PL214602B1 - Kokryształy zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy oraz sposób ich wytwarzania - Google Patents

Kokryształy zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy oraz sposób ich wytwarzania

Info

Publication number
PL214602B1
PL214602B1 PL390883A PL39088310A PL214602B1 PL 214602 B1 PL214602 B1 PL 214602B1 PL 390883 A PL390883 A PL 390883A PL 39088310 A PL39088310 A PL 39088310A PL 214602 B1 PL214602 B1 PL 214602B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
pyrone
carboxylic acid
organic solvent
general formula
proton
Prior art date
Application number
PL390883A
Other languages
English (en)
Other versions
PL390883A1 (pl
Inventor
Juliusz Pernak
Anna Świerczyńska
Original Assignee
Politechnika Poznanska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Poznanska filed Critical Politechnika Poznanska
Priority to PL390883A priority Critical patent/PL214602B1/pl
Publication of PL390883A1 publication Critical patent/PL390883A1/pl
Publication of PL214602B1 publication Critical patent/PL214602B1/pl

Links

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku są kokryształy zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy oraz sposób ich wytwarzania, mające zastosowanie w medycynie, przemyśle spożywczym i farmaceutycznym.
Jako przykładowe związki wymienić można:
• kwas cytrynowy / 2,6-dimetylo-4-piron, • kwas salicylowy / 2,6-dimetylo-4-piron, • kwas maleinowy / 3-hydroksy-2-metylo-4-piron, • kwas szczawiowy / 3-hydroksy-2-metylo-4-piron.
Kokryształy, to mieszaniny substancji, między cząsteczkami, których występują wiążące siły van der Waalsa oraz wiązania wodorowe. Pomimo braku pojawienia się nowych wewnątrzcząsteczkowych wiązań kowalencyjnych, np. alkohol - kwas - występujących w estrach, bądź jonowych, charakteryzujących czwartorzędowe sole amoniowe, kokryształy wykazują właściwości samodzielnej struktury. Temperatura topnienia kokryształów mieści się w wąskim zakresie i jest ściśle określona. Struktura tychże mieszanin przyjmuje najczęściej jednorodne formy krystaliczne, np. tworzy układ jednoskośny. W celu odróżnienia struktury kokrystalicznej od kryształu jednorodnego wykonuje się badania rentgenograficzne
- najczęściej przy użyciu dyfraktometru, gdyż popularna analiza drgań wiązań w podczerwieni bądź też protonowy, czy węglowy rezonans magnetyczny nie dostarczają ostatecznych dowodów na ustalenie przynależności otrzymanego kryształu do grupy związków jednorodnych bądź mieszanin.
Kokryształy, będące przedmiotem zastrzeżenia patentowego, tworzą jednocześnie mieszaniny eutektyczne. Oznacza to, iż temperatura topnienia omawianego kokryształu jest niższa niż temperatura topnienia pojedynczych substancji tworzących mieszaninę. Właściwość ta sprzyja wprowadzeniu wielu substancji czynnych do organizmów stałocieplnych i rozpuszczenie ich w średniej temperaturze 36,6°C.
Istotą wynalazku są kokryształy zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy o wzorze ogólnym 1,
2 3 w którym R1 oznacza proton bądź grupę hydroksylową, R2 oznacza proton bądź grupę metylową, R3 oznacza grupę metylową bądź grupę etylową, R4 oznacza szkielet węglowy kwasu karboksylowego zawierającego od 1 do 18 atomów węgla.
Pierwszy sposób wytwarzania kokryształów zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy o wzorze ogólnym 1, polega na tym, że γ-piron o wzorze ogólnym 2, w którym R1 oznacza proton lub grupę hydroksylową, R2 oznacza proton lub grupę metylową R3 oznacza grupę metylową bądź grupę etylową w polarnym rozpuszczalniku organicznym, miesza się z kwasem karboksylowym o wzorze ogólnym 3, w którym , R4 oznacza szkielet węglowy kwasu karboksylowego zawierającego od 1 do 18 atomów węgla, w polarnym rozpuszczalniku organicznym, w stosunku molowym obu substratów 1:0,8 do 1:1,5, korzystnie 1: 1, w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika, w czasie 0,5 do 3 godzin, korzystnie 1 godziny, odparowuje się polarny rozpuszczalnik organiczny, a surowy produkt w postaci cieczy wytrząsa się w niepolarnym rozpuszczalniku organicznym i suszy do otrzymania ciała stałego.
Drugi sposób wytwarzania kokryształów zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy o wzorze ogólnym 1, polega na tym, że γ-piron o wzorze ogólnym 2, w którym R1 oznacza proton lub gru23 pę hydroksylową, R2 oznacza proton lub grupę metylową R3 oznacza grupę metylową bądź grupę etylową w polarnym rozpuszczalniku organicznym, miesza się z kwasem karboksylowym o wzorze ogólnym 3, w którym, R4 oznacza szkielet węglowy kwasu karboksylowego zawierającego od 1 do 18 atomów węgla, w polarnym rozpuszczalniku organicznym, w stosunku molowym obu substratów 1:0,8 do 1:1,5, korzystnie 1: 1, w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika, w czasie 0,5 do 3 godzin, korzystnie 1 godziny, odparowuje się polarny rozpuszczalnik organiczny, a surowy produkt krystalizuje się z rozpuszczalnika organicznego o niskiej polarności i suszy przez 2 do 5 godzin, korzystnie 3 godziny.
Tabela 1 zawiera przykładowe związki, opisane wzorem ogólnym 1.
Dzięki zastosowaniu rozwiązania według wynalazku uzyskano następujące efekty techniczno-ekonomiczne:
- możliwość zastosowania jako środka znieczulającego np. do produkcji maści przeciwbólowych,
- możliwość zastosowania jako dodatek poprawiający aromat w żywności.
Tabela 1 zawiera przykładowe związki, opisane wzorem ogólnym 1.
PL 214 602 B1
Zastosowanie przemysłowe:
Kokryształ 3-hydroksy-2-metylo-4-piron /kwas jabłkowy posłużyć może jako substancja wzmacniająca smak i zapach w przemyśle piekarskim. 3-Hydroksy-2-metylo-4-piron zwany popularnie maltolem nadaje pieczywu zapach toffi, natomiast kwas jabłkowy często stosowany jest jako regulator kwasowości. Połączenie obu tworzy eutektyk nie zagrażający zdrowiu człowieka, modyfikujący właściwości wypieków.
W celu otrzymania substancji wzmacniającej smak i zapach w przemyśle piekarskim, należy 3 rozpuścić w 50 cm3 etanolu 0,3 mola 3-hydroksy-2-metylo-4-pironu oraz w takiej samej objętości alkoholu - równomolową ilość kwasu jabłkowego. Po zmieszaniu obu roztworów, odparowuje się alkohol pod obniżonym ciśnieniem, otrzymując jasnobeżową substancję krystaliczną o temperaturze topnienia
81-83°C.
Otrzymaną substancję należy przechowywać w ciemnym pojemniku w chłodnym miejscu.
W celu aromatyzacji oraz nadania odpowiedniej kwasowości wypiekom, dodaje się do masy piekarskiej uzyskany kokryształ w stężeniu masowym od 0,001 do 10%.
Sposób wytwarzania kokryształów zawierających γ-piron oraz kwas karboksylowy ilustrują poniższe przykłady:
P r z y k ł a d I
Sposób wytwarzania kokryształu 2,6-dimetylo-4-piron/kwas cytrynowy
0,02 mola kwasu cytrynowego umieszczono w kolbie okrągłodennej 250 cm3 i dodano 50 cm3 chloroformu. W zlewce 50 cm3 rozpuszczono 0,02 mola 2,6-dimetylo-4-pironu w 50 cm3 chloroformu i zlano do kolby z kwasem. Mieszaninę substratów mieszano i grzano pod chłodnicą zwrotną w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika przez godzinę, po czym rozpuszczalnik odparowano pod obniżonym 3 ciśnieniem. Otrzymano jasnożółtą ciecz, którą wytrząsano w 203 cm eteru dietylowego i suszono pod obniżonym ciśnieniem przez 3 godziny.
Otrzymano krystaliczny produkt z wydajnością 99%. W celu potwierdzenia struktury wykonane zostały widma protonowego oraz węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego, a także analiza elementarna.
1H NMR (DMSO, 25°C): δ = 2,02 (s, 6H, 2 x CH3), 2,77 (s, 4H, 2 x CH2), 3,64 (s, 1H, OH), 6,08 (s, 1H, OH), 8,28 (s, 2H, 2 x CH);
13C NMR (DMSO): δ = 19,45,43,06, 72,80, 113,26, 166,29, 171,65, 174,91, 197,37.
Analiza elementarna: C13H16O9 (316,26): wartości obliczone (%) C = 49,37; H = 5,10 ; wartości zmierzone: C = 49,31; H= 5,16.
P r z y k ł a d II
Sposób wytwarzania kokryształu 2,6-dimetylo-4-piron/kwas salicylowy 3
W kolbie okrągłodennej 100 cm3 umieszczono 0,05 mola 2.6-dimetylo-4-pironu i rozpuszczono go w 30 cm3 metanolu. W zlewce 50 cm3 odważono 0,05 mola kwasu salicylowego i rozpuszczono go 3 w 50 cm3 metanolu, po czym zlano do kolby z pironem. Całość mieszano i grzano pod chłodnicą zwrotną w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika przez godzinę. Następnie odparowano rozpuszczal3 nik a produkt rozpuszczono w 30 cm3 toluenu. Produkt przekrystalizowano i oddzielono od przesączu na lejku Buchnera, po czym suszono go pod obniżonym ciśnieniem.
Otrzymano białe kryształy z wydajnością 95 %. W celu potwierdzenia struktury wykonane zostały widma protonowego oraz węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego, a także analiza elementarna.
1H NMR (CDCl3, 25°C): δ = 2,31 (s, 6H, 2 x CH3), 6,31 (s, 2H, 2 x OH), 6,97 (t, J = 1,39, 2H, 2 x CH), 7,47 (d, J = 0,12, 2H, 2 x CH), 7,95 (s, 2H, 2 x CH);
13C NMR (CDCl3): δ = 19,74, 112,80, 113,05, 117,36, 119,13, 131,14, 135,36, 161,83, 167,17, 172,71, 181,48;
Analiza elementarna: C13H12O6 (262,08): wartości obliczone: C = 59,09; H = 4,58; wartości zmierzone: C = 59,13; H = 4,55.
P r z y k ł a d III
Sposób wytwarzania kokryształu 3-hydroksy-2-metylo-4-piron / kwas maleinowy
0,03 mola kwasu maleinowego umieszczono w kolbie okrągłodennej 250 cm3 i dodano 50 cm3 metanolu. W zlewce 50 cm3 rozpuszczono 0,03 mola 3-hydroksy-2-metylo-4-pironu w 50 cm3 metanolu i zlano do kolby z kwasem. Mieszaninę substratów mieszano i grzano pod chłodnicą zwrotną w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika przez godzinę, po czym rozpuszczalnik odparowano pod
PL 214 602 B1 3 obniżonym ciśnieniem. Otrzymano bezbarwną ciecz, którą wytrząsano w 20 cm3 eteru dietylowego i suszono pod obniżonym ciśnieniem przez 3 godziny.
Otrzymano krystaliczny produkt z wydajnością 98%. W celu potwierdzenia struktury wykonane zostały widma protonowego oraz węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego, a także analiza elementarna.
1H NMR (CDCI3, 25°C): δ = 2,38 (s, 3H, CH3), 3,82 (d, J = 6.52, 2H, 2 x CH), 6,48 (s, 2H, 2 x OH),
7,77 (d, J= 1.51, 2H, 2 x OH);
13C NMR (CDCI3): δ = 14,25, 113,14, 133,33, 143,19, 149,96, 154,20, 167,49, 173,15 AnaIiza eIementarna C10H10O7 (242,18): Wartości obliczone (%) : C = 49,76; H = 4,33, wartości zmierzone: C = 49,88; H = 4,13.
P r z y k ł a d IV
Sposób wytwarzania kokryształu 3-hydroksy-2-metylo-4-piron / kwas szczawiowy 3
W kolbie okrągłodennej 100 cm3 umieszczono 0,06 moIa 3-hydroksy-2-metyIo-4-pironu i roz33 puszczono go w 30 cm3 etanoIu. W zIewce 50 cm3 odważono 0,06 moIa kwasu szczawiowego i roz3 puszczono go w 50 cm3 etanoIu, po czym zIano do koIby z pironem. Całość mieszano i grzano pod chłodnicą zwrotną w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika przez godzinę. Następnie odparowano 3 rozpuszczaInik a produkt rozpuszczono w 30 cm3 toIuenu. Produkt przekrystaIizowano i oddzieIono od przesączu na lejku Buchnera, po czym suszono go pod obniżonym ciśnieniem.
Otrzymano białe kryształy z wydajnością 97%. W ceIu potwierdzenia struktury wykonane zostały widma protonowego oraz węglowego magnetycznego rezonansu jądrowego, a także analiza elementarna.
1H NMR (DMSO, 25°C): δ = 2,28 (s, 3H, CH3), 3,81 (s, 1H, OH), 6,37 (s, 2H, 2 x OH), 8,03 (d, J = 5,68, 2H, 2 x CH), 13C NMR (DMSO): δ = 14,26, 113,84, 143,26, 149,85, 154,98, 161,32, 173,01;
AnaIiza eIementarna C8H8O7 (216,14): Wartości obliczone (%): C = 44,45; H = 3,73; wartości zmierzone: C = 44,22; H = 3,43.

Claims (3)

1. Kokryształy zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy o wzorze ogólnym 1, w którym
1 2 3
R1 oznacza proton bądź grupę hydroksylową, R2 3 oznacza proton bądź grupę metylową, R3 oznacza grupę metylową bądź grupę etylową, R4 oznacza szkielet węglowy kwasu karboksylowego zawierającego od 1 do 18 atomów węgla.
2. Sposób wytwarzania kokryształów zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy o wzorze ogólnym 1, określonych zastrz. 1, znamienny tym, że γ-piron o wzorze ogólnym 2, w którym R1 ozna23 cza proton lub grupę hydroksylową, R2 oznacza proton lub grupę metylową R3 oznacza grupę metylową bądź grupę etylową w polarnym rozpuszczalniku organicznym, miesza się z kwasem karboksylowym o wzorze ogólnym 3, w którym, R4 oznacza szkielet węglowy kwasu karboksylowego zawierającego od 1 do 18 atomów węgla, w polarnym rozpuszczalniku organicznym, w stosunku molowym obu substratów 1:0,8 do 1:1,5, korzystnie 1:1, w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika, w czasie 0,5 do 3 godzin, korzystnie 1 godziny, odparowuje się polarny rozpuszczalnik organiczny, a surowy produkt w postaci cieczy wytrząsa się w niepolarnym rozpuszczalniku organicznym i suszy do otrzymania ciała stałego.
3. Sposób wytwarzania kokryształów zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy o wzorze ogólnym 1, określonych zastrz. 1, znamienny tym, że γ-piron o wzorze ogólnym 2, w którym R1 ozna23 cza proton lub grupę hydroksylową, R2 oznacza proton lub grupę metylową, R3 oznacza grupę metylową bądź grupę etylową w polarnym rozpuszczalniku organicznym, miesza się z kwasem karboksylowym o wzorze ogólnym 3, w którym, R4 oznacza szkielet węglowy kwasu karboksylowego zawierającego od 1 do 18 atomów węgla, w polarnym rozpuszczalniku organicznym, w stosunku molowym obu substratów 1:0,8 do 1:1,5, korzystnie 1:1, w temperaturze wrzenia rozpuszczalnika, w czasie 0,5 do 3 godzin, korzystnie 1 godziny, odparowuje się polarny rozpuszczalnik organiczny, a surowy produkt krystalizuje się z rozpuszczalnika organicznego o niskiej polarności i suszy przez 2 do 5 godzin, korzystnie 3 godziny.
PL390883A 2010-03-31 2010-03-31 Kokryształy zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy oraz sposób ich wytwarzania PL214602B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL390883A PL214602B1 (pl) 2010-03-31 2010-03-31 Kokryształy zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy oraz sposób ich wytwarzania

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL390883A PL214602B1 (pl) 2010-03-31 2010-03-31 Kokryształy zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy oraz sposób ich wytwarzania

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL390883A1 PL390883A1 (pl) 2011-10-10
PL214602B1 true PL214602B1 (pl) 2013-08-30

Family

ID=44838351

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL390883A PL214602B1 (pl) 2010-03-31 2010-03-31 Kokryształy zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy oraz sposób ich wytwarzania

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL214602B1 (pl)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2025181190A1 (en) * 2024-02-27 2025-09-04 Symrise Ag Method for imparting or increasing a flavour with mixtures

Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2025181190A1 (en) * 2024-02-27 2025-09-04 Symrise Ag Method for imparting or increasing a flavour with mixtures
WO2025180604A1 (en) * 2024-02-27 2025-09-04 Symrise Ag Method for imparting or increasing a flavour with mixtures comprising nades

Also Published As

Publication number Publication date
PL390883A1 (pl) 2011-10-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR102618114B1 (ko) 이브루티닙과 카복실산의 공결정체
US20160097142A1 (en) Methods of making cocrystals
Despaigne et al. Copper (II) and zinc (II) complexes with 2-benzoylpyridine-methyl hydrazone
ES2441556T3 (es) Compuestos de pirazolil acrilonitrilo y usos de los mismos
Samipillai et al. The role of higher coformer stoichiometry ratio in pharmaceutical cocrystals for improving their solid-state properties: The cocrystals of progesterone and 4-hydroxybenzoic acid
US9512166B2 (en) Cocrystals of progesterone
WO2008053043A1 (de) Verfahren zur herstellung von difluormethylpyrazolylcarboxylaten
Pindelska et al. Solid-state NMR studies of theophylline co-crystals with dicarboxylic acids
CN110330474B (zh) 芹菜素-二硫代氨基甲酸酯类衍生物制备及抗肿瘤应用
Liu et al. Synthesis, structure, antitumor activity of novel pharmaceutical co-crystals based on bispyridyl-substituted α, β-unsaturated ketones with gallic acid
Ouyang et al. Cocrystal design of vanillin with amide drugs: Crystal structure determination, solubility enhancement, DFT calculation
Wittering et al. Crystallisation and physicochemical property characterisation of conformationally-locked co-crystals of fenamic acid derivatives
Tabti et al. Spectral, crystal structure of novel Pyran-2-one Zwitterion Schiff derivative: Thermal, Physicochemical, DFT/HSA-interactions, enol↔ imine tautomerization and anticancer activity
PL214602B1 (pl) Kokryształy zawierające γ-piron oraz kwas karboksylowy oraz sposób ich wytwarzania
Tsave et al. Structure-specific adipogenic capacity of novel, well-defined ternary Zn (II)-Schiff base materials. Biomolecular correlations in zinc-induced differentiation of 3T3-L1 pre-adipocytes to adipocytes
Zotova et al. Formation of stoichiometric and non-stoichiometric ionic liquid and cocrystal multicomponent phases of lidocaine with azelaic acid by changing counterion ratios
KR20070100395A (ko) 이반드로네이트 다형체 비
Schmidt et al. Nucleophilic carbenes of pyrazoles starting from pseudo-cross-conjugated mesomeric betaines
US20090258859A1 (en) Metronidazole cocrystals and imipramine cocrystals
HU230262B1 (hu) Eljárás gyógyszeripari intermedierek előállítására
Gowri et al. Synthesis, growth, spectral and thermal properties of a new organic crystal: 2-Carboxypyridin-1-ium trichloroacetate
Sondhi et al. Conventional and microwave assisted synthesis of small molecule based biologically active heterocyclic amidine derivatives
AU2019209865B2 (en) Solid forms of fasoracetam
NL2022471B1 (en) Solid state forms of oclacitinib
US10183024B2 (en) Crystalline forms of ibrutinib

Legal Events

Date Code Title Description
LAPS Decisions on the lapse of the protection rights

Effective date: 20130331