PL211605B1 - Sposób wytwarzania monodyspersyjnego węglanu wapnia - Google Patents

Sposób wytwarzania monodyspersyjnego węglanu wapnia

Info

Publication number
PL211605B1
PL211605B1 PL389155A PL38915509A PL211605B1 PL 211605 B1 PL211605 B1 PL 211605B1 PL 389155 A PL389155 A PL 389155A PL 38915509 A PL38915509 A PL 38915509A PL 211605 B1 PL211605 B1 PL 211605B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
caco3
calcium carbonate
acid
fatty acids
solution
Prior art date
Application number
PL389155A
Other languages
English (en)
Other versions
PL389155A1 (pl
Inventor
Karolina Kędra-Królik
Paweł Gierycz
Małgorzata Wszelaka-Rylik
Original Assignee
Inst Chemii Fizycznej Polskiej Akademii Nauk
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Chemii Fizycznej Polskiej Akademii Nauk filed Critical Inst Chemii Fizycznej Polskiej Akademii Nauk
Priority to PL389155A priority Critical patent/PL211605B1/pl
Publication of PL389155A1 publication Critical patent/PL389155A1/pl
Publication of PL211605B1 publication Critical patent/PL211605B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób wytwarzania monodyspersyjnego węglanu wapnia pokrytego równomiernie kwasami tłuszczowymi lub ich mieszaniną, znajdującego zastosowanie w przemyśle nowych materiałów, zwłaszcza w przemyśle farmaceutycznym oraz w przemyśle produkującym biosensory.
Procesy tworzenia i agregacji węglanu wapnia są badane od wielu lat, ze względu na jego szerokie zastosowania w przemyśle nowych materiałów, farmaceutycznym, itp. Są one dobrze opisane w literaturze (N. Spanos and P. G. Koutsoukos, J. Phys. Chem. B, 102 (1998) 6679, S. Rigopoulos, A. Jones, Ind. Eng. Chem. Res., 42 (2003) 6567, J. Schlomach, K. Quarch, M. Kind, Chem. Eng. Technol., 29 (2006) 215, O. Sohnel, J. W. Mullin, J. Cryst. Growth, 60 (1982) 239, M. M. Reddy, G. H. Nancollas, J. Cryst. Growth, 35 (1976) 33, T. F. Kazmierczak, M. B. Tomson, G. H. Nancollas, J. Phys. Chem., 86 (1982) 103, T. Jung, W. S. Kim, Ch. K. Choi, Cryst. Res. Technol., 40 (2005) 586, V. Y. Dindore, D. W .F. Brilman, G. F. Versteeg, Chem. Eng. Sci., 60 (2005) 467, Y. Kitano, K. Park, D. W. Hood, J. Geophys. Res., 67 (1962) 4873, J. F. Chen, Y. H. Wang, F. Guo, X. M. Wang, Ch. Zheng, Ind. Eng. Chem. Res., 39 (2000) 948, L. M. Cafiero, G. Baffi, A. Chianese, R. J. J. Jachuck, Ind. Eng. Chem. Res., 41 (2002) 5240, B. Feng, A. K. Yonga, H. Ana, Mater. Sci. Eng., A 445-446 15 (2007) 170, G. Montes-Hernandez, F. Renard, N. Geoffroy, L. Charlet, J. Pironon, J. Cryst. Growth, 308 (2007) 228). Jednakże, mechanizm samego procesu tworzenia cząstek węglanu wapnia nie jest w pełni poznany. Zależ y on, bowiem przede wszystkim od sposobu prowadzenia reakcji jego otrzymywania.
Podstawowy problem przy produkcji funkcjonalnych materiałów stałych opartych na węglanie wapnia, dotyczy w pełni kontrolowanej reakcji jego wytrącania. Bardzo istotny jest tu mechanizm nukleacji, a później wzrostu i agregacji powstających kryształów, Znane są dwa ogólne mechanizmy wzrostu kryształów (N. Spanos and P. G. Koutsoukos, J. Phys. Chem. B, 102 (1998) 6679, B. Judat, M. Kind, J. Colloid Interface Sci., 269 (2004) 341). Jeden, który zakłada, że duże powstają z małych kryształów, które mają większą rozpuszczalność niż te duże (małe kryształy są paliwem dla powstawania dużych) i drugi tzw. „nieklasyczny” zakładający łączenie się nowopowstających nanokryształów, które następnie rosną tworząc duże kryształy. Również istotne dla wzrostu kryształów mogą być obecne w roztworze jony i organiczne związki (B. Judat, M. Kind, J. Colloid Interface Sci., 269 (2004) 341, J. F. Banfield, S. A. Welch, H. Zhang, T. T. Ebert, R. L. Penn, Science, 289 (2000) 751). Jest znanych wiele mechanizmów agregacji powstałych kryształów CaCO3 (B. Judat, M. Kind, J. Colloid Interface Sci., 269 (2004) 341, H. Colfen, M. Antonietti, Angew. Chem. Int. Ed., 44 (2005) 5576, T. Wang, M. Antonietti, H. Colfen, Chem. Eur. J., 12 (2006) 5722), które jak już wspomniano silnie zależą od sposobu prowadzenia reakcji otrzymywania.
W ostatnich latach pojawiły się prace opisują ce otrzymywanie kryształów CaCO3 w układach, w których dodawane są związki organiczne i które tworzą makro- i mikroemulsje lub układy zol-żel (A. W. Xu, Q. Yu, W. F. Dong, M. Antonietti, H. Colfen, Adv. Mater., 17 (2005) 2217, P. J. J. A. Buijnsters, J. J. J. M. Donners, S. J. Hill, B. R. Heywood, R. J. M. Noite, B. Zwanenburg, N. A. J. M. Sommerdijk, Langmuir, 17 (2001) 3623, C. Damie, A. Kumar, S. R. Sainkar, M. Bhagawat, M. Sastry, Langmuir, 18 (2002) 6075). Te metody otrzymywania CaCO3 dają co prawda możliwość kontrolowania procesu wytracania, ale otrzymany węglan wapnia jest bardzo zanieczyszczony, co stwarza dodatkowe problemy.
Jednym z najważniejszych, współczesnych zastosowań przemysłowych nowych materiałów, jest ich zastosowanie w przemyśle farmaceutycznym oraz w przemyśle produkującym biosensory. Do tego celu najlepiej nadają się nanomateriały nieorganiczne pokryte warstwą organiczną (A. W. Xu, Q. Yu, W. F. Dong, M. Antonietti, H. Colfen, Adv. Mater., 17 (2005) 2217, P. J. J. A. Buijnsters, J. J. J. M. Donners, S. J. Hill, B. R. Heywood, R. J. M. Noite, B. Zwanenburg, N. A. J. M. Sommerdijk, Langmuir, 17 (2001) 3623, C. Damie, A. Kumar, S. R. Sainkar, M. Bhagawat, M. Sastry, Langmuir, 18 (2002) 6075). Takie supramolekularne struktury posiadają bowiem zarówno własności materiału nieorganicznego, jak i organicznego. W rezultacie można otrzymać stabilny układ o odpowiedniej, potrzebnej w danej sytuacji architekturze i własnościach, co wyjaśnia ich szerokie możliwości zastosowań w biotechnologiach i medycynie.
Głównym celem wynalazku jest otrzymanie i scharakteryzowanie ściśle zdefiniowanych nanocząsteczek węglanu wapnia pokrytych monowarstwą dwóch kwasów tłuszczowych: kwasu laurynowego i mirystynowego. Szczególnie ważne, dla przyszłych zastosowań, jest równomierne pokrycie nanoPL 211 605 B1 cząstek CaCO3 monowarstwą. Stosowane do tej pory metody dawały możliwość pokrywania cząstek węglanu wapnia kwasami tłuszczowymi, ale były to mieszaniny mono-, bi- i wielowarstwowe.
Nieoczekiwanie okazało się, że możliwy jest taki sposób prowadzenia procesu wytwarzania formy polimorficznej CaCO3 oraz pokrywania go mieszaniną kwasów tłuszczowych, według wynalazku, który umożliwia otrzymanie czystego kalcytu, o ściśle zdefiniowanym rozmiarze, stabilnych, jednorodnych i czystych nanocząsteczek węglanu wapnia pokrytych równomiernie kwasami tłuszczowymi lub ich mieszaniną.
Sposób wytwarzania monodyspersyjnego węglanu wapnia według wynalazku polega na tym, że prowadzi się reakcję otrzymywania węglanu wapnia CaCO3 w cienkim filmie cieczy - roztworze wodorotlenku wapnia - Ca(OH)2 o początkowym stężeniu Ca(OH)2 wynoszącym 56 mM, korzystnie utworzonym na powierzchni dysków, będącym w stałym kontakcie z przepływającym, gazowym dwutlenkiem węgla - CO2, przy czym reakcję prowadzi się w temperaturze od 24,5 do 25,5°C, pod ciśnieniem od 98000 do 101323 Pa, przy pH od 12,8 do 7,5, korzystnie w dyskowym reaktorze rotacyjnym, po czym otrzymaną w ten sposób zawiesinę monodyspersyjnego węglanu wapnia miesza się z roztworem kwasu laurynowego lub kwasu mirystynowego, lub ich mieszaniny w etanolu.
Korzystnie, proces prowadzi się w dyskowym reaktorze rotacyjnym, pod ciśnieniem atmosferycznym, w temperaturze 25°C, przy szybkości obrotów dysków równej 120 obrotów na minutę i przepływie CO2 równym 2 dm3 na min.
Korzystnie, otrzymaną zawiesinę monodyspersyjnego węglanu wapnia miesza się z roztworem kwasu laurynowego, kwasu mirystynowego lub ich mieszaniny w etanolu, w ilości 10 mM kwasu tłuszczowego na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 i dokonuje się pokrycia alkilową 0,5 monowarstwą.
Korzystnie, otrzymaną zawiesinę monodyspersyjnego węglanu wapnia miesza się z roztworem kwasu laurynowego, kwasu mirystynowego lub ich mieszaniny w etanolu, w ilości 20 mM kwasu tłuszczowego na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 i dokonuje się pokrycia alkilową monowarstwą.
Korzystnie, otrzymaną zawiesinę monodyspersyjnego węglanu wapnia miesza się z roztworem kwasu laurynowego, kwasu mirystynowego lub ich mieszaniny w etanolu, w ilości 30 mM kwasu tłuszczowego na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 i dokonuje się pokrycia alkilową 1,5 monowarstwą.
W przykładowej realizacji sposobu według wynalazku są to następują ce aparaty:
1) Dyskowy reaktor rotacyjny
Zastosowany w eksperymencie dyskowy reaktor rotacyjny (Rogut, J., Bruckle, J., Bless, D., (2001) „Novel Rotating Disc Precipitation Reactor for the Recovery of Metals from Waste Waters”, ICMAT 2001, Singapore, 1-6th June 2001) przedstawiony jest schematycznie na fig. 1. Na fig. 2 przedstawiono natomiast schemat eksperymentalnego układu z zastosowaniem dyskowego reaktora rotacyjnego do przeprowadzania reakcji gaz-ciecz-ciało stałe.
Wszystkie części reaktora zostały wykonane z żywicy poliwęglanowej. Sercem reaktora jest układ 25 wertykalnych dysków (fig. 1) zamontowanych na wspólnej osi umożliwiającej rotację. Dyski te o ś rednicy 25 cm i gruboś ci 2 mm zamontowane są w odległ o ś ci 2 cm od siebie. Reaktor posiada dwa takie niezależne układy 25 dysków, umieszczone w dwóch komorach i napędzane dwoma silnikami elektrycznymi. Elektryczny silnik, napędzający układ dysków, pozwala na płynną regulacje częstości obrotów dysków od 0 do 200 obrotów na minutę. W dolnej części komory dysków umieszcza się ciecz, która w czasie obrotów dysku tworzy na nim cienki film i jest wynoszona do górnej części komory, w której znajduje się gaz. W utworzonym na dysku filmie cieczy zachodzi przenoszenie masy na drodze konwekcyjno-dyfuzyjnej. Każda z komór składa się z 5 takich samych przedziałów (5 dysków w każ dym przedziale) umożliwiających przepływ cieczy między nimi lub mogących pracować niezależnie (przepływ między przedziałami może być zablokowany), maksymalne całkowita objętość cieczy w jednym przedziale moż e wynosić 2 dm3. Reaktor jest zamknięty od góry pokrywą z zamontowanymi dwoma wentylatorami umożliwiającymi prawidłowy przepływ gazu w reaktorze.
Reaktor ten, dzięki możliwości kontrolowania lokalnego przesycenia poprzedzającego wytrącanie, idealnie nadaje się do otrzymywania stałych cząstek węglanu wapnia o ściśle zdefiniowanej strukturze krystalicznej (kalcyt) i ściśle zdefiniowanym rozkładzie wielkości cząstek (K. Kędra-Królik, P. Gierycz, J. Cryst. Growth, 311 (2009) 3674, K. Kędra-Królik, P. Gierycz, J. Bucki, Arch. Metall. Mater., 51 (4) (2006) 635, K. Kędra-Królik, P. Gierycz, J. Therm. Anal. Cal., 83 (3) (2006) 579). Trójfazowa (gaz-ciecz-ciało stałe) reakcja otrzymywania węglanu wapnia może być w nim prowadzona w sposób okresowy, albo ciągły.
PL 211 605 B1
2) pH-metr
Zmiany pH w czasie reakcji mierzone były pH-metrem wykorzystującym zespoloną elektrodę szklaną (EPP-3, Elmetron, Poland). Elektroda EPP-3 była kalibrowana przed każdym pomiarem w trzech buforowych roztworach (pH, w temperaturze 25°C, równe 7,0, 10,0 i 11,85). pH-metr był połączony z komputerem, który zbierał i rejestrował wartości zmieniającego się pH co 1 sekundę.
3) Dyfraktometr
Dyfraktogramy proszkowe (promienie X) były otrzymywane przy użyciu „Bruker AXS D8 Advance Powder Diffractometer” z wykorzystaniem promieniowania Cu Ka. Do analizy struktury otrzymanych kryształów CaCO3 został wykorzystany kąt 29 (zakres od 20° do 100°) z krokiem 0,1° i krokiem czasowym równym 1 s. Wielkość otrzymanych cząstek określona zastała przy pomocy równania Scherrera (H. P. Klug, L. E. Alexander, X-Ray Diffraction Procedures, Wiley, New York 1974) dla całkowitej szerokości połowy maksimum piku dyfrakcyjnego.
4) Zetametr
Rozmiar otrzymanych cząstek zarówno czystego CaCO3, jak i CaCO3 pokrytego kwasami tłuszczowymi został także określony przy pomocy zetametru „Zeta Plus Instrument (Brookhaven Instruments Co.)”. Wykorzystuje on metodę dynamicznego rozpraszanie światła do określania efektywnej średnicy cząstek i ich rozkładu.
5) Turbiscan
Turbiscan „Turbiscan Lab instrument (Formulaction)” został wykorzystany jako dodatkowy przyrząd służący do analizy średnicy otrzymanym cząstek czystego CaCO3. Wykorzystuje on analizę kinetyki sedymentacji, zbieranej przy pomocy transmitancji profili elektroluminescencji diody (A.air = 880 nm) w próbce o grubości 55 mm, umieszczonej w szklanej celi, przez godzinę, w odstępach minutowych, do określenia średnich średnic badanych cząstek. Hydrodynamiczne średnice cząstek są obliczane na podstawie prawa Stokesa (P. Snabre, P. Millis, Q. Europhys. Lett., 25 (1994) 651).
6) Skaningowy Mikroskop Elektronowy
Analiza morfologiczna, wielkość oraz agregacja otrzymanych kryształów czystego CaCO3 została udokumentowana poprzez wykonanie fotografii przy pomocy skaningowego mikroskopu elektronowego „Scanning Electron Microscope Hitachi S 5500 SEM/STEM with cold field emission gun”.
7) Sorptomat
Powierzchnia otrzymanych cząstek czystego CaCO3 i CaCO3 pokrytego kwasami tłuszczowymi została określona przy pomocy analizy sorptometrycznej z wykorzystaniem „Sorptomat ASAP 2405, Micrometrics Inc.”. Powierzchnia właściwa otrzymanych proszków została obliczona przy pomocą izotermy adsorpcji BET (Brunauer-Emmet-Teller) a rozkład rozmiarów porów przy pomocy metody Barrett-Joyner-Halenda (BJH).
8) Termograwimetr
Termograwimetryczna analiza czystego CaCO3 i CaCO3 pokrytego różnymi ilościami kwasów tłuszczowych została wykonana promocy terorawimetru „951 TGA Du Pont Instruments” w zakresie temperatur od 25°C do 625°C. Analiza ta pozwala na określenie morfologii i składu chemicznego badanych cząstek oraz ilości i sposobu (chemisorpcja, adsorpcja fizyczne, tworzenie monowarstw, dwuwarstw lub wielowarstwy) ich pokrycia kwasami tłuszczowymi. Ilość kwasów tłuszczowych tworzących warstwy na powierzchni CaCO3 obliczana jest w oparciu o rozdzielenie pików na otrzymywanej krzywej termograwimetrycznej. Analiza ta pozwala również na określenie ilości nie przereagowanych kwasów tłuszczowych i tworzącego się mydła.
W przykładowej realizacji sposobu według wynalazku użyto następujących odczynników:
1) Dwutlenek węgla
Używany w eksperymencie dwutlenek węgla (CO2) został wzięty bezpośrednio z butli gazowej i nie był dalej oczyszczany. Został on wyprodukowany przez firmę „Linde”, a jego czystość wynosiła
99,9993%.
2) Wodorotlenek wapnia
Używany w eksperymencie wodorotlenek wapnia (Ca(OH)2) o czystości (p. a.) został wzięty bezpośrednio z próbki firmy POCH Gliwice, Poland. Wodorotlenek, podobnie jak dwutlenek węgla, był stosowany w doświadczeniach, bez dalszego oczyszczania.
3) Woda
Woda (H2O) stosowana do przygotowania roztworów była podwójnie destylowana i dejonizowana.
PL 211 605 B1
4) Kwasy tłuszczowe
Obydwa kwasy tłuszczowe (kwas dodekanowy - kwas laurynowy, kwas tetradekanowy - kwas mirystynowy) stosowane w eksperymencie zostały wzięte bezpośrednio z próbek firmy „Sigma” i miały następującą czystość: kwas laurynowy - czystość 99% (pure), a kwas mirystynowy - czystość 99-100% (pure).
5) Etanol
Etanol stosowany do przygotowania roztworów kwasów tłuszczowych, o stężeniu 96%, został wzięty bezpośrednio z próbki (pure) firmy Chempur. Poniżej przedstawiono przykład wykonania wynalazku.
P r z y k ł a d
Przygotowanie roztworów
1) Roztwór wodorotlenku wapnia do reakcji otrzymywania nanometrycznych kryształów CaCO3
Początkowe stężenie wodorotlenku wapnia stosowanego w eksperymencie wynosiło 56 milimoli/dm3 (mM). Zostało ono wybrane ze względu na fakt, że dla tego stężenia otrzymuje się, w zastosowanym reaktorze (K. Kędra-Królik, P. Gierycz, J. Cryst. Growth, 311 (2009) 3674, K. Kędra-Królik, P. Gierycz, J. Bucki, Arch. Metall. Mater., 51 (4) (2006) 635, K. Kędra-Królik, P. Gierycz, J. Therm. Anal. Cal., 83 (3) (2006) 579) największą (najbardziej rozwiniętą) powierzchnię właściwą węglanu wapnia (CaCO3) (K. Kędra-Królik, P. Gierycz, J. Therm. Anal. Cal., 83 (3) (2006) 579). Zawiesina wodorotlenku wapnia (stężenie 56 mM) została przygotowana poprzez zdyspergowanie i silne wymieszanie w 1 dm3 dejonizowanej wody 4 g Ca(OH)2. Tak przygotowany roztwór był pozostawiony na okres dwóch dni. Następnie został poddany przez 15 min. działaniu ultradźwięków, po czym był termostatowany w temperaturze 25°C i natychmiast użyty do eksperymentu.
2) Zawiesina CaCO3 do określania wielkości cząstek przy użyciu Zetametru i Turbiscanu
Dla przeprowadzenia pomiarów przy pomocy Zetametru i Turbiscanu w przypadku czystego CaCO3 przygotowano zawiesinę 30 miligramów (mg) otrzymanego w reaktorze i wysuszonego CaCO3 w 30 ml 10-3 molowego roztworu NaCI. W przypadku CaCO3 pokrytego kwasami tł uszczowymi przygotowano zawiesinę 30 mg proszku w 96% roztworze etanolu. W obydwu przypadkach zawiesiny poddawano działaniu ultradźwięków przez 5 s, a następnie poddawano je analizie.
Procedura pokrywania kwasami tłuszczowymi nanostrukturalnych cząstek CaCO3
W czasie eksperymentów używano komory reaktora, w której może zmieścić się maksymalnie 3 dm3 ciekłego reagenta. Przed każdym eksperymentem wszystkie elementy reaktora były czyszczone 10% roztworem kwasu solnego (HCI) w celu usunięcia pozostałych cząstek CaCO3, a następnie przemywane dejonizowaną wodą. Eksperymenty były przeprowadzane pod ciśnieniem atmosferycznym w stałej temperaturze równej 25°C. Przepływ gazu (CO2) w reaktorze był stały i wynosił 2 dm3 min-1. Był on utrzymywany przy pomocy „Mass Flow Controller GFC (Aalborg)”, kalibrowanego na przepływ CO2.
Kinetyka reakcji była kontrolowana przez szybkość obrotów dysków i wynosiła 120 obrotów na minutę. Proces tworzenia węglanu wapnia był prowadzony do czasu, kiedy ciekły roztwór osiągał wartość pH = 7,5, czyli do czasu kiedy cała ilość wodorotlenku wapnia przereagowała tworząc CaCO3.
Po zakończeniu reakcji otrzymany roztwór (zawiesina czystego CaCO3 była mieszana i przechowywana w 6 zlewkach o pojemności 100 ml każda). W międzyczasie, przygotowywane były następujące trzy różne roztwory kwasów laurynowego i mirystynowego w etanolu:
1) 10 mM kwasu tłuszczowego na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 - stężenie odpowiadające obliczonemu teoretycznie stężeniu potrzebnemu na pokrycie całej powierzchni otrzymanego CaCO3 alkilową 0,5 monowarstwą.
2) 20 mM kwasu tłuszczowego na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 - stężenie odpowiadające obliczonemu teoretycznie stężeniu potrzebnemu na pokrycie całej powierzchni otrzymanego CaCO3 alkilową monowarstwą.
3) 30 mM kwasu tłuszczowego na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 - stężenie odpowiadające obliczonemu teoretycznie stężeniu potrzebnemu na pokrycie całej powierzchni otrzymanego CaCO3 alkilową 1,5 monowarstwą.
Następnie, 5 ml przygotowanych w ten sposób roztworów kwasów tłuszczowych (w sumie 6 różnych roztworów), zostało wstrzykniętych do zlewek z zawiesiną czystego CaCO3 i wstrząsanych przez minut. Po tym czasie zawieszone w roztworze cząstki zostały zebrane poprzez przepuszczenie roztworu przez filtr membranowy (0,1 μm). Zebrane cząstki zostały następnie przemyte dejonizowaną
PL 211 605 B1 wodą, wysuszone w 70°C i przechowywane w suszarce próżniowej (próżnia ok. 0,05 Mpa). Otrzymane w ten sposób proszki zostały następnie poddane analizie termograwimetrycznej.
Otrzymane wyniki
1) Kinetyka reakcji oraz rozmiar i analiza morfologiczna otrzymanego czystego CaCO3
W układzie Ca(OH)2-H2O-CO2 reakcja przebiega szybko i wydajnie jeśli jest dobrze rozwinięta powierzchnia międzyfazowa pozwalająca na dobra absorpcję gazu i osiągnięty jest wysoki stopień przesycenia roztworu. Drugim istotnym czynnikiem, dla otrzymania nanometrycznych cząstek CaCO3 o zbliż onych rozmiarach jest dobre mikromieszanie ukł adu, prowadzące do jednorodnego rozkł adu stężeń w całej masie cieczy (J. A. Dirksen, T. A. Ring, Chem. Eng. Sci., 46 (1991) 2389).
Wyniki naszych badań potwierdzają szybkie i wydajne tworzenie się nanometrycznych cząstek CaCO3 w zastosowanym przez nas dyskowym reaktorze rotacyjnym. Z przeprowadzonych badań wynika, że wyższy stopień obrotów dysków wpływa na czas reakcji i dla 100 obrotów na minutę dwukrotnie redukuje czas reakcji w stosunku do 30 obrotów na minutę. Czas reakcji zależy również od początkowego stężenia Ca(OH)2 i dla 56 mM jest ok. 10 minut krótszy niż dla stężenia 23 mM. Dlatego też w przeprowadzanych badaniach dobrano optymalne dla prowadzonego procesu parametry, czyli szybkość obrotów dysków równą 120 obrotów na minutę, początkowe stężenie Ca(OH)2 równe 56 mM i przepływ CO2 równy 2 dm3 min. Reakcja prowadzona była pod ciśnieniem atmosferycznym, w temperaturze 25°C.
Otrzymane cząstki węglanu wapnia są prawie monodyspersyjne i mają średnią średnicę równą ok. 30 nm. Na fig. 3 pokazano zdjęcie wykonane skaningowym mikroskopem elektronowym cząstek CaCO3 otrzymanych w dyskowym reaktorze rotacyjnym, dla początkowego stężenia Ca(OH)2 równego 56 mM i prędkości obrotów dysków równej 120 obrotów na min.
Widać na nim wyraźnie, że kryształy CaCO3 tworzą agregaty krystalitów. Cząstki tworzące te dobrze upakowane agregaty charakteryzują się dobrze rozwiniętą romboedryczną strukturą morfologiczną. Pojedyncze kryształy CaCO3 mają jednorodną strukturę morfologiczną i rozmiar ewidentnie mniejszy niż 50 nm.
Badania kinetyki reakcji potwierdzają powyższe rezultaty. Nie stwierdzono bardzo dużych agregatów w badanych próbkach proszków. Nie zaobserwowano (Turbiscan) migracji cząstek i sedymentacji proszków w badanych próbkach przez ok. 20 min. Po tym czasie stabilności badane cząstki zaczynają aglomerować i po osiągnięciu odpowiedniej masy (wielkości) sedymentować.
Analiza dyfraktometryczna pokazuje, że jedyną otrzymaną formą polimorficzną CaCO3 jest czysty kalcyt. Na fig. 4 porównano dyfraktogram cząstek CaCO3 otrzymanych sposobem według wynalazku, w dyskowym reaktorze rotacyjnym, dla początkowego stężenia Ca(OH)2 równego 56 mM i prędkości obrotów dysków równej 120 obrotów na minutę ze wzorcem. Wyraźnie pokazano zgodność dyfraktogramu otrzymanych cząstek CaCO3 ze wzorcem.
Czyli w stosowanym dyskowym reaktorze rotacyjnym tworzy się zawsze jedynie kalcyt - najbardziej termodynamicznie stabilna odmiana polimorficzna CaCO3. Nie jest to typowa sytuacja, ponieważ na ogół w przypadku reakcji strącania prowadzonej w temperaturze pokojowej, tworzą się równocześnie dwie lub nawet trzy odmiany polimorficzne CaCO3 (P. Ch. Chen, C. Y. Tai, K. C. Lee, Chem. Eng. Sci., 52 (1997) 4171, Y. S. Han, G. Hadiko, M. Fuji, M. Takahashi, J. Cryst. Growth, 276 (2005) 541).
Wielkość otrzymanych cząstek określona została także przy pomocy równania Scherrera (H. P. Klug, L. E. Alexander, X-Ray Diffraction Procedures, Wiley, New York 1974) dla całkowitej szerokości połowy maksimum piku dyfrakcyjnego. Dla poszczególnych próbek wahała się ona od 30 nm do 35 nm. Różnica ta jest praktycznie nieistotna ze względu na przybliżony charakter stosowanej metody.
Sorptometryczna analiza powierzchni wykonana dla otrzymanego, czystego węglanu wapnia przy użyciu by „Sorptomat ASAP 2405, Micrometrics Inc.” pokazała fizyczna adsorpcję azotu i utworzenie wielocząsteczkowych warstw na powierzchni CaCO3. Powierzchnia właściwa obliczona dla 2 otrzymanego kalcytu z izotermy adsorpcji BET wynosiła 23,3 m2/g (fig. 5).
Obecność pętli histerezy na krzywej adsorpcji-desorpcji świadczy o porowatości otrzymanych aglomeratów kalcytu. Obserwowane mezopory wielkości od 2 nm do 50 nm powstały w wyniku aglomeracji cząstek kryształów CaCO3. Dla stosowanej w eksperymencie szybkości obrotów dysku równych 120 obrotów na min. średnia wielkość porów wynosi 15,1 nm, a ich objętość wyraźnie wzrosła w stosunku do obję toś ci otrzymanej dla 30 obrotów na min.
2) Struktura otrzymanego CaCO3 pokrytego kwasami tłuszczowymi
Otrzymane cząsteczki CaCO3 zostały pokryte kwasami tłuszczowymi zgodnie z opisaną powyżej procedurą. Rozkład ich wielkości określony przy pomocy zetametru „Zeta Plus instrument (BroPL 211 605 B1 okhaven Instruments Co.)”. Podobnie do wyników otrzymanych dla czystego CaCO3, cząsteczki Ca-CO3 pokryte zarówno kwasem laurynowym jak i mirystynowym charakteryzują się wąskim rozkładem wielkości cząstek, a ich średnica zależy od ilości kwasu tłuszczowego użytej do pokrywania powierzchni kalcytu. Najmniejszą średnicę otrzymano dla kwasu mirystynowego o stężeniu monowarstwy i wynosi ona 91 nm. Dla kwasu laurynowego średnia wielkość cząstek ma ś rednią średnicę mniejszą o ok. 20 nm niż w przypadku czystego kalcytu. Otrzymane wyniki wskazują, że warstwa kwasu mirystynowego zaadsorbowana na powierzchni kalcytu w znaczącym stopniu powstrzymuje agregowanie cząstek kalcytu.
Sorptometryczna analiza tych cząstek wykonana przy użyciu „Sorptomat ASAP 2405, Micrometrics Inc.” pokazała, tak jak w przypadku czystego kalcytu, że na powierzchni cząstek CaCO3 pokrytych kwasami tłuszczowymi zachodzi fizyczna adsorpcja azotu (tworzenie wielocząsteczkowych warstw). Powierzchnia właściwa obliczona dla badanych cząstek z izotermy adsorpcji BET (fig. 5) wynosiła 31,3 m2/g, dla kwasu laurynowego i 28,3 m2/g dla kwasu mirystynowego. Większa, w porównaniu z czystym kalcytem, powierzchnia właściwa otrzymanych cząstek, jest w pełni zgodna z wynikami pomiarów wielkości cząstek i potwierdza efekt zapobiegania agregacji świeżo wytrącanych krystalitów kalcytu w wyniku adsorpcji monowarstwy alkilowej.
Zasadniczy problem całego eksperymentu był związany z określeniem struktury i ilości zaadsorbowanych na powierzchni CaCO3 kwasów tłuszczowych. Do analizy adsorpcji kwasów tłuszczowych na powierzchni kalcytu zastała zastosowana metoda termograwimetryczna, pozwalająca zarówno na analizę morfologiczną zaadsorbowanych warstw kwasów tłuszczowych, jak i określenie ich ilości.
Analiza została przeprowadzona, przy pomocy termograwimetru „951 TGA Du Pont Instruments” dla trzech różnych (podanych powyżej) stężeń kwasów tłuszczowych w zakresie temperatur od 100°C do 625°C. Otrzymane krzywe termograwimetryczne podane są na fig. 6 (dla kwasu laurynowego) i fig. 7 (dla kwasu mirystynowego).
Krzywe termograwimetryczne otrzymane dla cząstek CaCO3 pokrytych kwasem mirystynowym
Krzywe przebiegów (fig. 6 i fig. 7) otrzymane dla obydwu kwasów tłuszczowych maja podobny kształt i wskazują na kilka ubytków masy w trakcie ogrzewania. Można na nich wyróżnić cztery różne piki dla dużego (1,5 monowarstwy) stężenia i trzy piki dla mniejszego (0,5 monowarstwy i monowarstwa)) stężenia kwasu tłuszczowego (fig. 6 i fig. 7).
Pierwszy pik, który występuje w temperaturze 100°C i jest widoczny dla wszystkich stężeń obydwu kwasów, jest związany z odparowaniem wody.
Drugi pik, który również jest widoczny dla wszystkich stężeń obydwu kwasów, jest związany z chemisorpcją kwasu na powierzchni kalcytu. Pojawia się on w temperaturze 412°C dla kwasu laurynowego (fig. 6) i w temperaturze 390°C dla kwasu mirystynowego (fig. 7).
Trzeci pik, związany z tworzeniem soli kwasów tłuszczowych, jest widoczny dla wszystkich stężeń kwasu laurynowego (tworzenie laurynianu wapnia w temperaturze 475°C - fig. 6) i dla dużego (monowarstwa i 1,5 monowarstwy) stężenia kwasu mirystynowego (tworzenie mirystynianu wapnia w temperaturze 445°C - fig. 7).
Ostatni, czwarty pik jest związany z tworzeniem lokalnych dwuwarstw i pojawia się tylko dla wysokiego (1,5 monowarstwy) stężenia obydwu kwasów: w temperaturze 380°C (lokalne dwuwarstwy kwasu laurynowego)dla kwasu laurynowego i w temperaturze 355°C (lokalne dwuwarstwy kwasu mirystynowego) dla kwasu mirystynowego.
Ilości wody oraz kwasów tłuszczowych tworzących różne warstwy na powierzchni kalcytu zostały obliczone na podstawie analizy termograwimetrycznej po rozdzieleniu poszczególnych pików. Wyniki obliczeń podane są w tabeli 1 (dla kwasu laurynowego) i tabeli 2 (dla kwasu mirystynowego).
T a b e l a 1
Stężenie kwasu laurowego Masa [%]
H2O Pik w 100°C Kwas laurynowy chemisorpcja Pik w 412°C Laurynian wapnia Pik w 475°C Lokalne dwuwarstwy kwasu laurynowego Pik w 380°C
0,5 monowarstwy 0,15 2,04 0,95 -
monowarstwa 0,27 3,44 1,55 -
1,5 monowarstwy 0,39 2,95 1,74 2,01
PL 211 605 B1
T a b e l a 2
Stężenie kwasu mirystynowego Masa [%]
H2O Pik w 100°C Kwas mirystynowy chemisorpcja Pik w 390°C Mirstynian wapnia Pik w 445°C Lokalne dwuwarstwy kwasu mirystynowego Pik w 355°C
0,5 monowarstwy 0,22 2,29 - -
Monowarstwa 0,32 3,48 0,65 -
1,5 monowarstwy 0,84 3,10 1,27 1,65
Tabele te wyraźnie pokazują, że w przypadku obydwu kwasów tłuszczowych najlepsze wyniki zostały otrzymane dla stężenia kwasu odpowiadającego tworzeniu monowarstwy na powierzchni kalcytu. Dla tego stężenia bowiem, powierzchnia kalcytu była pokryta największą ilością kwasów tłuszczowych (3,44% dla kwasu laurynowego i 3,48% dla kwasu mirystynowego) i tworzyła się wtedy tylko monowarstwa kwasu tłuszczowego. Dla niższych stężeń kwasów tłuszczowych (0,5 monowarstwy tabela 1 i tabela 2) również tworzyła się tylko monowarstwa, ale ilość zaadsorbowanych kwasów tłuszczowych była znacznie mniejsza (2,04% dla kwasu laurynowego i 2,29% dla kwasu mirystynowego). Dla wysokich stężeń kwasów tłuszczowych (1,5 monowarstwy - tabela 1 i tabela 2) tworzyły się na powierzchni kalcytu zarówno monowarstwy, jak i lokalne dwuwarstwy.
Wnioski
Zaprezentowana metoda pozwala na wytwarzanie bardzo stabilnych i dobrze zorganizowanych kryształów CaCO3, które mogą być następnie pokrywane in situ kwasami tłuszczowymi. Wielkość otrzymywanych kryształów, oszacowana metodą Scherrera (pomiary dyfraktometryczne) wynosi ok. 30 nm. Wymiar ten został również potwierdzony poprzez zdjęcia wykonane na skaningowym mikroskopie elektronowym oraz metody dynamicznego rozpraszania światła.
Zaprezentowana metoda pozwala również na pokrycie otrzymanych nanokryształów CaCO3 monowarstwą kwasów tłuszczowych. Uzyskanie pokrycia cząstek kalcytu tylko monowarstwą jest możliwe w przypadku zastosowania początkowego stężenia kwasów tłuszczowych odpowiadającego pokryciu otrzymanych w reaktorze cząstek monowarstwą (20 mM kwasu tłuszczowego na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3).
Otrzymane eksperymentalne wyniki potwierdzają stosowalność metody termograwimetrycznej do analizy cząstek CaCO3 pokrywanych kwasami tłuszczowymi i jej przydatność przy określaniu optimum stężenia stosowanych kwasów tłuszczowych do pokrycia powierzchni kalcytu monowarstwą.
Badania powierzchni właściwej cząstek CaCO3 pokrytych kwasami tłuszczowymi pokazują, że jest ona bardziej rozwinięta niż w przypadku czystych cząstek CaCO3, w wyniku zapobiegania agregacji krystalitów kalcytu.

Claims (5)

1. Sposób wytwarzania monodyspersyjnego węglanu wapnia, znamienny tym, że prowadzi się reakcję otrzymywania węglanu wapnia CaCO3 w cienkim filmie cieczy - roztworze wodorotlenku wapnia - Ca(OH)2 o początkowym stężeniu Ca(OH)2 wynoszącym 56 mM, korzystnie utworzonym na powierzchni dysków, będącym w stałym kontakcie z przepływającym, gazowym dwutlenkiem węgla -CO2, przy czym reakcję prowadzi się w temperaturze od 24,5 do 25,5°C, pod ciśnieniem od 98000 do 101323 Pa, przy pH od 12,8 do 7,5, korzystnie w dyskowym reaktorze rotacyjnym, po czym otrzymaną w ten sposób zawiesinę monodyspersyjnego węglanu wapnia miesza się z roztworem kwasu laurynowego lub kwasu mirystynowego, lub ich mieszaniny w etanolu.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że proces prowadzi się w dyskowym reaktorze reakcyjnym, pod ciśnieniem atmosferycznym, w temperaturze 25°C, przy szybkości obrotów dysków równej 120 obrotów na minutę i przepływie CO2 równym 2 dm3 na min.
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że otrzymaną zawiesinę monodyspersyjnego węglanu wapnia miesza się z roztworem kwasu laurynowego, kwasu mirystynowego lub ich mieszaniny w etanolu, w ilości 10 mM kwasu tłuszczowego na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 i dokonuje się pokrycia alkilową 0,5 monowarstwą.
PL 211 605 B1
4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że otrzymaną zawiesinę monodyspersyjnego węglanu wapnia miesza się z roztworem kwasu laurynowego, kwasu mirystynowego lub ich mieszaniny w etanolu, w ilości 20 mM kwasu tłuszczowego na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 i dokonuje się pokrycia alkilową monowarstwą.
5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że otrzymaną zawiesinę monodyspersyjnego węglanu wapnia miesza się z roztworem kwasu laurynowego, kwasu mirystynowego lub ich mieszaniny w etanolu, w ilości 30 mM kwasu tłuszczowego na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 i dokonuje się pokrycia alkilową 1,5 monowarstwą.
PL389155A 2009-09-29 2009-09-29 Sposób wytwarzania monodyspersyjnego węglanu wapnia PL211605B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL389155A PL211605B1 (pl) 2009-09-29 2009-09-29 Sposób wytwarzania monodyspersyjnego węglanu wapnia

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL389155A PL211605B1 (pl) 2009-09-29 2009-09-29 Sposób wytwarzania monodyspersyjnego węglanu wapnia

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL389155A1 PL389155A1 (pl) 2011-04-11
PL211605B1 true PL211605B1 (pl) 2012-06-29

Family

ID=44060452

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL389155A PL211605B1 (pl) 2009-09-29 2009-09-29 Sposób wytwarzania monodyspersyjnego węglanu wapnia

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL211605B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL389155A1 (pl) 2011-04-11

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Guo et al. Controlled crystallization of hierarchical and porous calcium carbonate crystals using polypeptide type block copolymer as crystal growth modifier in a mixed solution
Rodriguez-Navarro et al. Amorphous and crystalline calcium carbonate phases during carbonation of nanolimes: implications in heritage conservation
Xia et al. Layered double hydroxides as supports for intercalation and sustained release of antihypertensive drugs
Aimable et al. Polymer-assisted precipitation of ZnO nanoparticles with narrow particle size distribution
JP6797026B2 (ja) 金属−有機構造体
Hu et al. Prussian Blue Analogue Mn 3 [Co (CN) 6] 2· n H 2 O porous nanocubes: large-scale synthesis and their CO 2 storage properties
Yu et al. Facile fabrication and characterization of hierarchically porous calcium carbonate microspheres
Ulkeryildiz et al. Nano-CaCO3 synthesis by jet flow
Jiang et al. Preparation of mesoporous spherical magnesium hydroxide particles via the static self-assembled method
Polat Experimental investigations on the effects of asparagine and serine on the polymorphism of calcium carbonate
Ping et al. Preparation of cage-like nano-CaCO 3 hollow spheres for enhanced CO 2 sorption
Ada et al. Preparation and characterization of a ZnO powder with the hexagonal plate particles
Siahpoosh et al. Synthesis of γ-Alumina nanoparticles with high-surface-area via Sol-Gel method and their performance for the removal of Nickel from aqueous solution
WO2002094715A1 (en) Ultrafine modified aluminium hydroxide and its preparation
Wang et al. Preparation and characterization of novel spica-like hierarchical vaterite calcium carbonate and a hydrophilic poly (vinylidene fluoride)/calcium carbonate composite membrane
CN1776030A (zh) 高度定向层状双羟基复合金属氧化物薄膜及其制备方法
Wu et al. Glucosan controlled biomineralization of SrCO 3 complex nanostructures with superhydrophobicity and adsorption properties
PL211605B1 (pl) Sposób wytwarzania monodyspersyjnego węglanu wapnia
KR102563994B1 (ko) 소수성 표면 개질 알루미나 및 이의 제조 방법
Wang et al. Standing porous ZnO nanoplate-built hollow microspheres and kinetically controlled dissolution/crystal growth mechanism
Inomata et al. Preparation and properties of Mg/Al layered double hydroxide–oleate and–stearate intercalation compounds
PL212968B1 (pl) Sposób wytwarzania nanocząsteczkowego, monodyspersyjnego węglanu wapnia
Shen et al. Preparation and characterization of magnesium hydroxide nanoparticles in a novel impinging stream-rotating packed bed reactor
Kędra-Królik et al. Thermal analysis of nanostructured calcite crystals covered with fatty acids
Kędra-Królik et al. Precipitation of nanostructured calcite in a controlled multiphase process

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20130929