PL209897B1 - Sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny - Google Patents

Sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny

Info

Publication number
PL209897B1
PL209897B1 PL383405A PL38340599A PL209897B1 PL 209897 B1 PL209897 B1 PL 209897B1 PL 383405 A PL383405 A PL 383405A PL 38340599 A PL38340599 A PL 38340599A PL 209897 B1 PL209897 B1 PL 209897B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
carboxy
derivative
reaction
amino
diphenyl sulfide
Prior art date
Application number
PL383405A
Other languages
English (en)
Inventor
Katsumasa Harada
Shigeyoshi Nishino
Kiyotaka Yoshii
Original Assignee
Astrazeneca Uk Ltd
Ube Industries
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Astrazeneca Uk Ltd, Ube Industries filed Critical Astrazeneca Uk Ltd
Priority to PL383405A priority Critical patent/PL209897B1/pl
Publication of PL209897B1 publication Critical patent/PL209897B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Nitrogen- Or Sulfur-Containing Heterocyclic Ring Compounds With Rings Of Six Or More Members (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny, która jest cenna jako związek pośredni do wytwarzania środków farmaceutycznych. Wynalazek dotyczy sposobu wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny o następującym wzorze (5)
w którym każdy spoś ród R1, R2, R3, R4, R5, R6, R7 i R8 niezależ nie oznacza atom wodoru, grupę alkilową mającą 1 do 10 atomów węgla, grupę alkoksylową mającą 1 do 10 atomów węgla, grupę alkilokarbonylową mającą 2 do 11 atomów węgla, grupę fenylową, naftylową lub antrylową, grupę aryloksylową mającą jako część arylową fenyl, naftyl lub antryl, lub grupę arylokarbonylową mającą jako część arylową fenyl, naftyl lub antryl.
Pochodna ta stanowi wartościowy związek pośredni do wytwarzania 11-[4-(2-(2-hydroksyetoksy)-etylo]-1-piperadynylodibenzotiazepiny i jej pochodnych, znanych jako skuteczne przeciwpsychotyczne środki farmaceutyczne.
Jak opisano w publikacji EP 0282236-A1, pochodną dibenzotiazepiny, o przedstawionym powyżej wzorze (5), można poddać obróbce, z wytworzeniem pochodnej 11-[4-(2-(2-hydroksyetoksy)-etylo]-1-piperadynylodibenzotiazepiny, która ma wartość jako przeciwpsychotyczny środek farmaceutyczny. Bardziej szczegółowo, dibenzo[b,f][1,4]tiazepin-11-on, który jest reprezentatywnym związkiem spośród pochodnych dibenzotiazepiny o wzorze (5), poddaje się reakcji z tlenochlorkiem fosforu, uzyskując pochodną 11-chloro-dibenzotiazepiny; do pochodnej 11-chloro-dibenzotiazepiny dodaje się piperazyny, uzyskując pochodną 11-piperazynylo-dibenzotiazepiny, którą z kolei poddaje się reakcji z 2-chloroetoksyetanolem w warunkach zasadowych, z wytworzeniem żądanej 11-[4-(2-(2-hydroksyetoksy)-etylo]-1-piperadynylodibenzotiazepiny.
Jak opisano dalej w publikacji EP 0282236-A1, dibenzo-[b,f][1,4]tiazepin-11-on wytwarza się z 2-(fenylotio)fenylo-karbaminianu fenylu lub jego analogu przez cyklizację w obecności polikwasu fosforowego.
W Helv. Chim. Acta., vol. 42, str. 1263 (1959) opisano, ż e pochodną dibenzotiazepiny moż na wytworzyć w etapach ogrzewania pochodnej tiosalicylanu metylu z 2-halogenowaną pochodną nitrobenzenu w obecności sodu, uzyskując pochodną sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego, którą następnie redukuje się stosując nikiel Raneya jako katalizator i otrzymuje się pochodną sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego, z której po ogrzewaniu otrzymuje się pochodną dibenzotiazepiny.
Jak opisano w Org. Proced. Int., str. 287 (1974), pochodną dibenzotiazepiny można wytworzyć przez ogrzewanie pochodnej estrowej kwasu tiosalicylowego i pochodnej 2-jodo-nitrobenzenu w obecnoś ci metanolanu sodu i miedzi, a nastę pnie dział anie na otrzymany związek kolejno roztworem zasadowym i roztworem kwaśnym, z wytworzeniem pochodnej sulfidu 2-nitro-2'-karboksydifenylowego, którą redukuje się stosując siarczan żelaza (II) w wodnym roztworze amoniaku, a otrzymaną pochodną sulfidu 2-amino-2'-karboksydifenylowego ogrzewa się pod zmniejszonym ciśnieniem.
Zgodnie z WO 92/19607, pochodną dibenzotiazepiny o wzorze (5) można wytworzyć przez reakcję 2-aminotiofenolu z 2-fluorobenzonitrylem, uzyskując 2-(2-aminofenylotio)benzo-nitryl, który hydrolizuje się, z wytworzeniem 2-(2-karboksyfenylotio)aniliny, a pochodną aniliny na końcu poddaje się cyklizacji.
Jak opisano powyżej, znane są różne sposoby wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny o wzorze (5). Jednakż e, te znane sposoby wytwarzania mają różne wady, takie jak niska wydajność, wysokie temperatury reakcji, stosowanie związków wyjściowych, które nie są łatwo dostępne i/lub
PL 209 897 B1 skomplikowana obróbka po zakończeniu procesu. Wady takie są w oczywisty sposób niekorzystne przy wytwarzaniu żądanej pochodnej dibenzotiazepiny w skali przemysłowej.
Celem niniejszego wynalazku jest dostarczenie sposobu przemysłowego wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny o wzorze (5), to jest sposobu wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny z dobrą wydajnością, bez skomplikowanej obróbki i w którym to sposobie stosuje się łatwo dostępne surowce.
W wyniku gruntownych badań twórcy niniejszego wynalazku opracowali nowy sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny o wzorze (5) z dobrą wydajnością, który jest prosty dzięki stosowaniu łatwo dostępnej pochodnej nitrobenzenu, jak również łatwo dostępnej pochodnej kwasu tiosalicylowego.
Sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny o następującym wzorze (5)
w którym każdy spośród R1, R2, R3, R4, R5, R6, R7 i R8 niezależnie oznacza atom wodoru, grupę alkilową mającą 1 do 10 atomów węgla, grupę alkoksylową mającą 1 do 10 atomów węgla, grupę alkilokarbonylową mającą 2 do 11 atomów węgla, grupę fenylową, naftylową lub antrylową, grupę aryloksylową mającą jako część arylową fenyl, naftyl lub antryl, lub grupę arylo-karbonylową mającą jako część arylową fenyl, naftyl lub antryl, zgodnie z wynalazkiem charakteryzuje się tym, że obejmuje etapy redukcji pochodnej sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o następującym wzorze (3)
w którym każdy spośród R1, R2, R3, R4, R5, R6, R7 i R8 ma wyżej podane znaczenie, przy czym redukcję prowadzi się w obecności gazowego wodoru pod ciśnieniem i w obecności katalizatora redukującego obejmującego pallad osadzony na nośniku węglowym lub platynę osadzoną na nośniku węglowym.
z wytworzeniem pochodnej sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego o następującym wzorze (4)
PL 209 897 B1 w którym każ dy spoś ród R1, R2, R3, R4, R5, R6, R7 i R8 ma wyż ej podane znaczenie, oraz poddania wytworzonej pochodnej sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego reakcji odwodnienia-kondensacji, przy czym reakcję tę prowadzi się w organicznym rozpuszczalniku hydrofobowym, z ogrzewaniem pod chłodnicą zwrotną i z usuwaniem wody wytworzonej w reakcji.
W sposobie według wynalazku stosuje się pochodną sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o nastę pującym wzorze (3)
w którym każdy spośród R1, R2, R3, R4, R5, R6, R7 i R8 ma wyżej podane znaczenie, wytworzoną w reakcji pochodnej nitrobenzenu o nastę pują cym wzorze (1)
w którym każdy R1, R2, R3 i R4 ma wyż ej podane znaczenie, a X oznacza atom halogenu, z pochodną kwasu tiosalicylowego o następującym wzorze (2)
w którym każ dy R5, R6, R7 i R8 ma wy ż ej podane znaczenie.
Etapy sposobu wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny o wzorze (5) zilustrowano na następującym schemacie, przy czym etap-1 nie jest objęty przedmiotowym wynalazkiem.
PL 209 897 B1
„Grupa alkilowa o łańcuchu prostym lub rozgałęzionym i o 1 do 10 atomach węgla, korzystnie jest prostołańcuchową lub rozgałęzioną grupą alkilową zawierającą 1 do 8, a bardziej korzystnie 1 do 5 atomów węgla. Przykłady takich grup alkilowych obejmują metyl, etyl, propyl (łącznie z izomerami), butyl (łącznie z izomerami), pentyl (łącznie z izomerami), heksyl (łącznie z izomerami), heptyl (łącznie z izomerami), oktyl (łącznie z izomerami), nonyl (łącznie z izomerami) i decyl (łącznie z izomerami). Korzystne są metyl, etyl, propyl (łącznie z izomerami), butyl (łącznie z izomerami), pentyl (łącznie z izomerami), heksyl (łącznie z izomerami), heptyl (łącznie z izomerami) i oktyl (łącznie z izomerami). Najkorzystniejsze są metyl, etyl, propyl (łącznie z izomerami), butyl (łącznie z izomerami) i pentyl (łącznie z izomerami).
W niniejszym wynalazku okreś lenie „grupa alkoksylowa, reprezentowana we wzorach (2), (3), (4) i (5) przez do R1 do R8, oznacza grupę alkoksylowa zawierającą 1 do 10 atomów węgla, która zawiera prostołańcuchową lub rozgałęzioną resztę alkilową, która nie ma podstawnika i zawiera 1 do 10 atomów węgla.
Przykłady „grup alkoksylowych zawierających 1 do 10 atomów węgla i obejmujących prostołańcuchową lub rozgałęzioną resztę alkilową, która nie zawiera podstawnika i zawiera 1 do 10 atomów węgla obejmują grupy takie jak metoksyl, etoksyl, propoksyl (łącznie z izomerami), butoksyl (łącznie z izomerami), pentyloksyl ( łącznie z izomerami), heksyloksyl (łącznie z izomerami), heptyloksyl (łącznie z izomerami), oktyloksyl (łącznie z izomerami), nonyloksyl (łącznie z izomerami) i decyloksyl (łącznie z izomerami).
Określenie „grupa alkilokarbonylowa, jak podano dla R1 do R8 w każdym wzorze w sposobie wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny według wynalazku, oznacza grupę alkilokarbonylową
PL 209 897 B1 zawierającą 2 do 11 atomów węgla i obejmującą prostołańcuchową lub rozgałęzioną grupę alkilową, która nie zawiera podstawnika i zawiera 1 do 10 atomów węgla.
Przykłady reszt alkilowych „grupy alkilokarbonylowej zawierającej 2 do 11 atomów węgla i obejmującej prostoła ńcuchową lub rozgałęzioną resztę alkilową, która nie zawiera podstawnika i zawiera 1 do 10 atomów wę gla obejmują grupy opisane powyż ej.
Przykłady „grupy arylowej obejmują fenyl, naftyl i antryl. Korzystny jest fenyl i naftyl. Najkorzystniejszy jest fenyl.
Przykłady grup arylowych w „grupie aryloksylowej obejmują grupy arylowe wymienione powyżej.
Przykłady grup arylowych w „grupie arylokarbonylowej obejmują opisane powyżej grupy arylowe.
Grupy R1 do R8 mogą by takie same lub różne i każda z nich korzystnie oznacza atom wodoru, grupę alkilową mającą 1 do 10 atomów węgla, grupę alkoksylową mającą 1 do 10 atomów węgla i grupę alkilokarbonył ową mają cą 2 do 11 atomów wę gla.
Atomem halogenu oznaczonym jako X we wzorze (1) może być atom fluoru, chloru, bromu lub jodu. Korzystne są fluor, chlor i brom.
Każdy z etapów sposobu wytwarzania pochodnych dibenzotiazepiny według wynalazku opisano bardziej szczegółowo poniżej.
W pierwszym etapie sposobu wytwarzania pochodnych dibenzotiazepiny (który to etap nie jest objęty przedmiotowym wynalazkiem) pochodną nitrobenzenu o wzorze (1) i pochodną kwasu tiosalicylowego o wzorze (2) poddaje się reakcji w rozpuszczalniku, korzystnie w obecności zasady, uzyskując pochodną sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (3).
Przykłady pochodnych nitrobenzenu o wzorze (1), stosowanych w pierwszym etapie, obejmują 2-chloronitrobenzen, 2-bromonitrobenzen, 2-fluoronitrobenzen, 2-jodonitrobenzen, 2-chloro-5-metoksy-nitrobenzen, 2-bromo-5-metoksy-nitrobenzen, 2-fluoro-5-metoksy-nitrobenzen, 2-jodo-5-metoksynitrobenzen, 2-chloro-5-metylo-nitrobenzen, 2-bromo-5-metylo-nitrobenzen, 2-fluoro-5-metylo-nitrobenzen, 2-jodo-5-metylo-nitrobenzen, 2-chloro-5-fenylo-nitrobenzen, 2-bromo-5-fenylo-nitrobenzen, 2-fluoro-5-fenylo-nitrobenzen, 2-jodo-5-fenylo-nitrobenzen, 2-chloro-5-acetylo-nitrobenzen, 2-bromo-5-acetylo-nitrobenzen, 2-fluoro-5-acetylo-nitrobenzen 2-jodo-5-acetylo-nitrobenzen. Korzystne są 2-chloronitrobenzen i 2-bromonitrobenzen.
Przykłady stosowanych w pierwszym etapie pochodnych kwasu tiosalicylowego o wzorze (2) obejmują kwas tiosalicylowy, kwas 5-metoksy-tiosalicylowy, kwas 5-metylo-tiosalicylowy, kwas
5-fenylo-tiosalicylowy i kwas 5-acetylo-tiosalicylowy. Korzystne są kwas tiosalicylowy i kwas 5-metoksytiosalicylowy.
Pochodną nitrobenzenu o wzorze (1) na ogół stosuje się ilości 0,7 do 10 moli, a korzystnie 1,0 do 5 mol na 1 mol kwasu tiosalicylowego o wzorze (2).
Opisany powyżej pierwszy etap na ogół prowadzi się w rozpuszczalniku. Nie ma konkretnych ograniczeń jeśli chodzi stosowane rozpuszczalniki, pod warunkiem, że nie uczestniczą one w reakcji. Przykłady rozpuszczalników obejmują wodę; rozpuszczalniki amidowe, takie jak N,N-dimetyloformamid, N,N-dimetyloacetamid, N-metylopirolidon i dimetyloimidazolidon; alifatyczne alkohole, takie jak metanol, etanol, n-propanol, izopropanol i n-butanol; ketony, takie jak aceton, keton metylowoetylowy i keton metylowo-izobutylowy; oraz nitryle, takie jak acetonitryl i benzonitryl. Korzystne są woda, amidy i alifatyczne alkohole.
Rozpuszczalnik w pierwszym etapie korzystnie stosuje się w taki sposób, aby stosunek wagowy ilości nitrobenzenu o wzorze (1) do ilości rozpuszczalnika mieścił się w zakresie 0,05 do 1,0, a bardziej korzystnie 0,1 do 0,8.
Reakcję w pierwszym etapie na ogół prowadzi się w temperaturze nie wyższej niż temperatura wrzenia stosowanego rozpuszczalnika, korzystnie w temperaturze 0 do 150°C, a bardziej korzystnie 20 do 100°C. Czas trwania reakcji w pierwszym etapie w dużej mierze zależy od temperatury reakcji, ale na ogół reakcja jest zakończona w ciągu 20 godzin.
Reakcję w pierwszym etapie prowadzi się zwykle w obecności zasady. Przykłady korzystnych zasad obejmują węglan potasu, węglan sodu, węglan litu, wodorotlenek sodu, wodorotlenek potasu, wodorotlenek litu i metanolan sodu. Najkorzystniejsze są węglan potasu, węglan sodu, wodorotlenek sodu, wodorotlenek potasu i metanolan sodu. Zasadę zwykle stosuje się w ilości odpowiadającej 1 do 10 moli, a korzystnie 1,5 do 5 moli na 1 mol łącznej ilości związków wyjściowych.
W reakcji w pierwszym etapie można stosować inne niż zasada dodatki przyspieszające reakcję. Przykłady takich dodatków obejmują jodek potasu i N,N-dimetyloaminopirydynę. Dodatek można
PL 209 897 B1 stosować w ilości 0,0005 do 0,5 mola (mol dodatku/mol pochodnej nitrobenzenu), a korzystnie 0,001 do 0,1 mola na 1 mol pochodnej nitrobenzenu o wzorze (1).
Struktura chemiczna pochodnej sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (3) otrzymanej w pierwszym etapie jest zależna od struktury chemicznej pochodnej nitrobenzenu o wzorze (1), jak również od struktury chemicznej pochodnej kwasu tiosalicylowego o wzorze (2). Przykłady pochodnych sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego obejmują sulfid 2-nitro-2'-karboksy-difenylowy, sulfid 2-nitro-4-metoksy-2'-karboksy-difenylowy, sulfid 2-nitro-4-metylo-2'-karboksy-difenylowy, sulfid 2-nitro-4-fenylo-2'-karboksy-difenylowy, sulfid 2-nitro-4-acetylo-2'-karboksy-difenylowy i sulfid 2-nitro-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowy. Korzystne są sulfid 2-nitro-2'-karboksy-difenylowy i sulfid 2-nitro-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowy.
Wytworzoną w pierwszym etapie pochodną sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (3) można odzyskać stosując kombinację konwencjonalnego sposobu przemywania i konwencjonalnego sposobu rozdzielania, taką jak dodawanie kwasu w celu zakwaszenia mieszaniny reakcyjnej w połączeniu z sączeniem wytrąconego krystalicznego produktu, z wytworzeniem surowego produktu, lub kombinację, w której do mieszaniny reakcyjnej dodaje się wody i rozpuszczalnika ekstrakcyjnego (rozpuszczalnika organicznego), a następnie dodawanie kwasu celu zakwaszenia fazy wodnej mieszaniny reakcyjnej. Surowy produkt można również odzyskać przez umieszczenie pod zmniejszonym ciśnieniem części zawierającej rozpuszczalnik organiczny. Tak otrzymany surowy produkt można stosować per se w następnym etapie. W razie potrzeby, produkt można również oczyścić metodą chromatografii kolumnowej lub przez rekrystalizację. Sposób oczyszczania dobiera się w zależności od związku, który ma być oczyszczony. Jako kwas korzystnie stosuje się kwas solny, kwas siarkowy, kwas fosforowy lub kwas octowy.
W drugim etapie sposobu według wynalazku pochodną sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (3) redukuje się , uzyskują c pochodną sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (4).
W sposobie prowadzenia redukcji w drugim etapie stosuje się pallad lub platynę (sposób ten jest określony tu jako reakcja (C)). W reakcji redukcji jako źródło dostarczania wodoru stosuje się gazowy wodór.
Reakcja (C): Sposób z zastosowaniem palladu lub platyny
Reakcję prowadzi się w obecności katalizatora redukującego (np. katalizatora uwodornienia), wybranego z grupy obejmującej pallad (Pd) i platynę (Pt). Katalizator redukujący jest osadzony na nośniku węglowym (C). Korzystny jest Pd/C.
Katalizator redukujący zawierający pallad lub platynę można stosować w ilości odpowiadającej 0,01 do 30% wagowych (w odniesieniu do palladu lub platyny jako metalu), a korzystnie 0,05 do 10% wagowych w stosunku do ilości pochodnej sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (3). Gdy katalizator jest osadzony na nośniku, wówczas ilość jego wynosi 1 do 10% wagowych (w odniesieniu do palladu lub platyny) na ilość nośnika. Gdy stosuje się Pd/C, wówczas można stosować katalizator suchy z zawartością wody nie większą niż 5%, lub katalizator wilgotny, zawierający wodę w większych ilościach. Wilgotny katalizator może zawierać od 10 do 70% wagowych wody (ilość wody w odniesieniu do łącznej ilości katalizatora i nośnika).
Reakcję (C) prowadzi się na ogół w obecności gazowego wodoru pod ciśnieniem. A zatem, reakcję zwykle prowadzi się w autoklawie. Ciśnienie gazowego wodoru jest możliwie jak najwyższe. Na ogół, ciśnienie gazowego wodoru mieści się w zakresie (2 do 100) • 0,98 • 102 kPa (2 do 100 atmosfer). Reakcję można również prowadzić pod ciśnieniem atmosferycznym. W takim przypadku, redukcję (lub uwodornienie) prowadzi się w strumieniu gazowego wodoru.
Reakcję (C) prowadzi się zazwyczaj w rozpuszczalniku. Nie ma konkretnych ograniczeń jeśli chodzi o stosowane rozpuszczalniki, pod warunkiem, że nie uczestniczą one w reakcji. Przykłady rozpuszczalników obejmują alifatyczne alkohole, takie jak metanol, etanol, n-propanol, izopropanol i n-butanol, i rozpuszczalniki amidowe, takie jak N,N-dimetyloformamid, N,N-dimetyloacetamid, N-metylopirolidon i dimetyloimidazolidon. Korzystne są alkohole alifatyczne. Rozpuszczalnik korzystnie stosuje się w iloś ci 2 do 70% wagowych, a bardziej korzystnie 5 do 50% wagowych w odniesieniu do iloś ci pochodnej sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (3).
Reakcję (C) prowadzi się zwykle w temperaturze 10 do 200°C, a korzystnie 20 do 150°C. Czas trwania reakcji zależy od temperatury i ciśnienia gazowego wodoru, ale na ogół nie jest dłuższy niż 30 godzin.
Wytworzoną w reakcji (C) (uwodornienie) pochodną sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (4) moż na odzyskać stosują c konwencjonalną kombinację sposobów przemywania i rozdzielania, taką jak sączenie mieszaniny reakcyjnej i zatężanie przesączu pod zmniejszonym ciśnieniem.
PL 209 897 B1
Tak otrzymany produkt można stosować per se w następnym etapie. W razie potrzeby, produkt można również oczyścić metodą chromatografii kolumnowej lub przez rekrystalizację. Sposób oczyszczania dobiera się w zależności od produktu, który ma być oczyszczony.
Struktura chemiczna wytworzonej w drugim etapie (etap redukcji) pochodnej sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (4) zależy od struktury chemicznej sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (3) stosowanego w drugim etapie jako związek wyjściowy. Przykłady pochodnych sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (4) obejmują sulfid 2-amino-2'-karboksy-difenylowy, sulfid 2-amino-4-metoksy-2'-karboksy-difenylowy, sulfid 2-amino-4-metylo-2'-karboksy-difenylowy, sulfid 2-amino-4-fenylo-2'-karboksy-difenylowy, sulfid 2-amino-4-acetylo-2'-karboksy-difenylowy i sulfid 2-amino-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowy. Korzystne są sulfid 2-amino-2'-karboksy-difenylowy i sulfid 2-amino-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowy.
W trzecim etapie sposobu wedł ug wynalazku pochodną sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (4) kondensuje się przez odwodnienie i uzyskuje się pochodną dibenzotiazepiny o wzorze (5).
Reakcję w trzecim etapie prowadzi się w hydrofobowym rozpuszczalniku organicznym, który nie bierze udziału w reakcji. Przykłady rozpuszczalników organicznych obejmują aromatyczne węglowodory, takie jak toluen, ksylen, kumen i benzen; halogenowane węglowodory aromatyczne, takie jak chlorobenzen, 1,2-dichlorobenzen, 1,3-dichlorobenzen, 1,4-dichlorobenzen, bromobenzen, 1,2-dibromobenzen, 1,3-dibromobenzen i 1,4-dibromobenzen; cykliczne węglowodory alifatyczne, takie jak cykloheksan, cykloheptan i cyklooktan; oraz alifatyczne estry, takie jak octan etylu, octan butylu, maślan metylu, maślan etylu i maślan butylu. Korzystne są toluen, ksylen, kumen i 1,2-dichlorobenzen.
Nie ma konkretnych ograniczeń co do ilości stosowanego w trzecim etapie rozpuszczalnika. Jednakże, korzystnie rozpuszczalnik stosuje się w ilości, przy której stosunek ciężaru pochodnej sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego do objętości rozpuszczalnika (% wag./% obj.) jest nie mniejszy niż 3%, a korzystnie mieści się w zakresie 4 do 40%. W celu zwiększenia szybkości reakcji i stopnia konwersji, reakcję w trzecim etapie można prowadzić w aparaturze Deana-Starka do odwadniania azeotropowego (z ogrzewaniem i usuwaniem wody wytworzonej podczas reakcji). Nie ma konkretnych ograniczeń co do temperatury reakcji w trzecim etapie, pod warunkiem, że jest ona niższa od temperatury wrzenia stosowanego rozpuszczalnika. Korzystna temperatura wynosi 100 do 200°C.
Struktura chemiczna wytworzonej w trzecim etapie pochodnej dibenzotiazepiny o wzorze (5) zależy od struktury chemicznej pochodnej sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (4). Przykłady pochodnych dibenzotiazepiny o wzorze (5) obejmują dibenzo[b,f][1,4]tiazepin-11-on, 8-metylo-dibenzo[b,f][1,4]tiazepin-11-on, 8-fenylo-dibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-on, 8-metoksy-dibenzo-[b,f][1,4]tiazepin-11-on i 2-metoksy-dibenzo[b,f][1,4]tiazepin-11-on. Korzystne są dibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-on i 2-metoksy-dibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-on.
Wytworzoną w trzecim etapie pochodną dibenzotiazepiny o wzorze (5) można łatwo odzyskać przez oziębienie mieszaniny reakcyjnej, w wyniku czego wytrąca się krystaliczny produkt, pochodna dibenzotiazepiny. Następnie wytrącony krystaliczny produkt zbiera się przez przesączenie i uzyskuje się pochodną dibenzotiazepiny o wysokiej czystości. Gdy wymagane jest dalsze oczyszczenie, można stosować rekrystalizację lub chromatografię kolumnową. W innym sposobie, mieszaninę reakcyjną alkalizuje się dodatkiem wodnego roztworu substancji alkalicznej, po czym przed wytrąceniem żądanego produktu część wodną usuwa się. Pozostałą część organiczną oziębia się następnie, w wyniku czego wytrąca się krystaliczny produkt, pochodna dibenzotiazepiny. Wodny roztwór substancji alkalicznej można wytworzyć stosując wodorowęglan sodu, węglan sodu, węglan potasu, wodorotlenek sodu lub wodorotlenek potasu. Stężenie związku alkalicznego w alkalicznym roztworze korzystnie mieści się w zakresie 0,5 do 30% wagowych. Nie ma konkretnych ograniczeń co do ilości roztworu alkalicznego, ale korzystnie stosuje się go w ilości 0,05 do 0,4 części wagowych na 1 część wagową produktu z trzeciego etapu (tj. pochodnej dibenzotiazepiny o wzorze (5)).
Poniżej opisano korzystne wykonania wynalazku, przy czym poniższe punkty 1, 2, 5 i 9 dotyczą pierwszego etapu, który nie jest objęty przedmiotem wynalazku.
1) Pochodną nitrobenzenu o wzorze (1) jest 2-chloronitrobenzen lub 2-bromonitrobenzen.
2) Pochodną kwasu tiosalicylowego o wzorze (2) jest kwas tiosalicylowy lub kwas 5-metoksytiosalicylowy.
3) W trzecim etapie sposobu wytwarzania pochodnych dibenzotiazepiny według wynalazku jako zasadę stosuje się węglan potasu, wodorotlenek potasu lub metanolan sodu.
PL 209 897 B1
4) Pochodną sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (3) jest sulfid 2-nitro-2'-karboksy-difenylowy lub sulfid 2-nitro-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowy.
5) W pierwszym etapie sposobu wytwarzania pochodnych dibenzotiazepiny według wynalazku jako rozpuszczalnik do reakcji stosuje się N,N-dimetyloformamid lub metanol.
6) W drugim etapie sposobu wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny według wynalazku redukcję prowadzi się w obecności katalizatora wybranego z grupy obejmującej Pd/C, a jako rozpuszczalnik stosuje się metanol lub etanol.
7) Pochodną sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego o wzorze (4) jest sulfid 2-amino-2'-karboksy-difenylowy, sulfid 2-amino-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowy lub 2-metoksy-dibenzo[b,f]-[1,4]tiazepin-11-on.
8) Pochodną dibenzotiazepiny o wzorze (5) jest dibenzo[b,f][1,4]tiazepin-11-on lub 2-metoksydibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-on.
9) W pierwszym etapie jako pochodną nitrobenzenu o wzorze (1) stosuje się 2-chloronitrobenzen lub 2-bromonitro-benzen, jako pochodną kwasu tiosalicylowego o wzorze (2) stosuje się kwas tiosalicylowy lub kwas 5-metoksytiosalicylowy, jako zasadę stosuje się węglan potasu, jako rozpuszczalnik stosuje się N,N-dimetyloformamid, a wytworzona pochodną sulfidu 2-nitro-2'-karboksydifenylowego o wzorze (3) jest sulfid 2-nitro-2'-karboksy-difenylowy lub sulfid 2-nitro-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowy.
10) W drugim etapie sulfid 2-nitro-2'-karboksy-difenylowy lub sulfid 2-nitro-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowy redukuje się stosując gazowy wodór w obecności platyny lub palladu, z wytworzeniem, odpowiednio, sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego lub sulfidu 2-amino-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowego.
11) W trzecim etapie sulfid 2-amino-2'-karboksy-difenylowy lub sulfid 2-amino-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowy przeprowadza się, odpowiednio, w dibenzo-[b,f][1,4]tiazepin-11-on lub 2-metoksy-dibenzo[b,f][1,4]tiazepin-11-on.
Wynalazek opisano dalej w następujących, nieograniczających przykładach.
P r z y k ł a d 1
W 120 ml N,N-dimetyloformamidu rozpuszczono 94,5 g (0,60 mola) 2-chloronitrobenzenu i 159,0 g (1,15 mola) wę glanu potasu. Do wytworzonego roztworu w N,N-dimetyloformamidzie wkroplono roztwór 77,1 g (0,50 mola) kwasu tiosalicylowego w 120 ml N,N-dimetyloformamidu. Reakcję prowadzono mieszając otrzymaną mieszaninę w temperaturze 70°C przez 6 godzin. Do mieszaniny reakcyjnej dodano 800 ml wody i 700 ml octanu etylu. Część wodną oddzielono i zakwaszono dodatkiem 400 mg lodu i 194 ml stężonego kwasu solnego. Kwaśny roztwór mieszano w temperaturze pokojowej przez 1 godzinę. Wytracony krystaliczny produktu zebrano przez odsączenie i wysuszono, uzyskując 134,0 g (0,49 mola) sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego w postaci żółtego proszku. Wydajność w odniesieniu do kwasu tiosalicylowego wynosiła 98%.
1H-NMR (DMSO-d6): δ
7,1-8,3 (m, 8H), 13,1-1,35 (szer., 1H).
P r z y k ł a d 2
W 120 ml N,N-dimetyloformamidu rozpuszczono 94,5 g (0,60 mola) 2-chloronitrobenzenu i 159,0 g (1,15 mola) wę glanu potasu. Do wytworzonego roztworu w N,N-dimetyloformamidzie wkroplono roztwór 77,1 g (0,50 mola) kwasu tiosalicylowego w 120 ml N,N-dimetyloformamidu. Reakcję prowadzono mieszając otrzymaną mieszaninę w temperaturze 70°C przez 6 godzin. Do mieszaniny reakcyjnej dodano 800 ml wody i 700 ml octanu etylu. Część wodną oddzielono i zakwaszono dodatkiem 200 ml wody i 194 ml stężonego kwasu solnego. Kwaśny roztwór mieszano w temperaturze pokojowej przez 1 godzinę. Wytracony krystaliczny produktu zebrano przez odsączenie i wysuszono, uzyskując 123,0 (0,45 mola) sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego w postaci żółtego proszku. Wydajność w odniesieniu do kwasu tiosalicylowego wynosiła 90%.
P r z y k ł a d 3
Powtórzono procedurę z przykładu 1, ale zamiast 2-chloronitrobenzenu stosowano 121,2 g (0,60 mola) 2-bromo-nitrobenzenu i otrzymano 134,0 g (0,49 mola) sulfidu 2-nitro-2'-karboksydifenylowego. Wydajność w odniesieniu do kwasu tiosalicylowego wynosiła 98%.
P r z y k ł a d 4
Powtórzono procedurę z przykładu 1, ale zamiast kwasu tiosalicylowego stosowano 93,8 g (0,50 mola) kwasu 5-metoksytiosalicylowego i otrzymano 137,3 g (0,45 mola) sulfidu 2-nitro-2'10
PL 209 897 B1
-karboksy-difenylowego. Wydajność w odniesieniu do kwasu 5-metoksytiosalicylowego wynosiła 90%. Temperatura topnienia: 185-187°C.
P r z y k ł a d 5
Powtórzono procedurę z przykładu 1, ale zamiast N,N-dimetyloformamidu stosowano metanol i otrzymano 131,3 g (0,48 mola) sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego. Wydajność w odniesieniu do kwasu tiosalicylowego wynosiła 96%.
P r z y k ł a d 6
Powtórzono procedurę z przykładu 5, ale zamiast węglanu potasu stosowano 46,0 g (1,15 mola) wodorotlenku sodu i otrzymano 130,0 g (0,47 mola) sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego. Wydajność w odniesieniu do kwasu tiosalicylowego wynosiła 94%.
P r z y k ł a d 7
Powtórzono procedurę z przykładu 5, ale zamiast węglanu potasu stosowano 62,1 g (1,15 mola) metanolanu sodu, a reakcję prowadzono przez 5 godzin. Otrzymano 131,8 g (0,48 mola) sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego. Wydajność w odniesieniu do kwasu tiosalicylowego wynosiła 96%.
P r z y k ł a d 8
Powtórzono procedurę z przykładu 7, ale przed reakcją do mieszaniny reakcyjnej dodano 3,9 g (0,02 mola) jodku potasu i otrzymano 133,8 g (0,49 mola) 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego. Wydajność w odniesieniu do kwasu tiosalicylowego wynosiła 97%.
P r z y k ł a d 13
Do autoklawu o objętości 300 ml dodano 1,37 g Pd (5% wagowych)/C, 13,7 g (0,05 mola) otrzymanego w przykładzie 1 sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego i 95 ml metanolu. Reakcję uwodornienia prowadzono mieszając mieszaninę w temperaturze 25°C przez 6 godzin pod ciśnieniem gazowego wodoru 10 • 0,98 • 102 kPa (10 atmosfer). Mieszaninę reakcyjną przesączono i przesącz zatężono pod zmniejszonym ciśnieniem, uzyskując 11,7 g (0,048 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksydifenylowego w postaci bezbarwnego sproszkowanego produktu. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 95%. Temperatura topnienia: 150-151°C.
P r z y k ł a d 14
Powtórzono procedurę z przykładu 13, ale zmieniono temperaturę i czas trwania reakcji odpowiednio na 50°C i 4 godziny. Otrzymano 12,0 g (0,049 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksydifenylowego. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 98%.
P r z y k ł a d 15
Powtórzono procedurę z przykładu 14, ale zamiast 1,37 g Pd (5% wag.)/C stosowano 2,91 g Pd (5% wag.)/C (zawartość wody: 52,9% wagowych) i otrzymano 11,9 g (0,049 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 97%.
P r z y k ł a d 16
Powtórzono procedurę z przykładu 14, ale zmieniono ilość metanolu i czas trwania reakcji, odpowiednio na 50 ml i 6 godzin. Otrzymano 11,9 g (0,049 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksydifenylowego. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 97%.
P r z y k ł a d 17
Powtórzono procedurę z przykładu 14, ale zmieniono ilość metanolu i czas trwania reakcji, odpowiednio na 180 ml i 6 godzin. Otrzymano 11,2 g (0,046 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksydifenylowego. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 91%.
P r z y k ł a d 18
Powtórzono procedurę z przykładu 14, ale zamiast metanolu stosowano etanol, i otrzymano 11,2 g (0,046 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 92%.
P r z y k ł a d 19
Powtórzono procedurę z przykładu 14, ale zamiast 1,37 g Pd (5% wag.)/C stosowano 640 mg tlenku platyny (PtO2) i otrzymano 10,8 g (0,044 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 88%.
P r z y k ł a d 20
Powtórzono procedurę z przykładu 14, ale stosowano 15,2 g (0,05 mola) sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowego otrzymanego w przykładzie 4, i uzyskano 12,7 g (0,046 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksy-4'-dimetoksy-difenylowego. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-4'-dimetoksy-difenylowego wynosiła 92%.
PL 209 897 B1
P r z y k ł a d 21
W 300 ml toluenu rozpuszczono 24,5 g (0,10 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego. Reakcję prowadzono ogrzewając otrzymany roztwór w toluenie do wrzenia pod chłodnicą zwrotną przez 20 godzin. Mieszaninę reakcyjną oziębiono do temperatury pokojowej i wytrącony krystaliczny produkt zebrano przez odsączenie. Zebrany produkt wysuszono i otrzymano 15,7 g (0,069 mola) dibenzo[b,f] [1,4]tiazepin-11-onu w postaci bezbarwnych igiełek. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 69%. Temperatura topnienia: 259-260°C.
H-NMR (DMSO-d6): δ
7,05-7,80 (m, 8H), 10,7 (s, 1H).
P r z y k ł a d 22
W 300 ml toluenu rozpuszczono 24,5 g (0,10 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego. Reakcję prowadzono ogrzewając otrzymany roztwór w toluenie w aparaturze Deana-Starka przez 20 godzin z azeotropowym odwadnianiem. Mieszaninę reakcyjną ozię biono do temperatury pokojowej i wytrącony krystaliczny produkt zebrano przez odsączenie. Zebrany produkt wysuszono i otrzymano 18,2 g (0,080 mola) dibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-onu w postaci bezbarwnych igiełek. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 80%.
P r z y k ł a d 23
Powtórzono procedurę z przykładu 22, ale jako rozpuszczalnik reakcyjny stosowano ksylen, a czas trwania reakcji wynosił 15 godzin. Otrzymano 22,3 g (0,098 mola) dibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-onu w postaci bezbarwnych igieł ek. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 98%.
P r z y k ł a d 24
Powtórzono procedurę z przykładu 22, ale jako rozpuszczalnik reakcyjny stosowano kumen, a czas trwania reakcji wynosił 10 godzin. Otrzymano 22,3 g (0,098 mola) dibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-onu w postaci bezbarwnych igieł ek. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 98%.
P r z y k ł a d 25
W 300 ml ksylenu rozpuszczono 24,5 g (0,10 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego otrzymanego w przykładzie 14. Reakcję prowadzono ogrzewając otrzymany roztwór w ksylenie w aparaturze Deana-Starka przez 20 godzin z azeotropowym odwadnianiem. Mieszaninę reakcyjną oziębiono do temperatury 75°C. Oziębioną mieszaninę reakcyjną mieszano w temperaturze 75°C przez 30 minut, po czym dodano 240 ml wodnego nasyconego roztworu wodorowęglanu sodu. Wytrącony krystaliczny produkt zebrano przez odsączenie. Zebrany produkt wysuszono i otrzymano 21,5 g (0,095 mola) dibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-onu w postaci bezbarwnych igiełek. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 95%.
P r z y k ł a d 26
Powtórzono procedurę z przykładu 25, ale zamiast nasyconego wodnego roztworu wodorowęglanu sodu stosowano 200 ml wodnego 1N roztworu wodorotlenku sodu. Otrzymano 21,1 g (0,093 mola) dibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-onu w postaci bezbarwnych igiełek. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 93%.
P r z y k ł a d 27
Powtórzono procedurę z przykładu 25, ale jako rozpuszczalnik reakcyjny stosowano kumen, a reakcję prowadzono przez 10 godzin. Otrzymano 22,0 g (0,097 mola) dibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-onu w postaci bezbarwnych igiełek. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 97%.
P r z y k ł a d 28
Powtórzono procedurę z przykładu 23, ale stosowano 27,5 g (0,10 mola) sulfidu 2-amino-2'-karboksy-4'-metoksy-difenylowego otrzymanego w przykładzie 12. Otrzymano 23,6 g (0,092 mola) 2-metoksy-dibenzo[b,f][1,4]-tiazepin-11-onu w postaci bezbarwnych igiełek. Wydajność w odniesieniu do sulfidu 2-amino-4'-metoksy-2'-karboksy-difenylowego wynosiła 92%. Temperatura topnienia: 220-223°C.
Zastosowanie w przemyśle
Pochodną dibenzotiazepiny przedstawioną wzorem (5), która ma znaczenie jako związek pośredni do wytwarzania środków farmaceutycznych, można łatwo wytworzyć z wysoką wydajnością i zastosowaniem ł atwych procedur sposobem wedł ug wynalazku, który obejmuje etapy redukcji pochodnej sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego do pochodnej sulfidu 2-amino-2-karboksy-difenylowego, a produkt ten poddaje się reakcji odwadniania-kondensacji.

Claims (1)

  1. Sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny o następującym wzorze (5) w którym każdy spoś ród R1, R2, R3, R4, R5, R6, R7 i R8 niezależ nie oznacza atom wodoru, grupę alkilową mającą 1 do 10 atomów węgla, grupę alkoksylową mającą 1 do 10 atomów węgla, grupę alkilokarbonylową mającą 2 do 11 atomów węgla, grupę fenylową, naftylową lub antrylową, grupę aryloksylową mającą jako część arylową fenyl, naftyl lub antryl, lub grupę arylo-karbonylową mającą jako część arylową fenyl, naftyl lub antryl, znamienny tym, że obejmuje etapy redukcji pochodnej sulfidu 2-nitro-2'-karboksy-difenylowego o nastę pującym wzorze (3) w którym każdy spośród R1, R2, R3, R4, R5, R6, R7 i R8 ma wyżej podane znaczenie, przy czym redukcję prowadzi się w obecności gazowego wodoru pod ciśnieniem i w obecności katalizatora redukującego obejmującego pallad osadzony na nośniku węglowym lub platynę osadzoną na nośniku węglowym.
    z wytworzeniem pochodnej sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego o następującym wzorze (4) w którym każdy spośród R1, R2, R3, R4, R5, R6, R7 i R8 ma wyżej podane znaczenie, oraz poddania wytworzonej pochodnej sulfidu 2-amino-2'-karboksy-difenylowego reakcji odwodnienia-kondensacji, przy czym reakcję tę prowadzi się w organicznym rozpuszczalniku hydrofobowym, z ogrzewaniem pod chł odnicą zwrotną i z usuwaniem wody wytworzonej w reakcji.
PL383405A 1999-07-09 1999-07-09 Sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny PL209897B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL383405A PL209897B1 (pl) 1999-07-09 1999-07-09 Sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL383405A PL209897B1 (pl) 1999-07-09 1999-07-09 Sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny

Publications (1)

Publication Number Publication Date
PL209897B1 true PL209897B1 (pl) 2011-11-30

Family

ID=45002471

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL383405A PL209897B1 (pl) 1999-07-09 1999-07-09 Sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL209897B1 (pl)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
IL189161A (en) Process for preparing a 2-nitro-2'-carboxy-diphenylsulfide derivative
US7671195B2 (en) Process for preparing dibenzothiazepine compounds
JPWO2001004106A1 (ja) ジベンゾチアゼピン誘導体の製造法
JP3865096B2 (ja) ジベンゾチアゼピン誘導体の製造方法
PL209897B1 (pl) Sposób wytwarzania pochodnej dibenzotiazepiny
CN1872846B (zh) 二苯并硫氮*衍生物的制备方法
CN100577653C (zh) 二苯并硫氮衍生物的制备方法
JP2011126887A (ja) ジベンゾチアゼピン誘導体の製造法
US6680388B2 (en) Method for preparing substituted 5-amino-N-phenyl-1,2,4-triazole-3-sulfonamides
MX2008009914A (en) Process for preparing dibenzothiazepine compounds
HK1098142B (en) Process for producing dibenzothiazepine derivatives
HK1092460B (en) Process for producing dibenzothiazepine derivatives
ZA200200158B (en) Process for producing dibenzothiazepine derivatives.

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20140709