KR20200099332A - 연료전지 분리판 실링용 조성물 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료전지 분리판 실링용 조성물에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 고분자수지류를 포함하는 실리콘 중합체 100중량부와 상기 실리콘 중합체에 분산된 팽창그라파이트(Expanded graphite), 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 미립자 10 내지 50중량부를 포함하여 연료전지 분리판 실링용 조성물을 제조함으로써 열전도도, 전기전도성, 내화학성, 내열성 및 실링밀폐성이 우수하고, 연료전지 분리판과의 접착력이 우수한 장점이 있는 연료전지 분리판 실링용 조성물에 관한 것이다.

Description

연료전지 분리판 실링용 조성물{SEALING COMPOSITION FOR SEPARATOR OF FUEL CELL}
본 발명은 연료전지 분리판 실링용 조성물에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 고분자수지류를 포함하는 실리콘 중합체 100중량부와 상기 실리콘 중합체에 분산된 팽창그라파이트(Expanded graphite), 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 미립자 10 내지 50중량부를 포함하여 연료전지 분리판 실링용 조성물을 제조함으로써 열전도도, 전기전도성, 내화학성, 내열성 및 실링밀폐성이 우수하고, 연료전지 분리판과의 접착력이 우수한 장점이 있는 연료전지 분리판 실링용 조성물에 관한 것이다.
최근 화석 연료의 과도한 소비로 인해 초래되는 지구 온난화와 같은 환경 오염을 방지하고, 동시에 고갈되어가는 화석 연료를 대체할 수 있는 에너지원으로서 연료전지가 각광을 받고 있다. 연료전지는 이러한 요구를 충족할 만한 여러 장점을 가지고 있다. 연료전지는 연료로서 수소를 에너지원으로 하여 화학에너지를 전기에너지로 바로 변화시키기 때문에 에너지 효율이 높을 뿐만 아니라, 배기물로서 물만 배출시키므로 친환경 에너지 기술이라 할 수 있다.
연료전지의 작동 메카니즘은, 수소, 천연가스, 메탄올 등과 같은 연료를 애노드에서 산화시켜 전자와 수소이온을 생성시키는 것에서 시작한다. 애노드에서 생성된 수소이온은 전해질막을 통해 캐소드로 이동하고, 애노드에서 생성된 전자는 분리판을 통하여 외부의 회로에 공급된다. 그리고 상기 수소이온은 산화제로서 내부에 공급되는 산소와 결합하여 물을 생성한다.
연료전지는 연료 및 반응 촉매의 종류에 따라, 고분자전해질 연료전지(PEMFC: polymer electrolyte membrane fuel cell), 인산 연료전지(PAFC: phosphoric acid fuel cell), 용융탄산염 연료전지(MCFC: molten carbonate fuel cell), 알칼리형 연료 전지(AFC: alkaline fuel cell), 고체산화물 연료전지(SOFC: solid oxide fuel cell), 직접 메탄올 연료 전지(DMFC: direct methanol fuel cell) 등으로 구분되고, 연료전지의 종류에 따라, 작동 온도, 구성 부품의 재질 등이 달라진다.
PEMFC와 DMFC는 사용되는 고분자 전해질 막의 사용 온도에 한계가 있어 주로 80℃ 이하의 온도에서 사용된다. 특히, DMFC의 경우에는 더욱 낮은 온도인 50 ℃에서 상온까지 사용되는 것으로 알려져 있다.
통상 2매의 백금 전극과 거기에 끼워진 전해질로 이루어진 연료 전지의 1 단위를 단셀이라 부르며, 복수의 단셀을 직렬로 이은 것이 스택(stack)이라 부른다. 스택을 만들려면 단셀을 구성하는 부품 외에 단셀과 단셀 사이를 갈라 놓는 부품인 분리판(separator)이 필요하다. 분리판은 각 단셀 사이를 막고 가스의 혼합을 막으며, 각 단셀에 수소 가스나 공기를 공급하는 통로가 되고, 단셀 사이를 잇는 도선으로 작용한다.
연료전지의 분리판은 단위 전지 간의 차단막 역할을 하며 막전극접합체(MEA)와 접촉되어 단위 전지에서 발생된 전기를 보내는 역할을 한다. 단위 전지 내부는 부식성 환경이므로 분리판은 내식성이 좋아야하고, 또한 전기 효율을 높이기 위해서 막전극접합체와 접촉하는 분리판 표면의 비저항이 낮아야 한다. 또한 하나의 연료전지에서 사용되는 분리판의 수는 수백 개이므로 전체 스택을 콤팩트하게 하기 위해서는 분리판이 얇게 제조되는 것이 바람직하다.
즉 , 분리판은 주로 금속 분리판, 흑연 분리판 등이 사용되고 있으며 분리판이 연료 전지에 적용되기 위해서는 전기전도도, 기체투과도, 강도, 부식 특성, 용출 특성 등이 고려되어야 한다. 금속 분리판이 연료 전지에 적용되기 위해서는 가장 취약한 특성인 부식 문제를 해결해야 하며, 흑연 분리판은 대부분 기계 가공하여 사용하기 때문에 제조 단가가 매우 높고, 부피가 큰 단점이 있다.
이에, 연료전비 분리판의 성능을 개선하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다.
대한민국 등록특허 제10-0889611호에서는 전도성 및 내식성을 향상시킬 수 있도록 기판 표면에 탄소나노튜브층을 형성하고 기판을 커버하는 복합체층을 마련함으로써 접촉저항 및 내구성을 향상시킬 수 있으면서 대량생산에 적합한 공정성을 가지는 연료전지용 분리판 및 그 제조방법에 관련된 내용이 개시되어 있으며, 대한민국 공개특허 제10-2010-0020050호에서는 그럽스 촉매(Grubbs catalyst)가 부가된 고체상 에폭시수지와 막이 요소수지, 멜라민수지 중 선택된 1종 이상으로 이루어지고, 코어물질이 고체상 에폭시수지를 경화시키는 경화제로 이루어진 마이크로캡슐이 포함되어 이루어지는 것을 특징으로 하는 연료전지 분리판 제조용 혼합조성물 및 연료전지 분리판에 관련된 내용이 개시되어 있다.
연료 전지 스택은 연료극, 막전극접합체(membrane-electrode assembly), 공기극, 냉각면, 연료극이 사양에 맞게 반복적으로 적층 된다. 이때 스택의 부피를 줄이기 위해 공기극 뒷면에 냉각 유로를 형성하거나, 반대로 연료극 뒷면에 냉각 유로가 형성될 수 있다. 추가적으로 공기극 뒷면과 연료극 뒷면에 동시에 냉각 유로를 형성하여 연료 전지 스택의 부피를 줄이기도 한다. 이상과 같이 제작된 분리판의 내부에 물이 흐르기 때문에 밀폐 성능을 유지하여야 한다. 분리판을 밀폐하기 위한 가스켓은 그 제작을 위한 금형이 독립적으로 제작되어야 하고, 가스켓의 정밀성을 부여하기 위해서는 많은 노력이 필요하다.
그 외에 분리판의 냉각면을 밀폐하기 위한 방법으로는 접착제를 일정한 압력으로 토출시키고, 경화시켜 가스켓 형태로 만드는 방법이 있다. 이 방법은 접착제 토출 시작 부위와 끝 부위가 겹쳐지는 현상이 발생하여 가스켓을 부분적으로 불균일하게 만든다. 따라서 접착제가 겹치는 부위에서 밀폐성을 유지하지 못하는 경우가 종종 발생하며, 접착제를 토출하기 위한 장비가 부수적으로 필요하다.
또한, 연료 전지 스택의 밀폐를 위해서는 o-ring형 가스켓이 주로 사용되나, 스택의 조립성이 현저히 떨어지는 단점이 있다. o-ring형 가스켓을 MEA나 분리판 위에 접착제를 도포하여 접합하여 사용하는 경우도 있으나 접착제가 MEA 내부의 멤브레인에 심각한 영향을 주는 것으로 알려져 있어 장기내구성에는 좋지 않다. 또한, 분리판 위에 액상 가스켓 재료를 사출하여 가스켓을 접착하는 기술이 있으나, 사출압이 높을 경우 분리판을 파손하는 경우가 자주 발생하고, 불필요한 버(burr) 등이 많아 이를 제거하는데 많은 시간이 소요된다.
이에 따라 연료전지 일체형 가스켓의 열전도도, 전기전도성, 내화학성, 내열성 및 실링밀폐성을 증진시키고, 연료전지 분리판과의 접착력 또한 높이기 위하여, 폴리실록산(Polysiloxane), 에폭시 고분자(Epoxy polymer) 및 아크릴 고분자(Acrylic polymer)가 혼합된 고분자수지류를 포함하는 실리콘 중합체와 상기 실리콘 중합체에 분산된 팽창그라파이트(Expanded graphite), 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 미립자를 포함한 연료전지 분리판 실링용 조성물에 대한 개발이 필요한 실정이다.
대한민국 등록특허 제10-0889611호 대한민국 공개특허 제10-2010-0020050호
본 발명은 상술한 것과 같은 문제점을 해결하고 필요한 기술을 제공하기 위하여 안출된 것으로서,
본 발명은 고분자수지류를 포함하는 실리콘 중합체 100중량부와 상기 실리콘 중합체에 분산된 팽창그라파이트(Expanded graphite), 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 미립자 10 내지 50중량부를 포함하여 연료전지 분리판 실링용 조성물을 제조함으로써, 열전도도, 전기전도성, 내화학성, 내열성 및 실링밀폐성이 우수하고, 연료전지 분리판과의 접착력이 우수한 장점이 있는 연료전지 분리판 실링용 조성물을 제공함에 목적이 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 일 실시형태로서,
본 발명의 일 실시형태는 고분자수지류를 포함하는 실리콘 중합체 100중량부와 상기 실리콘 중합체에 분산된 팽창그라파이트(Expanded graphite), 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 미립자 10 내지 50중량부를 포함하는 연료전지 분리판 실링용 조성물에 있어서, 상기 미립자는 평균 입도(particle size)가 5 내지 150㎛인 것을 특징으로 하는 연료전지 분리판 실링용 조성물을 제공한다.
본 발명에 있어서, 상기 고분자수지류는 폴리실록산(Polysiloxane), 에폭시 고분자(Epoxy polymer) 및 아크릴 고분자(Acrylic polymer) 중 1종 이상인 것을 특징으로 하며, 고분자수지류 전체 몰수에 대하여 페닐(phenyl)기가 5 내지 10몰%로 치환된 것임을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 팽창그라파이트는 카르복실기(-COOH), 하이드록시기(-OH), 카보닐기(-C=O) 및 이들의 혼합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 기능화기로 표면이 개질된 것임을 특징으로 한다.
본 발명에 있어서, 상기 미립자는 팽창그라파이트 70 내지 90중량%와 탄소나노튜브 10 내지 30중량%의 비율로 혼합된 것임을 특징으로 한다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 연료전지 분리판 실링용 조성물은, 고분자수지류를 포함하는 실리콘 중합체 100중량부와 상기 실리콘 중합체에 분산된 팽창그라파이트(Expanded graphite), 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 미립자 10 내지 50중량부를 포함하여 연료전지 분리판 실링용 조성물을 제조함으로써, 열전도도, 전기전도성, 내화학성, 내열성 및 실링밀폐성이 우수하고, 연료전지 분리판과의 접착력이 우수한 장점이 있다.
이하, 본원의 발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본원 발명의 실시형태를 들어 상세히 설명한다. 본원 발명의 실시형태는 당업계에서 평균적인 지식을 가진 자에게 본원 발명을 더욱 완전하게 설명하기 위해서 제공되는 것이다. 따라서, 본원 발명의 실시형태는 여러 가지 다른 형태로 변형될 수 있으며, 본원 발명의 범위가 이하 설명하는 실시형태로 한정되는 것은 아니다.
본원 발명의 명세서 전체에서, 어떤 부분이 어떤 구성요소를 “포함”한다고 할 때, 이는 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라 다른 구성 요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
본원 발명에서 사용한 용어는 단지 특정한 실시예를 설명하기 위해 사용된 것으로, 본원 발명을 한정하려는 의도가 아니다. 단수의 표현은 문맥상 명백하게 다르게 뜻하지 않는 한, 복수의 표현을 포함한다. 본원 발명에서, “포함하다” 또는 “가지다” 등의 용어는 명세서상에 기재된 특징, 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것이 존재함을 지정하려는 것이지, 하나 또는 그 이상의 다른 특징들이나 숫자, 단계, 동작, 구성요소, 부품 또는 이들을 조합한 것들의 존재 또는 부가 가능성을 미리 배제하지 않는 것으로 이해되어야 한다.
이하, 본원 발명을 보다 상세히 설명한다.
본원 발명의 일 실시형태에 따른 연료전지 분리판 실링용 조성물(이하, ‘조성물’이라고도 함)은 고분자수지류를 포함하는 실리콘 중합체 100중량부와 상기 실리콘 중합체에 분산된 팽창그라파이트(Expanded graphite), 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 미립자 10 내지 50중량부를 포함하는 것을 특징으로 한다.
상기 연료전지 분리판 실링용 조성물은 연료전지 분리판 표면에 적용됨으로써 가스켓 일체형 연료전지 분리판을 제조할 수 있도록 한다. 즉, 상기 연료전지 분리판 실링용 조성물이 적용된 연료전지 분리판은 별도의 가스켓을 구비할 필요 없이 상기 연료전지 분리판 실링용 조성물에 의하여 형성된 실링층이 가스켓의 역할을 대체할 수 있고, 이에 따라 상기 연료전지 분리판은 가스켓이 일체로 형성됨에 따라 상기한 바와 같은 가스켓을 별도로 구비함에 따른 문제점들을 해결할 수 있다. 또한, 상기 연료전지 분리판 실링용 조성물에 의하여 형성된 일체형 가스켓은 열전도도, 전기전도성, 내화학성, 내열성 및 실링밀폐성이 우수하고, 연료전지 분리판과의 접착력이 우수한 장점이 있다.
상기 실리콘 중합체는 내열성 및 내한성 등이 우수한 고분자수지류를 포함하며, 이를 위하여 상기 고분자수지류는 상기 고분자 전체 몰수에 대하여 페닐(phenyl)기가 5 내지 10 몰%로 치환될 수 있다. 상기 페닐기로 치환된 고분자수지류를 포함하는 연료전지 분리판 실링용 조성물에 의하여 형성된 일체형 가스켓은 열전도도, 전기전도성, 내화학성, 내열성 및 실링밀폐성이 우수하고, 연료전지 분리판과의 접착력이 우수한 장점이 있다.
또한, 상기 실리콘 중합체에 포함되는 고분자수지류는 폴리실록산(Polysiloxane), 에폭시 고분자(Epoxy polymer) 및 아크릴 고분자(Acrylic polymer) 중 1종 이상인 것을 특징으로 할 수 있다. 즉, 상기 고분자수지류는 상기 폴리실록산, 에폭시 고분자 및 아크릴 고분자의 혼합물(blend)을 포함할 수 있다. 상기 폴리실록산, 에폭시 고분자 및 아크릴 고분자가 혼합된 고분자수지류를 포함하는 연료전지 분리판 실링용 조성물에 의하여 형성된 일체형 가스켓은 열전도도, 전기전도성, 내화학성, 내열성 및 실링밀폐성이 우수하고, 연료전지 분리판과의 접착력이 우수한 장점이 있다.
한편, 상기 연료전지 분리판 실링용 조성물은 상기 실리콘 중합체에 분산된 팽창그라파이트(Expanded graphite), 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 미립자를 포함한다. 상기 미립자는 상기 실리콘 중합체 100 중량부에 대하여 10 내지 50중량부로 포함될 수 있다.
이때, 상기 미립자는 평균 입도(particle size)가 5 내지 150㎛인 것을 특징으로 할 수 있다.
상기 미립자가 팽창그라파이트인 경우 상기 연료전지 분리판 실링용 조성물의 전기전도성 및 열전도성을 더욱 향상시킬 수 있다. 또한, 이러한 효과를 더욱 향상시키기 위하여 상기 팽창그라파이트는 카르복실기(-COOH), 하이드록시기(-OH), 카보닐기(-C=O) 및 이들의 혼합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 기능화기로 표면이 개질된 것일 수 있다. 상기 표면이 개질된 팽창그라파이트를 포함하는 연료전지 분리판 실링용 조성물에 의하여 형성된 일체형 가스켓은 열전도도, 전기전도성, 내화학성, 내열성 및 실링밀폐성이 우수하고, 연료전지 분리판과의 접착력이 우수한 장점이 있다.
또한, 상기 미립자는 팽창그라파이트 70 내지 90중량%와 탄소나노튜브 10 내지 30중량%의 비율로 혼합된 것임을 특징으로 할 수 있다. 실리콘 중합체 100중량부와 팽창그라파이트 70 내지 90중량%와 탄소나노튜브 10 내지 30중량%의 비율로 혼합된 미립자 10 내지 50중량부를 포함하도록 제조된 연료전지 분리판 실링용 조성물에 의하여 형성된 일체형 가스켓은 열전도도, 전기전도성, 내화학성, 내열성 및 실링밀폐성이 우수하고, 연료전지 분리판과의 접착력이 우수한 장점이 있다.
이하, 본원 발명이 속하는 기술 분야에서 통상의 지식을 가진 자가 용이하게 실시할 수 있도록 본원 발명의 연료전지 분리판 실링용 조성물을 실시예를 들어 상세히 설명한다. 본원 발명의 일 실시형태에 따른 연료전지 분리판 실링용 조성물은 후술하는 실시예에 의해 보다 명확하게 이해될 수 있다. 그러나 본원 발명은 여러 가지 상이한 형태로 구현될 수 있으며 여기에서 설명하는 실시예에 한정되지 않는다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 연료전지 분리판 실링용 조성물의 샘플을 제조한 뒤, 상기 연료전지 분리판 실링용 조성물에 의하여 형성된 일체형 가스켓을 제조한다.
폴리실록산(Polysiloxane), 에폭시 고분자(Epoxy polymer) 및 아크릴 고분자(Acrylic polymer)가 혼합된 고분자수지류를 포함하는 실리콘 중합체 100중량부와 팽창그라파이트(Expanded graphite)와 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube)가 혼합된 미립자 30중량부를 포함하는 연료전지 분리판 실용 조성물을 제조한다.
이때, 상기 고분자수지류 전체 몰수에 대하여 페닐(phenyl)기가 5 내지 10몰%로 치환된 고분자수지류를 이용한다.
또한, 상기 미립자는 평균 입도(particle size)가 100㎛인 것을 사용한다.
또한, 상기 미립자에 포함된 팽창그라파이트는 카르복실기(-COOH), 하이드록시기(-OH) 및 카보닐기(-C=O)의 혼합으로 이루어진 기능화기로 표면이 개질된 것을 이용한다.
특히, 상기 연료전지 분리판 실링용 조성물은 미립자에 포함된 팽창그라파이트 및 탄소나노튜브의 혼합 비율을 다르게 설정하여 3종의 샘플을 제조한다(Sample A, Sample B 및 Sample C).
Sample A: 팽창그라파이트 90%wt + 탄소나노튜브(CNT) 10%wt 조성 충진재 → 기재Polymer: Polysiloxane
Sample B: 팽창그라파이트 80%wt + 탄소나노튜브(CNT) 20%wt 조성 충진재 → 기재Polymer: Polysiloxane
Sample C: 팽창그라파이트 70%wt + 탄소나노튜브(CNT) 30%wt 조성 충진재 → 기재Polymer: Polysiloxane
상기 실시예 1에서 제조된 3종의 샘플(Sample A, Sample B 및 Sample C)에 대한 시제품 경화조건 및 인장강도를 측정하는 실험을 실시한다.
1. 시제품 경화조건
3종의 샘플(Sample A, Sample B 및 Sample C)에 대한 시제품 경화조건을 측정하기 위하여 경화시간, 비중 및 경도를 측정하는 실험을 실시하였으며, 실험 방법 및 실험 결과는 하기 표 1과 같다.
항목 Sample A Sample B Sample C
경화시간
(Curing Time, at 25℃)		 31분 43분 32분
비중
(Specific Gravity, at 25°C)		 0.95 1.01 0.89
경도
(Hardness, Type A)		 70 68 72
2. 인장강도
3종의 샘플(Sample A, Sample B 및 Sample C)에 대한 인장강도를 측정하는 실험을 실시하였으며, 실험 방법 및 실험 결과는 하기 표 2와 같다.
시험방법 Sample A Sample B Sample C
ASTM D638 157㎏/㎠ 161㎏/㎠ 154㎏/㎠
이상, 실시예를 들어 본원 발명을 상세하게 설명하였으나, 본원 발명은 상기 실시예들에 한정되지 않으며, 여러 가지 다양한 형태로 변형될 수 있고, 본원 발명의 기술적 사상 내에서 당 분야에서 통상의 지식을 가진 자에 의하여 여러 가지 많은 변형이 가능함이 명백하다. 또한, 청구범위에 기재된 본원 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능할 것이며, 이 또한 본원 발명의 범위에 속한다고 할 것이다.

Claims (4)

  1. 고분자수지류를 포함하는 실리콘 중합체 100중량부와 상기 실리콘 중합체에 분산된 팽창그라파이트(Expanded graphite), 탄소나노튜브(Carbon Nano Tube) 및 이들의 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 미립자 10 내지 50중량부를 포함하는 연료전지 분리판 실링용 조성물에 있어서,
    상기 미립자는 평균 입도(particle size)가 5 내지 150㎛인 것을 특징으로 하는 연료전지 분리판 실링용 조성물.
  2. 청구항 1에 있어서,
    상기 고분자수지류는,
    폴리실록산(Polysiloxane), 에폭시 고분자(Epoxy polymer) 및 아크릴 고분자(Acrylic polymer) 중 1종 이상인 것을 특징으로 하며,
    고분자수지류 전체 몰수에 대하여 페닐(phenyl)기가 5 내지 10몰%로 치환된 것임을 특징으로 하는 연료전지 분리판 실링용 조성물.
  3. 청구항 1에 있어서,
    상기 팽창그라파이트는,
    카르복실기(-COOH), 하이드록시기(-OH), 카보닐기(-C=O) 및 이들의 혼합으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나의 기능화기로 표면이 개질된 것임을 특징으로 하는 연료전지 분리판 실링용 조성물.
  4. 청구항 1에 있어서,
    상기 미립자는,
    팽창그라파이트 70 내지 90중량%와 탄소나노튜브 10 내지 30중량%의 비율로 혼합된 것임을 특징으로 하는 연료전지 분리판 실링용 조성물.
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Patent event code: PA01091R01D

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