JPS6389332A - 繊維強化樹脂材料の改良成形方法 - Google Patents
繊維強化樹脂材料の改良成形方法Info
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- JPS6389332A JPS6389332A JP62221786A JP22178687A JPS6389332A JP S6389332 A JPS6389332 A JP S6389332A JP 62221786 A JP62221786 A JP 62221786A JP 22178687 A JP22178687 A JP 22178687A JP S6389332 A JPS6389332 A JP S6389332A
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- B29—WORKING OF PLASTICS; WORKING OF SUBSTANCES IN A PLASTIC STATE IN GENERAL
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
産業上の利用分野
本発明は、繊維強化樹脂材料の改良成形方法に関する。
本発明の方法は特に樹脂マトリクス内の本質的に２次元
配列の強化繊維からなる材料に適用されるが、それに限
定されるわけではない。そのような材料は、通常織布ま
たは一方向シートの形態の多くの繊維層からなり、これ
らは当初液体または半液体の樹脂と組合わされる。樹脂
は通常熱硬化性樹脂材料であり、これはおそらくは熱を
加えることが必要な化学硬化材の作用によって硬化され
る。
配列の強化繊維からなる材料に適用されるが、それに限
定されるわけではない。そのような材料は、通常織布ま
たは一方向シートの形態の多くの繊維層からなり、これ
らは当初液体または半液体の樹脂と組合わされる。樹脂
は通常熱硬化性樹脂材料であり、これはおそらくは熱を
加えることが必要な化学硬化材の作用によって硬化され
る。
従来の技術
従来、温度変化によって生じる通常の寸法変化に加えて
、強化繊維および樹脂マトリックスが硬化操作特に温度
の変化を含む操作中に重大な寸法変化を起こすかもしれ
ないことおよび通常これらの変化の実質的な部分は、樹
脂が本質的に固くなった後に生じることが知られている
。
、強化繊維および樹脂マトリックスが硬化操作特に温度
の変化を含む操作中に重大な寸法変化を起こすかもしれ
ないことおよび通常これらの変化の実質的な部分は、樹
脂が本質的に固くなった後に生じることが知られている
。
これらの現象の結果、繊維強化樹脂成形品は、通常は硬
化手順の直接の結果としてゆがみを生じる。寸法が精密
で、優れた安定性および構造性能を有する成形品を製造
するためには、硬化手順中に生じる温度変化に関して、
縦軸に沿って非常に固くかつ同時に比較的不活性な強化
繊維例えば炭素繊維を用いるのが慣例である。同様に繊
維の配向が確実にラミネートの平面の中心に対して対称
的になるようにするのが慣例である。このことを必ず確
実に行なえないとさらに多きなゆがみを引き起こす。し
かしながら、ラミネートの平面における寸法変化が、強
化繊維の適切な選択および分布によって小さくできるの
に、ラミネートの厚みの寸法変化は、樹脂マトリックス
の挙動および繊維の横方向の性質によって調節されるも
のであることが知られている。
化手順の直接の結果としてゆがみを生じる。寸法が精密
で、優れた安定性および構造性能を有する成形品を製造
するためには、硬化手順中に生じる温度変化に関して、
縦軸に沿って非常に固くかつ同時に比較的不活性な強化
繊維例えば炭素繊維を用いるのが慣例である。同様に繊
維の配向が確実にラミネートの平面の中心に対して対称
的になるようにするのが慣例である。このことを必ず確
実に行なえないとさらに多きなゆがみを引き起こす。し
かしながら、ラミネートの平面における寸法変化が、強
化繊維の適切な選択および分布によって小さくできるの
に、ラミネートの厚みの寸法変化は、樹脂マトリックス
の挙動および繊維の横方向の性質によって調節されるも
のであることが知られている。
上記の正味の結果として、ラミネートは硬化中にフラク
ション毎の厚みの変化を生じることになる。これらの変
化は、対応するフラクション毎の平面内の寸法変化とは
異なり、かつ一般的にはこれよりはるかに大きい。この
挙動は、当初から曲がっているラミネートに、重大な曲
げゆがみを生じさせるかまたは、もし動きが抑えられる
ならば残留曲げ応力を引き起こす。これは硬化操作が終
った後でラミネート内に残る。
ション毎の厚みの変化を生じることになる。これらの変
化は、対応するフラクション毎の平面内の寸法変化とは
異なり、かつ一般的にはこれよりはるかに大きい。この
挙動は、当初から曲がっているラミネートに、重大な曲
げゆがみを生じさせるかまたは、もし動きが抑えられる
ならば残留曲げ応力を引き起こす。これは硬化操作が終
った後でラミネート内に残る。
発明の目的
本発明の目的は、ゆがみを生じさせることが少なく、寸
法が精密で、優れた安定性および構造性能を有する成形
品を製造することができる繊維強化樹脂材料の改良成形
方法を提供しようとするにある。
法が精密で、優れた安定性および構造性能を有する成形
品を製造することができる繊維強化樹脂材料の改良成形
方法を提供しようとするにある。
本発明は、硬化サイクルが通常２つの段階、すなわち初
硬化段階および後硬化段階からなるという認識による。
硬化段階および後硬化段階からなるという認識による。
初硬化段階の間、圧力を加えて樹脂が流れるようにし、
続いて樹脂のゲル化および凝固によってラミネートを合
体させる。
続いて樹脂のゲル化および凝固によってラミネートを合
体させる。
樹脂の流れを増すと同時に硬化反応を開始させるために
、かつこれを満足すべき率で維持するために、いくらか
の熱が必要であるかもしれない。後硬化段階の間、今や
固くなっている部分硬化材料を、さらに熱処理に付し、
通常硬化度を増加させ、これにより樹脂の高温への抵抗
性を改善する。後硬化中に用いられる温度は、通常は初
硬化段階中の温度よりも高い。硬化サイクルはまた１回
またはそれ以上の接着操作を含んでいてもよい。この操
作によって、繊維強化樹脂およびその他の材料は接着さ
せられ、固くかつ相互に接着する。接着操作を、繊維強
化樹脂材料の切破化および後硬化段階と同時に行なって
も行なわなくてもよい。
、かつこれを満足すべき率で維持するために、いくらか
の熱が必要であるかもしれない。後硬化段階の間、今や
固くなっている部分硬化材料を、さらに熱処理に付し、
通常硬化度を増加させ、これにより樹脂の高温への抵抗
性を改善する。後硬化中に用いられる温度は、通常は初
硬化段階中の温度よりも高い。硬化サイクルはまた１回
またはそれ以上の接着操作を含んでいてもよい。この操
作によって、繊維強化樹脂およびその他の材料は接着さ
せられ、固くかつ相互に接着する。接着操作を、繊維強
化樹脂材料の切破化および後硬化段階と同時に行なって
も行なわなくてもよい。
本明細書において、「樹脂および強化材系統」という用
語は、樹脂マトリックス組成物、強化材組成物、配向お
よび間隔、および樹脂と強化材との割合のあらゆる予め
選ばれた取合せを意味する。
語は、樹脂マトリックス組成物、強化材組成物、配向お
よび間隔、および樹脂と強化材との割合のあらゆる予め
選ばれた取合せを意味する。
発明の構成
この発明は、上記の目的を達成するために、まず第１に
、初めは未硬化の樹脂マトリックスに繊維強化を与える
こと、マトリックスの硬化という結果を生じ、かつ初硬
化段階および後硬化段階を含んでいるサイクルを実施す
ることからなる、繊維強化樹脂材料の改良成形方法であ
って、一定の樹脂システムおよび硬化段階に対して、初
硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化と、後硬化
段階の間のフラクション毎の厚みの変化との合計が、最
大の寸法精度が要求される所望の最終使用温度おいて、
繊維強化樹脂成形品の平面内のフラクション毎の寸法変
化に等しいか、あるいは予定された量だけ異なっている
という結果になるような切破化温度が選ばれることを特
徴とする方法を要旨としている。
、初めは未硬化の樹脂マトリックスに繊維強化を与える
こと、マトリックスの硬化という結果を生じ、かつ初硬
化段階および後硬化段階を含んでいるサイクルを実施す
ることからなる、繊維強化樹脂材料の改良成形方法であ
って、一定の樹脂システムおよび硬化段階に対して、初
硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化と、後硬化
段階の間のフラクション毎の厚みの変化との合計が、最
大の寸法精度が要求される所望の最終使用温度おいて、
繊維強化樹脂成形品の平面内のフラクション毎の寸法変
化に等しいか、あるいは予定された量だけ異なっている
という結果になるような切破化温度が選ばれることを特
徴とする方法を要旨としている。
次に、第２に、初めは未硬化の樹脂マトリックスに繊維
強化を与えること、マトリックスの硬化という結果を生
じ、かつ初硬化段階および後硬化段階を含んでいるサイ
クルを実施することからなる、繊維強化樹脂材料の改良
成形方法であって、一定の初硬化温度および硬化段階に
対して、初硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化
と、後硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化との
合計が、最大の寸法精度が要求される所望の最終使用温
度おいて、繊維強化樹脂成形品の平面内のフラクション
毎の寸法変化に等しいか、あるいは予定された量だけ異
なっているという結果になるような樹脂システムが選ば
れることを特徴とする方法を要旨としている。
強化を与えること、マトリックスの硬化という結果を生
じ、かつ初硬化段階および後硬化段階を含んでいるサイ
クルを実施することからなる、繊維強化樹脂材料の改良
成形方法であって、一定の初硬化温度および硬化段階に
対して、初硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化
と、後硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化との
合計が、最大の寸法精度が要求される所望の最終使用温
度おいて、繊維強化樹脂成形品の平面内のフラクション
毎の寸法変化に等しいか、あるいは予定された量だけ異
なっているという結果になるような樹脂システムが選ば
れることを特徴とする方法を要旨としている。
つぎに、第３に、初めは未硬化の樹脂マトリックスに繊
維強化を与えること、マトリックスの硬化という結果を
生じ、かつ初硬化段階および後硬化段階を含んでいるサ
イクルを実施することからなる、繊維強化樹脂材料の改
良成形方法であって、一定の初硬化温度および樹脂シス
テムに対して、初硬化段階の間のフラクション毎の厚み
の変化と、後硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変
化との合計が、最大の寸法精度が要求される所望の最終
使用温度おいて、繊維強化樹脂成形品の平面内のフラク
ション毎の寸法変化に等しいか、あるいは予定された量
だけ異なっているという結果になるような切破化および
後硬化段階が選ばれることを特徴とする方法を要旨とし
ている。
維強化を与えること、マトリックスの硬化という結果を
生じ、かつ初硬化段階および後硬化段階を含んでいるサ
イクルを実施することからなる、繊維強化樹脂材料の改
良成形方法であって、一定の初硬化温度および樹脂シス
テムに対して、初硬化段階の間のフラクション毎の厚み
の変化と、後硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変
化との合計が、最大の寸法精度が要求される所望の最終
使用温度おいて、繊維強化樹脂成形品の平面内のフラク
ション毎の寸法変化に等しいか、あるいは予定された量
だけ異なっているという結果になるような切破化および
後硬化段階が選ばれることを特徴とする方法を要旨とし
ている。
高い構造性能が要求される場合には、例えば炭素繊維の
ような材料を選ぶことが好ましいが、本発明の方法にお
いてはしばしば固くてかつ比較的不活性な繊維の繊維強
化材を用いることを含んでいてもよい。このようなもの
によれば繊維強化樹脂成形品の平面内のラミネートのフ
ラクション毎の寸法変化が非常に小さい。この場合、温
度、樹脂および強化材は、初硬化段階中のフラクション
毎の厚みの変化が、後硬化段階中のフラクション毎の厚
みの変化にほぼ等しくなるように選ばれる。
ような材料を選ぶことが好ましいが、本発明の方法にお
いてはしばしば固くてかつ比較的不活性な繊維の繊維強
化材を用いることを含んでいてもよい。このようなもの
によれば繊維強化樹脂成形品の平面内のラミネートのフ
ラクション毎の寸法変化が非常に小さい。この場合、温
度、樹脂および強化材は、初硬化段階中のフラクション
毎の厚みの変化が、後硬化段階中のフラクション毎の厚
みの変化にほぼ等しくなるように選ばれる。
多層、多配向、一方向の繊維強化材が使用されれる場合
、１つの特別な繊維配向の方向における強化材の平面内
の寸法変化と等しいかまたは平面内寸法変化の平均値と
適合するようなフラクション毎の厚みの変化を生じるよ
うな硬化方法が選ばれる。
、１つの特別な繊維配向の方向における強化材の平面内
の寸法変化と等しいかまたは平面内寸法変化の平均値と
適合するようなフラクション毎の厚みの変化を生じるよ
うな硬化方法が選ばれる。
好ましくは初硬化温度は、できるだけ低いが、それでも
満足すべき初硬化段階を生じるように選ばれる。多くの
場合室温が好ましい初硬化温度である。
満足すべき初硬化段階を生じるように選ばれる。多くの
場合室温が好ましい初硬化温度である。
基本的な繊維／樹脂の組合わせに付加される成分が、厚
みの変化挙動を変えるために組込まれてもよい。例えば
成形される材料の厚みにおける寸法変化の調節は、もと
の名目上２次元強化材に加えて、前記２次元強化材の平
面を横断する面に強化材を導入することによって行なわ
れてもよい。
みの変化挙動を変えるために組込まれてもよい。例えば
成形される材料の厚みにおける寸法変化の調節は、もと
の名目上２次元強化材に加えて、前記２次元強化材の平
面を横断する面に強化材を導入することによって行なわ
れてもよい。
この発明は、繊維強化樹脂材料から製造されたどのよう
な成形品も、もしも硬化サイクル中゛ に固体ラミネー
トのフラクション毎の厚みの変化がフラクション毎の平
面内寸法変化に正確に等しいならば（ラミネート平面中
心が対称的であるという通常の要求条件が満たされ、か
つ硬化中に温度勾配のような曲げ変形の原因が他に存在
しないと仮定して）、硬化により誘発された曲げゆがみ
および残留曲げ応力から完全に免れるであろうことを認
める。この条件は、ラミネート構造、樹脂および強化材
の配合、硬化サイクルおよび初硬化温度を調節して、硬
化中に必要とされるラミネートの厚みの変化を生じさせ
ることによって、あるいは初硬化温度および一定の樹脂
システムの後硬化手順を調節して、特別な繊維強化ラミ
ネート内部に所望の厚みの変化を生じさせることによっ
て、あるいは樹脂配合を調節して、特別な所望の初硬化
温度および後硬化手順に対して、所望のラミネートの厚
みの変化を生じさせることによって達成することができ
る。一定の樹脂および強化材システムに対して、硬化サ
イクルの調節は、初硬化段階の間のフラクション毎の厚
みの減少と、後硬化段階の間のフラクション毎の厚みの
増加との合計が、ラミネートのフラクション毎の平面内
寸法変化に等しくなるまで切破化温度を変えることによ
って行なうことができる。後者の量は、通常、固くて比
較的熱に不活性な繊維を使用することによって、高度に
精密で安定かつ高性能成形品においては可能な限り小さ
くされるので、所望の条件は、初硬化の厚み収縮が、後
硬化の厚み膨張にほぼ等しい時に通常達成される。
な成形品も、もしも硬化サイクル中゛ に固体ラミネー
トのフラクション毎の厚みの変化がフラクション毎の平
面内寸法変化に正確に等しいならば（ラミネート平面中
心が対称的であるという通常の要求条件が満たされ、か
つ硬化中に温度勾配のような曲げ変形の原因が他に存在
しないと仮定して）、硬化により誘発された曲げゆがみ
および残留曲げ応力から完全に免れるであろうことを認
める。この条件は、ラミネート構造、樹脂および強化材
の配合、硬化サイクルおよび初硬化温度を調節して、硬
化中に必要とされるラミネートの厚みの変化を生じさせ
ることによって、あるいは初硬化温度および一定の樹脂
システムの後硬化手順を調節して、特別な繊維強化ラミ
ネート内部に所望の厚みの変化を生じさせることによっ
て、あるいは樹脂配合を調節して、特別な所望の初硬化
温度および後硬化手順に対して、所望のラミネートの厚
みの変化を生じさせることによって達成することができ
る。一定の樹脂および強化材システムに対して、硬化サ
イクルの調節は、初硬化段階の間のフラクション毎の厚
みの減少と、後硬化段階の間のフラクション毎の厚みの
増加との合計が、ラミネートのフラクション毎の平面内
寸法変化に等しくなるまで切破化温度を変えることによ
って行なうことができる。後者の量は、通常、固くて比
較的熱に不活性な繊維を使用することによって、高度に
精密で安定かつ高性能成形品においては可能な限り小さ
くされるので、所望の条件は、初硬化の厚み収縮が、後
硬化の厚み膨張にほぼ等しい時に通常達成される。
ある条件下において、最終成形品にある程度のゆがみま
たは内部の応力が存在することが望まれることは認めら
れなければならない。そのような場合、切破化温度、あ
るいは樹脂および強化材システムまたは硬化サイクル、
またはこれらのあらゆる組合わせは、初硬化および後硬
化段階の間のフラクション毎の厚みの変化の合計が、所
望のゆがみまたは内部の応力という結果となって表われ
るような、予定された量だけ、強化の平面内のフラクシ
ョン毎の寸法変化と異なるようにして選ばれる。
たは内部の応力が存在することが望まれることは認めら
れなければならない。そのような場合、切破化温度、あ
るいは樹脂および強化材システムまたは硬化サイクル、
またはこれらのあらゆる組合わせは、初硬化および後硬
化段階の間のフラクション毎の厚みの変化の合計が、所
望のゆがみまたは内部の応力という結果となって表われ
るような、予定された量だけ、強化の平面内のフラクシ
ョン毎の寸法変化と異なるようにして選ばれる。
初硬化段階の間、成形される製品の厚みに減少があり、
後硬化段階に増加があるのは正常なことである。
後硬化段階に増加があるのは正常なことである。
しかしながら常にそうとも限らない。収縮と膨張の特殊
な組合わせを、配合変化によって樹脂システムの中に作
ることができる。いくつかの場合に初硬化段階の間、樹
脂の膨張が可能である。
な組合わせを、配合変化によって樹脂システムの中に作
ることができる。いくつかの場合に初硬化段階の間、樹
脂の膨張が可能である。
本発明は、製品のどのようなゆがみも応力無しに起こり
うると、例えば製品は１つの曲率しか有しないと仮定し
て、成形製品の所望の最終条件が製品の形状寸法と無関
係であるような成形方法を生み出した。
うると、例えば製品は１つの曲率しか有しないと仮定し
て、成形製品の所望の最終条件が製品の形状寸法と無関
係であるような成形方法を生み出した。
実 施 例
本発明の実施例を、添付図面に関連して、単なる例とし
て説明する。図面は曲げられた成形品の横断面を図式的
に示す。
て説明する。図面は曲げられた成形品の横断面を図式的
に示す。
図面において、δθは成形中の角度変化であり、ｔは厚
み、ｅは弧の角度である。厚みの変化はδｔである。す
なわち予備硬化中のフラクション毎の厚み変化（通常は
減少）と、後硬化中のフラクション毎の厚み変化（通常
は増加）との合計である。強化平面内寸法変化はδＣで
ある。従って下記のようになる。
み、ｅは弧の角度である。厚みの変化はδｔである。す
なわち予備硬化中のフラクション毎の厚み変化（通常は
減少）と、後硬化中のフラクション毎の厚み変化（通常
は増加）との合計である。強化平面内寸法変化はδＣで
ある。従って下記のようになる。
δ ｔ
１ ＋□
を
実施例１
製造されるべき繊維強化樹脂成形品の正確な成形用型ま
たは模型を作る。この成形品は部材、成形用具または成
形用型であってもよい。繊維強化樹脂材料の層を、成形
用型に塗布し、切破化温度、初硬化および後硬化段階の
繊維／樹脂形状および樹脂特徴の組合わせを、初硬化お
よび後硬化段階におけるフラクション毎の厚みの変化の
合計が、フラクション毎の平面内の長さの変化の合計に
等しくなるように選ぶ。
たは模型を作る。この成形品は部材、成形用具または成
形用型であってもよい。繊維強化樹脂材料の層を、成形
用型に塗布し、切破化温度、初硬化および後硬化段階の
繊維／樹脂形状および樹脂特徴の組合わせを、初硬化お
よび後硬化段階におけるフラクション毎の厚みの変化の
合計が、フラクション毎の平面内の長さの変化の合計に
等しくなるように選ぶ。
硬化成形品は、曲げゆがみが無く、ある特別な温度にお
いて成形用型または模型の形状を正確に再現する。通常
の線熱膨張効果が必要なものとして認められたと考えら
れる。
いて成形用型または模型の形状を正確に再現する。通常
の線熱膨張効果が必要なものとして認められたと考えら
れる。
この実施例１の特別な実施態様として、二方向炭素繊維
織物Ａ０１０３ （ファーザーギル・アンド・ハーベイ
社製）と、エポキシ樹脂配合物、コード番号ＬＴＭＩＯ
（アドヴアンスト・コンポジット・コンポウネンツ・リ
ミティッド社製）と組合わせて、５０％±５９６（容量
）繊維のラミネートを生じる。
織物Ａ０１０３ （ファーザーギル・アンド・ハーベイ
社製）と、エポキシ樹脂配合物、コード番号ＬＴＭＩＯ
（アドヴアンスト・コンポジット・コンポウネンツ・リ
ミティッド社製）と組合わせて、５０％±５９６（容量
）繊維のラミネートを生じる。
繊維と樹脂配合物の組合わせを、所望の最終使用温度、
この場合、は室温（２０℃）で、成形製品の所望の形状
に正確に合致する形状を有する成形用型に塗布する。下
記の硬化段階を実施する： 初硬化 ６０℃で３時間 後硬化１ ８０℃で１時間 後硬化２ １２０℃で１時間 後硬化３ １５０℃で１時間 後硬化４ １８０℃で１時間 単なる「溝型材」部分の見本の試験においても、上記の
方法が、設計最終使用温度２０±５℃において、通常の
材料および方法を用いて得られるものより９０％以上も
低い硬化ゆがみ水準を生じることがわかった。
この場合、は室温（２０℃）で、成形製品の所望の形状
に正確に合致する形状を有する成形用型に塗布する。下
記の硬化段階を実施する： 初硬化 ６０℃で３時間 後硬化１ ８０℃で１時間 後硬化２ １２０℃で１時間 後硬化３ １５０℃で１時間 後硬化４ １８０℃で１時間 単なる「溝型材」部分の見本の試験においても、上記の
方法が、設計最終使用温度２０±５℃において、通常の
材料および方法を用いて得られるものより９０％以上も
低い硬化ゆがみ水準を生じることがわかった。
種々の最終使用温度に対して、初硬化および後硬化温度
の異なる組合わせが、精密成形条件に合うために必要と
される。
の異なる組合わせが、精密成形条件に合うために必要と
される。
実施例２
精密な繊維強樹脂成形品を製造することが望まれる。こ
れは部材または成形用具になるものであるかも知れない
。初硬化および後硬化サイクル、繊維／樹脂の形状およ
び樹脂の特徴、初硬化および後硬化段階におけるフラク
ション毎の厚みの変化の合計が、一定の温度において、
対応するフラクション毎の平面内の長さの変化とは、あ
る知られた量だけ異なるようなものである。
れは部材または成形用具になるものであるかも知れない
。初硬化および後硬化サイクル、繊維／樹脂の形状およ
び樹脂の特徴、初硬化および後硬化段階におけるフラク
ション毎の厚みの変化の合計が、一定の温度において、
対応するフラクション毎の平面内の長さの変化とは、あ
る知られた量だけ異なるようなものである。
成形品は、上記のことにより硬化手順の結果としてゆが
みを生じる。これらのゆがみおよびこれに伴なう残留応
力の大きさと分布は、δ ｅ θ δ ｔ １ ＋□ というゆがみ等式に関連させて、構造的分析技術を用い
て決定される。
みを生じる。これらのゆがみおよびこれに伴なう残留応
力の大きさと分布は、δ ｅ θ δ ｔ １ ＋□ というゆがみ等式に関連させて、構造的分析技術を用い
て決定される。
この決定されたゆがみは、成形用具または模型の要求さ
れる形状を決定するために使用される。これらの用具ま
たは模型によって、繊維強化樹脂材料は、ある一定の温
度において特別に所望された形状の繊維強化された製品
を製造するために成形されることになる。
れる形状を決定するために使用される。これらの用具ま
たは模型によって、繊維強化樹脂材料は、ある一定の温
度において特別に所望された形状の繊維強化された製品
を製造するために成形されることになる。
実施例３
精密な繊維強樹脂成形品を製造することが望まれる。初
硬化および後硬化サイクル、繊維／樹脂の形状および樹
脂の特徴、初硬化および後硬化段階におけるフラクショ
ン毎の厚みの変化の合計が、一定の温度（ｒＴ＋Ｊとす
る）において、対応するフラクション毎の平面内の長さ
の変化とは、ある知られた量だけ異なるようなものであ
る。
硬化および後硬化サイクル、繊維／樹脂の形状および樹
脂の特徴、初硬化および後硬化段階におけるフラクショ
ン毎の厚みの変化の合計が、一定の温度（ｒＴ＋Ｊとす
る）において、対応するフラクション毎の平面内の長さ
の変化とは、ある知られた量だけ異なるようなものであ
る。
成形品は、上記のことにより硬化手順の結果としてゆが
みを生じる。
みを生じる。
まず、第１に、製品の精密な模型または原型を作る（熱
膨張の許容度を含んでいてもいなくてもよい）。
膨張の許容度を含んでいてもいなくてもよい）。
ついで第２に、繊維および樹脂システムを選ぶ。これは
製品を含むものとは異なっていて、かつ初硬化および後
硬化段階におけるフラクション毎の厚みの変化の合計が
、対応するフラクション毎の平面内の長さ変化とは、温
度（Ｔ１）において、製品を含む材料の量に等しいか、
またはこれとは反対の量だけ、その製品の切破化温度（
ｒＴｚＪとする）において、異なるというような特徴を
有する。この第２の繊維強化相゛ 脂材材をその模型ま
たは原型に塗布し、硬化して成形用具を作る。この成形
用具は、模型の形状からはゆがめられている。
製品を含むものとは異なっていて、かつ初硬化および後
硬化段階におけるフラクション毎の厚みの変化の合計が
、対応するフラクション毎の平面内の長さ変化とは、温
度（Ｔ１）において、製品を含む材料の量に等しいか、
またはこれとは反対の量だけ、その製品の切破化温度（
ｒＴｚＪとする）において、異なるというような特徴を
有する。この第２の繊維強化相゛ 脂材材をその模型ま
たは原型に塗布し、硬化して成形用具を作る。この成形
用具は、模型の形状からはゆがめられている。
第１の繊維強化樹脂材料の層を、ゆがんだ成形用具に塗
布し、硬化させて成形製品を作る。
布し、硬化させて成形製品を作る。
この成形製品は、成形用具に誘発されたゆがみと等しい
およびこれと反対のゆがみを生じるように、硬化中にゆ
がむ。従ってこの製品の最終の形状は、模型の大きさに
おいて許されるあらゆる通常の熱膨張の許容度にもかか
わらず、模型の形状と同じである。
およびこれと反対のゆがみを生じるように、硬化中にゆ
がむ。従ってこの製品の最終の形状は、模型の大きさに
おいて許されるあらゆる通常の熱膨張の許容度にもかか
わらず、模型の形状と同じである。
多くの成形製品の形状に対して成形用具の構造は、その
製品の構造とは大きく異なるかもしれない。その他の製
品形状に対して、成形用具の構造は、その製品の構造と
似ているかもしれない。
製品の構造とは大きく異なるかもしれない。その他の製
品形状に対して、成形用具の構造は、その製品の構造と
似ているかもしれない。
実施例４
この実施例は、下記以外は実施例３と同じである。すな
わち精密な模型から、最終の所望形状へ進むために、追
加の繊維強化成形品が用いられてもよいということを除
く。
わち精密な模型から、最終の所望形状へ進むために、追
加の繊維強化成形品が用いられてもよいということを除
く。
硬化手順の結果として、繊維強化樹脂成形品のどれかま
たはすべてがゆがんでもよいし、どれもゆがまなくても
よい。
たはすべてがゆがんでもよいし、どれもゆがまなくても
よい。
繊維／樹脂システム、樹脂硬化特徴、初硬化温度、後硬
化手順の１つまたは組合わせを調節することによって、
繊維強化樹脂成形品のどれかまたはすべてのゆがみが、
故意に作り出されてもよいし、どれも作り出されなくて
もよい。
化手順の１つまたは組合わせを調節することによって、
繊維強化樹脂成形品のどれかまたはすべてのゆがみが、
故意に作り出されてもよいし、どれも作り出されなくて
もよい。
成形段階のどれかが繊維強化樹脂材料を用いてまたは用
いずに実施されてもよいし、どれも上記のように実施さ
れなくてもよい。
いずに実施されてもよいし、どれも上記のように実施さ
れなくてもよい。
各中間成形段階に生じたすべてのゆがみの合計が結びつ
いて最終成形段階において生じるゆがみを補償する。
いて最終成形段階において生じるゆがみを補償する。
いくつかの成形品、特に一方向繊維を強化材として用い
ているものに対して、平面内寸法変化は方向によって代
わることがある。そのような場合、硬化方法は、一方向
においてのみ平面内寸法変化に等しいか、あるいは平面
内寸法変化の平均値と合うようなフラクション毎の厚み
の変化を所望のように作り出すために調節されることが
できる。しかしながら、大部分の実際のラミネート形状
に対して、平面内寸法変化はどの方向においても、対応
する厚みの変化と較べて小さい。従って平面内寸法変化
の方向による変化は、通常は寸法誤差の主な原因とはな
らない。
ているものに対して、平面内寸法変化は方向によって代
わることがある。そのような場合、硬化方法は、一方向
においてのみ平面内寸法変化に等しいか、あるいは平面
内寸法変化の平均値と合うようなフラクション毎の厚み
の変化を所望のように作り出すために調節されることが
できる。しかしながら、大部分の実際のラミネート形状
に対して、平面内寸法変化はどの方向においても、対応
する厚みの変化と較べて小さい。従って平面内寸法変化
の方向による変化は、通常は寸法誤差の主な原因とはな
らない。
すべての複合成形は、切破化生に要求される形を作り出
すために、ある形の原型、種模型または種型を必要とす
るので、また原型それ自体が熱膨張現象によって影響さ
れるので、室温で最高の精度が要求され・るような場合
に、初硬化温度ができるだけ低いのが特に望ましい。こ
のことは、ある特別な初硬化温度に対して所望の収縮／
膨張挙動を生じるために、樹脂配合それ自体を調節する
ことによって達成されうる。これは好ましくは室温ある
いは他の要因が許す限り室温に近い温度が好ましい。室
温とは異なる温度で最高の精度が要求されるような場合
、好ましい初硬化温度は、通常は（ａ）原型および成形
品の示差熱膨張による誤差の最小化、および（ｂ）切破
化が実施される温度に耐えうる原型材料の能力という要
求条件の変更によるものである。 繊維強化成形品の製
造においては、ゆがみおよび残留応力の他の原因、例え
ば硬化中のラミネートの厚みの温度勾配および繊維の不
整列等が存在するけれども、ここにおいて提案される方
法は、硬化ゆがみの大きな原因を取除き、現存する製造
方法に比して、達成しうる精度の水準を大巾に改善して
いる。
すために、ある形の原型、種模型または種型を必要とす
るので、また原型それ自体が熱膨張現象によって影響さ
れるので、室温で最高の精度が要求され・るような場合
に、初硬化温度ができるだけ低いのが特に望ましい。こ
のことは、ある特別な初硬化温度に対して所望の収縮／
膨張挙動を生じるために、樹脂配合それ自体を調節する
ことによって達成されうる。これは好ましくは室温ある
いは他の要因が許す限り室温に近い温度が好ましい。室
温とは異なる温度で最高の精度が要求されるような場合
、好ましい初硬化温度は、通常は（ａ）原型および成形
品の示差熱膨張による誤差の最小化、および（ｂ）切破
化が実施される温度に耐えうる原型材料の能力という要
求条件の変更によるものである。 繊維強化成形品の製
造においては、ゆがみおよび残留応力の他の原因、例え
ば硬化中のラミネートの厚みの温度勾配および繊維の不
整列等が存在するけれども、ここにおいて提案される方
法は、硬化ゆがみの大きな原因を取除き、現存する製造
方法に比して、達成しうる精度の水準を大巾に改善して
いる。
上記実施例は、特に２次元炭素繊維強化材に関連して、
熱硬化性樹脂の使用に関するものであるが発明の方法は
、寸法変化の大きさおよび徴候が異なるかもしれないが
、他の２次元繊維とマトリックスの組合わせにも潜在的
には適用しうる。正味のフラクション毎の厚みおよび平
面内寸法変化が独立して調節されるならば、かつこれに
より同一にされるならば、精密成形条件が達成されうる
。
熱硬化性樹脂の使用に関するものであるが発明の方法は
、寸法変化の大きさおよび徴候が異なるかもしれないが
、他の２次元繊維とマトリックスの組合わせにも潜在的
には適用しうる。正味のフラクション毎の厚みおよび平
面内寸法変化が独立して調節されるならば、かつこれに
より同一にされるならば、精密成形条件が達成されうる
。
精密成形条件を達成するもう１つの方法は、厚みの繊維
強化材を、名目上２次元的に繊維強化されたラミネート
中に導入することである。
強化材を、名目上２次元的に繊維強化されたラミネート
中に導入することである。
これによってさらに、厚みの膨張または収縮挙動を調節
する手段を提供する。
する手段を提供する。
サンドイッチ型構造を有する、すなわち繊維強化ラミネ
ートされた表皮を低密度芯材上に置いた構成材料に対し
ては、硬化よおび接着手順による厚みの膨張／収縮の歪
は、一般に種々の材料において異なる。そのような場合
、表皮厚みにおける変化と芯厚みにおける変化との組合
わせ効果を、硬化および接着方法を定義する際に、精密
成形条件を達成するために必要であるとみなされなけれ
ばならない。
ートされた表皮を低密度芯材上に置いた構成材料に対し
ては、硬化よおび接着手順による厚みの膨張／収縮の歪
は、一般に種々の材料において異なる。そのような場合
、表皮厚みにおける変化と芯厚みにおける変化との組合
わせ効果を、硬化および接着方法を定義する際に、精密
成形条件を達成するために必要であるとみなされなけれ
ばならない。
しかしながら実際のサンドイッチ構造の大部分において
、表皮が芯厚みと較べて薄い場合、薄くて柔軟な表皮内
の内部から発生した曲げ応力の効果は、全体としてサン
ドイッチパネルの曲げ挙動には、とるに足りない効果し
か与えない。同様に、低密度、低剛性の芯の平面内膨張
／収縮挙動は、固い（半透膜のような）表皮の平面内膨
張／収縮挙動にほとんど効果を及ぼさない。従ってこの
非常にありふれた構造形態に対して、硬化および接着方
法の間、芯材おけるフラクション毎の厚みの変化が、表
皮の平面内寸法における対応するフラクション毎の変化
と等しい時に、精密成形条件が非常に良い近似値に至る
まで適合する。これらの量は、表皮および芯が固くなっ
て相互に接着する点から、硬化および接芒方法の終結に
測定される。
、表皮が芯厚みと較べて薄い場合、薄くて柔軟な表皮内
の内部から発生した曲げ応力の効果は、全体としてサン
ドイッチパネルの曲げ挙動には、とるに足りない効果し
か与えない。同様に、低密度、低剛性の芯の平面内膨張
／収縮挙動は、固い（半透膜のような）表皮の平面内膨
張／収縮挙動にほとんど効果を及ぼさない。従ってこの
非常にありふれた構造形態に対して、硬化および接着方
法の間、芯材おけるフラクション毎の厚みの変化が、表
皮の平面内寸法における対応するフラクション毎の変化
と等しい時に、精密成形条件が非常に良い近似値に至る
まで適合する。これらの量は、表皮および芯が固くなっ
て相互に接着する点から、硬化および接芒方法の終結に
測定される。
もしも高い温度が硬化および接着方法において使用され
るならば、特別な芯材例えば炭素繊維強化ハネカムの使
用が精密成形条件を達成するために必要であろうことは
予想される。
るならば、特別な芯材例えば炭素繊維強化ハネカムの使
用が精密成形条件を達成するために必要であろうことは
予想される。
まだ上記実施例は、特に繊維強化樹脂材料に関するもの
であるが、この発明の方法は、非樹脂マトリックス例え
ば金属、合金、セラミックスまたは熱可塑性プラスチッ
ク等との複合材をも含めたあらゆる型の繊維強化複合材
料に適用されうる。どの型の強化繊維も使用することが
できる。
であるが、この発明の方法は、非樹脂マトリックス例え
ば金属、合金、セラミックスまたは熱可塑性プラスチッ
ク等との複合材をも含めたあらゆる型の繊維強化複合材
料に適用されうる。どの型の強化繊維も使用することが
できる。
この発明の方法によって製造された成形品は、成形用の
型、構造部材、ジグおよび取付具としであるいはそのよ
うな材料が好まれるその他のあらゆる用途に使用される
。ここで、種々の用途が、宇宙空間、防衛および精密工
業において見出される。特別な例を挙げれば、衛星、宇
宙船および航空機部材よおびレーザーおよび通信レフレ
クタ−１導波管および構造部材などがある。
型、構造部材、ジグおよび取付具としであるいはそのよ
うな材料が好まれるその他のあらゆる用途に使用される
。ここで、種々の用途が、宇宙空間、防衛および精密工
業において見出される。特別な例を挙げれば、衛星、宇
宙船および航空機部材よおびレーザーおよび通信レフレ
クタ−１導波管および構造部材などがある。
前記の記載および特許請求の範囲において、例えば硬化
中の温度変化によって通常予期されるゆがみを、成形用
型の設計中あるいは初硬化温度、樹脂システム組成およ
び切破化および後硬化段階の選択中に、正常なものとみ
なすことが理解されなければならないことが強調される
。
中の温度変化によって通常予期されるゆがみを、成形用
型の設計中あるいは初硬化温度、樹脂システム組成およ
び切破化および後硬化段階の選択中に、正常なものとみ
なすことが理解されなければならないことが強調される
。
発明の効果
この発明は、上述のように、初めは未硬化の樹脂マトリ
ックスに繊維強化を与えること、マトリックスの硬化と
いう結果を生じ、かつ初硬化段階および後硬化段階を含
んでいるサイクルを実施することからなる、繊維強化樹
脂材料の改良成形方法であって、まず第１に、一定の樹
脂システムおよび硬化段階に対して、初硬化段階の間の
フラクション毎の厚みの変化と、後硬化段階の間のフラ
クション毎の厚みの変化との合計が、最大の寸法精度が
要求される所望の最終使用温度おいて、繊維強化樹脂成
形品の平面内のフラクション毎の寸法変化に等しいか、
あるいは予定された量だけ異なっているという結果にな
るような初硬化温度が選ばれることを特徴とするもので
あり、第２に、同様に繊維強化樹脂材料の改良成形方法
であって、一定の初硬化温度および硬化段階に対して、
初硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化と、後硬
化段階の間のフラクション毎の厚みの変化との合計が、
最大の寸法精度が要求される所望の最終使用温度おいて
、繊維強化樹脂成形品の平面内のフラクション毎の寸法
変化に等しいか、あるいは予定された量だけ異なってい
るという結果になるような樹脂システムが選ばれること
を特徴とするものであり、第３に、同様に、繊維強化樹
脂材料の改良成形方法であって、一定の初硬化温度およ
び樹脂システムに対して、初硬化段階の間のフラクショ
ン毎の厚みの変化と、後硬化段階の間のフラクション毎
の厚みの変化との合計が、最大の寸法精度が要求される
所望の最終使用温度おいて、繊維強化樹脂成形品の平面
内のフラクション毎の寸法変化に等しいか、あるいは予
定された量だけ異なっているという結果になるような硬
化および後硬化段階が選ばれることを特徴とするもので
あり、この発明の方法によれば、繊維強化樹脂材料から
、ゆがみを生じさせることが少なく、寸法が精密で、優
れた安定性および構造性能を有する成形品を製造するこ
とができるという効果を奏する。
ックスに繊維強化を与えること、マトリックスの硬化と
いう結果を生じ、かつ初硬化段階および後硬化段階を含
んでいるサイクルを実施することからなる、繊維強化樹
脂材料の改良成形方法であって、まず第１に、一定の樹
脂システムおよび硬化段階に対して、初硬化段階の間の
フラクション毎の厚みの変化と、後硬化段階の間のフラ
クション毎の厚みの変化との合計が、最大の寸法精度が
要求される所望の最終使用温度おいて、繊維強化樹脂成
形品の平面内のフラクション毎の寸法変化に等しいか、
あるいは予定された量だけ異なっているという結果にな
るような初硬化温度が選ばれることを特徴とするもので
あり、第２に、同様に繊維強化樹脂材料の改良成形方法
であって、一定の初硬化温度および硬化段階に対して、
初硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化と、後硬
化段階の間のフラクション毎の厚みの変化との合計が、
最大の寸法精度が要求される所望の最終使用温度おいて
、繊維強化樹脂成形品の平面内のフラクション毎の寸法
変化に等しいか、あるいは予定された量だけ異なってい
るという結果になるような樹脂システムが選ばれること
を特徴とするものであり、第３に、同様に、繊維強化樹
脂材料の改良成形方法であって、一定の初硬化温度およ
び樹脂システムに対して、初硬化段階の間のフラクショ
ン毎の厚みの変化と、後硬化段階の間のフラクション毎
の厚みの変化との合計が、最大の寸法精度が要求される
所望の最終使用温度おいて、繊維強化樹脂成形品の平面
内のフラクション毎の寸法変化に等しいか、あるいは予
定された量だけ異なっているという結果になるような硬
化および後硬化段階が選ばれることを特徴とするもので
あり、この発明の方法によれば、繊維強化樹脂材料から
、ゆがみを生じさせることが少なく、寸法が精密で、優
れた安定性および構造性能を有する成形品を製造するこ
とができるという効果を奏する。
図面はこの発明の詳細な説明するためのもので、曲がっ
た成形品の横断面図を示している。 以上
た成形品の横断面図を示している。 以上
Claims (10)
- （１）初めは未硬化の樹脂マトリックスに繊維強化を与
えること、マトリックスの硬化という結果を生じ、かつ
初硬化段階および後硬化段階を含んでいるサイクルを実
施することからなる、繊維強化樹脂材料の改良成形方法
であって、一定の樹脂システムおよび硬化段階に対して
、初硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化と、後
硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化との合計が
、最大の寸法精度が要求される所望の最終使用温度おい
て、繊維強化樹脂成形品の平面内のフラクション毎の寸
法変化に等しいか、あるいは予定された量だけ異なって
いるという結果になるような初硬化温度が選ばれること
を特徴とする方法。 - （２）初めは未硬化の樹脂マトリックスに繊維強化を与
えること、マトリックスの硬化という結果を生じ、かつ
初硬化段階および後硬化段階を含んでいるサイクルを実
施することからなる、繊維強化樹脂材料の改良成形方法
であって、一定の初硬化温度および硬化段階に対して、
初硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化と、後硬
化段階の間のフラクション毎の厚みの変化との合計が、
最大の寸法精度が要求される所望の最終使用温度おいて
、繊維強化樹脂成形品の平面内のフラクション毎の寸法
変化に等しいか、あるいは予定された量だけ異なってい
るという結果になるような樹脂システムが選ばれること
を特徴とする方法。 - （３）初めは未硬化の樹脂マトリックスに繊維強化を与
えること、マトリックスの硬化という結果を生じ、かつ
初硬化段階および後硬化段階を含んでいるサイクルを実
施することからなる、繊維強化樹脂材料の改良成形方法
であって、一定の初硬化温度および樹脂システムに対し
て、初硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化と、
後硬化段階の間のフラクション毎の厚みの変化との合計
が、最大の寸法精度が要求される所望の最終使用温度お
いて、繊維強化樹脂成形品の平面内のフラクション毎の
寸法変化に等しいか、あるいは予定された量だけ異なっ
ているという結果になるような硬化および後硬化段階が
選ばれることを特徴とする方法。 - （４）多層、多配向、一方向繊維強化材が使用される場
合、繊維配向のある特別な方向における強化材の平面内
寸法変化と等しいか、あるいは平面内寸法変化の平均値
に適合するか、あるいは前者のどちらかに対して、予定
された量だけ異なるような、フラクション毎の厚みの変
化を生じるような硬化方法が選ばれることを特徴とする
、特許請求の範囲第１〜３項のうちいずれか一項記載の
方法。 - （５）初硬化温度が、できるだけ室温に近いが、それに
もかかわらず満足すべき初硬化段階を生じるように選ば
れることを特徴とする、特許請求の範囲第１〜４項のう
ちいずれか１項記載の方法。 - （６）基本の繊維／樹脂の組合わせに付加する成分が、
厚みの変化挙動を変えるために組込まれることを特徴と
する、特許請求の範囲第１〜５項のうちいずれか１項記
載の方法。 - （７）追加の強化材が、主強化材を実質的に横断して配
置されることを特徴とする、特許請求の範囲第６項記載
の方法。 - （８）初めは未硬化の樹脂マトリックスに繊維強化を与
えること、マトリックスの硬化という結果を生じ、かつ
初硬化段階および後硬化段階を含んでいるサイクルを実
施することからなる、繊維強化樹脂材料の改良成形方法
であって、初硬化温度、樹脂システムおよび硬化段階の
いずれか１つまたは複数が、初硬化段階の間のフラクシ
ョン毎の厚みの変化と、後硬化段階の間のフラクション
毎の厚みの変化との合計が、最大の寸法精度が要求され
る所望の最終使用温度おいて、繊維強化樹脂成形品の平
面内のフラクション毎の寸法変化に等しいか、あるいは
予定された量だけ異なるように選ばれることを特徴とす
る方法。 - （９）樹脂材料が、所望の最終使用温度において成形さ
れる製品の形状に正確に対応する成形用の型で成形され
、このことによって、成形された製品は、前記所望温度
において、この型からの取出しの際、硬化中のフラクシ
ョン毎の厚みの変化の合計が繊維強化の平面内のフラク
ション毎の寸法変化に等しい時、正確に前記型と一致す
るか、あるいは型からの取出しの際、硬化中のフラクシ
ョン毎の厚みの変化の合計が、繊維強化の平面内のフラ
クション毎の寸法変化と異なる時に、前記型の形状から
ゆがみを生じているか、または型の形状に一致しており
、かつ残留応力または残留応力とゆがみとの組合せを含
んでいることを特徴とする、特許請求の範囲第１〜８項
のうちいずれか１項記載の方法。 - （１０）樹脂材料が、所望の最終使用温度において成形
される製品の最終形状の形とは、予定された量だけ異な
っている形状を有する成形用の型で成形され、このこと
によって成形された製品は、型からの取出しの際、硬化
中のフラクション毎の厚みの変化の合計が、繊維強化の
平面内のフラクション毎の寸法変化とは、この条件を達
成するのに選ばれるある予定された量だけ異なっている
時に、所望の形状と正確に一致することを特徴とする、
特許請求の範囲第１〜８項のうちいずれか１項記載の方
法。
Applications Claiming Priority (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| GB868621236A GB8621236D0 (en) | 1986-09-03 | 1986-09-03 | Moulding fibre reinforced laminates |
| GB8621236 | 1986-09-03 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6389332A true JPS6389332A (ja) | 1988-04-20 |
Family
ID=10603608
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP62221786A Pending JPS6389332A (ja) | 1986-09-03 | 1987-09-03 | 繊維強化樹脂材料の改良成形方法 |
Country Status (8)
| Country | Link |
|---|---|
| US (2) | US4836876A (ja) |
| EP (1) | EP0259091B1 (ja) |
| JP (1) | JPS6389332A (ja) |
| AT (1) | ATE63263T1 (ja) |
| CA (1) | CA1271010A (ja) |
| DE (1) | DE3769893D1 (ja) |
| ES (1) | ES2022898B3 (ja) |
| GB (1) | GB8621236D0 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2007167099A (ja) * | 2005-12-19 | 2007-07-05 | Mazda Motor Corp | 車両用ランバーサポート装置 |
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| JP3968444B2 (ja) | 1996-08-23 | 2007-08-29 | ボストン サイエンティフィック サイムド，インコーポレイテッド | ステント固定装置を具備するステント搬送機構 |
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1986
- 1986-09-03 GB GB868621236A patent/GB8621236D0/en active Pending
-
1987
- 1987-08-26 AT AT87307540T patent/ATE63263T1/de not_active IP Right Cessation
- 1987-08-26 ES ES87307540T patent/ES2022898B3/es not_active Expired - Lifetime
- 1987-08-26 EP EP87307540A patent/EP0259091B1/en not_active Expired - Lifetime
- 1987-08-26 DE DE8787307540T patent/DE3769893D1/de not_active Expired - Lifetime
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