PL230215B1 - Sposób pokrywania nanocząsteczkowego węglanu wapnia warstwą α-cyklodekstryny, produkt otrzymany tym sposobem i jego zastosowanie - Google Patents

Sposób pokrywania nanocząsteczkowego węglanu wapnia warstwą α-cyklodekstryny, produkt otrzymany tym sposobem i jego zastosowanie

Info

Publication number
PL230215B1
PL230215B1 PL409581A PL40958114A PL230215B1 PL 230215 B1 PL230215 B1 PL 230215B1 PL 409581 A PL409581 A PL 409581A PL 40958114 A PL40958114 A PL 40958114A PL 230215 B1 PL230215 B1 PL 230215B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
cyclodextrin
cacos
calcium carbonate
concentration
caco
Prior art date
Application number
PL409581A
Other languages
English (en)
Other versions
PL409581A1 (pl
Inventor
Paweł Gierycz
Małgorzata Wszelak-Rylik
Katarzyna PIOTROWSKA
Katarzyna Piotrowska
Original Assignee
Inst Chemii Fizycznej Polskiej Akademii Nauk
Instytut Chemii Fizycznej Polskiej Akademii Nauk
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Inst Chemii Fizycznej Polskiej Akademii Nauk, Instytut Chemii Fizycznej Polskiej Akademii Nauk filed Critical Inst Chemii Fizycznej Polskiej Akademii Nauk
Priority to PL409581A priority Critical patent/PL230215B1/pl
Publication of PL409581A1 publication Critical patent/PL409581A1/pl
Publication of PL230215B1 publication Critical patent/PL230215B1/pl

Links

Landscapes

  • Medicinal Preparation (AREA)
  • Compounds Of Alkaline-Earth Elements, Aluminum Or Rare-Earth Metals (AREA)

Description

Opis wynalazku
Przedmiotem wynalazku jest sposób pokrywania nanocząsteczkowego węglanu wapnia warstwą α-cyklodekstryny, produkt otrzymany tym sposobem i jego zastosowanie.
Stan techniki
Procesy tworzenia i agregacji węglanu wapnia są badane od wielu lat, ze względu na jego szerokie zastosowania w przemyśle nowych materiałów, farmaceutycznym itp. Są one dobrze opisane w literaturze (N. Spanos and P.G. Koutsoukos, J. Phys. Chem. B, 102 (1998) 6679, S. Rigopoulos, A. Jones, Ind. Eng. Chem. Res., 42 (2003) 6567, J. Schlomach, K. Quarch, M. Kind, Chem. Eng. Technol., 29 (2006) 215, O. Sohnel, J.W. Mullin, J. Cryst. Growth, 60 (1982) 239, M.M. Reddy, G.H. Nancollas, J. Cryst. Growth, 35 (1976) 33, T.F. Kazmierczak, Μ. B. Tomson, G.H. Nancollas, J. Phys. Chem., 86 (1982) 103, T. Jung, W.S. Kim, Ch.K. Choi, Cryst. Res. Technol., 40 (2005) 586, V.Y. Dindore, D.W.F. Brilman, G.F. Versteeg, Chem. Eng. Sci., 60 (2005) 467, Y. Kitano, K. Park, D.W. Hood, J. Geophys. Res., 67 (1962) 4873, J.F. Chen, Y.H. Wang, F. Guo, Χ.Μ. Wang, Ch. Zheng, Ind. Eng. Chem. Res., 39 (2000) 948, L.M. Cafiero, G. Baffi, A. Chianese, R. J. J. Jachuck, Ind. Eng. Chem. Res., 41 (2002) 5240, B. Feng, A.K. Yonga, H. Ana, Mater. Sci. Eng., A 445-446 15 (2007) 170, G. Montes-Hernandez, F. Renard, N. Geoffroy, L. Charlet, J. Pironon, J. Cryst. Growth, 308 (2007) 228). Jednakże, mechanizm samego procesu tworzenia cząstek węglanu wapnia zależy przede wszystkim od sposobu prowadzenia reakcji jego otrzymywania.
Podstawowy problem przy produkcji funkcjonalnych materiałów stałych opartych na węglanie wapnia, dotyczy w pełni kontrolowanej reakcji jego wytrącania począwszy od mechanizmu nukleacji, poprzez wzrost kryształów do ich agregacji. Znane są dwa podstawowe mechanizmy wzrostu kryształów (N. Spanos and P.G. Koutsoukos, J. Phys. Chem. B, 102 (1998) 6679, B. Judat, M. Kind, J. Colloid Interface Sci., 269 (2004) 341). Jeden tzw. „klasyczny” zakłada, że duże powstają z małych kryształów (małe kryształy są paliwem dla powstawania dużych) i drugi tzw. „nieklasyczny” zakładający łączenie się nowopowstających nanokryształów, które następnie rosną tworząc duże kryształy. Również istotne dla wzrostu kryształów mogą być obecne w roztworze jony i organiczne związki (B. Judat, M. Kind, J. Colloid Interface Sci., 269 (2004) 341, J.F. Banfield, S.A. Welch, H. Zhang, T.T. Ebert, R.L. Penn, Science, 289 (2000) 751). Mechanizmy agregacji powstałych kryształów CaCOs (B. Judat, M. Kind, J. Colloid Interface Sci., 269 (2004) 341, H. Colfen, M. Antonietti, Angew. Chem. Int. Ed., 44 (2005) 5576, T. Wang, M. Antonietti, H. Colfen, Chem. Eur. J., 12 (2006) 5722) silnie zależą natomiast od sposobu prowadzenia reakcji otrzymywania.
W ostatnich latach pojawiły się prace opisujące otrzymywanie kryształów CaCOs w układach, w których dodawane są związki organiczne i które tworzą makro- i mikro-emulsje lub układy zol-żel (A.W. Xu, Q. Yu, W.F. Dong, M. Antonietti, H. Colfen, Adv. Mater., 17 (2005) 2217, P.J.J.A. Buijnsters, J.J.J.M. Donners, S.J. Hill, B.R. Heywood, R.J.M. Nolte, B. Zwanenburg, N.A. J.M. Sommerdijk, Langmuir, 17 (2001) 3623, C. Damie, A. Kumar, S.R. Sainkar, M. Bhagawat, M. Sastry, Langmuir, 18 (2002) 6075). Te metody otrzymywania CaCOs dają co prawda możliwość kontrolowania procesu wytrącania, ale otrzymany węglan wapnia jest bardzo zanieczyszczony, co stwarza dodatkowe problemy.
Jednym z najważniejszych, współczesnych zastosowań przemysłowych nowych materiałów, jest przemysł farmaceutyczny oraz przemysł produkujący biosensory. Do tego celu najlepiej nadają się nanomateriały nieorganiczne pokryte warstwą organiczną (A.W. Xu, Q. Yu, W.F. Dong, M. Antonietti, H. Colfen, Adv. Mater., 17 (2005) 2217, P.J.J.A. Buijnsters, J.J.J.M. Donners, S.J. Hill, B.R. Heywood, R.J.M. Nolte, B. Zwanenburg, N.A. J.M. Sommerdijk, Langmuir, 17 (2001) 3623, C. Damie, A. Kumar, S.R. Sainkar, M. Bhagawat, M. Sastry, Langmuir, 18 (2002) 6075), ponieważ zawierają własności zarówno materiału nieorganicznego jak i organicznego. W rezultacie można otrzymać stabilny układ odpowiedniej, potrzebnej w danej sytuacji, architekturze i własnościach.
Głównym celem tej pracy jest pokrycie monowarstwą α-cyklodekstryny scharakteryzowanie otrzymanych, bezpośrednio przed procesem nanoszenia, w ściśle zdefiniowany sposób, nanocząsteczek węglanu wapnia. Szczególnie ważne, dla przyszłych zastosowań, jest równomierne pokrycie nanocząstek CaCOs monowarstwą.
Aby osiągnąć zamierzony cel należy najpierw otrzymać, w sposób kontrolowany, monodyspersyjne nanocząstki CaCOs, będące nośnikiem monowarstwy, a następnie pokryć je monowarstwą α-cyklodekstryny i określić ich strukturę.
Zgodnie z obecnym wynalazkiem, sposób pokrywania nanocząsteczkowego węglanu wapnia warstwą α-cyklodekstryny, w którym stosuje się monodyspersyjne nanocząstki CaCOs jako nośnik do
PL 230 215 Β1 pokrywania ich monowarstwą organiczną, charakteryzuje się tym, że etap ten prowadzi się metodą wytrząsania, ściśle zdefiniowanego nanowęglanu wapnia z wodnym roztworem α-cyklodekstryny, a następnie otrzymany produkt poddaje się obróbce w odpowiednich warunkach i otrzymuje nanomateriał nieorganiczny pokryty warstwą organiczną, a-cyklodekstryny.
W sposobie według wynalazku, otrzymywanie ściśle zdefiniowanego nanowęglanu wapnia prowadzi się przed etapem pokrywania α-cyklodekstryną nanostrukturalnych cząstek CaCOs.
Korzystnie, w sposobie według wynalazku, stosuje się cząstki węglanu wapnia o średniej średnicy około 30 nm, korzystnie od 28 do 35 nm, wytworzone w sposób kontrolowany, korzystnie w dyskowym reaktorze rotacyjnym, z zachowaniem następujących parametrów obejmujących prowadzenie procesu otrzymywania w warunkach standardowych (ciśnienie atmosferyczne - 760 mm Hg, temperatura 25°C), przy stałym przepływie CO2 równym 2 l/min oraz przy szybkości obrotu dysków reaktora 120 obrotów na minutę, aż do uzyskania wartości pH od 7,0 do 7,5.
Korzystnie, w sposobie według wynalazku, stosuje się wodny roztwór α-cyklodekstryny w stężeniu powyżej 6,42 mM/1 g CaCOs, korzystnie od 6,42 mM/1 g CaOs do 55,22 mM/1 g CaCOs, a najkorzystniej 36,79 mM/1 g CaCOs.
Korzystnie, w sposobie według wynalazku, średnia efektywna średnica aglomeratów a-cyklodekstryny w jej wodnym roztworze o stężeniu od 6,42 mM do 120 mM wynosi od 360 do 440 nm, korzystnie 430 nm, a najkorzystniej 372,6 nm.
Jeszcze korzystniej, w sposobie według wynalazku, stosuje się wodny roztwór a-cyklodekstryny w stężeniu 36,79 mM/1 g CaCOs, gdzie agregaty α-cyklodekstryny mają wielkość 372,6 nm.
Korzystnie, w sposobie według wynalazku, stosuje się wytrząsanie przez co najmniej 24 h, korzystnie od 24 h do 48 h.
Korzystnie, w sposobie według wynalazku, obróbka obejmuje filtrację korzystnie przez sączek o rozmiarach porów 200 nm, suszenie korzystnie przez 24 h w temperaturze T = 80°C i przechowywanie w suszarce próżniowej, korzystnie próżnia 0,05 MPa.
Ponadto wynalazek obejmuje produkt otrzymywany sposobem według tego wynalazku.
Wynalazek również obejmuje zastosowanie produktu otrzymanego sposobem według wynalazku do otrzymywania nowych materiałów, stanowiących nanomateriały nieorganiczne pokryte warstwą organiczną, α-cyklodekstryną, wykorzystywanych w przemyśle chemicznym, farmaceutycznym, albo do wytwarzania biosensorów.
Wynalazek zostanie teraz bliżej przedstawiony w korzystnym przykładzie wykonania, z odniesieniem do załączonych rysunków, na których:
fig. 1 przedstawia schemat dyskowego reaktora rotacyjnego, fig. 2 przedstawia schemat eksperymentalnego układu z zastosowaniem dyskowego reaktora rotacyjnego do przeprowadzania reakcji gaz - ciecz - ciało stałe, fig. 3 przedstawia zdjęcie wykonane skaningowym mikroskopem elektronowym cząstek CaCOs otrzymanych w dyskowym reaktorze rotacyjnym, dla początkowego stężenia Ca(OH)2 równego 56 mM i prędkości obrotów dysków równej 120 obrotów na min., fig. 4 przedstawia porównanie dyfraktogramu cząstek CaCOs otrzymanych w dyskowym reaktorze rotacyjnym, dla początkowego stężenia Ca(OH)2 równego 56 mM i prędkości obrotów dysków równej 120 obrotów na min. ze wzorcem, fig. 5 przedstawia wyniki pomiarów metodą DLS, przy pomocy zetametru „Zeta Plus instrument (Brookhaven Instruments Co.)” wielkości cząstek nanowęglanu pokrytego a-cyklodekstryną, fig. 6 przedstawia analizę termograwimetryczną mieszaniny fizycznej α-cyklodekstryny i nanometrycznego węglanu wapnia, fig. 7 przedstawiaanalizę termograwimetryczną próbki otrzymanej poprzez 24 h wytrząsanie 25 mg 6,42 mM roztworu α-cyklodekstryny z 50 mg nanometrycznego węglanu wapnia, fig. 8 przedstawia analizę termograwimetryczną próbki otrzymanej poprzez 48 h wytrząsanie 25 mg 6,42 mM roztworu α-cyklodekstryny z 50 mg nanometrycznego węglanu wapnia, fig. 9 przedstawiaanalizę termograwimetryczną próbki otrzymanej poprzez 24 h wytrząsanie 25 mg 36,79 mM roztworu α-cyklodekstryny z 50 mg nanometrycznego węglanu wapnia, fig. 10 przedstawia analizę termograwimetryczną próbki otrzymanej poprzez 24 h wytrząsanie 25 mg 55,22 mM roztworu α-cyklodekstryny z 50 mg nanometrycznego węglanu wapnia, fig. 11 przedstawia zależność średnicy efektywnej agregatów α-cyklodekstryny od stężenia molowego jej wodnych roztworów, zaś
PL 230 215 Β1 fig. 12 przedstawia wielkość agregatów α-cyklodekstryny w 36,79 mM roztworze wodnym, określona metodą DLS.
Korzystny przykład wykonania wynalazku
Aparatura
1) Dyskowy reaktor rotacyjny
Zastosowany w eksperymencie dyskowy reaktor rotacyjny (Rogut, J., Bruckle, J., Bless, D., (2001) „Novel Rotating Disc Precipitation Reactor for the Recovery of Metals from Waste Waters”, ICMAT 2001, Singapore, 1-6 th June 2001) przedstawiony jest schematycznie na Fig. 1. Fig. 2 przedstawia natomiast schemat eksperymentalnego układu z zastosowaniem dyskowego reaktora rotacyjnego do przeprowadzania reakcji gaz - ciecz - ciało stałe.
Wszystkie części reaktora zostały wykonane z żywicy poliwęgłanowej. Sercem reaktora jest układ 25 wertykalnych dysków (Fig. 1) zamontowanych na wspólnej osi umożliwiającej rotację. Dyski te o średnicy 25 cm i grubości 2 mm zamontowane są w odległości 2 cm od siebie. Reaktor posiada dwa takie niezależne układy 25 dysków, umieszczone w dwóch komorach i napędzane dwoma silnikami elektrycznymi. Elektryczny silnik, napędzający układ dysków, pozwala na płynną regulacje częstości obrotów dysków od 0 do 200 obrotów na minutę. W dolnej części komory dysków umieszcza się ciecz, która w czasie obrotów dysku tworzy na nim cienki film i jest wynoszona do górnej części komory, w której znajduje się gaz. W utworzonym na dysku filmie cieczy zachodzi przenoszenie masy na drodze konwekcyjno - dyfuzyjnej. Każda z komór składa się z 5 takich samych przedziałów (5 dysków w każdym przedziale) umożliwiających przepływ cieczy między nimi lub mogących pracować niezależnie (przepływ między przedziałami może być zablokowany), maksymalne całkowita objętość cieczy w jednym przedziale może wynosić 2 dcm3. Reaktor jest zamknięty od góry pokrywą z zamontowanymi dwoma wentylatorami umożliwiającymi prawidłowy przepływ gazu w reaktorze.
Reaktor ten, dzięki możliwości kontrolowania lokalnego przesycenia poprzedzającego wytrącanie, idealnie nadaje się do otrzymywania stałych cząstek węglanu wapnia o ściśle zdefiniowanej strukturze krystalicznej (kalcyt) i ściśle zdefiniowanym rozkładzie wielkości cząstek (K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J. Cryst. Growth, 311(2009) 3674, K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J.Bucki, Arch. Metali. Mater., 51(4) (2006) 635, K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J. Therm. Anal. CaL, 83(3) (2006) 579). Trójfazowa (gaz - ciecz - ciało stałe) reakcja otrzymywania węglanu wapnia może być w nim prowadzona w sposób okresowy, albo ciągły.
2) pH-metr
Zmiany pH w czasie reakcji mierzone były pH-metrem wykorzystującym zespoloną elektrodę szklaną (EPP-3, Elmetron, Poland). Elektroda EPP-3 była kalibrowana przed każdym pomiarem w trzech buforowych roztworach (pH, w temperaturze 25°C, równe 7.0, 10.0 i 11.85). pH-metr był połączony z komputerem, który zbierał i rejestrował wartości zmieniającego się pH co 1 sekundę.
3) Dyfraktometr
Dyfraktogramy proszkowe (promienie X) były otrzymywane przy użyciu „Bruker AXS D8 Advance Powder Diffractomete” z wykorzystaniem promieniowania Cu Ka.. Do analizy struktury otrzymanych kryształów CaCO3 został wykorzystany kąt 20 (zakres od 20° do 100°) z krokiem 0.1° i krokiem czasowym równym 1 s. Wielkość otrzymanych cząstek określona zastała przy pomocy równania Scherrera (H.P. Klug, L.E. Alexander, X-Ray Diffraction Procedures, Wiley, New York 1974) dla całkowitej szerokości połowy maksimum piku dyfrakcyjnego.
4) Zetametr
Rozmiar otrzymanych cząstek zarówno czystego CaCO3 jak i CaCO3 pokrytego kwasami tłuszczowymi został także określony przy pomocy zetametru „Zeta Plus Instrument (Brookhaven Instruments Co.)”. Wykorzystuje on metodę dynamicznego rozpraszanie światła do określania efektywnej średnicy cząstek i ich rozkładu.
5) Skaningowy Mikroskop Elektronowy
Analiza morfologiczna, wielkość oraz agregacja otrzymanych kryształów czystego CaCO3 została udokumentowana poprzez wykonanie fotografii przy pomocy skaningowego mikroskopu elektronowego „Scanning Electron Microscope Hitachi S 5500 SEM/STEM with cold field emission gun”.
6) Termograwimetr
Termograwimetryczna analiza czystego CaCO3 i CaCO3 pokrytego różnymi ilościami a-cyklodekstryny została wykonana przy pomocy termograwimetru „951TGA Du Pont Instruments” w zakresie temperatur od 298.15 K do 800.15 K. Analiza ta pozwala na określenie morfologii i składu chemicznego badanych cząstek oraz ilości i sposobu (chemisorpcja, adsorpcja fizyczne, tworzenie monowarstw,
PL 230 215 Β1 dwuwartsw lub wielowarstwy) ich pokrycia naturalnymi cyklodekstrynami. Ilość nieprzereagowanych cyklodekstryn i cyklodekstryn tworzących warstwy na powierzchni CaCOs obliczana jest w oparciu o rozdzielenie pików na otrzymywanej krzywej termograwimetrycznej.
Odczynniki
1) Dwutlenek węgla
Używany w eksperymencie dwutlenek węgla (CO2) został wzięty bezpośrednio z butli gazowej, i nie był dalej oczyszczany. Został on wyprodukowany przez firmę „Linde” a jego czystość wynosiła 99.9993%.
2) Wodorotlenek wapnia
Używany w eksperymencie wodorotlenek wapnia (Ca(OH)2) o czystości (p. a.) został wzięty bezpośrednio z próbki firmy POCH Gliwice, Poland. Wodorotlenek, podobnie jak dwutlenek węgla, był stosowany w doświadczeniach, bez dalszego oczyszczania.
3) Woda
Woda (H2O) stosowana do przygotowania roztworów była podwójnie destylowana i dejonizowana.
4) a-Cykiodekstryna
Stosowana w eksperymencie α-cyklodekstryna o czystości farmaceutycznej (pharmceutical grade - α-cyklodekstryna Cavamax W6 Pharma) została dostarczona przez firmę Wacker Chemie AG (Niemcy). Przed użyciem była ona suszona w próżniowej suszarce SPU-200 (ZUT COLECTOR, Polska) przez 24 godziny.
Przygotowanie roztworów
1) Roztwór wodorotlenku wapnia do reakcji otrzymywania nanometrycznych kryształów CaCOs Początkowe stężenie wodorotlenku wapnia stosowanego w eksperymencie wynosiło 56 milimoli (mM). Zostało ono wybrane ze względu na fakt, że dla tego stężenia otrzymuje się, w zastosowanym reaktorze (K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J. Cryst. Growth, 311 (2009) 3674, K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J.Bucki, Arch. Metali. Mater., 51(4) (2006) 635, K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J. Therm. AnaL CaL, 83(3) (2006) 579) największą (najbardziej rozwiniętą) powierzchnię właściwą węglanu wapnia (CaCOs) (K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J. Therm. AnaL CaL, 83(3) (2006) 579). Zawiesina wodorotlenku wapnia (stężenie 56 mM) została przygotowana poprzez zdyspergowanie i silne wymieszanie w 1 dcm3 dejonizowanej wody 4 g Ca(OH)2. Tak przygotowany roztwór był pozostawiony na okres dwóch dni. Następnie został poddany przez 15 min. działaniu ultradźwięków, po czym był termostatowany w temperaturze 25°C i natychmiast użyty do eksperymentu.
2) Zawiesina CaCOs do określania wielkości cząstek przy użyciu Zetametru.
Dla przeprowadzenia pomiarów przy pomocy Zetametru w przypadku czystego CaCOs przygotowano zawiesinę 30 miligramów (mg) otrzymanego w reaktorze i wysuszonego CaCOs w 30 ml 10 3 molowego roztworu NaCI. W przypadku CaCOs pokrytego α-cyklodekstryną przygotowano zawiesinę 30 mg proszku w 96% roztworze etanolu. W obydwu przypadkach zawiesiny poddawano działaniu ultradźwięków przez 5 s a następnie poddawano je analizie.
Procedura pokrywania α-cyklodekstryną nanostrukturalnych cząstek CaCOs
W czasie eksperymentów używano komory reaktora, w której może zmieścić się maksymalnie 2 dcm3 ciekłego reagenta. Przed każdym eksperymentem wszystkie elementy reaktora były czyszczone 10% roztworem kwasu solnego (HCI) w celu usunięcia pozostałych cząstek CaCOs a następnie przemywane dejonizowaną wodą. Eksperymenty były przeprowadzane pod ciśnieniem atmosferycznym w stałej temperaturze równej 25°C. przepływ gazu (CO2) w reaktorze był stały i wynosił 2 dcm3 min·1. Był on utrzymywany przy pomocy „Mass Flow Controller GFC (Aalborg)”, kalibrowanego na przepływ CO2.
Kinetyka reakcji była kontrolowana przez szybkość obrotów dysków i wynosiła 120 obrotów na minutę. Proces tworzenia węglanu wapnia był prowadzony do czasu, kiedy ciekły roztwór osiągał wartość pH = 7.5, czyli do czasu kiedy cała ilość wodorotlenku wapnia przereagowała tworząc CaCOs. Po zakończeniu reakcji otrzymany roztwór (zawiesina czystego CaCOs) był suszony w temp. 80°C przez 24 h, a następnie wyprażony w temp. 350°C w celu pozbycia się wszelkich zanieczyszczeń powierzchniowych.
W międzyczasie, przygotowywane były następujące trzy różne roztwory α-cyklodekstryny w wodzie:
PL 230 215 Β1
1) 6,42 mM (25mg α-cyklodekstryny na 4 g wody) α-cyklodekstryny na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 - stężenie odpowiadające obliczonemu teoretycznie stężeniu potrzebnemu na pokrycie całej powierzchni otrzymanego CaCO3 monowarstwą a-cyklodekstryny,
2) 36,79mM (214,8 mg α-cyklodekstryny na 6 g wody) α-cyklodekstryny na 1 gram otrzymywanego czystego CaCO3 - stężenie odpowiadające sześciokrotnemu nadmiarowi obliczonego teoretycznie stężeniu potrzebnego na pokrycie całej powierzchni otrzymanego CaCO3 monowarstwą a-cyklodekstryny,
3) 55,22 mM (361,09 mg α-cyklodekstryny na 6,72 g wody) - stężenie odpowiadające dziewięciokrotnemu nadmiarowi obliczonego teoretycznie stężeniu potrzebnego na pokrycie całej powierzchni otrzymanego CaCO3 monowarstwą a-cyklodekstryny.
Następnie 25 mg, przygotowanych w ten sposób roztworów α-cyklodekstryny, zostało wstrzykniętych do zlewek z 50 mg roztartego w moździerzu nanowęglanu wapnia, które wytrząsano w temperaturze pokojowej przez 24 h i/lub 48 h. Po tym czasie próbki przefiltrowano przez sączek o rozmiarach porów 200 nm i suszono przez 24 h w temperaturze T = 80°C i przechowywane w suszarce próżniowej (próżnia ok. 0,05 MPa). Otrzymane w ten sposób proszki zostały następnie poddane analizie termograwimetrycznej.
Otrzymane wyniki
1) Kinetyka reakcji oraz rozmiar i analiza morfologiczna otrzymanego czystego CaCOs \N układzie Ca(OH)2 - H2O - CO2 reakcja przebiega szybko i wydajnie jeśli jest dobrze rozwinięta powierzchnia międzyfazowa pozwalająca na dobra absorpcję gazu i osiągnięty jest wysoki stopień przesycenia roztworu. Drugim istotnym czynnikiem, dla otrzymania nanometrycznych cząstek CaCO3 o zbliżonych rozmiarach, jest dobre mikromieszanie układu prowadzące do jednorodnego rozkładu stężeń w całej masie cieczy (J.A. Dirksen, T.A. Ring, Chem. Eng. Sci., 46 (1991) 2389).
Wyniki naszych badań potwierdzają szybkie i wydajne tworzenie się nanometrycznych cząstek CaCO3 w zastosowanym przez nas dyskowym reaktorze rotacyjnym. Z naszych wcześniejszych badań (K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J. Cryst. Growth, 311 (2009) 3674, K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J.Bucki, Arch. Metali. Mater., 51(4) (2006) 635, K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J. Therm. Anal. Cal., 83(3) (2006) 579) wynika, że wyższy stopień obrotów dysków wpływa na czas reakcji i dla 100 obrotów na minutę dwukrotnie redukuje czas reakcji w stosunku do 30 obrotów na minutę. Czas reakcji zależy również od początkowego stężenia Ca(OH)2 i dla 56 mM jest ok. 10 minut krótszy niż dla stężenia 23 mM. Dlatego też w przeprowadzanych badaniach dobrano optymalne dla prowadzonego procesu parametry czyli szybkość obrotów dysków równą 120 obrotów na minutę, początkowe stężenie Ca(OH)2 równe 56 mM i przepływ CO2 równy 2 dcm3 na min. Reakcja prowadzona była pod ciśnieniem atmosferycznym, w temperaturze 298,15 K.
Otrzymane cząstki węglanu wapnia są prawie monodyspersyjne i mają średnią średnicę równą ok. 30 nm. Fig. 3 pokazuje zdjęcie wykonane skaningowym mikroskopem elektronowym cząstek CaCO3 otrzymanych w dyskowym reaktorze rotacyjnym, dla początkowego stężenia Ca(OH)2 równego 56 mM i prędkości obrotów dysków równej 120 obrotów na min.
Widać na nim wyraźnie, że kryształy CaCO3 tworzą agregaty krystalitów. Cząstki tworzące te dobrze upakowane agregaty charakteryzują się dobrze rozwiniętą romboedryczną strukturą morfologiczną. Pojedyncze kryształy CaCO3 mają jednorodną strukturę morfologiczną i rozmiar ewidentnie mniejszy niż 50 nm.
Badania kinetyki reakcji potwierdzają powyższe rezultaty. Nie stwierdzono bardzo dużych agregatów w badanych próbkach proszków. Nie zaobserwowano (Turbiscan) migracji cząstek i sedymentacji proszków w badanych próbkach przez ok. 20 min. Po tym czasie stabilności badane cząstki zaczynają aglomerować i po osiągnięciu odpowiedniej masy (wielkości) sedymentować.
Analiza dyfraktometryczna pokazuje, że jedyną otrzymana formą polimorficzną CaCO3 jest czysty kalcyt. Fig. 4 wyraźnie pokazuje zgodność dyfraktogramu otrzymanych cząstek CaCO3 ze wzorcem.
Czyli w stosowanym dyskowym reaktorze rotacyjnym tworzy się zawsze jedynie kalcyt - najbardziej termodynamicznie stabilna odmiana polimorficzną CaC03. Zgadza się to z naszymi poprzednimi wynikami (K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J. Cryst. Growth, 311 (2009) 3674, K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J.Bucki, Arch. Metali. Mater., 51(4) (2006) 635, K.Kędra-Królik, P.Gierycz, J. Therm. Anal. CaL, 83(3) (2006) 579), gdzie bez względu na szybkość obrotów dysków i stężenia początkowe również jedyną otrzymywana formą CaCO3 byt kalcyt. Nie jest to typowa sytuacja, ponieważ na ogół w przypadku reakcji strącania prowadzonej w temperaturze pokojowej, tworzą się równocześnie dwie lub nawet trzy
PL 230 215 Β1 odmiany polimorficzne CaCO3 (P.Ch. Chen, C.Y. Tai, K.C. Lee, Chem. Eng. Sci., 52 (1997) 4171, Y.S. Han, G. Hadiko, M. Fuji, M. Takahashi, J. Cryst. Growth, 276 (2005) 541).
Wielkość otrzymanych cząstek określona zastała także przy pomocy równania Scherrera (H.P. Klug, L.E. Alexander, X-Ray Diffraction Procedures, Wiley, New York 1974) dla całkowitej szerokości potowy maksimum piku dyfrakcyjnego. Dla poszczególnych próbek wahała się ona od 30 nm do 35 nm. Różnica ta jest praktycznie nieistotna ze względu na przybliżony charakter stosowanej metody.
2) Struktura otrzymanego CaCOs pokrytego a-cyklodekstryną
Otrzymane cząsteczki CaCO3 zostały pokryte cyklodekstrynami zgodnie z opisaną powyżej procedurą. Rozkład ich wielkości określony przy pomocy zetametru „Zeta Plus instrument (Brookhaven Instruments Co.)”. Podobnie do wyników otrzymanych dla czystego CaCO3, cząsteczki CaCO3 pokryte α-cyklodekstryną charakteryzują się wąskim rozkładem wielkości cząstek a ich średnica nie zależy od ilości α-cyklodekstryny użytej do pokrywania powierzchni kalcytu. Na Fig. 5 przedstawiono wyniki pomiarów metodą DLS, przy pomocy zetametru „Zeta Plus instrument (Brookhaven Instruments Co.)” wielkości cząstek nanowęglanu pokrytego a-cyklodekstryną.
Zasadniczy problem całego eksperymentu był związany z określeniem struktury i ilości zaadsorbowanej na powierzchni CaCO3 α-cyklodekstryny. Do analizy adsorpcji α-cyklodekstryny na powierzchni kalcytu zastała zastosowana metoda termograwimetryczną, pozwalająca zarówno na analizę morfologiczną zaadsorbowanych warstw jak i określenie ich ilości.
Analiza została przeprowadzona, przy pomocy termograwimetru „951 TGA Du Pont Instruments” dla trzech różnych (podanych powyżej) roztworów α-cyklodekstryny w zakresie temperatur od 298,15 K do 800,15 K.
Przed przystąpieniem do analizy naniesionej na nanometryczny CaCO3 α-cyklodekstryny przeprowadzono badania termograwimetryczne mieszaniny fizycznej α-cyklodekstryny i nanometrycznego węglanu wapnia. Otrzymane wyniki przedstawia Fig. 6.
Pokazują one wyraźnie, że ubytek masy związany z rozkładem czystej α-cyklodekstryny ma miejsce w zakresie temperatur 300 - 400°C. To znaczy, że w przypadku mieszaniny fizycznej (czyli obecności czystej α-cyklodekstryny) nie ma żadnych ubytków masy na krzywej termograwimetrycznej w zakresie 100 - 300°C (niewielki ubytek masy widoczny na krzywej w zakresie 80 - 100°C jest związany z odparowaniem pozostałej wody).
W pierwszym etapie badań sprawdzono, czy czas wytrząsania roztworu α-cyklodekstryny z nanometrycznym węglanem wapnia ma wpływ na jej nanoszeni na CaCO3. W tym celu pierwszy z roztworów (6,42 mM - stężenie odpowiadające obliczonemu teoretycznie stężeniu potrzebnemu na pokrycie całej powierzchni otrzymanego CaCO3 monowarstwą α-cyklodekstryny), wytrząsano z 50 mg nanometrycznego (przygotowanego zgodnie z wyżej opisana procedurą) węglanu wapnia odpowiednio przez 24 h i 48 h, a następnie (po osuszeniu) poddano analizie termograwimetrycznej. Otrzymane wyniki przedstawione są na Fig. 7 i Fig. 8.
Pokazują one jednoznacznie, że czas wytrząsania próbek nie ma wpływu na ilość zaadsorbowanej na powierzchni nanometrycznego węglanu wapnia α-cyklodekstryny. W obydwu przypadkach, zarówno przy 24 h, jak i 48 h wytrząsaniu otrzymano tę samą ilość (0,33%) zaadsorbowanej a-cyklodekstryny. Należy przy tym zauważyć, że badany węglan wapnia został pokryty monowarstwą a-cyklodekstryny o czym świadczy ubytek masy badanej próbki w zakresie temperatur 200°C - 300°C (czysta a-cyklodekstryny rozkłada się w zakresie temperatur 300°C - 400°C - Fig. 6).
Drugi etap badań dotyczył zwiększenia ilości nanoszonej α-cyklodekstryny na nanometryczny węglan wapnia. W tym celu przygotowano (opis powyżej) dwa bardziej stężone (36,79 mM i 55,22 mM) roztwory α-cyklodekstryny w wodzie, które wytrząsano przez 24 h z nanometrycznym węglanem wapnia i po wysuszeniu poddano analizie termograwimetrycznej. Otrzymane wyniki zostały przedstawione na Fig. 9 i Fig. 10.
Krzywe przebiegów (Fig. 9 i Fig. 10) otrzymane dla obydwu przypadków maja podobny kształt i wskazują na ubytki masy w trakcie ogrzewania. Można na nich wyraźnie wyróżnić dwa różne zakresy: pierwszy, związany z monowarstwą α-cyklodekstryny, w temperaturach 200°C - 300°C i drugi, związany z rozkładem czystej (nadmiar) α-cyklodekstryny w temperaturze powyżej 300°C.
Otrzymane wyniki wyraźnie pokazują, że zwiększenie stężenia α-cyklodekstryny w roztworze wyjściowym zwiększa do pewnego momentu (Fig. 9 - 36,79 mM roztwór α-cyklodekstryny) ilość (1,15% - 0.1957 mg) naniesionej na nanowęglan wapnia monowarstwy α-cyklodekstryny. Po przekroczeniu jednak pewnego optimum, dalsze zwiększanie stężenia α-cyklodekstryny w roztworze wyjściowym, nie wpływa na ilość naniesionej na nanowęglan wapnia monowarstwy α-cyklodekstryny (Fig. 10 - 55,22 mM
PL 230 215 Β1 roztwór α-cyklodekstryny). Świadczy to o wysyceniu możliwości tworzenia monowarstwy a-cyklodekstryny na powierzchni nanometrycznego węglanu wapnia.
Wobec tego, można stwierdzić, że badany nanometryczny węglan wapnia można pokryć maksymalnie 1,15% monowarstwą α-cyklodekstryny poprzez 24h wytrząsanie 25 mg roztworu a-cyklodekstryny o stężeniu 36,79 mM z 50 mg manometrycznego węglanu wapnia.
Do wyjaśnienia pozostaje natomiast różnica pomiędzy teoretycznym (6,42 mM), a rzeczywistym (36,79 mM) stężeniem a-cyklodekstryny (6,42 mM) potrzebnym do pokrycia całej powierzchni otrzymanego CaCO3 monowarstwą α-cyklodekstryny. Różnica ta może być wytłumaczona jedynie aglomeracją cząsteczek α-cyklodekstryny w roztworach wodnych. Dlatego też przeprowadzono badanie aglomeracji cząsteczek α-cyklodekstryny w wodzie. Wyniki badań zostały przedstawione na Fig. 11.
Wyniki pomiarów metodą DLS (Fig. 11) w pełni potwierdzają postawioną przez nas tezę dotyczącą aglomeracji α-cyklodekstryny w wodzie. Średnia efektywna średnica aglomeratów w badanym (od 20 do 120 mM) zakresie stężeń wynosi ok. 430 nm, ale wyraźnie rośnie ze wzrostem stężenia a-cyklodekstryny. Dlatego też, wykonano dodatkowo pomiar wielkości aglomeratów α-cyklodekstryny, dla wyznaczonego eksperymentalnie stężenia (36.79 mM), przy którym otrzymuje się maksymalne pokrycie nanowęglanu wapnia monowarstwą α-cyklodekstryny. Wyniki tego pomiaru przedstawione są na Fig. 12.
Otrzymane wyniki pokazują, że dla wybranego (przy którym otrzymuje się maksymalne pokrycie nanowęglanu wapnia monowarstwą α-cyklodekstryny) stężenia roztworu równego 36,79 mM, a-cyklodekstryna występuje w postaci jednorodnych (rozkład jednomodalny- Fig. 12) agregatów o wielkości 372,6 nm. Taka agregacja powoduje wzrost, w porównaniu do wyliczeń teoretycznych, ilości zaadsorbowanej monowarstwy α-cyklodekstryny na powierzchni stosowanego nanometrycznego CaCO3.
Wnioski
Zaprezentowana metoda pozwala na wytwarzanie bardzo stabilnych i dobrze zorganizowanych kryształów CaCO3 (kalcyt), które mogą być następnie pokrywane monowarstwą α-cyklodekstryny. Wielkość otrzymywanych kryształów, oszacowana metodą Scherrera (pomiary dyfraktometryczne) wynosi ok. 30 nm. Wymiar ten został również potwierdzony poprzez zdjęcia wykonane na skaningowym mikroskopie elektronowym oraz metody dynamicznego rozpraszania światła.
Metoda ta, pozwala na pokrycie otrzymanych nanokryształów CaCO3 monowarstwą a-cyklodekstryny. Uzyskanie maksymalnego (1,15%) pokrycia cząstek kalcytu monowarstwą a-cyklodekstryny jest możliwe w przypadku zastosowania początkowego stężenia roztworu wodnego a-cyklodekstryny równego 36,79 mM (jednorodne agregaty α-cyklodekstryny o wielkości 372,6 nm), który jest następnie wytrząsany przez 24 h z manometrycznym węglanem wapnia, w odpowiednich proporcjach (25 mg roztworu α-cyklodekstryny o stężeniu 36,79 mM z 50 mg nanometrycznego węglanu wapnia).
Otrzymane eksperymentalne wyniki potwierdzają stosowalność metody termograwimetrycznej do analizy cząstek CaCO3 pokrywanych α-cyklodekstryną i jej przydatność przy określaniu optimum stężenia stosowanych wodnych roztworów α-cyklodekstryny do pokrycia powierzchni kalcytu monowarstwą.
Podziękowanie
Powyższa praca została wykonana w ramach grantu „Cukry jako surowce odnawialne w syntezie produktów o wysokiej wartości dodanej” Nr POIG.01.01.02-14-102/09.

Claims (10)

  1. Zastrzeżenia patentowe
    1. Sposób pokrywania nanocząsteczkowego węglanu wapnia warstwą α-cyklodekstryny, w którym stosuje się monodyspersyjne nanocząstki CaCO3 jako nośnik do pokrywania ich monowarstwą organiczną, znamienny tym, że etap ten prowadzi się metodą wytrząsania, ściśle zdefiniowanego nanowęglanu wapnia z wodnym roztworem α-cyklodekstryny, a następnie otrzymany produkt poddaje się obróbce w odpowiednich warunkach i otrzymuje nanomateriał nieorganiczny pokryty warstwą organiczną, a-cyklodekstryny.
  2. 2. Sposób, według zastrz. 1, znamienny tym, że otrzymywanie ściśle zdefiniowanego nanowęglanu wapnia prowadzi się przed etapem pokrywania α-cyklodekstryną nanostrukturalnych cząstek CaCO3.
  3. 3. Sposób według zastrz. 1 albo 2, znamienny tym, że stosuje się cząstki węglanu wapnia o średniej średnicy około 30 nm, korzystnie od 28 do 35 nm, wytworzone w sposób kontrolowany, korzystnie w dyskowym reaktorze rotacyjnym, z zachowaniem następujących parametrów obejmujących prowadzenie procesu otrzymywania w warunkach standardowych (ciśnienie
    PL 230 215 Β1 atmosferyczne - 760 mm Hg, temperatura 25°C), przy stałym przepływie CO2 równym 2 l/min oraz przy szybkości obrotu dysków reaktora 120 obrotów na minutę, aż do uzyskania wartości pH od 7,0 do 7,5.
  4. 4. Sposób według któregokolwiek z zastrz. 1 - 3, znamienny tym, że stosuje się wodny roztwór α-cyklodekstryny w stężeniu powyżej 6,42 mM/1 g CaCOs, korzystnie od 6,42 mM/1 g CaCOs do 55,22 mM/1 g CaCOs, a najkorzystniej 36,79 mM/1 g CaCOs.
  5. 5. Sposób według któregokolwiek z zastrz.1 - 4, znamienny tym, średnia efektywna średnica aglomeratów α-cyklodekstryny w jej wodnym roztworze o stężeniu od 6,42 mM do 120 mM wynosi od 360 do 440 nm, korzystnie 430 nm, a najkorzystniej 372,6 nm.
  6. 6. Sposób według któregokolwiek z zastrz. 1 - 5, znamienny tym, że stosuje się wodny roztwór α-cyklodekstryny w stężeniu 36,79 mM/1 g CaCOs, gdzie agregaty α-cyklodekstryny mają wielkość 372,6 nm.
  7. 7. Sposób według któregokolwiek z poprzednich zastrz. 1 - 6, znamienny tym, że stosuje się wytrząsanie przez co najmniej 24 h, korzystnie od 24 h do 48 h.
  8. 8. Sposób według któregokolwiek z poprzednich zastrz. 1 - 7, znamienny tym, że obróbka obejmuje filtrację korzystnie przez sączek o rozmiarach porów 200 nm, suszenie korzystnie przez 24 h w temperaturze T = 80°C i przechowywanie w suszarce próżniowej, korzystnie próżnia 0,05 MPa.
  9. 9. Produkt otrzymywany sposobem według zastrz. 1.
  10. 10. Zastosowanie produktu otrzymanego sposobem według zastrz. 1 i/lub według zastrz. 9 do otrzymywania nowych materiałów, stanowiących nanomateriały nieorganiczne pokryte warstwą organiczną, α-cyklodekstryną, wykorzystywanych w przemyśle chemicznym, farmaceutycznym, albo do wytwarzania biosensorów.
PL409581A 2014-09-24 2014-09-24 Sposób pokrywania nanocząsteczkowego węglanu wapnia warstwą α-cyklodekstryny, produkt otrzymany tym sposobem i jego zastosowanie PL230215B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL409581A PL230215B1 (pl) 2014-09-24 2014-09-24 Sposób pokrywania nanocząsteczkowego węglanu wapnia warstwą α-cyklodekstryny, produkt otrzymany tym sposobem i jego zastosowanie

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL409581A PL230215B1 (pl) 2014-09-24 2014-09-24 Sposób pokrywania nanocząsteczkowego węglanu wapnia warstwą α-cyklodekstryny, produkt otrzymany tym sposobem i jego zastosowanie

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL409581A1 PL409581A1 (pl) 2016-03-29
PL230215B1 true PL230215B1 (pl) 2018-10-31

Family

ID=55579893

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL409581A PL230215B1 (pl) 2014-09-24 2014-09-24 Sposób pokrywania nanocząsteczkowego węglanu wapnia warstwą α-cyklodekstryny, produkt otrzymany tym sposobem i jego zastosowanie

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL230215B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL409581A1 (pl) 2016-03-29

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Palazzo et al. Amino acid synergetic effect on structure, morphology and surface properties of biomimetic apatite nanocrystals
Zhang et al. Titania–phosphonate hybrid porous materials: preparation, photocatalytic activity and heavy metal ion adsorption
JP3925932B2 (ja) 有機修飾金属酸化物ナノ粒子の製造法
Mohammadnezhad et al. The preparation of modified boehmite/PMMA nanocomposites by in situ polymerization and the assessment of their capability for Cu 2+ ion removal
Auxilio et al. Adsorption and intercalation of Acid Blue 9 on Mg–Al layered double hydroxides of variable metal composition
CN110938282A (zh) 具有共价有机框架的核壳结构的复合材料及其制备方法和应用
Lee et al. Orientation-controlled assembly and solvothermal ion-exchange of layered double hydroxide nanocrystals
Hu et al. Prussian Blue Analogue Mn 3 [Co (CN) 6] 2· n H 2 O porous nanocubes: large-scale synthesis and their CO 2 storage properties
Zhang et al. Synthesis and surface properties of submicron barium sulfate particles
JP3925936B2 (ja) 金属酸化物ナノ粒子の回収又は収集法
Wang et al. Bioinspired assembly of layered double hydroxide/carboxymethyl chitosan bionanocomposite hydrogel films
US10011705B2 (en) Alumina compositions and methods for producing same
Sahraneshin et al. Synthesis and morphology control of surface functionalized nanoscale yttrium aluminum garnet particles via supercritical hydrothermal method
Siahpoosh et al. Synthesis of γ-Alumina nanoparticles with high-surface-area via Sol-Gel method and their performance for the removal of Nickel from aqueous solution
JP4336856B2 (ja) 有機修飾微粒子
Lei et al. Synthesis of oriented layered double hydroxide thin films on sulfonated polystyrene substrates
JP2003252622A (ja) ナノ針状セリア粉末の製造法
JP2008290913A (ja) 水酸化コバルト・鉄結晶および水酸化コバルト・鉄単層ナノシートならびにそれらの製造方法
KR102563994B1 (ko) 소수성 표면 개질 알루미나 및 이의 제조 방법
Wu et al. Glucosan controlled biomineralization of SrCO 3 complex nanostructures with superhydrophobicity and adsorption properties
Inomata et al. Preparation and properties of Mg/Al layered double hydroxide–oleate and–stearate intercalation compounds
PL230215B1 (pl) Sposób pokrywania nanocząsteczkowego węglanu wapnia warstwą α-cyklodekstryny, produkt otrzymany tym sposobem i jego zastosowanie
Tadjarodi et al. Synthesis, characterization and adsorption capability of CdO microstructure for congo red from aqueous solution
Chen et al. Facile hydrothermal preparation of carboxymethyl chitosan functionalized hydrotalcite composite with enhanced adsorption capacity for Cu (II) ions
Lee et al. Long-term stability of silane-passivated zirconia nanoparticles with low surface energy