abwässer |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP15830279A JPS5679999A (en) | 1979-12-06 | 1979-12-06 | Radioactive waste processing method |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS5679999A JPS5679999A (en) | 1981-06-30 |
| JPS6243519B2 true JPS6243519B2 (ja) | 1987-09-14 |
Family
ID=15668641
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP15830279A Granted JPS5679999A (en) | 1979-12-06 | 1979-12-06 | Radioactive waste processing method |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS5679999A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01155915U (ja) * | 1988-03-29 | 1989-10-26 | ||
| WO2014010638A1 (ja) * | 2012-07-11 | 2014-01-16 | ユニオン昭和株式会社 | セシウム及びストロンチウムを含む多核種の元素の分離安定固定化方法 |
| WO2014010417A1 (ja) * | 2012-07-10 | 2014-01-16 | 東亞合成株式会社 | セシウム吸着材の製造方法およびセシウム吸着材 |
Families Citing this family (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS62176913A (ja) * | 1986-01-29 | 1987-08-03 | Agency Of Ind Science & Technol | ナトリウム塩含有処理液からのセシウムの分離、回収方法 |
| JP5858473B2 (ja) * | 2011-05-06 | 2016-02-10 | 国立研究開発法人産業技術総合研究所 | 金属錯体を含む複合体及びそれを用いた放射性セシウム吸着材 |
| JP5250140B1 (ja) * | 2011-07-12 | 2013-07-31 | 三菱製紙株式会社 | 磁性吸着剤粒子 |
| JP5834272B2 (ja) * | 2011-09-20 | 2015-12-16 | 株式会社湘南数理研究会 | 汚染土の除染方法 |
| JP5866233B2 (ja) * | 2012-03-07 | 2016-02-17 | 大日精化工業株式会社 | 農園芸産物へのセシウムの移行を回避する方法 |
| JP5957276B2 (ja) * | 2012-04-26 | 2016-07-27 | 大日精化工業株式会社 | ポリビニルブチラール樹脂及びフェロシアン化金属化合物を含有するセシウム除去材及びセシウム除去材用ペレットの製造方法 |
| JP5750409B2 (ja) * | 2012-07-18 | 2015-07-22 | 株式会社神鋼環境ソリューション | 放射性セシウム量の推定方法 |
| JP2014018734A (ja) * | 2012-07-18 | 2014-02-03 | Dainichiseika Color & Chem Mfg Co Ltd | 被覆ゼオライト粒子及びそれを含むセシウム除去材 |
| JP5910397B2 (ja) * | 2012-07-31 | 2016-04-27 | 王子ホールディングス株式会社 | 防水シート |
| JP6347766B2 (ja) * | 2015-06-29 | 2018-06-27 | 学校法人近畿大学 | 放射性セシウム除去用コンクリート製品の製造方法、及び放射性セシウムの除去方法 |
-
1979
- 1979-12-06 JP JP15830279A patent/JPS5679999A/ja active Granted
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01155915U (ja) * | 1988-03-29 | 1989-10-26 | ||
| WO2014010417A1 (ja) * | 2012-07-10 | 2014-01-16 | 東亞合成株式会社 | セシウム吸着材の製造方法およびセシウム吸着材 |
| WO2014010638A1 (ja) * | 2012-07-11 | 2014-01-16 | ユニオン昭和株式会社 | セシウム及びストロンチウムを含む多核種の元素の分離安定固定化方法 |
| JP2014016311A (ja) * | 2012-07-11 | 2014-01-30 | Union Showa Kk | セシウム及びストロンチウムを含む多核種の元素の分離安定固定化方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS5679999A (en) | 1981-06-30 |
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