PL235036B1 - Kompozytowy implant ceramiczno-polimerowy i jego zastosowanie - Google Patents

Kompozytowy implant ceramiczno-polimerowy i jego zastosowanie Download PDF

Info

Publication number
PL235036B1
PL235036B1 PL403470A PL40347013A PL235036B1 PL 235036 B1 PL235036 B1 PL 235036B1 PL 403470 A PL403470 A PL 403470A PL 40347013 A PL40347013 A PL 40347013A PL 235036 B1 PL235036 B1 PL 235036B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
granules
bone
polymer
composite
ceramic
Prior art date
Application number
PL403470A
Other languages
English (en)
Other versions
PL403470A1 (pl
Inventor
Agnieszka Skórska-Stania
Ia Agn Ieszka Skórska-Stan
Agnieszka Jelonek
K Agn Ieszka Jelone
Joanna Zarzecka
Paweł Myciński
Original Assignee
Univ Jagiellonski
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Univ Jagiellonski filed Critical Univ Jagiellonski
Priority to PL403470A priority Critical patent/PL235036B1/pl
Publication of PL403470A1 publication Critical patent/PL403470A1/pl
Publication of PL235036B1 publication Critical patent/PL235036B1/pl

Links

Landscapes

  • Materials For Medical Uses (AREA)
  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)

Description

Opis wynalazku
Wynalazek dotyczy kompozytowego implantu ceramiczno-polimerowego o charakterze nośnika leków. Wynalazek dotyczy także zastosowania implantu do regeneracji tkanki kostnej w obrębie twarzoczaszki oraz domiejscowego i kontrolowanego uwalniania leków
W szczególności, rozwiązanie według wynalazku dotyczy dziedziny biomateriałów charakteryzujących się tym, że mogą stanowić nośniki leków i dostarczać lek do ściśle określonego miejsca. Oznacza to, że terapeutyczna dawka leku dozowana jest wyłącznie do miejsca wymagającego leczenia farmakologicznego. Nośniki leków stosowane są w celu ograniczenia toksycznego wpływu leku na organizm, a co za tym idzie minimalizacji prawdopodobieństwa wystąpienia niekorzystnych skutków ubocznych związanych z ogólnoustrojowym działaniem danego leku.
Wynalazek może znaleźć zastosowanie do uzupełniania ubytków kostnych twarzoczaszki powstałych na skutek urazów, chorób lub zabiegów dentystycznych i chirurgicznych.
W stomatologii, po ekstrakcji zęba lub jego korzeni powinna nastąpić regeneracja kości, poprzez wszczepienie materiału kościozastępczego w miejscu ubytku. Zabieg ten ma na celu ograniczenie możliwości wystąpienia powikłań pooperacyjnych oraz umożliwia w późniejszym czasie wszczepienie implantów zębów, które wszczepiane są w tkankę kostną.
W chirurgii plastycznej istnieje wiele zastosowań materiałów kościozastępczych.
W związku z tym, że wygląd twarzy zależy w dużym stopniu od uformowania kości czaszki pod skórą, materiały tego typu znajdują zastosowanie między innymi do podnoszenia policzków, poprawy konturu żuchwy czy też wypełnienia ubytków kostnych powstałych na skutek urazów i chorób. Implanty kostne odgrywają również istotną rolę w zastępowaniu ubytków kości twarzoczaszki po usuniętych torbielach lub guzach.
Odbudowa i regeneracja tkanki kostnej odbywa się na drodze mechanizmów takich jak: osteogeneza (zdolność osteoblastów do odbudowy tkanki kostnej), osteoindukcja (mechanizm, w którym indukowane jest powstawanie tkanki kostnej) i osteokondukcja.
Proces osteoindukcji polega na pobudzaniu komórek mezenchymalnych do różnicowania się w komórki kostne - osteoblasty. Biomateriałami, które posiadają właściwości osteoindukcyjne są głównie: kość autogenna, niektóre materiały allogenne oraz implanty kostne zawierające białka morfogenetyczne kości (BMP). Fosforany wapnia jak i polilaktyd nie są materiałami osteoindukcyjnymi (Kossler et al., 2009; Ashok Kumar et al., 2011; Kucharski et al., 2008). Jednak odpowiednie zmodyfikowanie implantu kostnego złożonego z tych materiałów może prowadzić do wytworzenia w nim właściwości osteoindukcyjnych. Parametry, których odpowiednia modyfikacja może prowadzić do uzyskania właściwości osteoindukcyjnych wszczepu to: rozmiar cząstek, porowatość, chropowatość, skład chemiczny. Pożądany materiał kościozastępczy powinien być nietoksyczny, nierakotwórczy oraz biozgodny. Do jego pożądanych cech należą również bioaktywność, osteokonduktywność i osteoindukcyjność. Implant kostny powinien z czasem przerosnąć nowo tworzącą się kością lub też zostać całkowicie przez nią zastąpiony.
Ze stanu techniki znane są różne materiały kościozastępcze, w tym takie, które składają się m.in. z fosforanu wapnia. Są to materiały bioceramiczne o składzie chemicznym zbliżonym do składu mineralnej kości. Cechuje je wysoka odporność chemiczna w środowisku biologicznym, biozgodność, bioaktywność, osteokonduktywność oraz w niektórych przypadkach bioresorbowalność. Bioceramika oparta na fosforanach wapnia jest nietoksyczna i nierakotwórcza. Ograniczeniem w wykorzystaniu materiałów bioceramicznych jest ich wysoki moduł Younga oraz niska odporność na kruche pękanie i niski moduł Weibulla, które sprawiają, że jest to materiał zawodny w miejscach w organizmie przenoszących wysokie naprężenia i pod ich wpływem pęka. Fosforany wapnia mogą być stosowane w postaci proszków, granul i kształtek gęstych lub porowatych. Znane ze stanu techniki jest także zastosowanie fosforanów wapnia jako ceramicznych nośników leków w formie porowatych i gęstych bloków (Cosijns et al., 2007).
Z literatury znane jest również wykorzystanie ceramicznych granul jako nośników leków. Przykład stanowi materiał hydroksyapatytowy o porach do 15 μm (Min-Ho Hong et al., 2011; Ferraz et al., 2007). Niestety podstawową wadą tego typu materiałów jest ograniczona możliwość kontrolowania przebiegu profilu uwalniania leku. Rozwiązaniem tego problemu może być zastosowanie biodegradowalnego polimeru jako matrycy, z której uwalniany będzie lek. Znane jest także zastosowanie polimerów z grupy poli(a-hydroksykwasów) takich jak polilaktydy np. PLLA, PDLLA. Polimery te mogą pełnić funkcję implantów kostnych, płytek i śrub do osteosyntezy, a także nośników leków (Kanellakopoulou et al., 2000;
PL 235 036 B1
Frank et al., 2004). Znane są kompozyty ceramiczno-polimerowe oparte na połączeniu fosforanów wapnia i polilaktydu zarówno w formie kształtek (Heidemann et al., 2001; Russias et al., 2006) jak i granul (Li Chun et al., 2008, Xueyu et al., 2007). Materiały tego typu mogą znaleźć zastosowanie jako implanty do odbudowy i regeneracji kości, nośniki leków, materiały do osteosyntezy oraz rusztowania w inżynierii tkankowej.
Granule ceramiczne pokryte polimerem zostały także opisane między innymi w publikacji autorstwa Ignjatovic'a et al. (2007), w której opisane zostały bardzo małe granule (<200 ąm), w których przypadku zastosowania występuje problem z poręcznością chirurgiczną. Mają one nieregularne kształty i nie przewidziano zastosowania ich jako nośników leków. Paul et al. (1999) w swojej publikacji opisuje również granule pokrywane polimerem. Zostały one zaprojektowane jako nośnik makromolekuł lub leków biologicznych, którą to funkcję pełni porowata faza ceramiczna, polimer ma zaś za zadanie opóźniać uwalnianie się odpowiedniej substancji. Wadą tych implantów jest niska jakość pokrycia polimerowego oraz zastosowanie szkodliwego rozpuszczalnika (dichlorometanu).
Porowate granule zaprojektowane jako implant kostny i nośnik leku opisano również w publikacji autorstwa Jung-Ho et al. (2011). Lek znajduje się w tym przypadku w porach granul, które pokryte są polikaprolaktonem-polimerem o stosunkowo długim czasie degradacji. Często implanty polimerowo-ceramiczne otrzymują formę polimerowej matrycy, uformowanej w kulisty kształt, w której zatopione są cząsteczki ceramiczne. Rozwiązanie takie opisano między innymi w publikacji Lin et al. (2008). Polilaktydowe granule mają w tym wypadku niewielkie rozmiary (około 200 ąm), nie są porowate i nie stanowią nośnika dla leku. Brak jest ceramicznego rusztowania, które nadaje implantowi odpowiednią twardość i sztywność. Podczas otrzymywania granul zastosowano również szkodliwy rozpuszczalnik - dichlorometan.
Celem wynalazku było opracowanie poręcznego chirurgicznie kompozytowego implantu kostnego o charakterze nośnika leków, który stanowiłby alternatywę dla dotychczas stosowanych materiałów. W wyniku prowadzonych badań nieoczekiwanie otrzymano nowy kompozytowy biomateriał o charakterze nośnika leków, który mógłby znaleźć zastosowanie w chirurgii twarzoczaszki ze względu na bezpieczeństwo stosowania tego biomateriału u pacjentów ze względu na wysoką poręczność chirurgiczną oraz niski koszt jego wytworzenia. Dodatkowo uzyskany materiał dobrze wypełniał uzupełniany ubytek kostny i nie zmieniał objętości w trakcie gojenia i możliwie szybko łączyć się z nowo powstającą kością. Dodatkowym atutem materiału jest możliwość inkorporowania do niego leku. Aby zapewnić ww. właściwości w wynalazku zastosowano jako polimer poli(D,L-laktyd) jest materiałem biodegradowalnym w organizmie (ulega hydrolitycznemu rozkładowi do kwasu mlekowego), biokompatybilnym, o stosunkowo wysokiej wytrzymałości mechanicznej.
Z punktu widzenia inżynierii materiałowej idealny biomateriał kościozastępczy powinien być: nietoksyczny, nierakotwórczy, biokompatybilny i bioaktywny (tworzyć wiązanie chemiczne z kością), a jego skład chemiczny powinien być zbliżony do składu chemicznego mineralnej fazy kości. Powinien również cechować się odpowiednią wytrzymałością mechaniczną i poręcznością chirurgiczną. Kolejne ważne cechy implantów kostnych to: porowatość otwarta (minimalny rozmiar porów dla penetracji wszczepu przez komórki kostne to 20 ąm), osteokonduktywność i osteoindukcyjność. Materiał o porach otwartych, o odpowiedniej wielkości, może tworzyć biologiczne wiązanie z nowo powstającą kością (kość przerasta implant). Osteokonduktywny materiał zapewnia odpowiednie warunki dla wrastania w niego nowo powstającej kości, zaś osteoindukcyjny materiał powoduje przekształcanie komórek niezróżnicowanych (mezenchymalnych) w komórki kostne (osteoblasty), a tym samym indukuje powstawanie nowej kości. Ponieważ implant kostny powinien pełnić także funkcję nośnika leków dodatkowym wymaganiem jest możliwość inkorporowania leku, który będzie uwalniany w odpowiedniej dawce i w określonym czasie po wszczepieniu.
Istotą wynalazku jest kompozytowy implant ceramiczno-polimerowy w postaci porowatych granul o zróżnicowanych rozmiarach w granicach 250-1000 ąm, w którym fazę ceramiczną stanowi fosforan wapnia charakteryzuje się tym, że faza ceramiczna stanowi 60-80% masowych, przy czym fazę ceramiczną kompozytu stanową granule z hydroksyapatytu lub dwufazowego tworzywa apatytowego (BCP), a faza polimerową stanowi 20-40% masowych, przy czym fazę polimerową stanowi poli(D,L-laktyd), a w fazę polimerową inkorporowana jest substancja terapeutyczna w postaci antybiotyku w ilości co najmniej 0,05 g/1 cm3 implantu.
Korzystnie, gdy poli(D,L-laktyd) posiada masę cząsteczkową około 80 kDa.
Szczególnie korzystnie, gdy granule mają kulisty kształt. Równie korzystnie, gdy granule cechują się porowatością otwartą 25-40% i wielkością porów w przedziale 8-40 ąm.
PL 235 036 B1
Korzystnie, gdy substancją terapeutyczną w postaci antybiotyku jest klindamycyna.
Klindamycyna została specjalnie dobrana do zastosowania w implancie według wynalazku ponieważ jest to antybiotyk stosowany w terapii około zabiegowej w chirurgii szczękowej. Została wybrana dlatego, że ma szerokie spektrum działania, dobrze wchłania się w kości.
Wynalazek dotyczy także zastosowania implantów według wynalazku otrzymywanych sposobem według wynalazku w uzupełnianiu ubytków kostnych, w tym w szczególności wytwarzania leku do regeneracji wyrostka zębodołowego, regeneracji przyzębia i w chirurgii plastycznej, a także do indukcji różnicowania się komórek mezenchymalnych do osteoblastów.
Kompozytowy implant kostny według wynalazku składa się z dwóch faz, z których każda spełnia odpowiednią funkcję. Hydroksyapatyt (HAp) lub BCP stanowią fazę ceramiczną, która dzięki swojemu składowi chemicznemu, osteokonduktywności i porowatości pełni rolę rusztowania dla nowo powstającej kości. Forma ceramicznego szkieletu, jaką stanowią granule o kulistym kształcie i zróżnicowanych rozmiarach (około 250 do 1000 pm) ogranicza do minimum możliwość podrażnienia ścian ubytku kostnego ostrymi krawędziami implantu oraz zapewnia lepsze upakowanie implantu w ubytku kostnym, co uniemożliwia przemieszczania się go po wszczepieniu i eliminuje ryzyko wystąpienia powikłań. Dodatkowo zapewnia również dużą poręczność chirurgiczną przejawiającą się w łatwym dopasowaniu implantu do ubytku kostnego. Zaprojektowane granule ceramiczne cechują się stosunkowo wysoką porowatością w zakresie 25-39% i porami o rozmiarach w zakresie 8-40 pm umożliwiającymi kości przerastanie implantu.
Poli(D, L-laktyd) wraz z fazą ceramiczną tworzy strukturę kompozytową implantu. Polimerowe pokrycie poprawia właściwości mechaniczne porowatych granul, polepsza adhezyjność implantu do ścian ubytku a także zapewnia lepsze przyleganie komórek kostnych. Faza polimerowa stanowi również nośnik dla inkorporowanej w niej substancji terapeutycznej. Czas uwalniania leku z implantu zależy od grubości warstwy polimerowej oraz od masy cząsteczkowej wykorzystywanego polilaktydu. Odpowiedni dobór powyższych parametrów wpływa na otrzymanie optymalnego profilu uwalniania leku. Im wyższa jest masa cząsteczkowa polimeru, tym uwalnianie leku trwa dłużej, ponieważ biodegradacja matrycy polimerowej trwa dłużej. Podobnie jest w przypadku grubości warstwy polimerowej pokrywającej granule: im grubsza warstwa, tym dłuższy czas degradacji.
W jednej z korzystnych wersji rozwiązania według wynalazku, implant zawiera jako antybiotyk - chlorowodorek klindamycyny. W zależności od stężenia i rodzaju drobnoustroju antybiotyk ten działa silnie bakteriobójczo lub bakteriostatycznie na bakterie Streptococcus, Staphylococcus, bakterie beztlenowe, bakterie wąglika. Klindamycyna stosowana jest do leczenia zakażeń m.in. tkanek miękkich, kości oraz zakażeń wywołanych przez bakterie beztlenowe w stomatologii. Stosowana doustnie powoduje częste reakcje niepożądane związane głównie z układem pokarmowym.
Bardzo ważne jest zastosowanie klindamycyny w stomatologii. Każda operacja chirurgiczna w obrębie jamy ustnej związana jest z ryzykiem przeniesienia bakterii ze śliny do miejsca operacji. W celu zapobiegania rozwojowi infekcji oraz ograniczenia do minimum wystąpienia powikłań prowadzone jest leczenie okołooperacyjne polegające na podawaniu doustnie antybiotyku o szerokim spektrum działania (zazwyczaj klindamycyny). Niestety terapia ta wiąże się z wystąpieniem wielu działań niepożądanych antybiotyku (Brook 2005). Prezentowany wynalazek, stanowiący kompozytowy materiał kościozastępczy o charakterze nośnika leków pozwala na dostarczenie klindamycyny do miejsca implantacji, eliminując tym samym jego szkodliwy wpływ na cały organizm.
Kompozyt ceramiczno-polimerowy według wynalazku charakteryzuje się następującymi cechami: fazę ceramiczną stanowią fosforany wapnia (HAp i BCP), których skład zbliżony jest do składu chemicznego mineralnej fazy kości; hydroksyapatyt i dwufazowe tworzywo ceramiczne to materiały biokompatybilne, nietoksyczne i nierakotwórcze; hydroksyapatyt jest materiałem bioaktywnym, zaś BCP częściowo resorbuje w środowisku biologicznym. Aby spełnić wymagania poręczności chirurgicznej implanty mają postać granul o zróżnicowanym rozmiarze (250-1000 pm), które można mieszać z krwią lub klejem kostnym, i które dokładnie wypełniają ubytek kostny (zróżnicowana wielkość granul polepsza ich upakowanie w ubytku). W celu umożliwienia przerastania implantu tkanką kostną granule posiadają porowatość otwartą i pory o rozmiarach minimum 20 pm, a porowate granule z HAp i BCP to materiały osteokonduktywne. Odpowiedni dobór parametrów: rozmiaru cząstek, porowatości, chropowatości, składu chemicznego, zapewnia osteoindukcyjność implantów. Granule zostały pokryte biodegradowalnym polimerem: poli(D,L-laktydem), który poprawia wytrzymałość mechaniczną implantu oraz jego adhezję do ścian ubytku, a dodatkowo poli(D,L-laktyd) pełni funkcję matrycy dla antybiotyku, a jego masa cząsteczkowa (80 kDa) została dobrana w taki sposób, aby polimer degradował w organizmie odpowiednio
PL 235 036 Β1 szybko, dozując wymaganą dawkę leku. Antybiotykiem, który zastosowano w przykładach według wynalazku jest klindamycyna: lek o szerokim spektrum działania, który jest stosowany do leczenia zakażeń m.in. tkanek miękkich, kości oraz zakażeń wywołanych przez bakterie beztlenowe w stomatologii.
W przypadku regeneracji wyrostka zębodołowego, implanty według wynalazku mogą znaleźć zastosowanie w m.in. protetyce np. do zwiększenia wysokości wyrostka zębodołowego kości w przypadkach bezzębia lub rekonstrukcji krawędzi kości wyrostka zębodołowego przed planowanym zaopatrzeniem protetycznym oraz w implantologii np. do wypełniania ubytków w obrębie wyrostka zębodołowego (przed wprowadzeniem wszczepów zębowych lub jednocześnie z implantacją), do podnoszenia dna zatoki szczękowej lub do regeneracji kości po zapaleniu tkanek otaczających implant. Implanty według wynalazku mogą znaleźć zastosowanie w chirurgii stomatologicznej i szczękowej np. przy dużych poekstrakcyjnych ubytkach kostnych w miejscach planowanych implantacji, przy ubytkach kości po usuniętych zębach zatrzymanych, przy ubytkach kości po cystectomii (gdy średnica torbieli jest większa od 1 cm) oraz przy ubytkach kości po usunięciu guzów łagodnych kości szczęk i żuchwy, oraz implanty można stosować w endodoncji np. po resekcjach szczytów korzeni z dużymi ubytkami kości. W przypadku regeneracji przyzębia, implanty według wynalazku mogą znaleźć zastosowanie w odbudowie podparcia kostnego zębów w kieszeniach kostnych lub w odbudowie utraconej tkanki kostnej w otwartych furkacjach II stopnia w zębach trzonowych żuchwy. A w przypadku chirurgii plastycznej, implanty według wynalazku mogą znaleźć zastosowanie w procedurze podnoszenia policzków, poprawy konturu żuchwy, czy do wypełnienia ubytków kostnych powstałych na skutek urazów i chorób.
Przedmiot wynalazku został uwidoczniony w przykładach wykonania na załączonym rysunku, na którym:
Fig. 1 ilustruje schemat układu doświadczalnego do produkcji granul,
Fig. 2 przedstawia wykres zależności wysokość gojenia w badanych grupach po kolejnych miesiącach obserwacji.
Fig. 3 (PC150717) ilustruje tkankę łączna włóknistą z odkładającymi się beleczkami kostnymi po sześciu miesiącach gojenia. (Barwienie HE, x200),
Fig. 4 (PC190727) ilustruje, ubytek z przeszczepem, w którym widać odbudowaną strukturę beleczkową kości, natomiast pomiędzy beleczkami widać tkankę włóknistą z kolistymi przestrzeniami zawierającymi pozostałości materiału. Włóknienie jest mniej intensywne, niż w grupie kontrolnej, a tkanka łączna bardziej skolagenizowana i mniej komórkowa. Obraz po sześciu miesiącach gojenia. (Barwienie HE, x 25),
Fig. 5 (PC190730) ilustruje beleczki z liniami cementowymi, przestrzenie wysłane śródbłonkiem i osteoblasty tworzące układy linijne po sześciu miesiącach gojenia. (Barwienie HE, x200).
Przykłady realizacji wynalazku
Przykład 1. Sposób otrzymywania implantu ceramiczno-polimerowego
Hydroksyapatyt otrzymano standardową metodą strącania wodorotlenku wapnia kwasem fosforowym(V) według reakcji:
Ca(OH)2+ H3PO4 Ca1Q(PO4)6(OH)2
Do syntezy wykorzystano 85% roztwór wodny kwasu fosforowego(V) cz.d.a. oraz wodorotlenek wapnia, który otrzymano poprzez dodanie wody do tlenku wapnia, wyprażonego wcześniej w temperaturze 800°C przez około 24 h. Do kolby trójszyjnej wsypano 22,332 g tlenku wapnia i zgaszono 7,17 cm3 wody destylowanej. Następnie dodano 1,17 dm3 wody destylowanej. Tak powstałą zawiesinę ogrzewano na łaźni olejowej, równocześnie mieszając (mieszadło magnetyczne, 800 obrotów na minutę). Kwas fosforowy(V) w ilości stechiometrycznej przelano do zlewki i dodano 785 cm3 wody destylowanej dokładnie mieszając. Gdy temperatura zawiesiny wodorotlenku wapnia wynosiła około 40°C, rozpoczęto dodawanie wodnego roztworu kwasu fosforowego(V). Kwas wkraplany byt z prędkością około 1 kropla/sekundę. Po kilku godzinach trwania reakcji temperatura roztworu spadla do 36°C. Gdy cały kwas został wkroplony dodano 35% roztwór amoniaku w celu utrzymania pH = 10.
Przez kolejne 16 h synteza prowadzona była w temperaturze około 40°C. Po upływie tego czasu roztwór pozostawiono do ostygnięcia, ciągle mieszając. Ostudzony roztwór przelano do zlewki i odstawiono na 48 h. Następnie przesączono go na lejku Buchnera. Podczas sączenia każdą porcję osadu przemywano wodą destylowaną aby usunąć amoniak. Przesączony osad suszono przez 72 h w piecu w temperaturze 80°C, następnie rozdrobniono i poddano trwającej 3 h kalcynacji w temperaturze 800°C. Część proszku poddano także spiekaniu w temperaturze 1200°C.
PL 235 036 B1
Czystość fazową otrzymanego proszku (zarówno kalcynowanego w temperaturze 800°C jak i spiekanego w temperaturze 1200°C) sprawdzono przy pomocy metody dyfraktometrii proszkowej oraz spektroskopii w podczerwieni. Potwierdziły one, że produktem opisanej wyżej reakcji jest czysty fazowo hydroksyapatyt. Powierzchnia właściwa proszków: kalcynowanego i spiekanego została zbadana metodą izotermy BET i wynosiła odpowiednio:
m2/g i 2 m2/g. Proszek hydroksyapatytowy po kalcynacji został zmielony w młynie kulowym i przesiany przez sito o oczkach 100 μm.
Granule wykonano stosując zmodyfikowaną metodę opisaną w publikacji Komleva et al. (2002). Do sporządzenia granul stosowano 10% roztwór żelatyny: aby otrzymać granule o porowatości około 25% do 2 cm3 wody destylowanej dodano 0,2 g żelatyny (żelatyna spożywcza firmy Oetker) zaś dla granul o porowatości 40% do 3,5 cm3 wody destylowanej dodano 0,35 g żelatyny. Roztwór mieszano i podgrzewano stosując mieszadło magnetyczne.
Do roztworu żelatyny dodano 1 g kalcynowanego hydroksyapatytu (w obu przypadkach tyle samo). Gdy temperatura zawiesiny wynosiła około 35°C wkraplano ją do zlewki zawierającej 100 cm3 schłodzonego do temperatury 10°C oleju roślinnego (olej roślinny marki Kujawski z pierwszego tłoczenia). Podczas wkraplania olej był mieszany z prędkością 300-800 obrotów na minutę. Metoda wkraplania oleju została zilustrowana schematycznie na Fig. 1. Po 5 min mieszania granule odsączono z oleju na lejku Buchnera i przemyto acetonem cz.d.a. oraz etanolem cz.d.a. i pozostawiono do wyschnięcia. W celu wzmocnienia granul i wypalenia żelatyny poddano je spiekaniu w temperaturze 1200°C. Czas spiekania wynosił 3 h.
Porowatość uzyskanych granul została zbadana metodą hydrostatyczną. Granule zostały poddane także analizie metodą skaningowej mikroskopii elektronowej, która wykazała, że granule mają regularne, kuliste kształty, ich wielkość mieści się w przedziale 250-1000 μm, zaś rozmiar porów wynosi 8-40 μm.
Spieczone ceramiczne granule pokryto warstwą poli(D,L-laktydu): granule o porowatości 25% pokryto warstwą stanowiącą 20% wagowych granul, natomiast granule o porowatości 39% warstwą stanowiącą 39% wagowych granul.
Pokrywanie granul o porowatości 25%: 0,12 g poli(D,L-laktydu) rozpuszczono w 0,8 cm3 acetonu cz.d.a. Następnie dodano 0,3 g granul. Roztwór mieszano z prędkością początkową 300 obrotów na minutę na mieszadle magnetycznym. Po kilku minutach stopniowo zwiększano prędkość mieszania aż do 800 obrotów na minutę. Utrzymywano wysoką prędkość mieszania przez około 3 minuty. Następnie obniżono prędkość mieszadła do 300 obrotów na minutę. Po około 1 minucie pokryte granule umieszczono na medium suszącym wykonanym z polistyrenu.
Pokrywanie granul o porowatości około 40%: 0,18 g poli(D,L-laktydu) rozpuszczono w 1,2 cm3 acetonu cz.d.a. Następnie dodano 0,3 g granul. Prędkość i reżim mieszania był analogiczny, jak w przypadku pokrywania granul o niższej porowatości.
Badanie pokrycia polimerowego opierało się na badaniu grawimetrycznym (ważenie granul pokrytych i niepokrytych). Skaningowa mikroskopia elektronowa wykazała, że pokrycie polimerowe granul jest równomierne.
Badanie degradacji polimeru in vitro polegające na umieszczeniu granul w buforze fosforanowym PBS w temperaturze 37-40°C na 10 dni wykazało, że ubytek masy polilaktydu wynosił 15% i 18% odpowiednio dla cieńszego i grubszego pokrycia
W celu uzyskania kompozytowego nośnika leków do rozpuszczonego w acetonie poli(D,L-laktydu) dodawano odpowiednią ilość chlorowodorku klindamycyny, a następnie stosowano zwyczajną procedurę pokrywania granul.
P r z y k ł a d 2. Oznaczanie wrażliwości bakterii na klindamycynę uwalniającą się z implantów
Wykonano oznaczanie wrażliwości bakterii na klindamycynę uwalniającą się z implantów, przy pomocy zmodyfikowanej metody dyfuzyjno-krążkowej Kirby-Bauera (por. Ferraz et al., 2007). Stosowany szczep wzorcowy to Staphylococcus aureus ATCC 25923. Test wykonano dla czterech różnych stężeń klindamycyny w granulach (granule o porowatości 39% i pokryciu polimerowym stanowiącym 39% wagowych implantu) w czterech grupach:
(a) 0,002 g klindamycyny na 1 cm3 granul - grupaA (b) 0,004 g klindamycyny na 1 cm3 granul - grupaB (c) 0,006 g klindamycyny na 1 cm3 granul - grupaC (d) 0,008 g klindamycyny na 1 cm3 granul - grupaD
PL 235 036 Β1
Wyniki przedstawiono w Tabeli 1.
Tabela 1
Wrażliwości bakterii na klindamycynę uwalniającą się z implantów w grupach A-D
czas Średnica strefy zahamowania [cm]
Grupa A Grupa B Grupa C Grupa D
1 godzina 1,45 ± 0,058 1,68 ±0,058 1,93 ± 0,058 2,14 ±0,058
3 godziny 1,43 ± 0,058 1,67 ±0,058 1,82 ± 0,058 2,09 ± 0,058
6 godzin 1,53 ± 0,058 1,84 ±0,058 1,91 ± 0,058 2,21 ± 0,058
1 dzień 1,42 ± 0,058 1,68 ±0,058 1,85 ± 0,058 2,03 ± 0,058
2 dzień 1,45 ± 0,058 1,56 ±0,058 2,00 ± 0,058 2,12 ± 0,058
3 dzień 1,25 ± 0,071 1,49 ±0,071 1,64 + 0,058 1,82 ± 0,058
4 dzień 1,29 ± 0,058 1,76 ±0,058 1,86 ± 0,058 2,02 ± 0,058
5 dzień 1,39 ± 0,071 1,81 ±0,071 1,94 ± 0,071 2,17 ±0,071
7 dzień 1,13 ± 0,058 1,78 ±0,058 1,62 ± 0,058 1,73 ± 0,058
8 dzień 1,07 ± 0,058 1,6 ±0,058 1,63 ± 0,058 1,70 ±0,058
9 dzień 0,99 + 0,058 1,48 ±0,058 1,37 ± 0,058 1,56 ± 0,058
10 dzień 1,00 ± 0,058 1,31 ±0,058 1,46 ± 0,058 1,87 ±0,058
11 dzień 0,88 ± 0,058 1,37 ±0,058 1,43 ± 0,058 1,46 ± 0,058
14 dzień 0,86 ± 0,058 1,27 ±0,058 1,39 ± 0,058 1,45 ± 0,058
15 dzień 0,85 ± 0,058 1,22 ±0,058 1,27 ± 0,058 1,44 ±0,058
16 dzień 1,2 ±0,058 1,29 + 0,058 1,36 ± 0,058
17 dzień 1,3 ± 0,058 1,37 ±0,058
18 dzień 1,15 ± 0,058 1,22 ± 0,058
21 dzień 1,16 ± 0,058 1,23 ± 0,058
22 dzień 1,17 ±0,058
Wyniki testu wykazały, że klindamycyna uwalnia się z granul już od pierwszej godziny eksperymentu i jest aktywna (działa bakteriobójczo). Uwalnianie antybiotyku było obserwowane przez 15 dni dla granul z grupy A, przez 16 dni dla granul z grupy B, przez 21 dni dla granul z grupy C oraz przez 22 dni dla granul z grupy D.
Przykład 3. Badanie implantów in vivo
Implant według wynalazku poddano badaniom in vivo poprzez oznaczenie cytotoksyczności na komórkach ludzkich fibroblastów z linii hs-27 oraz w badaniu na modelu zwierzęcym - króliki rasy Białej Nowozelandzkiej, procesu gojenia defektów kostnych po wszczepieniu implantów.
Badanie cytotoksyczności wykazało, że żaden z ekstraktów badanych polimerów nie wywoływał cytotoksyczności w linii komórkowej ludzkich fibroblastów hs-27. Zarówno użycie ekstraktów z polimerów w rozpuszczalniku niepolarnym, jak i polarnym nie powodowało obniżenia żywotności komórek. Ponadto długość ekstrakcji polimerów w odpowiednich rozpuszczalnikach nie wpływała na zmniejszenie przeżywalności tych komórek. Zatem badany materiał kompozytowy nie wywierał toksycznego działania na komórki.
Badania in vivo procesu gojenia defektów kostnych zostały przeprowadzone na zwierzętach laboratoryjnych (króliki rasy Białej Nowozelandzkiej, waga 3-4 kg, osobniki spokrewnione). Utworzone zostały następujące badane grupy:
PL 235 036 Β1 (a) grupa I (9 zwierząt) - zwierzęta, u których ocenie histologicznej poddano proces wgajania kompozytu ceramiczno-polilaktydowego w odpowiednio dobranej proporcji hydroksyapatytu i polilaktydu (61/39);
(b) grupa II (9 zwierząt) - zwierzęta, u których ocenie histologicznej poddano proces wgajania kompozytu ceramiczno-polilaktydowego ze zwiększoną ilością hydroksyapatytu w stosunku do poprzedniej grupy (80/20);
(c) grupa III (9 zwierząt) - zwierzęta, u których ocenie histologicznej poddano proces wgajania kompozytu ceramiczno-polilaktydowego z dodatkiem klindamycyny.
Wypreparowane zostały 2 wystandaryzowane ubytki kostne w kości pokrywy czaszki królika przez nawiercenie otworów o średnicy 5 mm i głębokości 1 mm. Do prawego ubytku został wprowadzony kompozyt ceramiczno-polilaktydowy. Lewy pozostał do samowygojenia jako grupa kontrolna.
Materiał do oceny histologicznej został pobrany w postaci wycinka tkanki kostnej z marginesem około 0,5 cm po upływie jednego, trzech i sześciu miesięcy od eksperymentu, a następnie wykonano badania histopatologiczne.
Wyniki badań wykazały, że ubytki kostne wypełnione materiałem ceramiczno-polilaktydowym w porównaniu z grupą kontrolną goją się z mniejszym naciekiem zapalnym, szybszą jego regresją, mniejszymi procesami resorpcji i martwicy kości. Zauważono, iż odbudowa kości odbywa się w obydwu ubytkach, ale po zastosowaniu materiału implantacyjnego wcześniejsze etapy przebiegają mniej burzliwie. Nieoczekiwanie okazało się również, że w ubytkach, które wypełniono kompozytowym materiałem ceramiczno-polimerowym następuje indukcja różnicowania się komórek mezenchymalnych do osteoblastów, co zapoczątkowuje procesy osteogenezy. Zatem przedstawiony wynalazek ma właściwości osteoindukcyjne (Fig. 3, Fig. 4 i Fig. 5). Badania in vivo na modelu zwierzęcym (zwierzęta laboratoryjne - króliki rasy Białej Nowozelandzkiej) wykazały, że kompozytowy implant kostny stanowiący opisywany wynalazek, cechuje się nieoczekiwanie osteoindukcyjnością. Oznacza to, że zastosowany w wynalazku odpowiedni dobór wielkości i kształtu granul, ich porowatości, wielkości porów otwartych oraz składu chemicznego sprzyja różnicowaniu się komórek mezenchymalnych w komórki kostne, a co za tym idzie, indukuje tworzenie się nowej kości. Zatem odpowiednie połączenie wszystkich wspomnianych cech wynalazku poskutkowało otrzymaniem bardzo pożądanej w biomateriałach właściwości jaką jest osteoindukcyjność.
Średnie wysokości gojenia ubytku dla grupy A i B były podobne w pierwszym i szóstym miesiącu obserwacji. W trzecim miesiącu zanotowano różnice na korzyść grupy B, gdzie najwyższa średnia wysokość wyniosła 1180,7μ, a w grupie A - 979,6 μητ Stwierdzono wyższe średnie wysokości gojenia w porównaniu z grupą kontrolną, a największe różnice były po 6 miesiącach obserwacji (Fig. 5). Grupa A (badana) - kompozyt w proporcji hydroksyapatytu i polilaktydu 80/20. Grupa B (badana) - kompozyt w proporcji hydroksyapatytu i polilaktydu 61 /39. Grupa K - kontrolna. W grupie A i w grupie B stwierdzono istotnie wyższą wysokość gojenia, niż w grupie kontrolnej po 1 miesiącu obserwacji (odpowiednio: p = 0,007; p = 0,003) oraz po 6 miesiącach obserwacji (odpowiednio: p = 0,010; p = 0,003). Nie stwierdzono istotnych statystycznie różnic między badanymi grupami po 3 miesiącach obserwacji. Nie stwierdzono też istotnych różnic między grupą A i grupą B.
Wyniki przedstawiono w Tabeli 2 oraz na Fig. 2.
Tabela 2
Ocena różnic wysokości gojenia między grupą badaną i kontrolną po kolejnych miesiącach obserwacji.
Dane liczbowe w tabeli prezentują wartość wysokość gojenia [p.m]
Grupa badana [μΐη] Grupa kontrolna[pm] Wartość P
Średnia Odch. Std. Mediana Min. Max. Średnia Odch. Std. Mediana Min. Max.
AM1 i KAM1 1027,1 141,4 995,5 904,1 1181,5 703,7 111,8 705,7 570,8 845,2 0,007
AM3 i KAM3 979,6 107,0 1020,2 858,2 1060,4 776,4 271,7 790,8 375,7 1213,3 0,264
AM6 i KAM6 1150,5 196,7 1155,3 951,5 1344,8 786,0 122,4 775,2 587,0 959,2 0,010
BM1 i KBM1 992,2 14,6 995,2 976,3 1005,0 703,7 111,8 705,7 570,8 845,2 0,003
BM3 i KBM3 1180,7 167,5 1182,0 1012,5 1347,5 776,4 271,7 790,8 375,7 1213,3 0,053
BM6 i KBM6 1149,0 91,6 1162,9 1051,2 1232,8 786,0 122,4 775,2 587,0 959,2 0,003
PL 235 036 B1
Badania morfometryczne posłużyły do oceny, czy ubytki w tym samym czasie po zabiegu, wykazują różne zaawansowanie procesów gojenia i czy jest to związane z rodzajem materiału wypełniającego ranę. Do badań histopatologicznych pobierany materiał kostny byt utrwalany w 10% roztworze formaliny. Utrwalone wycinki były odwapniane za pomocą urządzenia Sonocool (BANDELIN electronic GmbH & Co. KG). Część bloku kostnego obejmująca ubytek kontrolny oznaczana była tuszem. Następnie blaszki kostne były cięte za pomocą nożyka mikrotomowego na plastry grubości ok. 1-3 mm, a następnie wykonywano rutynowe przeprowadzenie histopatologiczne za pomocą automatycznych procesorów tkankowych. W dalszej kolejności materiał był zatapiany w parafinie. Z bloczków parafinowych sporządzano skrawki grubości około 2 pm barwione metodą HE (hematoksylina i eozyna). Wycinki były oceniane w mikroskopie optycznym przez doświadczonego patomorfologa, ze szczegółowym opisem poszczególnych zmian i sporządzeniem dokumentacji fotograficznej. Na Fig. 3, Fig. 4 oraz Fig. 5 zostało pokazane, że następuje indukcja różnicowania się komórek mezenchymalnych do osteoblastów, co zapoczątkowuje procesy osteogenezy.
Do pomiarów wyrażonych w wartościach bezwzględnych (pm) wykorzystano preparaty histologiczne wykonane z 37 skrawków kostnych pochodzących z centralnej części każdego ubytku kostnego. Przetwarzanie obrazów do pomiaru wykonano za pomocą mikroskopu Axioscope (Zeiss GmbH, Niemcy), z obiektywem Plan Neo Fluar 2,5x (Carl Zeiss Microlmaging GmbH, Germany) i kamerą MC1000 (Motic Corp., Chiny), podłączonej do standardowego komputera PC z systemem analizy obrazu AnalySIS 3.2 Pro (Soft Imaging Systems GmbH, Niemcy). Zostały wykonane za pomocą programu w języku Imaging C, realizującego interakcję z użytkownikiem. Wyniki zapisano w pliku tekstowym, a następnie zaimportowano do programu Excel 2010 (Microsoft Corp., USA).
Literatura cytowana
1. Ashok Kumar S., Thiagarajan, Soundappan, Wang Sea-Fue (2011). Nova Science Publishers.
2. Brook I et al. (2005). Oral Surg Oral Med Oral Pathol Oral Radiol Endod, 100: 550-558.
3. Cosijns A et al. (2007): Porous hydroxyapatite tablets as carriers for low-dosed drugs. European Journal of Pharmaceutics and Biopharmaceutics, 67: 498-506.
4. Ferraz M.P. et al. (2007). Journal of Biomedical Materials Research Part A, opublikowany online w Wiley InterScience, DOI: 10.1002/jbm.a.31151.
5. Frank A. et al. (2004). Journal of Controlled Release, 102: 333-344.
6. Heidemann W. et al. (2001). Biomaterials, 22: 2371-2381.
7. Ignjatovic N., Liu C., Czernuszka J., Uskokovic D. (2007). Acta Biomaterialia, 3: 927-935.
8. Jung-Ho Y., Kyo-Han K., Chang-Kook Y., Tapash R.R., Tae-Yub K. (2011 ). J Biomed Mater Res Part B: Appl Biomater, 99B: 150-157.
9. Kanellakopoulou K., Giamarellos-Bourboulis E.J. (2000). Drugs, 59 (6): 1223-1232.
10. Komlev V.S., Barinova S.M., Koplik E.V. (2002). Biomaterials, 23; 3449-3454.
11. Kossler W., Fuchs J. (2009): Bone regeneration with β-Tricalcium Phosphate [w:] Bioceramics: Properties, Preparation and Applications. Nova Science Publishers, s. 269.
12. Kucharski G., Monkos-Jaremczuk E., Puchała P., Jaremczuk B. (2008). Twój Przegląd Stomatologiczny, nr 10.
13. Li Chun Lin et al. (2008). Journal of Applied Polymer Science, 108: 3210-3217.
14. Lin L.C., Chang S.J., Kuo S.M., Niu GC-C, Keng H.K., Tsai P.H. (2008). Journal of Applied Polymer Science, 108, 5: 3210-3217.
15. Min-Ho Hong et al. (2011 ). Journal of Materials Science: Materials in Medicine, 22: 349-355.
16. Paul W., Sharma C. (1999). Journal of Material Science: Materials in Medicine, 10: 383-388.
17. Russias J et al. (2006). Materials Science and Engineering C, 26: 1289-1295.
18. Xueyu Qiu et al. (2007). Journal of Nanoparticle Research, 9: 901-908.

Claims (6)

1. Kompozytowy implant ceramiczno-polimerowy w postaci porowatych granul o zróżnicowanych rozmiarach w granicach 250-1000 gm, w którym fazę ceramiczną stanowi fosforan wapnia, znamienny tym, że faza ceramiczna stanowi 60-80% masowych, przy czym fazę ceramiczną kompozytu stanową granule z hydroksyapatytu lub dwufazowego tworzywa apatytowego (BCP), a faza polimerowa stanowi 20-40% masowych, przy czym fazę polimerową stanowi poli(D,L-laktyd), a w fazę polimerową inkorporowana jest substancja terapeutyczna w postaci antybiotyku w ilości co najmniej 0,05 g/1 cm3 implantu.
2. Kompozytowy implant według zastrz. 1, znamienny tym, że poli(D,L-laktyd) posiada masę cząsteczkową około 80 kDa.
3. Kompozytowy implant według zastrz. 1-2, znamienny tym, że granule mają kulisty kształt.
4. Kompozytowy implant według zastrz. 1-3, znamienny tym, że granule cechują się porowatością otwartą 25-40% i wielkością porów w przedziale 8-40 gm.
5. Kompozytowy implant według zastrz. 1, znamienny tym, że antybiotykiem jest klindamycyna.
6. Zastosowanie implantów określonych w zastrz. 1-5 do uzupełniania ubytków kostnych, w tym w szczególności jako nośnika do wytwarzania leków do regeneracji wyrostka zębodołowego, regeneracji przyzębia i w chirurgii plastycznej, a także do indukcji różnicowania się komórek mezenchymalnych do osteoblastów.
PL403470A 2013-04-09 2013-04-09 Kompozytowy implant ceramiczno-polimerowy i jego zastosowanie PL235036B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL403470A PL235036B1 (pl) 2013-04-09 2013-04-09 Kompozytowy implant ceramiczno-polimerowy i jego zastosowanie

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL403470A PL235036B1 (pl) 2013-04-09 2013-04-09 Kompozytowy implant ceramiczno-polimerowy i jego zastosowanie

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL403470A1 PL403470A1 (pl) 2014-10-13
PL235036B1 true PL235036B1 (pl) 2020-05-18

Family

ID=51662829

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL403470A PL235036B1 (pl) 2013-04-09 2013-04-09 Kompozytowy implant ceramiczno-polimerowy i jego zastosowanie

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL235036B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL403470A1 (pl) 2014-10-13

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Hu et al. 3D printed multifunctional biomimetic bone scaffold combined with TP‐Mg nanoparticles for the infectious bone defects repair
US9272071B2 (en) Osteoinductive nanocomposites
Rahaman et al. Emerging developments in the use of bioactive glasses for treating infected prosthetic joints
US8282911B2 (en) Implant material
US11628069B2 (en) 3D printing of polymeric bioceramics for the treatment of bone defects
Lee et al. Incorporation of BMP-2 loaded collagen conjugated BCP granules in calcium phosphate cement based injectable bone substitutes for improved bone regeneration
Ghiasi et al. Hydroxyapatite for biomedicine and drug delivery
Yao et al. Three-dimensional coating of SF/PLGA coaxial nanofiber membranes on surfaces of calcium phosphate cement for enhanced bone regeneration
Carmo et al. Alveolar bone repair with strontium-containing nanostructured carbonated hydroxyapatite
Hoekstra et al. The in vivo performance of CaP/PLGA composites with varied PLGA microsphere sizes and inorganic compositions
Yan et al. Copper-loaded biodegradable bone wax with antibacterial and angiogenic properties in early bone repair
Mao et al. Superior biological performance and osteoinductive activity of Si-containing bioactive bone regeneration particles for alveolar bone reconstruction
KR100650453B1 (ko) 골대체용 복합재료
Duraisamy et al. Biocompatibility and osseointegration of nanohydroxyapatite
Gala-García et al. In vitro and in vivo evaluation of the biocompatibility of a calcium phosphate/poly (lactic-co-glycolic acid) composite
Lagopati et al. Hydroxyapatite scaffolds produced from cuttlefish bone via hydrothermal transformation for application in tissue engineering and drug delivery systems
Khodaverdi et al. Chitosan/Bioglass nanocomposites for bone tissue engineering and regenerative medicine: an overview of promising biomaterials
Chen et al. Calcium phosphate bone cements: their development and clinical applications
CN118649288B (zh) 一种自固化的可吸收骨填充材料和应用
Bojar et al. Novel chitosan-based bone substitute
Arab et al. On the osteogenic differentiation of dental pulp stem cells by a fabricated porous nano-hydroxyapatite substrate loaded with sodium fluoride
PL236369B1 (pl) Sposób otrzymywania rusztowania kostnego na bazie ceramiki fluoroapatytowej i polimeru oraz rusztowanie kostne
PL235036B1 (pl) Kompozytowy implant ceramiczno-polimerowy i jego zastosowanie
Mishchenko et al. Synthetic Calcium–Phosphate Materials for Bone Grafting. Polymers 2023, 15, 3822
Ito et al. Magnesium-and zinc-substituted beta-tricalcium phosphates as potential bone substitute biomaterials