KR20170051561A - 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지 및 이의 제조방법 - Google Patents

양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지 및 이의 제조방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지 및 이의 제조방법에 관한 것으로, 더욱 구체적으로 알루미늄 집전체에 음극재가 도포되고 막대 형상의 복수의 평행한 돌기가 형성된 음극; 및 알루미늄 집전체에 양극재가 도포되고 막대 형상의 복수의 평행한 돌기가 형성된 양극;을 포함하고, 상기 음극 및 양극에 형성된 복수의 평행한 돌기가 교대로 구비된 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지 및 이의 제조방법에 관한 것이다.

Description

양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지 및 이의 제조방법{Co-planar type secondary battery made by using same collector in anode and cathode and manufacturing method thereof}
본 발명은 양극 및 음극이 동일 집전체이고 양극 및 음극이 동일평면에 존재하여 플렉서블한 이차전지 및 이를 제조하는 방법에 관한 것이다.
종래 플렉서블(flexible) 이차전지의 경우 대부분 3D 구조의 다공성 탄소 소재, 탄소 나노 튜브, 탄소 텍스타일(textile) 등의 탄소 소재 기반에 전극 활물질이 코팅된 형태로 사용하거나 플렉서블(flexible)한 기판에 집전체 및 전극물질이 증착된 형태로의 방식이 주로 이용되었다. 하지만 종래 기술의 경우 복잡한 공정을 거치게 되거나 제조 단가가 높다는 문제를 가지게 된다.
또한, 플렉서블(flexible) 이차전지가 요구되는 소자들은 두께도 중요한 요소 중 하나이다. 따라서 두께도 얇은 박형 구조의 이차전지가 많이 요구되는 실정이다. 하지만 현재의 이차전지 시스템은 양극, 분리막, 음극 순의 적층 구조를 기본으로 하고 있어 각 극간의 응력이 다르게 주어져 전지 구성요소간에 결함이 생기는 문제를 갖게 된다.
다양한 소자에 맞춰 이차전지간 연결에 따른 전압 및 용량의 디자인이 자유로워야 한다. 더불어 대부분의 플렉서블(flexible) 이차전지가 요구되는 소자의 경우 휴대 가능한 소자가 많이 존재하기에 빠른 충전 속도 및 고용량의 전지 성능이 필요한 실정이지만 종래 기술에서는 부족한 부분이 많이 존재한다.
따라서, 이러한 문제점을 극복하기 위해 디자인이 자유로우며 얇은 두께를 갖고 응력에 버틸 수 있는 구조의 플렉서블(flexible) 이차전지 시스템이 필요한 실정이다.
이와 관련된 선행문헌으로는 대한민국 공개특허 제10-2015-0084242호(2015.07.22. 공개)에 개시되어 있는 가요성 이차 전지 및 그 제조방법이 있다.
따라서, 본 발명은 디자인이 자유로우며 두께가 얇고 높은 응력에 변형되지 않는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지 및 이를 제조하는 방법을 제공하는데 있다.
본 발명이 해결하고자 하는 과제는 이상에서 언급한 과제(들)로 제한되지 않으며, 언급되지 않은 또 다른 과제(들)는 이하의 기재로부터 당업자에게 명확하게 이해될 수 있을 것이다.
상기 과제를 해결하기 위해, 본 발명은 알루미늄 집전체에 음극재가 도포되고 막대 형상의 복수의 평행한 돌기가 형성된 음극; 및 알루미늄 집전체에 양극재가 도포되고 막대 형상의 복수의 평행한 돌기가 형성된 양극;을 포함하고, 상기 음극 및 양극에 형성된 복수의 평행한 돌기가 교대로 구비된 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지를 제공한다.
또한, 본 발명은 음극 전구체를 혼합하고 고에너지 볼밀링하여 고상합성법으로 음극재를 제조한 후 알루미늄 포일에 도포시켜 음극을 제조하는 단계; 양극 전구체를 혼합하고 고에너지 볼밀링하여 고상합성법으로 양극재를 제조한 후 알루미늄 포일에 도포시켜 양극을 제조하는 단계; 및 상기 음극 및 양극을 펀칭시켜 막대 형상의 복수의 돌기를 제조한 후 상기 음극 및 양극에 형성된 복수의 돌기가 교대로 구비되도록 파우치 위에 부착시키는 단계;를 포함하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법을 제공한다.
본 발명에 따르면, 종래 음극에 많이 사용되는 구리, 니켈 등의 집전체를 사용하지 않고 음극 및 양극이 동일한 알루미늄 집전체를 사용하여 제조 단가를 크게 줄일 수 있으며, 음극 및 양극 제조시 공정을 단순화시킬 수 있고, 음극 및 양극이 동일 집전체를 사용하여 인쇄형으로 전지를 제조할 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 이차전지는 양극 및 음극이 동일 평면에 존재하여 적층식(양극-분리막-음극) 구조에 비해 응력을 적게 받고 전지의 두께를 크게 줄일 수 있으며, 플렉서블(flexible)한 이차전지를 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지를 나타낸 모식도이다.
도 2는 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법을 나타낸 순서도이다.
도 3은 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 내부를 나타낸 사진이다.
도 4는 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지를 나타낸 사진이다.
도 5는 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 파우치셀 타입의 동일평면형 이차전지의 정전류 방전(0.1C)에 의한 전압 및 용량 변화를 나타낸 그래프이다.
이하 첨부된 도면을 참조하면서 본 발명에 따른 바람직한 실시예를 상세히 설명하기로 한다.
본 발명의 이점 및 특징, 그리고 그것을 달성하는 방법은 첨부된 도면과 함께 상세하게 후술되어 있는 실시 예들을 참조하면 명확해질 것이다.
그러나 본 발명은 이하에 개시되는 실시예들에 의해 한정되는 것이 아니라 서로 다른 다양한 형태로 구현될 것이며, 단지 본 실시예들은 본 발명의 개시가 완전하도록 하며, 본 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자에게 발명의 범주를 완전하게 알려주기 위해 제공되는 것이며, 본 발명은 청구항의 범주에 의해 정의될 뿐이다.
또한, 본 발명을 설명함에 있어 관련된 공지 기술 등이 본 발명의 요지를 흐리게 할 수 있다고 판단되는 경우 그에 관한 자세한 설명은 생략하기로 한다.
본 발명은 알루미늄 집전체에 음극재가 도포되고 막대 형상의 복수의 평행한 돌기가 형성된 음극; 및
알루미늄 집전체에 양극재가 도포되고 막대 형상의 복수의 평행한 돌기가 형성된 양극;을 포함하고,
상기 음극 및 양극에 형성된 복수의 평행한 돌기가 교대로 구비된 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지를 제공한다.
본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지는 종래 음극에 많이 사용되는 구리, 니켈 등의 집전체를 사용하지 않고 음극 및 양극이 동일한 알루미늄 집전체를 사용하여 제조 단가를 크게 줄일 수 있으며, 음극 및 양극 제조시 공정을 단순화시킬 수 있고, 음극 및 양극이 동일 집전체를 사용하여 인쇄형으로 전지를 제조할 수 있다. 또한, 본 발명에 따른 이차전지는 양극 및 음극이 동일 평면에 존재하여 적층식(양극-분리막-음극) 구조에 비해 응력을 적게 받고 전지의 두께를 크게 줄일 수 있으며, 플렉서블(flexible)한 이차전지를 제조할 수 있다.
도 1은 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지를 나타낸 모식도이다. 도 1을 참고하면, 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지(100)는 알루미늄 집전체(110) 위에 음극재(121)가 도포된 음극(120) 및 알루미늄 집전체(110) 위에 양극재(131)가 도포된 양극(130)을 포함하고, 상기 음극(120) 및 양극(130)에는 막대 형상의 복수의 돌기가 형성되어 있으며, 상기 음극(120) 및 양극(130)에 형성된 막대 형상의 복수의 돌기가 교대로 구비된다. 즉, 상기 복수의 평행한 음극(120) 사이에 양극(130)이 위치하게 된다. 도 1에 나타난 바와 같이, 본 발명의 일실시예에 따른 동일평면형 이차전지에서 음극(120) 및 양극(130)의 폭은 2 mm이고, 음극(120) 및 양극(130)이 1 mm의 간격으로 구비된다.
본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지에서 상기 음극재는 알루미늄 집전체에 형성되기 때문에 Li4Ti5O12만이 사용가능하고, 상기 음극재는 탄소 코팅될 수 있다.
또한, 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지에서 상기 양극재는 LiNi0 .5Mn1 .5O4, LiMn2O4, LiCoO2, LiFePo4, LiCoPO4, LiMnPo4, LiV3O8, V2O5, VO2, Ti2P2O7, LiNiO2, LiNi0 .5Mn0 .5O2, LiNi0 .8Co0 .15Al0 .05O2, LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2 및 LiNi0 .5Co0 .2Mn0 .3O2로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종을 사용할 수 있다.
상기 이차전지는 파우치 타입이다.
또한, 본 발명은 음극 전구체를 혼합하고 고에너지 볼밀링하여 고상합성법으로 음극재를 제조한 후 알루미늄 포일에 도포시켜 음극을 제조하는 단계;
양극 전구체를 혼합하고 고에너지 볼밀링하여 고상합성법으로 양극재를 제조한 후 알루미늄 포일에 도포시켜 양극을 제조하는 단계; 및
상기 음극 및 양극을 펀칭시켜 막대 형상의 복수의 돌기를 제조한 후 상기 음극 및 양극에 형성된 복수의 돌기가 교대로 구비되도록 파우치에 부착시키는 단계;를 포함하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법을 제공한다.
도 2는 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법을 나타낸 순서도이다. 이하, 도 2를 바탕으로 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법은 음극 전구체를 혼합하고 고에너지 볼밀링하여 고상합성법으로 음극재를 제조한 후 알루미늄 포일에 도포시켜 음극을 제조하는 단계(S10) 및 양극 전구체를 혼합하고 고에너지 볼밀링하여 고상합성법으로 양극재를 제조한 후 알루미늄 포일에 도포시켜 양극을 제조하는 단계(S20)로 음극 및 양극을 제조할 수 있다.
이때, 상기 음극 전구체는 Li2CO3 및 TiO2이고, 상기 양극 전구체는 Li2NiO2 , MnO2, Li2CO3, NiO 및 MnCO3로 이루어진 군으로부터 선택되는 2종 이상이다.
다음으로, 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법은 상기 음극 및 양극을 펀칭시켜 막대 형상의 복수의 돌기를 제조한 후 상기 음극 및 양극에 형성된 복수의 돌기가 교대로 구비되도록 파우치에 부착시키는 단계(S30)를 포함한다.
상기 음극 및 양극에 형성된 복수의 돌기가 교대로 구비되어 파우치에 부착시켜 양극 및 음극이 동일평면에 존재할 수 있다. 이때, 교대로 구비되는 것은 막대 형상의 복수의 돌기로 형성된 음극 사이에 양극이 구비되어 동일 평면에 양극, 음극, 양극, 음극의 순서로 위치하게 된다.
또한, 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법은 상기 음극재에 탄소를 코팅시키기 위해 상기 음극재를 유기 첨가제와 혼합한 후 고에너지 볼밀링하고 열처리하는 단계를 더 포함할 수 있다.
실시예 1: 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조 1
음극 제조
Li2CO3와 TiO2를 화학양론적으로 혼합한 후 12 시간 동안 볼밀링하였다. 볼밀링된 혼합물에 200 kg/㎠의 압력을 가하여 펠렛(pellet) 형상으로 제조한 후 850 ℃에서 6시간 동안 열처리하여 Li4Ti5O12(LTO)를 제조하였다.
양극 제조
Li2CO3, NiO 및 MnCO3를 혼합한 후 고상법(solid-state reaction)으로 고에너지 볼밀링 후 900 ℃에서 24시간 동안 열처리하여 LiNi0 .5Mn1 .5O4(LNMO)를 제조하였다.
전지 제조
상기 제조된 LTO, 카본블랙(super P) 및 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)를 90:5:5의 무게비로 혼합한 후 N-메틸-2-피롤리돈(NMP)에 넣고 Al 포일에 캐스팅 공정으로 도포시킨 후 120 ℃ 오븐에서 2시간 동안 건조시켰다. 상기 제조된 LNMO, 카본블랙(super P) 및 폴리비닐리덴플루오라이드(PVdF)를 80:10:10의 무게비로 혼합한 후 Al 포일에 캐스팅 공정으로 도포시킨 후 120 ℃ 오븐에서 2시간 동안 건조시켰다. 양극이 도포된 Al 포일과 음극이 도포된 Al 포일을 펀칭(punching)하여 동일 구조를 갖는 양극 및 음극을 제조한 후 양극 및 음극이 교차되게 위치시킨 후 Al에 전극탭을 초음파 용접으로 형성시키고 Al 파우치에 테이핑(taping)한 후 분리막과 전해질(1.15M LiPF6 in EC/DMC/DEC=3/5/2(v/v)+3.0 중량% FEC+2.0 중량% PS)을 주입하고 진공 포장하여 이차전지를 제조하였다.
도 3은 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 내부를 나타낸 사진이고, 도 4는 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지를 나타낸 사진이다.
실시예 2: 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조 2
상기 제조된 LTO 분말을 밀링한 후 유기 첨가제인 피로멜리트산 수화물과 9.5:0.5의 무게비로 혼합하고 2시간 동안 고에너지 볼밀링한 후 600 ℃에서 2시간 동안 열처리하여 탄소 코팅된 LTO 분말을 제조한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지를 제조하였다.
실험예 2: 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 타입에 따른 용량 분석
본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 타입에 따른 용량을 알아보기 위해 파우치셀(pouch cell) 타입으로 이차전지를 제조하여 용량을 분석하고, 그 결과를 도 5에 나타내었다.
도 5는 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 파우치셀 타입의 동일평면형 이차전지의 정전류 방전(0.1C)에 의한 전압 및 용량 변화를 나타낸 그래프이다.
도 5에 나타난 바와 같이, 파우치셀 타입의 동일평면형 이차전지에서는 0.068 mAh/㎠의 용량이 나타났다.
따라서, 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지는 양극 및 음극을 동일한 알루미늄 집전체에 형성시켜 전극 조립 및 공정이 단순화시킬 수 있으면서 종래 이차전지와 유사한 용량을 나타낼 수 있고, 음극 및 양극이 동일 평면에 존재하여 플렉서블한 이차전지를 제조할 수 있다.
지금까지 본 발명에 따른 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지 및 이의 제조방법에 관한 구체적인 실시예에 관하여 설명하였으나, 본 발명의 범위에서 벗어나지 않는 한도 내에서는 여러 가지 실시 변형이 가능함은 자명하다.
그러므로 본 발명의 범위에는 설명된 실시예에 국한되어 전해져서는 안 되며, 후술하는 특허청구범위뿐만 아니라 이 특허청구범위와 균등한 것들에 의해 정해져야 한다.
즉, 전술된 실시예는 모든 면에서 예시적인 것이며, 한정적인 것이 아닌 것으로 이해되어야 하며, 본 발명의 범위는 상세한 설명보다는 후술될 특허청구범위에 의하여 나타내어지며, 그 특허청구범위의 의미 및 범위 그리고 그 등가 개념으로부터 도출되는 모든 변경 또는 변형된 형태가 본 발명의 범위에 포함되는 것으로 해석되어야 한다.
100: 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지
110: 알루미늄 집전체
120: 음극
121: 음극재
130: 양극
131: 양극재

Claims (9)

  1. 알루미늄 집전체에 음극재가 도포되고 막대 형상의 복수의 평행한 돌기가 형성된 음극; 및
    알루미늄 집전체에 양극재가 도포되고 막대 형상의 복수의 평행한 돌기가 형성된 양극;을 포함하고,
    상기 음극 및 양극에 형성된 복수의 평행한 돌기가 교대로 구비된 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 음극재는 Li4Ti5O12인 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 음극재는 탄소 코팅된 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 양극재는 LiNi0.5Mn1.5O4, LiMn2O4, LiCoO2, LiFePo4, LiCoPO4, LiMnPo4, LiV3O8, V2O5, VO2, Ti2P2O7, LiNiO2, LiNi0.5Mn0.5O2, LiNi0.8Co0.15Al0.05O2, LiNi0.33Co0.33Mn0.33O2 및 LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2로 이루어진 군으로부터 선택되는 1종인 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 이차전지는 파우치 타입인 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지.
  6. 음극 전구체를 혼합하고 고에너지 볼밀링하여 고상합성법으로 음극재를 제조한 후 알루미늄 포일에 도포시켜 음극을 제조하는 단계;
    양극 전구체를 혼합하고 고에너지 볼밀링하여 고상합성법으로 양극재를 제조한 후 알루미늄 포일에 도포시켜 양극을 제조하는 단계; 및
    상기 음극 및 양극을 펀칭시켜 막대 형상의 복수의 돌기를 형성시킨 후 상기 음극 및 양극에 형성된 복수의 돌기가 교대로 구비되도록 파우치에 부착시키는 단계;를 포함하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 음극 전구체는 Li2CO3 및 TiO2를 포함하는 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법.
  8. 제6항에 있어서,
    상기 양극 전구체는 Li2NiO2, MnO2, Li2CO3, NiO 및 MnCO3로 이루어진 군으로부터 선택되는 2종 이상을 포함하는 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법.
  9. 제6항에 있어서,
    상기 음극재는 탄소 코팅을 위해 유기 첨가제와 혼합한 후 고에너지 볼밀링하고 열처리하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 양극 및 음극이 동일 집전체인 동일평면형 이차전지의 제조방법.
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