PL190431B1 - Pochodne oksazolidynonów, ich zastosowanie i kompozycja farmaceutyczna je zawierająca - Google Patents

Pochodne oksazolidynonów, ich zastosowanie i kompozycja farmaceutyczna je zawierająca

Info

Publication number
PL190431B1
PL190431B1 PL98340426A PL34042698A PL190431B1 PL 190431 B1 PL190431 B1 PL 190431B1 PL 98340426 A PL98340426 A PL 98340426A PL 34042698 A PL34042698 A PL 34042698A PL 190431 B1 PL190431 B1 PL 190431B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
methyl
oxo
formula
solution
phenyl
Prior art date
Application number
PL98340426A
Other languages
English (en)
Other versions
PL340426A1 (en
Inventor
Hester Jackson Br., Jr.
Original Assignee
Upjohn Co
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Upjohn Co filed Critical Upjohn Co
Priority claimed from PCT/US1998/022639 external-priority patent/WO1999024428A1/en
Publication of PL340426A1 publication Critical patent/PL340426A1/xx
Publication of PL190431B1 publication Critical patent/PL190431B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

1 . Pochodne oksazolidynonów o w zorze I: lub ich farm aceutycznie akceptow alne sole, w którym: R oznacza H lub m etyl, R 1 oznacza F, R 2 oznacza H, R 3 oznacza m etyl, a X oznacza O lub S. PL

Description

Przedmiotem wynalazku są nowe pochodne oksazolidynonów lub ich farmaceutycznie akceptowalne sole, zastosowanie tych związków oraz kompozycja farmaceutyczna zawierająca te związki jako substancje czynne, stosowana do zapobiegania lub leczenia chorób infekcyjnych. Związkami tymi są jedyne w swoim rodzaju oksazolidynony z podstawnikiem heksahydro-l,4-diazepin-5-onu.
Bardziej dokładnie, nowe pochodne oksazolidynonu według wynalazku odnoszą się do użytecznych środków przeciwmikrobowych, skutecznych przeciw różnym ludzkim i zwierzę190 431 cym patogenom, obejmującym gram pozytywne aerobowe organizmy takie jak wielokrotnieodporne staphylococci i streptococci, gram negatywne organizmy takie jak H. influenzae i M. catarrhalis, jak również anaerobowe organizmy takie jak gatunki bacteroides i clostridia, oraz odporne na kwasy organizmy takie jak Mycobacterium tuberculosis i Mycobacterium avium.
Publikacja międzynarodowa WO 97/27188 ujawnia analogi piperazyn-3-onu, które są homologami związków według wynalazku.
Publikacja międzynarodowa WO 93/23384 ujawnia oksazolidynony zawierające podstawioną diazynę (piperazyna) jako część cząsteczki, oraz ich użycie jako środków przeciwbakteryjnych.
Publikacja międzynarodowa WO 93/09103 ujawnia podstawione aryle i heteroarylofenylo-oksazolidynony użyteczne jako środki przeciwbakteryjne.
Publikacja międzynarodowa WO 90/02744 ujawnia 5'-indolinylo-5-amidometylooksazo lidynony, 3-(podstawiony skondensowany pierścień)tenylo-5-amidometylooksa/.olidynony, i 3-(podstawiony azot)fenylo-5-amidometylooksa/olidynony, które są użyteczne jako środki pr/eciwbakteryj ne.
Inne odnośniki ujawniające różnorodne oksazolidynony obejmują opisy patentowe USA 5,547,950, 4,801,600, J Med Chem., 32, 1673-81 (1989); J Med Chem., 33, 2569-78 (1990); Tetrahedron, 45, 1323-26 (1989); i J Med Chem, 35, 1156 (1992).
Opis patentowy EP 352 781 ujawnia fenylowe i podstawione pirydylem fenylowe oksazolidynony.
Opis patentowy EP 316 594 ujawnia 3-podstawione styrylowe oksazolidynony.
Opis patentowy EP 312 000 ujawnia fenylometylo i pirydylometylo podstawione fenylowe oksazolidynony.
Pochodne oksazolidynonów, zgodnie z wynalazkiem, są przedstawione za pomocą wzoru I:
lub ich farmaceutycznie akceptowalne sole, w którym:
R oznacza H lub metyl,
R1 oznacza F,
R2 oznacza H,
R3 oznacza metyl, a X oznacza O lub S.
Korzystnie, we wzorze I X oznacza O.
Korzystnie, we wzorze I X oznacza S.
Korzystnie, we wzorze I R oznacza H.
Korzystnie, we wzorze I R oznacza metyl.
Korzystnie, we wzorze I R3 oznacza metyl.
Korzystnie, wzór I przedstawia enancjomer S.
Korzystne są następujące związki·.
(a) (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-5-okso-1,4-diazepino-1-ylo)fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylo]acetamid, (b) (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-5-okso-1,4-diazepino-1-ylo)fenylo]-2-okso-5-oksazolidynyk)']metylo|tioacetamid, (c) (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-( 1,2,3,4,6,7-heksahydro-4-metylo-5-okso-1,4-diazepino-1-ylo) fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylo]acetamid, lub (d) (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-4-metylo-5-okso-1,4-diazepino-1-ylo)· fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylo]tioacetamid.
190 431
Zastosowanie pochodnych oksazolidynonów o wzorze I określonych w zastrz. 1, zgodnie z wynalazkiem charakteryzuje się tym, że związki te stosuje się do wytwarzania leku do leczenia infekcji mikrobowych u ludzi.
Kompozycja farmaceutyczna, zgodnie z wynalazkiem charakteryzuje się tym, ze zawiera pochodne oksazolidynonów o wzorze I określone w zastrz. 1 i farmaceutycznie dopuszczalny, nośnik
Środek przeciwmikrobowy lub kompozycja farmaceutyczna zawiera związek oksazolidynonowy lub jego farmaceutycznie akceptowalną sól jako składnik aktywny. Środek przeciwmikrobowy zawierający składnik aktywny według wynalazku może być użyteczny dla leczenia lub zapobiegania chorobom infekcyjnym.
Związki o wzorze I, strukturalnie ujawnionym powyżej, są użytecznymi środkami przeciwmikrobowymi. Typowo, jak to objaśniono dalej, związki te mogą być podawane jako środki antybakteryjne w dawce w zakresie od około 0,1 do 100 mg/kg lub korzystnie od około 3,0 do około 50 mg/kg masy ciała dziennie.
Związki według wynalazku można przekształcać w ich sole zgodnie z konwencjonalnymi metodami.
Farmaceutycznie akceptowalne sole oznaczają sole addycyjne z kwasami, użyteczne w podawaniu związków według wynalazku i obejmują chlorowodorek, bromowodorek, siarczan, fosforan, octan, propionian, mleczan, mesylan, maleinian, bursztynian, szczawian, cytrynian, 2-hydroksyetylosulfonian, fumaran i podobne, gdzie zasadowa grupa jest obecna. Sole te mogą występować w formie hydratów. Niektóre spośród związków według niniejszego wynalazku mogą tworzyć sole metaliczne takie jak sodowe, potasowe, wapniowe i magnezowe, i są one również objęte terminem „farmaceutycznie akceptowalne sole”.
Zgodnie z konfiguracją na atomie węgla C-5 pierścienia oksazolidynonowego związków reprezentowanych przez strukturę o wzorze I, związki według niniejszego wynalazku mogą istnieć w formie izomerów geometrycznych, optycznych i innych i wynalazek obejmuje każdy z tych izomerów. Zarówno mieszanina racemiczna jak i enancjomery są uważane za użyteczne jako środki przeciwbakteryjne. Bez względu na to, preferowana absolutna konfiguracja na C-5 pierścienia oksazolidynonu związków jest taka jak przedstawiono strukturą o wzorze I. Ta absolutna konfiguracja jest określona jako (S) zgodnie z systemem nomenklaturowym Cahn'aIngold'a-Prełog'a. Uważa się, ze większa część farmakologicznej aktywności dającej efekt przeciwbakteryjny jest właściwa dla enancjomeru (S).
Związki o wzorze I mogą być otrzymywane w sposób przedstawiony na schemacie I, gdzie P oznacza grupę zabezpieczającą alkohol, taką jak benzyl lub ier--butylodimetylosilil. Struktura 2 na tym schemacie jest otrzymywana zgodnie z metodami opisanymi w przykładzie 1, etap 1 i 2. Na schemacie I alkohole o wzorze 2 są zabezpieczone jako etery benzylowe. W odpowiedniej dla tej reakcji procedurze roztworowi alkoholu 2 w rozpuszczalniku takim jak Et 20 lub THF pozwala się reagować najpierw z wodorkiem sodu w 0-25°C, a następnie z bromkiem benzylu i jodkiem tetrabutyloamoniowym w 0-25°C, aby otrzymać strukturę 3. Etylenowy ketal związku 3 można następnie usunąć z pomocą kwasowego katalizatora takiego jak kwas p-toluenosulfonowy w acetonie (jak to opisano w przykładzie 1, etap 2), co daje strukturę 5, gdzie P jest benzylem. Alternatywnie, można usunąć ketal ze struktury 2, otrzymanej strukturze 4 pozwolić przereagować z chlorkiem feri-butylodimetylosililowym i imidazolem w DMF, lub z chlorkiem terrtbutylodimetylosililowym i trietyloaminą w chlorku metylenu, co daje strukturę 5, w której grupą zabezpieczającą alkohol (P) jest tert-butylodimetylosilil. Ketonowi 5 pozwala się następnie reagować z chlorowodorkiem hydroksyloaminy i octanem sodu w metanolu-chlorku metylenu, co daje oksym 6 (patrz przykład 1, etap 3). Przegrupowanie Beckmanna struktury 6 jest prowadzone z chlorkiem p-toluenosulfonylu i węglanem sodu w wodnym acetonie w 20-40°C, co daje strukturę 7. Dla związków o wzorze I, w których R nie jest wodorem, związki 7 można alkilować za pomocą R'Y, gdzie Y stanowi Br, I, CH3SO3 lub p-CH3(j>SC>3 i R' jest odpowiednim podstawnikiem alkilowym. W jednej z metod tej alkilacji związki o wzorze 7 reagują z wodorkiem sodu i R'Y w rozpuszczalniku takim jak DMF w 0-25°C, dając 8. Alternatywnie, struktura 7 może reagować z R'Y, wodorotlenkiem potasowym i bromkiem tetrabutyloamonowym w THF lub acetonitrylu w 20-50°C dając 8 Odbezpieczenie alkoholi 7 lub 8 dostarcza struktury 9. Kiedy P jest eterem benzylo190 431 wym, reakcja może być zrealizowana poprzez hydrogenolizę z wodorem i katalizatorem palladowym w etanolu, lub za pomocą mrówczanu amonowego i katalizatora palladowego w metanolu w 10-30°C. Grupa zabezpieczająca tzet-butylodimeaylosililowa może być usunięta w warunkach kwasowych lub z jonem fluorkowym. Takądeprotekcję można przeprowadzić na przykład za pomocą kwasu trifluoroocaowzgo w chlorku metylenu w 25°C lub za pomocą fluorku aeteabutyloamonowzzo w THF w 25°C, otrzymując alkohol 9. Przekształcenie alkoholu 9 w aminę 11 można przeprowadzić tak jak to opisano w przykładzie 1, etapie 1. Alternatywnie, reakcja 9 z chlorkiem m-nitrobenzenosulfonylu i trietyloaminą w chlorku metylenu w 5-25°C daje m-nitrobenzenosulfonian 10, który reaguje z wodorotlenkiem amonowym w THF lub acztonitrylu-izopropanolu w 30-60°C, dając aminę 11. Reakcja związku 11 z halogenkami acylu, bezwodnikami, izocyjanianami, izotiocyjanianami albo ditioestrami dostarcza związków o wzorze I.
Związki o wzorze I, gdzie R jest wodorem i X jest tlenem są dogodnie otrzymywane przez pozwolenie związkom 12 na reakcję z chlorkiem p-toluenosulfonylu i węglanem sodu w wodnym acetonie w 20-40°C (patrz przykład 1, Etap 4).
SCHEMAT
WZÓR I
190 431
Związki według niniejszego wynalazku są użyteczne do leczenia infekcji spowodowanej przez mikroby, u człowieka i innych ciIpłokrwistych zwierząt drogą pozajelitową, doustnie lub miejscowo.
Termin „leczenie” ueyty tutaj oznacza częściowe lub całkowite zmniejszanie symptomów chorobowych, z powodu których cierpią pacjenci; termin „zapobieganie” ueyty tutaj oznacza częściowe lub całkowite uniknięcie symptomów chorobowych u pacjenta, który, zgodnie z diagnozą lekarza, może cierpieć na chorobę lub stan pokrewny, o ile nie zostaną podjęte środki zaradcze.
Kompozycje farmaceutyczne według niniejszego wynalazku można otrzymywać przez łączenie związków o wzorze I według niniejszego wynalazku ze stałymi lub ciekłymi akceptowalnymi farmaceutycznie nośnikami i, ewentualnie, z akceptowalnymi farmaceutycznie adjuwantami i zaróbkami używając standardowych i konwencjonalnych technik. Kompozycje w formie stałej obejmują proszki, tabletki, dyspergowalne granulki, kapsułki i czopki. Stałym nośnikiem może być co najmniej jedna substancja, która może ponadto pełnić rolę rozcieńczalnika, środka zapachowego, solubilizatora, środka smarującego, środka zawieszaj ącego, środka wiążącego, środka rozsadzającego tabletkę i środka kapsułkującego. Chemicznie obojętne stałe nośniki obejmują węglan magnezu, stearynian magnezu, talk, cukier, laktozę, pektynę, dekstrynę, skrobię, żelatynę, materiały celulozowe, woski o niskiej temperaturze topnienia, masło kakaowe i tym podobne. Ciekłe formy kompozycji obejmują roztwory, zawiesiny i emulsje. Na przykład, mogą być dostarczane roztwory związków według niniejszego wynalazku rozpuszczone w wodzie, wodzie z glikolem propylenowym lub w systemach woda-glikol polietylenowy, ewentualnie zawierające konwencjonalne środki barwiące, środki zapachowe, stabilizatory i środki zwiększające gęstość.
Korzystnie, kompozycję farmaceutyczną wytwarza się przy użyciu konwencjonalnych technik w postaci dawki jednostkowej, zawierającej skuteczną ilość składnika czynnego, to jest związku o wzorze I zgodnie z obecnym wynalazkiem.
Ilość składnika aktywnego, to jest związku o wzorze I, w kompozycji farmaceutycznej i w dawce jednostkowej tej kompozycji może być różna lub być dostosowana, zależąc w szerokim zakresie od konkretnej metody podawania, mocy konkretnego związku i pożądanego stężenia. Ogólnie, ilość składnika aktywnego może wahać się w zakresie między 0,5% a 90% wagowych kompozycji.
W użyciu terapeutycznym do leczenia lub zwalczania infekcji bakteryjnych u ludzi i innych zwierząt, u których zostały zdiagnozowane infekcje bakteryjne, związki lub ich kompozycje farmaceutyczne mogą być podawane doustnie, pozajelitowo i/lub domiejscowo przy dawkowaniu takim, aby otrzymać i utrzymać stężenie, to jest ilość, lub poziom we krwi, składnika aktywnego u leczonego zwierzęcia taki, który będzie skuteczny przeciwbakteryjnie. Ogólnie, takie skutecznie przeciwbakteryjnie podawane ilości składnika aktywnego będzie w zakresie od około 0,1 do około 100 mg/kg, korzystniej około 3,0 do około 50 mg/kg wagi ciała dziennie. Zrozumiałe jest, ze dawki mogą różnić się zależnie od potrzeby pacjenta, nasilenia leczonej infekcji bakteryjnej, i konkretnego użytego związku. Rozumie się także, że podawana dawka początkowa może być zwiększona ponad powyższy górny poziom w celu szybkiego osiągnięcia wymaganego poziomu we krwi, lub dawka początkowa może być mniejsza niż optimum, a dawka dzienna i dzienne dawkowanie może progresywnie rosnąć w czasie leczenia, zależnie od konkretnej sytuacji. Jeżeli jest to pożądane, dawka dzienna może także być podzielona na dawki wielokrotne do podawania, na przykład dwa do czterech razy dziennie.
Związki o wzorze I są podawane pozajelitowo, to jest przez wstrzyknięcie, na przykład wstrzyknięcie dożylne, lub inną drogą podawania pozajelitowego. Kompozycje farmaceutyczne do podawania pozajelitowego ogólnie będą zawierać farmaceutycznie akceptowalną ilość związku o wzorze I w postaci rozpuszczalnej soli (soli addycyjnej z kwasem lub soli zasadowej) rozpuszczonej w farmaceutycznie akceptowalnej ciekłym nośniku, takim jak na przykład woda do wstrzykiwań i odpowiednio zbuforowany roztwór izotoniczny, na przykład posiadający pH około 3,5-6. Odpowiednie środki buforujące obejmują na przykład ortofosforan trisodowy, wodorowęglan sodowy, cytrynian sodowy, N-metyloglukaminę, L(+)-lizynę i L(+)-argininę, wymieniając kilka. Związek o wzorze I zasadniczo będzie rozpuszczony w nośniku
190 431 w ilości odpowiedniej, aby otrzymać farmaceutycznie akceptowalne dla wstrzykiwań stężenie w zakresie od około 1 mg/ml do około 400 mg/ml. Otrzymaną ciekłą kompozycję farmaceutyczną podaje się w ten sposób, aby osiągnąć wspomniany powyżej efektywną wielkość dawki Związki o wzorze I według niniejszego wynalazku korzystnie podaje się doustnie w stałych lub ciekłych postaciach dawkowania.
Do stosowania miejscowego efektywną ilość związku o wzorze I dodaje się do farmaceutycznie akceptowalnego żelowego lub kremowego podłoża, które może być zastosowane na skórę pacjenta, na leczoną powierzchnię. Formułowanie tego typu kremów i żeli jest dobrze znane specjalistom i może obejmować polepszacze penetracji.
Związki według niniejszego wynalazku są użytecznymi środkami przeciwmikrobowymi, efektywnymi przeciw różnym ludzkim i zwierzęcym patogenom, obejmującym gram pozytywne aerobowe organizmy takie jak wielokrotnie-odpome staphylococci i streptococci, gram negatywne organizmy takie jak H. influenzae i M catarrhalis, jak również anaerobowe organizmy takie jak gatunki bacteroides i clostridia, oraz odporne na kwasy organizmy takie jak Mycobacterium tuberculosis i Mycobacterium avium.
W celu pełniejszego zilustrowania istoty wynalazku i sposobu jej wykonania, przedstawiono następujące przykłady eksperymentalne, aczkolwiek nie powinny być one brane za ograniczające.
Przykład 1. Otrzymywanie (S)-N-[[3-[3-ίΊuoro-4-(l.2,3,4.6,7-heksahydeo-5-okso-1,4-diazepino-1-ylo)fenylo]-2-okso-5-oksazolodinylo]metylo]acetamidu
Etap 1: Otrzymywanie (S)-N-[3-(3-fluoro-4-piperydyno-1-ylo-fenylo)-2-okso-oksazolidyno-5 -ylometylo] acetamidu
Diizopropyloetyloaminę (15,7 ml) i 3,4-difluoronitrobenzen (5,0 ml) dodawano sukcesywnie do roztworu piperydyny (5,77 g) w octanie etylu (70 ml), i medium reakcyjne mieszano przez 2 dni w temperaturze pokojowej. Dodano wodę do roztworu reakcyjnego i oddzieloną warstwę octanu etylu przemyto wodą i solanką, wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu. Rozpuszczalnik odparowano i otrzymano nitrozwiązek (10,1 g) z wydajnością 100%. Dodano pallad na węglu (10%, 1,0 g) do roztworu nitrozwiązku (10,1 g) w octanie etylu (101 ml), i medium reakcyjne mieszano przez 4 godz. w temperaturze pokojowej w atmosferze wodoru. Pallad na węglu odfiltrowano i filtrat zatężono pod próżnią otrzymując aminę (8,75 g, 100%). Wodorowęglan sodu (5,0 g) i chlorek benzyloksykiutionylu (8,4 ml) dodawano sukcesywnie do tearahydrofuranowego (THF) roztworu (100 ml) aminy (8,75 g) i medium reakcyjne mieszano przez 14 godz. w temperaturze pokojowej. Do roztworu reakcyjnego dodano wodę i oddzieloną warstwę THF przemyto wodą i solanką, wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu. Rozpuszczalnik odparowano i pozostałość oczyszczano metodą chromatografii kolumnowej na silikażelu (rozpuszczalnik: octan etylu/heksan/chloroform = 1/6/4), uzyskując kar0aminiay benzylu (14,5 g) z wydajnością 98%. Butylolit (1,6 M roztwór w heksanie: 5,2 ml) dodano do roztworu karbaminianu benzylu (2,75 g) w THF (24 ml) w -78°C i medium reakcyjne mieszano przez 5 min. W tej samej temperaturze maślan (R)-(-)-glicydylu (1,25 ml) dodano do mieszanego roztworu i medium reakcyjne mieszano przez 14 godzin, podczas gdy temperatura rosła powoli do pokojowej. Do roztworu reakcyjnego dodano wodę i oddzieloną warstwę THF przemyto wodą i solanką, wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu. Rozpuszczalnik odparowano i pozostałość oczyszczano metodą chromatografii kolumnowej na silikażelu (rozpuszczalnik: octan etylu/heksan = 3/1), uzyskując alkohol (2,20 g) z wydajnością 89%.
190 431
Chlorek tosylu (2,85 g) dodano do pirydynowego roztworu (8 ml) alkoholu (2,20 g) i medium reakcyjne mieszano przez 6 godz. w temperaturze pokojowej. Dodano wodę (32 ml) do roztworu reakcyjnego i medium reakcyjne mieszano 1 godz. Wytrącony osad zbierano przez filtrację, przemyto wodą i następnie wysuszono pod próżnią w temperaturze pokojowej otrzymując tosylan (3,28 g) z wydajnością 98%. Azydek sodu (3,80 g) dodano do dimetyloformamidowego (DMF) roztworu (23 ml) tosylanu (3,28 g) w temperaturze pokojowej i medium reakcyjne mieszano przez 5,5 godz. w 65°C. Po ochłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej dodano wodę i mieszaninę ekstrahowano octanem etylu; warstwę organiczną zatężono pod próżnią. Otrzymaną pozostałość rozpuszczono w octanie etylu i przemyto wodą i solanką, wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu. Rozpuszczalnik odparowano i pozostałość oczyszczano metodą chromatografii kolumnowej na silikażelu (rozpuszczalnik: octan etylu/heksan = 1/1), uzyskując azydek (2,20 g) z wydajnością 94%. Dodano bezwodnik octowy (0,65 ml) i pirydynę (1,0 ml) do roztworu azydku (2,20 g) w octanie etylu (19 ml) w temperaturze pokojowej, po dodaniu palladu na węglu (10%, 0,22 g), i medium reakcyjne mieszano przez 6 godzin w temperaturze pokojowej pod ciśnieniem 1 atm wodoru. Pallad na węglu odfiltrowano i filtrat przemyto wodą i solanką, wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu. Rozpuszczalnik odparowano i pozostałość oczyszczano metodą chromatografii kolumnowej na silikażelu (rozpuszczalnik: aceton/heksan = 1/1), uzyskując związek tytułowy.
Etap 2: Otrzymywanie (S)-N-{3-[3-fluoro-4-(4-okso-piperydyno-1-ylo)fenylo]-2-okso-oksazolidyno-5-ylometylo}-acetamidu
Używając komercyjnie dostępnego 1,4-diokso-8-aza-spiro[4,5]dekanu, zsyntetyzowano (S)-N-{3-[4-(l,4-dioksa-8-azaspiro[4,5]dec-8-ylo)-3-fluorofenylo]-2-okso-oksazolidyno-5-ylmetylo}-acetamid tą samą metodą jak w etapie 1. Do roztworu acetonowego (70 ml) tego związku (3,79 g) dodawano sukcesywnie wodę (20 ml) i monohydrat kwasu p-toluenosulfonowego (3,66 g) i medium reakcyjne ogrzewano przez 3 godz. w temperaturze wrzenia. Po ochłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej aceton oddestylowano i warstwę wodną zneutralizowano trietyloaminą. Roztwór ekstrahowano chlorkiem metylenu i warstwę organiczną przemyto solanką i wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu. Rozpuszczalnik odparowano i pozostałość oczyszczano metodą chromatografii kolumnowej na silikażelu (rozpuszczalnik: chloroform/metanol = 50/1- 25/1) uzyskując związek tytułowy.
Etap 3: Otrzymywanie (S) -N-{3-[3-fluoro-4-(4-hydroksyiminopiperydyno-1-ylo)fenylo) -2-okso-oksazolidyno-5 -ylometylo} acetamidu
Octan sodu (517 mg) i chlorowodorek hydroksyloaminy (219 mg) sukcesywnie dodawano do roztworu 1,00 g produktu z etapu 2 w mieszaninie metanol-chlorek metylenu (10-10 ml), i medium reakcyjne mieszano przez 2 dni w temperaturze pokojowej. Rozpuszczalnik odparowano i pozostałość rozpuszczono w metanolu, a następnie dodano silikażel (8 g). Metanol odparowano i pozostałość oczyszczano metodą chromatografii kolumnowej na silikażelu (rozpuszczalnik: chloroform/metanol = 50/1- 25/1) uzyskując związek tytułowy.
Etap 4: Otrzymywanie (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-5-okso-1,4-diazepino-1 -ylo)fenylo] -2-okso-5 -oksazolidynylo] metylo] acetamidu
Mieszane medium reakcyjne związku - produktu z etapu 3 (0,200 g, 0,549 mmol) w acetonie (5,3 ml), w atmosferze azotu, potraktowano najpierw 5% wodnym roztworem węglanu sodowego (5,3 ml) a następnie, kroplami w ciągu 3 minut, roztworem chlorku p-toluenosulfonylu (0,16 g, 0,82 mmol) w acetonie (2,7 ml). Początkowo ta mieszanina stanowi dwufazowy roztwór; aczkolwiek, po około 25 minutach, zaczyna formować się strącony osad. Temperaturę otoczenia (23°C) utrzymywano przez około 4 godziny i przefiltrowano mieszaninę. Filtrat zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem aby usunąć aceton i wodną pozostałość ekstrahowano CH2O2. Ekstrakt wysuszono (MgSO4) i zatężono, otrzymując niewielką ilość surowego produktu. Większość produktu jest w warstwie wodnej, którą zatężono pod próżnią. Pozostałość połączono z surowym produktem z ekstraktu CH2O2 i chromatografowano na silikażelu mieszaniną MeOH-NH4OH-CH2Cl2 i kontynuowano 3-5% MeOH i 0,3-0,5% NH4OH. Produkt przekrystalizowano z MeOH-EtOAc otrzymując związek tytułowy. Tt 140-146°C;
MS m/z (intensywność względna) 364 (M+, 96,1), 320 (100), 306 (6,7), 294 (10,9), 236 (41,8);
HRMS obliczone C17H21FN4O4; 364,1547 (M+); znalezione 364,1545;
190 431 *H NMR [300 MHz, (Cl^SO] δ 1,81 (s, 3H), 2,57 (m, 2H), 3,07 (m, 4H), 3,24 (m, 2H), 3,38 (t, 2H), 3,67 (d, d, 1H), 4,06 (t, 1H), 4,68 (m, 1H), 7,08 (t, 1H), 7,13 (d, d, 1H), 7,45 (d, d, 1H), 7,65 (t, 1H), 8,21 (t, 1H).
Przykład 2: Otrzymywanie (S)-N-[[3-[3-f luoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-5-okso-1,4-diazepino-1 -ylo)fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylo]tioacetamidu
C
It s
^ch3
Etap 1: Otrzymywanie eteru (S)-[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydiO-5-okso-1,4-diazepino-1-yio)fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylowo tert-butylodimetylosililowego
Mieszany roztwór 10,6 g (0,03 mol) (S)-[3-[4-(1,4-diokso-8-azaspiro[4,5]dec-8-yl)-3-fluorofenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metanolu, produktu pośredniego o wzorze 2 (Schemat 1) do otrzymywania (S)-N-{3-[3-fluoro-4-(4-oksopiperydyno-1-ylo)fenylo]-2-oksooksazolidyno-5-ylmetylo}-acetamidu (przykład 1, Etap 2) w acetonie (230 ml) potraktowano wodą (65 ml) i monohydratem kwasu p-toluenosulfonowego (11,4 g, 0,06 mol), ogrzewano w temperaturze wrzenia w atmosferze azotu przez 5 godzin i utrzymywano w temperaturze otoczenia (24°C) przez 18 godzin. Następnie zatężono pod próżnią aby usunąć aceton. Wodną pozostałość zneutralizowano wodorowęglanem sodu i ekstrahowano octanem etylu; ekstrakt przemyto nasyconym roztworem wodorowęglanu sodu, wodą, i. rozcieńczonym roztworem chlorku sodu, wysuszono (Na2SOzj) i zatężono, otrzymując keton, związek o wzorze 4 (Schemat 1). Mieszany roztwór ketonu i trietyloaminy (12,5 ml, 0,09 mol) w chlorku metylenu (100 ml) potraktowano chlorkiem tert-butylodimetylosililu (6,03 g, 0,04 mol) i utrzymywano w atmosferze azotu w temperaturze otoczenia przez 23 godziny. Dodano dodatkową porcję chlorku tert-butylodimetylosililu (3,0 g) i mieszaninę utrzymywano w temperaturze otoczenia przez dodatkowe 20 godzin. Znowu dodano dodatkowe porcje trietyloaminy (3,0 ml) i chlorku tert-butylodimetylosililu (3,0 g) i mieszaninę utrzymywano w temperaturze otoczenia przez 4 dni, rozcieńczono chlorkiem metylenu, przemyto wodą i rozcieńczonym roztworem chlorku sodu, wysuszono (NajSOą) i zatężono. Chromatografia pozostałości na silikażelu mieszaniną aceton-heptan, która zawierała 20-30% acetonu dała 7,72 g eteru zert-butylodimetylosililowego (TBDMS), związek o wzorze 5 (Schemat 1), gdzie P stanowi TBDMS. Mieszany roztwór eteru TBDMS (7,27 g, 17,2 mmol) w metanolu (150 ml) potraktowano kroplami roztworem chlorowodorku hydroksyloaminy (1,44 g, 0,021 mol) i octanu sodu (1,72 g, 0,021 mol) w wodzie (15 ml) i przetrzymywano w temperaturze otoczenia przez 20 godzin. Mieszaninę zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem. Roztwór pozostałości, białego proszku, w chlorku metylenu przemyto wodą i rozcieńczonym roztworem chlorku sodu, wysuszono (Na2SO4) i zatężono, otrzymując 7,25 g oksymu, związek o wzorze 6 (Schemat 1). Mieszany roztwór oksymu w acetonie (165 ml), w atmosferze azotu, potraktowano 5% wodnym roztworem węglanu sodowego (165 ml), a następnie kroplami w ciągu 20 minut roztworem chlorku p-toluenosulfonylu (4,92 g, 0,0258 mol) w acetonie (80 ml). Mieszaninę przetrzymywano w temperaturze pokojowej przez 18 godzin, a następnie zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem. Roztwór pozostałości w chlorku metylenu przemyto wodą i rozcieńczonym roztworem chlorku sodu, wysuszono (Na2SO4) i zatężono. Chromatografia pozostałości na silikażelu mieszaniną 3% metanol - 0,3% wodorotlenek amonowy - chlorek metylenu dała 5,98 g związku tytułowego.
Etap 2: Otrzymywanie (S)-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-5-okso-1,4-diazepino-l-ylo)fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylo]imuny.
Lodowato zimną, mieszaną mieszaninę produktu z przykładu 2, Etap 1 (0,22 g, 0,50 mmol) w tetrahydrofuranie (THF; 15 ml), w atmosferze azotu, potraktowano kroplami
190 431 w ciągu 2 minut 1M roztworem fluorku tetrabutyloamonowego w THF (1,5 ml). Mieszaninę przetrzymywano na łaźni lodowej przez 10 minut i w temperaturze otoczenia (24°C) przez 1 godzinę 25 minut, rozcieńczono octanem etylu, przemyto wodą i solanką, wysuszono (NajSOą) i zatęzono. Chromatografia pozostałości na silikazelu mieszaniną metanol-chlorek metylenu zawierającą 3-6% metanolu dała 0,15 g alkoholu, związek o wzorze 9 (Schemat 1) gdzie R stanowi wodór: MS(ES) m/z 324 (M+H+). Mieszaną zawiesinę tego alkoholu (0,15 g, 0,46 mmol) w chlorku metylenu (15 ml) i THF (8 ml), w atmosferze azotu, potraktowano trietyloaminą (0,5 ml, 1,4 mmol), a następnie porcjami w ciągu 1 minuty w temperaturze otoczenia, chlorkiem m-nitrobenzenosulfonylu (0,14 g, 0,56 mmol). Medium reakcyjne mieszano 90 minut, zmieszano z dodatkowym chlorkiem metylenu (10 ml) aby otrzymać roztwór, i utrzymywano w temperaturze otoczenia przez 1 godzinę. Medium następnie przetrzymywano kilka dni w temperaturze -11°C, rozcieńczono chlorkiem metylenu, przemyto nasyconym roztworem wodorowęglanu sodu, wodą i solanką, wysuszono (Na2SO4) i zatężono, otrzymując 0,21 g m-nitrobenzenosulfonianu, związek o wzorze 10 (Schemat 1). Mieszane medium reakcyjne m-nitrobenzenosulfonianu (0,21 g, 0,44 mmol), acetonitrylu (10 ml), 2-propanolu (10 ml) i 29% wodorotlenku amonowego (10 ml) ogrzewano w 45-50°C w chłodnicy Suchy Lód-aceton przez 4,5 godziny, i przetrzymywano w temperaturze otoczenia przez 18 godzin. Dodano dodatkową porcję wodorotlenku amonowego (5 ml) i mieszaninę ogrzewano w 45-50°C przez 4,5 godziny, przetrzymywano w temperaturze otoczenia przez 1 godzinę, potraktowano 5 ml wodorotlenku amonowego i przetrzymywano w temperaturze otoczenia przez 18 godzin. Następnie zatężono otrzymując żółte ciało stałe, które chromatografowano na silikażelu mieszaniną metanol-chlorek metylenu, zawierającą 5-7,5% metanolu, a następnie mieszaniną 8% metanol-0,2% wodorotlenek amonowy-chlorek metylenu, otrzymując produkt tytułowy.
Etap 3: Otrzymywanie (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-5-okso-1,4-diazepino-1 -yło)fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylo]tioacetamidu
Mieszany roztwór 0,12 g produktu z przykładu 2, Etap 2, i 0,40 ml trietyloaminy w mieszaninie chlorku metylenu (10 ml) i metanolu (10 ml), w atmosferze azotu, potraktowano ditiooctanem etylu (0,05 ml) i przetrzymywano w temperaturze otoczenia 145 godzin. Dodatkowe 0,05 ml porcje ditiooctanu etylu dodano po 24, 31 i 49 godzinach; dodatkową Metyloaminę (1,0 ml) dodano także po 49 godzinach. Mieszaninę zatężono do niewielkiej objętości, rozcieńczono octanem etylu, przemyto wodą i solanką, wysuszono (Na2SO4 i zatężono. Chromatografia pozostałości na silikażelu mieszaniną 3,5% metanol-chlorek metylenu dała 0,061 g tytułowego produktu.
Ή NMR [300 MHz, (CDshSO] δ 2,42 (s, 3H), 2,56 (m, 2H), 3,07 (m, 4H), 324 (m, 2H), 3,76 (dd, 1H), 3,87 (m, 2H), 4,11 (t, 1H), 4,91 (m, 1H), 7,12 (m, 2H), 7,46 (dd, 1H), 7,67 (szeroki s, EH), 10,35 (szeroki s, 1H).
Przykład 3: Otrzymywanie (S)-N-[[3-(3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-4-metylo-5-okso-1,4-diazepino-1-ylo)fenylo)-2-okso-5-oksazolidynylo)metylo]acetamidu
Etap 1: Otrzymywanie (S)-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-4-metylo-5-okso-1,4-diazepino-l-ylo)fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylo]aminy
Mieszaninę 0,63 g (1.4 mmol) produktu z przykładu 2, Etap 2, jodku metylu (0,093 ml) i THF (40 ml) dodawano kroplami w ciągu 12 minut, w atmosferze azotu, do mieszanej mie190 431 szaniny sproszkowanego wodorotlenku potasu (0,12 g) i bromku tetrabutyloamonowego (0,096 g) w THF (10 ml) i utrzymywano w temperaturze otoczenia przez 20 godzin. Następnie rozcieńczono octanem etylu, przemyto wodą i solanką, wysuszono (MgSOą) i zatężono. Chromatografia pozostałości na silikażelu mieszaniną aceton-chlorek metylenu, która zawierała 10-40% acetonu, dała 0,46 g (71%) metylowanego produktu, związek o wzorze 8 (Schemat 1) gdzie R' stanowi metyl. Lodowato zimną, mieszaną mieszaninę tego produktu (0,17 g, 0,38 mmol) i THF (12 ml), w atmosferze azotu, potraktowano kroplami 1M roztworem fluorku tetrabutyloamonowego w THF (1,2 ml). Całość przetrzymywano na łaźni lodowej 15 minut i w temperaturze otoczenia przez 3 godziny, zmieszano z lodowatą wodą i ekstrahowano octanem etylu. Ekstrakt przemyto wodą i solanką, wysuszono (MgSOą) i zatężono, otrzymując 0,15 g alkoholu, związek o wzorze 9 (Schemat 1). Mieszany, lodowato zimny roztwór tego alkoholu (0,52 g,
1.5 mmol) i trietyloaminy (0,60 ml) w chlorku metylenu (45 ml) potraktowano porcjami w ciągu 5 minut chlorkiem m-nitrobenzenosulfonylu (0,42 g). Mieszaninę przetrzymywano na łaźni lodowej 15 minut i w temperaturze otoczenia przez 3 godziny, rozcieńczono chlorkiem metylenu, przemyto nasyconym wodorowęglanem sodu, wodą i solanką, wysuszono (MgSOą) i zatężono, otrzymując m-nitrobenzenosulfonian, związek o wzorze 10 (Schemat 1). Mieszaną mieszaninę tego produktu, acetonitrylu (35 ml), 2-propanolu (35 ml) i stężonego wodorotlenku amonowego (35 ml) przetrzymywano w 45-50°C w chłodnicy Suchy Lód-aceton przez
4.5 godziny, i w temperaturze otoczenia przez 20 godzin. Do mieszaniny dodano dodatkową porcję wodorotlenku amonowego (6 ml) i mieszaninę przetrzymywano w 45-50°C przez
5.5 godziny i w temperaturze otoczenia przez 18 godzin. Następnie mieszaninę zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem aby usunąć rozpuszczalniki organiczne i wodną pozostałość ekstrahowano najpierw octanem etylu, a potem chlorkiem metylenu. Ekstrakty przemyto wodą i solanką, wysuszono (MgSOą) i zatężono. Chromatografia pozostałości na silikażelu mieszaniną metanol-chlorek metylenu zawierającą 7,5-10% metanolu dała związek tytułowy.
Etap 2: Otrzymywanie (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-4-metylo-5-okso-l,4-diazepino-l-ylo)fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylo]acetamidu
Mieszaną, lodowatą mieszaninę 0.10 g (0,30 mmol) produktu z przykładu 3, Etap 1, i pirydyny (1,74 ml), w atmosferze azotu, potraktowano kroplami bezwodnikiem octowym (0,57 ml, 6,04 mmol), i przetrzymywano na łaźni lodowej przez 15 minut i w temperaturze otoczenia przez 3,5 godziny. Następnie zatężono pod próżnią; pozostałość zmieszano z lodowatą wodą i nasyconym roztworem wodorowęglanu sodowego i ekstrahowano octanem etylu. Ekstrakt przemyto wodą i solanką, wysuszono (MgSOą) i zatężono. Krystalizacja pozostałości z octanu etylu-metanolu dała 0,053 g związku tytułowego.
Tt 203-204°C.
MS(ES) m/z 379 (M+H+), 401 (M+Na+).
Anal. obliczono C18H23FN4O4: C, 57,13; H, 6,13; N, 14,81.
Znaleziono: C, 57,05; H, 6,23; N, 14,85.
Przykład 4. Otrzymywanie (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-4-metylo-5-okso-1,4-diazepino-1-ylo)fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylo]tioacetamidu
Lodowato zimny, mieszany roztwór 0,18 g (0,535 mmol) produktu z przykładu 3, Etap 1, i trietyloaminy (0,21 ml) w THF (8 ml) i chlorku metylenu (10 ml) potraktowano roztworem ditiooctanu etylu (0,074 ml, 0,64 mmol) w THF (2 ml). Mieszaninę przetrzymywano w tem12
190 431 peraturze otoczenia przez 20 godzin, potraktowano jedną dodatkową kroplą ditiooctanu etylu i przetrzymywano w temperaturze otoczenia przez 7 godzin. Następnie zatęzono w strumieniu azotu. Pozostałość zmieszano z chlorkiem metylenu, przemyto nasyconym wodorowęglanem sodu, wodą i solanką, wysuszono (Na2SO4) i zatęŻono. Chromatografia pozostałości na silikażelu mieszaniną metanol-chlorek metylenu zawierającą 2-4% metanolu, i krystalizacja produktu z octanu etylu dały 0,13 g związku tytułowego. Tt 157-158°C.
Anal, obliczone dla C1H23FN4O3S: C, 54,81; H, 5,88; N, 14,20.
Znaleziono: C, 54,83; H, 5,93; N, 14,11.
Przykład 5 Metoda testowa MIC
Wartości MIC testowanych związków in vitro były wyznaczone standardową metodą rozcieńczania na agarze. Roztwór podstawowy leku dla każdego analogu był sporządzony w korzystnym rozpuszczalniku, zwykle DMSO:H2O (1:3). Seryjne 2-krotne rozcieńczenia każdej próbki sporządzono używając 1,0 ml objętościowych próbek sterylnej destylowanej wody. Do każdego 1,0 ml roztworu leku dodano 9 ml płynnej agarowej pożywki Muellera Hintona. Agar z dodatkiem leku zmieszano, wylano na 15 x 100 mm płytki Petriego, i pozostawiono do stężenia i wyschnięcia przed zaszczepieniem na płytkach bakterii.
Każda z fiolek z testowymi organizmami była przetrzymywana w stanie zamrożonym w oparach ciekłego azotu zamrażarki. Testowe kultury wzrastały przez noc w 35°C na medium odpowiednim dla danego organizmu. Kolonie zebrano sterylnym wacikiem i sporządzono zawiesiny komórek w pożywce bulionowej tryptykaza-soja (Trypticase Soy broth - TSB) do zmętnienia równoważnego 0,5 wzorca McFarlanda. Rozcieńczenia 120 każdej z zawiesin sporządzono w TSB. Płytki zawierające agar z dodatkiem leku były zaszczepiane 0,001 ml kroplą zawiesiny komórkowej przy użyciu replikatora Steersa, uzyskując w przybliżeniu 104 do 105komórek na plamkę. Płytki inkubowano przez noc w 35°C.
Na podstawie wyników inkubacji odczytano i zarejestrowano Minimalne Stężenie Inhibicji (Minimum Inhibitory Concentration - MIC gg/ml), najniższe stężenie leku, które inhibituje widoczny wzrost organizmu. Wyniki przedstawiono w tabeli I.
Tabela I
Przykład Nr SAURa9213 MIC SEPIb12084 MIC EFAEC9217 MIC SPNEd9912 MIC HINFe30063 MIC MCATf 30610 MIC
1 4 1 4 0,5 8 8
3 4 1 4 1 32 8
4 1 <0,5 1 <0,5 8 2
a) S aureus, kultura 9213
b) S. epidermidis, kultura 12084
c) E faecalis, kultura 9217
d) S pueumoniae, kultura 9912
e) H influenzae, kultura 30063
f) M catarrhalis, kultura 30610
Departament Wydawnictw UP RP Nakład 50 egz Cena 4,00 zł

Claims (10)

  1. Zastrzezenia patentowe
    1. Pochodne oksazolidynonów o wzorze I:
    FT' i N lub ich farmaceutycznie akceptowalne sole, w którym:
    R oznacza H lub metyl,
    Ri oznacza F,
    R2 oznacza H,
    R3 oznacza metyl, a X oznacza O lub S.
  2. 2. Związek wedfug zastrz. li znamienny tym, zz we wzorze I X oznacza O.
  3. 3 Związek według zastrz. li z namienaa tym, z z we wworze I X o macza S .
  4. 4. Związek według zastrz. 1, naaminaay tym, ze we wzorze IR oznacza H.
  5. 5. Związek według zastrz. li znamienny Zym, Ze ww wzorze I R oznacza metyl.
  6. 6. Związek według zastrz. 1, naaminaay tym, ze we wzorze IR3 oznacza metyl.
  7. 7. Związek według zastrz. 1, naaminaay tym, że wzór I przedstawia enancjomer S.
  8. 8 Związek według zastrz. 1, naaminaay tym, że stanowi go (a) (Si-N-fp-^-ffuoroU-fOJNYUdieksahydiO-S-okso-lN-diazepino-l-yloffenYlojU-okso-5-oksszolidynylo]metylo]scItamid, (b) (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-5-okso-1,4-diazepino-1-ylo)fenylo]-2-okso-5-oksazolidynylo]metylo]tioacItsmid, (c) (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-(1,2,3,4,6,7-heksahydro-4-metylo-5-okso-1,4-diazIpino-1-ylo) fenylo] -2-okso-5 -oksazolidynylo] metylo] acetamid, lub (d) (S)-N-[[3-[3-fluoro-4-( 1,2,3,4,6,7-heksahydro-4-metylo-5-okso-1,4-diazIpino-1 -ylo) fenylo]-2-okso-5-oksszolidynylo]metylo]tioacItamid.
  9. 9. Zastosowanie pochodnych oksazolidynonów o wzorze I określonych w zastrz. 1 do wytwarzania leku do leczenia infekcji mikrobowych u ludzi.
  10. 10. Kompozycja farmaceutyczna, naaminaaa tym, ze zawiera pochodne oksazolidynonów o wzorze I określone w zastrz. 1 i farmaceutycznie dopuszczalny nośnik.
PL98340426A 1997-11-12 1998-10-30 Pochodne oksazolidynonów, ich zastosowanie i kompozycja farmaceutyczna je zawierająca PL190431B1 (pl)

Applications Claiming Priority (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
US6537697P 1997-11-12 1997-11-12
PCT/US1998/022639 WO1999024428A1 (en) 1997-11-12 1998-10-30 Oxazolidinone derivatives and pharmaceutical compositions

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL340426A1 PL340426A1 (en) 2001-02-12
PL190431B1 true PL190431B1 (pl) 2005-12-30

Family

ID=35788369

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL98340426A PL190431B1 (pl) 1997-11-12 1998-10-30 Pochodne oksazolidynonów, ich zastosowanie i kompozycja farmaceutyczna je zawierająca

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL190431B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL340426A1 (en) 2001-02-12

Similar Documents

Publication Publication Date Title
RU2215740C2 (ru) Оксазолидиноновые производные и фармацевтические композиции на их основе
EP0750618B1 (en) Oxazolidinone derivatives and pharmaceutical compositions containing them
US5700799A (en) Oxazolidinone antimicrobials containing substituted diazine moieties
US5668286A (en) Oxazolidinone derivatives and pharmaceutical compositions containing them
EP0184170A2 (en) Aminomethyl oxooxazolidinyl benzene derivatives useful as antibacterial agents
EP1268475B1 (en) Novel benzosultam oxazolidinone antibacterial agents
PL190431B1 (pl) Pochodne oksazolidynonów, ich zastosowanie i kompozycja farmaceutyczna je zawierająca
MXPA00004528A (en) Oxazolidinone derivatives and pharmaceutical compositions
CZ20001687A3 (cs) Deriváty oxazolidinonu a farmaceutické kompozice
US6348459B1 (en) Sultam and sultone derived oxazolidinones
HK1030373B (en) Oxazolidinone derivatives and pharmaceutical compositions
SI9300172A (sl) Novi (1-normon-2-il)oksazoli

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20061030