NO791945L - Fremgangsmaate for fremstilling av n-fenetylimidazolderivater - Google Patents

Fremgangsmaate for fremstilling av n-fenetylimidazolderivater

Info

Publication number
NO791945L
NO791945L NO79791945A NO791945A NO791945L NO 791945 L NO791945 L NO 791945L NO 79791945 A NO79791945 A NO 79791945A NO 791945 A NO791945 A NO 791945A NO 791945 L NO791945 L NO 791945L
Authority
NO
Norway
Prior art keywords
imidazole
phenethyl
dichloro
formula
compound
Prior art date
Application number
NO79791945A
Other languages
English (en)
Inventor
Paolo Cozzi
Antonio Pillan
Sergio Maggiori
Ivo De Carneri
Franca Trane
Original Assignee
Erba Farmitalia
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority claimed from IT24426/78A external-priority patent/IT1096639B/it
Priority claimed from IT2194079A external-priority patent/IT1165037B/it
Priority claimed from IT2231979A external-priority patent/IT1113931B/it
Application filed by Erba Farmitalia filed Critical Erba Farmitalia
Publication of NO791945L publication Critical patent/NO791945L/no

Links

Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D231/00Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings
    • C07D231/02Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings
    • C07D231/10Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D231/12Heterocyclic compounds containing 1,2-diazole or hydrogenated 1,2-diazole rings not condensed with other rings having two or three double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with only hydrogen atoms, hydrocarbon or substituted hydrocarbon radicals, directly attached to ring carbon atoms
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D249/00Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms
    • C07D249/02Heterocyclic compounds containing five-membered rings having three nitrogen atoms as the only ring hetero atoms not condensed with other rings
    • C07D249/081,2,4-Triazoles; Hydrogenated 1,2,4-triazoles

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Nitrogen And Oxygen Or Sulfur-Condensed Heterocyclic Ring Systems (AREA)

Description

Foreliggende oppfinnelse angår en fremgangsmåte for
fremstilling av nye N-fenetylimidazolderivater.
Forbindelsene ifølge oppfinnelsen har den følgende generelle formel (I):
der A er -0- eller. -S-; R er:, (a) C^-Cg-alkyl; C^-Cg-alkenyl eller C2_Cg-alkynyl; (b) en cykloalifatisk rest inneholdende 3-7 karbonatomer; (c) en aryl eller en aryl-C^-Cg-alkylgruppe,. eventuelt substituert med en eller flere substituenter valgt blant halogen, -N02'cyano, C-^-Cg-alkyl, C^-C^-alkoksy, c^-cg~alkyltio, trihalogenmetyl, -SC^CH^; Z er en rett eller forgrenet C1-C^,--alkylenrest; hver av Y-gruppene som kan være like eller forskjellige, er valgt blant hydrogen, halgoen, -N02, cyano, C-^-C2-alkyl, C^-C,,-alkoksy, C^-C2-alkyltio, trihalogenmetyl, -SC^CH-j og fenyl, eventuelt substituert med ett eller flere halogenatomer; n er 0 eller et helt tall fra 1-5.
Gjenstanden for oppfinnelsen omfatter også farmasøytisk og veterinærmedisinsk aksepterbare syreaddisjonssalter av forbindelsene med formelen (I) såvel som alle mulige isomerer, f.eks. stereoisomerer, samt blandinger derav, og videre meta-bolitter som har farmasøytisk brukbar virkning, f.eks. antifun-gusvirkning, og metabolske forløpere av forbindelsene med formelen (I).
Eksempler på salter av forbindelsene ifølge oppfinnelsen som farmasøytisk og veterinærmedisinsk er aksepterbare, er salter med uorganiske syrer slik som f.eks. salpetersyre, saltsyre, hydrobromsyre, svovelsyre, perklorsyre og fosforsyre, videre de organiske syrer som f.eks. eddiksyre, propionsyre, glykolsyre, melkesyre, oksalsyre, malonsyre, fumarsyre, eplesyre, maleinsyre, vinsyre, sitronsyre, benzosyre, cinnaminsyre, mandelsyre, sali-cylsyre og metansulfonsyre. Foretrukne salter av forbindelsene ifølge oppfinnelsen er salter med formelen (I) med uorganiske syrer, slik som f.eks. salpetersyre, saltsyre, hydrobromsyre og svovelsyre, og mer spesielt salter med salpetersyre.
Al kyl-, alkenyl-, alkynyl- og alkoksygruppene kan være rettkjedede eller forgrenede.
En foretrukket C^-Cg-alkylgruppe er n-heksyl eller n-oktyl. En foretrukket C2-Cg-alkenylgruppe er vinyl eller allyl. En foretrukket C2-Cg-alkynylgruppe er etynyl eller propar-gyl.
Når R er en C^-C^-cykloalifatisk rest, er den fortrinnsvis en cyklopentyl- eller cykloheksylgruppe.
Når R er en arylgruppe, er den fortrinnsvis en fenylgruppe;
når R er en aryl-C^-C^-alkylgruppe er den fortrinnsvis en aryl-C2-Cg-alkylgruppe. Halogenatomet er fortrinnsvis fluor, klor eller brom; den foretrukne trihalogenmetylgruppe er trifluormetyl-gruppen.
En foretrukket C^-Cg-alkoksygruppe er metoksy, etoksy eller
propoksy.
En foretrukket C^-Cg-alkyltiogruppe er metyltio, etyltio
eller propyltio.
Foretrukne forbindelser ifølge oppfinnelsen er de forbindelser med formelen . (I) der A er -0- eller -S-; R er fenyl som er.usubstituert eller substituert med en eller flere substituenter valgt blant halogen, C^-Cg-alkyl og trihalogenmetyl; Z er alkylen; Y er halogen eller usubstituert fenyl og, når Y er halogen, n er 2 eller, når Y er usubstituert fenyl, n er 1, samt farmasøytisk og veterinærmedisinsk aksepterbare syreaddisjonssalter.
Spesielt foretrukne forbindelser ifølge oppfinnelsen er forbindelser med formel (I) der A er -0- eller -S-; R ér fenyl som er usubstituert eller substituert med en eller flere substituenter valgt blant halogen og C-^-C^-ålkyl; Z er metylen eller etylen; Y er klor; n er 2, samt farmasøytisk og veterinær-
medisinsk aksepterbare syreaddisjonssalter.
Foretrukne forbindelser ifølge oppfinnelsen er følgende:
1) 1- [ 2 , 4-diklor-3- ( 2 ' , 4 ' -diklorfenoksymetylenoksy) -f enetyl] -. imidazol; 2) 1-[2,4-diklor-3-(4'-klorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 3) l-t 2,4-diklor-3-(2',4',51 -triklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 4) 1-[2,4-diklor-3-(3<1>,5'-diklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 5) l-t 2,4-diklor-3-(21,6'-diklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 6) 1-[2,4-diklor-3-(4<1->metylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 7) 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-metylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 8) 1-[2,4-diklor-3-(2<1->klor-4'-propylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 9) l-t 2,4-diklor-3-(4'-tert.-butylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 10) l-t 2,4-diklor-3-(41-fluorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 11) 1-[2,4-diklor-3-(4'-trifluormetylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 12) 1-[2,4-diklor-3-(3'-trifluormetylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 13) 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-etylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 14) l-[2,4-diklor-3-(2',4<1>,6'-triklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 15) l-[2,4-diklor-3-(2'-metyl-4'-klorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 16) 1-[2,4-diklor-3-(2',4'-dibromfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 17) 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-tert.-butylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 18) l-t 4-fenyl-3-(4'-klorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 19) l-[4-fenyl-3-(2',4<1->diklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 20) 1-1 2,4-diklor-3-(4'-klorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 21) 1- 2,4-diklor-3-(2',4'-diklorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 22) l-[ 2,4-diklor-3-(21, 6 1-diklorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 23) 1-[2,4-diklor-B-(4'-bromfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 24) l-t 2,4-diklor-3-(41-metylfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 25) l-t 2,4-diklor-3-(21-klor-4'-metylfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 26) 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-etylfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 27) l-t 2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-propy1fenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; . : 28) 1-1 2,4-diklor-3-(2',4'-6'-triklorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 29) l-t4-fenyl-3-(2<1->klor-4'-etylfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 30) 1-1 2,4-diklor-3-(41-klorfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 31) l-t 2,4-diklor-3-(2',4'-diklorfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 32) l-[2,4-diklor-3-(4'-fluorfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 33) . 1-[2,4-diklor-3-(21-klor-41-etylfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 34) 1-[4-fenyl-3-(4<1->klorfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 35) 1-[2,4-diklor-3-(4'-klorfenoksybutylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 36) 1-[2,4-diklor-3-(fenoksybutylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 37) 1—[2,4-diklor-3-(4'-klorfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 38) l-t 2,4-diklor-3-(2',4'-diklorfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 39) 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4<1->metylfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 40) 1-[2,4-diklor-3-(3',4'-diklorfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 41) 1-[2,4-diklor-3-(4'-metylfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 42) 1-[2,4-diklor-3-(4'-trifluormetylfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 43) 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-propy1fenyltiometylenoksy)-fenetyl ]-imidazol; 44) 1-[2,4-diklor-3-(4'-klorfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 45) 1-[2,4-diklor-3-(2',4'-diklorfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 46) 1-[2,4-diklor-3-(21-klor-4 *-mety1fenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 47) 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-etylfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 48) 1-[4-fenyl-3-(4<1->klorfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 49) 1-[4-fenyl-3-(24'-diklorfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 50) 1-[2,4-diklor-3-(41-klorfenyltiopropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 51) 1-t 2,4-diklor-3-(21, 4 '-diklorfenyltiopropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 52) 1-[2,4-diklor-3-(4'-fluorfenyltiopropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;samt farmasøytisk og veterinærmedisinsk aksepterbare syreaddisjonssalter derav, i særdeleshet salter med salpetersyre. ;Strukturformlene for de ovenfor angitte forbindelser angitt i henhold til det fortløpende nummer, er angitt i tabellen nedenfor. ; ; Forbindelsene ifølge oppfinnelsen fremstilles ved å omsette en forbindelse méd formel (II): ; der Y og n er som angitt ovenfor, med en forbindelse med formel ;(III) :; der Z, A og R er som angitt ovenfor, og der i formlene (II) og (III) en av gruppene B og B' er halogen eller resten av en reaktiv ester av en alkohol og den andre er en gruppe -OM der M er hydrogen eller et kation og, hvisønskelig, ovérføring av forbindelsen med formel (I) til en annen forbindelse med formel (I) og/eller, hvis ønskelig, saltdanne en forbindelse med formel (I) og/eller, hvisønskelig, oppløsning av en blanding av iso-merene til de enkelte isomerer. ;Når B i forbindelsen med formel (II) eller B<1>i forbindelsen med formel (III) er halogen, er dette halogen fortrinnsvis klor eller brom. Når B eller B' er resten av en reaktiv ester av en alkohol, er den fortrinnsvis -O-mesyl eller -O-tosyl. ;Når B eller B' er en gruppe -OM, er M fortrinnsvis et ;kation og helst et alkalikation, f.eks. natrium eller kalium. ;Det synes åpenbart fra det ovenfor angitte at når B er halogen eller resten av en reaktiv alkohol, omsettes forbindelsen ;med formel (II) med en forbindelse med formel (III) der 3' er;en gruppe -OM, mens når B representerer en gruppe -OM, blir forbindelsen med formel (II) omsatt med en forbindelse med formel (III) der B' er halogen eller resten av en reaktiv ester av en alkohol. ;Når det er ønskelig å oppnå en forbindelse med formel (I) der Z er en metylengruppe, eventuelt alkylsubstituert, skjer reaksjonen mellom forbindelsene med formel (II) og (III) ved å benytte en forbindelse med formel (II) der B ér en gruppe -OM ;og en forbindelse med formel (III) der B<1>er halogen.;Reaksjonen mellom en forbindelse med formel (II) og en forbindelse med formel (III) kan gjennomføres f.eks. ved bruk av ekvimolekylære mengder av reagensene i et oppløsningsmiddel slik som f.eks. en.aromatisk hydrokarbon, fortrinnsvis benzen, to.luen, xylen, eller ellers dimetylformamid, dimetylacetamid, heksametylfosfortriamid, tetrahydrofuran, dioksan, 1,2-dimetoksy-etan, ved temperaturer fra 20°C til oppløsningsmidlets tilbake-løpstemperatur, med reaksjonstider varierende fra ca. 1 time til grovt regnet 12 timer. ;Forbindelser med formel (III) er kjent i litteraturen eller ;kan oppnås fra kjente produkter ved hjelp av kjente metoder. ;Forbindelser med formel (II) der B er -OM der M er hydrogen, kan oppnås ved å redusere forbindelser med formel (IV): ; der Y og n er som angitt ovenfor.;Den ovenfor angitte reduksjon kan f.eks. utføres:;(a) med natriumborhydrid i et oppløsningsmiddel slik som metyl eller etylalkohol, eller en blanding av vann og etylalkohol i like deler, eller med aluminiumlitiumhydrid i et vannfritt opp-løsningsmiddel slik som etyleter, eller tetrahydrofuran, ved temperaturer som i begge tilfelle kan variere fra 0°C til til-bakeløpstemperatur med reaksjonstider i området 1-6 timer; (b) ved katalytisk hydrogenering i nærvær av en egnet katalysator slik som f.eks. palladium, platina, PtC^, ruthenium, . Raney-nikkel, i et oppløsningsmiddel som fortrinnsvis velges blant metylalkohol, etylalkohol, eddiksyre, cykloheksan, n-heksan, etylacetat, benzen, toluen, ved å arbeide ved et trykk som ligger mellom det atmosfæriske og ca. 50 atmosfærer, og ved temperaturer i området 20°C til ca. 100°C. ;Forbindelsene med formel (II) der B er -OM,; hvori M er et kation, f.eks. et alkalimetallkation, kan oppnås fra de tilsvarende forbindelser med formel (II) der B er -OH ved behandling med en sterk, egnet base, f.eks. natriumamid eller kaliumamid, eller ved behandling med hydridet av et alkalimetall, fortrinnsvis natriumhydrid, under de betingelser som vanligvis benyttes i den organiske kjemi for denne type saltdannelse. ;Forbindelsene med. formel (CI) der B er halogen, kan oppnås fra de tilsvarende forbindelser med formel (II) der B er -OH ;ved hjelp av kjente metoder, f.eks. ved behandling med et fosfor-trihalogenid, f.eks. med PCl^eller POCl^, i et egnet organisk oppløsningsmiddel valgt f.eks. blant gruppen benzen, toluen og xylen ved tilbakeløpstemperaturen eller ved å benytte et overskudd av fosforhalogenid ved temperaturer i området 40-100°C, hvorved reaksjonstiden i begge tilfelle kan variere fra 2-8 timer, eller ved behandling med PC13eller S0C12i dimetylfdrmamid ved ca. 70-100°C gjennom dannelsen av en Vilsmeier-reagens, eller ved behandling med S0C12på kjent måte, eventuelt i nærvær av ZnCl2som katalysator. ;Forbindelsene med formel (II) der B er resten av en reaktiv ester av en alkohol, f.eks. en -O-mesyl- eller -O-tosylgruppe, kan fremstilles fra de tilsvarende forbindelser med formel (II) hvori B er -OH, ved hjelp av kjente metoder, slik som f.eks. ;ved behandling med et egnet acylhalogenid, fortrinnsvis klorid, f.eks. med p-toluensulfonylklorid eller metansulfonylklorid ved f.eks. å arbeide i vannfri pyridin ved romtemperatur. ;Analoge omdanninger kan gjennomføres på forbindelsene;med formel (III). Forbindelser med formel (IV) kan oppnås fra de tilsvarende a-halogenacetofenoner med formel (V): ; ; der Y og n har den ovenfor angitte betydning og X er et halogen-atom, fortrinnsvis klor eller brom, ved omsetning med imidazol eller et Imidazolsalt med et alkalimetall, fortrinnsvis natrium eller kalium, eller sølvsaltet derav. ;Forbindelsene med formelen (V) er kjente eller kan fremstilles fra kjente forbindelser med kjente metoder. ;Reaksjonen av en forbindelse med formel (V) med imidazol eller et salt derav kan gjennomføres enten i fravær av oppløs-ningsmiddel, ved temperaturer fra 40-180°C, under reaksjonstider som kan gå fra et par minutter til ca. 24 timer, ved bruk av et overskudd av imidazol eller saltet hvis nødvendig, eller videre i nærvær av et egnet oppløsningsmiddel, fortrinnsvis dimetylformamid, dimetylacetamid, heksametylfosfortriamid, benzen, toluen, etylalkohol, dioksan, aceton, ved temperaturer i området fra 0°C til oppløsningsmidlets tilbakeløpstemperatur, i tidspunkter varierende fra noen minutter til ca. 12 timer, og, hvis nødvendig, når fri imidazol benyttes, ved bruk av et overskudd av imidazol eller en støkiometrisk mengde av en tertiær base, fortrinnsvis trietylamin. ;Forbindelsene ifølge oppfinnelsen har et bredt spektrum;av antimykotisk virkning og er derfor brukbar i human- og veterinærmedisinen ved behandling av overflate- eller dypere mykoser forårsaket av fungi, f.eks. av slektene Trichophyton, Epidermophyton, Microsporum og Candida. ;Spesielt Aspergillus niger, Trichophyton asteroides, Trichophyton rubrum, Trichophyton mentagrophytes, Microsporum canis, Candida albicans og Saccharomyces cerevisiae ble benyttet som prøvemyceter. ;For eksempel ble det i de prøver som ble gjennomført i Sabouraud-medium i.henhold til seriefortynningsmetoden, oppnådd aktivitetsverdier i området 0,05-12,5 yg/ml, uttrykt som den minimale inhiberende konsentrasjon, på syv mycetestammer til-hørende tre.forskjellige slekter (Candida, Aspergillus, Saccharomyces ) . ;Videre er forbindelsene ifølge oppfinnelsen funnet å ;være meget aktive også på dermatofytter.;Aktivitetsverdiene uttrykt som den minimale inhiberende ;konsentrasjon faller mellom 0,1 og 6,2 ug/ml.;Forbindelsene ifølge oppfinnelsen har også antibakteriell virkning og er derfor brukbar i de hyppige tilfeller der det foreligger bakteriell superinfeksjon av mykotiske skader, spesielt hva angår gram-positive bakterier. ;Bacillus subtilis, Staphylococcus aureus, Streptococcus pyogenes, Streptococcus faecalis, Clostridium bifermentans, Clostridium sporogenes ble benyttet ..som prøvemikroorganismer. ;Den antibaktérielle virkning ble bestemt ved hjelp av seriefortynningsmétoden i hjerte.-hjerne-infusjonsagar eller tioglykolatfluidmedium og gir verdier som, uttrykt som den minimale inhiberende konsentrasjon, ligger innen området 0,4-3,1 yg/ml. ;I lys av den høye. terapeutiske indeks (LD^q/ED^q) kan forbindelsen ifølge oppfinnelsen trygt benyttes både i human- ;og veterinærmedisin.;For eksempel er den omtrentlige akutte giftighet (LD^q) for- forbindelsen l-t 2,4-diklor-Ø-(21,4'-diklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol bestemt i mus med enkel inngivelse medøkende dose og målt. den syvende dag etter behandling, per os, >800 mg/kg. ;Analoge giftighetsdata er funnet for de andre forbindelser ifølge oppfinnelsen. ;De farmasøytiske preparater som inneholder forbindelsene ifølge oppfinnelsen, fremstilles på konvensjonell måte og. kan f.eks. være tabletter, kapsler, sukkerbelagte tabletter for oral inngivelse eller ellers lotioner, kremer, salver eller pulvere for topisk bruk og sågar bougier for vaginal bruk. ;Sammen med de aktive stoffer kan de farmasøytiske preparater for oral bruk inneholde strekkmidler slik som f.eks. laktose, dekstrose, sukrose, mannitol, sorbitol, cellulose; smøremidlér slik som f.eks. silisiumoksyd, talkum, stearinsyre, magnesium-eller kalsiumstearat og/eller polyetylenglykoler; eller de kan inneholde bindemidler slik som f.eks. stivelse, gelatin, metylcellulose, karboksymetylcellulose, gummi arabikum, poly-vinylpyrrolidon; disintegreringsmidlér slik som f.eks. stivelse, alginsyre, alginater; musserende blandinger; fargestoffer; søtningsstoffer; fuktiggjørende midler slik som f.eks. lecitin, polysorba.t, laurylsulfat. Også vaginalbougiene kan fremstilles på konvensjonell måte. ;Lotionene kan f.eks. fremstilles ved å tilsette hydroksy-toluenbutylat og polyetylenglykol til de aktive bestanddeler;, kremer ved tilsetning av klorkresol, spermåceti, stearylalkohol, cetylalkohol, glycerin, vaselin, natriumlaurylsulfat og destillert vann til den aktive hovedbestanddel. ;Videre kan pulvere f.eks. fremstilles ved tilsetning av talkum og silisiumdioksyd til den aktive hovedbeétanddel. Konsentrasjonen av lotionene kan f.eks. variere fra 0,005 til 0,01 g aktiv hovedbestanddel pr. 1 ml lotion. ;Konsentrasjonen av kremer kan f.eks. variere fra 0,005 til 0,01 g/l g krem, mens konsentrasjonen av pulverene kan f.eks. ligge rundt 2,5-5 mg/l g pulver. ;Anvendelse to ganger daglig er foretrukket for topisk;bruk, méns tabletter inneholdende 0,2-0,5 g aktiv bestanddel kan inngis for oral bruk, og den gjennomsnittlige voksne dose er fortrinnsvis 10-15 mg/kg kroppsvekt, 2-3 ganger daglig. Til slutt kan vaginalbougiene inneholde f.eks. 0,05-0,1 g aktiv hovedbestanddel og innføres 1 gang daglig, fortrinnsvis om aftenen, 5-6 etter hverandre følgende dager.. ;IR-spektret for forbindelsene.er bestemt i fast fase,(KBr) eller i oppløsninger i "Nujol" eller et egnet oppløsningsmiddel slik som CHCl^ ved bruk av en "Perkin-Elmer 125"-spektrofotometer. NMR-spektrene ble oppnådd fortrinnsvis i dimetylsulfoksyd-dg eller CDC13 ved bruk av et "Bruker HFX- 90 M-herz"-utstyr. ;R^-verdiene ble bestemt ved tynnsjiktskromatografi på "ferdig-til-bruk"-silikagélplater med 0,25 mm sjikttykkelse. ;De følgende eksempler skal illustrere oppfinnelsen. ;Eksempel 1;En oppløsning av 3,86 g 1-[2,4-diklor-(3-hydroksy)-fenetyl] -imidazol i 15 ml vannfri dimetylformamid ble behandlet med ;en suspensjon av 0,8 g natriumhydrid i 10 ml vannfri dimetyl-, formamid. Reaksjonsblandingen ble oppvarmet langsomt til 50°C ;og deretter avkjølt til romtemperatur, hvorved 3,5 g fentyl-(2, 4-diklor)-klormetyleter ble tilsatt i små andeler. Denne blanding ble omrørt ved romtemperatur i ca. 1 time og deretter ved 50°C i ytterligere 1 time, og den ble deretter fordampet til tørr ;tilstand under redusert trykk, og resten som ble tatt opp i 100 ml vann, ble gjentatte ganger ekstrahert med kloroform. Den organiske oppløsning som ble vasket med vann og tørket, ble fordampet til tørr tilstand. Resten, oppløst i 20 ml etanol, ble behandlet med 70%-ig.HNO^. Denne oppløsning, behandlet med etyleter, ga et presipitat som, omkrystallisert fra vandig metanol, ga 6,5 g 1- [ 2 , 4-diklor-3- ( 2 ' , 4 ' -diklorf enoksymetylenoksy) -f enetyl] -iitiida-zolhitrat, med smeltepunkt 149-152°C. ;Elementanalyse:;funnet: C 43,65; H 2,98; N 8,38; Cl 28,66; ;beregnet for ClgH15Cl4N305: C 43,66; H 3,05; N 8,49; Cl 28,65 ;T.L.C. med CHC13: MeOH:NH^OH (32%) som elueringsmiddel = ;190:10:0,5 ;Rf 0,5;NMR (DMSO) ppm ; ; De følgende forbindelser ble fremstilt ved bruk av den samme prosedyre: 1-[2,4-diklor-3-(21,41,5'-triklorfenoksymetylenoksy ) -fenetyl] -imidazolnitrat, med smeltepunkt 164-166°C (etylacetat-petroleter) . ;Elementanalyse:;funnet: C 40,3; H 2,66; N 7,87; Cl 33,2; ;beregnet for C18H14C1N305: C 40,76; H 2,62; N 7,95; Cl 33,3 ;T.L.C. med CHC13: MeOH:NH^OH (32%) som euleringsmiddel = ;190:10:1 ;Rf = 0,6;NMR (DMSO) ppm ; l-[2,4-diklor-3-(4'-klorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat, med smeltepunkt 115-117°C (etylacetatbenzen). ;Elementanylse:;funnet: C46,6; H 3,53; N 9,6; Cl 23,07; ;beregnet for C18H16C13N3°5: c 46,9; H 3,50; N 9,2; Cl 23,1 ;T.L.C. med CHC13: MeOH:NH4OH • (32%) som elueringsmiddel.='• ;190:10:1 ;Rf = 0,58 ;1-[2,4-diklor-3-(n-heksyloksymétylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat, med smeltepunkt 89-91°C (H20). ;Elementanalyse:;funnet: C 49,9; H 5,85; N 9,49; Cl 16,31; ;beregnet for cl8H25C12N3°5: C 49'7'H 5' 80' > N 9'6?cl 16'3 ;T.L.C. med CHC13: MeOH:NH^OH (32%) som elueringsmiddel = ;190:10:0,5 ;Rf = 0,60 ;1-[2,4-diklor-3-(4'-klorfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 134-137°C (H20). ;Elementanlyse:;funnet: C 45,56; H 3,37; N 8,61; Cl 22,39; S 6,72; ;beregnet for C18H16C13N304S: C 45,37; H 3,37; N 8,8; ;Cl 22,3; S 6,71 ;T.L.C. med CHC13:MeOH:NH4OH (32%) som elueringsmiddel = ;190:10:0,5 ;Rf = 0,58 ;NMR (DMSO) ppm ; 1-[2,4-diklor-3-(3',5'-diklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol med smeltepunkt 115-117°C; ;Elementanalyse:;funnet: C 50,09; H 3,34; Cl 32,07; N 6,31; ;beregnet for C18H14C14N2°2: c50/°4? H 3,29; Cl 32,7; N 6,46; ;T.L.C. med CHCl3:MeOH som elueringsmiddel = 180:20;Rf = 0,58 ;I.R. (KBr) v (C-O-C-O-C) 1100-1000 cm"<1>;1-[2,4-diklor-3-(2<1>,6'-diklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 139-141°C (isopropanol). ;Elementanalyse:;funnet: C43,46; H 3,09; N 8,47; Cl 28,31; ;beregnet for C18<H>15C14N3°5: c 43,66; N 3,05; N 8,48; Cl 28,64 ;T.L.C. med CHC13:MeOH:NH4OH (32%) som elueringsmiddel = ;180:20:1 ;Rf =0,7;I.R. (KBr): v (N-H<®>) imidazol 3150-2420 cm"<1>;v (N=0) N030 -gruppe 1375 cm"1;v (C-O-C-O-C) 950 cm"<1>;1-[2,4-dikl6r-3-(4<1->metylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 151-154°C; ;Elementanalyse: C 51,82; H 4,40;. Cl 16,29; N 9,59; ;beregnet for<C>19<H>18C12N2°2-HN03: C 51,83; H 4,35; Cl 16,12; ;N 9,54; ;I.R. (CHC13) v (C=N) imidazol 1540 cm"<1>;v (N=0) N039-gruppe 1400cm"1;v (C-O-C-O-C) 1010 cm"<1>;NMR (CDC13) 6 2„23 (s, 3H; -CH2);6 4,44 (d; 2H; CH-CH2~N);6 5,0 7 (d; 1H; ;) ; T.L.C. med CHC13 MeOH: NH^OH (32%) som elueringsmiddel = ;190:10:1 ;R _ = 62% ;f ;1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-metylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;1-[2,4-diklor-3-(2<1->klor-4'-propylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med. smeltepunkt 151-152°; ;Elementanalyse:;funnet: C 50,33; H 4,44; Cl 21,11; N 8,32;. beregnet for c2iH2lC13N2°2-HN03: c 50'16?H 4,41; Cl 21,16; ;N 8,35; ;T.L.C. med CHC13:MeOH:NH4OH (32%) som elueringsmiddel = ;190:10:0,5 ;Rf = 0,6 3 ;I.R. (KBr):v (C=N) imidazol 1535 cm<-1>;v (N=0) N03 -gruppe 1380 cm V (C-O-C-O-C) 990 cm"<1>;NMR (DMSO) 6 0,84 (5, 3H; CH2"CH2-CH3); ;5 1,57 (m, 2H; CH2-CH2-CH3); 6 2,51 (t, 2H; CH2-CH2~CH3); 6 4,60 (d, 2H; CH-CH3-N); 6 7,00-7,80 (m, 8H; aromater + imidazol); 6 9,44 (s, 1H; N-CH=N-); ;1-t 2,4-diklor-3-(41-tert.-butylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 130-131°C; ;Elementanalyse:;funnet: C 50,01; H 5,27; Cl 14,74; N 8,75; ;beregnet for C22H24C12N202.HN03: C 54,77; H 5,22; Cl 14,7; ;N 8,71; ;T.L.C. med CHC13:MeOH:NH4OH (32%) som elueringsmiddel ;195:5:0,5 ;Rf = 48%;I.R. (CHC13) v (C=N) imidazol 1540-1530 cm"<1>;v (N=0) N03<9->gruppe 1400 cm"<1>;v (C-O-C-O-C) 1010 cm"<1>;NMR (CDC13) 6 1,24 (s,9H; -C-(CH3)3); ; 6 5,51 (dd, 1H; 0-CH-CH2);6 6,66-7,53 (m, 9H; aromater + imidazol); 6 9,25 (s, 1H; N-CH=N) ;1-[2,4-diklor-3-(4'-fluorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(4<1->nitrofenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4<1->nitrofenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imdazol; ;1-[2,4-diklor-3-(4<1->trifluormetylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;1-[2,4-diklor-3-(3<1->trifluormetylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 115-117°C; ;Elementanalyse:;funnet: C 46,21; H 3,30; Cl 14,34; N 8,47; ;beregnet for c18Hi5C12F3N2°2-HN03: c 46,17; H 3,26; Cl 14,35; ;N 8,50 ;I.R. (KBr) v (C=N imidazol 1545 cm"1 v (N=0) N03<0>-gruppe 1390 era"1;v (C-O-C-O-C) 1010 cm<-1>;NMR (CHC13) 6 4,58 (m, 2H; CH-CH2~N) ; ; 6 7,00-7,60 (m, 8H; aromater + imidazol);6 9,38 (s, 1H; -N-CH=N-);T.L.C med CHCl3:MeOH:NH4OH (32%) som elueringsmiddel = ;195:5:1 ;Rf 0,53% ;1-[2,4-diklor-3-(4'-metylsulfonylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; l-t 2,4-diklor-3-(n-oktyloksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(4'-klorfenylpropyloksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;1-[4-klor-3-(2<1>,4'-diklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[4-klor-3~(2'-klor-4<1->propylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;1-[4-klor-3-(n-oktyloksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1- [ 4-metoksy-3- ( 2 ' , 4.' , 5 ' -triklorfenoksymetylenoksy) -fenetyl] - imidazol; ;1-[2,4,6-triklor-3-(4<1->klorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol med smeltepunkt 154-159°C; ;Elementanalyse:" ;funnet: C 44,15; H 3,10; N 8,24; Cl 28,46; ;beregnet for Cl8H14<N>2<0>2<C>l4.HN03: C 43,66; H 3,05; N 8,48; ;Cl 28,69 ;T.L.C med CHC13:MeOH:maursyre (99%) som elueringsmiddel = ;160:20:20 ;Rf = 0,4 3 ;I.R. (KBr) v (N-H<®>) imidazol 3150-2550 cm"<1>;v (N=0) N03<9->gruppe 1380 cm"<1>;l-[2,4,6-triklor-3-(4'-fluorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1- [ 2,4 ,6-triklor-3-(21-klor-4'-metylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; l-[2,4,6-triklor-3-(4'-metoksyfenoksymetylenoksy)-fenetyl]- imidazol; ;1-[2,4-diklor-3-(2',4<1->diklorfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 144-145°C; - ;Elementanalyse:;funnet: C 42,25; H 2,98; N 8,09; Cl 27,30; S 6,33; beregnet for Cl8<H>i<gN>2<C>L4OS.HN03: C 42,29; H 2,95; N 8,21; Cl 27,74; S 6,27 T.L.C. med CHCl3:MeOH:NH4OH (32%) som elueringsmiddel = 19 0:10:0,5 ;Rf = 0,58 ;I.R. (KBr) v (N-H®) '.imidazol 3140-2420 cm"<1>;v (N=0) N03<0->gruppe 1380 cm"<1>; ;1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-metylfenyltiometylenoksy)-fenetyl]- : imidazol; ;1-[2,4-diklor-3-(3',4'-diklorfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 185°C (under dekomponering); ;Elementanalyse:;funnet: C 42.17; H 2,93; Cl 27,73; N 8,10; S 6,16; ;beregnet for C^H^Cl^OS. HNC>3: C 42,20; H 2,95; Cl 27,70; ;N 8,19; S 6,26; ;T.L.C. med CHC13:MeOH:NH4OH (32%) som elueringsmiddel = ;190:10:1 ;Rf = 0,63 ;I.R. (KBr)- v (N-H®) 3150-2400 cm"<1>;v N=0) N03<9->gruppe 1380 cm"<1>;1-t 2,4-diklor-3-(41-metylfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(4'-trifluormetylfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;1-[2,4-diklor-3-(2<1->klor-4'-propy1fenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; l-t 2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-nitrofenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;1-[2,4-diklor-3-(n-oktyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;l-[2,4,6-triklor-3-(4'-metylsulfonylfenyltiometylenoksy)-fenetyl]-imidazol ;Eksempel 2;Til en suspensjon av 0,2 g natriumhydrid i 10 ml vannfri dimetylformamid settes en oppløsning av 2 g 1-[2>4-diklor-(3-hydroksy)-fenetyl]-imidazol i 15 ml vannfri dimetylformamid. Reaksjonsblandingen ble oppvarmet langsomt til 50°C og deretter ble etter avkjøling til romtemperatur 1,6 g fenyl-(2-klor-4-etyl)-klormetyleter tilsatt porsjonsvis. Omrøringen ble opprett-holdt ved romtemperatur i 1 time og ved 50°C i ytterligere 1 time hvoretter reaksjonsblandingen ble fordampet til tørr tilstand under vakuum, og resten ble tatt opp i 100 ml vann. ;Den oppnådde vandige oppløsning ble ekstrahert flere ganger med kloroform, den organiske fase ble vasket med vann, tørket over Na2S04og fordampet til tørr tilstand. Resten ble oppløst i 20 ml etanol og behandlet med et lite overskudd 70%-ig HNO^hvoretter etyleneter ble tilsatt. Det oppnådde faste stoff ble filtrert og krystallisert fra vandig metanol, og man oppnådde 1,5 g 1-t 2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-etylfenoksymetylenoksy)-fenetyl] - imidazolnitrat med smeltepunkt 164-166°C. ;Elementanalyse:;funnet: C 48.93; H 4,13; N 8,68; Cl 21,34 ;beregnet for C2()H2()N305C1: C 49,15; H 4,12; N 8,59; ;Cl 21,76; ;T.L.C. med CHC13:MeOH:NH^OH (32%) som elueringsmiddel = ;190:10:0,5 ;Rf = 0,6;I.R. ("Nujol"): v (C-O-O-C) 1005 cm"<1>;v (C=N) imidazol 1550 cm;På analog måte ble følgende forbindelser fremstilt: 1-[2,4-diklor-3-(2',4<1>,6'-triklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 113-115°C; ;Elementanalyse:;funnet: C 45,77; H 2,90; N 5,72; Cl 35,76; ;beregnet for C18<H>13N202C15: C 46'34' H 2>80' t N 6,00; ;Cl 37,99; ;T.L.C. med CHCl^ :. MeOH:NH^OH (32%) som elueringsmiddel: 190:10:0,5 Rf = 0,56 I.R. (KBr): v (C-O-C-O-C) 1015 cm"<1>; ;1-[2,4-diklor-3-(2<1->mety1-4'-klorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 145-148°C ;Elementanalyse:;funnet: C 47,87; H 3,87; N 8,85; Cl 22,37; ;beregnet for C^H^N^C^: C 48,08; H 3,82; N 8,85; ;Cl 22,40 ;T.L.C. med CHC13:MeOH:HCOOH (99%) som elueringsmiddel = ;180:20:10 ;Rf =0,34 ;I.R. (KBr): v (C-N) imidazol 1540 cm"<1>;v (C-O-C-O-C) 1010 cm"<1>;1-[2,4-diklor-3-(2',4'-dibromfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 138-142°C; ;Elementanalyse:;funnet: C 36,63; H 2,71; Br 26,98; Cl 12,31; N 7,25; ;beregnet for C18H14Br2Cl2N204.HN03: C 37,03; N 2,59; ;Br 27,3; Cl 12,14; N 7,21 ;T.L.C. med CHC13:MeOH:NH40H (32%) som elueringsmiddel = ;190:10:1 ;Rf = 0,55 ;I.R. (KBr) v (N-H<®>) imidazol 3180-2300 cm"1;v (N=0) N03<9->gruppe 1380 cm"<1>;v (C-O-C-O-C) 1035 cm"<1>; ;1-[2,4-diklor-p-(2<1->klor-4'-tert-butylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 163-167°C; ;Elementanalyse:;funnet: C 50,26; H 4,59; Cl 20,89; N 8,22; ;beregnet for C22H23C13N202.HN03: C 51.1; H 4,68; Cl 20,6; ;N 8,14 ; ;T.L.C. med CHC13:MeOHiNH^OH (32%) som elueringsmiddel ;190:10:0,5 ;Rf = 0,59 ;I.R. (KBr) v (N=0) NO-^-gruppe 1390 cm"<1>;v (C-O-C-O-C). 1005 cm"1;Eksempel 3;Til en suspensjon av 0,13 g natriumhydrid i 5 ml vannfri dimetylformamid ble det tilsatt en oppløsning av 1,28 g l-[2,4-diklor-(3-hydroksy)-fenetyl]-imidazol i 10 ml vannfri dimetylformamid. Reaksjonsblandingen ble omrørt ved romtemperatur inntil hydrogendannelsen stoppet, og deretter ble en oppløsning av 1,86 g 2-(2,4-diklorfenoksy)-1-etyl^p-toluensulfonat i 10 ;ml vannfri dimetylformamid tilsatt porsjonsvis. Etter omrøring ved romtemperatur i 4 timer, ble blandingen fordampet til tørr tilstand under vakuum, og resten ble tatt opp i 50 ml vann og gjentatte ganger ekstrahert med kloroform. De organiske faser ble vasket med vann, tørket over Na-^SO^ og fordampet til tørr tilstand. Resten ble tatt opp med etyleter og behandlet med 70%-ig HN03hvoretter man oppnådde 2 g 1-[2,4-diklor-p-(2',4'-diklorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 165-170°C. ;Elementanalyse:;funnet: C 44,71; H 3,37; N 8,15; Cl 27,45; ;beregnet for C19H17<N>3<0>5<C>14: C 44,82; H 3,36; N 8,25; ;Cl 27,85; ;T.L.C. med CHC13:MeOH:HCOOH (99%) som elueringsmiddel = ;160:20:20 ;Rf = 0,48 ;I.R. (KBr) v (N=0) N03G-gruppe 1400-1350 cm"<1>;NMR (DMSO) 6 ppm: 3,80 m, 2H (-CH-0-CH2); ; På analog måte ble følgende forbindelser fremstilt: l-[2,4-diklor-3-(4'-klorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 125-128°C; ;Elementanalyse:;funnet: C 47,79; H 3,86; N 8,77; Cl 22,04; ;beregnet for<C>1<9H>18<N>3°5C13:c 48,07; H 3,82; N 8,85; ;Cl 22,40;. ;T.L.C. med CHC13:MeOH:NH40H (32%) som elueringsmiddel = ;190:10:0,5 ;Rf = 0,5 5 ;I.R. (KBr): v (N-H<®>) imidazol 3140-2300 cm"<1>;V (N=0) N03<9->gruppe 1380 cm"<1>; ;1-[2,4-diklor-3-(2',6<1->diklorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;1-[2,4-diklor-3-(4'-bromfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(4<1->metylfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-metylfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-etylfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-t 2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-propy1fenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1- [ 2 , 4-diklor-3- (2' , 4 ' , 6 1 tr iklor f enoksyetylenoksy)-f enetyl] - imidazol; ;1-[2,4-diklor-3-(n-pentyloksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol;. 1-[2,4-diklor-3-(n-heptyloksyetylenoksy)fenetyl]-imidazol; 1-[4-klor-3-(2<1>,4<1->diklorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[4-klor-3-(2<1->klor-4'-propy1fenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; ;1-[4-klor-3-(2',4',6'-triklorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol. ;2-(2,4-diklorfenoksy)-1-etyl-p-toluensulfonat ble fremstilt ved å behandle (2 , 4-diklorf enoksy)-1-etanol med p-toluensulfonylklorid i pyridin; og det lavtsmeltende faststoff som således ble oppnådd, ble benyttet som sådann i den etterfølg-ende reaksjon. ;Eksempel 4;Til en suspensjon av 0,4 g natriumhydrid i 10 ml vannfri dimetylformamid ble det tilsatt en oppløsning av 4 g l-[2,4-diklor- ((3-hydroksy)-fenetyl]-imidazol i 10 ml vannfri dimetylformamid. Reaksjonsblandingen ble omrørt ved romtemperatur inntil ;hydrogendannelsen var stoppet, hvoretter en oppløsning av 2,64 g ;3-(4'-klorfenoksy)-1-brompropan i 15 ml vannfri dimetylformamid ;ble tilsatt porsjbnsvis. Etter omrøring i 12 timer ved romtemperatur, ble reaksjonsblandingen fordampet til tørr tilstand under vakuum, og resten ble tatt opp med 50 ml vann og: gjentatte ganger ekstrahert til kloroform. Den organiske fase ble vasket med vann, tørket og fordampet til tørr tilstand. Resten ble tatt opp med etyleter og behandlet med 70%-ig HNO^ hvorved det ble oppnådd et fast stoff. Etter filtrering ble det oppnådd 5 g 1-t 2,4-diklor-3-(41-klorfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 114-115°C. ;Elementanalyse: funnet: C 49,05; H 4,14; N 8,50; Cl 21,72; ;beregnet for c2oH20N3°5C13 '* C 49'14; H 4,12; N 8,59;
Cl 21,90
T.L.C. med CHCl3:MeOH som elueringsmiddel = 180:20
Rf 0,53
NMR (DMSO) V ppm:
På analog måte ble følgende forbindelser fremstilt: 1-[2,4-diklor-3-(2',4<1->diklorfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 130-132°C;
Elementanalyse:
funnet: C 45,85; H 3,60; N 8,10; Cl 27,35;
beregnet for C2()H18N202C14. HN03: C 45,91; H 3,66; N 8,03;
Cl 27,10;
T.L.C. med CHCl-j:MeOH som elueringsmiddel = 180 :20
Rf = 0,61;
1-[2,4-diklor-3-(fenoksybutylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 113-115°C;
Elementanalyse:
funnet: C 53, 45; H 4,84; N 8,-84; Cl 15,31; beregnet for C21H22N202C12.HN03: C 53,85;<:>H 4,95; N 8,97; Cl 15,13; T.L.C. med CHC13:MeOH:NH4OH (32%) som elueringsmiddel = 170:30:2 Rf = 0,77 1-[2,4-diklor-3-(4<1->fluorfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-etylfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[4-(klor-3-(4'-klorfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[4-klor-3-(2',4'-diklorfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[4-klor-3-(2'-klor-4'-etylfenoksypropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(4<1->klorfenoksybutylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[4-klor-3-(2',4'-diklorfenoksybutylenoksy)-fenetyl]-imidazol; l-t 2,4-diklor-3-(4'-klorfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1—[2,4-diklor-3-(2',4'-diklorfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-metylfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(2<1->klor-4'-etylfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-t2,4-diklor-3-(n-pentyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[4-klor-3-(4'-klorfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; l-[4-klor-3-(2<1>,4<1->diklorfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[4-klor-3-(2<1->klor-4'-etylfentyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(4<1->klorfenyltiopropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-3-(2',4'-diklorfenyltiopropylenoksy)-fenetyl]-imidazol;
1- [ 2,4-diklor-3-(4'-fluorfenyltiopropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[4-klor-3-(4'-klorfenyltiopropylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[4-klor-3~(4'-fluorfentyltiopropylenoksy)-fenetyl]^imidazol; 1-[4-klor-3-(4'-klorfenyltiobutylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-[2,4-diklor-(3-hydroksy)-fentyletyl]-imidazol som bie benyttet som utgangsstoff, ble oppnådd ved reduksjon av 2,4-diklor-a-(1-imidazolyl)acetofenon-nitrat med natriumborhydrid i mentanol under tilbakeløpstemperatur, forbindelsen hadde et smeltepunkt på 134-135°C.
Elementanalyse:
funnet: C 51,2; H 3,96; N 10,84; Cl 27,4;
beregnet for C11H10C12N2°2: C 51'38'H 3'92 ' N 10 ' 9 '
Cl 27,58.
Det ovenfor angitte 2,4-diklor-a-(1-imidazolyl)-aceto-fenon-nitrat ble oppnådd som følger:
17,7 ml brom ble tilsatt dråpevis til en oppløsning av
65 g 2,4-dikloracetofenoh i 250 ml etyleter. Reaksjonsoppløs-ningen ble vasket med vann, tørket og fordampet til tørr tilstand. Oljeresten ble tilsatt i porsjoner til en oppløsning av 120 g imidazol i 85 ml dimetylformamid, holdt avkjølt og omrørt.
Etter avsluttet tilsetning og etter å ha holdt reaksjonsblandingen ved romtemperatur i 1 time, ble den oppnådde blanding helt-i vann og ekstrahert med CHCl^. Den organiske oppløsning ble vasket med iskald fortynnet Na2C03~oppløsning, deretter med vann og ble tilslutt tørket og fordampet. Resten, oppløst i etanol og behandlet med 70%-ig HNO^, ga 49 g faststoff med smeltepunkt 168-170°C (etanol).
Elementanalyse:
funnet: C 41,5; H 2,88; N 13,25; Cl 22,29;
beregnet for C^HgCl^C^: C 41,53; H 2,82; N 13,2;
Cl 22,3.
Eksempel 5
Til en suspensjon av 0,2 g natriumhydrid i 15 ml dimetylformamid ble det tilsatt en oppløsning av 2 g l-.[ 4-f entyl-(3-hydroksy)-fenetyl]-imidazol i 15 ml vannfri dimetylformamid. Reaksjonsblandingen ble oppvarmet langsomt til 50°C og etter avkjøling til romtemperatur, ble 1,4 g fenyl-(4-klor)-klor-metyleter tilsatt porsjonsvis. Blandingen ble omrørt ved romtemperatur i 1 time og deretter oppvarmet til 50°C og omrørt ved denne temperatur i ytterligere 1 time og tilslutt fordampet til tørr tilstand under vakuum. Resten ble tatt opp i 100 ml vann og ekstahert flere ganger med kloroform. Den organiske fase ble vasket med vann, tørket og fordampet til tørr tilstand for å gi.en rest som ble oppløst i 20 ml etanol og behandlet med 70%-ig HNO^. Ved tilsetning av etyleter ble det oppnådd et faststoff som etter filtrering og krystallisering fra isopropanol, ga 1,5 g 1-[4-fentyl-3-(4<1->klorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat med smeltepunkt 155-157°C.
Elementanalyse:
funnet: C 61,24; H 4,68; N.8,81; Cl 7,40;
beregnet for C24<H>2]<N>2<0>2<C>1.HN03:C 61,60; H 4,73; N 8,98;
Cl 7,57;
T.L.C. med CHCl3:MeOH (32%) som elueringsmiddel = 180:20
Rf = 0,6
I.R. (KBr) v (N03<9>) 1390 cm"<1>
v (C-O-C) 1235-1090 cm"<1>
v (1-4-substituert) 830 cm"<1>
a v (monosubstituert) 70 0 cm
På analog måte ble følgende forbindelser fremstilt: 1-[4-fenyl - 3-(2<1->klor-4'-etylfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol;
1-[4-fenyl-3-(4<1->klorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1- [ 4-f enyl-3- ( 2 ' , 4 1 -diklorf enoksymetylenoksy )'-f enetyl ] -imidazol; 1-[4-fenyl-3-(4'-klorfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol; 1-t 4-fenyl-3-(21,41-diklorfenyltioetylenoksy)-fenetyl]-imidazol;
Utgangsstoffet, 1-[4-fenyl-(3-hydroksy)-fenetyl]-imidazol, ble fremstilt ved å redusere 4-fenyl-a-(1-imidazolyl)-acetofenon med natriumborhydrid i metanol ved romtemperatur (smeltepunkt 175-177°C).
Elementanalyse:
funnet: C 77,15; ,H 6,15; N 10,7;
beregnet for C^H^t^O: C 77,25; H 6,09; N 10,9.
Det ovenfor angitte 4-fenyl-a-(1-imidazolyl)-acetofenon ble fremstilt på følgende måte: 11 g a-brom-p-fenylacetofenon ble tilsatt porsjonsvis til en oppløsning av 13 g imidazol i 25 ml dimetylformamid under avkjøling og omrøring. Reaksjonsblandingen ble omrørti 1 time ved romtemperatur og deretter helt i vann og ekstrahert med kloroform. Den organiske fase ble vasket med vann og deretter ekstrahert med en vandig fortynnet oppløsning av saltsyre, det sure vandige sjikt ble behandlet med NaHCO^inntil nøytralitet, og man oppnådde et hvitt fast stoff som ble filtrert og tørket, og man oppnådde 8 g med et smeltepunkt på 201-203°C. NMR (CDC13) ppm: 5,4 s, 2H
Eksempel 6
Eksempler på farmasøytiske preparater, brukt for kontroll av mykose er gitt nedenfor. Andeler er angitt på vektbasis.
Pulver for utstrøing
10 deler 1-[2,4-diklor-3-(2',4'-diklorfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat blandet med 490 deler talkum "F.U."(It. Pharm.).
Lotion
10 deler 1-[2,4-diklor-3-(2',4'-diklorfenoksyetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat oppløst i 490 deler polyetylenglykol 400.
Salve
10 deler 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-etylfenoksymetylen-oksy )-fenetyl]-imidazolnitrat oppløst under oppvarming i en blanding av 300 deler polyetylenglykol 400, 120 deler polyetylenglykol 1500 og 70 deler polyetylenglykol 4000.
Vaginalbougier
Hver bougie inneholdt 100 mg 1-[2,4-diklor-3-(2'-klor-4'-n-propylfenoksymetylenoksy)-fenetyl]-imidazolnitrat oppløst under oppvarming i en på forhånd smeltet blanding av 900 mg polyetylenglykol 6000, 1580 mg polyetylenglykol 1500 og 420 mg polyetylenglykol 400 monostearat.

Claims (3)

1. Fremgangsmåte for fremstilling av en forbindelse med formel (I):
der A er -0- eller -S-; R er: (a) C^-Cg-alkyl; C^ -Cg-alkenyl eller C^-Cg-alkynyl; (b) en cykloalifatisk rest inneholdende 3-7 karbonatomer; (c) en aryl- eller en aryl-C^ -C^ -alkylgruppe hvori arylgruppene eventuelt er substituert med en eller flere substituenter valgt blant halogen, -NC^ , cyan, C^ -Cg-alkyl, C^ -Cg-alkoksy, C^ -C^ alkyltio, trihalogenmetyl, -S02 CH3 ; Z er en forgrenet eller rett C^-C^-alkylenrest; hver av gruppene Y som kan være like eller forskjellige, er valgt blant hydrogen, halogen, -NO,,, cyan, C-^ -C^-alkyl, C-^ -C^-alkoksy, C^ -C2 -alkyltio, trihalogenmetyl, -SO^CH^ og fenyl, eventuelt substituert med ett eller flere halogenatomer; n er null eller et helt tall fra 1-5, samt farmasøytisk eller veterinærmedisinsk akseptable salter derav, k-a r-a k te' r is' ert..v ed at den omfatter å omsette en forbindelse med formel (II):
der Y og n er som angitt ovenfor, med en forbindelse med formel (III):
der Z, A og R er som angitt ovenfor, og der i formelen (II) og (III) en av gruppene B og B <1> er halogen, eller resten av en reaktiv ester av en alkohol og den andre er en gruppe -OM, hvori M er hydrogen eller et kation, og, hvis ønskelig, overføring av en forbindelse med formelen (I) til en annen forbindelse med formel (I), og/eller, hvis ønskelig,, å saltdanne en forbindelse med formelen . (I) og/eller, hvisø nskelig, å oppløse en blanding av isomerer i de enkelte isomerer.
2. Fremgangsmåte ifølge krav 1 for fremstilling av en forbindelse med formel (I) der A er -0- eller -S-; R er fenyl, eventuelt substituert med en eller fleré substituenter valgt blant halogen, C^ -C^ -alkyl og trihalogenmetyl; Z er C^ -C^ -alkylen; Y er halogen eller usubstituert fenyl og hvori, når Y er halogen, n er 2 eller, når Y er usubstituert fenyl, n er 1, eller et farmasøytisk eller veterinærmedisinsk akseptabelt salt derav.
3. Fremgangsmåte ifølge krav 1 for fremstilling av en forbindelse med formel (I) angitt i krav 1, der A er -0- eller -S-; R er fenyl som eventuelt er substituert med en eller flere substituenter valgt blant halogen og C-^ -C^ -alkyl; Z er metylen eller etylen; Y. er klor; og n er 2.
NO79791945A 1978-06-12 1979-06-11 Fremgangsmaate for fremstilling av n-fenetylimidazolderivater NO791945L (no)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
IT24426/78A IT1096639B (it) 1978-06-12 1978-06-12 Derivati n-fenetilimidazolici e procedimento per la loro preparazione
IT2194079A IT1165037B (it) 1979-04-18 1979-04-18 Derivati n-fenetilimidazolici e procedimento per la loro preparazione
IT2231979A IT1113931B (it) 1979-05-03 1979-05-03 Derivati n-fenetilimidazolici e,procedimento per la loro preparazione

Publications (1)

Publication Number Publication Date
NO791945L true NO791945L (no) 1979-12-13

Family

ID=27273228

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
NO79791945A NO791945L (no) 1978-06-12 1979-06-11 Fremgangsmaate for fremstilling av n-fenetylimidazolderivater

Country Status (9)

Country Link
DE (1) DE2922883A1 (no)
DK (1) DK243079A (no)
FR (1) FR2428633A1 (no)
GB (1) GB2023141A (no)
IL (1) IL57440A0 (no)
NL (1) NL7904596A (no)
NO (1) NO791945L (no)
SE (1) SE7905077L (no)
YU (1) YU134179A (no)

Families Citing this family (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
NZ194829A (en) * 1979-09-06 1984-10-19 Bristol Myers Co 1-phenethylimidazole derivatives;antibacterial and fungicidal compositions
DE3310830A1 (de) * 1983-03-24 1984-09-27 Bayer Ag, 5090 Leverkusen Substituierte phenethyl-triazolyl-derivate, verfahren zu ihrer herstellung sowie ihre verwendung als fungizide

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
SU557755A3 (ru) * 1968-08-19 1977-05-05 Янссен Фармасьютика Н.В. (Фирма) Способ получени производных имидазола

Also Published As

Publication number Publication date
SE7905077L (sv) 1979-12-13
IL57440A0 (en) 1979-09-30
GB2023141A (en) 1979-12-28
NL7904596A (nl) 1979-12-14
FR2428633A1 (fr) 1980-01-11
DK243079A (da) 1979-12-13
DE2922883A1 (de) 1979-12-20
YU134179A (en) 1983-01-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2733741C2 (ru) Тетразамещенные алкеновые соединения и их применение
DE60312998T2 (de) 1-amido-4-phenyl-4-benzyloxymethyl-piperidin derivative und verwandte verbindungen als neurokinin-1 (nk-1) antagonsisten zur behandlung von erbrechen, depressionen, angstzustände und husten
AT390732B (de) Pharmazeutika enthaltend pyrazole
HU180555B (en) Process for preparing new derivatives of 1-phenyl-2-/acyl-amido/-3-fluoro-1-propanol derivatives
NO980055L (no) Antisoppmiddel, forbindelse derfor og fremgangsmåte for fremstilling derav
CA2787248C (en) Piperazine compound having a pgds inhibitory effect
GB2025946A (en) Imidazole derivative
US20200079727A1 (en) 2-(substituted benzene matrix) aromatic formate fto inhibitor, preparation method therefor, and applications thereof
DK173892B1 (da) Aminderivater, fremgangsmåde til fremstilling af disse, fungicider indeholdende sådanne aminderivater og deres anvendelse som virksom bestanddel til fremstilling af et lægemiddel med antifungal aktivitet
BR112021012950A2 (pt) Métodos e materiais para aumentar os níveis de polipeptídeo do fator de transcrição eb
EP0165422B1 (de) Neue substituierte Bis(4-aminophenyl)sulfone, ihre Herstellung und ihre Verwendung als Arzneimittel
US5239084A (en) Substituted aminoalkyl biphenyl compounds
WO2005047270A2 (en) Substituted triazoles as sodium channel blockers
NO742361L (no)
NO791945L (no) Fremgangsmaate for fremstilling av n-fenetylimidazolderivater
US4831151A (en) Antimicrobial imidazolium derivatives
WO2025190333A1 (zh) 一类靶向cyp51的唑类化合物及其用途
JPH0372061B2 (no)
JPH0251909B2 (no)
EP0000693B1 (de) Aminophenoxymethyl-2-morpholinderivate, ihre Herstellung und sie enthaltende Arzneimittel
US5629332A (en) Triazole compound and use thereof
WO1995019336A1 (de) Phenylethanolaminether und ihre verwendung als beta-adrenorezeptor-agonisten
US3741951A (en) 1-(p-benzamido)-3-methyl-triazenes
EP0370300A2 (de) Cyclopropyl-Substituierte Azolylmethylcarbinole, Verfarhren zu ihrer Herstellung und ihre Verwendung als Arzneimittel
EP0284914A1 (de) Benzofuranderivate und diese enthaltende therapeutische Mittel