PL238274B1 - Sposób oczyszczania kwasu fosforowego - Google Patents

Sposób oczyszczania kwasu fosforowego Download PDF

Info

Publication number
PL238274B1
PL238274B1 PL428687A PL42868719A PL238274B1 PL 238274 B1 PL238274 B1 PL 238274B1 PL 428687 A PL428687 A PL 428687A PL 42868719 A PL42868719 A PL 42868719A PL 238274 B1 PL238274 B1 PL 238274B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
cathode
electrolysis
titanium
pulse
mesh
Prior art date
Application number
PL428687A
Other languages
English (en)
Other versions
PL428687A1 (pl
Inventor
Przemysław ŁOŚ
Aneta ŁUKOMSKA
Jakub LACH
Kamil Wróbel
Izabella Jasińska
Monika Zienkiewicz
Agnieszka Belcyr
Original Assignee
Grupa Azoty Zakl Chemiczne Police Spolka Akcyjna
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Grupa Azoty Zakl Chemiczne Police Spolka Akcyjna filed Critical Grupa Azoty Zakl Chemiczne Police Spolka Akcyjna
Priority to PL428687A priority Critical patent/PL238274B1/pl
Publication of PL428687A1 publication Critical patent/PL428687A1/pl
Publication of PL238274B1 publication Critical patent/PL238274B1/pl

Links

Landscapes

  • Electrolytic Production Of Metals (AREA)

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób oczyszczania kwasu fosforowego z zanieczyszczeń jonami metali, zwłaszcza metali ciężkich, z roztworów przemysłowych. Procesowi temu można poddawać zanieczyszczone roztwory zawierające kwas fosforowy pochodzący z procesu ługowania fosforytów i apatytów, przeznaczone do produkcji nawozów sztucznych lub innych związków zawierających fosfor kwasu fosforowego pochodzącego z procesu ługowania fosforytów i apatytów, przeznaczonego do produkcji nawozów sztucznych lub innych związków zawierających fosfor.
Średnia zawartość pierwiastków śladowych w nawozach bazujących na kwasie fosforowym wymieniona w malejącej kolejności jest następująca: Cd < Cu < Pb < Ni < Zn. Pod względem największej toksyczności i najwyższej zdolności do mobilności w glebie największe zagrożenie dla biosfery stanowi kadm, dlatego bardzo istotne jest usuwanie tego pierwiastka z nawozów fosforowych i surowców do ich produkcji.
Z danych literaturowych wynika, że w ostatnich latach nie nastąpił istotny rozwój technologii dotyczących odkadmiania fosforytów. W publikacjach B. Cichy, H. Jaroszek, A. Paszek, A. Tarnowska, CHEMIK 2014, 68, 10, 837-842; Decadmiation Workshop, Fertilizer International, 458, January-February 2014; Terry L. Roberts, Procedia Engineering, 2014, 83, 52-59, opisano metody usuwania kadmu z surowca fosforowego. Istnieją dwie realne możliwości zmniejszania zawartości kadmu w nawozach fosforowych: oczyszczanie surowca fosforowego przed przeróbką lub oczyszczanie półproduktu (ekstrakcyjny kwas fosforowy). Obie wymagają przerobu dużych strumieni zawierających relatywnie małe ilości kadmu, dlatego, choć wydajne, wiążą się ze znacznymi kosztami.
Efektywną metodą usuwania kadmu z surowca fosforowego jest kalcynacja, a postać, w jakiej usuwany jest kadm zależy od warunków ogrzewania. Proces ten był przez pewien czas stosowany w przemyśle do oczyszczania fosforytu Nauru ze względu na specyfikę jego składu. Kalcynacja może prowadzić do zmniejszenia reaktywności fosforytu i emisji kadmu do atmosfery i obecnie jest uznawana za nieekonomiczną.
Wśród metod usuwania kadmu z kwasu ekstrakcyjnego, najczęściej wymieniane są: współstrącanie, strącanie, ekstrakcja i wymiana jonowa. Obecnie brakuje informacji o ich wdrożeniach na skalę przemysłową w produkcji nawozów.
Aktualnie prezentowane na świecie technologie zmniejszania zawartości kadmu w nawozach mineralnych pokazują, że w ciągu ostatnich 30 lat nie dokonał się w tej kwestii istotny postęp. Przedstawiane metody dotyczą głównie badań laboratoryjnych, których przydatność technologiczna i efektywność ekonomiczna jest trudna do oceny.
Metoda elektrochemicznego odkadmiania z wykorzystaniem katody w postaci złoża fluidalnego została przedstawiona w opisie patentowym US 4,975,162. Metoda ta jednak nie znalazła zastosowania praktycznego głównie ze względu na skomplikowany i kosztowny charakter elektrolizy z zast osowaniem złoża fluidalnego.
Z polskiego opisu patentowego PL 212865 znany jest sposób otrzymywania proszków i nanoproszków miedzi metodą elektrolizy potencjostatycznej (elektrolizy z kontrolowanym potencjałem) z elektrolitów przemysłowych, także stanowiących odpady z galwanizerni, z przemysłu chemicznego, wydobywczego i hutniczego.
Celem niniejszego wynalazku jest opracowanie metody oczyszczania kwasu fosforowego, bez konieczności stosowania kosztownych i złożonych metod oczyszczania kwasu fosforowego, często generujących dodatkowe odpady.
Nieoczekiwanie okazało się, że zanieczyszczone roztwory zawierające kwas fosforowy można skutecznie oczyszczać z jonów metali, w tym metali ciężkich, jeśli podda się je elektrolizie potencjostatycznej pulsowej bez zmiany kierunku prądu, z zastosowaniem ultramikroelektrod, zespołów ultramikroelektrod lub elektrod o konwencjonalnych rozmiarach.
Sposób oczyszczania kwasu fosforowego z jonów metali, zwłaszcza metali ciężkich, z elektrolitów przemysłowych, przez elektrochemiczne osadzanie metali, tlenków metali lub ich soli na katodzie lub w postaci osadu tlenków i soli tych metali według wynalazku polega na tym, że roztwór elektrolitu zawierający kwas fosforowy o stężeniu P2O5 w zakresie od 25 do 52% oraz zanieczyszczenia metaliczne o łącznej zawartości w zakresie od 0,5 do 50 g/L poddaje się elektrolizie potencjostatycznej pulsowej bez zmiany kierunku prądu, przy zastosowaniu katody o wartości potencjału katody znajdującym się w zakresie wydzielania wodoru, wynoszącym od -2,0 V do -10,0 V, przy czym korzystnie jako katodę stosuje się obrotową lub statyczną ultramikroelektrodę, zespół ultramikroelektrod lub elek
PL 238 274 B1 trodę z drutu, siatki, blachy lub folii ze złota, platyny, aluminium, miedzi, grafitu lub ze stali kwasoodpornej, oraz anody, gdzie jako anodę korzystnie stosuje się blachę lub siatkę tytanową lub irydowo-tytanową. Proces elektrolizy prowadzi się w temperaturze od 15 do 50°C, w czasie trwania pulsu katodowego powyżej 1 s.
Korzystnie w sposobie według wynalazku roztwór elektrolitu poddaje się elektrolizie potencjostatycznej pulsowej bez zmiany kierunku prądu z impulsem w potencjale katodowym Ek z zakresu -2,0 V * -10,0 V, względem elektrody tytanowej lub irydowo-tytanowej, w czasie trwania pulsu katodowego od 1 s do 72 h.
Korzystnym jest również w sposobie według wynalazku, że roztwór elektrolitu poddaje się elektrolizie potencjostatycznej pulsowej bez zmiany kierunku prądu z impulsem w potencjale katodowym Ek z zakresu -2,0 V * -10,0 V, względem elektrody tytanowej lub irydowo-tytanowej, w czasie tk od 1 s do 24 h, powtarzając cykl elektrolizy po wymianie katody, przy czym ilość powtórzeń cykli może wynosić od 2 do 1000 razy.
Korzystnie również w sposobie według wynalazku roztwór elektrolitu poddaje się elektrolizie potencjostatycznej pulsowej bez zmiany kierunku prądu z impulsem w potencjale katodowym Ek z zakresu -2,0 V * -10,0 V, względem elektrody tytanowej lub irydowo-tytanowej, w czasie tk od 1 s do 24 h, powtarzając cykl elektrolizy z przerwą między cyklami wynoszącą od 1 min do 1 h, przy czym ilość powtórzeń cykli może wynosić od 2 do 1000 razy.
W sposobie według wynalazku można stosować elektrody o standardowych rozmiarach, tj. o powierzchni co najmniej 1 cm2, zaś ultramikroelektrody mogą mieć średnicę od 10 do 100 μm. Suma powierzchni zespołu takich ultramikroelektrod może wynosić od 1-10-6 cm2 do 10 000 cm2. Zespoły ultramikroelektrod w postaci blaszek mogą mieć powierzchnię od 1 cm2 do 10 000 cm2. Czas przebywania w elektrolicie katody zarówno obrotowej, jak i statycznej, równy jest czasowi jednorazowego cyklu elektrolizy.
Proces elektrolizy kontrolowany jest przez proces wymiany ładunku pomiędzy elektrod ą metaliczną a jonami, transportem masy i jonów do elektrody oraz reakcjami chemicznymi towarzyszącymi procesowi wydzielania wodoru gazowego in statu nascendi.
Znaczącą zaletą sposobu według wynalazku jest to, że w tym samym procesie elektrolitycznego oczyszczania roztworu kwasu fosforowego można usunąć Cd do stężenia 1 mg/l, oraz w znacznym stopniu inne metale takie jak: Fe, Mg, Al, Cu, As, Mn, Zn, Ni, Cr i As.
Produkty elektrolizy, tj. osadzone na katodzie metale, tlenki metali lub ich sole mogą być usuwane z powierzchni elektrody za pomocą silnego strumienia wprowadzonego pod ciśnieniem inertnego gazu lub cieczy lub może być usuwany z powierzchni elektrody mechanicznie za pomocą urządzenia zbierającego o ostrej krawędzi. Część produktów elektrolizy stanowią osady tlenków metali i ich sole na dnie elektrolizera, skąd są zbierane.
Nieoczekiwanie okazało się, że możliwe jest zastosowanie bardzo szerokiego zakresu potencjałów, tj. -2,0 V * -10,0 V, mimo, że zwykle wydzielanie metali prowadzi się przy potencjałach katodowych niższych, czyli w zakresie potencjałów kiedy nie zachodzi współwydzielanie wodoru. Współwydzielanie wodoru w procesie oczyszczania kwasu fosforowego jest zjawiskiem bardzo korzystnym, ponieważ możliwa jest redukcja jonów metali wodorem in statu nascendi, a przy tym dodatkowo podwyższenie pH w przestrzeni katodowej powoduje, że wytrącają się osady zawierające metale, tlenki metali i sole, które opadają na dno elektrolizera skąd mogą być zbierane mechanicznie. Tak powstające do dalszej przeróbki koncentraty metali można poddać dalszej obróbce hydrometalurgicznej i elektrometalurgicznej prowadzącej do otrzymania czystych metali lub tlenków (np. MgO czy AI2O3) o znaczeniu komercyjnym. Otrzymanie takich cennych produktów może przynieść dodatkowy przychód dla producentów kwasu fosforowego lub nawozów azotowych.
Istotną zaletą metody według wynalazku jest brak odpadów, ponieważ na katodzie wydzielają się metale i wodór, a na anodzie tlen. Metoda nie wymaga stosowania żadnych dodatkowych, kosztownych odczynników, jak ma to miejsce w metodach ekstrakcji rozpuszczalnikowej, wytrącania osadu czy w wymianie jonowej.
Proces elektrooczyszczania kwasu fosforowego (H3PO4) z roztworów przemysłowych można prowadzić w układzie dwuelektrodowym otwartym oraz z zastosowaniem materiałów katodowych takich jak: platyna, aluminium, złoto, stal kwasoodporna, grafit, miedź. Czas przebywania katod w elektrolicie równy jest czasowi jednorazowego cyklu elektrolizy. Po każdym cyklu elektroda jest usuwana z roztworu i oczyszczana z osadu katodowego i może zostać ponownie użyta w kolejnym cyklu, bądź nowa elektroda jest zanurzana do roztworu kwasu fosforowego. Rodzaje pulsów potencjałowych sto
PL 238 274 Β1 sowanych w sposobie elektrolitycznego oczyszczania kwasu fosforowego, przedstawiono poniżej na rysunku, gdzie:
Ek- potencjał pulsu katodowego, tk- czas trwania pulsu katodowego.
- w części a): impuls w potencjale katodowym Ek z zakresu -2,0 V 4- -10,0 V, względem elektrody tytanowej lub irydowo-tytanowej i w czasie trwania pulsu katodowego, oznaczonego jako tk, od 1 s do 72 h, - w części b): impuls w potencjale katodowym Ek z zakresu -2,0 V 4- -10,0 V, względem elektrody tytanowej lub irydowo-tytanowej, w czasie trwania pulsu katodowego, oznaczonego jako tk, od 1 s do 24 h, po wymienieniu katody i powtórzeniu elektrolizy,
- w części c): impuls w potencjale katodowym Ek z zakresu -2,0 V 4- -10,0 V, względem elektrody tytanowej lub irydowo-tytanowej, w czasie trwania pulsu katodowego, oznaczonego jako tk, od 1 s do 24 h, po powtórzeniu elektrolizy z przerwą między cyklami elektrolizy wynoszącą od 1 min do 1 h w potencjale katodowym Ek z zakresu -2,0 V 4- -10,0 V.
Największą efektywność oczyszczania z metali roztworów kwasu fosforowego osiąga się prowadząc sposób według wynalazku przy użyciu ultramikroelektrod lub zespołów ultramikroelektrod, ponieważ ze względu na zwiększoną szybkość transportu jonów do tych elektrod (na skutek dyfuzji nieliniowej) można na nich wydzielić więcej metali niż w przypadku elektrod o konwencjonalnych rozmiarach. Gęstość prądu uzyskiwana na ultramikroelektrodach jest o kilka rzędów wielkości większa niż w przypadku elektrod konwencjonalnych i silnie zależy od rozmiaru ultramikroelektrody.
Elektrochemicznym sposobem według wynalazku, możliwe jest oczyszczenie kwasu fosforowego z kadmu nawet do poziomu ok. 1 mg/L (albo poniżej 4% zawartości początkowej) nawet w warunkach laboratoryjnych. Przy czym kadm w procesie elektrolizy z kontrolowanym potencjałem wydziela się głównie jako metal na katodzie.
Oczyszczanie kwasu fosforowego sposobem według wynalazku zilustrowano w poniższych przykładach.
Przykład I
Proces oczyszczania 26% roztworu kwasu fosforowego o zawartości metali jak w Tabeli 1 realizowano w układzie dwuelektrodowym, otwartym, o objętości elektrolitu wynoszącej 200 ml, w warunkach braku mieszania elektrolitu i w temperaturze pokojowej.
Tabela 1. Zawartość metali w roztworze wyjściowym.
| Cd || Cu I! Zn li Ni |[~ Cr || As j Fe Al Mg _______ m^g _____ | 27,1 || 6,5 Γ 249 || 18,7 |l 292 Γ 4.76 || 7040 2300] 747θ|
Badana próbka została poddana elektrolizie potencjostatycznej pulsowej przy użyciu drutu i siatki platynowej jako katod o rozmiarach podanych w Tabeli 2. Elektrody były podłączone do urządzenia mierniczego - potencjostatu kontrolowanego za pomocą specjalnego programu komputerowego. Po elektrochemicznym osadzeniu metali, po każdym pulsie zbadano strukturę i skład osadu katodowego za pomocą skaningowego mikroskopu elektronowego JOEL JSM-6490 LV z mikroanalizatorem dyspersji energii promieniowania rentgenowskiego. Na podstawie otrzymanych wyników w osadzie katodowym stwierdzono obecność: miedzi, kadmu, żelaza, cynku, niklu, arsenu oraz niewielkie ilości tlenu, fosforu, siarki. Oznacza to, że zawartość wyżej wymienionych pierwiastków odpowiednio zmniejszyła się w badanej próbce kwasu fosforowego.
PL 238 274 Β1
Warunki procesu, ilość pulsów, potencjał i czas trwania pulsu - przedstawia Tabela 2.
Tabela 2. Warunki procesów elektrowydzielania metali z próbki roztworu kwasu fosforowego o zawartościach metali jak w Tabeli 1.
L.p. 1 Katoda Anoda Potencjał q Czas Analiza EDS osadu
katodowego
Materiał Powierz Materiał Powierz
11 chnia chnia
1 Pt (siatka) -20 cm2 TiPt (siatka) - 80 cm2 -5,0 V 24h Cd:35-46%; Cu:30-40%; As:5-10%;
2 Pt (siatka) —20 cm2 TiPt (siatka) - 80 cm2 -4,0 V 72h Cd:32-46%; Cu:27-48%; As:20-27%
3 Pt (siatka) -19 cm2 TiPt (siatka) - 160 cm2 -4,0 V 46h Cu: 80-94%; Cd:3-5%; Si:2-9%; 0:2-6%
4 Pt (siatka) —19 cm2 TiPt (siatka) -160 cm2 -4,0 V 9,5h Cu:55-64%; Cd: 14-34%; Si:3-17%; 0:2-11%
5 Pt (drut) -5 cm2 TiPt (siatka) -160 cm2 -4,0 V 24h Cu:43-64%; Cd:23-25%; Fe:4-5%; Si:3-13%; 0:3-14%
6 Pt (drut) -1 cm2 TiPt (siatka) ~ 160 cm2 -5,0 V 19h Cu:55-59%; Cd:4-16%; Si:16-23%; 0:13-14%
7 Pt (drut) -1 cm2 TiPt (siatka) - 160 cm2 -5,0 V 0,5h Cu:3-5%; Cd:6-7%; Fe:56-59%; Zn:26-27%;0:4-5%
Zawartość wybranych metali przed i po elektrolitycznym oczyszczaniu roztworu kwasu fosforowego według sposobu przedstawionego w Tabeli 2 przedstawia Tabela 3.
Tabela 3. Wyniki analiz metodą FAAS porównujące zawartości metali w próbce przed i po elektrolizach.
Próbka przed elektrolizami PO elektrolizach Zawartość [mg/I]
Al 2320 [ 2075 Mg 8000 6890 Zn 248 211 j Cr 302 254 Fe j 6980 5690 Cu 6,2 11 N 4,5 Mn 142 130 Ni μ 20,9 18,0 Cd 27,8 7,3
Zawartość metali po elektrolizach względem próbki przed elektrolizami
89% 86% 85% 84% 81% 72% 92% 86% 1 26%
Przykład II
Proces oczyszczania 26% roztworu kwasu fosforowego o zawartości metali jak w Tabeli 4 realizowano w układzie dwuelektrodowym, otwartym, o objętości elektrolitu wynoszącej 200 ml, w warunkach braku mieszania elektrolitu i w temperaturze pokojowej.
Tabela 4. Zawartość metali w roztworze wyjściowym.
Cd Cu Zn NflĘgrCr As Fe Γ Al ! Mg mg/kg
23,2 15,6 'i 308 55,7 289 1 17,8 8400 4020 4300 |
Badana próbka została poddana elektrolizie potencjostatycznej pulsowej przy wykorzystaniu drutów platynowych jako katod oraz siatki platynowo-tytanowej jako anody o rozmiarach podanych w Tabeli 5. Elektrody były podłączone do urządzenia mierniczego - potencjostatu kontrolowanego za pomocą specjalnego programu komputerowego. Po elektrochemicznym osadzaniu metali, po
PL 238 274 Β1 pierwszych 3 pulsach zbadano strukturę i skład osadu katodowego za pomocą skaningowego mikroskopu elektronowego JOEL JSM-6490 LV z mikroanalizatorem dyspersji energii promieniowania rentgenowskiego. Następnie badana próbka została poddana 14 dwugodzinnym pulsom potencjostatycznym przy zastosowaniu oczyszczonej powierzchni katody, którą był drut platynowy.
Na podstawie otrzymanych wyników w osadach katodowych stwierdzono obecność: miedzi, kadmu, żelaza, cynku, niklu, arsenu oraz niewielkie ilości tlenu, fosforu, siarki. Oznacza to, że zawartość wyżej wymienionych pierwiastków odpowiednio zmniejszyła się w badanej próbce kwasu fosforowego.
Warunki procesu, ilość pulsów, potencjał i czas trwania pulsu - przedstawia Tabela 5.
Tabela 5. Warunki procesów elektrowydzielania metali z próbki roztworu kwasu fosforowego o zawartościach metali jak w Tabeli 4.
Obszar z obrazu [ SEM Katoda Anoda Napięcie ' 1 Czas । Analiza EDS | osadu katodowego
Matę riał Powierz chnia Materiał 1 r Powierz chnia
Fe:46%; Cd:28%;
1 Pt (drut) ~1 cm2 TiPt (siatka) ~ 160 cm2 -5,0 V 2h Cu: 18%; As:5%; Ni:l%; Zn:l%; pozostałe (O, C, S)
Cd:43%; Cu:31%;
2 Pt (drut) ~1 cm2 TiPt (siatka) ~ 160 cm2 -5,0 V 2h Fe: 13%; As:5%; Ni:l%;
pozostałe (O, C, S) Fe:42-51%; Cd: 18-
3 Pt (drut) ~1 cm2 TiPt (siatka) ~ 160 cm2 -5,0 V 3h 25%; Cu: 17-21%; As:7-9%; Ni:2%; pozostałe (O, C): 34%
4-17 Pt (drut) ~1 cm2 TiPt (siatka) ~ 160 cm2 -5,0 V 2h
Zawartość wybranych metali przed i po elektrolitycznym oczyszczaniu według sposobu przedstawionego w Tabeli 5 przedstawia Tabela 6.
Tabela 6. Wyniki analiz metodą FAAS porównujące zawartości metali w próbce przed i po elektrolizach.
Próbka Al Mg Zn Zawartość Cr [mg/l] Fe Cu Ni Cd
przed elektrolizami 4020 4300 308 289 8410 15,6 55,7 23,2
Ρθ elektrolizach 4060 4050 271 268 7140 0,94 49,7 0,91
Zawartość metali po elektrolizach względem próbki przed elektrolizami
- 94% 88% 92% 85% 6% 89% 4%
Przykład III
Proces oczyszczania 26% roztworu kwasu fosforowego o zawartości metali jak w Tabeli 7 realizowano w układzie dwuelektrodowym, otwartym, w elektrolizerze z rozdzieloną przestrzenią anodową i katodową w warunkach braku mieszania elektrolitu i w temperaturze pokojowej. Objętość elektrolitu w każdej przestrzeni wynosiła 100 ml.
PL 238 274 Β1
Tabela 7. Zawartość metali w roztworze wyjściowym.
Cd Cu Zn Ni | Cr , As | Fe Al Mg
mg/kg
30,8 10.5 303 48.7 I) 374 |i 6,15 | I0800 5530 7230
Badana próbka została poddana elektrolizie potencjostatycznej pulsowej przy wykorzystaniu zespołów uktramikroelektrod stalowych, blachy stalowej oraz drutu platynowego jako katod oraz siatki platynowo-tytanowej jako anody o rozmiarach podanych w Tabeli 8. Elektrody były podłączone do urządzenia mierniczego - potencjostatu kontrolowanego za pomocą specjalnego programu komputerowego. Po elektrochemicznym osadzaniu metali, po pierwszych trzech pulsach zbadano strukturę i skład osadu katodowego za pomocą skaningowego mikroskopu elektronowego JOEL JSM-6490 LV z mikroanalizatorem dyspersji energii promieniowania rentgenowskiego. Następnie badaną próbkę poddano czterem dwugodzinnym pulsom potencjostatycznym w potencjale -4,2 V używając czystych zespołów ultramikroelektrod stalowych z aktywną elektrochemicznie drugą stroną, którą była powierzchnia stalowa oraz dwóm trzygodzinnym pulsom używając czystych zespołów ultramikroelektrod stalowych z aktywną elektrochemicznie drugą stroną, którą była powierzchnia stalowa. W dalszym etapie zastosowano jeden trzygodzinny puls w potencjale -4,5 V używając drutu platynowego jako katody.
Na podstawie otrzymanych wyników w osadach katodowych stwierdzono obecność: miedzi, kadmu, żelaza, cynku, niklu, arsenu oraz niewielkie ilości tlenu, fosforu, siarki. Oznacza to, że zawartość wyżej wymienionych pierwiastków odpowiednio zmniejszyła się w badanej próbce kwasu fosforowego.
Warunki procesu, ilość pulsów, potencjał i czas trwania pulsu - przedstawia Tabela 8.
Tabela 8. Warunki procesów elektrowydzielania metali z próbki roztworu kwasu fosforowego o zawartościach metali jak w Tabeli 7.
L.pJ Katoda Anoda Potenc jał Czas Analiza EDS osadu katodowego
Materiał Powie rzchnia Materi. । ał Powierzch nia
1 Zespół ultramikroelektrod oraz blacha stalowa (druga strona zespołu ultramikroelektrod) 4 cm2 TiPt (siatka) 160 cm2 -4,2 V 2h Osad zdjęty:Cd:7075%; Cu: 12-15%; As: 1-2%; Pozostałe (O, C, P)
Osad zdjęty:Cd:65%;
2 Blacha stalowa 4 cm2 TiPt (siatka) TiPt (siatka) 160 cm2 -4,2 V 2h Cu:25%; Fe: 1-2%, As: 1-2%; Pozostałe (O, C, P) Cd, Cu, As, Zn oraz
3 Blacha stalowa 4 cm2 160 cm2 -4,0 V 2h Fe, Cr, Ni (z podłoża)
pozostałe (O, C, P)
Zespół
ultramikroelektrod oraz TiPt (siatka) Osad zdjęty:Cd:50%;
4-9 blacha stalowa (druga 160 cm2 -4,2 V 2h Cu:32-38%; Zn: 1-2%;
strona zespołu Pozostałe (O, C, P))
ultramikroelektrod) Cd:6-8%; Cu:6-10%;
10 Drut platynowy —1 cm2 TiPt (siatka) 100 cm2 -4,5 V 3h Fe: 37-40%; As: 1-3%; Zn: 1-3%. Ni:0.5-l%:
pozostałe (O, C, P)
Zawartość wybranych metali przed i po elektrolitycznym oczyszczaniu według sposobu przedstawionego w Tabeli 8 przedstawia Tabela 9.
PL 238 274 Β1
Tabela 9. Wyniki analiz metodą FAAS porównujące zawartości metali w próbce przed i po elektrolizach.
Próbka przed elektrolizami po elektrolizach _l-6 Al 5530 4170 2970 Źawartoś 54% Mg i 7230 5480 । Zn 303 241 _________________________________________________1 Zawartość [m Cr Fe 374 10800 268 , 6090 li _ g/i|__ Cu 10,5 3,55 Mn 288 239 [ Ni Cd 48,7 30,8 44,4 5,7
po elektrolizach 1-10 । i 4490 || 195 189 | ć metali po elektrolizach wzgl 62% 64% 50% 3800 2,1 ędem próbki przed 35% 20% 1 182 39,0 ll 1,7 elektrolizami __ 63% 80% 5%
Przykład IV
Proces oczyszczania 26% roztworu kwasu fosforowego o zawartości metali jak w Tabeli 10 realizowano w układzie dwuelektrodowym, otwartym, o objętości elektrolitu wynoszącej 200 ml w warunkach braku mieszania elektrolitu i w temperaturze pokojowej.
Tabela 10. Zawartość metali w roztworze wyjściowym.
I Cd ,............Cu |[~zE i Ni ' Cr As T~Fe | Al Mg mg/kg ______
Γ 20,4 | 23,1 |l 298 I’ 39,4 ' 298 15,2 f 8300 i 2690 | 5030 |
Badana próbka została poddana elektrolizie potencjostatycznej pulsowej przy wykorzystaniu drutów platynowych jako katod oraz siatki platynowo-tytanowej jako anody o rozmiarach podanych w Tabeli 11. Elektrody były podłączone do urządzenia mierniczego - potencjostatu kontrolowanego za pomocą specjalnego programu komputerowego. Po elektrochemicznym osadzaniu metali, po każdym pulsie zbadano strukturę i skład osadu katodowego za pomocą skaningowego mikroskopu elektronowego JOEL JSM-6490 LV z mikroanalizatorem dyspersji energii promieniowania rentgenowskiego. Na podstawie otrzymanych wyników w osadach katodowych stwierdzono obecność: miedzi, kadmu, żelaza, cynku, niklu, arsenu oraz niewielkie ilości tlenu, fosforu, siarki. Oznacza to, że zawartość wyżej wymienionych pierwiastków odpowiednio zmniejszyła się w badanej próbce kwasu fosforowego.
Warunki procesu, ilość pulsów, potencjał i czas trwania pulsu - przedstawia Tabela 11.
Tabela 11. Warunki procesów elektrowydzielania metali z próbki roztworu kwasu fosforowego o zawartościach metali jak w Tabeli 10.
Ł.p. Katoda Anoda Napięcie Czas Analiza EDS osadu
i 1 __ Materiał .. J Powierz chnia ~160 cm2 -4,0 V 8h katodowego Cd:47-50%; Cu:3540%; Fe:l%; pozostałe (O, C, P)
Materiał Pt (drut) 1 Powierz chnia
—1,5 cm2 TiPt (siatka)
2 Pt (drut) -1,5 cm2 TiPt , (siatka) - 160 cm2 -4,0 V 5,5h Cd:32-34%; Cu:2528%; Fe:10-12%; pozostałe (O, C, P)
3 Pt (drut) -1,5 cm2 TiPt (siatka) - 160 cm2 -4,0 V 5,5h Cd:32-34%; Cu:2528%; Fe: 10-12%; pozostałe (O, C, P)
4 Pt (drut) ~1,5 cm2 1 TiPt (siatka) 1 1 -160 cm2 1 -4,0V ......... 6,5h . ; Cd:32-35%; Cu:30i 35%; Fe:12-14%; _ pozostałe(O, C, P
5 Pt (drut) -1,5 cm2 | . .. TiPt (siatka) | ~ 160 cm2 | 4,0 V 8h Cd:32-34%; Cu:3032%; Fe: 1-3%; pozostałe (O, C, P)
PL 238 274 Β1
Zawartość wybranych metali przed i po elektrolitycznym oczyszczaniu według sposobu przedstawionego w Tabeli 11 przedstawia Tabela 12.
Tabela 12. Wyniki analiz metodą FAAS porównujące zawartości metali w próbce przed i po elektrolizach.
Próbka Zawartość [mg/1]
Al Mg Zn Cr Fe 1 Cu 1 Ni Cd
przed elektrolizami 2690 5030 298 298 8300 23,1 39,4 20,4
po elektrolizach 2790 4750 1 304 296 7710 1 1,9 41,7 2,6
Zawartość metali po elektrolizach względem próbki przed elektrolizami
94% - - | 92% P 8% |i - , 13%
Przykład V
Proces oczyszczania 26% roztworu kwasu fosforowego o zawartości metali jak w Tabeli 13 realizowano w układzie dwuelektrodowym, otwartym, o objętości elektrolitu wynoszącej 60 ml w warunkach braku mieszania elektrolitu i w temperaturze pokojowej.
Tabela 13. Zawartość metali w roztworze wyjściowym.
L cd II Cu Zn Ni II Cr 1 As | Fe Al Mg
mg/kg
1 27,1 li 6,5 . 249 18,7 Π 292 4,76 7040 ll 2300 7470
Badana próbka została poddana elektrolizie potencjostatycznej pulsowej w potencjałach z zakresu -2,0 V 4- -10,0 V, względem anody platynowo-tytanowej przy wykorzystaniu elektrod o konwencjonalnych rozmiarach, ultramikroelektrod oraz zespołów ultramikroelektrod z platyny, aluminium, złota, stali, grafitu o rozmiarach podanych w Tabeli 14. Elektrody były podłączone do urządzenia mierniczego - potencjostatu kontrolowanego za pomocą specjalnego programu komputerowego. Po elektrochemicznym osadzaniu metali, po każdym pulsie zbadano strukturę i skład osadu katodowego za pomocą skaningowego mikroskopu elektronowego JOEL JSM-6490 LV z mikroanalizatorem dyspersji energii promieniowania rentgenowskiego. Na podstawie otrzymanych wyników w osadzie katodowym stwierdzono obecność: miedzi, kadmu, żelaza, cynku, niklu, arsenu oraz tlenu, fosforu, siarki.
Warunki procesu prowadzonego w różnych warunkach elektrochemicznych, potencjał i czas trwania pulsu - przedstawia Tabela 14.
Tabela 14. Warunki procesów elektrowydzielania metali z próbki roztworu kwasu fosforowego o zawartościach metali jak w Tabeli 13.
L.p. ______Katoda_____________Anoda
Napięcie Czas Analiza EDS osadu katodowego
-2,0 V 2h Cu: 75-80%; pozostałe (O, C, )
-2,5 V 2h d Cd: 10-15%; Cu:65-75%;
i| pozostałe (O, C)
-2,8V 2h Cd: 20-30%; Cu:48-58%;
50°C pozostałe (O, C)
-4,0 V ]| 2h Brak mieszania: Cd: 40-45%; Cu: 10-12%; Fe:25- 30%; As:l-3%; Zn:l-3%; pozostałe (O, C, S)
-5,0 V 2h Brak mieszania: Cd: 24-31%; Cu:4-7%; Fe:35-50%; As:l-3%; Zn:7-13%; Ni 0,5-1% pozostałe(O, C, S)
-5,0 V 2h u Mieszanie Cd:41-45%; Cu:6-8%; Fe:40-46%; As:l-3%; Zn:2-3%; Pozostałe (O, C, S)
PL 238 274 Β1
4 UME Pt20 TiPt (siatka) 5 cm2 -3,2 V 3h Cd:45-50%; Cu:30-35%; Fe:8-12%; As: 1-3%; Zn: 1-2%; Pozostałe (O, C, P)
H -3,5 V -4,2 V -4,5 V 3h 3h 3h Cd:28-33%; Cu:25-30%; Fe: 1519%; As: 1-3%; Zn:2-3%; Pozostałe (O, C, P) Cd:28-30%; Cu:30-32%; Fe: 1820%; As:l-3%; Zn:l-2%; Ni:0,5-l% Pozostałe (O, C, P) Cd:25-28%; Cu:27-30%; Fe:2529%; As:3-4%; Zn:3-5%; Ni 0,5-1% pozostałe(O, C, P)
8 9 H) Au (drut) UME Au25 Stal 0,19 cm2 2 cm2 TiPt (siatka) TiPt (siatka) TiMMO ~ 40 cm2 5 cm2 20 cm2 -5,0 V -4,2 V -3,0 V 4h 24h Cd:44-67%; Cu:5-15%; Fe:10-36%; Al:2-11%; As:2-3%; 0:3-8% pozostałe(O, C) Cd:33-35%; Cu:27-30%; Fe: 1818%; As:l-2%; Ni:0,5-l%; Zn 2- 3%; pozostałe(O, C) Cd:70-72%; Cu:20-22%; Fe:l-1,3%; pozostałe (O, C, S)
1 Zespół ultramikro elektrod stalowych Al 2 cm2 TiPt (siatka TiPt (siatka) ~ 80 cm2 5 cm2 -4,0 V -10,0 V -7, 5V -4,5V 2h 15min. 5 min Ih Cd:70-75%; Cu:12-15%; As:l-2%; Cd: 8-16%; Fe:62-68%; Zn:1819%;; pozostałe(O, S):4-5% Cd: 19-22%; Cu:36-49%; Fe:2528%; Zn:6-13%; pozostałe (O, C, S):l-2% · Cu: 15%;Cd:34%;Fe:38%; Pozostałe (O, S)
14 Grafit 2,64 cm2 TiPt (siatka) — 40 cm2 -5,0 V 4h : Cd:59-70%; Fe: 14-20%; Cu:8-ll%; Ni:0,9-l,2%; 0:6-8%
18 Cu 2 cm2 TiPt (siatka) ~ 40 cm2 -5,0 V 4h Cd:74-79%; Fe: 15-18%; As:2-3%; Ni:0,8-l,2%;
Pozostałe (O, C, S):2-5%

Claims (7)

1. Sposób oczyszczania kwasu fosforowego z jonów metali, zwłaszcza metali ciężkich, z elektrolitów przemysłowych, przez elektrochemiczne osadzanie metali, tlenków metali lub ich soli na katodzie i/lub w postaci osadu tlenków i soli tych metali, znamienny tym, że roztwór elektrolitu zawierający kwas fosforowy o stężeniu P2O5 w zakresie od 25 do 52% oraz zanieczyszczenia metaliczne o łącznej zawartości w zakresie od 0,5 do 50 g/L poddaje się elektrolizie potencjostatycznej pulsowej bez zmiany kierunku prądu, przy zastosowaniu katody o wartości potencjału katody znajdującym się w zakresie wydzielania wodoru, wynoszącym od -2,0 V do -10,0 V, i anody i w temperaturze od 15 do 50°C, oraz w czasie trwania pulsu katodowego powyżej 1 s.
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako katodę stosuje się obrotową lub statyczną ultramikroelektrodę, zespół ultramikroelektrod lub elektrodę o standardowych rozmiarach, z drutu, siatki, blachy lub folii ze złota, platyny, aluminium, miedzi, grafitu lub ze stali kwasoodpornej.
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako anodę stosuje się blachę lub siatkę tytanową lub irydowo-tytanową.
4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że roztwór elektrolitu poddaje się elektrolizie potencjostatycznej pulsowej bez zmiany kierunku prądu z impulsem w potencjale katodowym
PL 238 274 B1
Ek z zakresu -2,0 V * -10,0 V, względem elektrody tytanowej lub irydowo-tytanowej, w czasie trwania pulsu katodowego od 1 s do 72 h.
5. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że roztwór elektrolitu poddaje się elektrolizie potencjostatycznej pulsowej bez zmiany kierunku prądu z impulsem w potencjale katodowym Ek z zakresu -2,0 V * -10,0 V, względem elektrody tytanowej lub irydowo-tytanowej, w czasie trwania pulsu katodowego od 1 s do 24 h, powtarzając cykl elektrolizy po dokonaniu wymiany katody.
6. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że roztwór elektrolitu poddaje się elektrolizie potencjostatycznej pulsowej bez zmiany kierunku prądu z impulsem w potencjale katodowym Ek z zakresu -2,0 V * -10,0 V, względem elektrody tytanowej lub irydowo-tytanowej, w czasie trwania pulsu katodowego od 1 s do 24 h, powtarzając cykl elektrolizy z przerwą między cyklami wynoszącą od 1 min do 1 h.
7. Sposób według zastrz. 5 albo 6, znamienny tym, że cykl elektrolizy powtarza się od 2 do 1000 razy.
PL428687A 2019-01-28 2019-01-28 Sposób oczyszczania kwasu fosforowego PL238274B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL428687A PL238274B1 (pl) 2019-01-28 2019-01-28 Sposób oczyszczania kwasu fosforowego

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL428687A PL238274B1 (pl) 2019-01-28 2019-01-28 Sposób oczyszczania kwasu fosforowego

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL428687A1 PL428687A1 (pl) 2020-08-10
PL238274B1 true PL238274B1 (pl) 2021-08-02

Family

ID=71943621

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL428687A PL238274B1 (pl) 2019-01-28 2019-01-28 Sposób oczyszczania kwasu fosforowego

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL238274B1 (pl)

Also Published As

Publication number Publication date
PL428687A1 (pl) 2020-08-10

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Veglio et al. Recovery of valuable metals from electronic and galvanic industrial wastes by leaching and electrowinning
Rudnik Recovery of zinc from zinc ash by leaching in sulphuric acid and electrowinning
Fornari et al. Copper and nickel selective recovery by electrowinning from electronic and galvanic industrial solutions
Halli et al. Platinum recovery from industrial process solutions by electrodeposition–redox replacement
Sharma et al. Electrowinning of cobalt from sulphate solutions
Thanu et al. Electrochemical recovery of antimony and bismuth from spent electrolytes
EP2408951B1 (en) Method for obtaining copper powders and nanopowders from industrial electrolytes including waste industrial electrolytes
US20240110301A1 (en) Cobalt-copper nanoenabled electrodes
Majuste et al. Effect of organic impurities on the morphology and crystallographic texture of zinc electrodeposits
Verbruggen et al. Electrochemical codeposition of arsenic from acidic copper sulfate baths: The implications for sustainable copper electrometallurgy
Wang et al. Electrodialysis: An effective methodology to purify the leachate of spent Li-ion batteries
Maruthamuthu et al. Elecrokinetic separation of sulphate and lead from sludge of spent lead acid battery
Giannopoulou et al. Copper and nickel recovery from acidic polymetallic aqueous solutions
US10934192B2 (en) Method of recovering copper from a dilute metal containing solution
Hernández-Pérez et al. Increasing the sustainability of copper electrorefining: Selective electrodeposition of antimony in the presence of bismuth from highly concentrated hydrochloric acid effluents
PL238274B1 (pl) Sposób oczyszczania kwasu fosforowego
Ahmadi et al. Dechlorination from sulphate aqueous solutions of zinc electrolysis by electrochemical method
Suriano et al. Developing radiopure copper alloys for high strength low background applications
Pissolati et al. Morphology, roughness and microhardness of nickel electrodeposits produced in sulfate media on 316 L SS or Ti cathodes
Mohammadi et al. Failure investigation of stainless steel anodes used in gold electrowinning
Mishra et al. Electrowinning of cobalt from sulphate solutions contaminated with organic impurities
WO2020245619A1 (en) Method for copper and zinc separation from industrial electrolytes including waste industrial electrolytes
Chernyshova et al. Variants of electrochemical processing of rhenium-containing high-temperature alloy
Xia et al. Micro-galvanic driven selective leaching and pulsed electrodeposition of silver from multi-metallic waste systems and their mechanisms
Samal et al. Behaviour of arsenic (III) and antimony (III) during electrowinning of nickel from aqueous sulphate solutions