PL205574B1 - Związki przejściowe do wytwarzania pochodnych kwasu fenoksyoctowego oraz sposoby ich stosowania - Google Patents

Związki przejściowe do wytwarzania pochodnych kwasu fenoksyoctowego oraz sposoby ich stosowania

Info

Publication number
PL205574B1
PL205574B1 PL375528A PL37552802A PL205574B1 PL 205574 B1 PL205574 B1 PL 205574B1 PL 375528 A PL375528 A PL 375528A PL 37552802 A PL37552802 A PL 37552802A PL 205574 B1 PL205574 B1 PL 205574B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
compound
general formula
acid
ethyl
lower alkyl
Prior art date
Application number
PL375528A
Other languages
English (en)
Other versions
PL375528A1 (pl
Inventor
Nobuyuki Tanaka
Tetsuro Tamai
Harunobu Mukaiyama
Takehiro Ishikawa
Junichi Kobayashi
Satoshi Akahane
Hiromu Harada
Original Assignee
Kissei Pharmaceutical
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Kissei Pharmaceutical filed Critical Kissei Pharmaceutical
Priority to PL375528A priority Critical patent/PL205574B1/pl
Publication of PL375528A1 publication Critical patent/PL375528A1/pl
Publication of PL205574B1 publication Critical patent/PL205574B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Opis wynalazku
DZIEDZINA TECHNIKI
Wynalazek zapewnia nowe związki przejściowe do wytwarzania pochodnej kwasu fenoksyoctowego o ogólnym wzorze (X):
w którym R1 oznacza niższą grupę alkilową , lub jej farmaceutycznie dopuszczalnej soli, które mają działanie stymulujące receptor e3-adrenalinowy oraz są użyteczne do leczenia lub zapobiegania otyłości, hiperglikemii, chorobom związanym z perystaltyką jelit, częstomoczu, nietrzymaniu moczu, depresji lub kamicy żółciowej. Wynalazek zapewnia również sposób wytwarzania takich związków przejściowych i sposób ich stosowania.
STAN TECHNIKI
W publikacji WO 2000/02846 ujawniono sposób wytwarzania pochodnej kwasu fenoksyoctowego o ogólnym wzorze (X), który obejmuje etap działania na aminę o wzorze (IX):
czynnikiem alkilującym o ogólnym wzorze (XI):
w którym R4 oznacza niższą grupę alkoksylową, R5 i R6 oznaczają niższą grupę alkilową, Y oznacza grupę opuszczającą, taką jak grupa p-toluenosulfonyloksylowa lub metanosulfonylowa, atom bromu lub atom jodu, itp., w obecności lub bez obecności zasady. Jednakże, w publikacji WO 2000/02846 brak jest wzmianki lub sugestii dotyczących związku o ogólnym wzorze (I) według wynalazku.
UJAWNIENIE WYNALAZKU
Twórcy obecnego wynalazku prowadzili intensywne badania nad nowym związkiem przejściowym, który dogodnie i z wysoką wydajnością można przeprowadzić w pochodną kwasu fenoksyoctowego o ogólnym wzorze (X), lub w jej farmaceutycznie dopuszczalną sól, i stwierdzili, że pochodną kwasu fenoksyoctowego (X) z bardzo wysoką wydajnością można wytworzyć z nowego związku hemiacetalowego o ogólnym wzorze (I). Twórcy obecnego wynalazku opracowali również dogodny sposób wytwarzania hemiacetalowego związku o wzorze (I) z 2,5-ksylenolu. W oparciu o te stwierdzenia dokonano obecnego wynalazku.
A zatem, wynalazek obecny zapewnia:
(1) związek o ogólnym wzorze (I):
w którym każdy R1 i R2 niezależnie oznacza niższą grupę alkilową;
PL 205 574 B1 (2) związek określony w punkcie (1), w którym R1 i R2 oznaczają grupę etylową; (3) sposób wytwarzania związku o ogólnym wzorze (I):
w którym każdy R1 i R2 niezależnie oznacza niższą grupę alkilową, obejmujący etapy:
(a) działania na związek o wzorze (II):
związkiem o wzorze (III):
3 w którym R3 oznacza niższą grupę alkilową, z wytworzeniem związku o ogólnym wzorze (IV):
w którym R3 ma wyż ej podane znaczenie;
(b) działanie na związek o ogólnym wzorze (IV) związkiem o ogólnym wzorze (V):
ZCH2CO2R1 (V) w którym Z oznacza atom chloru, bromu lub jodu, a R1 ma wyż ej podane znaczenie, z wytworzeniem związku o ogólnym wzorze (VI):
w którym R1 i R3 mają wyżej podane znaczenia;
(c) redukcję związku o wzorze ogólnym (VI), z wytworzeniem związku o ogólnym wzorze (VII):
w którym R1 i R3 mają wyżej podane znaczenia;
(d) hydrolizę związku o ogólnym wzorze (VII), z wytworzeniem związku o ogólnym wzorze (VIII):
PL 205 574 B1
w którym R1 ma wyż ej podane znaczenie; oraz (e) działanie na związek o ogólnym wzorze (VIII) związkiem o wzorze R2-OH, w którym R2 ma wyżej podane znaczenie;
(4) sposób określony w punkcie (3), w którym R1 i R2 oznaczają grupę etylową, a R3 oznacza grupę metylową;
(5) związek o ogólnym wzorze (IV):
w którym R3 oznacza niż szą grupę alkilową ;
(6) związek określony w punkcie (5), w którym R3 oznacza grupę metylową;
(7) Związek o ogólnym wzorze (VI):
w którym każdy R1 i R3 niezależnie oznacza niższą grupę alkilową; (8) związek o ogólnym wzorze (VII)
w którym każdy R1 i R3 niezależnie oznacza niższą grupę alkilową;
(9) związek określony w punkcie (7) lub (8), w którym R1 oznacza grupę etylową, a R3 oznacza grupę metylową;
(10) związek o ogólnym wzorze (VIII):
w którym każdy R1 oznacza niższą grupę alkilową;
(11) związek określony w punkcie (10), w którym R1 oznacza grupę etylową;
(12) sposób wytwarzania związku o ogólnym wzorze (X):
PL 205 574 B1 lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli, w którym R1 oznacza niższą grupę alkilową, który obejmuje etap działanie na związek o ogólnym wzorze (I):
w którym R1 ma wyż ej podane znaczenie, a R2 oznacza niższą grupę alkilową , związkiem o wzorze (IX):
w obecności czynnika redukującego, a następnie ewentualnie etap wytworzenia farmaceutycznie dopuszczalnej soli związku o wzorze (X);
(13) sposób określony w punkcie (12), w którym R1 i R2 oznaczają grupę etylową.
Stosowane tu określenie „niższa grupa alkilowa odnosi się do prostołańcuchowej lub rozgałęzionej grupy alkilowej, zawierającej 1 do 6 atomów węgla, takiej jak grupa metylowa, etylowa, propylowa, izopropylowa, butylowa, izobutylowa, sec-butylowa, itp.
NAJLEPSZY SPOSÓB PROWADZENIA WYNALAZKU
Związek o ogólnym wzorze (I) według wynalazku można wytworzyć w etapach (a) do (e), jak zilustrowano na następującym schemacie.
123 na którym R1, R2, R3 i Z mają wyżej podane znaczenia.
(Etap a)
Pochodną fenolu o ogólnym wzorze (IV) można wytworzyć przez działanie na 2,5-ksylenol o wzorze (II) zwią zkiem o ogólnym wzorze (III) w obecnoś ci wodnego roztworu wodorotlenku metalu alkalicznego, takiego jak wodny roztwór wodorotlenku sodu. Na ogół związek (III) i wodorotlenek metalu alkalicznego stosuje się w ilości w zakresie od około 1 do około 3 równoważników molowych
PL 205 574 B1 w odniesieniu do 1 mola 2,5-ksylenolu (II). Reakcję prowadzi się zwykle w temperaturze około 10 do około 70°C w czasie 1 do 10 godzin. Po zakończeniu reakcji roztwór reakcyjny zobojętnia się rozcieńczonym kwasem, takim jak rozcieńczony kwas chlorowodorowy. Następnie wytrącone kryształy sączy się i suszy, uzyskując pochodną fenolu o ogólnym wzorze (IV).
(Etap b)
Na pochodną fenolu (IV) działa się estrem kwasu halogenooctowego o ogólnym wzorze (V) w obecnoś ci zasady w oboję tnym rozpuszczalniku i uzyskuje się zwią zek o wzorze (VI). Stosowane w tej reakcji oboję tne rozpuszczalniki obejmują etery, takie jak tetrahydrofuran lub podobne, ketony, takie jak aceton, keton metylowo-etylowy, itp., acetonitryl, N,N-dimetyloformamid, N,N-dimetyloacetamid, itp. Rozpuszczalniki można stosować pojedynczo lub jako mieszanina obejmująca dwa lub więcej rozpuszczalniki. Zasady, które stosuje się w tej reakcji, obejmują węglan sodu, węglan potasu, węglan cezu, lub podobne. Ester kwasu halogenooctowego (V) obejmuje ClCH2CO2R1, BrCH2CO2R1 lub ICH2CO2R1. Kwas halogenooctowy (V) i zasadę na ogół stosuje się w ilości w zakresie około 1 do około 5 równoważników molowych w odniesieniu do 1 mola pochodnej fenolu (IV). Ester kwasu halogenooctowego i zasadę zwykle stosuje się w ilości równomolowej, ale każdy z tych związków można stosować w nadmiarze. Reakcję prowadzi się zazwyczaj w temperaturze około 0°C do około 100°C w czasie 1 do 24 godzin. Po zakończeniu reakcji mieszaninę ekstrahuje się, a następnie zatęża konwencjonalnymi sposobami i uzyskuje się związek o ogólnym wzorze (VI).
(Etap c)
W wyniku redukcji związku (VI) z zastosowaniem czynnika redukującego w obojętnym rozpuszczalniku uzyskuje się pochodną acetalową o ogólnym wzorze (VII). Stosowane w tej reakcji obojętne rozpuszczalniki obejmują etery, takie jak tetrahydrofuran, 1,2-dimetoksyetan, dioksan lub podobne, estry organicznych kwasów karboksylowych, takie jak octan etylu, itp., acetonitryl, itp. Rozpuszczalniki można stosować pojedynczo lub w mieszaninach obejmujących dwa lub więcej rozpuszczalników. Stosowane w tej reakcji czynniki redukujące obejmują jodek sodu/trialkilochlorosilan, taki jak chlorotrimetylosilan, chlorotrietylosilan, t-butylodimetylochlorosilan, itp., i na ogół czynniki takie stosuje się w ilości około 2 do około 6 równoważ ników molowych na 1 mol związku (VI). Reakcję prowadzi się zazwyczaj w temperaturze około -30°C do około 30°C w czasie od 10 minut do 12 godzin. Po zakończeniu reakcji mieszaninę reakcyjną ekstrahuje się a następnie zatęża konwencjonalnymi sposobami i uzyskuje się pochodną acetalową o ogólnym wzorze (VII).
(Etap d)
Po hydrolizie pochodnej acetalowej (VII) z zastosowaniem kwasu w odpowiednim rozpuszczalniku uzyskuje się pochodną aldehydową o ogólnym wzorze (VIII). Rozpuszczalniki stosowane w reakcji hydrolizy obejmują etery, takie jak tetrahydrofuran, 1,2-dimetoksyetan, dioksan lub podobne, ketony, takie jak aceton lub podobne, acetonitryl, itp. Rozpuszczalniki można stosować pojedynczo lub jako mieszaninę dwóch lub więcej rozpuszczalników. Rozpuszczalniki można również stosować w połączeniu z wodą. Stosowany w tej reakcji kwas obejmuje 5-20% kwasu nadchlorowego, 1-10% kwasu chlorowodorowego, 1-10% kwasu siarkowego, kwas p-toluenosulfonowy, kwas trifluorooctowy lub podobny, i na ogół stosuje się go w ilości około 0,1 do około 2,5 równoważników molowych na 1 mol pochodnej acetalowej (VII). Reakcję hydrolizy prowadzi się zwykle w temperaturze około 0 do około 50°C w czasie od 0,5 do 24 godzin. Po zakończeniu reakcji mieszaninę reakcyjną ekstrahuje się i zatęża konwencjonalnymi sposobami i uzyskuje się pochodną aldehydową (VIII).
(Etap e)
Pochodną hemiacetalową o ogólnym wzorze (I) według wynalazku można wytworzyć przez działanie na aldehyd (VIII) związkiem R2OH, ewentualnie w obecności kwasu, takiego jak kwas octowy lub podobny. Reakcja addycji pomiędzy związkiem R2OH i pochodną aldehydową (VIII) przebiega szybko i po krystalizacji z odpowiedniego rozpuszczalnika uzyskuje się pochodną hemiacetalową o ogólnym wzorze (I). Związek R2OH na ogół stosuje się w ilości w zakresie około 1 do około 10 równoważników molowych na 1 mol aldehydu (VIII). Gdy stosuje się kwas, na ogół jest on stosowany w ilości w zakresie około 0,01 do około 0,1 równoważnika molowego w odniesieniu 1 mola aldehydu (VIII). Rozpuszczalniki do krystalizacji obejmują mieszaninę rozpuszczalnika R2OH w połączeniu z n-heksanem, n-heptanem, cykloheksanem, itp. Pochodna hemiacetalową (I) jest wysoce krystaliczna i moż na ją przechowywać w okreś lonych warunkach, na przykł ad w temperaturze poniż ej 10°C, przez dług czas. A zatem, pochodna hemiacetalową nadaje się do wytwarzania w skali przemysłowej.
PL 205 574 B1
Sposób wytwarzania pochodnej kwasu fenoksyoctowego ogólnym wzorze (X), która jest użyteczna jako lek, z zastosowaniem pochodnej hemiacetalowej o ogólnym wzorze (I), przedstawiono na następującym schemacie.
na którym R1 i R2 mają wyżej podane znaczenia.
Pochodną kwasu fenoksyoctowego o ogólnym wzorze (X) można wytworzyć przez działanie na pochodną hemiacetalową o ogólnym wzorze (I) aminą o wzorze (IX) w obecności czynnika redukującego w obojętnym rozpuszczalniku. Obojętne rozpuszczalniki, które stosuje się w tej reakcji, obejmują etery, takie jak tetrahydrofuran, 1,2-dimetoksyetan, dioksan, lub podobne, halogenowane węglowodory, takie jak chlorek metylenu, 1,2-dichloroetan lub podobne, organiczne kwasy karboksylowe, takie jak kwas octowy lub podobne, węglowodory, takie jak toluen lub podobne, alkohole, takie jak metanol, etanol lub podobne, acetonitryl, itp. Rozpuszczalniki można stosować pojedynczo lub jako mieszaninę dwóch lub więcej rozpuszczalników. Stosowane w tej reakcji czynniki redukujące obejmują borowodorki metali alkalicznych, takie jak NaBH4, NaB3CN, NaBH(OAc)3, Na-BH(OMe)3 lub podobne, borany, takie jak BH3 .pirydyna, BH3.N,N-dietyloanilina, lub podobne. W razie potrzeby, czynnik redukujący ewentualnie można stosować w obecności kwasu, takiego jak kwas octowy, kwas p-toluenosulfonowy, kwas metanosulfonowy, kwas siarkowy, kwas chlorowodorowy lub w obecności zasady, takie jak trietyloamina lub podobna. Alternatywnie, reakcję można prowadzić w atmosferze wodoru w obecności katalizatora opartego na metalu, takiego jak 5-10% pallad na węglu, Ni Raneya, tlenek platyny, czerń palladowa, 10% platyna na węglu (siarczkowanym) lub podobny. Gdy jako czynnik redukujący stosuje się borowodorki lub borany, na ogół stosuje się je w ilości w zakresie około 0,5 do około 5 równoważników molowych na 1 mol pochodnej hemiacetalowej (I). Reakcję prowadzi się zwykle w temperaturze około 0 do około 60°C w czasie od 1 do 48 godzin. Po zakończeniu reakcji, w razie potrzeby, odsącza się nierozpuszczone substancje, mieszaninę reakcyjną ekstrahuje się, a następnie zatęża konwencjonalnymi sposobami i uzyskuje się pochodną kwasu fenoksyoctowego o ogólnym wzorze (X). Alternatywnie, reakcję można prowadzić przez działanie na aminę (IX) aldehydem o ogólnym wzorze (VIII), zamiast pochodną hemiacetalową (I).
Pochodną kwasu fenoksyoctowego (X) konwencjonalnymi sposobami można ewentualnie przeprowadzić w farmaceutycznie dopuszczalną sól addycyjną z kwasem. Przykłady takich soli obejmują sole addycyjne utworzone z kwasami mineralnymi, takimi jak kwas chlorowodorowy, kwas bromowodorowy, kwas jodowodorowy, kwas siarkowy, kwas fosforowy itp., sole addycyjne utworzone z kwasami organicznymi, takimi jak kwas mrówkowy, kwas octowy, kwas metanosulfonowy, kwas benzenosulfonowy, kwas p-toluenosulfonowy, kwas propionowy, kwas cytrynowy, kwas bursztynowy, kwas winowy, kwas fumarowy, kwas masłowy, kwas szczawiowy, kwas malonowy, kwas maleinowy, kwas mlekowy, kwas jabłkowy, kwas węglowy, kwas glutaminowy, kwas asparaginowy, itp.
Aminę o wzorze (IX) można wytworzyć przez optyczne rozdzielenie konwencjonalnymi sposobami dostępnej na rynku mieszaniny enancjomerów aminy. Alternatywnie, aminę (IX) można wytworzyć sposobami opisanymi w J. Med. Chem., 1997, 20(7), str. 978-981.
Związek o ogólnym wzorze (I) według wynalazku, związki przejściowe o wzorach (IV), (VI), (VII) i (VIII), jak również pochodną kwasu fenoksyoctowego o ogólnym wzorze (X), ewentualnie można wyodrębnić i oczyś cić standardowymi sposobami wyodrę bniania i oczyszczania, takimi jak ekstrakcja rozpuszczalnikiem, rekrystalizacja, chromatografia, itp.
PRZYKŁADY
Wynalazek zilustrowano bardziej szczegółowo następującymi przykładami. Przykłady te jednak w ż aden sposób nie ograniczają zakresu wynalazku.
PL 205 574 B1
P r z y k ł a d 1
4-(1-hydroksy-2,2-dimetoksyetylo)-2,5-dimetylofenol
Zawiesinę wodnego 5,2% roztworu wodorotlenku sodu (630 g), 2,5-ksylenolu (100 g), wodnego 60% roztworu acetalu dimetylowego glioksalu (213 g) i wody (200 g) podczas mieszania ogrzewano w temperaturze 55°C przez 5 godzin. Mieszaninę reakcyjną oziębiono w łaź ni lodowej i do mieszaniny kolejno dodano acetonitryl (90 g) i 7,4% kwasu chlorowodorowego (380 g). Wytrącone kryształy przesączono i otrzymano 4-(1-hydroksy-2,2-dimetoksyetylo)-2,5-dimetylofenol (150 g).
1H-NMR (DMSO-d6) δ ppm: 2,06 (3H, s), 2,15 (3H, s), 3,08 (3H, s), 3,35 (3H, s), 4,23 (1H, d, J = 6,7 Hz), 4,55 (1H, dd, J = 6,7, 4,4 Hz), 4,96 (1H, d, J = 4,4 Hz), 6,49 (1H, s), 7,03 (1H, s), 8,96 (1H, s).
P r z y k ł a d 2
2-[4-(1-hydroksy-2,2-dimetoksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu
Do N,N-dimetyloformamidu (81 g) w temperaturze pokojowej podczas mieszania dodano 4-(1-hydroksy-2,2-dimetoksyetylo)-2,5-dimetylofenol (20,0 g), węglan potasu (15,8 g) i chlorooctan etylu (12,4 g). Mieszaninę mieszano w temperaturze pokojowej przez 1 godzinę, a następnie w temperaturze 71°C przez 2 godziny. Mieszaninę reakcyjną rozcieńczono octanem etylu, przemyto wodą i solanką i wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu. Warstwę organiczną zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem i do pozostałości dodano mieszaninę octanu etylu i heksanu. Wytrącone kryształy zebrano przez odsączenie i otrzymano 2-[4-(1-hydroksy-2,2-dimetoksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu (21,3 g).
1H-NMR (CDCl3) δ ppm: 1,28 (3H, t, J=7,q Hz), 2,26 (3H, s), 2,32 (3H, s), 2,54 (1H, d, J=2,3 Hz), 3,22 (3H, s), 3,50 (3H, s), 4,27 (2H, q, J=7,1 Hz), 4,32 (1H, d, J=6,6 Hz), 4,61 (2H, s), 4,80 (1H, dd, J=6,6, 2,3 Hz), 6,48 (1H, s), 7,25 (1H, s).
P r z y k ł a d 3
2-[4-(2,2-dimetoksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu
Do zawiesiny jodku sodu (72 g) i chlorotrimetylosilanu (52 g) w acetonitrylu (180 g) podczas mieszania w łaźni solno-lodowej wkroplono roztwór 2-[4--(1-hydroksy-2,2-dimetoksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octanu etylu (50 g) w acetonitrylu (80 g). Mieszaninę mieszano przez 30 minut, a następnie dodano toluen (400 g) i pirydynę (25 g). Mieszaninę reakcyjną przemyto kolejno wodnym roztworem tiosiarczanu sodu, wodnym roztworem kwasu cytrynowego, wodnym roztworem wodorowęglanu sodu i solanką. Warstwę organiczną wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu, zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem i otrzymano 2-[4-(2,2-dimetoksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu (43 g).
1H-NMR (CDCl3) δ ppm: 1,30 (3H, t, J = 7,1 Hz), 2,24 (3H, s), 2,27 (3H, s), 2,82 (2H, d, J = 5,6 Hz), 3,33 (6H, s), 4,27 (2H, q, J = 7,1 Hz), 4,47 (1H, t, J = 5,6 Hz), 4,60 (2H, s), 6,50 (1H, s), 6,97 (1H, s).
P r z y k ł a d 4
2-[4-(2-formylometylo)-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu
2-[4-(2,2-dimetoksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu (23,7 g) podczas mieszania rozpuszczono w acetonitrylu (110 g), dodano 10% kwas nadchlorowy (120 g), po czym mieszaninę mieszano w temperaturze pokojowej przez 1 godzinę. Mieszaninę reakcyjną rozdzielono pomiędzy toluen (190 g) i wodę (120 g). Warstwę organiczną przemyto kolejno wodą , wodnym roztworem wodorowę glanu sodu i solanką, wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu i zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość rozpuszczono w etanolu (96 g) i rozpuszczalnik usunięto pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość ponownie rozpuszczono w etanolu (96 g) i po usunięciu rozpuszczalnika pod zmniejszonym ciśnieniem otrzymano 2-[4-(2-formylometylo)-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu (20,8 g).
1H-NMR (CDCI3) δ ppm: 1,30 (3H, t, J = 7,1 Hz), 2,20 (3H, s), 2,25 (3H, s), 3,59 (2H, d, J = 2,4 Hz), 4,27 (2H, q, J = 7,1 Hz), 4,62 (2H, s), 6,56 (1H, s), 6,94 (1H, s), 9,66 (1H, t, J = 2,4 Hz).
P r z y k ł a d 5
2-[4-(2-etoksy-2-hydroksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu
2-[4-(2,2-dimetoksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu (43 g) podczas mieszania rozpuszczono w acetonitrylu (190 g). Do otrzymanego roztworu dodano 10% kwas nadchlorowy (216 g) i mieszaninę mieszano w temperaturze pokojowej przez 1 godzinę. Mieszaninę reakcyjną rozdzielono pomiędzy toluen (340 g) i wodę (200 g). Warstwę organiczną przemyto kolejno wodą, wodnym roztworem wodorowęglanu sodu i solanką, wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu, a następnie zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość rozpuszczono w etanolu (180 g) i rozpuszczalnik usunięto pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość rozpuszczono w heksanie (86 g) i etanolu (37 g). Dodano kryształów zaszczepiających i roztwór mieszano w temperaturze 0-10°C przez 2 godziny. Dodano heksan (220 g) i wytworzoną zawiesinę mieszano w temperaturze 0-10°C przez 2 godziny.
PL 205 574 B1
Wytrącone kryształy przesączono i otrzymano 2-[4-(2-etoksy-2-hydroksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu (21 g).
1H-NMR (DMSO-d6) δ ppm: 1,06 (3H, t, J = 7,0 Hz), 1,21 (3H, t, J = 7,1 Hz), 2,11 (3H, s), 2,19 (3H, s), 2,50-2,80 (2H, m), 3,20-3,40 (1H, m), 3,60-3,70 (1H, m), 4,16 (2H, q, J = 7,1 Hz), 4,50-4,70 (1H, m), 4,73 (2H, s), 5,98 (1H, d, J = 7,6 Hz), 6,59 (1H, s), 6,93 (1H, s).
P r z y k ł a d 6 (-)-2-[4-[2-[[(1S,2R)-2-hydroksy-2-(4-hydroksyfenylo)-1-metyloetylo]amino]etylo]-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu
Zawiesinę 2-[4-(2-etoksy-2-hydroksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octanu etylu (5,4 g), 10% palladu na węglu (50% wilgotnej masy, 1,4 g), (1R,2S)-2-amino-1-(4-hydroksyfenylo)-propan-1-olu (3,0 g) i tetrahydrofuranu (30 g) mieszano w atmosferze wodoru w temperaturze 40°C przez 3 godziny. Po usunięciu katalizatora przez odsączenie, przesącz zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość rozpuszczono w toluenie i przemyto kolejno wodą, wodnym roztworem wodorowęglanu sodu i solanką . Warstwę organiczną wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu, rozpuszczalnik usunięto pod zmniejszonym ciśnieniem i otrzymano (-)-2-[4-[2-[[(1S,2R)-2-hydroksy-2-(4-hydroksyfenylo)-1-metyloetylo]amino]etylo]-2,5-dimetylofenoksy]octan etylu (7,3 g).
1H-NMR (CDCl3) δ ppm: 0,98 (3H, d, J = 6,4 Hz), 1,34 (3H, t, J = 7,1 Hz), 2,18 (3H, s), 2,22 (3H, s), 2,60-3,00 (5H, m), 4,31 (2H, q, J = 7,1 Hz), 4,49 (1H, d, J = 5,6 Hz), 4,62 (2H, s), 6,41 (1H, s), 6,69 (2H, d, J = 8,5 Hz), 6,78 (1H, s), 7,05 (2H, d, J = 8,5 Hz).
P r z y k ł a d 7
Chlorowodorek (-)-2-[4-[2-[[(1S,2R)-2-hydroksy-2-(4-hydroksyfenylo)-1-metyloetylo]amino]etylo]-2,5-dimetylofenoksy]octanu etylu
Zawiesinę 2-[4-(2-etoksy-2-hydroksyetylo)-2,5-dimetylofenoksy]octanu etylu (68,7 g), 10% palladu na węglu (50% wilgotnej masy, 17 g), (1R,2S)-2-amino-1-(4-hydroksyfenylo)propan-1-olu (38,0 g) i tetrahydrofuranu (380 g) mieszano w atmosferze wodoru w temperaturze 40°C przez 5 godzin. Po usunięciu katalizatora przez odsączenie przesączono zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość rozpuszczono w toluenie i przemyto kolejno wodą, wodnym roztworem wodorowęglanu sodu i solanką. Warstwę organiczną wysuszono nad bezwodnym siarczanem sodu i rozpuszczalnik usunięto pod zmniejszonym ciśnieniem. Pozostałość rozpuszczono w toluenie (200 g) i etanolu (21 g) i wkroplono 2 0% wagowych chlorowodoru w etanolu (37,3 g). Wytrącone kryształ y przesączono i otrzymano chlorowodorek (-)-2-[4-[2-[[(1S,2R)-2-hydroksy-2-(4-hydroksyfenylo)-1-metyloetylo]amino]etylo]-2,5-dimetylofenoksy]octanu etylu (70,2 g).
1H-NMR (DMSO-d6) δ ppm: 0,96 (3H, d, J=6,6 Hz), 1,21 (3H, t, J=7,1 Hz), 2,15 (3H, s), 2,25 (3H, s), 2,8-3,2 (4H, m), 4,16 (2H, q, J=7,1 Hz), 4,76 (2H, s), 4,9-5,1 (1H, m), 5,8-6,0 (1H, m), 6,68 (1H, s), 6,76 (2H, d, J=8,5 Hz), 6,96 (1H, s), 7,17 (2H, d, J=8,5 Hz), 8,5-9,0 (2H, szer.), 9,41 (1H, s).
ZASTOSOWANIE W PRZEMYŚLE
Stosując pochodną hemiacetalową o ogólnym wzorze (I) według wynalazku i z dostępnego na rynku 2,5-ksylenolu, z wysoką czystością i dogodnymi sposobami można wytworzyć pochodną kwasu fenoksyoctowego o ogólnym wzorze (X), lub jej farmaceutycznie dopuszczalną sól. A zatem, pochodna hemiacetalowa (I) jest użyteczna jako związek przejściowy do wytwarzania leku do leczenia lub zapobiegania otyłości, hiperglikemii, chorobom związanym z perystaltyką jelit, częstomoczu, nietrzymaniu moczu, depresji lub kamicy żółciowej.

Claims (13)

1. Związek o ogólnym wzorze (I) w którym każdy R1 i R2 niezależnie oznacza niższą grupę alkilową.
2. Związek według zastrz. 1, w którym R1 i R2 oznaczają grupę etylową.
3. Sposób wytwarzania związku o ogólnym wzorze (I):
PL 205 574 B1 w którym każdy R1 i R2 niezależnie oznacza niższą grupę alkilową, znamienny tym, że obejmuje etapy:
(a) działanie na związek o ogólnym wzorze (II):
3 w którym R3 oznacza niższą grupę alkilową, z wytworzeniem związku o ogólnym wzorze (IV):
w którym R3 ma wyżej podane znaczenie;
(b) działanie na związek o ogólnym wzorze (IV) związkiem o ogólnym wzorze (V):
ZCH2CO2R1 (V) w którym Z oznacza atom chloru, bromu lub jodu, a R1 ma wyżej podane znaczenie, z wytworzeniem związku o ogólnym wzorze (VI):
w którym R1 i R3 mają wyż ej podane znaczenia;
(c) redukcję związku o wzorze ogólnym (VI), z wytworzeniem związku o ogólnym wzorze (VII):
w którym R1 i R3 mają wyż ej podane znaczenia;
(d) hydrolizę związku o ogólnym wzorze (VII), z wytworzeniem związku o ogólnym wzorze (VIII):
PL 205 574 B1 w którym R1 ma wyżej podane znaczenie; oraz (e) działanie na związek o ogólnym wzorze (VIII) związkiem o wzorze R2-OH, w którym R2 ma wyżej podane znaczenie;
4. Sposób według zastrz. 3, znamienny tym, że R1 i R2 oznaczają grupę etylową, a R3 oznacza grupę metylową;
5. Związek o ogólnym wzorze (IV):
w którym R3 oznacza niższą grupę alkilową;
6. Związek według zastrz. 5, w którym R3 oznacza grupę metylową;
7. Związek o ogólnym wzorze (VI):
w którym każdy R1 i R3 niezależnie oznacza niższą grupę alkilową;
8. Związek o ogólnym wzorze (VII) w którym każdy R1 i R3 niezależnie oznacza niższą grupę alkilową;
9. Związek według zastrz. 7 lub 8, w którym R1 oznacza grupę etylową, a R3 oznacza grupę metylową;
10. Związek o ogólnym wzorze (VIII):
w którym R1 oznacza niższą grupę alkilową;
11. Związek według zastrz. 10, w którym R1 oznacza grupę etylową;
12. Sposób wytwarzania związku o ogólnym wzorze (X):
lub jego farmaceutycznie dopuszczalnej soli, w którym R1 oznacza niższą grupę alkilową, znamienny tym, że obejmuje etap działania na związek o ogólnym wzorze (I):
PL 205 574 B1 w którym R1 ma wyż ej podane znaczenie, a R2 oznacza niższą grupę alkilową, związkiem o wzorze (IX):
w obecnoś ci czynnika redukują cego, a nastę pnie ewentualnie etap wytworzenia farmaceutycznie dopuszczalnej soli związku o wzorze (X);
13. Sposób według zastrz. 12, znamienny tym, że R1 i R2 oznaczają grupę etylową.
PL375528A 2002-09-05 2002-09-05 Związki przejściowe do wytwarzania pochodnych kwasu fenoksyoctowego oraz sposoby ich stosowania PL205574B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL375528A PL205574B1 (pl) 2002-09-05 2002-09-05 Związki przejściowe do wytwarzania pochodnych kwasu fenoksyoctowego oraz sposoby ich stosowania

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL375528A PL205574B1 (pl) 2002-09-05 2002-09-05 Związki przejściowe do wytwarzania pochodnych kwasu fenoksyoctowego oraz sposoby ich stosowania

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL375528A1 PL375528A1 (pl) 2005-11-28
PL205574B1 true PL205574B1 (pl) 2010-05-31

Family

ID=37038087

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL375528A PL205574B1 (pl) 2002-09-05 2002-09-05 Związki przejściowe do wytwarzania pochodnych kwasu fenoksyoctowego oraz sposoby ich stosowania

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL205574B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL375528A1 (pl) 2005-11-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR101868166B1 (ko) 트레프로스티닐의 제조
US7402692B2 (en) Intermediates in producing phenoxyacetic acid derivatives and method of using the same
EP2349976B1 (en) A process for producing (s)-3-[(1-dimethylamino)ethyl]phenyl-n-ethyl-n-methyl-carbamate via novel intermediates
JP4132020B2 (ja) フェノキシ酢酸誘導体の製造中間体およびその使用方法
EP1693361B1 (en) A process for the preparation of tolterodine
PL205574B1 (pl) Związki przejściowe do wytwarzania pochodnych kwasu fenoksyoctowego oraz sposoby ich stosowania
TWI844663B (zh) 製造經取代之2-[2-(苯基)乙胺]烷醯胺衍生物之方法
US20150274624A1 (en) Process for the preparation of ospemifene
KR20080046176A (ko) 페닐 카바메이트의 수득 방법
SK2072004A3 (sk) Spôsob výroby N,N-diizopropyl-3-(2-hydroxy-5-metylfenyl)-3- fenylpropylamínu v jeho racemickej alebo opticky aktívnej forme
ZA200501883B (en) Intermediates in producing phenoxyacetic acid derivatives and method of using the same
LV13337B (en) Intermediates in producing phenoxyacetic acid derivatives and method of using the same
LT5282B (lt) Tarpiniai junginiai fenoksiacto rūgšties darinių gamyboje ir jų panaudojimo būdas
SK1092004A3 (en) Method of production of (R)-N,N-di-isopropyl-3-(2-hydroxy-5- methylphenyl)-3-phenylpropylamine
HK1080453B (en) Intermediates in producing phenoxyacetic acid derivatives and method of using the same
JP2001011033A (ja) 光学活性なベンジルアミン誘導体の製造法

Legal Events

Date Code Title Description
RECP Rectifications of patent specification
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20120905