PL214373B1 - Sposób epoksydacji propylenu - Google Patents

Sposób epoksydacji propylenu

Info

Publication number
PL214373B1
PL214373B1 PL386720A PL38672008A PL214373B1 PL 214373 B1 PL214373 B1 PL 214373B1 PL 386720 A PL386720 A PL 386720A PL 38672008 A PL38672008 A PL 38672008A PL 214373 B1 PL214373 B1 PL 214373B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
propylene
epoxidation
reaction
catalyst
atm
Prior art date
Application number
PL386720A
Other languages
English (en)
Other versions
PL386720A1 (pl
Inventor
Jan Poltowicz
Katarzyna Pamin
Ewa Serwicka-Bahranowska
Original Assignee
Inst Katalizy I Fizykochemii Powierzchni Pan
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Katalizy I Fizykochemii Powierzchni Pan filed Critical Inst Katalizy I Fizykochemii Powierzchni Pan
Priority to PL386720A priority Critical patent/PL214373B1/pl
Publication of PL386720A1 publication Critical patent/PL386720A1/pl
Publication of PL214373B1 publication Critical patent/PL214373B1/pl

Links

Landscapes

  • Epoxy Compounds (AREA)

Description

(12) OPIS PATENTOWY (19) PL (11) 214373 (13) B1 (21) Numer zgłoszenia: 386720 (51) Int.Cl.
C07D 301/14 (2006.01) C07B 41/10 (2006.01) B01J 23/24 (2006.01) (22) Data zgłoszenia: 08.12.2008 B01J 23/745 (2006.01) B01J 23/75 (2006.01) (54)
Sposób epoksydacji propylenu
(73) Uprawniony z patentu: INSTYTUT KATALIZY I FIZYKOCHEMII POWIERZCHNI PAN, Kraków, PL
(43) Zgłoszenie ogłoszono: 21.06.2010 BUP 13/10 (72) Twórca(y) wynalazku:
(45) O udzieleniu patentu ogłoszono: JAN POŁTOWICZ, Będkowice, PL KATARZYNA PAMIN, Kraków, PL EWA SERWICKA-BAHRANOWSKA, Kraków, PL
31.07.2013 WUP 07/13 (74) Pełnomocnik: rzecz. pat. Andrzej Stachowski
PL 214 373 B1
Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób epoksydacji propylenu w fazie ciekłej, nadftalanem magnezu (MMPP) jako donorem tlenu w obecności katalizatora makrocyklicznego i ko-katalizatora organicznego.
Tlenek propylenu jest ważnym półproduktem do otrzymywania wielu związków, zwłaszcza poliestrów do produkcji pianek poliuretanowych, żywic epoksydowych i emulgatorów.
Znane procesy epoksydacji propylenu nie spełniają kryteriów tzw. „zielonych technologii” i dlatego cały czas trwają na świecie badania mające na celu znalezienie bardziej wydajnych, selektywnych i mało uciążliwych dla środowiska, bezodpadowych metod jego otrzymywania.
Proces utleniania propylenu do tlenku propylenu w skali wielkoprzemysłowej prowadzi się zwykle w fazie ciekłej metodą chlorohydrynową albo poprzez utlenianie wodoronadtlenkami lub przez bezpośrednie utlenianie propylenu tlenem na katalizatorach srebrowych. Wydajność pierwszej metody wynosi 85-90%, ale daje ona znaczną ilość produktów ubocznych, takich jak 1,2-dwuchloropropan, eter chloroizopropylowy i chlorek wapnia. W drugiej metodzie powstaje znaczna ilość produktów rozkładu wodoronadtlenków. W trzeciej metodzie powstaje tylko ok. 35% tlenku propylenu, lecz pozwala ona na uniknięcie uciążliwych odpadów.
Z praktyki przemysłowej znany jest również proces wytwarzania tlenku propylenu poprzez utlenianie propylenu wodą utlenioną, opracowany w firmach BASF i Dow Company. Jednak zainteresowanie stosowaniem tej metody jest ograniczone ze względu na użycie drogiego i niebezpiecznego utleniacza.
W dostępnych w literaturze fachowej publikacjach znajduje się stosunkowo niewiele prac poświęconych problemowi utleniania propylenu w obecności makrocyklicznych katalizatorów i przy zastosowaniu różnych czynników utleniających.
W czasopiśmie J. Chem. Soc. Perkin Trans Il (1985) 1735, autorzy B. De Porter i B. Meunier, opisali zastosowanie metaloporfiryn jako katalizatorów do utleniania propylenu podchlorynem sodu uzyskując 100% konwersję i wysoką selektywność do epoksydu.
Użycie nadftalanu magnezu (MMPP) do procesów epoksydacji olefin opisano w artykule P. Brougham, M. S. Cooper, D. A. Cummerson, H. Heaney, N. Thompson, opublikowanym w Synthesis (1987) 1015 oraz w artykule H. Heaney, opublikowanym w Aldrichimica Acta 26 (1993) 35 i w pracy S. J. Brown, J. H. Clark opublikowanej w J. Fluorine Chemistry 30 (1985) 251. Z publikacji tych wiadomo jednak, że terminalne olefiny, takie na przykład jak propylen, nie ulegają ultenieniu nadftalanem magnezu (MMPP) w opisanych warunkach.
Epoksydacja terminalnych olefin z użyciem nadftalanu magnezu (MMPP) zachodzi dopiero po zastosowaniu metaloporfiryn lub metaloporfiryn z zasadami azotowymi, takimi jak pirydyna i 4-t-butylopirydyna jako katalizatorów tego procesu, co przedstawiono w artykule P. Hoffmann,. A. Robert, B. Meunier, opublikowanym w Bull. Soc. Chim. France 129 (1992) 85 i w artykule C. Querci, M. Ricci, opublikowanym w Journal of the Chemical Society Chemical Communication 14 (1898) 889. Stwierdzono, że wspomniany proces jest katalizowany tylko przez metaloporfiryny perhalogenowane i pernitrowane z zasadami lub bez zasad azotowych.
Wskazano na tę zależność także w artykule R. Iwanejko, P. Battioni, D. Mansuy, T. Młodnicka, opublikowanym w Journal of Molecular Catalysis 111 (1996) 7 oraz w pracy J. Haber, R. Iwanejko, J. Połtowicz, P. Battioni, D. Mansuy, opublikowanej w Journal of Molecular Catalysis 152 (2000) 117), przy czym koszty stosowania tych kompleksów są niezwykle wysokie ze względu na trudną, pracochłonną i skomplikowaną syntezę tych związków.
Wiadomo również, że metaloftalocyjaniny są grupą związków szeroko stosowaną jako katalizatory epoksydacji olefin z różnymi donorami tlenu.
Na przykład, w czasopiśmie Acta Chimica Scandinavica 43 (1989) 259 autorzy E. Arsen i K. A. Jorgensen opisali zastosowanie ftalocyjanin żelaza i manganu jako efektywnych katalizatorów epoksydacji olefin z jodozobenzenem jako donorem tlenu.
Ftalocyjaniny kobaltu i żelaza stosowano do utleniania cykloheksenu donorami tlenu, takimi jak kwas chloronadbenzoesowy i wodoronadtlenek t-butylu, jak przedstawili to autorzy N. Sehlotho i T. Nyokong w czasopiśmie Journal of Molecular Catalysis 152 (2000) 117.
W czasopiśmie Journal of Molecular Catalysis 171 (2001) 115 autorzy N. Safari i F. Bahadoran opisali zastosowanie ftalocyjaniny żelaza jako katalizatora do epoksydacji olefin z jodozobenzenem jako donorem tlenu uzyskując wysokie konwersje i selektywności.
PL 214 373 B1
W dostępnej literaturze fachowej brak jednak doniesień o zastosowaniu metaloftalocyjanin do epoksydacji olefin z nadftalanem magnezu (MMPP) jako donorem tlenu.
W literaturze patentowej z kolei można znaleźć publikacje poświęcone głównie zastosowaniu metaloftalocyjanin jako katalizatorów w procesach epoksydacji olefin z donorami tlenu.
Przykładowo według amerykańskiego opisu patentowego nr US 3 931 249 do epoksydacji olefin z organicznymi wodoronadtlenkami stosuje się ftalocyjaniny różnych metali tj. Ni, Ag, Cu, Ti, V, Zr, Mo, Re lub U, a proces prowadzi się w temperaturze 80 do 150°C.
Według opisów patentowych nr US 5 093 491 i nr US 5 254 740 w procesie utleniania węglowodorów tlenem molekularnym lub powietrzem stosuje się metaloftalocyjaniny aktywowane organicznymi lub nieorganicznymi azydkami. Proces prowadzi się w temperaturach 25 do 250°C, korzystnie 70 do 180°C i przy nadciśnieniu 1 do 102 atm.
W kanadyjskim zgłoszeniu patentowym CA 2146314 ujawniono zastosowanie metaloftalocyjaniny z różnymi podstawnikami w pierścieniu oraz ich μ-οχο analogów jako katalizatorów utleniania alkanów i rozkładu wodoronadtlenków. Wskazano korzystną temperaturę prowadzenia reakcji w 25 do 130°C i korzystne nadciśnienie całkowite 0 do 34 atm.
Z powyższego przeglądu literatury patentowej i fachowej wynika, że dotychczas do epoksydacji propylenu nadftalanem magnezu (MMPP) nie stosowano mieszaniny dwóch związków - katalizatora w postaci metaloftalocyjaniny i ko-katalizatora jako zasady azotowej.
Podczas prowadzonych badań okazało się, że połączenie katalizatora metaloftalocyjaniny z kokatalizatorem zasadą azotową daje nowy, nieoczekiwany układ katalityczny, który jest aktywny w reakcji utleniania propylenu nadftalanem magnezu (MMPP) do tlenku propylenu w relatywnie niskich temperaturach i przy relatywnie niskich ciśnieniach, zapewniając przy tym wysoką wydajność i selektywność procesu epoksydacji.
Zgodnie z wynalazkiem, sposób epoksydacji propylenu do tlenku propylenu nadftalanem magnezu, w fazie ciekłej w obecności katalizatora, polega na tym, że jako katalizatora reakcji epoksydacji używa się mieszaniny dwóch związków:
(1) metaloftalocyjaniny, korzystnie ftalocyjaniny kobaltu, manganu lub żelaza bez podstawników w pierścieniu lub zawierającą w pierścieniach podstawniki ściągające elektrony takie jak halogenki lub grupy nitrowe oraz (2) zasady azotowej, korzystnie 4-t-butylopirydyny lub imidazolu, a reakcję prowadzi w temperaturze do 40°C, korzystnie 25 do 30°C, pod ciśnieniem do 5 atm, korzystnie do 2,5 atm.
Wyjaśnienia faktu uzyskania tak aktywnego katalizatora w procesie epoksydacji propylenu nadftalanem magnezu należałoby upatrywać w tym, że jeden ze składników, zasada azotowa (kokatalizator) łączy się metaloftalocyjaniną powodując powstanie jego aktywnej formy, która katalizuje reakcję epoksydacji donorem tlenu MMPP.
Sposób według wynalazku zapewnia uzyskiwanie dużej wydajności i selektywności procesu epoksydacji propylenu do tlenku propylenu, przy łagodnych warunkach reakcji i jej niskiej uciążliwości dla środowiska, a poza tym przy relatywnie niskich kosztach składników używanych w katalitycznym układzie.
Wynalazek przybliżono w kilku poniżej przedstawionych przykładach, w których pokazano aktywność układów katalitycznych według wynalazku w reakcji epoksydacji propylenu do tlenku propylenu w skali laboratoryjnej.
P r z y k ł a d I (p o r ó w n a w c z y)
Reaktor stacjonarny napełniono propylenem i jego zawartość monitorowano za pomocą chromatografii gazowej. Reakcję rozpoczynano gdy zawartość propylenu była wyższa niż 95%. Następnie, do rektora wprowadzono 5 ml dwumetyloformamidu zawierającego 3,5 x 10-6 mola FePcCI, a potem -3 dodano 10 ml dwumetyloformamidu zawierającego 3,5 x 10-3 mola nadftalanu magnezu MMPP i 3,125 x 10-4 mola 4-t-butylopirydyny. Reakcję prowadzono w temperaturze 30°C i pod ciśnieniem 1,1 atm przez 60 min. Mieszaninę poreakcyjną analizowano chromatograficznie celem określenia ilości tlenku -1 -1 propylenu. Uzyskano następujące wskaźniki reakcji: TON = [tlenek propylenu] / [katalizator]-1 x min-1 = 25, a selektywność reakcji 83%.
P r z y k ł a d Il
Sposób postępowania był identyczny jak w przykładzie I, z tym, że w tym przykładzie do reaktora wprowadzono 5ml tetrahydrofuranu zawierającego 3,5 x 10-6 mola MnPc, a potem dodano 10 ml dwumetyloformamidu zawierającego 3,5 x 10-3 mola nadftalanu magnezu MMPP i 3,125 x 10-4 mola
PL 214 373 B1
4-t-butylopirydyny. Reakcję prowadzono w temperaturze 30°C i pod ciśnieniem 1,1 atm przez 60 min. Uzyskano następujące wskaźniki reakcji: TON = 11, a selektywność reakcji 40%.
P r z y k ł a d III
Sposób postępowania był identyczny jak w przykładzie I, z tym, że do reaktora wprowadzono 5 ml dwumetyloformamidu zawierającego 3,5 x 10-6 mola Co(NO2)4Pc, a potem dodano 10 ml dwumetyloformamidu zawierającego 3,5 x 10-3 mola nadftalanu magnezu MMPP i 3,125 x 10-4 mola imidazolu. Reakcję prowadzono w temperaturze 22°C i pod ciśnieniem 1,1 atm przez 60 min. Uzyskano następujące wskaźniki reakcji: TON = 19, a selektywność reakcji 69%.
P r z y k ł a d IV
Sposób postępowania był identyczny jak w przykładzie I, tylko do reaktora wprowadzono 5 ml dwumetyloformamidu zawierającego 3,5 x 10-6 mola CoF16Pc, a potem dodano 10 ml H2O zawierającego 3,5 x 10-3 mola nadftalanu magnezu MMPP i 3,125 x 10-4 mola 4-t-butylopirydyny. Reakcję prowadzono w temperaturze 28°C i pod ciśnieniem 1,2 atm przez 60 min. Uzyskano następujące wskaźniki reakcji: TON = 22, a selektywność reakcji 83%.
P r z y k ł a d V
Sposób postępowania był identyczny jak w przykładzie I, z tym, że do reaktora wprowadzono 5 ml dwumetyloformamidu zawierającego 3,5 x 10-6 mola FeCI16Pc, a potem dodano 10 ml dwumetyloformamidu zawierającego 3,5 x 10-3 mola nadftalanu magnezu MMPP i 3,125 x 10-4 mola imidazolu. Reakcję prowadzono w temperaturze 30°C i pod ciśnieniem 2,4 atm przez 60 min. Uzyskano następujące wskaźniki reakcji: TON = 31, a selektywność reakcji 93%.

Claims (1)

  1. Zastrzeżenie patentowe
    Sposób epoksydacji propylenu do tlenku propylenu nadftalanem magnezu, w fazie ciekłej w obecności katalizatora, znamienny tym, że jako katalizatora reakcji epoksydacji propylenu używa się mieszaniny dwóch związków: (1) metaloftalocyjaniny, korzystnie ftalocyjaniny kobaltu, manganu lub żelaza bez podstawników w pierścieniu lub zawierającą w pierścieniach podstawniki ściągające elektrony takie jak halogenki lub grupy nitrowe oraz (2) zasady azotowej, korzystnie 4-t-butylopirydyny lub imidazolu, a reakcję prowadzi w temperaturze do 40°C, korzystnie 25 do 30°C, pod ciśnieniem do 5 atm, korzystnie do 2,5 atm.
    Departament Wydawnictw UP RP
PL386720A 2008-12-08 2008-12-08 Sposób epoksydacji propylenu PL214373B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL386720A PL214373B1 (pl) 2008-12-08 2008-12-08 Sposób epoksydacji propylenu

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL386720A PL214373B1 (pl) 2008-12-08 2008-12-08 Sposób epoksydacji propylenu

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL386720A1 PL386720A1 (pl) 2010-06-21
PL214373B1 true PL214373B1 (pl) 2013-07-31

Family

ID=42990485

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL386720A PL214373B1 (pl) 2008-12-08 2008-12-08 Sposób epoksydacji propylenu

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL214373B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL386720A1 (pl) 2010-06-21

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Huber et al. Historical landmarks of the application of molecular transition metal catalysts for olefin epoxidation
CA2416554C (en) Process for the continuous production of an olefinic oxide using hydrogen peroxide
Zondervan et al. Selective catalytic oxidation of benzyl alcohols to benzaldehydes with a dinuclear manganese (iv) complex
Ding et al. [π-C 5 H 5 N (CH 2) 15 CH 3] 3 [PW 4 O 32]/H 2 O 2/ethyl acetate/alkenes: a recyclable and environmentally benign alkenes epoxidation catalytic system
KR101131207B1 (ko) 알켄으로부터 에폭시드를 제조하기 위한 개선된 촉매 방법
US10525455B2 (en) Catalyst composition and process for preparing olefin oxides
ITMI991658A1 (it) Procedimento per la preparazione di epossidi
JP4689013B2 (ja) オレフィンオキシドの製造方法
KR100874257B1 (ko) 농축상 에폭시화물 제조방법
Brinksma et al. The dinuclear manganese complex Mn2O (OAc) 2 (TPTN) as a catalyst for epoxidations with hydrogen peroxideAbbreviations TPTN= N, N, N′, N′-tetrakis (2-pyridylmethyl) propane-1, 3-diamine, TPEN= N, N, N′, N′-tetrakis (2-pyridylmethyl) ethane-1, 2-diamine.
Muzart Pd-mediated epoxidation of olefins
US6307072B2 (en) Method for production of oxygen-containing organic compound
CN110950822A (zh) 一种催化烯烃环氧化的方法
Acharya et al. Epoxidation of alkenes catalyzed by some molybdenum (0) and molybdenum (IV) complexes
PL214373B1 (pl) Sposób epoksydacji propylenu
US6303828B1 (en) Process for selective catalytic oxidation of olefins to aldehydes, ketones with cleavage of C=C bonds
US7235676B2 (en) Catalytic process for the preparation of epoxides from alkenes
CN120858081A (zh) 使用铜催化剂生产麝香香料中间体的方法
KR100779888B1 (ko) 케탈 및/또는 아세탈의 제조 방법
Yamada et al. Catalytic activities of nickel (II) complexes of a salen analog,[Ni (babp)], in epoxidation of olefins
Ishii et al. Aerobic Oxidations and Related Reactions Catalyzed by N‐Hydroxyphthalimide
Mirkhani et al. Biomimetic alkene epoxidation and alkane hydroxylation with sodium periodate catalyzed by Mn (III)-salen supported on Amberlite IRA-200
US6326502B1 (en) Method for producing epoxides through olefin oxidation with air or oxygen
Waller et al. Epoxidation of alkenes by ozone catalysed by Fe (TMP) Cl
JPH06172335A (ja) オレフィンオキサイドの製造方法