JPS6355162A - 高熱伝導性焼結体及びその製造方法 - Google Patents
高熱伝導性焼結体及びその製造方法Info
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- JPS6355162A JPS6355162A JP61195269A JP19526986A JPS6355162A JP S6355162 A JPS6355162 A JP S6355162A JP 61195269 A JP61195269 A JP 61195269A JP 19526986 A JP19526986 A JP 19526986A JP S6355162 A JPS6355162 A JP S6355162A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明はEIiO及びAZNから成る焼結体及びその製
造方法に係り、特に熱伝導率が大きい焼結体及びその製
造方法に関する。
造方法に係り、特に熱伝導率が大きい焼結体及びその製
造方法に関する。
E]10及びム/Nは共有結合性が強い材料として知ら
れておシ、いずれも熱的、化学的に安定な材料であるこ
とから、耐熱構造材や耐食性材料として用いられる可能
性を持つ材料である。一方、81(:!及びAIIIN
は結晶構造がダイヤモンドに似ておシ、純粋な単結晶は
極めて高い熱伝導率を持つ。
れておシ、いずれも熱的、化学的に安定な材料であるこ
とから、耐熱構造材や耐食性材料として用いられる可能
性を持つ材料である。一方、81(:!及びAIIIN
は結晶構造がダイヤモンドに似ておシ、純粋な単結晶は
極めて高い熱伝導率を持つ。
ところで、半導体工業の分野においては大規模集積回路
0.SI)等では半導体チップ等の回路を構成する要素
がますます高密度に形成されるようになってきている。
0.SI)等では半導体チップ等の回路を構成する要素
がますます高密度に形成されるようになってきている。
このため、半導体装置を動作させた時発生する熱と放散
させ、逃がすことが極めて重要な技術と々ってきている
。このためには半導体チップを形成する日1やGaAs
等の半導体材料と熱膨張係数が近い材料でしかも熱伝導
率の大きい材料が要求されるようになってきている。
させ、逃がすことが極めて重要な技術と々ってきている
。このためには半導体チップを形成する日1やGaAs
等の半導体材料と熱膨張係数が近い材料でしかも熱伝導
率の大きい材料が要求されるようになってきている。
上記したような数々の要請から熱放散性の良い材料とし
てSiOIc Egoを添加した焼結体が特開昭57−
2591号公報に開示されている。この材料は熱伝導率
が室温で約270 w/m・kと大きく電気的には絶縁
体であり、熱膨張係数が81単結晶の熱膨張係数に近い
などの特徴を持った材料である。このほかにも熱放散性
が良く、熱膨張係数が81やGaAs単結晶の熱膨張係
数に近い材料としてAlN焼結体が知られており、放熱
用材料として有望であるが、熱伝導率の値は室温で20
0 ’W/m°に以下である。また、ジャーナル・オプ
・アメリカン・セラミック・ンサイアテイ(J、ムm、
Oeram。
てSiOIc Egoを添加した焼結体が特開昭57−
2591号公報に開示されている。この材料は熱伝導率
が室温で約270 w/m・kと大きく電気的には絶縁
体であり、熱膨張係数が81単結晶の熱膨張係数に近い
などの特徴を持った材料である。このほかにも熱放散性
が良く、熱膨張係数が81やGaAs単結晶の熱膨張係
数に近い材料としてAlN焼結体が知られており、放熱
用材料として有望であるが、熱伝導率の値は室温で20
0 ’W/m°に以下である。また、ジャーナル・オプ
・アメリカン・セラミック・ンサイアテイ(J、ムm、
Oeram。
Eioc、 )第66巻、5号、第C−40〜C−41
頁(1985年)においてはSiC−AlN系材料の熱
拡散率及び熱伝導率に及ぼすホットプレス温度の影響に
ついて論じられているが、熱伝導率は100W/m・k
以下の値しか得られていない。更に、特開昭58−91
059号公報及び特開昭59−49474号公報におい
ても810−人ZN系材料に焼結助剤を添加した焼結体
又はその製造方法が開示されている。これらはいずれも
熱伝導率の値が最高でも150 W/m”k以下である
。
頁(1985年)においてはSiC−AlN系材料の熱
拡散率及び熱伝導率に及ぼすホットプレス温度の影響に
ついて論じられているが、熱伝導率は100W/m・k
以下の値しか得られていない。更に、特開昭58−91
059号公報及び特開昭59−49474号公報におい
ても810−人ZN系材料に焼結助剤を添加した焼結体
又はその製造方法が開示されている。これらはいずれも
熱伝導率の値が最高でも150 W/m”k以下である
。
上記した通シ、SiO焼結体、人IN焼結体、5iO−
AlN系焼結体共、それぞれ極めて優れた特性を持つ材
料である。しかし、SiC焼結体はBeOが添加されて
いるため、取扱いにはBooの有害性に対する配慮が必
要である。また、AlN焼結体及び810−ム/N系焼
結体についてはよシー層の熱伝導率の向上が望まれる。
AlN系焼結体共、それぞれ極めて優れた特性を持つ材
料である。しかし、SiC焼結体はBeOが添加されて
いるため、取扱いにはBooの有害性に対する配慮が必
要である。また、AlN焼結体及び810−ム/N系焼
結体についてはよシー層の熱伝導率の向上が望まれる。
本発明の目的は熱膨張係数がSlやGaA3単結晶の熱
膨張係数に近く、熱伝導率が大きい材料でしかも有害性
物質を使用しない材料及びその製造方法を提供すること
にある。
膨張係数に近く、熱伝導率が大きい材料でしかも有害性
物質を使用しない材料及びその製造方法を提供すること
にある。
本発明を概説すれば、本発明の第1の発明は高熱伝導性
焼結体に関する発明であって、SiOを50〜80重量
%、及び)INを50〜20重量%含有し、密度が五1
2/α3以上、20℃における熱伝導率が300 W/
m・k以上であることを特徴とする。
焼結体に関する発明であって、SiOを50〜80重量
%、及び)INを50〜20重量%含有し、密度が五1
2/α3以上、20℃における熱伝導率が300 W/
m・k以上であることを特徴とする。
そして、本発明の第2の発明は高熱伝導性焼結体の製造
方法に関する発明であって、α型又はβ型SiO結晶中
に含有されるアクセプタ又はドナーとして作用するBe
、B、l、Nがα1重量−以下、その他の陽イオン不純
物の量が11重量−以下(但し、遊離g1、遊離SiO
2、遊離Cは除く)で、平均粒径が10μm以下のSi
C粉末の50〜80重量%と、粉末中の不純物酸素量が
1重量%以下で、かつ場イオン不純物の含有量がα5重
量%以下で、平均粒径が1.0μ惧以下のJUN粉末の
50〜20重量%とを混合、成形したのち、非酸化性雰
囲気中において1750〜1900℃の6度、10 M
Pa以上の圧力下で焼結を行い、密度が五1971M”
以上、10℃における熱伝導率が500 W/nl’に
以上の焼結体を得ることを特徴とする。
方法に関する発明であって、α型又はβ型SiO結晶中
に含有されるアクセプタ又はドナーとして作用するBe
、B、l、Nがα1重量−以下、その他の陽イオン不純
物の量が11重量−以下(但し、遊離g1、遊離SiO
2、遊離Cは除く)で、平均粒径が10μm以下のSi
C粉末の50〜80重量%と、粉末中の不純物酸素量が
1重量%以下で、かつ場イオン不純物の含有量がα5重
量%以下で、平均粒径が1.0μ惧以下のJUN粉末の
50〜20重量%とを混合、成形したのち、非酸化性雰
囲気中において1750〜1900℃の6度、10 M
Pa以上の圧力下で焼結を行い、密度が五1971M”
以上、10℃における熱伝導率が500 W/nl’に
以上の焼結体を得ることを特徴とする。
上記目的は高純度な日10及びム/Nの両者がそれぞれ
単独では高熱伝導性でSlやGaAs単結晶の熱膨張係
数に近い性質を持つことから、両者を組合せ、A/及び
NがEliO結晶中に大量に拡散しない低温でち密な焼
結体を製造し、810及びINのそれぞれが単独では持
っている高熱伝導性を損うことな(SiO及びAlNか
ら成る焼結体を得ることによって達成される。
単独では高熱伝導性でSlやGaAs単結晶の熱膨張係
数に近い性質を持つことから、両者を組合せ、A/及び
NがEliO結晶中に大量に拡散しない低温でち密な焼
結体を製造し、810及びINのそれぞれが単独では持
っている高熱伝導性を損うことな(SiO及びAlNか
ら成る焼結体を得ることによって達成される。
本発明においてSiCはEliO結晶中に含有されるア
クセプタ又はドナーとして作用するBe、 B、 A/
。
クセプタ又はドナーとして作用するBe、 B、 A/
。
Nがα1重量%以下、その他の陽イオン不純物の量が1
2重量−以下(但し、遊離Si、遊離EliOい遊離C
は除く)で平均粒径が10μ消以下の微粉末を使用する
。SiCは本来その結晶構造がダイヤモンドに似ておシ
、純粋な単結晶は極めて大きな熱伝導率を持っている。
2重量−以下(但し、遊離Si、遊離EliOい遊離C
は除く)で平均粒径が10μ消以下の微粉末を使用する
。SiCは本来その結晶構造がダイヤモンドに似ておシ
、純粋な単結晶は極めて大きな熱伝導率を持っている。
また、SiOの熱伝導率はSiC中に含有される不純物
の量が多くなると小さくなる。特に電気的に活性な81
0結晶中でアクセプタやドナーとして作用する不純物の
含有量によって大きく異なシ、これらの量が少ないほど
熱伝導率が大きくなる。また、B10は熱膨張係数が8
1単結晶に近いという特徴も併せ持っている。
の量が多くなると小さくなる。特に電気的に活性な81
0結晶中でアクセプタやドナーとして作用する不純物の
含有量によって大きく異なシ、これらの量が少ないほど
熱伝導率が大きくなる。また、B10は熱膨張係数が8
1単結晶に近いという特徴も併せ持っている。
一方、AeNは粉末中の不純物酸素量が1重量−以下、
陽イオンの不純物量が15重量−以下で平均粒径が1.
0μ渇以下の微粉末を使用する。ムtNも結晶構造がダ
イヤモンドに似ており、純粋な単結晶は810−どでは
ないが大きな熱伝導率を持つことが知られている。また
、htxは熱膨張係数がGaAs単結晶に近いという特
徴を持っている。
陽イオンの不純物量が15重量−以下で平均粒径が1.
0μ渇以下の微粉末を使用する。ムtNも結晶構造がダ
イヤモンドに似ており、純粋な単結晶は810−どでは
ないが大きな熱伝導率を持つことが知られている。また
、htxは熱膨張係数がGaAs単結晶に近いという特
徴を持っている。
本発明において使用するgIC粉末はEliO結晶中に
おいてアクセプタ又はドナーとして作用するBe。
おいてアクセプタ又はドナーとして作用するBe。
B、Al、Hの含有量が11重量%以下である理由はこ
れらの不純物はSiOの熱伝導率に特に大きな影響を及
ぼし、これらの不純物量が増えれば増えるほど熱伝導率
が小さくなるためである。しかし、これらの不純物量が
[L1重量−以下であれば大きな熱伝導率を持つ焼結体
を得ることができる。また、その他の陽イオン不純物の
量もこれらが増えると熱伝導率?低下させるため、一定
量以下に押える必要がある。その他の陽イオン不純物の
量が12重量−以下であれば大きな熱伝導率を持つ焼結
体を得ることができる。SiO粉末は平均粒径が10μ
偽以下の微粉末を使用する。SiO粉末の平均粒径が大
きくなシ過ぎるとち密表焼結体を得ることができなくな
夛、このため、熱伝導率の小さな焼結体になってしまう
。もし、平均粒径が太き表EliO粉末を用いてち密な
焼結体を得ようとすると焼結する温度を著しく高温にす
る必要があるために得られる焼結体は著しく熱伝導率の
小さいものになってしまう。
れらの不純物はSiOの熱伝導率に特に大きな影響を及
ぼし、これらの不純物量が増えれば増えるほど熱伝導率
が小さくなるためである。しかし、これらの不純物量が
[L1重量−以下であれば大きな熱伝導率を持つ焼結体
を得ることができる。また、その他の陽イオン不純物の
量もこれらが増えると熱伝導率?低下させるため、一定
量以下に押える必要がある。その他の陽イオン不純物の
量が12重量−以下であれば大きな熱伝導率を持つ焼結
体を得ることができる。SiO粉末は平均粒径が10μ
偽以下の微粉末を使用する。SiO粉末の平均粒径が大
きくなシ過ぎるとち密表焼結体を得ることができなくな
夛、このため、熱伝導率の小さな焼結体になってしまう
。もし、平均粒径が太き表EliO粉末を用いてち密な
焼結体を得ようとすると焼結する温度を著しく高温にす
る必要があるために得られる焼結体は著しく熱伝導率の
小さいものになってしまう。
本発明において使用するAlN粉末において、不純物酸
素量が1重量−以下、陽イオンの不純物量が15重量−
以下である理由は、もしこれらの不純物量が上記の量よ
シ多くなると得られる焼結体の熱伝導率が著しく小さく
なってしまうためである。また、AlN粉末は平均粒径
が1.0μ惰以下の微粉末を使用する。AtN粉末の平
均粒径が犬きくなシ過ぎるとち密な焼結体が得られなく
なシ、このため、熱伝導率の小さな焼結体になってしま
う。
素量が1重量−以下、陽イオンの不純物量が15重量−
以下である理由は、もしこれらの不純物量が上記の量よ
シ多くなると得られる焼結体の熱伝導率が著しく小さく
なってしまうためである。また、AlN粉末は平均粒径
が1.0μ惰以下の微粉末を使用する。AtN粉末の平
均粒径が犬きくなシ過ぎるとち密な焼結体が得られなく
なシ、このため、熱伝導率の小さな焼結体になってしま
う。
もし、平均粒径の大きなIN粉末を用いてち密な焼結体
を得ようとすると焼結温度を著しく高温にする必要があ
るために得られる焼結体は著しく熱伝導率の小さいもの
になってしまう。
を得ようとすると焼結温度を著しく高温にする必要があ
るために得られる焼結体は著しく熱伝導率の小さいもの
になってしまう。
高熱伝導性の焼結体を製造するに当っては以下に記述す
る諸点についても留意することが必要である。その第1
はSiOとムjNの配合割合である。
る諸点についても留意することが必要である。その第1
はSiOとムjNの配合割合である。
SiCとAZBiの配合割合はSiCが50〜80重量
%で残部がAlNであることが好適である。EliOの
量が50重量%より少ないと室温で250W/I!l−
kを超えるような大きな熱伝導率を持つ焼結体を得るこ
とができないためである。また、81Cの量が80重量
%より多くなると焼結性が著しく悪くなるためち密な焼
結体が得られなくなシ、シたがつて熱伝導率の小さな焼
結体になってしまう。もし、SiCの量を80重量%よ
り多くしてち密な焼結体を得ようとすると高温下で焼結
しなければならず、このため、得られる焼結体は熱伝導
率の小さな焼結体になってしまう。
%で残部がAlNであることが好適である。EliOの
量が50重量%より少ないと室温で250W/I!l−
kを超えるような大きな熱伝導率を持つ焼結体を得るこ
とができないためである。また、81Cの量が80重量
%より多くなると焼結性が著しく悪くなるためち密な焼
結体が得られなくなシ、シたがつて熱伝導率の小さな焼
結体になってしまう。もし、SiCの量を80重量%よ
り多くしてち密な焼結体を得ようとすると高温下で焼結
しなければならず、このため、得られる焼結体は熱伝導
率の小さな焼結体になってしまう。
焼結体を得るための前処理としてEIiC及びA/Hの
混合物には成形を容易に行うためのバインダを添加する
。バインダには種々の有機物が公知である。本発明にな
る焼結体を製造するためのバインダとしては従来公知で
ある有機物バインダを用いて十分に所期の性能を持つ焼
結体を得ることができるが、バインダを溶かす溶媒とし
て水を使うことは好ましくない。すなわち、溶媒として
使用した水は粉末混合時にA4Nと反応し、AlNは酸
化されてしまうために熱伝導率の大きな焼結体が得られ
なくなってしまう。EllG及びAlN粉末は十分に混
合し、均一な混合物−とする必要がある。特に、E10
粉末の団粒がらると、この部分が焼結時にち密化しない
ためである。混合方法には種々の方法が公知であるが、
本発明の焼結体を得るため例は従来公知の方法で混合し
ても所期の性能を有する焼結体を得ることができる。し
かし、混合時に不純物を混入させると熱伝導率の大きな
焼結体を得ることができないため、SiC製、AjN製
又はEliO−ム/N製の材料を使用して混合すること
が好適である。混合した粉末は均一な成形体を得るため
、適当な方法によって造粒を行うことが好ましい。
混合物には成形を容易に行うためのバインダを添加する
。バインダには種々の有機物が公知である。本発明にな
る焼結体を製造するためのバインダとしては従来公知で
ある有機物バインダを用いて十分に所期の性能を持つ焼
結体を得ることができるが、バインダを溶かす溶媒とし
て水を使うことは好ましくない。すなわち、溶媒として
使用した水は粉末混合時にA4Nと反応し、AlNは酸
化されてしまうために熱伝導率の大きな焼結体が得られ
なくなってしまう。EllG及びAlN粉末は十分に混
合し、均一な混合物−とする必要がある。特に、E10
粉末の団粒がらると、この部分が焼結時にち密化しない
ためである。混合方法には種々の方法が公知であるが、
本発明の焼結体を得るため例は従来公知の方法で混合し
ても所期の性能を有する焼結体を得ることができる。し
かし、混合時に不純物を混入させると熱伝導率の大きな
焼結体を得ることができないため、SiC製、AjN製
又はEliO−ム/N製の材料を使用して混合すること
が好適である。混合した粉末は均一な成形体を得るため
、適当な方法によって造粒を行うことが好ましい。
造粒の操作に当っても従来公知である技術によって行え
ば所期の性能を持つ焼結体を得ることができる。混合、
造粒を行った粉末混合物は次に予備成形を行う。予備成
形は従来公知の方法によって行っても所期の性能を持つ
焼結体を得ることができる。
ば所期の性能を持つ焼結体を得ることができる。混合、
造粒を行った粉末混合物は次に予備成形を行う。予備成
形は従来公知の方法によって行っても所期の性能を持つ
焼結体を得ることができる。
成形体と焼結する場合には幾つかの重要な条件が存在す
る。焼結時の雰囲気は非酸化性の雰囲気とすることが必
要である。具体的には真空中、水素、窒素、ヘリウム、
ネオン、アルゴン等の雰囲気中で焼結を行う。もし、酸
化性の雰囲気中で焼結を行うとSiC及びiN 、特に
INの酸化が激しく、熱伝導率の犬き々焼結体を得るこ
とができない。焼結温度も極めて重要である。焼結温度
は1750℃以上であることが必要である。さもないと
ち密な焼結体が得られず、得られた焼結体は熱伝導率が
小さいためである。また、焼結温度の上限は1900℃
である。もし焼結温度が1900℃よ)高いと、得られ
た焼結体は十分にち密化しているもののAI及びNがS
iOの結晶格子中に拡散して入る量が多くなシ、焼結体
の熱伝導率は著しく小さくなってしまう。焼結温度が1
900℃以下の場合、焼結時間が必要以上に長くなけれ
ばAt及びNのSiO結晶中への拡散が少なく、熱伝導
率の大きい焼結体を得ることができる。焼結時には成形
体を加圧する。成形体を加圧する方法には幾つかの方法
があるが、加圧する圧力は10MPa以上が必要である
。さもないと十分にち密な焼結体が得られず、したがっ
て、熱伝導率の小さい焼結体になってしまうだめである
。加圧法はホットプレス法又はホットアイソスタティッ
クプレス法が好適な例であるが、その他の方法を用いて
も良い。
る。焼結時の雰囲気は非酸化性の雰囲気とすることが必
要である。具体的には真空中、水素、窒素、ヘリウム、
ネオン、アルゴン等の雰囲気中で焼結を行う。もし、酸
化性の雰囲気中で焼結を行うとSiC及びiN 、特に
INの酸化が激しく、熱伝導率の犬き々焼結体を得るこ
とができない。焼結温度も極めて重要である。焼結温度
は1750℃以上であることが必要である。さもないと
ち密な焼結体が得られず、得られた焼結体は熱伝導率が
小さいためである。また、焼結温度の上限は1900℃
である。もし焼結温度が1900℃よ)高いと、得られ
た焼結体は十分にち密化しているもののAI及びNがS
iOの結晶格子中に拡散して入る量が多くなシ、焼結体
の熱伝導率は著しく小さくなってしまう。焼結温度が1
900℃以下の場合、焼結時間が必要以上に長くなけれ
ばAt及びNのSiO結晶中への拡散が少なく、熱伝導
率の大きい焼結体を得ることができる。焼結時には成形
体を加圧する。成形体を加圧する方法には幾つかの方法
があるが、加圧する圧力は10MPa以上が必要である
。さもないと十分にち密な焼結体が得られず、したがっ
て、熱伝導率の小さい焼結体になってしまうだめである
。加圧法はホットプレス法又はホットアイソスタティッ
クプレス法が好適な例であるが、その他の方法を用いて
も良い。
焼結の時間は上記した種々の条件の組合せで最適値が決
るが、少なくとも焼結体の密度が五1f/2以上になる
のに十分な時間を選ぶ。焼結体の密度が小さいと熱伝導
率の大きい焼結体を得ることができないためである。
るが、少なくとも焼結体の密度が五1f/2以上になる
のに十分な時間を選ぶ。焼結体の密度が小さいと熱伝導
率の大きい焼結体を得ることができないためである。
上記した種々の条件を満足するようにして製造した焼結
体は密度五1 f/era”以上で、20℃における熱
伝導率が300W/m・k以上を有する。
体は密度五1 f/era”以上で、20℃における熱
伝導率が300W/m・k以上を有する。
以下、本発明の内容を具体的な実施例によって説明する
が、本発明はこれら実施例に限定されない0 実施例1 出発原料として使用したSiO粉末は以下の性質を持つ
: 平均粒径 α5μ倶 結晶形 α 不純物量(重itチ) 遊離ケイ素 α86 遊離ケイ酸 2.10 遊離炭素 α50 ホウ素 0.OOl アルミニウム 0.008 鉄 0.o 06 チタン Q、12 バナジウム Q、005 クロム α005 ニッケル α003 窒素 0.008 また、出発原料のAlN粉末は以下の性質を持つ:平均
粒径 cL8μm 結晶系 6方晶系 不純物量(重量%) 酸素 l180 炭素 0.15 ケイ素 Q、10 鉄 α08 マグネシウム α05 その他の陽イオン Q、01 焼結体は以下の手順により製造した。EliC粉末′5
0.O?とiN粉末1i0?を秤取し、SiC製のポッ
トに入れ、EIiO製のポールを使用してボールミル混
合を20時間行った。次いで、ポリブチルアルコールの
n−ブチルアルコール溶i (0度5%)を上記粉末混
合物に20m加え、引続き1時間ボールミル混合を行っ
たのち、n−ブチルアルコールを揮散させた。該粉末混
合物は次いで64メツシユのふるいを通し粗大な造粒粉
末をなくした。該造粒粉末は次いで直径50−の内径を
持つ金型中に入れ、100MPaの荷重を加えて成形体
とした。次いで該成形体は黒鉛型の中に入れ炉内にセッ
トした。炉は真空に引いたのち、黒鉛型中の成形体に5
0MPaの荷重を加えながら昇温しで1850℃で15
時間保持して焼結体を得た。
が、本発明はこれら実施例に限定されない0 実施例1 出発原料として使用したSiO粉末は以下の性質を持つ
: 平均粒径 α5μ倶 結晶形 α 不純物量(重itチ) 遊離ケイ素 α86 遊離ケイ酸 2.10 遊離炭素 α50 ホウ素 0.OOl アルミニウム 0.008 鉄 0.o 06 チタン Q、12 バナジウム Q、005 クロム α005 ニッケル α003 窒素 0.008 また、出発原料のAlN粉末は以下の性質を持つ:平均
粒径 cL8μm 結晶系 6方晶系 不純物量(重量%) 酸素 l180 炭素 0.15 ケイ素 Q、10 鉄 α08 マグネシウム α05 その他の陽イオン Q、01 焼結体は以下の手順により製造した。EliC粉末′5
0.O?とiN粉末1i0?を秤取し、SiC製のポッ
トに入れ、EIiO製のポールを使用してボールミル混
合を20時間行った。次いで、ポリブチルアルコールの
n−ブチルアルコール溶i (0度5%)を上記粉末混
合物に20m加え、引続き1時間ボールミル混合を行っ
たのち、n−ブチルアルコールを揮散させた。該粉末混
合物は次いで64メツシユのふるいを通し粗大な造粒粉
末をなくした。該造粒粉末は次いで直径50−の内径を
持つ金型中に入れ、100MPaの荷重を加えて成形体
とした。次いで該成形体は黒鉛型の中に入れ炉内にセッ
トした。炉は真空に引いたのち、黒鉛型中の成形体に5
0MPaの荷重を加えながら昇温しで1850℃で15
時間保持して焼結体を得た。
更に、上記したものと同一の手順により第1表に示す組
成の焼結体を製造した。第1表に示した第5番は上記し
たものと同一の組成である。また、第1表には得られた
焼結体の特性も併せて示した。
成の焼結体を製造した。第1表に示した第5番は上記し
たものと同一の組成である。また、第1表には得られた
焼結体の特性も併せて示した。
第 1 表
第1表から明らかな通り、5iCO量が50〜80重量
%のとき焼結体の密度が五1 f/lTN”以上で、2
0℃における熱伝導率が500 W/m・k以上の焼結
体が得られる。
%のとき焼結体の密度が五1 f/lTN”以上で、2
0℃における熱伝導率が500 W/m・k以上の焼結
体が得られる。
実施例2
出発原料のSiO及びA7’N粉末は実施例1に記載の
ものを用い、SiC粉末50.OfとAjN粉末15.
02を秤取し、以下、実施例1に記載した要領によって
ホットプレスして焼結体を得た。本実施例においてはホ
ットプレス時の温度を種々変えて焼結体を製造した。
ものを用い、SiC粉末50.OfとAjN粉末15.
02を秤取し、以下、実施例1に記載した要領によって
ホットプレスして焼結体を得た。本実施例においてはホ
ットプレス時の温度を種々変えて焼結体を製造した。
第2表は得られた焼結体の特性を示すもので、ホットプ
レスの温度が1750〜1900℃であれば焼結体は密
度11 r/m”以上にち密化し、しかも20℃におけ
る熱伝導率500 W/m・k以上が得られる。
レスの温度が1750〜1900℃であれば焼結体は密
度11 r/m”以上にち密化し、しかも20℃におけ
る熱伝導率500 W/m・k以上が得られる。
第 2 表
実施例5
出発原料のSiO及び1M粉末は実施例1に記載したも
のを用い、SiO粉末5Q、OfとAlN粉末1all
llFを秤取し、以下実施例1に記載した要領によりホ
ットプレスして焼結体を得た。本実施例においてはホッ
トプレス温度を1900℃とし、ホットプレス荷重を種
々変え、15時間焼結した。
のを用い、SiO粉末5Q、OfとAlN粉末1all
llFを秤取し、以下実施例1に記載した要領によりホ
ットプレスして焼結体を得た。本実施例においてはホッ
トプレス温度を1900℃とし、ホットプレス荷重を種
々変え、15時間焼結した。
第3表は得られた焼結体の特性を示すもので、ホットプ
レスの荷重は10MPa以上であれば焼結体は密度11
? 7cm”以上にち密化し、しかも20℃における
熱伝導率S OOW/m・k以上が得られる。
レスの荷重は10MPa以上であれば焼結体は密度11
? 7cm”以上にち密化し、しかも20℃における
熱伝導率S OOW/m・k以上が得られる。
第5表
実施例4
出発原料のSiC及びAlN粉末は実施例1に記載した
ものを用い、SiO粉末50.OPとIN粉末110f
を秤取し、以下実施例1に記載した要領によシホットプ
レスして焼結体を得た。本実施例においてはホットプレ
スの温度と時間を種々変えた。
ものを用い、SiO粉末50.OPとIN粉末110f
を秤取し、以下実施例1に記載した要領によシホットプ
レスして焼結体を得た。本実施例においてはホットプレ
スの温度と時間を種々変えた。
第4表は得られた焼結体の特性を示すもので、ホットプ
レス温度が1750℃よυ低いとホットプレス時間を長
くしてもち密で熱伝導率が大きい焼結体が得られない。
レス温度が1750℃よυ低いとホットプレス時間を長
くしてもち密で熱伝導率が大きい焼結体が得られない。
また、ホットプレス温度が1900℃より高い場合、ホ
ットプレス時間を短くしても熱伝導率の大きい焼結体は
得られない。
ットプレス時間を短くしても熱伝導率の大きい焼結体は
得られない。
第 4 表
実施例5
出発原料のSiO及びAlN粉末は実施例1に記載した
ものを用い、EliC!粉末510?とAlN粉末1K
Ofを秤取し、以下実施例1に記載した要領によりホッ
トプレスして焼結体を得た。本実施例においてはホット
プレスの雰囲気を変えた。す々わち、実施例1で一旦真
空に引いた炉内に種々のガスを大気圧まで導入した。用
いたガスの種類は水素、窒素、アルゴン、ヘリウム、ネ
オン及び窒素80チと水素20チの混合ガスである。い
ずれの雰囲気の場合にも得られた焼結体は第1表の第5
番と同等の特性を有した。
ものを用い、EliC!粉末510?とAlN粉末1K
Ofを秤取し、以下実施例1に記載した要領によりホッ
トプレスして焼結体を得た。本実施例においてはホット
プレスの雰囲気を変えた。す々わち、実施例1で一旦真
空に引いた炉内に種々のガスを大気圧まで導入した。用
いたガスの種類は水素、窒素、アルゴン、ヘリウム、ネ
オン及び窒素80チと水素20チの混合ガスである。い
ずれの雰囲気の場合にも得られた焼結体は第1表の第5
番と同等の特性を有した。
実施例6
一出発原料のSiC及びAlN粉末は実施例1に記載し
たものを用い、B10粉末5Q、OfとAlN粉末1&
l1lIPを秤取し、以下実施例1に記載した要領にて
成形体を得た。該成形体はパイレックスガラス製のカプ
セルに入れ、真空に引いたのち封じた。
たものを用い、B10粉末5Q、OfとAlN粉末1&
l1lIPを秤取し、以下実施例1に記載した要領にて
成形体を得た。該成形体はパイレックスガラス製のカプ
セルに入れ、真空に引いたのち封じた。
次いで該カプセルはホットアイラスタティックプレス法
によって加熱加圧した。雰囲気ガスにはアルゴンガスを
用い、温度1800℃、ガス圧200MPaで[lL5
時間加熱加圧して焼結体を得た。得られた焼結体は第1
表の第3番と同等の特性を有した。
によって加熱加圧した。雰囲気ガスにはアルゴンガスを
用い、温度1800℃、ガス圧200MPaで[lL5
時間加熱加圧して焼結体を得た。得られた焼結体は第1
表の第3番と同等の特性を有した。
実施例7
出発原料のEIiO粉末は平均粒径及び遊離Si、遊離
C1遊離810.量が異なるほかは実施例1に記載した
ものと同一の特性を持つ粉末を使用し、更にAlN粉末
は実施例1に記載したものと同一の粉末を用いた。焼結
体は実施例1に記載したものと同じ要領でSiO粉末3
αOfとム/N粉末150fを秤取し、混合、成形した
後、ホットプレスして得た。本実施例の焼結体は原料S
iC粉末が異なるほかは実施例1と同様の条件にて焼結
体を製造した。
C1遊離810.量が異なるほかは実施例1に記載した
ものと同一の特性を持つ粉末を使用し、更にAlN粉末
は実施例1に記載したものと同一の粉末を用いた。焼結
体は実施例1に記載したものと同じ要領でSiO粉末3
αOfとム/N粉末150fを秤取し、混合、成形した
後、ホットプレスして得た。本実施例の焼結体は原料S
iC粉末が異なるほかは実施例1と同様の条件にて焼結
体を製造した。
第5表は得られた焼結体の特性である。原料EIiC粉
末の平均粒径が10μ惰以下であれば、ち密で熱伝導率
の大きい焼結体が得られる。
末の平均粒径が10μ惰以下であれば、ち密で熱伝導率
の大きい焼結体が得られる。
第 5 表
実施例8
出発原料の1llio粉末は実施例1に記載したものと
同一の粉末を使用し、AlN粉末は平均粒径が異なるほ
かは実施例1に記載したものと同一の特性を持つ粉末を
使用し、5i(j粉末3αOfとiN粉末15.Ofを
秤取し、以下は実施例1に記載したものと同様にしてホ
ットプレスして焼結体を得た。
同一の粉末を使用し、AlN粉末は平均粒径が異なるほ
かは実施例1に記載したものと同一の特性を持つ粉末を
使用し、5i(j粉末3αOfとiN粉末15.Ofを
秤取し、以下は実施例1に記載したものと同様にしてホ
ットプレスして焼結体を得た。
第6表は得られた焼結体の特性でちる。原料AlN粉末
の平均粒径が1.0μ憔以下であれば、ち密で熱伝導率
の大きい焼結体が得られる。
の平均粒径が1.0μ憔以下であれば、ち密で熱伝導率
の大きい焼結体が得られる。
第 6 表
実施例9
出発原料のSiO粉末は第7表に記載の粉末を用い、該
S1C粉末5α02と実施例1に記載したAtN粉末1
aOfを秤取し、以下は実施例1に記載したものと同様
にしてホットプレスして焼結体を得た。
S1C粉末5α02と実施例1に記載したAtN粉末1
aOfを秤取し、以下は実施例1に記載したものと同様
にしてホットプレスして焼結体を得た。
第 7 表
第8表は得られた焼結体の特性である。焼結体はいずれ
も密度3.1r/α3以上にち密化しているが、Be、
B、 A/、 Hの量が0.1重it 1以下、その
他の陽イオンの不純物量がn、2重量%以下であれば熱
伝導率の大きい焼結体が得られる。
も密度3.1r/α3以上にち密化しているが、Be、
B、 A/、 Hの量が0.1重it 1以下、その
他の陽イオンの不純物量がn、2重量%以下であれば熱
伝導率の大きい焼結体が得られる。
第8表
実施例10
出発原料のEliO粉末は実施例1に記載した粉末を用
い、ム/N粉末は第9表に記載した特性を持つ粉末を用
いた。
い、ム/N粉末は第9表に記載した特性を持つ粉末を用
いた。
第 9 表
SiO粉末3αO2とAlN粉末1i02を秤取し、以
下は実施例1に記載したものと同様にしてホットプレス
して焼結体を得た。wJ10表は得られた焼結体の特性
である。焼結体はいずれも工1 f/lJ以上にち密化
しているが、AlN粉末中の不純物酸素社が1重量%以
下で陽イオン不純物の含有量が15重量%以下であれば
熱伝導率の大きい焼結体が得られる。
下は実施例1に記載したものと同様にしてホットプレス
して焼結体を得た。wJ10表は得られた焼結体の特性
である。焼結体はいずれも工1 f/lJ以上にち密化
しているが、AlN粉末中の不純物酸素社が1重量%以
下で陽イオン不純物の含有量が15重量%以下であれば
熱伝導率の大きい焼結体が得られる。
第10表
実施例11
出発原料の8LO粉末は以下の特性を持つものを使用し
た。
た。
平均粒径 Q、5μ気
結晶形 β
不純物量(重量%)
遊離ケイ素 LL50
遊離ケイ酸 132
遊離炭素 138
アルミニウム 0.OO2
鉄 [1004
窒素 11006
また、出発原料のIN粉末は実施例1に記載したものと
同一の粉末を使用した。SiO粉末SαO2とAtN粉
末1&0?を秤取し、以下は実施例1に記載したものと
同様にしてホットプレスして焼結体を得た。焼結体は密
度五25り/m’にち密化しており、20℃における熱
伝導率310 W/m−kを得た。
同一の粉末を使用した。SiO粉末SαO2とAtN粉
末1&0?を秤取し、以下は実施例1に記載したものと
同様にしてホットプレスして焼結体を得た。焼結体は密
度五25り/m’にち密化しており、20℃における熱
伝導率310 W/m−kを得た。
実施例12
本発明になる1310− AeN焼結体の機械的性質を
調べるため、20℃において曲げ強さ及び破壊しん性値
を測定した。また、比較のため、後述する比較例1にお
いて製造したEIiO焼結体の曲げ強さ及び破壊しん性
値も測定した。第11表はそれぞれの材料の曲げ強さ及
び破壊しん性値である。第11表から判る通り、本発明
になる材料は比較例に比し曲げ強さはやや小さいが破壊
しん性値は約1.5倍と大きい。したがって、本発明に
なる5iO−AtN系焼結体は破壊に対する抵抗が大き
く、構造材料として使用する場合有利である。
調べるため、20℃において曲げ強さ及び破壊しん性値
を測定した。また、比較のため、後述する比較例1にお
いて製造したEIiO焼結体の曲げ強さ及び破壊しん性
値も測定した。第11表はそれぞれの材料の曲げ強さ及
び破壊しん性値である。第11表から判る通り、本発明
になる材料は比較例に比し曲げ強さはやや小さいが破壊
しん性値は約1.5倍と大きい。したがって、本発明に
なる5iO−AtN系焼結体は破壊に対する抵抗が大き
く、構造材料として使用する場合有利である。
第11表
実施例15
本発明になるSiC−AlN系焼結体は810の結晶粒
とhtxの結晶粒が混在した微構造を有する。
とhtxの結晶粒が混在した微構造を有する。
SiOFj、、AlNに比べ極めて硬い材料でちる。本
発明になる日10− AlN系焼結体とダイヤモンド砥
石を用いて機械加工する場合、該SiC結晶粒が加工時
に砥石の目立ての役割を果すため、機械加工が非常に容
易に行える。すなわち、本発明のEliC−AlN系焼
結体を加工する場合の加工抵抗はE10焼結体を加工す
る場合の約1/2である。また、長時間加工する場合、
ダイヤモンド砥石を時々ドレッシングする必要があるが
、本発明のSiO−AtN系焼結体を加工する場合、S
iO焼結体を加工する場合に比べ、砥石のドレッシング
の間隔を約3倍に伸ばすことができ、能率的に加工がで
きる。
発明になる日10− AlN系焼結体とダイヤモンド砥
石を用いて機械加工する場合、該SiC結晶粒が加工時
に砥石の目立ての役割を果すため、機械加工が非常に容
易に行える。すなわち、本発明のEliC−AlN系焼
結体を加工する場合の加工抵抗はE10焼結体を加工す
る場合の約1/2である。また、長時間加工する場合、
ダイヤモンド砥石を時々ドレッシングする必要があるが
、本発明のSiO−AtN系焼結体を加工する場合、S
iO焼結体を加工する場合に比べ、砥石のドレッシング
の間隔を約3倍に伸ばすことができ、能率的に加工がで
きる。
比較例1
出発原料のSiG粉末及びAlN粉末は実施例1に記載
したものと同一の粉末を使用し、SiO粉末49、05
’とAlN粉末1. Ofを秤取し、以下は実施例1に
記載したものと同様にしてホットプレスして焼結体を得
た。更に、本比較例ではホットプレスの温度を変えて焼
結体を得た。第12表は得られた焼結体の特性でちる。
したものと同一の粉末を使用し、SiO粉末49、05
’とAlN粉末1. Ofを秤取し、以下は実施例1に
記載したものと同様にしてホットプレスして焼結体を得
た。更に、本比較例ではホットプレスの温度を変えて焼
結体を得た。第12表は得られた焼結体の特性でちる。
焼結体はホットプレス温度が1950℃以上でないとち
密化せず、ち密化した焼結体はホットプレス温度が高い
ため、熱伝導率が小さい。
密化せず、ち密化した焼結体はホットプレス温度が高い
ため、熱伝導率が小さい。
第12表
〔発明の効果〕
本発明によると、熱膨張係数が81やGaAs単結晶の
熱膨張係数に近く、熱伝導率が犬きく、シかも有害性物
質を使用しない焼結体が提供される。
熱膨張係数に近く、熱伝導率が犬きく、シかも有害性物
質を使用しない焼結体が提供される。
Claims (4)
- 1.SiCを50〜80重量%、及びAlNを50〜2
0重量%含有し、密度が3.1g/cm^3以上、20
℃における熱伝導率が500W/m・k以上であること
を特徴とする高熱伝導性焼結体。 - 2.α型又はβ型SiC結晶中に含有されるアクセプタ
又はドナーとして作用するBe、B、Al、Nが0.1
重量%以下、その他の陽イオン不純物の量が0.2重量
%以下(但し、遊離Bi、遊離SiO_2、遊離Cは除
く)で、平均粒径が10μm以下のSiC粉末の50〜
80重量%と、粉末中の不純物酸素量が1重量%以下で
、かつ陽イオン不純物の含有量が0.5重量%以下で、
平均粒径が1.0μm以下のAlN粉末の50〜20重
量%とを混合、成形したのち、非酸化性雰囲気中におい
て1750〜1900℃の温度、10MPa以上の圧力
下で焼結を行い、密度が3.1g/cm^3以上、20
℃における熱伝導率が300W/m・k以上の焼結体を
得ることを特徴とする高熱伝導性焼結体の製造方法。 - 3.該焼結を、非酸化性の雰囲気中でホットプレスする
ことにより行う特許請求の範囲第2項記載の高熱伝導性
焼結体の製造方法。 - 4.該焼結を、非酸化性のガス雰囲気中においてホット
アイソスタティックプレスすることにより行う特許請求
の範囲第2項記載の高熱伝導性焼結体の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61195269A JPS6355162A (ja) | 1986-08-22 | 1986-08-22 | 高熱伝導性焼結体及びその製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61195269A JPS6355162A (ja) | 1986-08-22 | 1986-08-22 | 高熱伝導性焼結体及びその製造方法 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6355162A true JPS6355162A (ja) | 1988-03-09 |
Family
ID=16338344
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61195269A Pending JPS6355162A (ja) | 1986-08-22 | 1986-08-22 | 高熱伝導性焼結体及びその製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPS6355162A (ja) |
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01249661A (ja) * | 1988-03-30 | 1989-10-04 | Japan Atom Energy Res Inst | 核融合炉用セラミックス材料 |
| JPH02116675A (ja) * | 1988-10-26 | 1990-05-01 | Showa Denko Kk | SiC焼結体の製造方法 |
| JPH02184570A (ja) * | 1989-01-10 | 1990-07-19 | Japan Atom Energy Res Inst | 核融合炉用セラミックス材料 |
| JP2011236079A (ja) * | 2010-05-10 | 2011-11-24 | Bridgestone Corp | セラミックス材料の製造方法、及びセラミックス材料 |
-
1986
- 1986-08-22 JP JP61195269A patent/JPS6355162A/ja active Pending
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPH01249661A (ja) * | 1988-03-30 | 1989-10-04 | Japan Atom Energy Res Inst | 核融合炉用セラミックス材料 |
| JPH02116675A (ja) * | 1988-10-26 | 1990-05-01 | Showa Denko Kk | SiC焼結体の製造方法 |
| JPH02184570A (ja) * | 1989-01-10 | 1990-07-19 | Japan Atom Energy Res Inst | 核融合炉用セラミックス材料 |
| JP2011236079A (ja) * | 2010-05-10 | 2011-11-24 | Bridgestone Corp | セラミックス材料の製造方法、及びセラミックス材料 |
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