PL221855B1 - Kokryształ mirycetyna-kofeina oraz sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna-kofeina - Google Patents

Kokryształ mirycetyna-kofeina oraz sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna-kofeina

Info

Publication number
PL221855B1
PL221855B1 PL401410A PL40141012A PL221855B1 PL 221855 B1 PL221855 B1 PL 221855B1 PL 401410 A PL401410 A PL 401410A PL 40141012 A PL40141012 A PL 40141012A PL 221855 B1 PL221855 B1 PL 221855B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
myricetin
caffeine
crystal
formula
amount
Prior art date
Application number
PL401410A
Other languages
English (en)
Other versions
PL401410A1 (pl
Inventor
Michał Sowa
Ewa Matczak-Jon
Katarzyna Ślepokura
Original Assignee
Politechnika Wroclawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Wroclawska filed Critical Politechnika Wroclawska
Priority to PL401410A priority Critical patent/PL221855B1/pl
Publication of PL401410A1 publication Critical patent/PL401410A1/pl
Publication of PL221855B1 publication Critical patent/PL221855B1/pl

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Cosmetics (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest kokryształ mirycetyna - kofeina znajdujący zastosowanie w przemyśle farmaceutycznym i/lub kosmetycznym oraz sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna - kofeina.
Mirycetyna (3,5,7,3',4',5'-heksahydroksyflawon, wzór 1) jest związkiem biologicznie czynnym pochodzenia roślinnego, należącego do grupy flawonoidów i podgrupy flawonoli, izolowanym m.in. z kory woskownicy (Myrica).
Z publikacji Kokryształy farmaceutyczne naturalnego przeciwciała - mirycetyny znany jest kryształ mirycetyna-kofeina.
W publikacjach Wang, S., Melnyk, J.P, Tsao, R. & Marcone, M.F. (2011). Food Res. Int. 44, 14-22, German, J.B. & Walzem, R.L. (2000). Annu. Rev, Nutr. 20, 561-593, Harnly, J.M., Doherty,
R. F., Beecher, G.R., Holden, J.M., Haytowitz, D.B., Bhagwat, S. & Gebhardt, S. (2006). Journal of Agricultural and Food Chemistry, 54, 9966-9911, Mattivi, F., Guzzon, R., Vrhovsek, U., Stefanini, M. & Velasco, R. (2006). J. Agric. Food Chem. 54, 7692-7702 ujawniono, iż mirycetyna występuje w skórkach czerwonych winogron, herbacie, jagodach oraz w czerwonym winie.
Z kolei w publikacjach Surh, Y.J. (2003). Nat. rev. 3, 768-780, Morel, I., Abalea, V., Sergent, O., Cillard, P. & Cillard, J. (1998). Biochem. Pharmacol. 55, 1399-1404, Ko, C.H, Shen, S.C., Lee, T.J. & Chen, Y.C. (2005). Molecular Cancer Therapeutics. 4, 281-290 wykazano, że mirycetyna wykazuje właściwości przeciwnowotworowe, przeciwutleniające i przeciwzapalne.
W publikacji Huang, J.H., Huang, C.C., Fang, J.Y., Yang, C., Chan, C.M., Wu, N.L, Kang, S.W. & Hung, C.F. (2010). Toxicol. In Vitro. 24, 21-28 opisano, że mirycetyna chroni keratynocyty przed uszkodzeniem przez promieniowanie UV-B.
Ponadto zgodnie z publikacją Phillips, P. A., Sangwan, V., Borja-Cacho, D., Dudeja, V., Vickers,
S. M. & Saluja, A.K. (2011). Cancer Lett. 308, 181-188 mirycetyna wspomaga apoptozę komórek raka trzustki.
Dodatkowo stosownie do publikacji Chen, W., Li, Y., Li, J, Han, Q., Ye, L, & Li, A, (2011). Food Chem Toxicol, 49, 2439-2444 mirycetyna wykazuje ochronne działanie przed utleniającym uszkodzeniem DNA, związane z wychwytem wolnych rodników.
W publikacji Liu, I. M., Tzeng, T.F., Liou S.S. & Lan T.W. (2007). Life Sci. 81, 1479-1488 wspomniano, iż mirycetyna obniża odporność na insulinę oraz stężenie cukru we krwi w przypadku szczurów, których dieta jest bogata we fruktozę.
W publikacji Rostagno, M.A., Manchon, N., D'Arrigo, M., Guillamon, E., Villares, A., Garcia-Lafuente, A., et al. (2011). Analytica Chimica Acta, 685, 204-211 opisano, że kofeina (1,3,7-trimetyloksantyna, wzór 2) jest naturalnym alkaloidem roślinnym, występującym m.in. w kawie, czekoladzie, herbacie i nasionach kakaowca. Jako związek biologicznie czynny, znana jest ze stymulacji ośrodkowego układu nerwowego oraz przyspieszania metabolizmu.
Kofeina znajduje się na liście związków dopuszczonych do bezpiecznego stosowania jako dodatki do produktów spożywczych (tzw. lista GRAS tworzona przez FDA - Amerykańską Agencję ds. Żywności i Leków), dzięki czemu może być stosowana jako składnik preparatów farmaceutycznych i suplementów diety.
Kokrystalizacja od kilku lat jest jedną z obiecujących metod modyfikowania niekorzystnych parametrów fizykochemicznych substancji farmaceutycznie czynnych. W roku 2011 opublikowano pierwszą publikację dotyczącą kokrystalizacji flawonoidów w aspekcie farmaceutycznym. Otrzymany kokryształ kwercetyny i kofeiny charakteryzuje się 14-krotnie zwiększoną rozpuszczalnością i 10-krotnie zwiększoną biodostępnością w porównaniu z kwercetyną.
W następnej publikacji Aitipamula, S., et al. (2012). Cryst. Growth Des. 12, 2147-2152 wykazano, że Termin kokryształ nie posiada jednoznacznej definicji i jest przedmiotem rozległej debaty. Jedna z definicji zakłada, że kokryształ jest strukturalnie homogenicznym ciałem stałym, zawierającym dwa składniki w określonej stechiometrii, które pozostają w obojętnej elektrycznie formie a w warunkach pokojowych są ciałami stałymi. Głównym składnikiem kokryształu jest substancja farmaceutycznie czynna (ang. API), dragi zwany jest koformerem.
Niewystarczająca biodostępność mirycetyny stoi na przeszkodzie ku opracowywaniu skutecznych leków, preparatów farmaceutycznych oraz suplementów diety i jest związana z niewielką rozpuszczalnością w środowiskach wodnych. Próby modyfikacji rozpuszczalności mirycetyny podejmowane były na drodze kompleksowania z modyfikowanymi β-cyklodekstrynami, co opisano w publikacji
PL 221 855 B1
Kwon, Y., Kim, H., Park, S, & Jung, S. (2010), Bull. Korean Chem. Soc. 31, 3035-3037, z publikacji wytwarzania mikroemulsji Zhang, Y., Wang, S., Xu, K., Yang, R., Wu, S. & Liu, Q. (2010) Shenyang Yaoke Daxue Xuebao 27, 777-783 oraz stałych dyspersji zgodnie z publikacją By Wang, M., Wang, S, & Hou, W. (2012) Shiyong Yaowu Yu Linchuang 15, 281-283.
Literatura zawiera opis kokryształów farmaceutycznych kwercetyny Smith, A, J., Kavuru, P., Wojtas, Ł., Zaworotko, M.J. & Shytle, R.D. (2011). Mol. Pharm. 8, 1867-1876, hesperytyny Kavuru, P. (2008). MSc Thesis, University of South Florida, USA oraz bajkaleiny Sowa, M., Ślepokura, K. & Matczak-Jon, E. (2012). Acta Cryst. C68, 0262-0265.
Przykłady niektórych ze znanych kokryształów ujawniono w amerykańskim zgłoszeniu patentowym US 20100204204.
Zwiększenie rozpuszczalności mirycetyny na drodze kokrystalizacji nie było dotychczas przedmiotem badań.
Istotą rozwiązania według wynalazku jest sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna - kofeina o wzorze 3 polegający na tym, że mirycetynę o wzorze 1 w ilości od 25 do 50 mg oraz kofeinę o wzorze 2 w ilości od 15 do 30,5 mg miesza się z od 5 do 10 mL metanolu lub etanolu (99.8%), po czym całość przesącza się, a następnie pozostawia się w temperaturze pokojowej do powolnego odparowania, a po 1 do 2 dni zbiera się kryształy.
W innej odmianie sposobu otrzymywania kokryształu mirycetyna - kofeina o wzorze 3 w stalowym naczyniu młyna kulowego mieli się mirycetynę o wzorze 1 i kofeinę o wzorze 2 w ilości stechiometrycznej 1:1, po czym dodaje się polarny, aprotyczny rozpuszczalnik w ilości 50 μL na każde 50 mg mirycetyny, a następnie mieszaninę poddaje się mieleniu przez czas od 5 do 45 minut, przy częstości drgań 50-60 Hz, i tak otrzymany materiał mikrokrystaliczny suszy się w temperaturze pokojowej przez czas od 12 do 24 godzin i poddaje analizie na dyfraktometrze proszkowym.
Wynalazek został bliżej przedstawiony na rysunkach, na których Fig. 1 przedstawia część niezależną komórki elementarnej kokryształu mirycetyna - kofeina, wraz z numeracją atomów i wiązaniami wodorowymi, Fig. 2 przedstawia upakowanie cząsteczek w sieci krystalicznej, ukazujące (a) tworzenie taśm molekularnych oraz (b) tworzenie dwuwymiarowej sieci, Fig. 3 przedstawia porównanie dyfraktogramu teoretycznego kokryształu mirycetyna - kofeina (MIRCAF calc) z eksperymentalnym dyfraktogramem proszkowym (MIRCAF SE EtOH), Fig. 4 przedstawia porównanie dyfraktogramu teoretycznego kokryształu mirycetyna - kofeina (MIRCAF calc) z dyfraktogramem produktu syntezy metodą mielenia z dodatkiem octanu etylu (MIRCAF LAG EtOAc), Fig. 5 przedstawia porównanie dyfraktogramu teoretycznego kokryształu mirycetyna - kofeina 1:1 (MIRCAF calc) z dyfraktogramem produktu syntezy metodą mielenia z dodatkiem tetrachlorometanu (MIRCAF LAG CC14), Fig. 6 przedstawia dyfraktogram eksperymentalny mirycetyny, Fig. 7 przedstawia dyfraktogram eksperymentalny kofeiny, Fig. 8 przedstawia dyfraktogram proszkowy mieszaniny mirycetyny i kofeiny (MIR + CAF PM), w porównaniu do dyfraktogramu teoretycznego kokryształu mirycetyna - kofeina, wraz z zaznaczonymi refleksami diagnostycznymi i w przykładach jego wykonania.
P r z y k ł a d 1
Mirycetynę (25 mg, 0.077 mmol) oraz kofeinę (15.2 mg, 0.077 mmol) rozpuszczono w 7 mL metanolu za pomocą mieszania. Roztwór przesączono do zlewki, którą szczelnie zaklejono parafilmem i wykonano kilka niewielkich otworów umożliwiających powolne parowanie roztworu. Następnie pozostawiono zlewkę w temperaturze pokojowej (23°C). Po dwóch dobach zebrano żółte igłowate kryształy na dnie zlewki. Spośród otrzymanych kryształów wybrano monokryształ do analizy rentgenostruktura lnej. Wykonanie dyfraktogramu proszkowego całości otrzymanych kryształów wyklucza obecność innych produktów oprócz zamierzonego kokryształu mirycetyny i kofeiny.
P r z y k ł a d 2
Mirycetynę (50 mg, 0.154 mmoI) oraz kofeinę (30.4 mg, 0.154 mmol) rozpuszczono w 10 mL etanolu za pomocą mieszania. Roztwór przesączono do zlewki, którą szczelnie zaklejono parafilmem i wykonano kilka niewielkich otworów umożliwiających powolne parowanie roztworu. Następnie pozostawiono zlewkę w temperaturze pokojowej (23°C). Po trzech dobach zebrano żółte igłowate kryształy na dnie zlewki. Wykonanie dyfraktogramu proszkowego całości otrzymanych kryształów wyklucza obecność innych produktów oprócz zamierzonego kokryształu mirycetyny i kofeiny.
P r z y k ł a d 3
Mirycetynę (100 mg, 0.308 mmol) oraz kofeinę (61 mg, 0.308 mmol) umieszono w stalowym naczyniu o pojemności 10 mL, zawierającym dwie stalowe kulki o średnicy 7 mm. Do mieszaniny dodano 100 μL (około dwie krople) octanu etylu. Naczynie zamocowano w młynku kulowym Narva Vibra4
PL 221 855 B1 tor Mill i poddano mieleniu przez 30 minut, przy częstotliwości drgań 50 Hz. Otrzymany materiał mikrokrystaliczny wysuszono w warunkach pokojowych przez okres 12 godzin i poddano analizie na dyfraktometrze proszkowym. Porównanie otrzymanego dyfraktogramu z dyfraktogramem teoretycznym dla kokryształu mirycetyna - kofeina 1:1 pozwala na stwierdzenie 100% konwersji (Rysunek 5).
P r z y k ł a d 4
Mirycetynę (50 mg, 0.154 mmol) oraz kofeinę (30.5 mg, 0.154 mmol) umieszono w stalowym naczyniu o pojemności 10 mL, zawierającym dwie stalowe kulki o średnicy 7 mm. Do mieszaniny dodano 50 μL (około jedną kroplę) tetrachlorometanu. Naczynie zamocowano w młynku kulowym Narva Vibrator Mill i poddano mieleniu przez 30 minut, przy częstotliwości drgań 50 Hz. Otrzymany materiał mikrokrystaliczny wysuszono w warunkach pokojowych przez okres 12 godzin i poddano analizie na dyfraktometrze proszkowym. Porównanie otrzymanego dyfraktogramu z dyfraktogramem teoretycznym dla kokryształu mirycetyna - kofeina pozwala na stwierdzenie 100% konwersji.
P r z y k ł a d 5
Analizę rentgenograficzną wykonano w temperaturze 23°C, na czterokołowym aparacie Oxford Diffraction Xcalibur PX o geometrii kappa, z kamerą CCD Ruby, wykorzystując promieniowanie MoKa (λ = 0.71073 A). Rejestrację, redukcję i analizę danych wykonano z wykorzystaniem programów Cr ysAlisCCD i CrysAlisRED. Strukturę rozwiązano metodami bezpośrednimi wykorzystując program SHELXS-97 i udokładniono z wykorzystaniem programu SHELXL-97. Dyfraktogramy proszkowe wykonano w temperaturze pokojowej, na aparacie Bruker D8 Advance wykorzystując promieniowanie Cu-Ka (λ = 1.5418 A) przy 30 kV i 40 mA i detektor VANTEC-1. Każdą próbkę analizowano w zakresie kątów 2Θ 3° a 40°, z krokiem 0.01608° i łącznym czasem pomiaru 40 minut.
Kokryształ mirycetyna - kofeina 1:1 krystalizuje w grupie przestrzennej P21/n układu jednoskośnego. Wybrane dane krystalograficzne znajdują się w tabeli 1.
T a b e l a 1
Wybrane dane krystalograficzne kokryształu mirycetyna - kofeina
Dane krystalograficzne
C15H10O8O8H10N4O2 V = 2129.4 (5) A3
Mr = 553.52 Z = 4
Układ jednoskośny, P2un T = 296 (2) K
a = 19.925(3) A
b = 4.443(6) A R[F2 > 2σ^2)] = 0.106
c = 24.284(3) A
β = 97.87(2)°
Zastrzeżenia patentowe

Claims (2)

1. Sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna - kofeina o wzorze 3, znamienny tym, że mirycetynę o wzorze 1 w ilości od 25 do 50 mg oraz kofeinę o wzorze 2 w ilości od 15 do 30,5 mg miesza się z od 5 do 10 mL metanolu lub etanolu (99.8%), po czym całość przesącza się, a następnie pozostawia się w temperaturze pokojowej do powolnego odparowania, a po 1 do 2 dni zbiera się kryształy.
2. Sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna - kofeina o wzorze 3, znamienny tym, że w stalowym naczyniu młyna kulowego mieli się mirycetynę o wzorze 1 i kofeinę o wzorze 2 w ilości stechiometrycznej 1:1, po czym dodaje się polarny, aprotyczny rozpuszczalnik w ilości 50 μL na każde 50 mg mirycetyny, a następnie mieszaninę poddaje się mieleniu przez czas od 5 do 45 minut, przy częstości drgań 50-60 Hz, i tak otrzymany materiał mikrokrystaliczny suszy się w temperaturze pokojowej przez czas od 12 do 24 godzin i poddaje analizie na dyfraktometrze proszkowym.
PL401410A 2012-10-30 2012-10-30 Kokryształ mirycetyna-kofeina oraz sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna-kofeina PL221855B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL401410A PL221855B1 (pl) 2012-10-30 2012-10-30 Kokryształ mirycetyna-kofeina oraz sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna-kofeina

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL401410A PL221855B1 (pl) 2012-10-30 2012-10-30 Kokryształ mirycetyna-kofeina oraz sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna-kofeina

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL401410A1 PL401410A1 (pl) 2013-06-10
PL221855B1 true PL221855B1 (pl) 2016-06-30

Family

ID=48539641

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL401410A PL221855B1 (pl) 2012-10-30 2012-10-30 Kokryształ mirycetyna-kofeina oraz sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna-kofeina

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL221855B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL401410A1 (pl) 2013-06-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
EP2531196B1 (en) Pterostilbene cocrystals
He et al. Zwitterionic cocrystals of flavonoids and proline: solid-state characterization, pharmaceutical properties, and pharmacokinetic performance
Chadha et al. Cocrystals of telmisartan: characterization, structure elucidation, in vivo and toxicity studies
Zhang et al. Cocrystals of natural products: Improving the dissolution performance of flavonoids using betaine
Liu et al. Development of a pharmaceutical cocrystal with solution crystallization technology: Preparation, characterization, and evaluation of myricetin-proline cocrystals
Huang et al. Baicalein–nicotinamide cocrystal with enhanced solubility, dissolution, and oral bioavailability
KR102707964B1 (ko) 개선된 특성의 β-구아니디노프로피온산의 약제학적으로 허용 가능한 염 및 이의 용도
Ji et al. Copper (II) and cadmium (II) complexes derived from Strandberg-type polyoxometalate clusters: Synthesis, crystal structures, spectroscopy and biological activities
WO2017001991A1 (en) Cocrystals of trigonelline
Yu et al. A supramolecular adduct of tegafur and syringic acid: the first tegafur-nutraceutical cocrystal with perfected in vitro and in vivo characteristics as well as synergized anticancer activities
WO2017221269A1 (en) Utility of (+) epicatechin and their analogs
Zhang et al. Improving solubility and avoiding hygroscopicity of tetrahydroberberine by forming hydrochloride salts by introducing solvents:[HTHB] Cl,[HTHB] Cl· CH 3 OH and [HTHB] Cl· CH 3 COOH
Zhang et al. Cocrystals of flavonoids with 4, 4′-ethylenebispyridine: Crystal structures analysis, dissolution behavior, and anti-tumor activity
CN103239437B (zh) 一种槲皮素衍生物在制备抗肿瘤药物中的应用
Sanphui et al. Polymorphs and isostructural cocrystals of dexamethasone: towards the improvement of aqueous solubility
WO2015052568A2 (en) Solid forms of curcumin and derivatives thereof
Kaur et al. Isolation of embelin from and evaluation of its anti-cancer potential in Embelia ribes breast cancer
US20150272881A1 (en) Reduced pyrroloquinoline quinone gel
PL221855B1 (pl) Kokryształ mirycetyna-kofeina oraz sposób otrzymywania kokryształu mirycetyna-kofeina
Tang et al. Synthesis of 1-O-acetylbritannilactone analogues from Inula britannica and in vitro evaluation of their anticancer potential
CA2702301A1 (en) Crystalline forms of dmxaa sodium salt
Ma et al. A review on cocrystal of active ingredients in traditional Chinese medicine
Liu et al. The cocrystals of 3, 4-dihydroxyphenylactic acid: Improved phase stability and reduced hygroscopicity
Li et al. Antifeedant activity of camptothecin and its semisynthetic derivatives against Spodoptera litura (Fabricius)(Lepidoptera: Noctuidae) larvae
PL218833B1 (pl) Kokryształ fizetyna-izonikotynamid oraz sposób otrzymywania kokryształu fizetyna-izonikotynamid