JPS648319B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 この発明は放射性クリプトンガスをゼオライト
中に封入する方法、とくにクリプトンガスを吸蔵
した安定なゼオライトの固化体が得られる方法に
関するものである。

使用済核燃料の再処理工場および原子力発電所
から排出される排ガス中には半減期が長い（半減
期10.3年）放射性クリプトンガス（クリプトン―
85）が含まれている。これは再処理工場の排ガス
中に数％含まれ、原子力発電所からは微量発生す
るものである。放射能の環境への放出低減化の観
点からこれを回収する技術の開発が進められてい
るが、回収したクリプトンガスを長期間貯蔵する
技術については未だ開発の途上である。

長期貯蔵技術として最も開発が進んでいるとい
われているゼオライト封入法は、高温、高圧下で
クリプトンガスをゼオライトが有する空洞に閉じ
込める方法である。この封入原理は、ゼオライト
が結晶中にケージ（空洞）を有することを利用
し、ゼオライトを高温に加熱するとによりケージ
内を満たしている結晶水を結晶内のポアを介して
外部に除去し、代りに放射性排ガスをケージ内に
封入しようとするものである。このポアは常温で
は小さく、放射性排ガスであるクリプトンガスの
分子は通過することはできないが、高温に加熱す
ると大きくなり、ポアを通つてケージ内に入るこ
とができる。この状態で常温に戻すとポアは再び
小さくなり、ケージ内にクリプトンの分子が封入
される。この封入処理は、封入容量および安定性
の点から、一般に温度約300〜450℃、ガス圧力約
40000〜60000psiの高温、高圧下に行なわれてい
る。この高温、高圧技術としてガス圧媒を用いる
HIPが採用される。しかしながら、この設備は負
圧に管理されたホツトセルの中に設置される必要
があり、万一HIP容器の破壊事故が生じた場合に
は大量のガスが噴出し、セル内を負圧に維持する
ことは非常に困難である。また、容器の破壊時に
は蓄積されたエネルギーによる固形物体のミサイ
ル効果による飛散も予測され、これに対応するた
めにセルの壁の板厚を厚くする必要がある。

この発明は、このような従来の欠点を解消する
ためになされたものであり、クリプトンガスをゼ
オライトに封入するために必要な圧力はカプセル
内のクリプトンの加熱による膨張で確保するとと
もに吸蔵体を焼結することにより、安全かつ確実
にクリプトンガスを固定化するようにしたもので
ある。

すなわち、この発明は、ゼオライトをカプセル
中に充填し、これを冷却した状態で放射性クリプ
トンガスをカプセル中に導入してクリプトンガス
をゼオライトに吸着させ、ついでカプセルの変形
を阻止するようにカプセルを周囲から金型で押圧
した状態で、ゼオライトを加熱してカプセルの内
圧を上昇させることによりクリプトンガスをゼオ
ライトのケージ中に入り込ませ、つぎに余剰クリ
プトンガスを抜出した後、再度ゼオライトを加熱
するとともに周囲から押圧して焼結するようにし
たものである。

以下、この発明の実施例を図面によつて説明す
る。第１図において、カプセル１は外板１１の内
側に断熱材１２が配置されるとともに蓋１３が取
付けられて内部が密閉されてなり、内部にはゼオ
ライト２が充填されている。カプセル１の外板１
は１〜数mmの厚さのステンレス鋼あるいは通常の
炭素鋼で構成し、また断熱材１２はグラスウール
あるいはセラミツクで構成する。ゼオライト２は
粉状、ペレツト状または繊維状のものが充填され
ている。ゼオライト２中にはヒータ３が螺旋状ま
たは縦波状に全体に均等に配置されるように埋設
され、その端部が蓋１３を通して外部に導出され
ている。また蓋１３にはガス吸入口１４が設けら
れ、この吸入口１４の内側端部には金網１５が配
置されてゼオライト微粉が外部に漏れるのを防止
するようにしている。

このようにゼオライトを充填したカプセル１
を、第２図に示すようにプレスの荷重受金４上に
設置し、ガス吸入口１４およびヒータ３を第３図
に示すように受金４を貫通させ、ヒータ３は図示
しない電源に接続し、ガス吸入口１４はジヨイン
ト１６、配管１７、ストツプバルブ１８を介して
図示しないクリプトンガスホルダへ接続させる。
そして、カプセル１の周囲を液体窒素用容器５で
囲み、液体窒素によりゼオライト２を冷却してゼ
オライトの吸着性能を増大させる。この状態でガ
ス吸入口１４からクリプトンガスを所定量導入さ
せた後ストツプバルブ１８を閉じる。これにより
冷却されたゼオライト２にクリプトンガスを吸着
させる。

つぎに、第３図および第４図に示すように、液
体窒素用容器５を取外してカプセル１をクロスヘ
ツド９に保持された金型６で囲み、上方から押棒
７で押える。金型６の周囲にはヒータ４１が配置
され、また押棒７は移動上板８に設けられた加圧
用シリンダ７０によつて作動される。移動上板８
はネジ軸８１に螺着され、回転機構８０によるネ
ジ軸８１の回転により上下動するように構成され
ている。また移動上板８にはクロスヘツド昇降用
のシリンダ９０が取付けられている。この状態か
ら、第５図に示すように移動上板８を下降させて
所定の圧力でカプセル１を押圧する。

ついで、ヒータ３に通電してカプセル１内を、
例えば450〜500℃に加熱する。これによりカプセ
ルの内圧が上昇し、クリプトンガスは拡散により
ゼオライトのケージ中に入る。所定時間（例えば
１時間）保持後、通電を停止し、ストツプバルブ
１８を解放してゼオライト２のケージ中に入らな
かつた余剰クリプトンガスをガスホルダに回収す
る。なお、カプセル１は断熱材１２を有している
ためにカプセル内の熱は金型へは流れにくいが、
熱の放散をできるだけ阻止するために、金型６は
例えば200℃程度に加熱しておくことが好ましい。
つぎに、再度ヒータ３に通電して、例えば650〜
700℃に加熱するとともに押棒７により加圧して、
加熱、加圧状態で所定時間（例えば１時間）保持
する。これによりゼオライト２はクリプトンガス
を捕集した状態で焼結され、カプセル１は短尺化
し減容されるとともに安定な固化状態になる。な
お、上記加圧に際し、カプセル１の周囲は金型に
より押圧されて変形が防止されているために、カ
プセル自体の板厚は薄くても何らの支障もない。

上記操作の後、押棒７によりカプセル１を押圧
したままで移動上板８を上昇させ、かつクロスヘ
ツド９を上昇させると、カプセル１は金型６から
取外される。ついで、押棒７を上昇させてカプセ
ル１を取外し、カプセル１から突出した吸入口１
４を加熱、圧着して切断し、切口を溶接すること
によりシールする。

第６図は装置の他の例を示し、金型６は電気炉
４２により覆われており、電気炉４２の内壁に配
置されたヒータ４１により金型６が加熱されるよ
うにしている。金型４２内には不活性ガスが封入
され、パツキン４３でシールされている。この構
成ではカプセル１は外部から加熱されるためにカ
プセル１内にヒータを設ける必要はない。なお、
電気炉４２にはその下部に不活性ガス封入パイプ
４５およびシヤツタ４４を設けているが、これは
金型のみを加熱する際に上部は押棒７で封止し、
下部はシヤツタ４４を閉じて不活性ガスを導入
し、金型の酸化を防止して加熱するためである。

第７図はさらに別の例を示し、カプセル１には
その中心に貫通穴を形成し、そこに棒状のヒータ
３０を抜出し可能に挿入させている。カプセルの
外筒内側には断熱材１２を設けるが、内筒１９に
はヒータ３０からの熱を導入するために断熱材は
設けない。この構成においても、カプセル１には
ヒータを設ける必要がなく、ヒータ３０により焼
結のための加熱も行い、焼結後にはヒータ３０を
抜出すことによりヒータ３０は繰返し使用する。

第８図はさらに別の例を示し、金型６１はその
外周に引張り強度150Kg／mm²程度のワイヤ６３が
巻きつけられて、いわゆるワイヤ巻き高圧容器に
構成されている。このワイヤ６３は長方形の断面
を有し、かつその片側にジルコニアやアルミナ等
のセラミツクが数μ〜数十μの厚さに溶射されて
断熱層が形成されている。また、金型６１の壁内
には軸方向にヒータ３１が複数本埋設されてい
る。金型６１内にはカプセル１が挿入され、その
上下は断熱板６９を介して押棒７および受金４に
より押圧されている。金型６１の上下は断熱板６
５を介して蓋６２が取付けられ、この蓋６２と押
棒７および受金４との間はパツキン６４によりシ
ールされている。この構成では、金型の板厚を薄
くすることができるために、その製作コストが安
くなるとともに加熱も容易に行うことができると
いう利点がある。また、ワイヤ６３はセラミツク
層が形成されているために、加熱された金型の熱
の放散を有効に防止することができる。

上記第６図，第７図および第８図の装置を用い
る場合み、クリプトンガスの封入方法は第１〜５
図に示すものと基本的には同様である。

以上説明したように、この発明は、ゼオライト
を封入したカプセルを外周から機械的に押圧し
て、カプセルの変形を防止しつつ加熱してクリプ
トンガスをゼオライト中に封入させかつ焼結によ
り安定化したものであり、クリプトンガスを安定
して封入することができるとともにカプセルの板
厚を薄くすることができるものである。

【図面の簡単な説明】

第１図はこの発明を適用するカプセルの実施例
を示すカプセルの縦断面図、第２図はそれをプレ
スに設置した状態の部分断面側面図、第３図は金
型を設置した状態の縦断面図、第４図および第５
図はそれぞれカプセルを押圧した状態の部分断面
側面図、第６図、第７図および第８図はそれぞれ
金型の別の例を示す縦断面図である。 １…カプセル、２…ゼオライト、３，３１，４
１…ヒータ、６，６１…金型、７…押棒。

Claims (1)

【特許請求の範囲】
1. １ ゼオライトをカプセル中に充填し、これを冷
   却した状態で放射性クリプトンガスをカプセル中
   に導入してクリプトンガスをゼオライトに吸着さ
   せ、ついでカプセルの変形を阻止するようにカプ
   セルを周囲から金型で押圧した状態で、ゼオライ
   トを加熱してカプセルの内圧を上昇させることに
   よりクリプトンガスをゼオライトのケージ中に入
   り込ませ、つぎに余剰クリプトンガスを抜出した
   後再度ゼオライトを加熱するとともに周囲から押
   圧して焼結することを特徴とする放射性クリプト
   ンガスのゼオライト封入方法。