PL226782B1 - Sposób otrzymywania syntetycznego hydroksyapatytu zawierajacego nanoczastki srebra metalicznego - Google Patents

Sposób otrzymywania syntetycznego hydroksyapatytu zawierajacego nanoczastki srebra metalicznego

Info

Publication number
PL226782B1
PL226782B1 PL402210A PL40221012A PL226782B1 PL 226782 B1 PL226782 B1 PL 226782B1 PL 402210 A PL402210 A PL 402210A PL 40221012 A PL40221012 A PL 40221012A PL 226782 B1 PL226782 B1 PL 226782B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
silver
hydroxyapatite
solution
suspension
molar ratio
Prior art date
Application number
PL402210A
Other languages
English (en)
Other versions
PL402210A1 (pl
Inventor
Regina Kijkowska
Agnieszka Sobczak-Kupiec
Dagmara Malina
Zbigniew Wzorek
Original Assignee
Politechnika Krakowska Im Tadeusza Kościuszki
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Krakowska Im Tadeusza Kościuszki filed Critical Politechnika Krakowska Im Tadeusza Kościuszki
Priority to PL402210A priority Critical patent/PL226782B1/pl
Publication of PL402210A1 publication Critical patent/PL402210A1/pl
Publication of PL226782B1 publication Critical patent/PL226782B1/pl

Links

Landscapes

  • Colloid Chemistry (AREA)
  • Materials For Medical Uses (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania syntetycznego hydroksyapatytu, zawierającego nanocząstki srebra metalicznego i nadającego się do wykorzystania medycznego jako biozgodny z tkanką kostną materiał inny niż kompozyty hydroksyapatyt/srebro.
Postęp w naukach medycznych stymuluje wzrost zapotrzebowania na materiały mogące służyć jako substytuty zużytych lub uszkodzonych tkanek naturalnych.
Hydroksyapatyt stosuje się w postaci proszku lub pasty do wypełnienia ubytków kości, w postaci kształtek ceramicznych lub w postaci powłok naniesionych na implanty metaliczne (np. endoprotezy stawu biodrowego lub kolanowego wykonane ze stopów metali, zwłaszcza tytanu).
W chirurgii umożliwiającej rekonstrukcję ubytków kości stosuje się obecnie na coraz większą skalę syntetyczny hydroksyapatyt, tzn. fosforan wapnia o składzie chemicznym i strukturalnym zbliżonym do mineralnego składnika tkanki kostnej i zębów.
W literaturze opisane są szeroko dwie najczęściej stosowane metody syntezy hydroksyapatytu - suche i mokre. Metody suche polegają na prażeniu mieszanin fosforanów wapnia o stosunku molowym Ca/P=1,67 w atmosferze pary wodnej w temperaturach powyżej 1000°C. Metody mokre oparte są na strącaniu fosforanu wapnia o stosunku molowym Ca/P zbliżonym do 1,67 z wodnego roztworu fosforanów związkami wapnia, a w niektórych przypadkach prażeniu go, również w temperaturze powyżej 1000°C.
Znana jest też mechanochemiczna metoda otrzymywania hydroksyapatytu, lecz jednak nie jest ona powszechnie stosowana.
Bioaktywność hydroksyapatytu przejawia się w tym, że na jego powierzchni, w wyniku działalności komórek kościotwórczych (osteoblastów) narasta nowa naturalna tkanka kostna. Nowo narastająca tkanka kostna zamocowuje implant w miejscu wszczepienia.
Syntetyczny hydroksyapatyt sam w sobie nie posiada właściwości bakteriobójczych, które mogłyby chronić implant przed ewentualnymi później występującymi zjawiskami zakażenia w jego otoczeniu. Dlatego od szeregu lat prowadzone są prace nad uzyskaniem bioaktywnych materiałów hydroapatytowych zawierających srebro.
Niestety srebro jonowe na biologicznie aktywnych powierzchniach organizmów żywych ulega dezaktywacji przez redukcję do form nierozpuszczalnych.
Natomiast metaliczne srebro jest stabilne i nie reaguje z solami zawartymi w płynach fizjologicznych, przez co ma niezwykłą skuteczność odkażającą, zwłaszcza gdy jest ono w postaci nanocząstek. Nanometaliczne srebro nie ulega kumulacji w organizmie ludzkim, przez co wyeliminowane zostaje ryzyko zapadnięcia pacjenta na srebrzycę. Ponadto dzięki rozmiarom cząstek, nanosrebro metaliczne posiada o wiele silniejszą aktywność biochemiczną w porównaniu ze srebrem jonowym, przez co zdecydowanie efektywniej zwalcza ożywioną materię organiczną taką jak bakterie, wirusy i grzyby.
Badania prowadzone przez M. Bostetti i N. Rameshbabu dowodzą zwiększonej skuteczności biomateriałów wszczepiennych zawierających srebro, stosowanych przy urazach ortopedycznych. Srebro i komponenty na bazie srebra są czynnikami antydrobnoustrojowymi skutecznymi w stosunku do wielu rodzajów bakterii w tym Escherichia coli i Staphylococcus aureus (Bostetti M. et al. Silver coated materials for external fixation devices; in vitro biocompatibility and genotoxicity. Biomaterials 23, 2002, 887-892, Rameshbabu N., Sampath Kumar T.S., Prabhakar T.G., Sastry V.S., Murty K.V.G.K., Prasad Rao K.: Antibacterial nanosized silver substituted hydroxyapatite: Synthesis and characterization, Journal of Biomedical Materials Research Part A, 2006, 581-591).
Biozgodne, ceramiczne materiały hydroksyapatytowe zawierające srebro zasługują na szczególną uwagę w zastosowaniach medycznych, ze względu na to, że przy wysokiej biobójczości w stosunku do bakterii, wirusów i grzybów charakteryzują się niską toksycznością w stosunku do komórek ludzkich. Likwidują wirusy i bakterie wywołujące choroby równocześnie przyśpieszając gojenie uszkodzonych tkanek oraz wzmacniają układ immunologiczny.
Obecnie podstawową metodą nadawania właściwości bakteriobójczych materiałom hydroksyapatytowym jest tworzenie kompozytów hydroksyapatyt/srebro. W kompozytach tych, srebro oprócz nadania kompozytowi właściwości antybakteryjnych poprawia znacząco szereg niekorzystnych cech mechanicznych hydroksyapatytu, m.in. kruchość. Kompozyt hydroksyapatytowy modyfikowany srebrem metalicznym, spiekany w atmosferze powietrza ma wyższy moduł sprężystości i mniejszą twardość niż czysty hydroksyapatyt. Taki materiał posiada większą porowatość i staje się odporny na złaPL 226 782 B1 mania. Te właściwości są bardzo przydatne przy zastosowaniu kompozytu hydroksyapatyt/srebro do celów bioaplikacji.
Badania prowadzone przez M. Diaz (Diaz M., Barba F., Miranda M., Guitian F., Torrecillas R., Moya J.S.: Synthesis and Antimicrobial Activity of a Silver-Hydroxyapatite Nanocomposite, Journal of Nanomaterials 2009, Article ID 498505, 6 pages) potwierdziły antybakteryjne działanie kompozytu hydroksyapatyt/srebro w stosunku do Staphylococcus aureus, Pneumococcus i Escherichia coli.
W literaturze opisano otrzymywanie kompozytów hydroksyapatyt/srebro metodą mechanochemiczną z mieszaniny proszków: hydroksyapatytowego i tlenku srebra, a następnie spiekaniu w temperaturze 1250°C (X. Zhang, G. H. M. Gubbels, R. A. Terpstra, R. Metselaar Toughening of calcium hydroxyapatite with silver particles, Journal of Materials Science 32 (1997) 235-243).
Ponadto w publikacji (V Stanić, D. Janaćković, S. Dimitrijević, S. B. Tanasković, M. Mitrić, M. S. Pavlović, A. Krstić, D. Jovanović, S. Raicević, Synthesis of antimicrobial monophase silver-doped hydroxyapatite nanopowders for bone tissue engineering, Applied Surface Science 257 (2011) 45104518) zaproponowano użycie tlenku srebra jako źródła jonów srebra przy otrzymywaniu kompozytów hydroksyapatyt/srebro metodą chemiczną. Autorzy opisali sposób otrzymania proszku hydroksyapatytowego zawierającego srebro metodą współstrącania z roztworów wodnych, wykorzystując kwas fosforowy(V) jako źródło fosforanów, węglan wapnia jako źródło jonów wapnia oraz tlenek srebra(I) jako wspomniane źródło jonów srebra, jednakże nie in subs., lecz jako roztwór sporządzony w kwasie fosforowym. Roztwór sporządzony metodą ujawnioną w przywołanej publikacji, z wykorzystaniem związku chemicznego należącego do grupy tlenków, zawierał jony srebra (Ag+), nie stanowiąc koloidu zawierającego rozdrobnione do skali nanometrycznej cząstki metalicznego srebra (Ag0). W związku z powyższym w ujawnionej metodzie, na etapie otrzymywania monofazowych nanoproszków HAp/srebro - nie stosowano nanocząstek srebra, lecz roztwór zawierający niezredukowane jony srebrowe. Ze względu na brak w użytej przez Autorów mieszaninie reakcyjnej reagentów pełniących funkcje substancji redukująco-stabilizujących niezbędnych do uzyskania nanocząstek srebra, nie doszło do redukcji jonów srebra na powierzchni HAp, lecz do wbudowania się ich do sieci krystalicznej współstrącanego hydroksyapatytu. Niestety, jak wiadomo, srebro w formie innej niż srebro metaliczne ulega dezaktywacji do nieaktywnych biobójczo form nierozpuszczalnych na biologicznie aktywnych powierzchniach tkanek organizmów żywych. Dlatego też metoda chemiczna zaproponowana w artykule nie prowadzi do powstania kompozytów hydroksyapatyt/srebro o takich właściwościach biobójczych jakich żąda się obecnie od materiałów syntetycznych zawierających nanosrebro do zastosowań medycznych.
Znana jest również metoda otrzymywania hydroksyapatytu z zawartością srebra metalicznego w procesie redukcji in situ w obecności hydroksyapatytu pochodzenia kostnego z zastosowaniem polialkoholu winylowego i dimetyloformamidu jako reduktora (R. Nirmala, Faheem A. Sheikh, Muzafar A. Kanjwal, John Hwa Lee, Soo-Jin Park, R. Navamathavan, Hak Yong Kim, Synthesis and characterization of bovine femur bone hydroxyapatite containing silver nanoparticles for the biomedical applications, J Nanopart Res (2011) 13: 1917-1927), oraz metoda żol-żel otrzymywania hydroksyapatytu domieszkowanego srebrem z wykorzystaniem tlenku srebra i kwasu cytrynowego w obecności wody amoniakalnej (M. Sygnatowicz, K. Keyshar, A. Tiwari, Antimicrobal properties silver-doped hydroksyapatite nano-powreds and thin films, Biological and Biomedical Materials, Vol 62, No 7, 65-70, 2010).
Z literatury fachowej i patentowej znanych jest wiele metod otrzymywania suspensji nanocząstek srebra, jednak wciąż dominujące znaczenie w jego otrzymywaniu odgrywa metoda redukcji chemicznej, w której poprzez zastosowanie m.in. mieszaniny oksydacyjno-redukcyjnej można kontrolować właściwości powstających nanocząstek, takie jak rozmiar, kształt czy właściwości powierzchniowe.
Synteza stabilnych suspensji srebra koloidalnego, ujawniona przykładowo w opisach i zgłoszeniach patentowych PL 176202(B1), PL 210388(B1), PL 211422(B1), PL 388025(A1), PL 390437(A1) przewiduje zastosowanie nie tylko źródła jonów srebra oraz czynnika redukującego, ale także związków chemicznych, które dodane w czasie prowadzenia reakcji zapewnią trwałość suspensji w skutek stabilizacji elektrostatycznej bądź sterycznej.
W większości znanych przypadków wytwarzania suspensji nanocząstek srebra metodą redukcji chemicznej, źródłem jonów srebra są dobrze rozpuszczalne w wodzie sole srebra, jak azotan, chlorek czy octan srebra, a także piro i ortofosforany srebra.
PL 226 782 B1
Jako reduktory stosuje się najczęściej borowodorek sodu, cytrynian sodu, hydrazynę, chlorowodorek hydroksyloaminy, kwas askorbinowy, formaldehyd, metanol oraz inne związki posiadające grupy karbonylowe czy hydroksylowe jak np. glukozę.
Synteza nanocząstek srebra wymaga stosowania nie tylko substratów w postaci źródła jonów srebra oraz czynnika redukującego, ale także takiej substancji, która dodana w czasie prowadzenia reakcji redukcji zapewni trwałość suspensji liofobowej bądź to na drodze stabilizacji elektrostatycznej bądź sterycznej.
W niektórych przypadkach utleniona forma reduktora, dodanego w nadmiarze w stosunku do soli srebra może pełnić rolę stabilizującą (stabilizacja elektrostatyczna) np. synteza z wykorzystaniem borowodorku sodu, cytrynianu sodu, taniny.
Jednak w większości przypadków stosuje się wielkocząsteczkowe stabilizatory organiczne, zapewniające stabilizację steryczną, która pozwala na uzyskiwanie wysokiego stężenia suspensji. Najbardziej powszechnymi związkami, stosowanymi jako czynniki stabilizujące są poliwinylopirolidon (PVP), alkohol poliwinylowy (PVA) czy chitosan.
Stwierdzono nieoczekiwanie, że istnieje możliwość otrzymywania metodą mokrą syntetycznego hydroksyapatytu - fosforanu wapnia o składzie chemicznym i strukturalnym zbliżonym do mineralnego składnika tkanki kostnej i zębów, który w swej objętości zawiera nanocząstki srebra metalicznego, osadzane na powierzchniach syntezowanych krystalitów hydroksyapatytu, dzięki znalezieniu takich warunków prowadzenia procesu syntezy hydroksyapatytu, które sprzyjają osadzaniu nanocząstek srebra na powierzchni tworzonych in situ krystalitów, celem nadania syntetycznemu hydroksyapatytowi struktury innej niż ma kompozyt hydroksyapatyt/srebro, zaś właściwości biobójczych w stosunku do bakterii, wirusów i grzybów analogicznych jak w kompozytach hydroksyapatyt/srebro.
Zgodnie z wynalazkiem, sposób otrzymywania syntetycznego hydroksyapatytu zawierającego nanocząstki metalicznego srebra, w którym hydroksyapatyt strąca się w podwyższonej temperaturze, korzystnie powyżej 40°C, a najlepiej w temperaturze wrzenia, z wodnego roztworu zawierającego fosforany związkami wapnia, a strącony osad oddziela, przemywa wodą i suszy, polega na tym, że hydroksyapatyt strąca się, w obecności stabilnej zawiesiny srebra koloidalnego, z mieszaniny reakcyj3nej zawierającej fosforany sodu lub potasu o stężeniu 0,1-0,5 mola jonów PO43-, roztworem zawierającym octan wapnia, o stężeniu 0,04-0,3 mola jonów Ca2+, który to roztwór octanu wapnia miesza się z zawiesiną srebra koloidalnego w takiej ilości, aby stosunek molowy Ag0/Ca2+ wynosił w mieszaninie 0,001-0,03, po czym mieszaninę tą wprowadza się stopniowo, kroplami, do zawierającego fosforany roztworu reakcyjnego o pH przynajmniej 7, w takiej ilości, aby na koniec wprowadzania uzyskać w mieszaninie reakcyjnej wynikowy stosunek molowy Ca/P od 1 do 1,8.
W procesie stosuje się stabilne wodne zawiesiny srebra koloidalnego, stabilizowane związkami wielkocząsteczkowymi, w których stężenie srebra Ag0 wynosi 100-3000 ppm, korzystnie 500-1200 ppm, a średnia wielkości cząstek poniżej 100 nm, korzystnie poniżej 70 nm.
W sposobie według wynalazku wytrącanie hydroksyapatytu następuje ze środowiska wodnego zawierającego jony PO4 3-, Ca2+, OH- oraz nanocząstki metalicznego srebra Ag0.
3- 2+ Jony PO4 -, Ca i OH- łączą się tworząc fosforan wapnia o strukturze apatytu z niewielkim odstępstwem od stechiometrii Ca10(PO4)6(OH)2 - adekwatnym biologicznej fazie mineralnej (hydroksyapatyt), natomiast nanocząstki metalicznego Ag0 w stanie nienaruszonym lokują się na kryształach strącanego hydroksyapatytu.
W trakcie wkraplania roztworu zawierającego jony Ca2+ wytrąca się fosforan wapnia o strukturze takiej, jaką charakteryzuje się hydroksyapatyt o składzie zbliżonym do stechiometrycznego Ca10(PO4)6(OH)2, z domieszką cząstek srebra metalicznego (Ag0) o wielkości nanometrycznej.
Rozwiązanie umożliwia, zależnie od potrzeb, wprowadzenie do syntetycznego hydroksyapatytu, tj. odpowiednika fazy mineralnej kości i zębów, większej lub mniejszej ilości nanosrebra metalicznego (Ag0) - co z jednej strony pozwala zachować dotychczasową bioaktywność materiału, a z drugiej zaś nadać mu nowe, bakteriobójcze właściwości.
Sposób według wynalazku jest w pełni przydatny do otrzymywania innego niż kompozyt syntetycznego hydroksyapatytu, domieszkowanego objętościowo nanocząstkami srebra, nadającego się do wykorzystania jako biozgodne ceramiczne tworzywo, nietoksyczne, biologicznie aktywne, a przy tym biobójcze w stosunku do bakterii, wirusów i grzybów oraz charakteryzujące się niską toksycznością w stosunku do komórek ludzkich.
Przedmiot wynalazku objaśniono poniżej w kilku przykładach jego realizacji.
PL 226 782 B1
Sporządzono w znany sposób koloidalną zawiesinę srebra, zawierającą 500 ppm srebra metalicznego (Ag0), wykorzystując azotan jako źródło jonów srebra. Jako reduktora użyto borowodorku sodu, a jako stabilizatora poliwinylopirolidonu. Średnia wielkość nanocząstek w sporządzonej zawiesinie srebra wynosiła poniżej 70 nm. Zawiesinę tą wykorzystano następnie w poniżej opisanych przykładach.
P r z y k ł a d 1
W 730 ml wody destylowanej rozpuszczono 1,78 g Na2HPO4-2H2O oraz 1,56 g NaH2PO4-2H2O
3(stosunek molowy 0,01:0,01 = 1:1). Roztwór zawierał w sumie 0,02 Mola PO4 - i miał pH=7. Następnie sporządzono drugi roztwór, rozpuszczając w 250 ml wody destylowanej 3,52 g CaH6C4O4-H2O (0,02 Mola Ca). Do otrzymanego drugiego roztworu dodano 20 ml koloidalnej zawiesiny Ag0 (500 ppm). Pierwszy roztwór ogrzano pod chłodnicą zwrotną do wrzenia. Do wrzącego roztworu wkraplano drugi roztwór zawierający koloidalną zawiesinę srebra. Podczas wkraplania drugiego roztworu wytrącał się w osad. Po połączeniu obu roztworów uzyskano układ heterogeniczny (zawiesina osadu
3w roztworze), w którym wynikowe stężenie molowe podstawowych pierwiastków wynosiło: PO4 - = 0,02 M/l, Ca2+ = 0,02 M/l, Ag0 = 9,25-10-5 M/l. Stosunek molowy Ag0/Ca2+ = 4,6-10-3. Strącony osad odsączono, przemyto kilkakrotnie wodą i wysuszono w 100°C. Otrzymano ok. 2 g suchego osadu. Osad zidentyfikowano metodą rentgenograficzną z zastosowaniem dyfraktometru Philips X' Pert wyposażonym w monochromator grafitowy PW 1752/00, Cu Ka 1,54, filtr Ni (40 kV, 30 mA), jako fosforan wapnia o strukturze hydroksyapatytu. Osad zawierał ok. 0,5% wag. Ag0 w postaci nanometrycznej. Obecność nanocząstek srebra stwierdzono metodą skaningowego mikroskopu elektronowego (SEM) z zastosowaniem aparatu JOEL. Obraz SEM hydroksyapatytu otrzymanego według przykładu 1 pokazano na fig. 1, na której kryształy hydroksyapatytu mają kształt igieł większych niż 100 nm, a na nich osadzone są świecące punkty nanocząstek srebra o wielkości mniejszej niż 100 nm (zaznaczone).
P r z y k ł a d 2
W 710 ml wody destylowanej rozpuszczono 3,56 g Na2HPO4-2H2O. Roztwór zawierał w sumie 30,02 Mola PO43- i miał pH=9. Następnie sporządzono drugi roztwór, rozpuszczając w 250 ml wody destylowanej 3,52 g CaH6C4O4-H2O (0,02 Mola Ca). Do otrzymanego roztworu dodano 40 ml koloidalnej zawiesiny Ag0 (500 ppm). Pierwszy roztwór ogrzano pod chłodnicą zwrotną do wrzenia. Do wrzącego roztworu wkraplano drugi roztwór zawierający koloidalną zawiesinę srebra. Podczas wkraplania drugiego roztworu wytrącał się osad. Z połączenia obu roztworów powstał układ heterogeniczny (zawiesina osadu w roztworze), w którym wynikowe stężenie molowe podstawowych pierwiastków wynosiło: PO43- = 0,02 M/l, Ca2+ = 0,02 M/l, Ag0 = 1,85-10-4 M/l. Stosunek molowy Ag0/Ca2+ = 9,25-10-3. Strącony osad odsączono, przemyto kilkakrotnie wodą i wysuszono w 100°C. Otrzymano ok. 2 g suchego osadu. Osad zidentyfikowano metodą rentgenograficzną (jak w przykładzie 1) jako fosforan wapnia o strukturze hydroksyapatytu. Osad zawierał ok. 1,0% wag. Ag0 w postaci nanometrycznej. Obecność cząstek nanosrebra (świecące punkty) stwierdzono metodą skaningowego mikroskopu elektronowego (SEM) jak w przykładzie 1. Obraz SEM hydroksyapatytu otrzymanego według przykładu 2 pokazano na fig. 2, na której kryształy hydroksyapatytu mają kształt igieł większych niż 100 nm, a na nich zaznaczono świecące punkty nanocząstek Ag o wielkości mniejszej niż 100 nm.
P r z y k ł a d 3
W 690 ml wody destylowanej rozpuszczono 1,78 g Na2HPO4-2H2O oraz 1,56 g NaH2PO4-2H2O
3(stosunek molowy 0,01:0,01 = 1:1). Roztwór zawierał w sumie 0,02 Mola PO4 - i miał pH=7. Następnie sporządzono drugi roztwór, rozpuszczając w 250 ml wody destylowanej 3,52 g CaH6C4O4-H2O (0,02 Mola Ca). Do otrzymanego roztworu dodano 60 ml koloidalnej zawiesiny Ag0 (500 ppm). Pierwszy roztwór ogrzano pod chłodnicą zwrotną do wrzenia. Do wrzącego roztworu wkraplano drugi roztwór zawierający koloidalną zawiesinę srebra. Podczas wkraplania drugiego roztworu wytrącał się osad. Z połączenia obu roztworów powstał układ heterogeniczny (zawiesina osadu w roztworze),
3- 2+ w którym wynikowe stężenie molowe podstawowych pierwiastków wynosiło: PO43- = 0,02 M/l, Ca2+ = 0,02 M/l, Ag0 = 2,8-10-4 M/l. Stosunek molowy Ag0/Ca2+ = 1,4-10-2. Strącony osad odsączono, przemyto kilkakrotnie wodą i wysuszono w 100°C. Otrzymano ok. 2 g suchego osadu. Osad zidentyfikowano metodą rentgenograficzną (jak w przykładzie 1) jako fosforan wapnia o strukturze hydroksyapatytu. Osad zawierał ok. 1,5% wag. Ag0 w postaci nanometrycznej. Obecność cząstek nanosrebra (świecące punkty) stwierdzono metodą skaningowego mikroskopu elektronowego (SEM) jak w przykładzie 1. Obraz SEM hydroksyapatytu otrzymanego według przykład u 3 pokazano na fig. 3, na której kryształy hydroksyapatytu mają kształt igieł i słupków większych niż 100 nm, a na nich świecące punkty nanocząstek Ag o wielkości mniejszej niż 100 nm.
PL 226 782 B1
P r z y k ł a d 4
W 650 ml wody destylowanej rozpuszczono 1,78 g Na2HPO4-2H2O oraz 1,56 g NaH2PO4-2H2O
3(stosunek molowy 0,01:0,01 = 1:1). Roztwór zawierał w sumie 0,02 Mola PO41 * 3- i miał pH=7. Następnie sporządzono drugi roztwór, rozpuszczając w 250 ml wody destylowanej 3,52 g CaH6C4O4-H2O (0,02 Mola Ca). Do otrzymanego roztworu dodano 100 ml koloidalnej zawiesiny Ag0 (500 ppm). Pierwszy roztwór ogrzano pod chłodnicą zwrotną do wrzenia. Do wrzącego roztworu wkraplano drugi roztwór zawierający koloidalną zawiesinę srebra. Podczas wkraplania drugiego roztworu wytrącał się osad. Z połączenia obu roztworów powstał układ heterogeniczny (zawiesina osadu w roztworze),
3- 2+ w którym wynikowe stężenie molowe podstawowych pierwiastków wynosiło: PO43- = 0,02 M/l, Ca2+ = 0,02 M/l, Ag0 = 4,63-10-4 M/l. Stosunek molowy Ag0/Ca2+ = 2,3-10-2. Strącony osad odsączono, przemyto kilkakrotnie wodą i wysuszono w 100°C. Otrzymano ok. 2 g suchego osadu. Osad zidentyfikowano metodą rentgenograficzną (jak w przykładzie 1) jako fosforan wapnia o strukturze hydroksyapatytu. Osad zawierał ok. 2,5% wag. Ag0 w postaci nanometrycznej. Obecność cząstek nanosrebra stwierdzono metodą skaningowego mikroskopu elektronowego (SEM) jak w przykładzie 1. Obraz SEM hydroksyapatytu otrzymanego według przykładu 4 pokazano na fig. 4, na której kryształy hydroksyapatytu mają kształt igieł i słupków większych niż 100 nm, a na nich świecące punkty nanosrebra o wielkości mniejszej niż 100 nm.
P r z y k ł a d 5
W 630 ml wody destylowanej rozpuszczono 1,78 g Na2HPO4-2H2O oraz 1,56 g NaH2PO4-2H2O
3(stosunek molowy 0,01:0,01 = 1:1). Roztwór zawierał w sumie 0,02 Mola PO43- i miał pH=7. Następnie sporządzono drugi roztwór, rozpuszczając w 250 ml wody destylowanej 3,52 g CaH6C4O4-H2O (0,02 Mola Ca). Do otrzymanego roztworu dodano 120 ml koloidalnej zawiesiny Ag0 (500 ppm). Pierwszy roztwór ogrzano pod chłodnicą zwrotną do wrzenia. Do wrzącego roztworu wkraplano drugi roztwór zawierający koloidalną zawiesinę srebra. Podczas wkraplania drugiego roztworu wytrącał się osad. Z połączenia obu roztworów powstał układ heterogeniczny (zawiesina osadu w roztworze),
3- 2+ w którym wynikowe stężenie molowe podstawowych pierwiastków wynosiło: PO43- = 0,02 M/l, Ca2+ = 0,02 M/l, Ag0 = 5,6-10-4 M/l. Stosunek molowy Ag0/Ca2+ = 2,80-10-2. Strącony osad odsączono, przemyto kilkakrotnie wodą i wysuszono w 100°C. Otrzymano ok. 2 g suchego osadu. Osad zidentyfikowano metodą rentgenograficzną (jak w przykładzie 1) jako fosforan wapnia o strukturze hydroksyapatytu. Osad zawierał ok. 3,0% wag. Ag0 w postaci nanometrycznej. Obecność cząstek nanosrebra (świecące punkty) stwierdzono metodą skaningowego mikroskopu elektronowego (SEM) jak w przykładzie 1. Obraz SEM hydroksyapatytu otrzymanego wg przykładu 5 pokazano na fig. 5, na której kryształy hydroksyapatytu mają kształt igieł (słupków) większych niż 100 nm, a na nich są świecące punkty nanosrebra o wielkości mniejszej niż 100 nm.

Claims (1)

1. Sposób otrzymywania syntetycznego hydroksyapatytu zawierającego nanocząstki metalicznego srebra, w którym hydroksyapatyt strąca się w podwyższonej temperaturze, korzystnie powyżej 40°C, a najlepiej w temperaturze wrzenia, związkami wapnia z wodnego roztworu zawierającego fosforany, a strącony osad oddziela, przemywa wodą i suszy, znamienny tym, że hydroksyapatyt strąca się, w obecności stabilnej zawiesiny srebra koloidalnego, z mieszaniny reakcyjnej zawierającej fosforany sodu lub potasu o stężeniu 0,1-0,5 mola jo3- 2+ nów PO43-, roztworem zawierającym octan wapnia, o stężeniu 0,04-0,3 mola jonów Ca2+, który to roztwór octanu wapnia miesza się z zawiesiną srebra koloidalnego w takiej ilości aby stosunek molowy Ag0/Ca2+ wynosił w mieszaninie 0,001-0,03, po czym mieszaninę tą wprowadza się stopniowo, kroplami, do zawierającego fosforany roztworu reakcyjnego o pH przynajmniej 7, w takiej ilości, aby na koniec wprowadzania uzyskać w mieszaninie reakcyjnej wynikowy stosunek molowy Ca/P od 1 do 1,8, przy czym w procesie stosuje się wodne zawiesiny srebra koloidalnego, stabilizowane związkami wielkocząsteczkowymi, w których stężenie srebra Ag0 wynosi 100-3000 ppm, korzystnie 500-1200 ppm, a średnia wielkości cząstek poniżej 100 nm, korzystnie poniżej 70 nm.
PL402210A 2012-12-24 2012-12-24 Sposób otrzymywania syntetycznego hydroksyapatytu zawierajacego nanoczastki srebra metalicznego PL226782B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL402210A PL226782B1 (pl) 2012-12-24 2012-12-24 Sposób otrzymywania syntetycznego hydroksyapatytu zawierajacego nanoczastki srebra metalicznego

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL402210A PL226782B1 (pl) 2012-12-24 2012-12-24 Sposób otrzymywania syntetycznego hydroksyapatytu zawierajacego nanoczastki srebra metalicznego

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL402210A1 PL402210A1 (pl) 2014-07-07
PL226782B1 true PL226782B1 (pl) 2017-09-29

Family

ID=51063035

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL402210A PL226782B1 (pl) 2012-12-24 2012-12-24 Sposób otrzymywania syntetycznego hydroksyapatytu zawierajacego nanoczastki srebra metalicznego

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL226782B1 (pl)

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL449979A1 (pl) * 2024-10-08 2026-04-13 Politechnika Gdańska Sposób otrzymywania kompozytowego, utwardzalnego substytutu tkanki kostnej z ochroną antybakteryjną

Cited By (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL449979A1 (pl) * 2024-10-08 2026-04-13 Politechnika Gdańska Sposób otrzymywania kompozytowego, utwardzalnego substytutu tkanki kostnej z ochroną antybakteryjną

Also Published As

Publication number Publication date
PL402210A1 (pl) 2014-07-07

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Singh et al. Customized hydroxyapatites for bone-tissue engineering and drug delivery applications: A review
JP6400753B2 (ja) コーティングおよびコーティング方法
Shi et al. Ultra-trace silver-doped hydroxyapatite with non-cytotoxicity and effective antibacterial activity
Sarath Chandra et al. Blood compatibility of iron-doped nanosize hydroxyapatite and its drug release
Shanmugam et al. Copper substituted hydroxyapatite and fluorapatite: Synthesis, characterization and antimicrobial properties
Padmanabhan et al. Advanced lithium substituted hydroxyapatite nanoparticles for antimicrobial and hemolytic studies
Jenifer et al. Investigation on antibacterial and hemolytic properties of magnesium-doped hydroxyapatite nanocomposite
Karunakaran et al. Ascorbic acid-assisted microwave synthesis of mesoporous Ag-doped hydroxyapatite nanorods from biowaste seashells for implant applications
Lakrat et al. Synthesis and characterization of pure and Mg, Cu, Ag, and Sr doped calcium-deficient hydroxyapatite from brushite as precursor using the dissolution-precipitation method
Zhao et al. Ag-incorporated FHA coating on pure Mg: degradation and in vitro antibacterial properties
US6090732A (en) Zinc-doped tricalcium phosphate ceramic material
DE102008057026A1 (de) Implantat und Verfahren zur Beschichtung eines Implantats
KR102919930B1 (ko) 불소 이온이 도핑된 안정화된 비정질 탄산칼슘 및 이를 제조하는 방법
Jirofti et al. Review on hydroxyapatite-based coatings as antibiotic delivery system on bone graft substitution for controlling infection in orthopedic surgery
EP2035331A1 (en) Nanometric hydroxyapatite and suspensions thereof, its preparation and use
CN107281555A (zh) 强效长效抗菌的载银纳米羟基磷灰石的制备方法及其产品
PL226782B1 (pl) Sposób otrzymywania syntetycznego hydroksyapatytu zawierajacego nanoczastki srebra metalicznego
JP5338016B2 (ja) 生物学的活性物質含有リン酸八カルシウム系結晶、その製造方法及びそれを含む医薬組成物
Ashraf et al. Physicochemical changes of hydroxyapatite, V2O5, and graphene oxide composites for medical usages
Pogrebnjak et al. ZnO doped nanosized composite material based on hydroxyapatite and sodium alginate matrix
AU2015227489B2 (en) Coating and Coating Method
EP4316536A1 (en) Efficient biphasic calcium phosphate coating method
KR102841437B1 (ko) 하이드록시아파타이트 나노 결정성 물질 및 그의 제조방법
Mohan et al. Synthesis, Characterization, and Antimicrobial Activity of Sr-HAP Powders for Biomedical Applications
Alkhamisi Synthesis and Characterization of Cu-Vanadate Doped Hydroxyapatite Nanoparticles: Morphological, Structural, and Stability for Biomedical Use