JPS6260934B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は分離すべきガス状又は蒸気状の物質
混合物と軽い補助ガスとを流す分離ノズルカスケ
ードの終端又は段落個所において分離ノズル段を
使用して軽い補助ガスを分離する方法に関する。

ガス状又は蒸気状の混合物特に同位体混合物を
分離ノズルによつて分離する際には、経済性を改
善するため軽い補助ガスを過剰モル比で添加す
る。このような分離ノズル法は原子炉に使用する
軽いウラン同位体 ²³⁵Uの濃縮に特に適してい
る。この場合分離対象の混合物は同位体を含む分
子 ²³⁵UF₆と ²³⁸UF₆から成り、軽い補助ガスとし
ては通常水素又はヘリウムが使用される。説明を
簡略にするためここではこの分離例だけを取り上
げ、添加する補助ガスは水素（H₂）であるとす
る。

軽水発電炉用として必要な ²³⁵U濃度約3.2％を
達成するためには、分離ノズルとコンプレツサか
ら成る分離ノズル段を数百個直列に接続して同位
体分離カスケードと呼ばれているものにしなけれ
ばならない。同位体分離に対して最適のカスケー
ド接続の場合、同位体分離カスケードを流れる途
中に起るUF₆とH₂の望ましくない凝離を種々の分
流が合流する際に逆行させる。しかし同位体分離
カスケードの頭部と段落個所では水素の剰余流が
加わるから、これをUF₆分離設備に分流し、適当
な個所で再び同位体分離カスケードに戻さなけれ
ばならない。この場合分流個所と復流個所におい
てはラウン同位体の混合比率が著しく異つている
から、リサイクルされた水素は実際上UF₆を含む
ことを許されない。数ppmのUF₆残留量であつて
も工業的の設備では濃縮ウランの生産損失が数パ
ーセント程度となる。

８乃至10の分離ノズル段から成る分離カスケー
ドによるUF₆とH₂の分離であつても既に費用がか
かり過ぎるものであることが報告されているから
（KfK報告1437、Kernforschungszentrnm
Karlsruhe、Juli1971）、水素の分離に対して予備
分離用の単一分離ノズル段と切換え可能の低温対
向流選別器の一系列との組合せが設けられた。こ
の場合凍結したUF₆による低温選別器の詰まりは
冷却剤の供給を計算機制御することによつて阻止
しなければならない。最近の報告によればこの目
的に対して低温選別器内の圧力低下に基いて冷却
剤供給自動制御が行なわれる（KfK報告3196、
Kernforschungszentrum Karlsruhe、
Juli1981）。

従来の方法では予備選別分離段がH₂剰余流中
のUF₆流の約70％を連続的に分離カスケードの頭
部または段落個所に戻す。残りの30％は低温選別
器内で凍結し、加熱中に不連続的に落下する。従
つて低温選別器から生ずるUF₆はUF₆緩衝器に一
時的に貯蔵し調節しながら同位体分離カスケード
に戻さなければならない。カスケードの頭部にあ
る緩衝器からは同時に生産物流が取り出される
が、その量は規定状態において正確に緩衝器の流
入量と流出量の差に対応する。この緩衝流は従来
の方法の場合生産物流の50乃至100倍である。従
つてこの緩衝流の比較的小さな変動によりそれが
補正されない限り緩衝器流入量と流出量の間に比
較的大きな差が生ずる。この差がカスケードの頭
部から実効的に取り出される流れを表わす。生産
物流に対する緩衝流の大きな比率に基き実際上ほ
とんど避けることができない小さな緩衝流の変動
もカスケードから実効的に取り出される流れと生
産物流との比に比較的大きな変動（例えば50〜
100％）を引き起す。このような変動は経験上そ
れに基く同位体混合作用により設備の平均生産量
の大きな損失となる。従つて生産物流に対する緩
衝器流れ込み流の比を合理的な出費をもつて充分
小さくしあるいは緩衝流を全然無くなすことが望
まれる。

この目的は特許請求の範囲第１項に特徴として
挙げた方法を採用することによつて達成される。

この発明の有利な展開と実施形態は特許請求の
範囲第２項以下に示される。

予備選別分離段とガス分離カスケードのいずれ
にも従来は西独国特許第1198328号明細書に単一
転向形分離ノズルとして記載されているノズルが
使用された。これに対して二重転向形分離ノズル
と呼ばれているものはその機能が西独国特許第
2243730号明細書に明らかにされているが、それ
が上記の目的の達成に適したものであることは言
及されたことはない。

二重転向形分離ノズルが着想されたウラン同位
体分離の場合、単一転向形から二重転向形に移る
ことによるエネルギー消費量と部品コストの節約
は10乃至20％程度であると予想されている。この
程度の利点は二重転向ノズルの場合の部品コスト
の増大で打消されるから今迄二重転向形分離ノズ
ルが技術的に応用されたことはない。将来の同位
体分離設備に対して発表された構想では二重転向
形分離ノズルが真剣に考慮されているが、軽い補
助ガスを同位体分離カスケードの頭部や段落個所
において分離する際に二重転向形分離ノズルを使
用しようという提案は行なわれたことはない。

この発明は二重転向形分離ノズルが着想された
ウラン同位体分離の場合よりもUF₆とH₂を分離す
る場合において二重転向形分離ノズルが単一転向
形ノズルに比べてより大きな長所を持つという驚
くべき認識に基くものである。

この発明により予備選別分離段として二重転向
分離ノズル段を採用すれば、低温選品器と組合せ
ることにより生産物流に対する緩衝流の比を従来
の方法に比べてほぼ一桁小さくすることが可能と
なり、しかもそれに要する生産費の増大は極めて
僅かである。緩衝器からUF₆を戻す際の調整の問
題とそれに伴う製造損失はこれによつて低減され
る。この発明による二重転向形分離ノズル段から
成る分離カスケードの使用によりUF₆緩衝器は完
全に必要無くなる。これは調整技術上最善の解決
法である。分離ノズルの特性寸法が特に小さく、
それに応じて高いガス圧で動作する分離ノズル設
備の場合この発明により二重転向形分離ノズル段
から成るガス分離カスケードを使用することによ
りUF₆分離設備の設備費と運転費を従来の方法に
よる場合よりも低減させることができる。

軽い補助ガスを分離する場合に、分離に使用さ
れる分離ノズル段においては同位体頻度の移動が
可能であるが、低温選別器においてはこのような
効果は発生しない。この発明により二重転向形分
離ノズル段を採用する場合軽い補助ガスの分離を
著しく強力に進めることができ、場合によつては
分離ノズル段から完全に取り出すことができるか
ら、この発明の方法に従うUF₆分離設備では従来
の装置よりも遥かに大きな同位体頻度移動が起
る。この効果は特許請求の範囲第４項又は第５項
に記載された方法において、同位体分離カスケー
ド中の多数の分離ノズル段を省略するために利用
される。

次に第１図乃至第７図と二つの実施例について
この発明を更に詳細に説明する。

二種類の大きさのノズル段から構成され、段落
個所が一つである分離ノズルカスケードを第１図
に示す。ノズル段の二種類の大きさを“小”と
“大”で表わす。１１は小さい分離ノズル段が直
列に接続されている“小”分離ノズルカスケード
である。１２はUF₆選別設備であり、１１の頭部
からの流れ１３によつてH₂／UF₆混合物を供給さ
れる。ここでUF₆を濃縮された混合物は流れ１４
として１１の頭部に戻され、実質上純粋なH₂は
流れ１５として“大”分離ノズルカスケード１
１′の脚部に戻される。１２′は第二のUF₆選別設
備であり、段落個所に流れ込み１１に受け入れら
れなかつたH₂／UF₆混合物を流れ１３′を通して
受取る。１２′はUF₆を高濃縮された混合物を流
れ１４′によつて１１′の頭部に与え、実質上純粋
なH₂を流れ１５′によつて１１′の脚部に与え
る。１６は生産物硫、１７は廃棄物流、１８は出
発材料流である。

予備選別分離段と切換え可能の低温選別器をも
つて動作するUF₆選別設備の構成を第２図に示
す。第１図の場合と同様に同位体分離カスケード
１１又は１１′から送られるH₂／UF₆混合物流１
３又は１３′は予備選別分離段２１においてUF₆
が濃縮された流れ２３とUF₆が減損された流れ２
４に分けられる。続いて低温選別器２２において
流れ２４が実質上純粋なUF₆の流れ２５と実質上
純粋な水素の流れ１５に分けられる。UF₆の流れ
２５はUF₆緩衝器２６に中間貯蔵され、生産物流
１６を引き出された後調整弁２７を通つて流れ２
３に合流する。このUF₆を多量に含む流れ１４
は、第１図に示すように流れ１４として“小”分
離ノズルカスケード１１の頭部に戻されるか、流
れ１４′として“大”分離ノズルカスケード１
１′の頭部に戻される。純粋はH₂流は第１図に示
すように流れ１５又は１５′として同位体分離カ
スケード１１′の脚部に導かれる。生産物流１６
はUF₆緩衝器２６から引き出される。

従来の単一転向形分離ノズルを使用する予備選
別分離段とこの発明による二重転向形分離ノズル
を使用する予備選別分離段２１の動作原理を第３
図と第４図に対比して示す。

同位体分離カスケードからのH₂／UF₆混合流１
３は圧縮器３１又は４１で圧縮されて分離ノズル
に導かれる。軽フラクシヨン３２又は４２はノズ
ル段から送り出され、流れ２４として低温選別器
２２（第２図）に導かれる。単一転向ノズルの重
フラクシヨン３３はUF₆を濃縮された流れ２３と
して分離ノズル段から送り出されるのに対して二
重転向分離ノズルの第一ノズルの重フラクシヨン
４３は更に第二ノズルにおいて分離されて中フラ
クシヨン４４と極重フラクシヨン４５に分けられ
る。４５はUF₆の高濃縮流２３として分離ノズル
段から流れ出し、４４は分離ノズル段内部で圧縮
器４１の吸引側に戻される。二重転向形分離ノズ
ル段の特殊な動作条件は次の式で表わされる循環
比Ｚで記述される。

循環比Ｚ＝モル流４４／モル流１３ この比は特に分離エツジ４６の位置によつて調
整することができる。

分離ノズル段に流れ込むガス流１３又はそれか
ら流れ出るガス流２４のUF₆モル分率N₀とＮ_Lを
使用して次のガス濃縮係数αが定義される。

ガス濃縮係数α＝Ｎ_０（１−Ｎ_Ｌ）／Ｎ_Ｌ（１−Ｎ
_０） これと並んで次の補助ガス（H₂）分配比θ_Zも
重要である。

補助ガス分配比θ_Z＝２４中のＨ_２流／１３中のＨ
_２流 二重転向型分離ノズル段だけを使用するUF₆選
別設備（ガス分離カスケード）の構成は第５図に
示されている。５１，５２，５３はそれぞれ二重
転向形分離ノズル段である。第４図に２４として
示されている軽フラクシヨンに対応するのは第５
図の直列に接続された３個の二重転向分離ノズル
段の軽フラクシヨン５４，５５および１５であ
る。第４図の重フラクシヨン４５には重フラクシ
ヨン５６，５７および５８が対応する。第４図の
コンプレツサ４１および中フラクシヨン４４に対
応するものは第５図に特に符号をつけていないが
図から容易に判定することができる。

ガス分離カスケードを第１図のカスケード１１
の頭部にあるUF₆選別装置１２として使用する場
合には、第５図に示すように重フラクシヨンを入
口の分離ノズル段５１に続く分離ノズル段５２か
ら取り出すのが効果的である。これによつて生産
物流に過大のH₂流が混合されることなく分離ノ
ズル段５１においてガス分離と並行して行われる
²³⁵Uの濃度を完全に利用することができる。ガ
ス分離カスケードが第５図のものよりも多い段数
で構成されているときは重フラクシヨンの生産物
流を入口の分離ノズル段から更に離れた分離ノズ
ル段から取り出す方が有利である。

ガス分離カスケードをカスケード１１（第１
図）の頭部のUF₆選別装置１２′として使用する
場合には一般に生産物の取出しは行われないが、
分離ノズル段５１（第５図）で行なわれる ²³⁵U
の濃縮はこの場合にも利用され、第５図に１６と
して示されているUF₆を含む部分流１６′（第１
図）は部分流中の ²³⁵U含有量と合流後のカスケ
ード区分中の ²³⁵U含有量とがほとんど一致する
個所において生産側のカスケード区分１１に供給
される。

カスケード１１′の頭部に置かれるUF₆選別装
置１２′（第１図）が第２図に示すように予備選
別分離段２１と低温選別器２２の組合せであると
きは予備選別分離段で行なわれる ²³⁵Uの濃縮は
ガス分離カスケードの場合と同様に利用される。

実施例 １ 現在建設中の工業的分離ノズル設備においては
UF₆選別装置１２が第２図に対応して予備選別分
離段２１と低温選別器２２から構成される。予備
選別分離段は第３図に示した単一転向形分離ノズ
ル段である。将来予想されている分離ノズル設備
の圧力上昇による生産能力の倍増に際しては既存
の低温選別器に流れ込むUF₆流の量を増大させる
ことなくむしろできるだけ減少させ、それによつ
て緩衝器２６からのUF₆の還流に起因する調整の
問題を緩和させようとしている。この目的はこの
発明により従来使用されている単一転向形予備選
別分離段を二重転向形予備選別分離段に換えるこ
とによつて達成される。

単一転向型から二重転向型分離ノズルに移るこ
とによつてガス分離法がいかに改善されるかを第
６図について説明する。第６図は実験的に求めら
れたガス濃縮係数αと循環比Ｚの関係を示してい
る。ここではH₂分配比が特殊の同位体分離カス
ケード１１に対応してθ_Z＝0.936に調整されてい
る。ガス流１３（第３図、第４図）中のUF₆モル
分率は1.0％であり、ノズルにおいての膨脹比は
２であつた。第６図から分るようにＺ＝０のとき
即ち予備選別分離段に第３図の単一転向形分離ノ
ズルを使用したとき上の条件の下でガス濃縮係数
αの値は3.5に達する。低温選別器に流れ込む
UF₆流を小さくするため分離係数が等しい二つの
単一転向分離ノズル段を直列に接続するとガス濃
縮係数は（3.5）²＝12.25となるばずである。第６
図によればこのガス濃縮係数の値12.25は、第４
図の二重転向形分離ノズルを使用しこれを循環比
Ｚ＝0.2で動作させることにより一つの分離ノズ
ル段だけで達成される。

単一転向形分離ノズル段に比べて二重転向形分
離ノズル段はＺ＝0.2のときコンプレツサ送出速
度（一定時間当りの送出量）が20％高く従つて20
％高い駆動力を持つという事実を考慮すると、単
一転向形分離ノズル段の代りに二重転向分離ノズ
ル段を使用してガス濃縮係数値12.25を実現する
ことによりエネルギーが約40％節約される。この
値はウラン同位体の分離に二重転向形分離ノズル
段を使用したときに得られるエネルギー節約最大
値の二倍である。

しかし20％だけ大型の圧縮器は約10％高価とな
るだけであるから（ここでは価格の上昇は大きさ
の平方根に比例するとしている）、二重転向形分
離ノズル段の使用により圧縮機とその付属品を含
めた設備費の節約は約45％となる。

分離要素が必要とするスリツト長を保持すると
設備費はエネルギー消費量と同様に約40％節約さ
れる。しかし設備費に関しては二重転向形分離ノ
ズルが構造の複雑さのために単一転向形分離ノズ
ルより高価であることを考えなければならない。
二重転向形分離ノズルに対してスリツト長１ｍ当
りの価格を２倍とすれば（この値は分離要素の製
作費を調べた結果合理的なものである）、二重転
向形分離ノズルに対する設備費増は20％となる。

この分離ノズル設備費に関する短所は、圧縮機
の設備費の節約とエネルギー費用の節約によつて
補償されて余りがあるから、二重転向形分離ノズ
ルの導入による目的の達成は技術的経済的に有利
なものである。

実施例 ２ 分離ノズルの特性寸法を特に小さくし、それに
対応して高いガス圧で動作するようにした計画中
の商業分離設備では、制御技術と運転技術上の理
由から、２種類の大きさの分離ノズル段から構成
された同位体分離カスケードの頭部と段落個所に
設けられる低温選別器の使用をできるだけ避けて
いる。

これまで述べて来た単一転向形分離ノズル段か
ら成るガス分離カスケードはこの場合余りに高価
過ぎることが判明した。この問題はこの発明によ
る二重転向形分離ノズル段を使用することによつ
て解決される。その結果を次に説明する。

この例において単一転向形分離ノズルから二重
転向形分離ノズルに移ることによつて得られるガ
ス分離の改善度は第７図から知ることができる。
この図も実験によつて求められたガス濃縮係数α
と循環比Ｚの関係を示す。ただしH₂分配比は商
業設備である点を考えてθ_Z＝0.974に定められて
いる。Ｚ＝０即ち第３図の単一転向形分離ノズル
が使用されているときは膨張比αを第６図の２か
ら３に上げたにも拘らずガス濃縮係数αは2.35に
なるに過ぎないが、第４図の二重転向形分離ノズ
ルによると循環比Ｚが0.5のときガス濃縮係数α
の値は23に達する。

同位体分離カスケード１１′（第１図）に戻さ
れるH₂流１５又は１５′のUF₆含有量は1ppm以
下でなければならないのに対して、同位体分離カ
スケードの頭部又は段落個所からの流れ１３又は
１３′のUF₆含有量は約1Mol％であるから、ガス
分離カスケードによる全濃縮係数α_Gは12000に達
しなければならない。

α_G＝αⁿ という関係から必要な分離ノズル段数ｎは単一転
向形分離ノズル（α＝2.35）を使用するガス分離
カスケードの場合 ｎ＝11 となる。二重転向形分離ノズル（Ｚ＝0.5）を使
用するとα＝23であるからｎは僅かに ｎ＝３ となり３段の分離カスケードでよい。

ガス分離カスケードの構成は第５図に対応す
る。この場合分離ノズル段５１によりUF₆の濃度
は流れ１３中の1Mol％から流れ５４中の
0.044Mol％に下げられる。分離ノズル段５２は流
れ５５中のUF₆濃度を0.001Mol％に下げる。最後
に分離ノズル段５３から出た流れ１５ではUF₆の
最終濃度0.000082Mol％に達し、要求されている
上限値1ppm以下である。

二重転向形分離ノズルを使用するガス分離カス
ケードと単一転向形分離ノズルを使用するガス分
離カスケードのエネルギー消費を比較する際に
は、分離ノズル段数の外に二重転向形分離ノズル
段がＺ＝0.5において50％だけ大きいコンプレツ
サ送出速度のため50％だけ高い駆動力を持つとい
う事実を考慮する必要がある。この実施例の場合
単一転向形から二重転向形に移ることによるエネ
ルギー節約は少くとも60％であり実施例１の場合
よりも重要である。

循環比Ｚ＝0.5のとき圧縮機の吸引体積は50％
だけ大きくなるから、二重転向分離ノズル段に対
する圧縮機は単一転向形分離段に対するものより
約23％高価になる。しかしガス分離カスケード毎
の圧縮機の数は11から３に低下するから付属品を
含めた圧縮機の設備費は二重転向形分離ノズルを
使用することにより66％節約される。実施例１の
場合と同様に二重転向形分離ノズルに対しては分
離ノズルスリツト長１ｍ当りの価が２倍になると
すれば実施例２においても分離ノズルに対する設
備費は約18％の節約となる。

単一転向形から二重転向形に移ることによりガ
ス分離カスケードのエネルギー費と設備費が50％
以上節約されるという事実から、この発明による
二重転向形分離ノズル段によるガス分離カスケー
ドの使用は技術だけではなく経済的にも優れた方
法である。

実施例２で述べたガス分離カスケードを“小”
同位体分離カスケード１１（第１図）の頭部の
UF₆選別装置１２として使用する場合、生産物流
１６は第５図に示すように中央の分離ノズル段５
２の重フラクシヨン５７から引き出される。生産
物流１６に対して ²³⁵U濃度の値が3000％と定め
られているとき入口の流れ１３の ²³⁵U濃度は
2.867％でよい。この発明によりガス分離カスケ
ードの ²³⁵U濃縮作用を利用することにより
“小”同位体分離カスケード１１中の約５個の分
離ノズル段が省略される。

このようにして引き出された生産物流１６には
余り大きなH₂流が混入されていないことは次の
説明により明らかである。

流れ１６に含まれるUF₆流は最適条件の下では
ガス流１３と共にUF₆選別装置に流れ込むUF₆流
の1/70である。更に流れ１６中のUF₆モル分率は
流れ１３中のそれの1.6倍であるから、流れ１６
と共に引き出されるH₂流はガス分離カスケード
に流入する量の1/100以下である。この比較的小
さいH₂流は簡単廉価に低温選別器によりUF₂生産
物流から分離し同位体分離カスケードに戻すこと
ができる。

実施例２で述べたガス分離カスケードを“大”
同位体分離カスケード１１′（第１図）の頭部に
置かれるUF₆選別器１２′として使用すると、第
５図に１６として示した流れが流れ１６′として
生産物側のカスケード区分即ち“小”同位体分離
カスケード１１に段落個所に続く９個の分離ノズ
ル段を迂回して導かれる。計算の結果によればこ
の発明による段落個所においてのガス分離カスケ
ードの ²³⁵U濃縮作用の利用により更に５個の
“小”同位体分離カスケード１１が省略される。
流れ１６′中のH₂流は“小”同位体分離カスケー
ドのH₂流の少数％に過ぎないから、流れ１６′か
らH₂を分離する必要はない。

【図面の簡単な説明】

第１図ないし第５図は本発明方法を実施するた
めの装置を示し、第１図は大と小二つの分離ノズ
ル段から成る分離ノズルカスケードの構成図、第
２図は予備選別分離段と低温選別器を備えるUF₆
選別装置の構成図、第３図は単一転向形分離ノズ
ルを使用する予備選別分離段の構成図、第４図は
二重転向形分離ノズルを使用する予備選別分離段
の構成図、第５図は二重転向分離ノズル段から成
るUF₆選別装置の構成図であり、第６図と第７図
は二重転向形分離ノズルを使用してガス分離を行
つたときの循環比Ｚに対するガス濃縮係数α曲線
の二つの実験例を示す線図である。 １１……“小”分離ノズルカスケード、１１′
……“大”分離ノズルカスケード、１２，１２′
……UF₆選別設備、１３，１３′……H₂／UF₆混
合物流、１４，１４′……UF₆濃縮混合物の流
れ、１５，１５′……H₂の流れ、１６……生産物
流、１７……廃棄物流、１８……出発材料流。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 軽い補助ガスを分離する分離ノズル段として
   二重転向形分離ノズル段を使用することを特徴と
   する分離対象のガス又は蒸気状混合物と軽い補助
   ガスを流す分離ノズルカスケードの終端又は中段
   において軽い補助ガスを分離する方法。 ２ 軽い補助ガスを分離する分離ノズル段として
   一つの二重転向分離ノズル段を、低温選別器と組
   合わされた予備選別分離段として使用することを
   特徴とする特許請求の範囲第１項記載の方法。 ３ 軽い補助ガスの分離に使用される分離ノズル
   段が、複数の二重転向形分離ノズル段が縦続接続
   されたガス分離カスケードの形であることを特徴
   とする特許請求の範囲第１項記載の方法。 ４ 軽い補助ガスの分離に際して分離ノズルカス
   ケードの少くとも一つの段落個所から分離すべき
   物質混合物を含む部分流を引き出し、生産物側の
   カスケード区分において部分流中の分離対象混合
   物の組成とほとんど一致する組成を持つようにな
   る個所にこの部分流を導くことを特徴とする特許
   請求の範囲第１項乃至第３項の一つに記載の方
   法。 ５ 軽い補助ガスを複数の縦続接続された二重転
   向分離ノズル段から成るガス分離カスケードを使
   用して分離する際、生産物流と重成分の部分流の
   一方又は双方を入口の分離ノズル段に続く分離ノ
   ズル段から引き出すことを特徴とする特許請求の
   範囲第３項又は第４項記載の方法。