NO743468L - - Google Patents

Info

Publication number
NO743468L
NO743468L NO743468A NO743468A NO743468L NO 743468 L NO743468 L NO 743468L NO 743468 A NO743468 A NO 743468A NO 743468 A NO743468 A NO 743468A NO 743468 L NO743468 L NO 743468L
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
homo
dione
acetoxy
hydrogen
methyl
Prior art date
Application number
NO743468A
Other languages
English (en)
Inventor
L Alig
A Fuerst
P Keller
M Mueller
U Kerb
R Wiechert
Original Assignee
Hoffmann La Roche
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hoffmann La Roche filed Critical Hoffmann La Roche
Publication of NO743468L publication Critical patent/NO743468L/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07JSTEROIDS
    • C07J63/00Steroids in which the cyclopenta(a)hydrophenanthrene skeleton has been modified by expansion of only one ring by one or two atoms
    • C07J63/008Expansion of ring D by one atom, e.g. D homo steroids

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Steroid Compounds (AREA)

Description

Nye steroider.
Nærværende oppfinnelse vedrorer nye D-homosteroider av formelen
1 2
hvor R og R betyr hydrogen eller sammen la.2a-
i metylen eller en C-C-binding,
4
R hydrogen eller klor,
R hydrogen, fluor, klor, brom eller metyl,
R 17hydrogen, metyl, metylen, acyloksy eller
17a
alkyloksy, R metyl eller acyloksy, eller R og R sammen en gruppe 0 R , uavhengig
— 0XR
av hverandre, hydrogen, laverealkyl eller fenyl eller en av de to rester R er laverealkoksy, og den stiplete linje i 6,7-stilling betyr en fakultativ C-C-binding.
En acyloksygruppe kan avlede seg fra en mettet eller umettet alifatisk karboksylsyre, en cykloalifatisk, aralifatisk eller en aromatisk karboksylsyre med fortrinnsvis inntil 15 C-atomer. Eksempler på slike syrer er maursyre, eddiksyre, pivalinsyre, propionsyre, smorsyre, kapronsyre, oenantsyre, undecylensyre, oljesyre, cyklopentylpropionsyre, cykloheksylpropionsyre, fenyleddiksyre og benzosyre. Særlig foretrukket er C^_^-alka-noyloksygrupper. Alkyloksygrupper kan være rettkjedete eller forgrenete,fortrinnsvis med inntil 15 C-atomer. Særlig foretrukket er laverealkoksygrupper. Laverealkyl- og laverealkoksygrupper er slike med fortrinnsvis 1-4 karbonatomer, særlig metyl og etyl henholdsvis metoksy og etoksy.
En alkylgruppe i 17-stilling og, ved 6,7-mettede forbindel-— ser, en substituent i 6-stilling kan oppvise a- eller (3-konfi-gurasjon, hvorved ct-isomerene er foretrukket.
D-homosteroidene av formel I kan ifolge oppfinnelsen oppnås ved at man
a) i en forbindelse av formelen
61
hvor R betyr hydrogen eller metyl,
171
R hydrogen,.. metyl, acyloksy eller alkoksy, og R~7a er metyl eller acyloksy eller sammen medR<171>en gruppe O^JR, hvor R har foran angitte betydning,
. — (TS*
oksyderer 3-hydroksy-Z^p-grupperingen til 3-keto-/^f-, 3-keto-- eller 3-keto-/\ ' ' -grupperingen, eller
b) dehydrogenereren forbindelse av formelen
hvor R<1>, R<2>, R<4>, R6, R17 og R17a har foran angitte
betydninger,
hvis R 1 og R 2 er hydrogen i 1,2- og/eller 6,7-stilling, eller
1 2
hvis R og R er la,2a-metylen eller en C-C-binding, dehydro-genereri 6,7-stillingen, eller dehydrogenerer et 6-dehydroderivat av en forbindelse av formel III med R' 1 = R 2= hydrogen i 1,2-stilling, eller
c) fluorerer, klorerer eller bromerer en forbindelse av formelen
hvor R"*", R<2>,. R<17>og R"*"7a såvel som den stiplete linje i 6,7-stilling har de foran angitte betydninger,
i 6-stilling og isomeriserer en oppnådd 6(3-isomer hvis onsket til 6a-isomeren, eller
d) metylerer en forbindelse av formelen
1 2 17 17a
hvor R , R , R og R har de foran angitte betydninger,
i 6-stilling, eller
e) klorerer en forbindelse av formelen
hvor R"1", R2, R^., R"*"7 og R"*"7a har de foran angitte betydninger,
i 4-stilling, eller
f) acylerer hydroksygruppen(e) i en forbindelse av formelen
hvor R1, R<2>, R<4>, R<6>og den stiplete linje i 6,7-stilling har de foran angitte betydninger, og
17 2
R er hydrogen, metyl, metylen, hydroksy, acyloksy eller alkoksy,
eller
g) til 1,2-dobbeltbindingen i en forbindelse av formelen
hvor R^, R"1"7 ogR^<7a>såvel som den stiplete
linje i 6,7-stilling har de foran angitte betydninger ,
adderer en metylengruppe, eller
h) omdanner 17,17a-dihydroksygrupperingen i en forbindelse av formelen
hvor R"*", R2, R4 og R6 såvel som den stiplede linje i 6,7-stilling har de foran angitte betydninger,
til en ketalgruppering av formelen 0 R , hvor R har den
— oXR
foran angitte betydning, eller
i) underkaster en forbindelse av formel
hvor R"*""7 ogR^<7a>har foran angitte betydning,
R 5er hydroksy, fluor, klor eller brom, og
6 2
R er fluor, klor, brom eller metyl,
5
en HR -avspaltning.
Oksydasjonen av en forbindelse av formel II (fremgangsmåtevariant a) kan foretas etter Oppenauer, f.eks. med aluminiumisopropylat, eller med oksydasjonsmidler som kromtrioksyd (f.eks. Jones' reagens) eller etter Pfitzner-Moffatt med dimetylsulf oksyd/dicykloheksylkarbodiimid (hvorved det primært oppnådde A5-3 -keton deretter må isomeriseres til A*-3-ketonet) , eller med pyridin/SOo. Ved anvendelse av forannevnte oksydasjonsmidler far man en 3-keto-/A _\ 4-gruppering. Med oksydasjonsmidler som Br9/LiBr/Li9C0oi dimetylformamid eller ved oksydasjonen etter
a4 6 Oppenauer i nærvær av benzokinon gir oksydasjonen en 3-keto-Z_\ ' -gruppering. For oksydasjonen til et 3-keto-A^ '*'^-steroid er f. eks. 2,3-diklor-5,6-dicyanobenzokinon egnet.
1,2-dehydrogeneringen av et D-homosteroid av formel III (fremgangsmåtevariant b) kan foretas på i og for seg kjent måte, f. eks. på mikrobiologisk måte eller med dehydrogeneringsmidler som selendioksyd, 2,3-diklor-5,6-dicyanobenzokinon, kloranil, thal-liumtriacetat eller blytetraacetat. Egnede mikroorganismer for 1,2-dehydrogeneringen er f.eks. Schizomyceter, særlig slike av slekten Arthrobacter, f.eks. simplex ATCC 6946$Bacillus, f.eks. B. lentus ATCC 13805 og B.sphaericus ATCC 7055$Pseudomonas, f.eks. aeruginosa IFO 3505$Flavobacterium, f.eks. F. flavescens IFO 3058;Lactobacillus, f.eks. L. brevis IFO 3345 og Nocardia$f.eks. N. opaca ATCC 4276.
Innforingen av en /^-dobbeltbindinq i et D-homosteroid av formel III kan f.eks. skje med et substituert benzokinon, som kloranil [sammenlign J.Am. Chem. Soc. 82, 4293 (1960)5 81, 5951
(1959)] eller med 2,3-diklor-5,6-dicyanobenzokinon eller med mangandioksyd [sammenlign J. Am. Chem. Soc. 7_5, 5932 (1953)].
Med 2,3-diklor-5,6-dicyanobenzokinon eller kloranil kan fra et D-homosteroid av formel III med R 1 =R 2=hydrogen 1,4,6-trisdehydro-forbindelsen oppnås direkte.
Halogeneringen av et steroid av formel IV i 6-stilling (fremgangsmåtevariant c) kan gjennomfores på i og for seg kjent måte. Et 6,7-mettet D-homosteroid av formel IV kan halogeneres ved omsetning med et halogeneringsmiddel, som et N-halogenamid eller -imid (f.eks. N-bromacetamid, N-brom- eller N-klorsuccinimid) eller med elementært brom eller klor, [kfr. J. Am. Chem. Soc. 72, 4534 (1950]. Halogeneringen i 6-stilling foretas fortrinns-
1
vis ved at man overforer et 6,7-mettet D-homosteroid av formel
IV til en 3-enolester eller 3-enoleter, f.eks. 3-enolacetat,
og deretter omsetter med klor eller brom [kfr. J. Am. Chem. Soc. 8J2, 1230 (1960)]-, med et N-halogenimid [kfr. J. Am. Chem. Soc. 82, 1239 (1960); 77, 3827 (1955)] eller perklorylfluorid [kfr. J. Am. Chem. Soc. 81, 5259 (1959); Chem. and Ind. 1959 1317], Som fluoreringsmiddel kommer videre trifluormetylhypo-fluoritt i betraktning.
En videre mulighet for halogeneringen i 6-stilling består i at man overforer et 4,6-bis-dehydro- eller 1,4,6-trisdehydro-D-homo-steroid av formel IV til 6a,7a-oksydet (hvilket kan bevir-kes ved behandling med persyrer, som perftalsyre, m-klorperbenzosyre eller p-nitroperbenzosyre), behandler 6a,7a-oksydet med halo genhydrogen og spalter av vann/fra det slik oppnådde 7-hydroksy-6 halogen-steroid under eliminering av 7-hydroksygruppen og innforing av en 6,7-dobbeltbinding. Kloreringen kan videre foretas også med kromylklorid i metylenklorid eller etre.
Hvis det ved de foranbeskrevne halogeneringer dannes isomerblan-dinger, d.v.s. blandinger av 6a- og 6f3-halogensteroider, så kan disse skilles etter i og for seg kjente metoder, som kromatografi, i de rene isomerer.
Isomeriseringen av et oppnådd 6(3-halogen-D-homosteroid, særlig en 6(3-fluor- eller klor forbindelse kan foretas ved behandling med en syre, særlig en mineralsyre, som saltsyre, eller brom-hydrogensyre i et opplosningsmiddel, f.eks. dioksan eller iseddik.
Metyleringen ifolge fremgangsmåtevariant (d) kan f.eks. utfores ved at man overforer utgangsforbindelsen av formel V til en 3-enoleter (f.eks. ved behandling med en ortomaursyreester, som etyl-ortoformiat, i nærvær av en syre sorn p-toluensulfonsyre, eventuelt under tilsetning av den tilsvarende alkohol; eller ved behandling av utgangsforbindelsen V med et dialkoksypropan, f.eks. 2 , 2-dimetok.sypropan i metanol-dimetylf ormamid i nærvær av p-toluensulfonsyre) og omsetter enoleteren med et tetrahalo- genmetan, f.eks. CBr^, CCl2Br2eller CCl^Br til trihalogen-metyl-/\<4->3-keton. Trihaloqenmetyl- Af-3-ketonet kan dehydro-halogeneres med baser som kollidin til dihalogenmetylen-A^~3-keton, som videre ved katalytisk hydrogenering under milde betingelser, f.eks. med en Pd/SrCO^-katalysator, kan overfores til 6-metyl-/\<4->3-ketonet. En ved dette oppnådd 6(3-isomer kan ved isomerisering i surt miljo overfores til 6a-isomeren.
12
For forbindelser av formel V med R =R =hydrogen består en for-delaktig metyleringsmetode i at man overforer en slik forbindelse av formel V som foran beskrevet til en 3-enoleter og omsetter denne på i og for seg kjent måte til et tilsvarende 6-formylderivat, reduserer formylgruppen med natriumborhydrid til hydroksymetylgruppen og dehydratiserer endelig reaksjons-produktet under spaltning av enoleteren, hvorved et D-homosteroid av formelen
hvorR1<71>ogR<17a>har de foran angitte betydninger,
oppnås.
6-metylen-mellomproduktene kan fremstilles ved overforing av forbindelser V til et 3-enamin, f.eks. 3-pyrrolidinium-enamin, hydroksymetylering med formaldehyd og vannavspaltning ved hjelp av syrer, som p-toluensulfonsyre.
Isomeriseringen av 6-metylen-mellomproduktene under dannelse av en 6-metyl- A6 -gruppering, kan gjennomfores på i og for seg kjent måte, f.eks. katalytisk. Som isomeriseringskatalysatorer egner seg f.eks. metallkatalysatorer, som de f.eks. anvendes også ved hydrogeneringen, særlig palladium i etanol. Hensikts-messig tilsetter man også en hydrogendonator, som cykloneksen, som aktivator for katalysatoren. Uonskede bireaksjoner, som hydrogeneringer med hydrogendonator, kan unngås ved pufring av reaksjonsblandingen. Utover dette kan 6-metylenmellomproduktene på vanlig måte hydrogeneres med de kjente hydrogeneringskata-lysatorer til de tilsvarende 6-metylforbindelser.
Kloreringen etter fremgangsmåtevariant (e) utfores hensiktsmes-sig ved innforing av klor eller sulfurylklorid i et reaksjons-medium, som inneholder utgangssteroidet av formel VI. Kloreringen kan gjennomfores i nærvær av en protonakseptor, f.eks. et N,N-di-lavere-alkyl-lavere-alkanoylamid, som dimetylformamid eller dimetylazetamid; et laverealkylenoksyd, som etylenoksyd eller propylenoksyd, i et opplosningsmiddel, som en laverealkan-karboksylsyre, f.eks. propionsyre eller eddiksyre. På den annen side kan kloreringen utfores i fravær av en protonakseptor. I dette tilfelle behandles det primære kloreringsprodukt deretter med en av de nevnte protonakseptorer eller også med en nitrogen-holdig, heterocyklisk base som pikolin eller pyridin.
Acyleringen av 17a-hydroksygruppen i et D-homosteroid av formel VII (fremgangsmåtevariant f) kan oppnås på i og for seg kjent måte ved behandling med et reaksjonsdyktig syrederivat, som et acylhalogenid eller -anhydrid i nærvær av den syre som tilsvai-er acyleringsmidlet og en sterk syre, som p-toluensulfonsyre, perklorsyre eller en mineralsyre, som HCl. Inneholder utgangsforbindelsen av formel VII i 17-stilling en OH-gruppe, så acyleres denne likeledes under de nevnte betingelser. Det a: imidlertid også mulig selektivt å acylerer på i og for seg kjente måte med milde acyleringsmidler, f.eks. med pyridin/acylanhydrid ved romtemperatur, 17-OH-gruppen for 17a-0H-gruppen.
1,2-metyleneringen ifolge fremgangsmåtevariant (g) kan gjennomfores etter metoder som de er kjent for addisjonen av en metylengruppe til en dobbeltbinding under dannelse av et cyklopropyl-I kondensert ringsystem. De kan f.eks. gjennomfores etter Corey
f med dimetylsulfoksoniummetylid. For dette omsetter man f.eks.
et D-homosteroid av formel VIII med en fra trimetylsulfoksoniumjodid og natriumhydrid i dimetylsulfoksyd fremstilt reaksj onsopplosning . Det kan f.eks. også skje ved anleiring av diazometan og termisk spaltning av det oppnådde mellomprodukt.
Ketaliseringen av 17,17a-dihydroksygrupperingen i et D-homosteroi av formel IX (fremgangsmåtevariant h) kan utfores på i og for seg kjent måte ved omsetning av en forbindelse IX med et tilsvarende aldehyd, keton eller ortoester, acetaldehyd, aceton, metyl etylketon , benzofenon, acetofenon, metyl- eller etylortofor-miat, i nærvær av katalytiske mengder syre, f.eks. HCIO^eller p-toluensulfonsyre.
En HR -avspaltning fra en forbindelse av formel X (fremgangsmåtevariant i), d.v.s. en dehydratisering eller en dehydrohalo-genering kan skje på i og for seg kjent måte. Dehydratiseringen kan gjennomfores ved behandling med en syre, f.eks. en mineralsyre, som saltsyre, eller med en base. Dehydrohalogeneringen kan utfores med baser, f.eks. organiske baser, som pyridin.
Eksempler på forbindelser, som faller under den generelle formel I er: 17a-acetoksy-6cc-klor-D-homo-4-pregnen-3, 20-dion, 17a-acetoksy-6cc-fluor-D~homo-4-pregnen-3, 20-dion, 17 a-acetoksy-6a-brom-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 17a-acetoksy-6a-metyl-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 17a-acetoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion,
17a-acetoksy-6a-klor-D-homo-l,4-preghadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6a-fluor-D-homo-1,4-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6a-brom-D-homo-l,4-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6a-metyl-D-homo-l,4-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-D-homo-l,4-pregnadien-3,20-dion,
17a-acetoksy-6-klor-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6-fluor-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6-brom-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6-metyl-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion,
17a-acetoksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6-klor-D-homo-l,4,6-pregnatrien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6-fluor-D-homo-1,4,6-pregnatrien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6-brom-D-homo-l ,4, 6-pregnatrien-3 , 20-dion , 17a-acetoksy-6-metyl-D-homo-l,4,6-pregnatrien-3,20-dion, 17a-acetoksy-D-homo-l,4,6-pregnatrien-3.20-dion, 17a-acetoksy-6a-klor-lv 2-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 17a-acetoksy-6a - fluor-1,2-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 17a-acetoksy-6a-brom-l,2-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 17a-acetoksy-6a-metyl-l, 2-metylen-D-homo-4-pregnen-3 ,' 20-dion, 17a-acetoksy-l,2-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 17a-acetoksy-6-klor-l,2-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6-brom-l,2-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6-fluor-1,2-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-6-metyl-l,2-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 17a-acetoksy-l,2-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion,
6a-klor-17a-metyl-D-homo-4-pregnen-3,20-dion,
6a-brom-17a-metyl-D-homo-4-pregnen-3,20-dion,
6a-fluor-17a-metyl-D-homo-4-pregnen-3,20-dion,
6a^L7a-dimetyl-D-homo-4-pregnen-3 , 20-dion,
17a-metyl-D-homo-4-pregnen-3,20-dion,
6-klor-17a-metyl-D-homo-l,4-pregnadien-3,20-dion, 6-brom-17a-metyl-D-homo-l,4-pregnadien-3,20-dion, 6-fluor-17a-metyl-D-homo-l,4-pregnadien-3,20-dion, 6,17a-dimetyl-D-homo-l,4-pregnadien-3,20-dion,
17a-metyl-D-homo-l, 4-p.regnadien- 3 , 20-dion ,
_6-klor-17a-metyl-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 6-brom~17a-metyl-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 6-fluor-17a-metyl-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 6,17a-dimetyl-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion,
17a-metyl-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion,
6a-klor-17a-metyl-D-homo-l,4,6-pregnatrien-3,20-dion, 6a-brom-17a-metyl-D-homo-l,4,6-pregnatrien-3,20-dion, 6a-fluor-17a-metyl-D-homo-l,4,6-pregnatrien-3,20-dion, 6a,17a-dimetyl-D-homo-l,4,6-pregnatrien-3,20-dion, 17a-metyl-D-homo-l,4,6-pregnatrien-3,20-dion,
6a-klor-17a-metyl-l,2-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 6a-brom-17a-metyl-l,2-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 6o-fluor-17a-metyl-l,2-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion,
6a,17a-dimetyl-l,2-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 17a-metyl-l,2-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 6-klor-17a-metyl-l, 2-metylen-D-homo-4 , 6-pregnadien-3 , 20-dion, 6-brom-17a-metyl-l,2-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 6-fluor-17a-metyl-l,2-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 6,17a-dimetyl-l,2-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, 17a-metyl-l,2-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion.
En foretrukken gruppe av forbindelser av formel I er de i hvilke R"*", R2, R4 og R7 er hydrogen og R"*"'a er acyloksy. Utover dette er slike folr7ba i-ndelserforetrukket, i hvilke R 6 er klor eller metyl og R er C-^ ^-alkanoyloksy.
De ifolge oppfinnelsen som utgangsmaterialer anvendte D-homosteroider kan, forsåvidt deres fremstilling ikke er blitt beskrevet ennå, fremstilles i analogi til de i eksemplene angitte metoder. Fremstillingen av utgangsforbindelsene II kan skje som i det folgende forklarte eksempel av 17a-acetoksy-3-hydroksy-D-homo-5-pregnen-20-on (Ila):
i
For fremstillingen av en 17-metylsubstituert forbindelse av formel II "kan man f .eks. gå slik frem at man acetylerer forbindelsen (1) i det foranstående reaksj onsskj erna, omsetter med en metyl-Grignard-reagens i nærvær av . kobber(I)-klorid og acetylerer det oppnådde magnesium-enolat. Deretter folgende epoksydasjon av 17,20-dobbeltbindingen med persyre, basisk hydrolyse og acylering gir 17-metylderivatet av forbindelsen av formel (5), hvis 3-acetoksygruppe kan forsåpes som angitt.
For fremstillingen av en 6-metylert forbindelse av formel II kan man gå frem som folger: En ved forsåpning av 3-acyloksygruppen i en forbindelse (4) oppnådd 3,17a-dihydroksy-D-homo-pregn-5-en-20-on ketaliseres i 20-stilling, deretter overfores 3-hydroksygruppen ved solvo-lyse av 3-mesylatet eller 3-tosylatet (f.eks. i aceton i nærvær av kaliumacetat) til det tilsvarende i-D-homosteroid, hvis 6-hydroksygruppe oksyderes med Jones<1>reagens til 6-ketonet. Omsetning av ketonet med en metyl-Grignardforbindeise og sur hydrolyse gir 3,17a-di-hydroksy-6-metyl-D-homo-pregn-5-en-20-on, fra hvilket ved acylering og partiell hydrolyse i analogi til. reaksj onstrinnene (4)—*(5)—>IIa i foranstående reaksj onsskj erna oppnås 6-metylderivatet av forbindelsen Ila. Alternativt kommer for innforingen av en 16-metylgruppe i et utgangsmateriale av formel II folgende reaksjonsrekkefolge i -betraktning. En forbindelse av formel (5) ketaliseres i 20-stilling, deretter anleires HOBr til 5,6-dobbeltbindingen. Det slik oppnådde 3 ,17a-diacetoksy- 20 , 20-etylendioksy-5a-brom.-6-hydroksy-pregnan kan oksyderes med Jones' reagens til 6-ketonet, og dette reduseres med Raney-nikkel til 3,17a-diacetoksy-20,20-etylendioksy-pregnan-6-on, som ved omsetning med en metyl-Grignardforbindelse og vannavspaltning gir den onskede 6-metylforbindelse.
En 17a-metylgruppe kan innfores i en forbindelse av formel (1) på i og for seg kjent måte ved omsetning med litium i ammoniakk og etterfolgende reaksjon med metyljodid.
I en forbindelse av formel Ila i reaksjonsskjemaet kan metyl-gruppene også innfores i 6- og 17-stilling på folgende måte: Man behandler forbindelsen av formel (1) med en persyre, omsetter det oppnådde 5a , 6a-• epoksyd med en metyl-Grignardf orbin-delse i nærvær av kobber(1)-klorid og acetylerer det erholdte magnesiumenolat. Behandlingen av enolacetatet med en persyre, basisk hydrolyse, oksydasjon av 3(3 , 5a , 17a-trihydroksy-6 ,17-di-metylpregnan-20-on med Jones' reagens og dehydratisering gir 17a-hydroksy-6,17a-dimetyl-pregn-4-en-3,20-dion, som ved acylering kan overfores til en forbindelse av formel III med R 1 , R<2>og R4 = hydrogen, R6 og R<17>= metyl og R17a = acyloksy..
Forbindelser av formel X, hvor R 5= OH, kan fremstilles ved
at man overforer et tilsvarende 3-keto-/a \ 4-D-homosteroid i 3,5-etylenket-al, epoksyderer dette med en persyre, f. eks. m-klorperbenzosyre, fra hvilket reaksjonsprodukt 5a,6a-epoksyd skilles fra kromatografisk og epoksydet ved behandling med et bor-halogenid, f.eks. bortrifluorid (for innforing av et halogen i 6-stilling) eller med en metyl-Grignardforbindelse (for innforing av en metylgruppe i 6-stilling) åpnes og deretter hydroly-serer 3~ketalgruppen. Forbindelser av formel X, i hvilken R 5= halogen, kan fremstilles ved at man overforer et tilsvarende
3-keto-A^-D-h°mosteroid til 3,3-etylenketalet og behandler dette med klor, brom eller bromfluor.
Forbindelsene av formel I virker hormonal, særlig på det endo-krine system og erkarakterisert vedvirkningens selektivitet. De kan derfor anvendes som hormonalt virksomt middel., f .eks. som progestativa og administreres oralt eller parenteralt. Som doseringsretningslinje kommer 0,005 mg/kg til 0,15 mg/kg pr. dose i betraktning.
Forbindelsene av formel I kan finne anvendelse som legemidler, f.eks. i form av farmasoytiske preparater, som inneholder disse i blanding med et for den enterale, perkutane eller parenterale administrasjon egnet organisk eller uorganisk inert bæremate-riale, som f.eks. vann, gelatin, gummi arabicum, melkesukker, stivelse, magnesiumstearat, talkum, vegetabilske oljer, poly-,
i alkylenglykoler, vaselin, o.s.v.. De farmasøytiske preparater kan foreligge i fast form, f.eks. som tabletter, dragéer, suppositorier, kapsler; i halvfast form, f.eks. som salver; eller i flytende form, f.eks. som opplosninger, suspensjoner eller emulsjoner. Egentuelt er de sterilisert og henh. eller inneholder hjelpestoffer, som konserverings-, stabiliserings-, fuktnings- eller emulgeringsmidler, salter til forandring av det osmotiske trykk eller puffer. De kan også inneholde ytterligere andre terapeutisk verdifulle stoffer.
EKSEMPEL 1
25,4 g 3(3-hydroksy-17a-acetoksy-D-homo-5-pregnen-20-on oppvarmes i 508 ml toluen, 50,8 ml cykloheksanon til kokning og tilsettes en opplosning av 11,6 g aluminiumisopropylat i 100 ml toluen. Deretter oppvarmes ytterligere ved langsom fradestille-ring i 2 timer. Den avkjolte reaksjonsopplosning fortynnes med benzen, vaskes med fortynnet svovelsyre og vann og dampes inn. Resten kromatograferes på silikagel og man får 22,3 g rått 17a-acetoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion. En fra diisopropyleter/ metylenklorid omkrystallisert prove smelter ved 221,5-223,5°C. UV: £24o = 16300.
Utgangsmaterialet kan fremstilles som folger:
50,0 g 3p-hydroksy-D-homo-5,17(17a)-pregnadien-20-on opploses 1 500 ml metylenklorid, 7 50 ml etanol og 3,5 1 metanol og tilsettes ved 35°C 40 ml 4 N natronlut og 50 ml 30%'s hydrogenperoksyd. Etter en reaksjonstid på 4 dager ved 35°C, under hvilken 2 ganger daglig 40 ml 30%'s hydrogenperoksyd ble tilsatt, konsentreres reaksjonsopplosningen kraftig i vakuum ved 35°C, fortynnes deretter med metylenklorid og vaskes fri for hydrogenperoksyd med vann. Etter torkingen over natriumsulfat dampes inn til torrhet i vakuum og den gjenværende rest rores i 200 ml pyridin og 100 ml eddiksyreanhydrid i 30 minutter ved 60°C. Det etter isvannfelling erholdte bunnfall suges fra, vaskes godt med vann, tas opp i metylenklorid og torkes. Etter kromatogra--fi på silikagel oppnås etter omkrystallisering fra diisopropyleter 21,3 g 3(3-acetoksy-17a , 17a-epoksy-D-homo-5-pregnen- 20-on med smeltepunkt 161-163°C.
14,0 g 3(3-acetoksy-17a , 17a-epoksy-D-homo-5-pregnen- 20-on tilsettes i 140 ml eddiksyre 42 g litiumbromid og rores om 2 dager ved romtemperatur. Det rores inn i isvann, bunnfallet filtreres fra, vaskes godt ut med vann, tas opp i metylenklorid og torkes. Etter inndampningen oppnås 17,4 g rått 17(3-brom-17a-hydroksy- 3(3 — acetoksy-D-homo-5-pregnen-20-on.
17,4 g rått 17j3-brom-17a-hydroksy-36-acetoksy-D-homo-5-pregne.n-20-on opploses i 174 ml benzen og 174 ml tetrahydrofuran. Under en nitrogenstrom tilsettes 17,4 ml tributyltinnhydrid og 870 mg a ,oc 1 -azo-iso-butyronitril og rores om 1,5 timer ved 60°C. Det konsentreres derpå vidtgående i vakuum, resten tilsettes pentan, bunnfallet suges fra og omkrystalliseres fra eddikester. Man får 11,6 g 17a-hydroksy-3j3-acetoksy-D-homo~5-pregnen-20-on med smeltepunkt 208-210,5°C.
7 , 25 g 17a-hydroksy-3(3-acetoksy-D-homo-5-pregnen- 20-on rores
i 36 ml eddiksyre, 11 ml eddiksyreanhydrid og 1,45 g p-toluensulfonsyre i 18 timer ved romtemperatur. Det etter isvannfelling og filtrering oppnådde bunnfall tas opp i metylengklorid, torkes og dampes inn. Omkrystallisert fra metanol oppnås 7,1 g 3(3 ,17a-diacetoksy-D-homo- 5-pregnen- 20-on med smeltepunkt 126-127°C.
7,0 g 3(3 ,17a-diacetoksy-D-homo-5-pregnen-20-on tilsettes i 70 ml metanol og 7 ml vann 3,5 g kaliumkarbonat og oppvarmes 15 minutter ved tilbakelopskjoling. Etter felling i svak eddiksurt isvann tas den frafiltrerte felling opp i metylenklorid, torkes og dampes inn. Omkrystallisert fra diisopropyleter/metylenklorid oppnås 6,0 g 3|3-hydroksy-17a-acetoksy-D-homo- 5-pregnen- 20-on med smeltepunkt 184-188°C.
EKSEMPEL 2
"Ved et til eksempel 1 analogtreaksjonsforlop oppnås 17a-heksa-noyloksy-D-homo-4-pregnen- 3 , 20-dion fra 17a-heksanoyloksy-3(3-hydroksy-D-homo-5-pregnen-20-on.
UV: £ 24Q = 16500.
EKSEMPEL 3
1,0 g 17a-acetoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion oppvarmes i 30 ml t.-butanol med 1,1 g kloranil i 7 timer ved tilbakelopskjoling. Det konsentreres derpå vidtgående i vakuum, resten tas opp i eter, vaskes med fortynnet natronlut og vann, torkes og dampes inn. Etter kromatografi på silikagel oppnås etter om~krystallisering fra diisopropyleter/metylenklorid 650 mg 17a-
acetoksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion med smeltepunkt 207,5-209°C.
UV: £284= 27000.
EKSEMPEL 4
Ved et til eksemplene 1 og 3 analogt reaksjonsforlop oppnås 17a-dekanoyloksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dionet som olje fra 17a-dekanoyloksy- 3(3-hydroksy-D-homo-5-pregnen- 20-on over 17a-dekanoyloksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion.
UV: £284 = 25200.
EKSEMPEL 5
3,4 g 17a-acetoksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion tilsettes i 34 ml tert.-butanol og 8 ml metylenklorid 6,8 g 70%'s m-klorperbenzosyre og får henstå 44 timer ved romtemperatur. Det konsentreres derpå i vakuum, resten tas opp i eter og vaskes med natriumhydrogensulfitt-, natriumhydrogenkarbonatopplosning og vann. Den etter inndampningen erholdte rest kromatograferes på silikagel og det oppnås omkrystallisert fra diisopropyleter/ aceton 950 mg 17a-acetoksy-6a,7a-epoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion med smeltepunkt 254,4-259°C.
UV:<£>24Q = 15000.
200 mg 17a-acetoksy-6a,7a-epoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion tilsettes til en til -75°C kjolt opplosning av 2,5 ml fluorhydrogen i 2,5 ml dimetylformamid og rores om i 2 timer ved romtemperatur. Det rores derpå inn i overskytende kaliumhydro-genkarbonatopplosning og ekstraheres med metylenklorid. Den etter inndampningen erholdte rest kromatograferes på silikagel og gir 170 mg 6(3-fluor-7a-hydroksy-17a-acetoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion.
170 mg rått 6p-fluor-7a-hydroksy-17a-acetoksy-D-homo-4-pregnen-3,20 dion tilsettes i 2 ml pyridin med 0,2 ml metansulfonsyre-klorid og rores om i 3 1/2 time ved romtemperatur. Det rores derpå inn i isvann, bunnfallet filtreres fra, vaskes med vann og opptas i metylenklorid. Etter inndampningen oppnås 170 mg
i
rått 6|3-fluor-7a-mesyloksy-D--homo-4-pregnen-3, 20-dion, som rores i 5 ml dimetylformamid med 800 mg vannfritt natriumacetat i 8 timer ved 100°C. Det rores derpå inn i isvann, bunnfallet filtreres fra og tas opp i metylenklorid. Den etter inndampningen
erholdte rest kromatograferes på silikagel. Etter omkrystalli-sasjon fra diisopropyleter/aceton oppnås 50 mg 6-fluor-17a-acetoksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion, s.p. 243,5-244,5°C. UV: £283= 24200.
EKSEMPEL 6
Ved et reaksjonsforlop analogt til eksemplene 4 og 5 oppnås 17a-heksanoyloksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dionet fra 17a-heksanoyloksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion og fra dette 6-fluor-17å-heksanoyloksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dionet som olje.
EKSEMPEL 7
1,0 g 17a-acetoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion tilsettes i 30 ml dioksan 2,2 g 2,3-diklor-5,6-dicyano-p-benzokinon, deretter innfores i ca. 1 minutt torr klorhydrogengass og deretter rores det i 18 timer ved romtemperatur. Det rores deretter inn i mettet natriumhydrogenkarbonatopplosning, ekstraheres med kloroform og dampes inn i vakuum til torrhet. Resten kromatograferes på silikagel og omkrystallisert fra diisopropyleter/metylenklorid oppnås 500 mg 17a-acetoksy-D-homo-l,4,6-pregnatrien-3 ,20-dion med smeltepunkt 183,5-185,5°C.
W:<f>220= 11000'£252= 9940>^ 00 = l0600'
EKSEMPEL 8
19,25 g trimetylsulfoksoniumjodid opploses i 300 ml dimetylsulfoksyd, tilsettes 1,375 g pulverisert natriumhydroksyd og rores 45 minutter ved romtemperatur. Til denne opplosning tilsettes 5,5 g 17a-acetoksy-D-homo-l, 4 , 6-pregna-trien-3 , 20-dion og man rorer ytterligere 5 timer ved romtemperatur. Det rores derpå inn i svakt eddiksurt isvann, det frafiltrerte bunnfall tas opp i metylenklorid, torkes og dampes inn. Resten kromatograferes på silikagel og omkrystallisert fra eddikester oppnås 2,5 g 17a-acetoksy-lcc , 2a-metylen-D-homo-4, 6-pregnadien-3,20-dion med smeltepunkt 217,5-225°C.
W:<2>8 2=16500.
EKSEMPEL 9
2,1 g 17a-acetoksy-lo. ,2a-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion rores om i 21 ml t.-butanol og 7 ml metylenklorid med 4,2
g 70%'s klorperbenzosyre i 2,5 dager ved romtemperatur. Man konsentrerer deretter vidtgående i vakuum, tar opp i eter, vasker med natriumhydrogensulfitt-, natriumhydrogenkarbonatopplosning og vann, torker og damper inn. Resten kromatograferes på silikagel og man får 1,1 g rått 17a-acetoksy-6a,7a-epoksy-la,2a-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion. En ved omkrystallisering fra diisopropyleter/aceton renset prove smelter ved 235-240,5°C.
UV: ^237= 12700.
1,1 g rått 17a-acetoksy-6a,7a-epoksy-la,2a-metyl en-D-homo-4-pregnen-3,2o-d.ion rores om i 22 ml eddiksyre med 3,3 g litium-klorid i 18 timer og ved romtemperatur. Etter felling med isvann tas den frafiltrerte felling opp i metylenklorid og torkes. Etter inndampning oppnås 1,0 g rått 6(3-klor-7a-hydroksy-17a-acetoksy-la , 2a-metylen-D-Thomo-4-pregnen-3 , 20-dion.
UV: ^237= 11000.
1,0 g rått 6(3-klor-7a-hydroksy-17a-acetoksy-la , 2o-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion tilsettes i 10 ml pyridin 1,1 ml metan-sulfonsyreklorid og rores om i 3 timer ved romtemperatur. Man rorer deretter inn i isvann, den frafiltrerte felling tas opp
i metylenklorid, torkes og dampes inn. Man oppnår 1,0 g rått 6(3-klor-7a-mesyloksy-17a-acetoksy-la , 2a-metylen-D-homo-4-pregnen-_3_, 20-dion.
1,0 g rått 6p-klor-7a-mesyloksy-17a-acetoksy-la,2a-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion rores i 20 ml dimetylformamid med 5 g vannfritt natriumacetat i 4 timer. Etter isvannsfelling tas den frafiltrerte felling opp i metylenklorid og torkes. Etter inn-damping kromatograferes resten på silikagel og man oppnår, omkrystallisert. fra diisopropyleter/aceton, 350 mg 6-klor-17a-acetoksy-la,2o-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion med smeltepunkt 207-208,5°C.
UV:<£>283= 17100.
EKSEMPEL 10
10,0 g 17a-acetoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion opploses i 100
ml metanol og oppvarmes med 5,4 ml pyrrolidin i 10 minutter under tilbakelopskjoling. Opplosningen avkjoles derpå til -10°C, hvorved 9,6 g rent 17a-acetoksy-3-pyrrolidino-D-homo-3,5-pregnadien-20-on med smeltepunkt 260°C skiller seg fra.
Til en opplosning av 9,7 g 17a-acetoksy-3-pyrrolidino-D-homo-3,5-pregna-dien-20-on i 680 ml benzen og 1360 ml etanol tilsettes under omroring og i lopet av 5 minutter 17,8 ml av en 40%'s van-dig opplosning av formaldehyd. Blandingen rores i 1 time ved romtemperatur og dampes derpå inn til torrhet ved 40°C og i vakuum. Resten kromatograferes på 500 g silikagel. Med metylen- • klorid/aceton (98:2) elueres forst 2,2 g utgangsmateriale. Derpå elueres med metylenklorid/aceton (95:5) 0,3 g 17a-acetoksy-6(3-hydroksy-D-homo-4-pregn-en-3,20-dion og til slutt 2,9 g 17a-acetoksy-6(3-hydroksymetyl-D-homo-4-pregnen-3 , 20-dion med metylenklorid/aceton (95:5). Sistnevnte dion smelter etter omkry-o 2 5^ o stallisering fra aceton/heksan ved 188-191 C; l-a^589 = + ^
(c = 0,1 i dioksan) ; ^243 = 154o°-
En opplosning av 1,90 g 17a--acetoksy-6(3-hydroksy-metyl-D-homo-4-pregnen-3,20-dion i 160 ml dioksan tilsettes 6 ml 5N HC1. Opplosningen holdes i 2 timer ved romtemperatur og tilsettes derpå 9,2 g NaHCO-j. Etter 15 minutters omroring filtreres fellingen fra og filtratet dampes inn i vakuum. Man får 1,8 g av et produkt i krystallinsk form, som, etter omkrystallisering fra aceton, gir 1,3 g rent 17a-acetoksy-6-metylen-D-homo-4-pregnen-3,20-di-on med smeltepunkt 242-243°; [«Jcjg = +2o3° (c = 0,1 i dioksan);'^262116o°-
En opplosning av 1,20 g 17a-acetoksy-6-metylen-D-homo-4—pregnen-3,20-dion i 40 ml absolutt etanol oppvarmes med 0,60 g vannfritt natriumacetat og 90 mg 5 %'s Pd/C-katalysator i 19 timer under tilbakelopskjoling, og under dette tilsettes pr. time 2 ml av en 0,5 %'s etanolisk cykloheksen-opplosning. For opparbeidelsen filtrerer man, og filtratet fordampes til torrhet i vakuum. Resten kromatograferes på 50 g silikagel. 0,7 g rent 17a-acetoksy-6-metyl-D-homo-4,6-pregna-dien-3,20-dion lar seg eluere med
9R° i eter-heksan (1:1); s.p. 220-221 (aceton-heksan); [a] +31° (c = 0,1 i dioksan);- ^289<=>2500°-
EKSEMPEL 11
En blanding av 386 mg 17a-acetoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion, 20 ml dioksan, 20 mg p-toluensulfonsyre, 0,4 ml ortomaursyremetylester og en dråpe metanol rores i 4 timer ved romtemperatur. Deretter tilsetter man igjen 20 mg p-toluensulfonsyre, 0,4 ml ortomaursyremetylester og en dråpe metanol og rorer ytterligere 3 timer. For opparbeidelsen heller man på iskald NaHCO^-opplosning og ekstraherer med eter. Eter-ekstraktet vaskes med vann og torkes med pottaske. Etter fordampning av opplosningsmidlet får man 400mg råprodukt, fra hvilket man etter filtrering gjennom silikagel (heksan/eter, 9:1) isolerer 320 mg rent 17a-acetoksy-3-metoksy-D-homo-3,5-pregnadien-20-on; s.p. 172-173°; [oc]^<5>= -133° (c = 0,1 i dioksan); £ ^ = 20000.
Til en opplosning av 6,5 g 17a-acetoksy-3~metoksy-D-homo-3,5-pregnadien-20-on i 80 ml dioksan og 3 ml 2,4,6-kollidin tilsetter man 18,0 g tetrabrommetan. Opplosningen holdes i 80 timer ved romtemperatur. Fellingen filtreres fra og under omroring helles .filtratet på en blanding av isvann og fortynnet.saltsyre. Det utfelte produkt ekstraheres med metylenklorid, de organiske ekstrakter vaskes med NaHCOj-opplosning og vann, torkes med Na2S04og dampes inn. Resten, 17a-acetoksy-6-tribrommetyl-D-- homo-4-pregnen-3,20-dion, omkrystalliseres fra aceton-heksan;
£237= 12700.
En opplosning av 3,2 g 17a-acetoksy-6-tribrommetyl-D-homo-4-pregnen-3,20-dion i 50 ml pyridin oppvarmes i 45 minutter til 100°. Etter avkjoling av opplosningen fortynnes med vann, den utfelte felling filtreres fra og omkrystalliseres fra etanol. Man får 2,1 g 17a-acetoksy-6-dibrommetylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion; ^25o<=>10300.
En opplosning på 3,2 g 17a-acetoksy-6-dibrommetylen-D-homo-4-pregnen-3,20-dion i 60 ml dioksan og 2,5 ml trietylenamin hydrogeneres med 5 g 2%'s palladium/SrCO^-katalysator inntil 3 ekvivalenter hydrogen er blitt opptatt. Katalysatoren filtreres fra, og filtratet ansyres med 2N HCl til pH 1, hvorved det erholdte 17a-acetoksy-6(3-metyl-D-homo-4-pregneh-3 , 20-dion isomeriserés til den tilsvarende 6oc-metylforbindelse. Man lar henstå i 2 timer ved romtemperatur, tilsetter vann og ekstraherer med CH2CI2. De organiske ekstrakter vaskes noytrale med NaHCO^-opplosning og vann, torkes med Na2S0^og dampes inn i vakuum. Resten kromatograferes på 100 g silikagel. De tynnskikts-kromatografisk enhetslige fraksjoner forenes og omkrystalliseres fra aceton/heksan. Man får 1,4 g rent 17a-acetoksy-6a-metyl-D-homo-4-pregnen-3, 20-dion-, s.p. 202-203°; ^ 241 l6300-
EKSEMPEL 12
En opplosning av 0,80 g D-homo-4,17-pregnadien-3,20-dion i 80
ml benzen og 8 ml pyridin tilsettes en opplosning av 0,78 g os-miumtetroksyd i 20 ml benzen. Blandingen holdes i 1 1/2 time ved romtemperatur og dampes derpå inn ved 40° i vakuum. Resten opploser man i 150 ml dioksan, tilsetter 50 ml mettet natrium-bisulfitt-opplosning og rorer 30 minutter ved romtemperatur. For opparbeidelsen helles blandingen på iskald NaCl-opplosning og ekstraheres med CH2C<I>2• Deforenede Ct^Cl ^~ekstrakter vasker man med ^2003-16 s ring og vann, tørker over NaSO^og damper inn i vakuum. Man får 1,1 g råprodukt, som kromatograferes på 60 g silikagel. Med metylenklorid/aceton (98:2) elueres 0,45 g rent 17a,17a-dihydroksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion; s.p. 196-197° " ( aceton/isopropyleter) ; [a 2 D 5^<==>+66 o; ^240= 15900.
En opplosning av 5,6 g 17a-17a-dihydroksy-D-homo-pregn-4-en-3,20-dion i 150 ml aceton tilsettes 1,1 ml 70% HCIO^ og oppvarmes 4 timer til 40°. For opparbeidelsen helles på isvann og ekstraheres tre ganger med eter. De organiske ekstrakter vasker man med Na2C03-opplosning og vann, torker med Na2S0^ og damper inn i vakuum. Resten kromatograferes på silikagel. Med metylenklorid/aceton (98:2) eluerer man 3,2 g rent 17a,17a-(isopropy-liden-dioksy)-D-homo-pregn-4-en-3,20-dion; s.p. 170-171° (aceton/heksan) ; [a]^5 = +25°; ^24o = 17l0°-
EKSEMPEL 13 Til en opplosning av 1,0 g 17a ,17a-(isopropylidendioksy)-D-homo-4-pregnen-3,20-dion i 50 ml dioksan, som inneholder 6,5
% HC1, tilsetter man under omroring i lopet av 3 minutter en opplosning av 0,75 g 2,3-diklor-5,6-dicyano-benzokinon i 30 ml dioksan/6,5% HCl. Etter avsluttet tilsetning rores ytterligere 7 minutter og derpå tilsettes forsiktig 15 g NaHCO^. Man rorer blandingen 30 minutter ved romtemperatur og oppvarmer til slutt i 30 minutter under tilbakelopskjoling. Reaksjonsblandingen kjoles av, filtreres, og filtratet filtreres etter fortynning med 50 ml benzen gjennom 20 g "Alox III". Eluatene dampes inn og resten kromatograferes på silikagel. Med heksan/eter (4:1) eluerer man rent 17a,17a-(isopropylidendioksy)-D-homo-4,6-pregnadien-3, 20-dion; s.p. 168-170°C; [oc]^5 =~24°'^286= 26600.
EKSEMPEL 14
4,2 g 17a-hydroksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion rores om i 85 ml over pottaske torket eddikester, 12,6 ml eddiksyreanhydrid og 1,7 ml av en opplosning av 0,05 ml 70% perklorsyre i 5 ml eddikester i 3 timer ved romtemperatur og under argon. Etter tilset ning av 2 ml pyridin helles reaksjonsblandingen på 1 liter varm og ekstraheres tre ganger med eddikester. Eddikesteropplosnin-gene vaskes to ganger med fortynnet koksaltopplosning, torkes over natriumsulfat og dampes inn. Fra metylenklorid/metanol får man 3,9 g 3,17a-diacetoksy-D-homo-3,5-pregnadien-20-on; s.p. 165-168°; [a]Q-133° (c = 0,1 i dioksan); UV: ^ 2Z& = 20000.
5, 6 g 3 ,17a-diacetoksy-D-homo-3 , 5-pregnadien-20-on suspenderes under argon i 125 ml eter. Til denne suspensjon tilsetter man en blanding av 8,1 g kaliumacetat, 8,1 ml vann og 7 3 ml eddiksyre og innforer deretter 1,2 g klorgass. Man rorer om ca. 15 minutter ved romtemperatur, heller på isvann, ekstraherer med metylenklorid, vasker med fortynnet natriumbikarbonatopplos-ning og vann, torker over natriumsulfat og damper inn. Etter kromatografi på kiselgel får man fra eddikester 2,5 g 17a-acetoksy-6(3-klor-D-homo-4-pregnen-3 , 20-dion med s.p. 215-216°,
[a]D= _25° (c = 0,102% i dioksan) 5 UV: & 239 = 1470°-
Fra aceton/heksan får man dessuten 0,15 g 17a-acetoksy-6a-klor-D-homo-4-pregnen-3 , 20-dion med sm.p. 215-216° 5 [a]D= +33°
(c = 0,101% i dioksan); UV: £235= 14500.
6,15 g rått 17a-acetoksy-6-klor-D-homo-4-pregnen-3,20-dion tilsettes i 53 ml dioksan og 14 ml ortoetylformiat 360 mg p-toluensulfonsyre og rores om 2 1/2 time ved romtemperatur. Derpå tilsettes reaksjonsblandingen i lopet av 15 minutter til en kraftig omrort suspensjon av 27 g brunsten i 420 ml iseddik og 37 ml vann og rores om ytterligere 2 1/2 time ved romtemperatur. Deretter filtreres blandingen, og filtratet opp-arbeides på vanlig måte med vann og metylenklorid. Etter kroma-tograf i på kiselgel oppnås 900 mg 17a-acetoksy-6-klor-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion. S.p. 228-229°; UV<£>284= 225005tcc]D= +16° (c = 0,102 % i dioksan).
Utgangsmateriale kan fremstilles etter den folgende forskrift: 2,0 g 17a-acetoksy-D-homo-pregn-4-en-3,20-dion ble opplost i 100 ml 5 %'s metanolisk KOH og opplosningen rort om i 5 timer ved romtemperatur. Derpå ble helt på isvann og ekstrahert med metylenklorid. De organiske ekstrakter ble vasket med vann, torket med Na-^SO^ og dampet inn i vakuum. Resten ble omkrystallisert fra aceton/heksan og ga rent 17a-hydroksy-D-homo-pregn--4-en-3,20-dion, s.p. 181-183°; ^ 241 = 15800; [cc]^ = +66°
(c = 0,1 i dioksan).
EKSEMPEL 15
En opplosning av 300 mg 17a-acetoksy-6<q>,7a-epoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion i 12 ml.eddiksyre mettes ved romtemperatur med klorhydrogengass og får henstå 4 timer.Reaksjonsblandingen dampes inn i vakuum, resten tas opp i toluen og opplosningen dampes igjen inn i vakuum. Kromatografi på kiselgel gir 150 mg 17a-acetoksy-6-klor-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion; s.p. 228-229° (aceton/heksan); [cc]D= +16° (c = 0,102% i dioksan);
UV:<£>284= 22500.
EKSEMPEL 16
En opplosning av 400 mg 17a-acetoksy-6a,7a-epoksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion i 10 ml iseddik tilsettes 0,425 ml 30%'s bromhydrogen i iseddik og rores om i 4 timer ved romtemperatur under argon. Reaksjonsblandingen dampes inn i vakuum, resten tas opp i toluen og opplosningen dampes igjen inn i vakuum. Etter kromatografi på kiselgel får man fra aceton/heksan 235 mg 17a-acetoksy-6-brom-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion; s.p. 165-166° (spaltning); [a]D= +47° (c0,103% i dioksan); UV: £^ Q1 = 19900.
EKSEMPEL 17
En opplosning av 840 mg 17a-acetoksy-6-klor-D-homo-4,6-pregnadien- 3,20-dion i 10 ml alkoholfri kloroform tilsettes ved 0° 2,0 ml av en 1,1 molar opplosning av klor i tetraklorkarbon og rores om i 1 time ved 0°. Blandingen dampes inn, resten tas opp i heksan og den uklare opplosning dampes igjen inn. Den erholdte olje får henstå i 2 timer ved romtemperatur i 10 ml pyridin. Reaksjonsblandingen helles på 2N saltsyre og ekstraheres tre ganger med metylenklorid. Metylenkloridopplosningen vaskes to ganger med fortynnet koksaltopplosning, torkes og dampes inn. Kromatografi av råproduktet på kiselgel gir 255 mg 17a-acetoksy-4,6-dikloro-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion; s.p. 254-255°;
[a]D= +153° (c = 0,104% i dioksan); UV: ^2g8= 15500.
EKSEMPEL 18
Under argon rores 500 mg 17a-acetoksy-6-klor-D-homo-4,6-pregnadien- 3 , 20-dion og 340mg 2,3-diklor-5,6-dicyano-benzokinon i 10 ml absolutt tetrahydrofuran, som inneholder 0,2 % klorhydrogengass, om i 6 timer ved 0°. Derpå tilsettes 2,5 g vannfritt natriumkarbonat og blandingen rores om i 16 timer ved romtemperatur. Derpå oppvarmes kort til kokning, avkjoles og filtreres. Filtratet avfarves på nøytralt•aluminiumoksyd (Akt. II) og dampes inn. Kromatografi av råproduktet på kiselgel gir 17a-acetoksy-6-klor-D-homo-1,4,6-pregna-trien-3,20-dion.
UV: £22g = 11300;E253= lo2o0:>^3o2= 10400 ■
EKSEMPEL 19 3,3 g D-homo-pregna-4,17-dien-3,20-dion ble opplost i 50 ml absolutt toluen og avkjolt til 10°. Under omroring ble i lopet av 20 minutter ved 10° 65 ml av en 0,4 ml suspensjon av metyl-magnesiumjodid-kompieks i tetrahydrofuran, som inneholdt 125 mg kuproklorid, tilsatt. Etter avsluttet tilsetning av Grignard-suspensjonen ble det rort orn i ytterligere 15 minutter ved 10° og derpå i lopet av 1 minutt ved 10-15° tilsatt 1,5 ml acetyl-klorid i 12 ml tetrahydrofuran, etter ytterligere 15 minutters reaksjonstid igjen avkjolt til 10° og spaltet ved tilsetning av en blanding av 20ml 25 %'s ammoniumkloridopplosning og 6 ml 25 %'s natriumtiosulfat-opplosning. Det vandige skikt ble ekstrahert med benzen, de organiske ekstrakter ble vasket med NH^Cl-opplosning og vann, torket med Na2S0^ og dampet inn i vakuum. Resten ble opplost i 120 ml eter og tilsatt en opplosning av 2,5 g m-klorperbenzosyre i 50 ml eter. Reaskjonsblandingen ble holdt i 6 timer ved romtemperatur, derpå i rekkefolge vasket med natriumtiosulfat-opplosning, Na2C02~oppl6sning og vann, torket med Na2S04og . dampet inn i vakuum. Resten ble opplost i 100 ml metanol og etter tilsetning av 1,5 g ^CO^i 30 ml vann forsåpet. ved 3 timers kokning under argon. Opplosningen ble derpå tilsatt 500 ml isvann og ekstrahert med metylenklorid. Ekstraktene vasket man noytrale med vann, torket med Na2S0^
og dampet inn i vakuum. Resten ble kromatografert på silikagel med metylenklorid-aceton. De etter tynnskiktskromatografi enhetlige fraksjoner ble forenet og ga etter omkrystallisering -fra aceton/heksan rent 17a-metyl-17a-hydroksy-D-homo-pregn-4-en-3 , 20-dion. ^24o<=>16400 •
EKSEMPEL 20
En blanding av 2,0g 17a-acetoksy-5a-brom-6(3-fluor-D-homo-pregnan-3,20-dion, 2,0 g vannfritt natriumacetat og 100 ml 95 %'s etanol ble oppvarmet i 30minutter under tilbakelopskjoling. Opplosningsmidlet ble fordampet i vakuum ved 40°, resten tilsatt vann og ekstrahert med eter. Ekstraktet•ble vasket med vann, torket over Na2S04og dampet inn. Resten ga, krystallisert fra aceton/heksan, rent 17a-acetoksy-6p-fluor-D-homo-pregn-4-en-3,20-dion; ^33<=>12800. Utgangsmaterialet ble fremstilt som folger: ];7a-acetoksy-3(3-hydroksy-D-homo-pregn4-5-en-3 , 20-dion ble over-fort med N-bromacetamid og vannfritt fluorhydrogen i metylenklorid/tetrahydrofuran ved -70° til 17a-acetoksy-5a-brom-6(3-fluor- 3(3-hydroksy-D-homo-pregnan- 20-on, som ved oksydasjon med CrO-j ga 17a-acetoksy-5o-brom-6(3-f luor-D-homo-pregnan- 3 , 20-dion.
EKSEMPEL 21
En opplosning av 2,0 g 17a-acetoksy-D-homo-pregn-4-en-3,20-dion og 1,40 g 2,3-diklor- 5,6-dicyanobenzokinon i 100 ml dioksan ble oppvarmet 24 timer under tilbakelopskjoling. For opparbeidelsen ble dampet inn i vakuum, tilsatt vann og ekstrahert med eter. De organiske ekstrakter vasket man to ganger med fortynnet NaOH, derpå tre ganger med vann, torket med Na2S04og fordampet til torrhet i vakuum. Resten ble kromatografert på 50 g silikagel. Med heksan/eter 3:1 eluerte man rent 17a-acetoksy-D-homo-pregna-1, 4-di en-3 , 20-dion, s.p. 209-210° (aceton-heksan). ^243= 16ooo5[pc]^5 = +25° (c = 0,1 i dioksan).
EKSEMPEL 22
En opplosning av 1,5 g 20 , 20-etylendioksy-5oc-hydroksy-6p ,17a-dimetyl-D-homo-pregnan-3-on og 1,0 g p-toluensulfonsyre i 45 ml aceton og 5 ml vann ble oppvarmet 30 minutter under tilbakelopskjoling. Reaksjonsblandingen ble avkjolt, helt på isvann og ekstrahert med metylenklorid. Det organiske ekstrakt ble vasket noytral med Na-^CO^-opplosning og vann, torket med Na2S04og dampet inn i vakuum. Resten ble kromatografert på silikagel med metylenklorid/heksan. De etter tynnskiktskromatografi enhetlige fraksjoner ble renset og 6a,17a-dimetyl-D-homo-pregn-4-en-3,20-dionet ble omkrystallisert fra aceton/heksan; ^241= 15600.
Utgangsmaterialet ble fremstilt som folger: 3(3-hydroksy-D--homo-pregna-5', 17-dien- 20-on ble behandlet med litium i ammoniakk og omsatt med metyljodid til 3(3-hydroksy-17a-metyl-D-homo-pregn-5-en-20-on . Behandling av denne forbindelse med etylenglykol i toluen i varme ga 20,20-etylendioksy- 3(3-hydroksy-17a--metyl-D-homo-pregn-5-en, som ble omsatt med m-klorperbenzosyre til 20 , 20-etylendioksy-5a , 6a-epoksy- 3(3-hy-, droksy-17a-metyl-D-homo-pregnan. Reaksjon med metylmagnesium-jodid ga 20 , 20-etylendioksy- 3(3 , 5a-dihydroksy-6(3 ,17a-dimetyl-D~ homo-pregnan, som ble oksydert med Cr03etter Jones til 20 , 20-etylendioksy-5a-hydroksy-6(3 ,17a-dimetyl-D-homo-pr egnan-3-on.
EKSEMPEL 23
En opplosning av 2,50 g p-toluensulfonsyre og 2,0 g l7a-hydroksy-D-homo-pregn-4-en-3,20-dion i 70 ml kapronsyreanhydrid oppvarmes i 3 timer til 40°. Opplosningen tilsettes derpå en blanding av 2,8 ml konsentrert saltsyre og 280 ml metanol og oppvarmes 1 time under tilbakelopskjoling. Reaksjonsblandingen dampes inn til halvdelen i vakuum, helles derpå på isvann og ekstraheres med metylenklorid. Det organiske ekstrakt vaskes noytralt med Na-^CO-^-opplosning og vann, torkes med Na2S0^og dampes inn i vakuum. Resten, 17a-kaproyl-D-homo-pregn-4-en-3,20-dion, ble omkrystallisert fra isopropyleter; ^24016700•
EKSEMPEL 24 v
1,4 g 17a-acetoksy-6(3-f luor-D-homo-pregn-4-en-3, 20-dion ble opplost i 50 ml iseddik og tilsatt 0,5 ml 30%'s bromhydrogen
i iseddik. Opplosningen ble holdt 60 minutter ved romtemperatur, derpå tilsatt 3 ml pyridin, helt på isvann og ekstrahert med metylenklorid. Det organiske ekstrakt ble vasket noytralt med iskald fortynnet NaOH og vann, torket med Na2S04og dampet inn i vakuum. Resten ble omkrystallisert fra aceton/heksan og ga rent 17a-acetoksy-6a-f luor-D-homo-pregn-4-en-3 , 20-dion^ ^236= 14400 •

Claims (1)

1. Fremgangsmåte for fremstilling av D-homosteroider av formelen
hvor R 1 og R 2betyr hydrogen eller sammen la, 2a-metylen eller en C-C-binding, 4 R hydrogen eller klor, R hydrogen, fluor, klor, brom eller metyl, 17 R hydrogen, metyl, metylen, acyloksy eller alkyloksy, 17a R metyl eller acyloksy, ellerR 17 og R <17a> sammen en gruppe °\/ R°9 R uavhengig -0XR av hverandre hydrogen, laverealkyl eller fenyl eller en av de to rester R er laverealkoksy, og den stiplete linje i 6,7-stilling betyr en fakultativ C-C-binding, karakterisert ved at man a) • i en forbindelse av formel
61 hvor R betyr hydrogen eller metyl, 171 R hydrogen, metyl, acyloksy eller alkoksy, og R"1"73 metyl eller acyloksy eller sammen med R"1"71 en gruppe . C^^R , hvor R har foran angitte — O^R betydning, oksyderer 3-hydroksy-Z\ <5-> grupperingen til 3-keto-/\ <4-> , 3-keto- -Z\ <4>'<6-> eller 3-keto-/V" ' <4> '^-grupperingen, ellerb) dehydrogenerer en forbindelse av formelen
hvor R <1> , R <2> , R <4> , R6, R17 og R <17a> har foran angitte betydninger, 12 " hvis R og R er hydrogen i 1,2- og/eller 6,7-stilling, eller hvis R 1 og R 2 er la,2a-metylen eller en C-C-binding i 6,7-stilling, eller dehydrogenerer et 6-dehydroderivat av en forbindelse av formel III med R 1 = R 2 = hydrogen i 1,2-stilling, eller c) fluorerer, klorerer eller bromerer en forbindelse av formelen
hvor R 1 , R 2 , R]" 7 og R 17a såvel som den stiplete linje i 6,7-stilling har de foran angitte betydninger , i 6-stilling og isomeriserer en oppnådd 6(3-isomer hvis onsket til 6cc -isomeren, ellerd) metylerer en forbindelse av formelen
hvor R 1 , R o , R i n og R 17a har de foran angitte betydninger, i 6-stilling, eller e) klorerer en forbindelse av formelen
hvor R , R , R , R og R d har foran angitte betydninger, i 4-stilling, ellerf) acylerer hydroksygruppen(e) i en forbindelse av formelen
hvor R"*", R <2> , R <4> , R^ og den stiplete linje i 6,7-stilling har de foran angitte betydninger, og 17 2 R er hydrogen, metyl, metylen, hydroksy, acyloksy eller alkoksy, ellerg) til 1-, 2-dobbeltbindingen i en forbindelse av formelen
hvor R°, R"1"7 og R"^7a såvel som den stiplete linje i 6,7-stilling har de foran angitte betydninger, adderer en metylengruppe, eller h) omdanner 17,17a-dihydroksygrupperingen i en forbindelse av formelen
hvor R"1", R2, R4 og R6 såvel som den stiplete linje i 6,7-stilling har de foran angitte betydninger, til en ketalgruppering av formelen 0 R , hvor R har den -0XR foran angitte betydning, elleri) underkaster en forbindelse av formel
hvorR<17> og R a har foran angitte betydninger, R 5 er hydroksy, fluor, klor eller brom, og 6 2 R er fluor, klor, brom eller metyl, 5 en HR -avspaltning.
2. Fremgangsmåte etter krav 1 for fremstilling av forbin-deiser av formel I, hvor R 1, R 2 , R 4 og R 17 er hydrogen, og R 17a er acyloksy, karakterisert ved at man omsetter en tilsvarende utgangsforbindelse etter fremgangs-måtevariantene a), b), c), d), f) eller i).
3. Fremgangsmåte etter krav 2 for fremstilling av forbindelser av formel I, i hvilkeR ° er klor eller metyl, ogR<17a> er C1 _7 -alkanoyl, karakterisert ved at man omsetter en tilsvarende utgangsforbindelse etter fremgangsmåte-variantene a), b), d) eller i) eller klorerer etter fremgangsmåtevariant c), eller C1 _7 -alkanoylerer etter fremgangsmåtevariant f) . i
4. Fremgangsmåte for fremstilling av preparater med hormonal virkning, karakterisert ved at man blander et D-homosteroid av formelen
hvor R 1 og R 2 er hydrogen eller sammen la,2a-metylen eller en C-C-binding, 4 R hydrogen eller klor, R ° hydrogen, fluor, klor, brom eller metyl, 17 R hydrogen, metyl, metylen, acyloksy eller alkyloksy, 17a 17 17a R er metyl eller acyloksy eller R og R sammen er en gruppe 0 R , og R uavhengig av hverandre <qX> r er hydrogen, laverealkyl eller fenyl eller en av de to rester R er laverealkoksy, og den stiplete linje i 6,7-stilling betyr en fakultativ C-C-binding, med for terapeutisk administrasjon egnede, ikke-giftige,inert i seg selv i slike preparater vanlige faste og/eller flytende bærere.
5. Preparater med hormonal virkning, karakterisert ved et innhold av et D-homosteroid av formelen
1 2 hvor R og R er hydrogen eller sammen la,2a-metylen eller en C-C-binding, 4 R hydrogen eller klor, R ■ ^ hydrogen, fluor, klor, brom eller metyl, 17 R hydrogen, metyl, metylen, acyloksy eller alkyloksy, R^7a metyl eller acyloksy eller R^ og R^7a sammen er en gruppe 0 JR og R uavhengig av hverandre er hydrogen, laverealkyl eller fenyl eller en av de to rester R er laverealkoksy, og den stiplete linje i 6,7-stilling betyr en fakultativ C-C-binding.
6. D-homosteroider, karakterisert ved formelen
hvor R 1og R 2 er hydrogen eller sammen la,2a-! metylen eller en C-C-binding, 4 R er hydrogen eller klor, R er hydrogen, fluor, klor, brom eller metyl, 17 R hydrogen, metyl, metylen, acyloksy eller alkyloksy, 17a 17 „17a R er metyl eller acyloksy eller R og R sammen er en gruppe 0 R, og R uavhengig av hverandre ___c <X> r er hydrogen, laverealkyl eller fenyl eller en av de to rester R er laverealkoksy, og den stiplete linje i 6,7-stilling betyr en fakultativ C-C-binding.
7. Forbindelser etter krav 6, karakterisert ved atR<1> , R <2> , R <4> og R <17> er hydrogen og R <17a> acyloks <y.>
8. Forbindelser etter krav 7, karakterisert ved at R <6> er klor eller metyl, og R <1> 7a er C-^ -alkanoyloksy.
9. 17a-acetoksy-D~ homo-4-pregnen-3,20-dion.
10. 17a-heksanoyloksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion.
11. ' 17a-acetoksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion.
12. 17a-dekanoyloksy-D-homo-4-pregnen-3,20-dion.
13. 17a-dekanoyloksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion.
14. 6-fluor-17a-acetoksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion.
15. 17a~ heksanoyloksy-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion.
16. 6-f luor-17a-hek.sanoyloksy-D-homo-4, 6-pregnadien- 3, 20-dion.
17. 17a-acetoksy-D-homo-l,4,6-pregnatrien-3,20-dion.
18. 17a~ acetoksy-la ,2a-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion.
19. 6-klor-17a-acetoksy-la,2a-metylen-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion.
20. 17a-acetoksy-6-metyl-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion.
21. 17a-acetoksy-6a-metyl-D-homo-4-pregnen-3,20-dion.
22. 17a,17a-(isopropylidendioksy)-D-homo-pregn-4-en-3,20-dion.
23. 17a ,17a-(isopropylidendioksy)-D-homo-4,6-pregna-dien-3,20-dion.
24. 17a-acetoksy-6(3-klor-D-homo-4-pregnen-3 , 20-dion.
25. 17a.-acetoksy-6a-klor-D-homo-4-pregnen-3,20-dion.
26. 17a-acetoksy-6-klor-D-homo-4,6-pregna-dien-3,20-dion.
27. 17a-acetoksy-6-klor-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion.
28. 17a-acetoksy-6-brom-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion. —29. 17a-acetoksy-4,6-diklor-D-homo-4,6-pregnadien-3,20-dion.
30. 17a-acetoksy-6-klor-D-homo-l,4,6-pregna-trien-3,20-dion.
31. 17a-acetoksy-6(3-f luor-D-homo-pregn-4-en-3 , 20-dion.
32. 17a-acetoksy-D-homo-pregna-l,4-dien-3,20-dion.
33. 6a ,17a-dimetyl-D-homo-pregn-4-en-3,20-dion.
34. 17a-acetoksy-6a-fluor-D-homo-pregn-4-en-3,20~ dion.
NO743468A 1973-09-26 1974-09-25 NO743468L (no)

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CH1376273A CH601351A5 (no) 1973-09-26 1973-09-26

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NO743468L true NO743468L (no) 1975-04-28

Family

ID=4395094

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO743468A NO743468L (no) 1973-09-26 1974-09-25

Country Status (23)

Country Link
US (1) US4028400A (no)
JP (1) JPS5059360A (no)
AR (2) AR205722A1 (no)
AT (1) ATA772074A (no)
BE (1) BE820302A (no)
CA (1) CA1031322A (no)
CH (1) CH601351A5 (no)
CS (1) CS178929B2 (no)
DD (1) DD114068A5 (no)
DE (1) DE2445818A1 (no)
DK (1) DK136776B (no)
EG (1) EG11304A (no)
ES (4) ES430306A1 (no)
FI (1) FI276874A7 (no)
FR (1) FR2244470B1 (no)
GB (1) GB1430904A (no)
IE (1) IE40177B1 (no)
IL (1) IL45515A0 (no)
LU (1) LU70978A1 (no)
NL (1) NL7412709A (no)
NO (1) NO743468L (no)
SE (1) SE7411947L (no)
ZA (1) ZA745315B (no)

Families Citing this family (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US4139716A (en) * 1975-04-09 1979-02-13 Hoffmann-La Roche Inc. 19-Nor-D-homopregnanes
NL7603304A (nl) * 1975-04-09 1976-10-12 Hoffmann La Roche D-homosteroiden.
AT356301B (de) * 1976-09-03 1980-04-25 Hoffmann La Roche Verfahren zur herstellung von neuen d-homo- steroiden

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US2860158A (en) * 1954-10-18 1958-11-11 Sterling Drug Inc Compounds of the perhydrochrysene series and preparation thereof
US2822381A (en) * 1954-11-24 1958-02-04 Searle & Co 3-oxygenated 16-hydroxy-d-homopregnen-20-ones and their esters
US3076023A (en) * 1960-05-31 1963-01-29 Schering Ag Process for preparing d-homo steroids
DE1493183C3 (de) * 1965-12-11 1975-04-10 Schering Ag, 1000 Berlin Und 4619 Bergkamen D-Homosteroide, Verfahren zu ihrer Herstellung und diese enthaltende Mittel
US3833621A (en) * 1972-03-20 1974-09-03 Richardson Merrell Inc 3-keto-7(alpha,beta)-loweralkyl-delta5 steroids and process for preparing same

Also Published As

Publication number Publication date
FR2244470B1 (no) 1977-11-04
IE40177L (en) 1975-03-26
DD114068A5 (no) 1975-07-12
FR2244470A1 (no) 1975-04-18
ES430306A1 (es) 1976-10-16
US4028400A (en) 1977-06-07
BE820302A (fr) 1975-03-25
IE40177B1 (en) 1979-03-28
DE2445818A1 (de) 1975-04-03
DK136776C (no) 1978-05-01
ES437237A1 (es) 1977-04-01
CA1031322A (en) 1978-05-16
AR209616A1 (es) 1977-05-13
ES437233A1 (es) 1977-04-01
AU7263274A (en) 1976-02-26
ES437236A1 (es) 1977-04-01
EG11304A (en) 1977-02-28
AR205722A1 (es) 1976-05-31
GB1430904A (en) 1976-04-07
NL7412709A (nl) 1975-04-01
SE7411947L (no) 1975-03-27
LU70978A1 (no) 1976-08-19
DK136776B (da) 1977-11-21
FI276874A7 (no) 1975-03-27
DK504674A (no) 1975-06-02
IL45515A0 (en) 1974-11-29
CS178929B2 (en) 1977-10-31
ZA745315B (en) 1975-08-27
ATA772074A (de) 1977-05-15
CH601351A5 (no) 1978-07-14
JPS5059360A (no) 1975-05-22

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US3338893A (en) Fused halocyclopropyl steroids
US3947478A (en) Alkylated 3,20-diketo-Δ4 -steroids of the pregnane series
NO140672B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av nye anti-inflammatorisk virksomme steroider
US3681410A (en) Process for preparing 17{60 -hydroxy-20-keto and 17{60 ,21-dihydroxy-20-keto pregnanes and derivatives and intermediates thereof
NO743468L (no)
NO139524B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av nye d-homosteroider
US3676467A (en) 15, 16 substituted steroids and derivatives
US3718673A (en) Process for the preparation of 21-chloro-6,6,9alpha-trifluoro-11beta, alpha, 17alpha-trihydroxy-1,4-pregnadien-3,20-dione 16,17-ketals and selected intermediates
US4155918A (en) Novel D-homosteroids
US3254116A (en) D-norandrostanes
US4026922A (en) D-Homo-pregnene steroids
US4026923A (en) D-Homosteroids
CA1082686A (en) Novel d-homosteroids
US4036874A (en) D-homopregnanes
NO135528B (no)
US3816405A (en) 1alpha,2alpha-methylene-androstane derivatives
US3081297A (en) New 3-oxo-6alpha-halogen-16alpha-methyl-17alpha-hydroxy-pregnanes and process for their manufacture
NO140557B (no) Analogifremgangsmaate ved fremstilling av nye terapeutisk virksomme d-homosteroider
US4202841A (en) D-Homopregnanes
US3498975A (en) Haloethisterone compounds
US3763147A (en) 3-oxygenated-6,7-methylene-20-spiroxanes
US4092310A (en) Difluorosteroids and processes for their manufacture
IE43708B1 (en) D-homosteroid carboxylic acids and derivatives thereof
KR800000812B1 (ko) D-호모스테로이드류의 제조방법
US3600412A (en) 6,1&#39;-spirocyclopropyl compounds of the androstane series