KR20200092932A - 적층체 및 전자 장치 - Google Patents

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Abstract

본 발명이 해결하고자 하는 과제는, 패턴상의 금속층의 두께가 비교적 두꺼움에도 불구하고, 열전도성과 접착성을 효과적으로 높일 수 있는 적층체를 제공하는 것이다. 본 발명에 따른 적층체(1)는 금속 기판(4)과, 상기 금속 기판(4)의 한쪽 표면에 적층된 절연층(2)과, 상기 절연층(2)의 상기 금속 기판(4)측과는 반대측의 표면에 적층된 패턴상의 금속층(3)을 구비하고, 상기 금속층(3)의 두께가 300㎛ 이상이며, 상기 절연층(2)이 질화붕소(12)와, 질화붕소 이외의 무기 필러(13)를 포함한다.

Description

적층체 및 전자 장치
본 발명은 금속 기판과 절연층과 금속층을 구비하는 적층체에 관한 것이다.
근년, 전자 기기의 소형화 및 고성능화가 진행하고 있어, 전자 부품의 실장 밀도가 높아져 있다. 이 때문에, 좁은 스페이스 중에서 전자 부품으로부터 발생하는 열을 어떻게 방열할지가 문제로 되어 있다. 전자 부품으로부터 발생한 열은, 전자 기기의 신뢰성으로 직결되므로, 발생한 열의 효율적인 방산이 긴급한 과제로 되어 있다.
상기 과제를 해결하는 하나의 수단으로서는, 파워 반도체 디바이스 등을 실장하는 방열 기판에, 높은 열전도성을 갖는 세라믹스 기판을 사용하는 수단을 들 수 있다. 이러한 세라믹스 기판으로서는, 알루미나 기판 및 질화알루미늄 기판 등을 들 수 있다.
그러나, 상기 세라믹스 기판을 사용하는 수단으로는 다층화가 곤란해서, 가공성이 나쁘고, 비용이 매우 높다는 과제가 있다. 또한, 상기 세라믹스 기판과 구리 회로의 선팽창 계수의 차가 크므로, 냉열 사이클 시에 구리 회로가 박리되기 쉽다고 하는 과제도 있다.
그래서, 선팽창 계수가 낮은 질화붕소, 특히 육방정 질화붕소를 사용한 수지 조성물이 방열 재료로서 주목받고 있다. 육방정 질화붕소의 결정 구조는, 그래파이트와 유사한 육각 그물눈의 층상 구조이며, 육방정 질화붕소의 입자 형상은, 인편상이다. 이 때문에, 육방정 질화붕소는, 면 방향의 열전도율이 두께 방향의 열전도율보다도 높고, 또한 열전도율에 이방성이 있는 성질을 갖는 것이 알려져 있다. 상기 수지 조성물은, 수지 시트나 프리프레그 등의 절연층으로서 사용되는 경우가 있다.
질화붕소를 포함하는 수지 조성물의 일례로서, 하기의 특허문헌 1에는, 열전도성의 필러가, 열경화성의 수지 매트릭스 중에 분산된 열경화성 수지 조성물이 개시되어 있다. 상기 필러는 1차 입자를 응집시킨 2차 응집체이다. 상기 수지 매트릭스는 경화 후의 유리 전이 온도가 170℃ 이상이며, 또한, 경화가 시작되기 전에 100℃에서의 점도가 20Pa·s 이하이다. 상기 1차 입자는 질화붕소의 결정이다.
또한, 하기의 특허문헌 2에는, 열경화성 접착제로 구성되는 절연 수지층을 갖는 방열용 부재가 개시되어 있다. 상기 방열용 부재의 사용 시에는, 상기 절연 수지층의 일면측을 피착체에 접착 경화시켜서, 상기 피착체의 열을 상기 절연 수지층을 통하여 방열시킨다. 상기 열경화성 접착제는, 질화붕소 입자 (A)와 에폭시 수지 (B)와 페놀 수지 (C)와 테트라페닐포스포늄테트라페닐보레이트 (D1)을 함유한다. 상기 열경화성 접착제에 있어서의 상기 질화붕소 입자 (A)의 함유량은 40체적％ 이상 65체적％ 이하이다. 상기 열경화성 접착제는, 상기 에폭시 수지 (B)로서, 트리스히드록시페닐메탄형 에폭시 수지 (B1)을 포함한다. 상기 열경화성 접착제는, 상기 페놀 수지 (C)로서, 페놀노볼락 수지 (C1), 페놀아르알킬 수지 (C2), 또는 트리스히드록시페닐메탄형 페놀 수지 (C3)을 포함한다.
일본 특허 공개 제2014-040533호 공보 일본 특허 공개 제2013-89670호 공보
종래의 질화붕소를 포함하는 수지 조성물 등은, 수지 시트 등으로 성형되어서 절연층으로서 사용되는 경우가 있다. 상기 절연층은 구리박이나 금속판 등의 금속층과 적층되어서, 적층체로서 사용되는 경우가 있다. 상기 적층체에서는, 상기 금속층을 에칭 등에 의해 처리함으로써, 회로 패턴이 형성되는 경우가 있다.
근년, 파워 디바이스 등의 상기 회로 패턴에서는, 파워 디바이스 등의 대전류화 및 열부하 저감에 대응하기 위해서, 회로 패턴을 형성하는 금속층의 두께가 두껍게 되어 있어, 예를 들어, 회로용의 구리 패턴을 대폭으로 두껍게 하는 후동화(厚銅化)가 진행되고 있다.
상기 회로 패턴이 후동일 경우, 특허문헌 1, 2에 기재된 바와 같은 종래의 질화붕소를 포함하는 수지 조성물 등을 사용한 절연층에서는, 질화붕소를 사용하고 있기 때문에 열전도성을 높일 수는 있지만, 상기 회로 패턴(후동)과 상기 절연층의 접착성을 높이는 것은 곤란하다. 종래의 질화붕소를 포함하는 절연층에서는, 열전도성과 접착성을 양립시키는 것은 곤란하다.
본 발명의 목적은, 패턴상의 금속층의 두께가 비교적 두꺼움에도 불구하고, 열전도성과 접착성을 효과적으로 높일 수 있는 적층체를 제공하는 것이다. 또한, 본 발명의 목적은, 상기 적층체를 사용한 전자 장치를 제공하는 것이다.
본 발명의 넓은 국면에 의하면, 금속 기판과, 상기 금속 기판의 한쪽 표면에 적층된 절연층과, 상기 절연층의 상기 금속 기판측과는 반대측의 표면에 적층된 패턴상의 금속층을 구비하고, 상기 금속층의 두께가 300㎛ 이상이며, 상기 절연층이 질화붕소와, 질화붕소 이외의 무기 필러를 포함하는, 적층체가 제공된다.
본 발명에 따른 적층체의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 질화붕소의 평균 애스펙트비가 2 이상이며, 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 평균 애스펙트비가 2 미만이다.
본 발명에 따른 적층체의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 재료가 산화알루미늄, 질화알루미늄, 산화마그네슘 또는 탄화규소이다.
본 발명에 따른 적층체의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 절연층의 금속층측에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량이, 상기 절연층의 금속 기판측에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량보다도 많다.
본 발명에 따른 적층체의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 절연층이 상기 질화붕소를 질화붕소 응집 입자로서 포함한다.
본 발명에 따른 적층체의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 절연층이 열경화성 화합물과, 열경화제 또는 경화 촉매를 포함한다.
본 발명에 따른 적층체의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 열경화성 화합물이 에폭시 화합물, 옥세탄 화합물, 에피술피드 화합물 또는 실리콘 화합물을 포함한다.
본 발명에 따른 적층체의 어떤 특정한 국면에서는, 상기 금속층의 상기 절연층측과는 반대측의 표면 상에 반도체 칩을 배치하여 사용된다.
본 발명이 넓은 국면에 의하면, 상술한 적층체와, 상기 적층체에 있어서의 상기 금속층의 상기 절연층측과는 반대측의 표면 상에 배치된 반도체 칩을 구비하는, 전자 장치가 제공된다.
본 발명에 따른 적층체는, 금속 기판과, 상기 금속 기판의 한쪽 표면에 적층된 절연층과, 상기 절연층의 상기 금속 기판측과는 반대측의 표면에 적층된 패턴상의 금속층을 구비한다. 본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 금속층의 두께가 300㎛ 이상이다. 본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 절연층이 질화붕소와, 질화붕소 이외의 무기 필러를 포함한다. 본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 패턴상의 금속층의 두께가 비교적 두꺼움에도 불구하고, 열전도성과 접착성을 효과적으로 높일 수 있다.
도 1은, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 적층체를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 2는, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 적층체를 사용한 전자 장치의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다.
도 3은, 본 발명에 따른 적층체에 있어서, 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량을 구하는 각 영역을 설명하기 위한 모식도이다.
도 4의 (a) 내지 (c)는 본 발명에 따른 적층체를 제조하는 방법의 일례의 각 공정을 설명하기 위한 모식도이다.
이하, 본 발명을 상세하게 설명한다.
(적층체)
본 발명에 따른 적층체는, 금속 기판과, 절연층과, 금속층을 구비한다. 상기 절연층은, 상기 금속 기판의 한쪽 표면에 적층되어 있다. 상기 금속층은, 상기 절연층의 상기 금속 기판측과는 반대측의 표면에 적층되어 있다. 상기 금속 기판의 다른 쪽 표면에도 상기 절연층이 적층되어 있어도 된다. 상기 금속층은 패턴상이며, 패턴 형성된 금속층이다. 상기 패턴상의 금속층은, 예를 들어, 회로 패턴인 금속층인 것이 바람직하다. 상기 금속층은, 상기 절연층의 상기 금속 기판측과는 반대측의 표면의 일부의 영역에 배치되어 있다. 상기 적층체에서는, 상기 절연층의 상기 금속 기판측과는 반대측의 표면에서, 상기 금속층이 배치되어 있지 않은 영역이 존재한다.
본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 금속층의 두께는 300㎛ 이상이다. 상기 금속층은 두께가 300㎛ 이상이므로, 비교적 두껍다. 본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 절연층은, 질화붕소와, 질화붕소 이외의 무기 필러를 포함한다.
본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 패턴상의 금속층의 두께가 비교적 두꺼움에도 불구하고, 열전도성과 접착성을 효과적으로 높일 수 있다.
본 발명자들은, 적층체의 금속층의 두께가 300㎛ 미만인 경우(즉, 금속층의 두께가 비교적 얇은 경우)와, 적층체의 금속층의 두께가 300㎛ 이상일 경우(즉, 금속층의 두께가 비교적 두꺼운 경우)에서는, 절연층과 금속층의 박리가 발생하는 때에, 박리가 발생하는 메커니즘이 상이함을 발견하였다. 본 발명자들은, 적층체의 금속층의 두께가 300㎛ 이상일 경우, 절연층과 금속층의 박리가 발생하는 때에, 절연층의 층 간에 있어서의 취약한 개소를 기점으로 균열이 발생하여, 절연층이 갈라진다는 과제를 알아냈다. 이 과제는, 적층체의 금속층의 두께가 300㎛ 이상일 경우에 발생한다. 본 발명자들은, 절연층의 층 간에 있어서의 균열의 발생을 억제하기 위하여 예의 검토한 결과, 질화붕소와, 질화붕소 이외의 무기 필러를 병용함으로써, 절연층에 부하되는 응력을 분산시킬 수 있어, 절연층의 층 간에 있어서의 균열의 발생을 억제할 수 있음을 알아냈다. 그 결과, 절연층과 금속층의 접착성을 보다 한층 효과적으로 높일 수 있다.
본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 구성이 구비되어 있으므로, 열전도성을 높이는 것과, 절연층과 금속층의 접착성을 높이는 것의 양쪽을 양립시킬 수 있다.
본 발명에서는, 두께가 300㎛ 이상인 패턴상의 금속층을 구비하는 적층체에 있어서, 절연층이 질화붕소와, 질화붕소 이외의 무기 필러를 포함하는 구성을 채용하는 것이 중요하다.
본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 금속층의 두께는 300㎛ 이상이다. 열전도성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 금속층의 두께는, 바람직하게는 350㎛ 이상, 보다 바람직하게는 400㎛ 이상이다. 적층체의 과도한 대형화를 피하는 관점에서는, 상기 금속층의 두께는, 바람직하게는 3000㎛ 이하, 보다 바람직하게는 2000㎛ 이하이다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연층의 두께는, 바람직하게는 60㎛ 이상, 보다 바람직하게는 70㎛ 이상이며, 바람직하게는 500㎛ 이하, 보다 바람직하게는 400㎛ 이하이다.
열전도성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 금속 기판의 두께는, 바람직하게는 300㎛ 이상, 보다 바람직하게는 500㎛ 이상이며, 바람직하게는 5000㎛ 이하, 보다 바람직하게는 4000㎛ 이하이다.
(절연층)
본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 절연층은, 질화붕소와, 질화붕소 이외의 무기 필러를 포함한다.
질화붕소:
본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 절연층은 질화붕소를 포함한다. 상기 질화붕소는 특별히 한정되지 않는다. 상기 질화붕소로서는, 육방정 질화붕소, 입방정 질화붕소, 붕소 화합물과 암모니아의 환원 질화법에 의해 제작된 질화붕소, 붕소 화합물과 멜라민 등의 질소 함유 화합물로 제작된 질화붕소, 및 붕수소나트륨과 염화암모늄으로 제작된 질화붕소 등을 들 수 있다. 열전도성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소는, 육방정 질화붕소인 것이 바람직하다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소의 평균 애스펙트비는, 바람직하게는 2 이상, 보다 바람직하게는 4 이상이며, 바람직하게는 20 이하, 보다 바람직하게는 15 이하이다.
상기 질화붕소의 애스펙트비는, 긴 직경/짧은 직경을 나타낸다. 상기 질화붕소의 평균 애스펙트비는, 임의로 선택된 50개의 각 질화붕소를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 각 질화붕소의 긴 직경/짧은 직경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구하는 것이 바람직하다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소의 평균 긴 직경은, 바람직하게는 1㎛ 이상, 보다 바람직하게는 2㎛ 이상이며, 바람직하게는 40㎛ 이하, 보다 바람직하게는 30㎛ 이하이다.
상기 질화붕소의 평균 긴 직경은, 임의로 선택된 50개의 각 질화붕소를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 각 질화붕소의 긴 직경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구하는 것이 바람직하다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연층 100체적％ 중, 상기 질화붕소의 함유량은, 바람직하게는 20체적％ 이상, 보다 바람직하게는 30체적％ 이상이며, 바람직하게는 80체적％ 이하, 보다 바람직하게는 70체적％ 이하이다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연층은, 질화붕소 응집 입자를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 절연층은, 상기 질화붕소를 질화붕소 응집 입자로서 포함하는 것이 바람직하다. 상기 절연층에 포함되는 상기 질화붕소는, 질화붕소 응집 입자인 것이 바람직하다.
질화붕소 응집 입자:
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소 응집 입자의 평균 애스펙트비는, 바람직하게는 0.6 이상, 보다 바람직하게는 0.8 이상이며, 바람직하게는 1.8 이하, 보다 바람직하게는 1.6 이하이다.
상기 질화붕소 응집 입자의 애스펙트비는, 긴 직경/짧은 직경을 나타낸다. 상기 질화붕소 응집 입자의 평균 애스펙트비는, 임의로 선택된 50개의 각 질화붕소 응집 입자를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 각 질화붕소 응집 입자의 긴 직경/짧은 직경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구하는 것이 바람직하다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소 응집 입자의 입자경은, 바람직하게는 10㎛ 이상, 보다 바람직하게는 15㎛ 이상이며, 바람직하게는 200㎛ 이하, 보다 바람직하게는 150㎛ 이하이다.
상기 질화붕소 응집 입자의 입자경은, 체적 기준의 입자경을 평균한 평균 입자경인 것이 바람직하다. 상기 질화붕소 응집 입자의 입자경은, 말번사제 「레이저 회절식 입도 분포 측정 장치」를 사용하여 측정할 수 있다. 상기 질화붕소 응집 입자의 입자경은, 임의로 선택된 50개의 상기 질화붕소 응집 입자를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 각 질화붕소 응집 입자의 입자경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구할 수도 있다. 전자 현미경 또는 광학 현미경에 의한 관찰에서는, 1개당의 질화붕소 응집 입자의 입자경은, 원 상당 직경의 입자경으로서 구해진다. 전자 현미경 또는 광학 현미경에 의한 관찰에 있어서, 임의의 50개의 질화붕소 응집 입자의 원 상당 직경의 평균 입자경은, 구 상당 직경의 평균 입자경과 거의 동등해진다. 레이저 회절식 입도 분포 측정 장치를 사용한 측정에서는, 1개당의 질화붕소 응집 입자의 입자경은, 구 상당 직경의 입자경으로서 구해진다. 상기 질화붕소 응집 입자의 평균 입자경은, 레이저 회절식 입도 분포 측정 장치를 사용한 측정에 의해 산출하는 것이 바람직하다.
열전도성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소 응집 입자의 열전도율은, 바람직하게는 5W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 10W/m·K 이상이다. 상기 질화붕소 응집 입자의 열전도율의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 질화붕소 응집 입자의 열전도율은, 1000W/m·K 이하여도 된다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연층 100체적％ 중, 상기 질화붕소 응집 입자의 함유량은, 바람직하게는 20체적％ 이상, 보다 바람직하게는 30체적％ 이상이며, 바람직하게는 80체적％ 이하, 보다 바람직하게는 70체적％ 이하이다.
상기 질화붕소 응집 입자의 제조 방법으로서는 특별히 한정되지 않고 분무 건조 방법 및 유동층 조립 방법 등을 들 수 있다. 상기 질화붕소 응집 입자의 제조 방법은, 분무 건조(스프레이 드라이라고도 불린다) 방법인 것이 바람직하다. 분무 건조 방법은, 스프레이 방식에 의해, 이류체 노즐 방식, 디스크 방식(로터리 방식이라고도 불린다), 및 초음파 노즐 방식 등으로 분류할 수 있고, 이들 중 어느 방식으로든 적용할 수 있다. 전세공 용적을 보다 한층 용이하게 제어할 수 있는 관점에서, 초음파 노즐 방식이 바람직하다.
또한, 질화붕소 응집 입자의 제조 방법으로서는, 반드시 조립 공정이 필요한 것은 아니다. 질화붕소의 결정 성장에 수반하여, 질화붕소의 1차 입자가 자연스럽게 집결함으로써 형성된 질화붕소 응집 입자여도 된다. 또한, 질화붕소 응집 입자의 입자경을 정렬시키기 위해서, 분쇄한 질화붕소 응집 입자여도 된다.
상기 질화붕소 응집 입자는, 질화붕소의 1차 입자를 재료로 하여 제조되는 것이 바람직하다. 상기 질화붕소 응집 입자의 재료가 되는 질화붕소로서는 특별히 한정되지 않고 상술한 질화붕소를 들 수 있다. 상기 질화붕소 응집 입자의 열전도성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 질화붕소 응집 입자의 재료가 되는 질화붕소는, 육방정 질화붕소인 것이 바람직하다.
질화붕소 이외의 무기 필러:
본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 절연층은, 질화붕소 이외의 무기 필러를 포함한다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러는, 절연성을 갖는 것이 바람직하다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러는, 절연성 입자인 것이 바람직하다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 평균 애스펙트비는, 2 미만인 것이 바람직하고, 1.5 이하인 것이 보다 바람직하다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 평균 애스펙트비의 하한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 평균 애스펙트비는, 1 이상이어도 된다.
상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 애스펙트비는, 긴 직경/짧은 직경을 나타낸다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 평균 애스펙트비는, 임의로 선택된 50개의 각 질화붕소 이외의 무기 필러를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 각 질화붕소 이외의 무기 필러의 긴 직경/짧은 직경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구하는 것이 바람직하다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경은, 바람직하게는 0.1㎛ 이상, 보다 바람직하게는 0.5㎛ 이상이며, 바람직하게는 100㎛ 이하, 보다 바람직하게는 80㎛ 이하이다.
상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경은, 질화붕소 이외의 무기 필러가 진구상일 경우에는 직경을 의미하고, 질화붕소 이외의 무기 필러가 진구상 이외의 형상일 경우에는, 질화붕소 이외의 무기 필러의 체적 상당의 진구라고 가정했을 때의 직경을 의미한다.
상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경은, 체적 기준의 입자경을 평균한 평균 입자경인 것이 바람직하다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경은, 말번사제 「레이저 회절식 입도 분포 측정 장치」를 사용하여 측정할 수 있다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경은, 임의로 선택된 50개의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 각 질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구할 수도 있다. 전자 현미경 또는 광학 현미경에 의한 관찰에서는, 1개당의 질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경은, 원 상당 직경의 입자경으로서 구해진다. 전자 현미경 또는 광학 현미경에 의한 관찰에 있어서, 임의의 50개의 질화붕소 이외의 무기 필러의 원 상당 직경의 평균 입자경은, 구 상당 직경의 평균 입자경과 거의 동등해진다. 레이저 회절식 입도 분포 측정 장치를 사용한 측정으로는, 1개당의 질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경은, 구 상당 직경의 입자경으로서 구해진다.
상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 재료는 특별히 한정되지 않는다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러는, 절연성 필러인 것이 바람직하다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 재료로서는, 산화알루미늄(알루미나), 산화칼슘, 및 산화마그네슘 등의 금속 산화물, 질화알루미늄, 및 질화티타늄 등의 금속 질화물, 수산화알루미늄, 및 수산화마그네슘 등의 금속 수산화물, 탄산칼슘, 및 탄산마그네슘 등의 탄산 금속염, 규산칼슘 등의 규산 금속염, 수화 금속 화합물, 결정성 실리카, 비결정성 실리카, 그리고 탄화규소 등을 들 수 있다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 재료는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 재료는, 산화알루미늄, 질화알루미늄, 산화마그네슘 또는 탄화규소인 것이 바람직하다. 열전도성과 접착성을 더한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 재료는, 산화알루미늄, 질화알루미늄, 또는 산화마그네슘인 것이 보다 바람직하고, 산화알루미늄, 또는 질화알루미늄인 것이 더욱 바람직하다.
열전도성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 열전도율은, 바람직하게는 10W/m·K 이상, 보다 바람직하게는 20W/m·K 이상이다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 열전도율의 상한은 특별히 한정되지 않는다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 열전도율은, 300W/m·K 이하여도 되고, 200W/m·K 이하여도 된다. 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 열전도율이, 상기 바람직한 범위이면, 열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높일 수 있다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연층의 금속층측에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량은, 상기 절연층의 금속 기판측에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량보다도 많은 것이 바람직하다. 열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 금속층측에 위치하는 절연층의 두께의 1/2의 영역에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량은, 상기 금속 기판측에 위치하는 절연층의 두께의 1/2의 영역에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량보다도 많은 것이 바람직하다.
상기 절연층의 금속층측의 표면으로부터 상기 절연층의 금속 기판측의 표면을 향하여 두께 30％의 영역(R1)의 100체적％ 중에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량을 제1 함유량으로 한다. 상기 절연층의 금속 기판측의 표면으로부터 상기 절연층의 금속층측의 표면을 향하여 두께 70％의 영역(R2)의 100체적％ 중에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량을 제2 함유량으로 한다. 열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 함유량은 상기 제2 함유량보다도 많은 것이 바람직하다. 상기 영역(R1)에 상기 질화붕소 이외의 무기 필러가 많이 포함되는 것이 바람직하다. 상기 영역(R1)은 도 3에 있어서, 제1 표면(2a)과 파선(L1) 사이의 영역이다. 상기 영역(R2)은 도 3에 있어서, 제2 표면(2b)과 파선(L1) 사이의 영역이다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연층 100체적％ 중, 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량은, 바람직하게는 3체적％ 이상, 보다 바람직하게는 5체적％ 이상이며, 바람직하게는 60체적％ 이하, 보다 바람직하게는 50체적％ 이하, 더욱 바람직하게는 45체적％ 이하이다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 영역(R1) 100체적％ 중에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 제1 함유량은, 바람직하게는 5체적％ 이상, 보다 바람직하게는 10체적％ 이상이며, 바람직하게는 60체적％ 이하, 보다 바람직하게는 50체적％ 이하이다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 영역(R2) 100체적％ 중에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 제2 함유량은, 바람직하게는 1체적％ 이상, 보다 바람직하게는 3체적％ 이상이며, 바람직하게는 50체적％ 이하, 보다 바람직하게는 45체적％ 이하이다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 제1 함유량과 상기 제2 함유량의 차의 절댓값은, 바람직하게는 3체적％ 이상, 보다 바람직하게는 5체적％ 이상이며, 바람직하게는 50체적％ 이하, 보다 바람직하게는 40체적％ 이하이다.
상기 영역(R1) 100체적％ 중에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 제1 함유량, 및 상기 영역(R2) 100체적％ 중에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 제2 함유량은, 상기 적층체의 단면의 전자 현미경 화상으로부터 산출할 수 있다.
열경화성 화합물:
상기 절연층은, 열경화성 화합물과, 열경화제 또는 경화 촉매를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 열경화성 화합물은 특별히 한정되지 않는다. 상기 열경화성 화합물로서는, 스티렌 화합물, 페녹시 화합물, 옥세탄 화합물, 에폭시 화합물, 에피술피드 화합물, (메트)아크릴 화합물, 페놀 화합물, 아미노 화합물, 불포화 폴리에스테르 화합물, 폴리우레탄 화합물, 실리콘 화합물 및 폴리이미드 화합물 등을 들 수 있다. 상기 열경화성 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 열경화성 화합물은, 에폭시 화합물, 옥세탄 화합물, 에피술피드 화합물 또는 실리콘 화합물을 포함하는 것이 바람직하고, 에폭시 화합물을 포함하는 것이 보다 바람직하다. 상기 에폭시 화합물은, 적어도 1개의 에폭시기를 갖는 유기 화합물이다. 상기 에폭시 화합물은, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 에폭시 화합물로서는, 비스페놀 A형 에폭시 화합물, 비스페놀 F형 에폭시 화합물, 비스페놀 S형 에폭시 화합물, 글리콜 변성 에폭시 화합물, 글리시딜아민형 에폭시 화합물, 페놀노볼락형 에폭시 화합물, 비페닐형 에폭시 화합물, 비페닐노볼락형 에폭시 화합물, 비페놀형 에폭시 화합물, 나프탈렌형 에폭시 화합물, 플루오렌형 에폭시 화합물, 페놀아르알킬형 에폭시 화합물, 나프톨아르알킬형 에폭시 화합물, 디시클로펜타디엔형 에폭시 화합물, 안트라센형 에폭시 화합물, 아다만탄 골격을 갖는 에폭시 화합물, 트리시클로데칸 골격을 갖는 에폭시 화합물, 나프틸렌에테르형 에폭시 화합물, 및 트리아진 핵을 골격에 갖는 에폭시 화합물 등을 들 수 있다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 에폭시 화합물은, 비스페놀 A형 에폭시 화합물인 것이 바람직하다.
열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연층 100체적％ 중, 상기 열경화성 화합물의 함유량은, 바람직하게는 5체적％ 이상, 보다 바람직하게는 10체적％ 이상이며, 바람직하게는 80체적％ 이하, 보다 바람직하게는 70체적％ 이하이다. 열전도성과 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연층 100체적％ 중, 상기 열경화성 화합물에서 유래하는 성분의 함유량은, 바람직하게는 5체적％ 이상, 보다 바람직하게는 10체적％ 이상이며, 바람직하게는 80체적％ 이하, 보다 바람직하게는 70체적％ 이하이다.
열경화제:
상기 절연층은, 열경화성 화합물과, 열경화제 또는 경화 촉매를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 열경화제는 특별히 한정되지 않는다. 상기 열경화제로서, 상기 열경화성 화합물을 경화시킬 수 있는 열경화제를 적절히 사용할 수 있다. 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연층에서는, 상기 열경화제와 상기 효과 촉매를 병용하는 것이 바람직하다. 상기 열경화제는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 열경화제로서는, 시아네이트에스테르 화합물(시아네이트에스테르 경화제), 페놀 화합물(페놀 열경화제), 아민 화합물(아민 열경화제), 티올 화합물(티올 열경화제), 이미다졸 화합물, 포스핀 화합물, 산 무수물, 활성 에스테르 화합물, 및 카르보디이미드 화합물 등을 들 수 있다. 상기 열경화제는, 상기 에폭시 화합물의 에폭시기와 반응 가능한 관능기를 갖는 것이 바람직하다.
상기 시아네이트에스테르 화합물로서는, 노볼락형 시아네이트에스테르 수지, 비스페놀형 시아네이트에스테르 수지, 그리고 이들이 일부 삼량화된 프리폴리머 등을 들 수 있다. 상기 노볼락형 시아네이트에스테르 수지로서는, 페놀노볼락형 시아네이트에스테르 수지 및 알킬페놀형 시아네이트에스테르 수지 등을 들 수 있다. 상기 비스페놀형 시아네이트에스테르 수지로서는, 비스페놀 A형 시아네이트에스테르 수지, 비스페놀 E형 시아네이트에스테르 수지 및 테트라메틸비스페놀 F형 시아네이트에스테르 수지 등을 들 수 있다.
상기 페놀 화합물로서는, 노볼락형 페놀, 비페놀형 페놀, 나프탈렌형 페놀, 디시클로펜타디엔형 페놀, 아르알킬형 페놀 및 디시클로펜타디엔형 페놀 등을 들 수 있다.
상기 페놀 화합물의 시판품으로서는, 노볼락형 페놀(DIC사제 「TD-2091」), 비페닐노볼락형 페놀(메이와 가세이사제 「MEHC-7851」), 아르알킬형 페놀 화합물(메이와 가세이사제 「MEH-7800」), 그리고 아미노트리아진 골격을 갖는 페놀(DIC사제 「LA1356」 및 「LA3018-50P」) 등을 들 수 있다.
상기 아민 화합물로서는, 디시안디아미드 등을 들 수 있다.
상기 절연층 100체적％ 중, 상기 열경화성 화합물과 상기 열경화제의 합계의 함유량은, 바람직하게는 20체적％ 이상, 보다 바람직하게는 25체적％ 이상이며, 바람직하게는 50체적％ 이하, 보다 바람직하게는 45체적％ 이하이다. 상기 절연층 100체적％ 중, 상기 열경화성 화합물 및 상기 열경화제에서 유래되는 성분의 합계의 함유량은, 바람직하게는 20체적％ 이상, 보다 바람직하게는 25체적％ 이상이며, 바람직하게는 50체적％ 이하, 보다 바람직하게는 45체적％ 이하이다. 상기 합계의 함유량이, 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 열전도성을 보다 한층 효과적으로 높일 수 있고, 접착성을 보다 한층 효과적으로 높일 수 있다. 상기 열경화성 화합물과 상기 열경화제의 함유량비는, 열경화성 화합물이 경화하도록 적절히 선택된다.
상기 열경화성 화합물이 양호하게 경화하도록, 상기 열경화제의 함유량은 적절히 선택된다. 상기 열경화성 화합물 100중량부에 대하여 상기 열경화제의 함유량은, 바람직하게는 1중량부 이상, 보다 바람직하게는 3중량부 이상이며, 바람직하게는 100중량부 이하, 보다 바람직하게는 80중량부 이하이다. 상기 열경화제의 함유량이 상기 하한 이상이면 열경화성 화합물을 충분히 경화시키는 것이 보다 한층 용이해진다. 상기 열경화제의 함유량이 상기 상한 이하이면, 경화에 관여하지 않는 잉여의 열경화제가 발생하기 어려워진다. 이 때문에, 상기 열경화제의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 경화물의 내열성 및 접착성이 보다 한층 높아진다.
경화 촉매:
상기 절연층은, 열경화성 화합물과, 열경화제 또는 경화 촉매를 포함하는 것이 바람직하다. 상기 경화 촉매는 특별히 한정되지 않는다. 상기 경화 촉매는, 상기 열경화성 화합물과 상기 열경화제의 반응에 있어서 경화 촉매로서 작용한다. 또한, 상기 경화 촉매는, 상기 열경화제를 사용하지 않는 경우에, 중합 촉매로서 작용한다. 접착성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 절연층에서는, 상기 열경화제와 상기 경화 촉매를 병용하는 것이 바람직하다. 상기 경화 촉매는, 1종만이 사용되어도 되고, 2종 이상이 병용되어도 된다.
상기 경화 촉매로서는, 3급 아민, 3급 아민염, 4급 오늄염, 3급 포스핀, 크라운에테르 착체, 및 포스포늄일리드 등을 들 수 있다. 구체적으로는, 상기 경화 촉매로서는, 이미다졸 화합물, 이미다졸 화합물의 이소시아누르산염, 디시안디아미드, 디시안디아미드의 유도체, 멜라민 화합물, 멜라민 화합물의 유도체, 디아미노말레오니트릴, 디에틸렌트리아민, 트리에틸렌테트라민, 테트라에틸렌펜타민, 비스(헥사메틸렌)트리아민, 트리에탄올아민, 디아미노디페닐메탄, 유기산 디히드라지드 등의 아민 화합물, 1,8-디아자비시클로[5,4,0]운데센-7, 3,9-비스(3-아미노프로필)-2,4,8,10-테트라옥사스피로[5,5]운데칸, 그리고, 트리페닐포스핀, 트리시클로헥실포스핀, 트리부틸포스핀 및 메틸디페닐포스핀 등의 유기 포스핀 화합물 등을 들 수 있다.
상기 열경화성 화합물이 양호하게 경화하도록, 상기 경화 촉매의 함유량은 적절히 선택된다. 상기 열경화성 화합물 100중량부에 대하여 상기 경화 촉매의 함유량은, 바람직하게는 0.05중량부 이상, 보다 바람직하게는 0.1중량부 이상이며, 바람직하게는 10중량부 이하, 보다 바람직하게는 5중량부 이하이다. 상기 경화 촉매의 함유량이 상기 하한 이상 및 상기 상한 이하이면, 상기 열경화성 화합물을 양호하게 경화시킬 수 있다.
다른 성분:
상기 절연층은, 상술한 성분 이외에, 분산제, 킬레이트제, 산화 방지제 등의 열전도성 시트 및 적층체 등에 일반적으로 사용되는 다른 성분을 포함하고 있어도 된다.
(금속 기판)
상기 금속 기판의 열전도율은, 바람직하게는 10W/m·K 이상이다. 상기 금속 기판으로서는, 적당한 재료를 사용할 수 있다. 상기 금속 기판은, 금속재를 사용하는 것이 바람직하다. 상기 금속재로서는, 금속박 및 금속판 등을 들 수 있다. 상기 금속 기판은, 상기 금속박 또는 상기 금속판인 것이 바람직하고, 상기 금속판인 것이 보다 바람직하다.
상기 금속재의 재료로서는, 알루미늄, 구리, 금, 은, 및 그래파이트 시트 등을 들 수 있다. 열전도성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 금속재의 재료는, 알루미늄, 구리, 또는 금인 것이 바람직하고, 알루미늄 또는 구리인 것이 보다 바람직하다.
(금속층)
상기 금속층의 재료는 특별히 한정되지 않는다. 상기 금속층의 재료로서는, 금, 은, 팔라듐, 구리, 백금, 아연, 철, 주석, 납, 알루미늄, 코발트, 인듐, 니켈, 크롬, 티타늄, 안티몬, 비스무트, 탈륨, 게르마늄, 카드뮴, 규소, 텅스텐, 몰리브덴 및 이들의 합금 등을 들 수 있다. 또한, 상기 합금으로서는, 주석 도프 산화인듐(ITO) 및 땜납 등을 들 수 있다. 열전도성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 금속층의 재료는, 알루미늄, 구리 또는 금인 것이 바람직하고, 알루미늄 또는 구리인 것이 보다 바람직하다.
본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 금속층은 패턴상이며, 패턴 형성된 금속층이다. 금속층을 패턴상으로 하는 방법은 특별히 한정되지 않는다. 금속층을 패턴상으로 하는 방법으로서는, 금속층을 형성한 후, 해당 금속층의 일부를 제거하여, 패턴상으로 하는 방법을 들 수 있다. 상기 금속층을 형성하는 방법으로서는, 무전해 도금에 의한 방법, 전기 도금에 의한 방법, 및 상기 절연층과 금속박을 가열 압착하는 방법 등을 들 수 있다. 금속층의 형성이 간편하므로, 상기 절연층과 금속박을 가열 압착하는 방법이 바람직하다. 금속층을 패턴상으로 하는 방법으로서는, 에칭 등을 들 수 있다.
도 1은, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 적층체를 모식적으로 도시하는 단면도이다. 또한, 도 1에서는, 도시의 편의상, 실제의 크기 및 두께와는 상이하다.
도 1에 도시하는 적층체(1)는 절연층(2)과, 금속층(3)과, 금속 기판(4)을 구비한다. 절연층(2), 금속층(3), 및 금속 기판(4)은 상술한 절연층, 금속층, 및 금속 기판이다.
절연층(2)은 한쪽 표면(2a)(제1 표면)과, 다른 쪽 표면(2b)(제2 표면)을 갖는다. 금속층(3)은 한쪽 표면(3a)(제1 표면)과, 다른 쪽 표면(3b)(제2 표면)을 갖는다. 금속 기판(4)은 한쪽 표면(4a)(제1 표면)과, 다른 쪽 표면(4b)(제2 표면)을 갖는다.
절연층(2)의 한쪽 표면(2a)(제1 표면)측에, 금속층(3)이 적층되어 있다. 절연층(2)의 다른 쪽 표면(2b)(제2 표면)측에, 금속 기판(4)이 적층되어 있다. 금속층(3)의 다른 쪽 표면(3b)(제2 표면)측에, 절연층(2)이 적층되어 있다. 금속 기판(4)의 한쪽 표면(4a)(제1 표면)측에, 절연층(2)이 적층되어 있다. 금속층(3)과 금속 기판(4) 사이에 절연층(2)이 배치되어 있다.
상기 적층체의 제조 방법은, 특별히 한정되지 않는다. 상기 적층체의 제조 방법으로서는, 상기 금속 기판과, 상기 절연층과, 상기 금속층을 적층하고, 진공 프레스 등에 의해 가열 압착하는 방법 등을 들 수 있다.
도 4의 (a) 내지 (c)는 본 발명에 따른 적층체를 제조하는 방법의 일례의 각 공정을 설명하기 위한 모식도이다. 또한, 도 4의 (b) 중의 화살표는 적층 방향이다.
도 4의 (a)에 도시하는 바와 같이, 이형 필름(33) 상에 열경화성 화합물 및 열경화제 등에 질화붕소(12) 및 질화붕소 이외의 무기 필러(13)를 분산한 제1 경화성 재료(34)를 도포한 제1 절연층 재료(31)를 준비한다. 또한, 이형 필름(33) 상에 열경화성 화합물 및 열경화제 등에 질화붕소(12) 및 질화붕소 이외의 무기 필러(13)를 분산한 제2 경화성 재료(35)를 도포한 제2 절연층 재료(32)를 준비한다. 제1 경화성 재료(34)와 제2 경화성 재료(35)는 동일한 조성이어도 되고, 상이한 조성이어도 된다. 제1 경화성 재료(34) 및 제2 경화성 재료(35)는 이형 필름(33) 상에 도포된 후에 가열 등에 의해 반경화 상태에 있는 것이 바람직하고, 반경화물인 것이 바람직하다. 제1 절연층 재료(31) 및 제2 절연층 재료(32)는 가열 등에 의해 반경화 상태에 있는 것이 바람직하고, 반경화물인 것이 바람직하다. 상기 반경화물은, 완전히 경화되어 있지 않아, 경화가 더욱 진행될 수 있다.
상기 절연층 재료 중에서는, 상기 질화붕소 및 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 비중이 상기 열경화성 화합물 등의 비중보다도 크기 때문에, 상기 절연층 재료 중의 상기 질화붕소 및 상기 질화붕소 이외의 무기 필러에 분포가 발생한다. 상기 절연층 재료의 공기 계면측(상기 절연층 재료의 이형 필름측과는 반대측)의 상기 질화붕소 및 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도보다도, 상기 절연층 재료의 이형 필름측의 상기 질화붕소 및 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도가 높아진다. 상기 질화붕소의 비중보다도 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 비중이 큰 경우에는, 상기 절연층 재료의 공기 계면측의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도보다도, 상기 절연층 재료의 이형 필름측의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도가 높아진다.
이어서, 도 4의 (b)에 도시하는 바와 같이, 금속 기판(4), 제2 절연층 재료, 제1 절연층 재료 및 금속층(3)을 적층하여 프레스함으로써, 도 4의 (c)에 도시하는 바와 같이, 본 발명에 따른 적층체(1)를 얻을 수 있다.
구체적으로는, 도 4의 (b)에 도시하는 바와 같이, 금속 기판(4)에, 제2 절연층 재료(32)를 공기 계면측으로부터 적층하고, 이형 필름을 박리한다. 이어서, 제2 절연층 재료(32)에, 제1 절연층 재료(31)를 공기 계면측으로부터 적층하고, 제1, 2 절연층 재료를 맞대고, 이형 필름을 박리한다. 이어서, 제1 절연층 재료(31)에, 금속층(3)을 적층하여 프레스함으로써, 절연층 재료의 계면이 없어져 절연층이 형성된다. 이어서, 에칭에 의해 금속층을 패턴상으로 하고, 절연층 상의 일부의 영역에, 금속층이 없는 개구부를 형성함으로써, 본 발명에 따른 적층체(1)를 얻을 수 있다. 상기 절연층은 연속한 층이다.
본 발명에 따른 적층체에서는, 상기 절연층 재료의 상기 질화붕소 및 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도가 높은 면과, 상기 절연층 재료의 상기 질화붕소 및 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도가 낮은 면을 맞대고 있다. 상기 절연층 재료의 상기 질화붕소 및 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도가 높은 면과, 상기 절연층 재료의 상기 질화붕소 및 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도가 낮은 면을 맞댐으로써, 열전도율이 낮은 공기를 압출함으로써 열전도율을 높일 수 있고, 보이드 등의 공극을 억제함으로써 절연 특성을 높일 수 있다.
상기 절연층 재료의 상기 질화붕소 및 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도가 높은 면끼리를 맞댈 경우에는, 계면 부분에 있어서 수지가 부족하기 쉬워져 보이드 등의 공극의 발생에 의해 절연 특성을 높이는 것이 곤란해진다. 또한, 계면 부분의 수지가 부족한 것에 기인하여 계면 박리가 발생하기 쉬워져 접착성을 높이는 것이 곤란해진다.
본 실시 형태에 따른 적층체(1)에서는, 절연층(2)은 경화물부(11)와, 질화붕소(12)와, 질화붕소 이외의 무기 필러(13)를 포함한다. 질화붕소(12) 및 질화붕소 이외의 무기 필러(13)는 상술한 질화붕소 및 질화붕소 이외의 무기 필러이다.
본 실시 형태에 따른 적층체(1)에서는, 경화물부(11)는 열경화성 화합물이 경화한 부분이다. 경화물부(11)는 열경화성 화합물과 열경화제가 경화한 부분이어도 되고, 열경화성 화합물과 열경화제와 경화 촉매가 경화한 부분이어도 되고, 열경화성 화합물과 경화 촉매가 경화한 부분이어도 된다.
상기 적층체는, 열전도성 및 기계적 강도 등이 높을 것이 요구되는 여러가지 용도에 사용할 수 있다. 상기 적층체는, 상기 금속층의 상기 절연층측과는 반대측의 표면 상에 반도체 칩을 배치하여 사용되는 것이 바람직하다. 상기 적층체는, 예를 들어, 전자 기기에 있어서, 발열 부품과 방열 부품 사이에 배치되어서 사용된다. 예를 들어, 상기 적층체는, CPU와 핀 사이에 설치되는 방열체, 또는 전기 자동차의 인버터 등에서 이용되는 파워 카드의 방열체로서 사용된다. 또한, 상기 적층체의 패턴상의 금속층은, 회로로서 작용할 수 있으므로, 상기 적층체를 절연회로 기판으로서 사용할 수 있다.
(전자 장치)
본 발명에 따른 전자 장치는, 상술한 적층체와, 반도체 칩을 구비한다. 상기 반도체 칩은, 상기 적층체에 있어서의 상기 금속층의 상기 절연층측과는 반대측의 표면 상에 배치되어 있다. 상기 반도체 칩은, 접속 도전부를 통하여, 상기 금속층의 표면 상에 적층되어 있어도 된다. 상기 적층체는, 반도체 칩이 적층된 전자 장치를 얻기 위하여 적합하게 사용할 수 있다.
도 2는, 본 발명의 일 실시 형태에 따른 적층체를 사용한 전자 장치의 일례를 모식적으로 도시하는 단면도이다. 또한, 도 2에서는, 도시의 편의상, 실제의 크기 및 두께와는 상이하다.
도 2에 도시하는 전자 장치(21)는 절연층(2)과, 금속층(3)과, 금속 기판(4)을 구비한다. 전자 장치(21)에서는, 도 1에 도시하는 적층체(1)가 사용되고 있다. 도 2에서는, 도시의 편의상, 절연층(2)에 포함되는 경화물부(11)와, 질화붕소(12)와, 질화붕소 이외의 무기 필러(13)는 생략되어 있다.
도 2에 도시하는 전자 장치(21)는 상기 구성 이외에, 접속 도전부(5)와, 반도체 칩(6)과, 리드(7)와, 와이어(금속 배선)(8)와, 밀봉 수지(9)를 구비한다. 리드(7)는 전극을 갖는다.
접속 도전부(5)는 한쪽 표면(5a)(제1 표면)과, 다른 쪽 표면(5b)(제2 표면)을 갖는다. 반도체 칩(6)은 한쪽 표면(6a)(제1 표면)과, 다른 쪽 표면(6b)(제2 표면)을 갖는다.
접속 도전부(5)의 한쪽 표면(5a)(제1 표면)측에, 반도체 칩(6)이 적층되어 있다. 접속 도전부(5)의 다른 쪽 표면(5b)(제2 표면)측에, 금속층(3)이 적층되어 있다. 반도체 칩(6)의 다른 쪽 표면(6b)(제2 표면)측에, 접속 도전부(5)가 적층되어 있다. 반도체 칩(6)과 금속층(3) 사이에 접속 도전부(5)가 배치되어 있다. 반도체 칩(6)은 접속 도전부(5)에 의해, 금속층(3)의 한쪽 표면(3a)(제1 표면)측에 고정되어 있다. 상기 고정되어 있는 반도체 칩의 개수는, 1개여도 되고, 2개 이상이어도 된다. 상기 접속 도전부는, 은 페이스트에 의해 형성되어 있어도 되고, 땜납에 의해 형성되어 있어도 된다. 상기 금속층은, 에칭 등에 의해 패턴 형상으로 형성되어 있다.
본 실시 형태에 따른 전자 장치(21)에서는, 반도체 칩(6)의 한쪽 표면(6a)(제1 표면) 및 다른 쪽 표면(6b)(제2 표면)에 회로 패턴(도시하지 않음)이 형성되어 있다. 반도체 칩(6)의 한쪽 표면(6a)(제1 표면)에 형성된 회로 패턴은, 와이어(8)를 통하여, 리드(7)의 전극에 대하여 전기적으로 접속되어 있다.
금속층(3)은 금속에 의해 형성되어 있기 때문에, 히트 싱크로서 기능하는 경우가 있다. 금속층(3)과 금속 기판(4)은, 동일한 재료로 형성되어 있어도 된다. 금속층(3)과 금속 기판(4)은, 구리로 형성되어 있어도 된다.
밀봉 수지(9)는, 반도체 칩(6)과, 접속 도전부(5)와, 금속층(3)과, 와이어(8)와, 리드(7)의 일부를 내부에 밀봉하고 있다. 리드(7)는 밀봉 수지(9)의 측면으로부터, 밀봉 수지(9)의 외부로 돌출되어 있는 부분을 갖는다. 절연층(2)의 한쪽 표면(2a)(제1 표면)측에, 밀봉 수지(9)가 적층되어 있다. 절연층(2) 및 금속 기판(4)은 밀봉 수지(9)에 의해 밀봉되어 있지 않고, 밀봉 수지(9)의 외부에 노출되어 있다.
열전도성을 보다 한층 효과적으로 높이는 관점에서는, 상기 금속 기판의 다른 쪽 표면(제2 표면)측에, 방열 핀이 설치되어 있어도 된다.
상기 전자 장치의 구체예로서는, 반도체 패키지 등을 들 수 있다. 상기 전자 장치는, 상기 반도체 패키지에 한정되지 않는다.
이하, 본 발명의 구체적인 실시예 및 비교예를 드는 것에 의해, 본 발명을 밝힌다. 본 발명은 이하의 실시예에 한정되지 않는다.
열경화성 화합물:
(1) 미쯔비시 가가꾸사제 「에피코트 828US」, 에폭시 화합물
열경화제:
(1) 도꾜 가세이 고교사제 「디시안디아미드」
(2) 시꼬꾸 가세이 고교사제 「2MZA-PW」, 이소시아누르 변성 고체 분산형 이미다졸
질화붕소:
(1) 쇼와 덴꼬사제 「UHP-G1H」, 평균 애스펙트비: 11, 평균 긴 직경: 3.2㎛, 입자경: 35㎛
질화붕소 이외의 무기 필러:
(1) 쇼와 덴꼬사제 「A20S」, 평균 애스펙트비: 1, 입자경: 20㎛, 산화알루미늄
(2) 애드마텍스사제 「AO-502」, 평균 애스펙트비: 1, 입자경: 0.7㎛, 산화알루미늄
(3) 가와이 섹카이 고교사제 「BMF-B」, 평균 애스펙트비: 30, 입자경: 5㎛, 산화알루미늄
(4) 우베 머티리얼즈사제 「RF-10C」, 평균 애스펙트비: 1, 입자경: 10㎛, 산화마그네슘
(5) ThruTek사제 「ALN200SF」, 평균 애스펙트비: 1, 입자경: 20㎛, 질화알루미늄
(질화붕소 및 질화붕소 이외의 무기 필러의 평균 애스펙트비)
질화붕소 및 질화붕소 이외의 무기 필러의 평균 애스펙트비를 이하와 같이 하여 측정하였다.
질화붕소 및 질화붕소 이외의 무기 필러의 평균 애스펙트비의 측정 방법:
임의로 선택된 50개의 질화붕소 또는 질화붕소 이외의 무기 필러를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 각 질화붕소 또는 각 질화붕소 이외의 무기 필러의 긴 직경/짧은 직경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구하였다.
(질화붕소의 평균 긴 직경)
질화붕소의 평균 긴 직경을 이하와 같이 하여 측정하였다.
질화붕소의 평균 긴 직경의 측정 방법:
임의로 선택된 50개의 각 질화붕소를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 각 질화붕소의 긴 직경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구하였다.
(질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경)
질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경을 이하와 같이 하여 측정하였다.
질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경 측정 방법:
임의로 선택된 50개의 각 질화붕소 이외의 무기 필러를 전자 현미경 또는 광학 현미경으로 관찰하고, 각 질화붕소 이외의 무기 필러의 입자경을 측정하고, 평균값을 산출함으로써 구하였다.
(실시예 1)
(1) 제1, 2 경화성 재료의 제작
열경화성 화합물과 열경화제를, 미쯔비시 가가꾸사제 「에피코트 828US」 100중량부에 대하여 도꾜 가세이 고교사제 「디시안디아미드」 10중량부, 시꼬꾸 가세이 고교사제 「2MZA-PW」 1중량부가 되도록 배합하였다. 이어서, 하기의 표 1에 나타내는 질화붕소 및 질화붕소 이외의 무기 필러를 하기의 표 1에 나타내는 함유량(체적％)으로 배합하였다. 이어서, 메틸에틸케톤으로 적절히 희석하고, 유성식 교반기를 사용하여 500rpm으로 25분간 교반함으로써, 제1, 2 경화성 재료를 얻었다.
(2) 적층체의 제작
얻어진 제1 경화성 재료를 이형 PET 시트(두께 50㎛) 상에 두께 120㎛로 되도록 도공하고, 50℃의 오븐 내에서 20분간 건조하여 제1 절연층 재료를 형성하였다. 이어서, 얻어진 제2 경화성 재료를 이형 PET 시트(두께 50㎛) 상에 두께 280㎛로 되도록 도공하고, 50℃의 오븐 내에서 20분간 건조하여 제2 절연층 재료를 형성하였다. 이때, 절연층 재료 중에서는, 질화붕소 및 질화붕소 이외의 무기 필러의 비중이 열경화성 화합물 등보다도 크기 때문에, 절연층 재료 중의 질화붕소 및 질화붕소 이외의 무기 필러에 분포가 발생하였다. 또한, 질화붕소의 비중보다도 질화붕소 이외의 무기 필러의 비중이 크므로, 절연층 재료의 공기 계면측의 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도보다도, 절연층 재료의 이형 필름측의 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도가 높아졌다.
그 후, 알루미늄판(두께: 1.0㎜)에, 제2 절연층 재료의 공기 계면측으로부터 적층하여 이형 PET 시트를 박리하였다. 이어서, 제2 절연층 재료에, 제1 절연층 재료의 공기 계면측으로부터 적층하고, 제1, 2 절연층 재료를 맞대고, 이형 PET 시트를 박리하였다. 이어서, 제1 절연층 재료의 이형 PET 시트를 박리한 측, 즉 질화붕소 이외의 무기 필러의 농도가 높은 측에 동판(두께: 500㎛)을 적층하고, 온도 200℃, 압력 10MPa의 조건에서 진공 프레스하였다. 프레스에 의해, 제1, 2 절연층 재료의 계면이 없어져 절연층이 형성되었다. 이어서, 에칭에 의해 동판을 패턴상으로 하여, 절연층 상의 일부의 영역에, 금속층이 없는 개구부를 형성하였다. 이와 같이 하여 적층체를 제작하였다. 얻어진 적층체에 있어서, 절연층은, 제1 절연층 재료의 경화물과 제2 절연층 재료의 경화물에 의해 형성되어 있고, 연속한 층이었다. 얻어진 적층체에 있어서, 절연층은, 제1 경화성 재료의 경화물과 제2 경화성 재료의 경화물에 의해 형성되었다. 얻어진 적층체의 절연층의 두께는 245㎛였다.
(실시예 2 내지 11, 비교예 1 내지 3)
질화붕소 및 질화붕소 이외의 무기 필러의 종류 및 함유량(체적％), 그리고 적층체의 절연층의 두께를 하기의 표 1 내지 3에 도시하는 바와 같이 변경한 것 이외에는 실시예 1과 마찬가지로 하여, 제1 경화성 재료, 제2 경화성 재료 및 적층체를 제작하였다.
(평가)
(1) 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량
얻어진 적층체의 단면을 크로스 섹션 폴리셔(니혼덴시사제 「IB-19500CP」)로 평활하게 가공하고, 가공 후의 적층체 단면을 전계 방출형 주사 전자 현미경(히타치 하이테크놀러지즈사제 「S-4800」)으로 관찰하였다. 에너지 분산형 X선 분광기(히타치 하이테크놀러지즈사제 「S-4800EN-EDS」)에 의해 질화붕소 이외의 무기 필러를 특정하였다. 얻어진 전자 현미경 화상으로부터, 절연성 시트(절연층)의 제1 표면으로부터 절연성 시트의 제2 표면을 향하여 두께 30％의 영역의 100체적％ 중에 있어서의 질화붕소 이외의 무기 필러의 제1 함유량을 산출하였다. 또한, 절연성 시트(절연층)의 제2 표면으로부터 절연성 시트의 제1 표면을 향하여 두께 70％의 영역의 100체적％ 중에 있어서의 질화붕소 이외의 무기 필러의 제2 함유량을 산출하였다.
(2) 열전도율
얻어진 적층체를 한 변이 1㎝인 사각형으로 커트한 후, 양면에 카본 블랙을 스프레이함으로써 측정 샘플을 제작하였다. 얻어진 측정 샘플을 사용하여, 레이저 플래시법에 의해 열전도율을 산출하였다. 열전도율은, 비교예 1의 값을 1.0으로 한 상대값을 산출하고, 이하의 기준으로 판정하였다.
[열전도율의 판정 기준]
○○: 비교예 1의 열전도율을 1.0으로 했을 때, 열전도율이 1.5 이상
○: 비교예 1의 열전도율을 1.0으로 했을 때, 열전도율이 1.0을 초과하고 1.5 미만
△: 비교예 1(1.0), 또는, 비교예 1의 열전도율을 1.0으로 했을 때, 열전도율이 비교예 1(1.0)과 동등
×: 비교예 1의 열전도율을 1.0으로 했을 때, 열전도율이 1.0 미만
(3) 90도 필 강도(잡아뜯기 강도)
얻어진 적층체를 50㎜×120㎜의 크기로 잘라내고, 테스트 샘플을 얻었다. 얻어진 테스트 샘플의 중앙 폭 10㎜의 동판이 남도록 동판을 박리하고, 중앙 폭 10㎜의 동판에 대하여 JIS C 6481에 준거하여, 동판의 잡아뜯기 강도를 측정하였다. 상기 필 강도 측정 장치로서는, 오리엔테크사제 「텐실론 만능 시험기」를 사용하였다. 20개의 테스트 샘플에 대해서, 동판의 잡아뜯기 강도를 측정하고, 20개의 90도 필 강도의 측정값을 얻었다. 20개의 90도 필 강도의 측정값 평균값을, 90도 필 강도로 하였다. 90도 필 강도는, 비교예 1의 값을 1.0으로 한 상대값을 산출하고, 이하의 기준으로 판정하였다.
[90도 필 강도(잡아뜯기 강도)의 판정 기준]
○○: 비교예 1의 90도 필 강도를 1.0으로 했을 때, 90도 필 강도가 1.5 이상
○: 비교예 1의 90도 필 강도를 1.0으로 했을 때, 90도 필 강도가 1.0을 초과하고 1. 5 미만
△: 비교예 1(1.0), 또는, 비교예 1의 90도 필 강도를 1.0으로 했을 때, 90도 필 강도가 비교예 1(1.0)과 동등
×: 비교예 1의 90도 필 강도를 1.0으로 했을 때, 90도 필 강도가 1.0 미만
상세 및 결과를 하기의 표 1 내지 3에 나타내었다.
Figure pct00001
Figure pct00002
Figure pct00003
1: 적층체
2: 절연층
2a: 한쪽 표면(제1 표면)
2b: 다른 쪽 표면(제2 표면)
3: 금속층
3a: 한쪽 표면(제1 표면)
3b: 다른 쪽 표면(제2 표면)
4: 금속 기판
4a: 한쪽 표면(제1 표면)
4b: 다른 쪽 표면(제2 표면)
5: 접속 도전부
5a: 한쪽 표면(제1 표면)
5b: 다른 쪽 표면(제2 표면)
6: 반도체 칩
6a: 한쪽 표면(제1 표면)
6b: 다른 쪽 표면(제2 표면)
7: 리드
8: 와이어(금속 배선)
9: 밀봉 수지
11: 경화물부(열경화성 화합물이 경화한 부분)
12: 질화붕소
13: 질화붕소 이외의 무기 필러
21: 전자 장치
31: 제1 절연층 재료
32: 제2 절연층 재료
33: 이형 필름
34: 제1 경화성 재료
35: 제2 경화성 재료

Claims (9)

  1. 금속 기판과, 상기 금속 기판의 한쪽 표면에 적층된 절연층과, 상기 절연층의 상기 금속 기판측과는 반대측의 표면에 적층된 패턴상의 금속층을 구비하고,
    상기 금속층의 두께가 300㎛ 이상이며,
    상기 절연층이 질화붕소와, 질화붕소 이외의 무기 필러를 포함하는, 적층체.
  2. 제1항에 있어서, 상기 질화붕소의 평균 애스펙트비가 2 이상이며,
    상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 평균 애스펙트비가 2 미만인, 적층체.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서, 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 재료가 산화알루미늄, 질화알루미늄, 산화마그네슘 또는 탄화규소인, 적층체.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 절연층의 금속층측에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량이, 상기 절연층의 금속 기판측에 있어서의 상기 질화붕소 이외의 무기 필러의 함유량보다도 많은, 적층체.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 절연층이 상기 질화붕소를 질화붕소 응집 입자로서 포함하는, 적층체.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 절연층이 열경화성 화합물과, 열경화제 또는 경화 촉매를 포함하는, 적층체.
  7. 제6항에 있어서, 상기 열경화성 화합물이 에폭시 화합물, 옥세탄 화합물, 에피술피드 화합물 또는 실리콘 화합물을 포함하는, 적층체.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서, 상기 금속층의 상기 절연층측과는 반대측의 표면 상에 반도체 칩을 배치하여 사용되는, 적층체.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 기재된 적층체와,
    상기 적층체에 있어서의 상기 금속층의 상기 절연층측과는 반대측의 표면 상에 배치된 반도체 칩을 구비하는, 전자 장치.
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