JPS6330952B2 - - Google Patents
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- JPS6330952B2 JPS6330952B2 JP56077377A JP7737781A JPS6330952B2 JP S6330952 B2 JPS6330952 B2 JP S6330952B2 JP 56077377 A JP56077377 A JP 56077377A JP 7737781 A JP7737781 A JP 7737781A JP S6330952 B2 JPS6330952 B2 JP S6330952B2
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- JP
- Japan
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- styrene
- weight
- butadiene
- thermoplastic resin
- resin product
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- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L23/00—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L23/02—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
- C08L23/10—Homopolymers or copolymers of propene
- C08L23/12—Polypropene
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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- C08L23/02—Compositions of homopolymers or copolymers of unsaturated aliphatic hydrocarbons having only one carbon-to-carbon double bond; Compositions of derivatives of such polymers not modified by chemical after-treatment
- C08L23/10—Homopolymers or copolymers of propene
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L53/00—Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers
- C08L53/02—Compositions of block copolymers containing at least one sequence of a polymer obtained by reactions only involving carbon-to-carbon unsaturated bonds; Compositions of derivatives of such polymers of vinyl-aromatic monomers and conjugated dienes
-
- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y10—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC
- Y10S—TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
- Y10S525/00—Synthetic resins or natural rubbers -- part of the class 520 series
- Y10S525/901—Radial block
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- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Health & Medical Sciences (AREA)
- Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
- Medicinal Chemistry (AREA)
- Polymers & Plastics (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Graft Or Block Polymers (AREA)
Description
本発明は、真珠光沢を有する熱可塑性樹脂製品
の製造法に係り、特に真珠光沢のパターンが美麗
であり、しかも、衝撃強度及びヒンジ特性にも優
れた熱可塑性樹脂製品の製造法に関する。 近年、樹脂製品は極めて広汎な分野において使
用されており、この樹脂製品に対する要求も多種
多様に亘つている。その一つとして、例えば弱電
機器部品、食品用又は化粧品用各種容器、その他
多くのプラスチツク家庭用品等においては、樹脂
製品が有する多くの特長を損うことなく、その商
品価値を高めるために表面に美麗な光沢や様様を
付すことが要請されている。 このような要請に応えるものとして、従来より
地肌そのものが真珠光沢を有する樹脂製品がいく
つか提案されており、例えば、アクリル樹脂、飽
和脂肪族オレフイン樹脂及びスチレン系樹脂から
なるもの、スチレン系樹脂、スチレン−アクリル
系共重合樹脂及びスチレンブタジエンブロツク共
重合樹脂からなるもの、ポリオレフイン系樹脂と
ポリスチレンとからなるもの等がある。しかしな
がら、これら真珠光沢を有する樹脂製品の種類や
数はまだまだ不足しており、市場の要求に充分対
応できないばかりでなく、美麗な真珠光沢が得ら
れても、その反面樹脂製品の特長、例えば衝撃強
度やヒンジ特性等の機械的特性が損なわれたり、
あるいは、成形性が低下する等の問題がある。そ
こで、真珠光沢を有する樹脂製品を得る方法とし
て、真珠光沢顔料も使用されているが、このよう
な顔料を使用することは、成形工程が増加する等
経済的でなく、又、表面の真珠光沢が褪色し易い
という問題がある。 本発明者等は、スチレンブタジエンブロツク共
重合体と結晶性ポリプロピレンとをブレンドする
ことにより、スチレンブタジエンブロツク共重合
体が有する機械的特性と結晶性ポリプロピレンが
有する機械的特性とが相俟つて、特に衝撃強度と
ヒンジ特性とが共に向上した樹脂組成物を与える
ことに着目し、このスチレンブタジエンブロツク
共重合体と結晶性ポリプロピレンとの混合物を用
いて真珠光沢を有する樹脂製品を製造する方法に
ついて鋭意研究を重ねた結果、ブタジエン含有率
が10〜35重量％であつて特定のブロツク形態を有
するスチレンブタジエンブロツク共重合体と結晶
性ポリスチレンとを前者が25〜95重量％になるよ
うに混合したものを成形加工することにより、真
珠光沢のパターンが極めて美麗であり、しかも、
衝撃強度及びヒンジ特性が共に優れている熱可塑
性樹脂製品を与えることを見い出して本発明を完
成したものである。 すなわち、本発明は、ブタジエン含有率が10〜
35重量％のスチレンブタジエンブロツク共重合体
と結晶性ポリプロピレンとを前者が25〜95重量％
になるように混合したものを成形加工することに
よつて真珠光沢を有する熱可塑性樹脂製品を製造
する方法を提供するものである。 本発明において、スチレンブタジエンブロツク
共重合体は、ブタジエン含有率が10〜35重量％で
スチレン含有率が65〜90重量％であつて樹脂的性
質を有するものであり、そのスチレンブタジエン
ブロツク共重合体のブロツク形態としては、｛（Ｓ
−Ｂ）ｎ｝xY（但し、Ｓはスチレンあるいはスチ
レン主体の重合体ブロツク、Ｂはブタジエンある
いはブタジエン主体の重合体ブロツク、ｎは１〜
５の整数、Ｙは放射状重合体の形成に使用される
多官能性カツプリング剤の残基、ｘはこの多官能
性カツプリング剤の官能基の数を表わし少くとも
３以上の整数である。）で示される放射状重合体
の形式を有するタイプのものである。 また、本発明において使用される結晶性ポリプ
ロピレンとは、従来公知の方法で製造されるプロ
ピレンホモポリマー及びプロピレンと炭素数２〜
18のα−オレフインとのランダム共重合体とであ
る。 さらに、スチレンブタジエンブロツク共重合体
と結晶性ポリプロピレンとの混合は、前者、すな
わちスチレンブタジエンブロツク共重合体が25〜
95重量％の範囲内になるように行うことが必須で
あり、混合物中における前者の割合が25重量％よ
り少なくなつても、また、95重量％より多くなつ
ても美麗なパターンの真珠光沢を得ることはでき
ない。スチレンブタジエンブロツク共重合体と結
晶性ポリプロピレンとの混合割合は、前者が25〜
95重量％になる範囲内で、成形加工によつて得ら
れる樹脂製品に対して要求される衝撃強度、ヒン
ジ特性、耐薬品性、剛性、耐熱性等を考慮して決
定されるものであり、好ましくはスチレンブタジ
エンブロツク共重合体の混合割合が30〜90重量
％、より好ましくは40〜60重量％である。 本発明において、スチレンブタジエンブロツク
共重合体と結晶性ポリプロピレンとの混合方法と
しては、一般の熱可塑性樹脂について行なわれる
配合操作法、例えば、上記両成分を固体混合して
ロール、バンバリーミキサー等でよく混練した後
にペレツト状に加工するか、あるいは、いつたん
上記両成分を固体混合して押出機にかけペレツト
状に成形することが好ましい。また、得られた混
合物のペレツトを成形加工する方法としては、通
常の方法、例えば射出成形法、押出成形、中空成
形、真空成形等を採用することができる。なお、
上記両成分を固体混合したものを直ちに最終製品
に成形した場合には、製品の層間はく離を生じて
外観不良となる場合がある。 本発明において、上記配合操作の際にあるいは
それ以前に混合物中に通常の添加剤、例えば可塑
剤、安定剤、着色剤、帯電防止剤、造核剤等を添
加できることは勿論であり、これらの添加剤の使
用によつて各々その目的とする効果を発揮できる
ものである。 以下、本発明の方法を実施例に基づいてより具
体的に説明する。 実施例 ブタジエン含有率が25重量％でスチレン含有率
が75重量％であり、かつ、ブロツク形態が一般式
｛（Ｓ−Ｂ）ｎ｝xY（但し、Ｓはスチレン重合体ブ
ロツク、Ｂはブタジエン重合体ブロツク、ｎは１
〜５の整数、Ｙは多官能性カツプリング剤の残
基、ｘはこの多官能性カツプリング剤の官能基の
数で少くとも３以上の整数である。）で示される
放射状重合体の形式を有するスチレンブタジエン
ブロツク共重合体（フイリツプス社製商品名Ｋ−
レジン、KR−03）とプロピレンホモポリマー
（住友化学工業株式会社製商品名住友ノーブレン
、FH2011）とを下記第１表に示す割合で混合
し、40φ押出機を用いて200℃で混練した。得ら
れた混合物を10ozの射出成形機を用いて成形温
度210℃で30mm厚の板状試験片を成形し、各試験
片について表面の真珠光沢を調べると共に落錘衝
撃強度とヒンジ特性とを測定した。結果は第１表
に示す通りであつた。 なお、落錘衝撃強度試験はJIS K7211に準拠し
て行つた。ただし、試験片支持台直径は140mm、
重錘の形状は先端半径6.4mmの鋼錘である。また、
ヒンジ試験方法は、ヒンジ厚を0.4mmとしたヒン
ジ試験片を射出成形により製作し、曲り折り角度
110度、荷重20ｇ、折り曲げ速度70回／分の条件
でヒンジ部が破断するまでの回数を測定すること
により行つた。
の製造法に係り、特に真珠光沢のパターンが美麗
であり、しかも、衝撃強度及びヒンジ特性にも優
れた熱可塑性樹脂製品の製造法に関する。 近年、樹脂製品は極めて広汎な分野において使
用されており、この樹脂製品に対する要求も多種
多様に亘つている。その一つとして、例えば弱電
機器部品、食品用又は化粧品用各種容器、その他
多くのプラスチツク家庭用品等においては、樹脂
製品が有する多くの特長を損うことなく、その商
品価値を高めるために表面に美麗な光沢や様様を
付すことが要請されている。 このような要請に応えるものとして、従来より
地肌そのものが真珠光沢を有する樹脂製品がいく
つか提案されており、例えば、アクリル樹脂、飽
和脂肪族オレフイン樹脂及びスチレン系樹脂から
なるもの、スチレン系樹脂、スチレン−アクリル
系共重合樹脂及びスチレンブタジエンブロツク共
重合樹脂からなるもの、ポリオレフイン系樹脂と
ポリスチレンとからなるもの等がある。しかしな
がら、これら真珠光沢を有する樹脂製品の種類や
数はまだまだ不足しており、市場の要求に充分対
応できないばかりでなく、美麗な真珠光沢が得ら
れても、その反面樹脂製品の特長、例えば衝撃強
度やヒンジ特性等の機械的特性が損なわれたり、
あるいは、成形性が低下する等の問題がある。そ
こで、真珠光沢を有する樹脂製品を得る方法とし
て、真珠光沢顔料も使用されているが、このよう
な顔料を使用することは、成形工程が増加する等
経済的でなく、又、表面の真珠光沢が褪色し易い
という問題がある。 本発明者等は、スチレンブタジエンブロツク共
重合体と結晶性ポリプロピレンとをブレンドする
ことにより、スチレンブタジエンブロツク共重合
体が有する機械的特性と結晶性ポリプロピレンが
有する機械的特性とが相俟つて、特に衝撃強度と
ヒンジ特性とが共に向上した樹脂組成物を与える
ことに着目し、このスチレンブタジエンブロツク
共重合体と結晶性ポリプロピレンとの混合物を用
いて真珠光沢を有する樹脂製品を製造する方法に
ついて鋭意研究を重ねた結果、ブタジエン含有率
が10〜35重量％であつて特定のブロツク形態を有
するスチレンブタジエンブロツク共重合体と結晶
性ポリスチレンとを前者が25〜95重量％になるよ
うに混合したものを成形加工することにより、真
珠光沢のパターンが極めて美麗であり、しかも、
衝撃強度及びヒンジ特性が共に優れている熱可塑
性樹脂製品を与えることを見い出して本発明を完
成したものである。 すなわち、本発明は、ブタジエン含有率が10〜
35重量％のスチレンブタジエンブロツク共重合体
と結晶性ポリプロピレンとを前者が25〜95重量％
になるように混合したものを成形加工することに
よつて真珠光沢を有する熱可塑性樹脂製品を製造
する方法を提供するものである。 本発明において、スチレンブタジエンブロツク
共重合体は、ブタジエン含有率が10〜35重量％で
スチレン含有率が65〜90重量％であつて樹脂的性
質を有するものであり、そのスチレンブタジエン
ブロツク共重合体のブロツク形態としては、｛（Ｓ
−Ｂ）ｎ｝xY（但し、Ｓはスチレンあるいはスチ
レン主体の重合体ブロツク、Ｂはブタジエンある
いはブタジエン主体の重合体ブロツク、ｎは１〜
５の整数、Ｙは放射状重合体の形成に使用される
多官能性カツプリング剤の残基、ｘはこの多官能
性カツプリング剤の官能基の数を表わし少くとも
３以上の整数である。）で示される放射状重合体
の形式を有するタイプのものである。 また、本発明において使用される結晶性ポリプ
ロピレンとは、従来公知の方法で製造されるプロ
ピレンホモポリマー及びプロピレンと炭素数２〜
18のα−オレフインとのランダム共重合体とであ
る。 さらに、スチレンブタジエンブロツク共重合体
と結晶性ポリプロピレンとの混合は、前者、すな
わちスチレンブタジエンブロツク共重合体が25〜
95重量％の範囲内になるように行うことが必須で
あり、混合物中における前者の割合が25重量％よ
り少なくなつても、また、95重量％より多くなつ
ても美麗なパターンの真珠光沢を得ることはでき
ない。スチレンブタジエンブロツク共重合体と結
晶性ポリプロピレンとの混合割合は、前者が25〜
95重量％になる範囲内で、成形加工によつて得ら
れる樹脂製品に対して要求される衝撃強度、ヒン
ジ特性、耐薬品性、剛性、耐熱性等を考慮して決
定されるものであり、好ましくはスチレンブタジ
エンブロツク共重合体の混合割合が30〜90重量
％、より好ましくは40〜60重量％である。 本発明において、スチレンブタジエンブロツク
共重合体と結晶性ポリプロピレンとの混合方法と
しては、一般の熱可塑性樹脂について行なわれる
配合操作法、例えば、上記両成分を固体混合して
ロール、バンバリーミキサー等でよく混練した後
にペレツト状に加工するか、あるいは、いつたん
上記両成分を固体混合して押出機にかけペレツト
状に成形することが好ましい。また、得られた混
合物のペレツトを成形加工する方法としては、通
常の方法、例えば射出成形法、押出成形、中空成
形、真空成形等を採用することができる。なお、
上記両成分を固体混合したものを直ちに最終製品
に成形した場合には、製品の層間はく離を生じて
外観不良となる場合がある。 本発明において、上記配合操作の際にあるいは
それ以前に混合物中に通常の添加剤、例えば可塑
剤、安定剤、着色剤、帯電防止剤、造核剤等を添
加できることは勿論であり、これらの添加剤の使
用によつて各々その目的とする効果を発揮できる
ものである。 以下、本発明の方法を実施例に基づいてより具
体的に説明する。 実施例 ブタジエン含有率が25重量％でスチレン含有率
が75重量％であり、かつ、ブロツク形態が一般式
｛（Ｓ−Ｂ）ｎ｝xY（但し、Ｓはスチレン重合体ブ
ロツク、Ｂはブタジエン重合体ブロツク、ｎは１
〜５の整数、Ｙは多官能性カツプリング剤の残
基、ｘはこの多官能性カツプリング剤の官能基の
数で少くとも３以上の整数である。）で示される
放射状重合体の形式を有するスチレンブタジエン
ブロツク共重合体（フイリツプス社製商品名Ｋ−
レジン、KR−03）とプロピレンホモポリマー
（住友化学工業株式会社製商品名住友ノーブレン
、FH2011）とを下記第１表に示す割合で混合
し、40φ押出機を用いて200℃で混練した。得ら
れた混合物を10ozの射出成形機を用いて成形温
度210℃で30mm厚の板状試験片を成形し、各試験
片について表面の真珠光沢を調べると共に落錘衝
撃強度とヒンジ特性とを測定した。結果は第１表
に示す通りであつた。 なお、落錘衝撃強度試験はJIS K7211に準拠し
て行つた。ただし、試験片支持台直径は140mm、
重錘の形状は先端半径6.4mmの鋼錘である。また、
ヒンジ試験方法は、ヒンジ厚を0.4mmとしたヒン
ジ試験片を射出成形により製作し、曲り折り角度
110度、荷重20ｇ、折り曲げ速度70回／分の条件
でヒンジ部が破断するまでの回数を測定すること
により行つた。
【表】
第１表に示す結果から明らかなように、この実
施例において、スチレンブタジエンブロツク共重
合体の混合割合が25〜95重量％である場合に美麗
な真珠光沢が認められると共に落錘衝撃強度及び
ヒンジ特性共に良好であり、又、スチレンブタジ
エンブロツク共重合体の混合割合が30〜90重量％
である場合に極めて美麗なパターンの真珠光沢が
認められた。
施例において、スチレンブタジエンブロツク共重
合体の混合割合が25〜95重量％である場合に美麗
な真珠光沢が認められると共に落錘衝撃強度及び
ヒンジ特性共に良好であり、又、スチレンブタジ
エンブロツク共重合体の混合割合が30〜90重量％
である場合に極めて美麗なパターンの真珠光沢が
認められた。
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 １ ブタジエン含有率が10〜35重量％であつて一
般式｛（Ｓ−Ｂ）ｎ｝xY（但し、Ｓはスチレンあ
るいはスチレン主体の重合体ブロツク、Ｂはブタ
ジエンあるいはブタジエン主体の重合体ブロツ
ク、ｎは１〜５の整数、Ｙは放射状重合体の形成
に使用される多官能性カツプリング剤の残基、ｘ
はこの多官能性カツプリング剤の官能基の数を表
わし少くとも３以上の整数である。）で示される
ブロツク形態を有するスチレンブタジエンブロツ
ク共重合体と結晶性ポリプロピレンとを前者が25
〜95重量％になるように混合したものを成形加工
することを特徴とする真珠光沢を有する熱可塑性
樹脂製品の製造法。 ２ スチレンブタジエンブロツク共重合体の混合
割合が30〜90重量％である特許請求の範囲第１項
記載の真珠光沢を有する熱可塑性樹脂製品の製造
法。 ３ スチレンブタジエンブロツク共重合体の混合
割合が40〜60重量％である特許請求の範囲第１項
記載の真珠光沢を有する熱可塑性樹脂製品の製造
法。 ４ 結晶性ポリプロピレンは、プロピレンホモポ
リマーである特許請求の範囲第１項ないし第３項
のいずれかに記載の真珠光沢を有する熱可塑性樹
脂製品の製造法。 ５ 結晶性ポリプロピレンは、プロピレンと炭素
数２〜18のα−オレフインとのランダム共重合体
である特許請求の範囲第１項ないし第３項のいず
れかに記載の真珠光沢を有する熱可塑性樹脂製品
の製造法。 ６ スチレンブタジエンブロツク共重合体と結晶
性ポリプロピレンの混合物は、両成分を固体混合
した後混練し、ペレツト状に成形されたものであ
る特許請求の範囲第１項ないし第５項のいずれか
に記載の真珠光沢を有する熱可塑性樹脂製品の製
造法。
Priority Applications (5)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56077377A JPS57192447A (en) | 1981-05-23 | 1981-05-23 | Production of pearlescent thermoplastic resin product |
| DE8282901534T DE3273419D1 (en) | 1981-05-23 | 1982-05-21 | Thermoplastic resin products having pearl-like luster |
| US06/464,500 US4499238A (en) | 1981-05-23 | 1982-05-21 | Thermoplastic resin products having pearl-like luster |
| EP82901534A EP0079964B1 (en) | 1981-05-23 | 1982-05-21 | Thermoplastic resin products having pearl-like luster |
| PCT/JP1982/000186 WO1982004058A1 (fr) | 1981-05-23 | 1982-05-21 | Produits de resine thermoplastique possedant un eclat perle |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP56077377A JPS57192447A (en) | 1981-05-23 | 1981-05-23 | Production of pearlescent thermoplastic resin product |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS57192447A JPS57192447A (en) | 1982-11-26 |
| JPS6330952B2 true JPS6330952B2 (ja) | 1988-06-21 |
Family
ID=13632199
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP56077377A Granted JPS57192447A (en) | 1981-05-23 | 1981-05-23 | Production of pearlescent thermoplastic resin product |
Country Status (5)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US4499238A (ja) |
| EP (1) | EP0079964B1 (ja) |
| JP (1) | JPS57192447A (ja) |
| DE (1) | DE3273419D1 (ja) |
| WO (1) | WO1982004058A1 (ja) |
Families Citing this family (9)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| AU551927B2 (en) * | 1983-08-12 | 1986-05-15 | Dow Chemical Company, The | Alpha-methyl styrene/styrene copocymers blends |
| JPS62205147A (ja) * | 1986-03-05 | 1987-09-09 | Chisso Corp | 音響振動板及び音響振動板用ポリプロピレン組成物 |
| US4904731A (en) * | 1987-09-04 | 1990-02-27 | Shell Oil Company | Polymeric composition |
| BG50611A3 (bg) * | 1989-03-29 | 1992-09-15 | Chisso Corp | Непрозрачен формован продукт и метод за получаването му |
| IT1244813B (it) * | 1989-10-03 | 1994-09-05 | Montedipe Srl Ora Ecp Enichem | Mescole a base di polimeri vinil-aromatici aventi elevate caratteristiche meccaniche. |
| JPH0637572B2 (ja) * | 1990-02-20 | 1994-05-18 | チッソ株式会社 | 真珠様光沢を有する延伸成形物およびその製造方法 |
| US5410595A (en) * | 1992-11-12 | 1995-04-25 | Motorola, Inc. | Apparatus and method for noise reduction for a full-duplex speakerphone or the like |
| US5623019A (en) * | 1995-07-13 | 1997-04-22 | Bayer Corporation | Compatibilized thermoplastic molding composition |
| KR101988573B1 (ko) | 2015-12-22 | 2019-06-13 | 세원정공 주식회사 | 펄 감 광택 또는 패턴을 갖는 2층 구조의 수지 시트 |
Family Cites Families (12)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US3830767A (en) * | 1973-05-02 | 1974-08-20 | Shell Oil Co | Block copolymer compositions |
| JPS5241780B2 (ja) * | 1974-04-16 | 1977-10-20 | ||
| JPS5131745A (ja) * | 1974-09-11 | 1976-03-18 | Sumitomo Chemical Co | Netsukasoseijushisoseibutsu |
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