KR20200097734A - 바이오메탄 스트림 내에 포함된 산소의 농도를 제한하기 위한 방법 - Google Patents

바이오메탄 스트림 내에 포함된 산소의 농도를 제한하기 위한 방법 Download PDF

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폴 테리엔
니콜라스 찬탄트
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레르 리키드 쏘시에떼 아노님 뿌르 레뜌드 에렉스뿔라따시옹 데 프로세데 조르즈 클로드
레르 리키드 쏘시에떼 아노님 뿌르 레드 에렉스뿔라따시옹 데 프로세데 조르즈 클로드
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Abstract

본 발명은 바이오가스 공급 원료 스트림(1)을 정제하는 것에 의해서 바이오메탄(40)을 생산하기 위한 방법에 관한 것으로서, 그러한 방법은: a): 가스 공급원료 스트림(1)을 전처리 유닛(5) 내로 도입하는 단계로서, 전처리 유닛에서 가스 스트림은 그러한 가스 스트림이 포함하는 CO2 및 산소로부터 부분적으로 분리되고 절대압 50 바아 초과의 압력(P1)으로 압축되는, 단계; b): 질소를 가스 스트림(22)으로부터 분리하기 위해서, CO2가 고갈된, 단계 b)로부터 초래된 가스 스트림(22)을 증류 컬럼(26) 내의 극저온 분리기에 도입하는 단계로서, 증류 컬럼(26)은 n개의 판을 포함하고, n은 8 내지 100의 정수인, 단계;c): 생성물의 임계 압력보다 높은 압력(P2)에서 컬럼(26)으로부터의 하단부 생성물(37)을 펌핑하는 것에 의해서 극저온 분리로부터 초래된, CH4로 부화된, 스트림(27)을 획득하는 단계를 포함하고, 단계 a)에서 초래되어 단계 b)에서 실사용되는, CO2가 고갈된, 가스 스트림(22) 내의 질소의 몰 농도가 미리 결정된 문턱값 미만일 때, 컬럼(26) 내로 주입되는 스트림이 적어도 미리 결정된 문턱값과 동일한 질소의 몰 농도를 가지게 하기 위해서, 단계 b)에 앞서서 질소가 주입되는 것을 특징으로 한다.

Description

바이오메탄 스트림 내에 포함된 산소의 농도를 제한하기 위한 방법
본 발명은 바이오가스, 예를 들어 비-유해 폐기물 저장 설비(NHWSF)로부터 얻어진 바이오가스를 스크러빙(scrubbing)하는 것에 의해서 바이오메탄을 생산하기 위한 프로세스에 관한 것이다. 본 발명은 또한 그러한 프로세스를 구현하기 위한 설비에 관한 것이다.
더 정확하게, 본 발명은, 적어도 메탄, 이산화탄소, 대기 가스(질소 및 산소) 및 오염물질(H2S 및 휘발성 유기 화합물(VOC))을 포함하는 가스 스트림의 멤브레인 침투 및 극저온 증류를 커플링시키는 것에 의한 프로세스 처리에 관한 것이다. 그 목적은, 메탄 함량이 그 사용 요건에 적합한 메탄-부화 가스 스트림(methane-rich gas stream)을 생산하는 것 그리고 CH4(온실 효과가 강한 가스)를 대기로 방출하는 것과 관련된 영향을 최소화하는 것이다.
본 발명은 특히, 천연 가스 네트워크 내로 주입하기에 적합한 또는 차량 연료로서 지역적으로 이용하기에 적합한 바이오메탄을 생산하기 위해서, 비-유해 폐기물 저장 설비(NHWSF)로부터 얻어지는 바이오가스를 스크러빙하는 것에 관한 것이다.
NHWSF에 존재하는 유기성 폐기물의 혐기성 소화는 NHWSF의 활용 기간 전체를 통해서, 그리고 심지어 NHWSF 활용의 중단 및 폐쇄 후 몇 년 동안, 많은 양의 바이오가스를 생성한다. 그 주요 구성 성분인 메탄 및 이산화탄소로 인해서, 바이오가스는 강력한 온실 가스이고; 이와 동시에, 바이오가스는 화석 연료가 점점 부족해지고 있다는 측면에서 주목할 만한 재생 가능 에너지의 공급원으로 여겨진다.
바이오가스는 여러 오염물질 화합물을 포함하고, 상업적 활용을 가능하게 하기 위해서 이는 반드시 스크러빙되어야 한다. 바이오가스의 회수 및 스크러빙을 실시하기 위한 여러 가지 프로세스가 존재한다.
바이오가스는, 생산 방법에 따른 가변적인 비율로, 메탄(CH4) 및 이산화탄소(CO2)를 주로 포함한다.
NHWSF로부터의 바이오가스의 경우에, 그러한 가스는 또한 소정 비율의 대기 가스(질소 및 산소)를 포함하고 또한, 적은 비율로, 물, 황화수소 및 휘발성 유기 화합물(VOC)을 포함한다. 분해되는 유기 물질, 사용되는 기술 및 각각의 NHWSF의 특정 조건(기후, 유형 등)에 따라, 바이오가스의 성분의 비율이 달라진다. 그러나, 평균적으로, 바이오가스는, 건식 가스 기준으로, 30% 내지 60%의 메탄, 15% 내지 50%의 CO2, 0 내지 30%의 질소, 0 내지 6%의 산소, 0 내지 1%의 H2S 및 정상 입방 미터 당 수십 밀리그램 내지 수천 밀리그램의 VOC 그리고 특정 수의 다른 불순물을 미량 포함한다.
바이오가스는 다양한 방식으로 유리하게 활용된다. 부분적인 처리 후에, 바이오가스는 열, 전기 또는 그 둘의 조합(열병합발전(cogeneration))을 제공하기 위해서 생산 장소 가까이에서 유리하게 활용될 수 있다. 이산화탄소 및 질소의 함량이 크면 발열량이 감소하고, 압축 및 운송 비용이 증가하며, 생산 장소 부근에서의 유리한 활용에 관한 경제적 이익을 제한한다.
바이오가스의 더 철저한 스크러빙은 그러한 바이오가스가 더 광범위하게 이용될 수 있게 한다. 특히, 바이오가스의 철저한 스크러빙은, 천연 가스의 제원(specification)을 만족시키고 천연 가스를 대체할 수 있는 스크러빙된 바이오가스를 획득할 수 있게 한다. 이렇게 스크러빙된 바이오가스는 "바이오메탄"으로 알려져 있다. 따라서, 바이오메탄은 관할지역(territory)의 중심부에서 생산된 재생 가능 부분으로 천연 가스 자원을 보충한다. 이는 화석에서 기원하는 천연 가스와 정확히 동일한 목적을 위해서 이용될 수 있다. 이는 천연 가스 네트워크 또는 차량 충전소에 공급될 수 있다.
바이오메탄이 유리하게 활용되는 방식은 지역적인 맥락: 특히, 지역적 에너지 요건, 바이오메탄 연료로서 유리하게 활용할 수 있는 가능성, 부근에 천연 가스 운송 또는 분배 네트워크가 존재하는 것에 따라 결정된다. 주어진 관할지역에서 활동하는 여러 당사자들(농부, 제조업자, 시 당국) 사이에서 시너지(synergy)를 생성하는 것에 의해서, 바이오메탄의 생산은 더 큰 에너지 자율성의 획득에 있어서 관할지역에 도움을 준다.
국가에 따라, 환경적 규제가 종종 대기로의 방출과 관련한 제약을 부여한다는 것을 주목하여야 한다.
사실상, 바이오가스에 포함된 온실 가스(CH4) 및 오염물질(H2S 및 VOC)의 영향을 제한하기 위한 기술을 구비할 필요가 있다. 따라서, (바이오가스 내에 포함된 CH4의 양에 대해 유리하게 활용되는 CH4의 질량 기준 양과 동일한) 큰 CH4 수득(yield)을 확보하고, 대기 방출을 방지하기 위한 H2S 및 VOC 처리 시스템을 제공하는 것이 중요하다.
또한, 혼합물의 분리 동안, 다양한 부화 단계 중에 폭발성 대기를 생성할 수 있는 O2의 존재라는 부가적인 문제가 남아 있다. 폭발성 혼합물이 생성될 이러한 위험은 특히 폐기 현장에서의 바이오가스를 안전하고 경제적인 방식으로 스크러빙하는 것을 어렵게 만든다.
US 8 221 524 B2는 다양한 재활용 단계를 통해서 88%의 비율까지 가스를 CH4 부화하기 위한 프로세스를 설명한다. 그러한 프로세스는 가스 스트림을 압축하는 것 그리고 이어서 압축된 가스 스트림을 흡착제 위로 통과시켜 VOC을 제거하는 것으로 구성된다. 이어서, 가스 스트림은 멤브레인 분리 단계를 거치고 이어서 압력-스윙 흡착(pressure-swing adsorption)(PSA) 단계를 거친다. PSA에서 사용된 흡착제는 CMS(탄소 분자 체) 유형이고, 질소 및 소량의 산소를 제거할 수 있게 한다.
EP1979446은 바이오가스 스크러빙 프로세스를 설명하고, 그러한 프로세스는 H2S를 제거하는 것, 가스를 압축하는 것 그리고 압축된 가스를 필터링하여 입자를 제거하는 것으로 구성된다. 이어서, 가스는 CO2 및 O2를 제거하기 위한 멤브레인 분리 단계를 거치고, PSA를 통한 그리고 이어서 다양한 필터를 통한 그리고 마지막으로 질소를 제거하기 위해서 다시 PSA를 통한 통과에 의해서 건조된다. 가스가 최종적으로 액화된다.
US 2004/0103782는 바이오가스 스크러빙 프로세스를 설명하고, 그러한 프로세스는 가스 압축에서 제거하는 것, 입자를 제거하기 위해서 이를 필터링하는 것, VOC을 제거하기 위해서 이에 대해서 압력-스윙 흡착(PSA) 단계를 실시하는 것, 그리고 이어서 CO2의 대부분 그리고 또한 산소의 부분을 제거하기 위해서 멤브레인 분리하는 것으로 구성된다.
US 5486227은 가스 혼합물을 스크러빙 및 액화하기 위한 프로세스를 설명하고, 그러한 프로세스는 특히 H2S를 제거하기 위해서 스트림에 온도-스윙 흡착(TSA)을 실시하는 것, 그리고 이어서 특히 CO2를 제거하기 위해서 압력-스윙 흡착(PSA)을 실시하는 것, 그리고 마지막으로 질소를 제거하고 메탄만을 남기기 위해서 극저온 분리를 실시하는 것으로 구성된다.
US 5964923 및 US 5669958은 기체 유출물을 처리하기 위한 프로세스를 설명하고, 그러한 프로세스는 가스를 탈수시키는 것, 교환기를 통과시키는 것에 의해서 가스를 응축하는 것, 그리고 가스를 멤브레인 분리시키는 것, 그리고 이어서 가스를 극저온 분리시키는 것으로 구성된다.
US 2010/077796은 스크러빙 프로세스를 설명하고, 그러한 프로세스는 가스 스트림을 멤브레인 분리시키는 것, 증류 컬럼에서 투과물을 처리하는 것, 그리고 이어서 컬럼으로부터의 메탄 가스를, 증발 후에, 멤브레인 분리의 종료에서 얻어진 잔류물(retentate)과 혼합하는 것으로 구성된다.
US 3989478 및 FR 2917489는 메탄-부화 스트림을 스크러빙하기 위한 극저온 시스템을 설명한다. 이러한 2개의 시스템은 액화 단계 전에 CO2를 스크러빙하여 제거하기 위해서 흡착 시스템을 이용한다.
US 3989478에서, 흡착 시스템의 재생은, 증류 컬럼의 상단부에서 회수된 질소-부화 증류물(distillate)에 의해서 실시된다. FR 2917489에서, 흡착 시스템의 재생은, 증류 컬럼의 하단부에서 회수된 액체 메탄에 의해서 실시된다.
EP 0772665는 주로 CH4, CO2 및 질소로 이루어진 탄광 가스(colliery gas)의 분리를 위해서 극저온 증류 컬럼을 이용하는 것을 설명한다.
언급된 문헌 중 어느 것도, O2와 관련된 위험이 없이, 95% 초과의 메탄 농도, 2.5% 미만의 CO2 농도 및 85% 초과의 메탄 수득을 갖는, 바이오메탄을 제공하는 것과 관련된 문제를 해결할 수 없다.
그에 따라 본 발명이 해결하는 문제 중 하나는 전술한 조건에 부합하는 바이오가스 스크러빙 프로세스로서, 천연 가스를 대체할 수 있고 특히 VOC와 같은 오염물질 화합물 및 CH4와 같은 강력한 온실 효과를 갖는 화합물의 파괴와 관련하여 환경 표준을 따르는 고품질 바이오메탄을 최적의 수득으로 생산하는, 안전한 바이오가스 스크러빙 프로세스를 제공하는 것과 관련된 것이다. 그렇게 생산된 가스는, 가스 네트워크 내로의 주입을 통해 또는 이동 수단용으로, 기체 형태로 유리하게 활용될 수 있을 것이다.
또한, 종래 기술에서, 이하의 단계: PSA(압력-스윙 흡착) 단계, (VOC을 제거하기 위한) 흡착 체 단계 및 멤브레인 스테이지 단계를 이용할 수 있는, 가스 스크러빙 유닛에서 바이오가스를 처리하는 것이 실무적으로 알려져 있다.
CO2는 멤브레인 단계에서 주로 제거된다. 이러한 불완전한 분리는 "스크러빙된" 가스 내에서 종종 0.5 mol% 내지 1.5 mol%인 CO2 함량을 남긴다. (압축기의 보다 큰 소비를 수반하는) 분리 유닛을 과다한-크기가 되게 하는 것에 의해서, 스크러빙된 가스 내의 CO2 함량을 줄일 수 있다. 임의의 경우에, 스크러빙된 가스 내의 CO2 함량은 결코 매우 크게 적어질 수는 없을 것이다(동일한 자릿수의 농도).
특히, (1 mol% 내지 20 mol%의) CO2, 메탄, 적은 양의 산소 및 질소의 잔류물을 포함하는 이러한 스크러빙된 가스가 이어서 극저온 유닛에서 처리된다.
이러한 유닛 내에서 약 - 100℃ 이하의 온도에 도달하고, 그러한 온도는, (대기압 내지 약 30 바아의) 낮은 압력에서, 처리되는 가스 내에 포함된 CO2를 응고시킨다.
빈번히 이용되는 하나의 해결책은, 흡착 기술(TSA, 온도-스윙 흡착)을 기초로 하는 스크러빙 단계를 이용하는 것이다. 이러한 기술은 매우 적은 CO2 함량(예를 들어, 액화된 천연 가스의 경우에 50 ppmv)을 달성할 수 있게 한다. 이러한 함량에서, CO2는 고려되는 온도, 심지어 더 낮은 온도에서 응고되지 않는데, 이는 CO2가 메탄 내에서 여전히 용해될 수 있기 때문이다. 그러나, 이러한 스크러빙 유닛은 비교적 고가이고, 포획된 CO2를 배출할 수 있게 하기 위해서 "재생" 가스를 이용할 것을 요구한다. 빈번하게 사용되는 가스는 극저온 단계에서 분리된 질소, 또는 NRU(질소 제거 유닛) 배출구에서 생산된 메탄이다. 질소가 이용되는 경우에, 유닛의 수득을 저하시킬 필요 또는 요구되는 유량의 달성을 관리하기 위해서 질소를 첨가할 필요가 있을 수 있다. 생산 메탄이 사용되는 경우에, 탈착과 연관된 CO2 농도의 피크가 나타날 수 있고, 가스가 제원에 부합하지 않게 될 수 있다.
또한, 폐기물 장소로부터 또는 바이오가스 생산 유닛으로부터 얻어진 가스는 (전형적으로 0% 내지 1 mol%, 그러나 그보다 많을 수 있는 산소의 값의) 산소를 포함한다.
이러한 산소는 전처리 단계, 특히 CO2의 제거로 구성되는 멤브레인 단계에서 부분적으로 제거된다. 이러한 단계 중에, 절대 값으로서의 산소의 양이 감소되나, 그 농도는 증가되거나 일정하게 유지된다.
극저온 부분에 진입하는 산소는 증류 컬럼과 같은 특정 장소에서 농축되기 시작할 위험이 있다. 구체적으로, 산소의 휘발성은 질소의 휘발성과 메탄의 휘발성 사이이다. 따라서, 증류 컬럼 내에서 산소 농도의 구역들을 생성하는 것이 전적으로 가능하다. 그러한 것이 제어되지 않는 경우에, 이러한 농도는, 가스 혼합물의 점화 또는 심지어 폭발을 발생시킬 수 있는 값에 도달할 수 있다. 이는, 본 발명의 발명자가 최소화하고자 하는 가장 중요한 안전상의 위험이다.
그에 따라, 전술한 프로세스를 개선하는 동시에 운용 비용을 줄일 필요가 있다.
그에 따라, 본 발명의 발명자는 전술한 문제를 해결하기 위한 해결책을 개발하였다.
본 발명의 하나의 대상은 바이오가스 공급 스트림을 스크러빙하는 것에 의해서 바이오메탄을 생산하기 위한 프로세스로서, 그러한 프로세스는:
단계 a): 공급 가스 스트림을 전처리 유닛 내로 도입하는 단계로서, 전처리 유닛에서 가스 스트림은 그러한 가스 스트림이 포함하는 CO2 및 산소로부터 부분적으로 분리되고 절대압 25 바아 초과의, 그러나 바람직하게 절대압 50 바아 초과의 압력(P1)으로 압축되는, 단계;
단계 b): 가스 스트림으로부터 질소를 분리하기 위해서, 단계 a)에서 얻어진 CO2-고갈 가스 스트림을 증류 컬럼 내의 극저온 분리에 도입하는 단계로서, 증류 컬럼은 n개의 판을 포함하고, n은 8 내지 100의 정수인, 단계;
단계 c): 절대압 25 바아 초과의, 그러나 바람직하게 생성물의 임계 압력보다 높은 압력(P2)에서 컬럼의 용기로부터 생성물을 펌핑하는 것에 의해서, 극저온 분리로부터 얻어진 CH4-부화 스트림을 회수하는 단계를 포함하고, 단계 a)에서 얻어지고 단계 b)에서 사용되는 CO2-고갈 가스 스트림의 질소의 몰 농도가 미리 결정된 문턱값 미만일 때, 컬럼 내로 도입되는 스트림이 적어도 미리 결정된 문턱값과 동일한 질소의 몰 농도를 가지게 하기 위해서, 단계 b)에 앞서서 질소가 주입되는 것을 특징으로 한다.
증류 컬럼은 원통형 형상을 가지고, 그 높이는 항상 그 직경에 비해서 매우 높다. 가장 일반적으로 사용되는 증류 컬럼은 판을 구비한다.
컬럼의 판의 목적은, 중력에 의해서 다시 하강하는 액체를 상승 증기와 접촉되게 배치하는 것이다. 판은, 플랩 밸브 또는 벨(bell)을 선택적으로 구비하는, 홀이 천공된 활성 지역, 특정 두께의 액체를 판에서 유지하기 위한 댐, 및 고려되는 판의 액체를 하부 판으로 전달하기 위한 주둥이를 포함한다.
그에 따라, 본 발명의 대상인 해결책은 멤브레인 단계의 배출구에서 CO2 함량을 더 감소시키지 않는 한편, 동시에, 프로세스 내의 임의의 지점에서의 결정화를 방지하기 위해서, 처리되는 가스(주로 메탄) 내의 CO2의 충분한 용해도를 보장하는 해결책이다.
따라서, 주로 CO2를 스크러빙하기 위한 TSA 단계가 제거된다. 그에 따라, 극저온 섹션에 공급되는 가스는 0.3 mol% 내지 2 mol%의 CO2를 포함한다.
또한, 본 발명의 대상인 해결책은, 증류 중에 산소의 존재와 연관된 위험을 제한하게 할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에 따라, 본 발명의 대상은 또한:
- 전술한 바와 같은 프로세스로서, 증류 컬럼이 n개의 실제 판을 포함하고, n은 8 내지 100의 정수이고, 단계 a)에서 얻어지고 단계 b)에서 사용되는 CO2-고갈 가스 스트림 또는 혼합물이 판(n-4) 내지 판(n)의 판의 레벨에서 증류 컬럼 내로 도입되고, 판(n)은 컬럼 내에서 가장 높이 배치된 판인 것을 특징으로 하는 프로세스.
- 전술한 바와 같이, 미리 결정된 문턱값이 5 mol%와 동일한 것을 특징으로 하는 프로세스.
- 전술한 바와 같은 프로세스로서, 단계 a)가 또한 압력(P1)으로 압축된 가스 스트림으로부터 물을 스크러빙하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 프로세스.
- 전술한 프로세스로서, 단계 a)에서 얻어지고 단계 b)에서 사용되는 CO2-고갈 가스 스트림이 0.3 mol% 내지 2 mol%의 CO2를 포함하는 것을 특징으로 하는 프로세스.
- 전술한 프로세스로서, 단계 a) 중에, 공급 가스 스트림으로부터 CO2 및 산소를 분리하는 것이 적어도 2개의 분리 멤브레인 스테이지를 포함하는 유닛에 의해서 실시되는 것을 특징으로 하는 프로세스.
- 전술한 바와 같은 프로세스로서, 단계 c)의 압력(P2)이 절대압 40 바아보다 큰 것을 특징으로 하는 프로세스.
- 전술한 프로세스로서, 단계 b) 중에, 단계 a)로부터 얻어진 CO2-고갈 가스 스트림이, 증류 컬럼 내로 도입되기 전에, 절대압 15 바아 내지 절대압 40 바아의 압력(P3)으로 팽창되는 것을 특징으로 하는 프로세스. 바람직하게, P3은 절대압 25 바아보다 크다.
- 전술한 프로세스로서, 팽창 전에, 단계 a)에서 얻어진 CO2-고갈 가스 스트림이 열 교환기 내에서 적어도 부분적으로 응축되는 것을 특징으로 하는 프로세스.
- 전술한 프로세스로서, 단계 a)에서 얻어진 CO2-고갈 가스 스트림이 단계 c)로부터 얻어진 CH4-부화 스트림에 대해서 그리고 단계 b) 중에 분리된 질소 스트림의 적어도 일부에 대해서 향류 방식으로 열교환기 내에서 적어도 부분적으로 응축되는 것을 특징으로 하는 프로세스이다.
본 발명의 대상은 또한:
- 전술한 바와 같은 프로세스를 이용하여 비-유해 폐기물 저장 설비(NHWSF)로부터 얻어진 바이오가스를 스크러빙하는 것에 의해서 바이오메탄을 생산하기 위한 설비.
- 비-유해 폐기물 저장 설비(NHWSF)로부터 얻어진 바이오가스를 스크러빙하는 것에 의해서 바이오메탄을 생산하기 위한 전술한 바와 같은 설비로서:
- 바이오가스의 공급원;
- 질소의 공급원;
- 처리되는 가스 스트림으로부터 VOC, 물 및 황 화합물의 전부 또는 일부를 제거하기 위한 전처리 유닛;
- CO2 및 O2를 가스 스트림으로부터 부분적으로 분리할 수 있는 적어도 2개의 분리 멤브레인 스테이지;
- 가스 스트림을 25 내지 100 바아의 압력으로 압축할 수 있는 압축기;
- CO2-고갈 가스 스트림을 냉각할 수 있는 열 교환기;
- 증류 컬럼을 포함하고;
증류 컬럼이 n개의 판을 가지는 것, 그리고 처리되는 스트림을 컬럼 내로 도입하는 레벨이 처리되는 스트림의 산소 농도에 따라 달라지고, n은 8 내지 100의 정수인 것을 특징으로 하는 설비이다.
열 교환기는, 특정 수의 스트림들의 통과를 허용하기에, 그리고 그에 따라 하나 이상의 냉각제 유체 라인과 하나 이상의 공급 스트림 사이의 직접적인 또는 간접적인 열 교환을 허용하기에 적합한 임의의 열 교환기, 임의의 유닛 또는 다른 기기일 수 있다.
처리되는 가스의 증류 컬럼 내로의 주입부 위의 실제 판의 수(최대 4개의 실제 판)를 제한하는 것은, C1로 표시된 산소 농도가 0.1 mol% 초과일 때, 컬럼 내의 산소 루프의 생성을 제한할 수 있게 한다.
따라서, 처리되는 가스가 교환 라인 내에서 부분적으로 냉각되거나 완전히 액화된다. 이어서, 가스가 증류 압력으로 팽창된다. 부분적으로 또는 완전히 액화된 가스가 팽창되고, 이어서 증류 컬럼 내로 주입된다. 이러한 주입은 컬럼의 4개의 상단 판 중 하나의 레벨에 위치되는 상단부에서 직접적으로 실시된다.
도면에 개략적으로 도시된 설비에 의해서 실시되는 본 발명에 따른 프로세스의 특정 실시예를 예시하는 도면을 참조하여, 본 발명을 더 구체적으로 설명할 것이다.
동일한 참조 번호들이 액체 스트림 및 그러한 액체 스트림을 이송하는 파이프를 나타내고, 고려되는 압력은 절대 압력이며, 고려되는 백분율은 몰 백분율이다.
도면에서, 설비는 처리되는 바이오가스(1)의 공급원, 압축 유닛(2) 그리고 CO2 및 O2 스크러빙 유닛(23)을 포함하는 전처리 유닛(5), VOC 및 물 스크러빙 유닛(3), 극저온 증류 유닛(4), 및 마지막으로 메탄 가스 회수 유닛(6)을 포함한다. 장비의 모든 물품이 파이프를 통해서 함께 연결된다.
압축 유닛(2)의 상류에 그리고 선택적으로 전처리 유닛 이전에, CO2 스크러빙 유닛(23)이 위치된다.
CO2 스크러빙 유닛(23)은, 예를 들어, 2개의 멤브레인 분리 스테이지를 조합한다. 적어도 90%의 CO2 및 약 50%의 O2를 분리할 수 있도록, 멤브레인이 선택된다. 이어서, 제1 분리로부터 얻어진 잔류물이 제2 멤브레인 분리를 향해서 지향된다.
제2 멤브레인 분리로부터 얻어진 투과물이, 압축기 상류의 주 회로에 연결된 파이프에 의해서 재활용된다. 이러한 단계는, 3% 미만의 CO2 및 90% 초과의 CH4 수득을 갖는, 가스(7)를 생산할 수 있게 한다. 이러한 스트림의 온도는 전형적으로 주변 온도이고; 필요한 경우, 공기 또는 물을 이용한 냉각 단계가 포함될 수 있다.
압축 유닛(2)은, 예를 들어, 피스톤 압축기의 형태이다.
이러한 압축기는 가스 스트림(7)을, 예를 들어, 50 내지 80 바아의 압력으로 압축한다. 빠져나가는 스트림이 참조 번호(8)로 도면에 표시되어 있다.
VOC 및 물을 스크러빙하기 위한 (TSA) 유닛(3)은 2개의 병(9, 10)을 포함한다. 그러한 병은, 물 및 VOC을 흡착할 수 있도록 그리고 그 후에 재생 중에 이들을 탈착시킬 수 있도록 특별히 선택된 흡착제로 채워진다. 그러한 병은 생산 모드로 그리고 재생 모드로 교번적으로 기능한다.
생산 모드에서, 병(9, 10)은 그 하부 부분에서 가스 스트림이 공급된다. 가스 스트림(8)이 내부에서 순환하는 파이프는 2개의 파이프(11, 12)로 분할되고, 각각의 파이프는 밸브(13, 14)를 가지고, 제1 병(9) 및 제2 병(10)의 하부 부분에 각각 공급한다. 밸브(13, 14)는 병의 포화 레벨에 따라 교번적으로 폐쇄될 것이다. 실제로, 제1 병이 물로 포화될 때, 밸브(13)가 폐쇄되고 밸브(14)가 개방되어 제2 병(10)을 채우기 시작한다. 파이프(15 및 16)의 각각이 각각의 병의 상부 부분으로부터 나온다. 그 각각은 2개의 파이프((17, 18) 및 (19, 20))로 각각 분할된다. 제1 병으로부터 기원하는, 물 및 VOC이 스크러빙된 스트림은 파이프(18) 내에서 순환되는 반면, 제2 PSA로부터 기원하는, 물 및 VOC이 스크러빙된 스트림은 파이프(20) 내에서 순환된다. 2개의 파이프가 결합되어, 극저온 유닛(4)에 공급하는 하나의 라인(21)을 형성한다.
재생 모드에서, 제생 가스는 파이프(17, 19) 내에서 순환한다. 그러한 파이프는 병의 하부 부분에서 나온다.
극저온증류 유닛(4)은, 스크러빙되는 가스 스트림(22)이 내부에서 순환되는 파이프(21)를 통해서 공급된다. 극저온증류 유닛은, 각각 열 교환기(24), 리보일러(reboiler)(25), 및 증류 컬럼(26)인, 3개의 요소를 포함한다.
교환기(24)는 바람직하게 알루미늄 또는 스테인레스 강 브레이징된 판 교환기이다. 교환기는, 증류 컬럼(26)으로부터 회수된 액체 메탄 스트림(27)과의 열 교환에 의해서, 라인(21) 내에서 순환하는 가스 스트림(22)을 냉각시킨다. 가스 스트림(22)은 약 - 100℃의 온도로 냉각된다(28). 그로부터 초래되는 2개-상의 스트림(28)은 양자택일적으로 컬럼(26)의 용기(25)의 리보일러의 리보일링을 보장할 수 있고 생성되는 열(29)은 컬럼(26)의 용기에 전달된다.
냉각된 유체(28)는 밸브(30)에 의해서, 예를 들어, 절대압 20 바아 내지 절대압 45 바아의 압력으로 팽창된다. 이어서 2-상 형태 또는 액체 형태(31)인 유체가, 예를 들어 -110℃ 내지 -100℃의 온도에서 컬럼(26)의 상부 부분 내에 위치된 스테이지(E1)에서 컬럼(26) 내로 도입된다.
스테이지(E1)에서 컬럼(26) 내로 도입되는 CO2-고갈 가스 스트림(22)은 C1과 동일한 산소 농도를 갖는다.
C1이 1 mol% 보다 명확하게 높을 때, 프로세스가 정지된다.
C1이 0.1 mol% 보다 명확하게 높을 때, 가스 스트림(22)은 판(n-4) 내지 판(n)의 레벨(E1)에서 증류 컬럼 내도 도입되고, 판(n)은 컬럼 내에서 가장 높게 배치되는 판이다. C1이 0.5 mol% 보다 명확하게 높고 1 mol% 이하일 때, 가스 스트림(22)은 판(n)의 레벨(E1)에서 증류 컬럼 내로 도입되고, 판(n)은 컬럼 내에서 가장 높게 배치되는 판이다.
이어서, 응축기(33)에 의해서, 액체(31)가 컬럼(26) 내에서 분리되어 가스(32)를 형성한다. 응축기(33)의 냉각은, 예를 들어, 질소 및/또는 메탄을 이용하는 냉각 사이클에 의해서 실시될 수 있다. - 120℃ 내지 - 90℃의 온도에서 증류 컬럼(26)의 용기를 빠져 나오는 액체(37)의 부분(36)은 리보일러(25)로 전달되고, 이는 리보일러에서 부분적으로 증발된다. 형성된 가스(29)는 컬럼(26)의 용기로 전달된다.
남은 액체(37)의 다른 부분(38)이 펌프(39)에 의해서 펌핑되어, 순수 메탄 가스 생성물(40)을 형성하기 위해서 교환기(24) 내에서 증발되는 액체 메탄 스트림(27)을 형성한다. 이러한 펌핑 단계는, 전형적으로 임계 압력보다 높고 절대압 40 바아보다 높은, 바람직하게 절대압 50 바아보다 높은 고압에서 실시된다. 이러한 압력 레벨은 교환 라인의 증발되는 마지막 방울 내에 CO2가 축적되는 것을 방지하게 할 수 있다. 중탄화수소 내의 가스가 매우 적기 때문에, 임계 압력 미만의 가스의 이슬점이 매우 낮다(전형적으로 - 90℃ 미만).
그에 따라, 증류 컬럼 내의 산소 농도를 제한하기 위해서, 처리되는 가스 내로 질소를 주입하는 것은 본 발명의 발명자가 인식한 문제를 해결할 수 있게 한다. 구체적으로, 당량 산소 농도를 갖는 가스가 더 많은 질소를 포함하는 경우에, 컬럼의 상단부에서의 농도의 위험이 낮아지는데, 이는 산소가 질소 내에서 더 희석되기 때문이다. 따라서, 제어 시스템이 설치된다.
질소 농도가 함량(t1)(예를 들어, t1 = 5 mol%)보다 높을 때, 질소는 공급 가스 내로 주입되지 않는다. 그리고 질소 농도가 t1 미만일 때, t1에 근접하는 또는 그보다 높은 조성을 가지는 혼합물을 회득하기 위해서 질소가 공급 가스 내로 주입된다(전형적으로, 주입율은 혼합물 내의 내용물에 따라 제어된다).
가스 내의 질소를 직접적으로 측정하기 어렵기 때문에, 가스 중의 메탄의 측정을 이용할 수 있고, 그로부터 산소 및 CO2 함량을 차감한다.

Claims (11)

  1. 바이오가스 공급 스트림(1)을 스크러빙하는 것에 의해서 바이오메탄(40)을 생산하기 위한 방법으로서,
    단계 a): 상기 공급 가스 스트림(1)을 전처리 유닛(5) 내로 도입하는 단계로서, 상기 전처리 유닛에서 상기 가스 스트림은 상기 가스 스트림이 포함하는 CO2 및 산소로부터 부분적으로 분리되고 절대압 25 바아 초과의 압력(P1)으로 압축되는, 단계;
    단계 b): 상기 가스 스트림(22)으로부터 상기 질소를 분리하기 위해서, 단계 a)에서 얻어진 상기 CO2-고갈 가스 스트림(22)을 증류 컬럼(26) 내의 극저온 분리에 도입하는 단계로서, 상기 증류 컬럼(26)은 n개의 판을 포함하고, n은 8 내지 100의 정수인, 단계;
    단계 c): 절대압 25 바아 초과의 그리고 바람직하게 상기 생성물의 임계 압력보다 높은 압력(P2)에서 상기 컬럼(26)의 용기(37) 내의 생성물을 펌핑하는 것에 의해서, 상기 극저온 분리로부터 얻어진 CH4-부화 스트림(27)을 회수하는 단계를 포함하고,
    단계 a)에서 얻어지고 단계 b)에서 사용되는 CO2-고갈 가스 스트림(22)의 질소의 몰 농도가 미리 결정된 문턱값 미만일 때, 상기 컬럼(26) 내로 도입되는 스트림이 적어도 상기 미리 결정된 문턱값과 동일한 질소의 몰 농도를 가지게 하기 위해서, 단계 b)에 앞서서 질소가 주입되는 것을 특징으로 하는 방법.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 증류 컬럼(26)이 n개의 실제 판을 포함하고, n은 8 내지 100의 정수이고, 단계 a)에서 얻어지고 단계 b)에서 사용되는 상기 CO2-고갈 가스 스트림 또는 혼합물(22)이 판(n-4) 내지 판(n)의 판의 레벨에서 상기 증류 컬럼 내로 도입되고, 판(n)은 상기 컬럼(26) 내에서 가장 높이 배치되는 판인 것을 특징으로 하는 방법.
  3. 제1항 또는 제2항에 있어서,
    상기 미리 결정된 문턱값이 5 mol%와 동일한 것을 특징으로 하는 방법.
  4. 제1항 내지 제3항 중 어느 한 항에 있어서,
    P1이 절대압 50 바아보다 큰 것을 특징으로 하는 방법.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    단계 a)에서 얻어지고 단계 b)에서 사용되는 상기 CO2-고갈 가스 스트림이 0.3 mol% 내지 2 mol%의 CO2를 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  6. 제1항 내지 제5항 중 어느 한 항에 있어서,
    단계 a)는 압력(P1)으로 압축된 상기 가스 스트림(8)으로부터 물을 스크러빙하는 단계를 더 포함하는 것을 특징으로 하는 방법.
  7. 제1항 내지 제6항 중 어느 한 항에 있어서,
    단계 a) 중에, 적어도 2개의 분리 멤브레인 스테이지를 포함하는 유닛에 의해서 상기 공급 가스 스트림으로부터의 CO2 및 산소의 분리가 실시되는 것을 특징으로 하는 방법.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 있어서,
    단계 c)의 압력(P2)이 절대압 40 바아보다 큰 것을 특징으로 하는 방법.
  9. 제1항 내지 제8항 중 어느 한 항에 있어서,
    단계 b) 중에, 단계 a)로부터 얻어진 상기 CO2-고갈 가스 스트림(22)이, 상기 증류 컬럼(26) 내로 도입되기 전에, 절대압 15 바아 내지 절대압 40 바아의 압력(P3)으로 팽창(30)되는 것을 특징으로 하는 방법.
  10. 제9항에 있어서,
    상기 팽창(30) 전에, 단계 a)에서 얻어진 상기 CO2-고갈 가스 스트림(22)이 열 교환기(24) 내에서 적어도 부분적으로 응축되는 것을 특징으로 하는 방법.
  11. 제10항에 있어서,
    단계 a)에서 얻어진 상기 CO2-고갈 가스 스트림(22)은 단계 c)로부터 얻어진 상기 CH4-부화 스트림(27)에 대해서 그리고 단계 b) 중에 분리된 상기 질소 스트림의 적어도 일부에 대해서 향류 방식으로 열교환기(24) 내에서 적어도 부분적으로 응축되는 것을 특징으로 하는 방법.
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