PL238383B1 - Method of preparing levulinic acid esters - Google Patents

Method of preparing levulinic acid esters Download PDF

Info

Publication number
PL238383B1
PL238383B1 PL427293A PL42729318A PL238383B1 PL 238383 B1 PL238383 B1 PL 238383B1 PL 427293 A PL427293 A PL 427293A PL 42729318 A PL42729318 A PL 42729318A PL 238383 B1 PL238383 B1 PL 238383B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
lactone
cnh2n
linear
reaction
levulinic acid
Prior art date
Application number
PL427293A
Other languages
Polish (pl)
Other versions
PL427293A1 (en
Inventor
Anna Chrobok
Piotr Latos
Original Assignee
Politechnika Slaska Im Wincent
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Slaska Im Wincent filed Critical Politechnika Slaska Im Wincent
Priority to PL427293A priority Critical patent/PL238383B1/en
Publication of PL427293A1 publication Critical patent/PL427293A1/en
Publication of PL238383B1 publication Critical patent/PL238383B1/en

Links

Classifications

    • YGENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
    • Y02TECHNOLOGIES OR APPLICATIONS FOR MITIGATION OR ADAPTATION AGAINST CLIMATE CHANGE
    • Y02PCLIMATE CHANGE MITIGATION TECHNOLOGIES IN THE PRODUCTION OR PROCESSING OF GOODS
    • Y02P20/00Technologies relating to chemical industry
    • Y02P20/50Improvements relating to the production of bulk chemicals
    • Y02P20/584Recycling of catalysts

Landscapes

  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)
  • Catalysts (AREA)

Description

Opis wynalazkuDescription of the invention

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania estrów kwasu lewulinowego o wzorze ogólnym 1 mających zastosowanie w przemyśle chemicznym i petrochemicznym.The subject of the invention is a process for the preparation of LA esters of general formula I that are used in the chemical and petrochemical industries.

Estry kwasów nazywane są „zielonymi rozpuszczalnikami”, ponieważ nie mają negatywnego oddziaływania na środowisko naturalne, nie posiadają również właściwości kancerogennych i mutagennych (Ł. Hamryszak, M. Grzesik, Przemysł Chemiczny, 2017, 96, 327).Acid esters are called "green solvents" because they do not have a negative impact on the natural environment, and do not have carcinogenic and mutagenic properties (Ł. Hamryszak, M. Grzesik, Przemysł Chemiczny, 2017, 96, 327).

Estry kwasu lewulinowego można otrzymać bezpośrednio z polisacharydów wydzielonych z biomasy. Wymaga to jednak zastosowania wysokich temperatur 175°C przez 20 godzin (F. Rataboul, N. Essayem, Ind. Eng. Chem. Res., 2011,50, 1754; S. Saravanamurugan, A. Riisager, ChemCatChem, 2013, 5). Można również wydzielić z polisacharydów mono i disacharydy a następnie przekształcić je w estry kwasu lewulinowego w temp. 175 °C w przeciągu zaledwie jednej godziny (C.-H. Kuo et al, Green Chem., 2014, 16, 785). Wydzielając alkohol furfurylowy z mieszaniny mono i disacharydów można go również przekształcić w ester kwasu lewulinowego za pomocą stałych katalizatorów w temperaturach od 110 do 140°C (Z. Zhang, K. Dong, Z. Zhao, ChemSusChem, 2011,4, 112). Inna możliwość to konwersja alkoholu furfurylowy do kwasu lewulinowego wobec zeolitów (K. Y. Nandiwale et al. Appl. Catal, A, 2013, 460, 90; K. Yan, G. Wu, J. Wen, A. Chen, Catal. Commun, 2013, 34, 58; F. Su et al. J. Mater. Chem. A, 2013, 1, 13209) lub żywic jonowymiennych (J. A. Melero, G. Morales, J. Iglesias, M. Paniagua, B. Hemandez, S. Penedo, Appl. Catal, A, 2013, 466, 116) z następczą estryfikacją do estrów kwasu lewulinowego. Warto zaznaczyć, że w wyniku prowadzenia reakcji estryfikacji ubocznie powstaje woda. Ze względu na to, że estryfikacja jest reakcją równowagową nie osiąga się pełnej konwersji kwasu. Dlatego też należy usunąć wodę po wydzieleniu kwasu lewulinowego z biomasy jak i w trakcie reakcji estryfikacji. Praktykuje się przekształcenie kwasu lewulinowego do γ-laktonu kwasu 4-hydroksy-3-pentenowego i przeprowadza się jego estryfikację.LA esters can be obtained directly from polysaccharides isolated from biomass. However, this requires the application of high temperatures of 175 ° C for 20 hours (F. Rataboul, N. Essayem, Ind. Eng. Chem. Res., 2011.50, 1754; S. Saravanamurugan, A. Riisager, ChemCatChem, 2013, 5) . It is also possible to separate mono and disaccharides from polysaccharides and then convert them into LA esters at 175 ° C in just one hour (C.-H. Kuo et al, Green Chem., 2014, 16, 785). By isolating furfuryl alcohol from a mixture of mono and disaccharides, it can also be converted into LA ester by means of solid catalysts at temperatures from 110 to 140 ° C (Z. Zhang, K. Dong, Z. Zhao, ChemSusChem, 2011, 4, 112). Another possibility is the conversion of furfuryl alcohol to LA in the presence of zeolites (KY Nandiwale et al. Appl. Catal, A, 2013, 460, 90; K. Yan, G. Wu, J. Wen, A. Chen, Catal. Commun, 2013) , 34, 58; F. Su et al. J. Mater. Chem. A, 2013, 1, 13209) or ion exchange resins (JA Melero, G. Morales, J. Iglesias, M. Paniagua, B. Hemandez, S. Penedo, Appl. Catal, A, 2013, 466, 116) followed by esterification to LA esters. It is worth noting that as a result of the esterification reaction water is produced as a side effect. Since the esterification is an equilibrium reaction, full acid conversion is not achieved. Therefore, water should be removed after the separation of LA from the biomass and during the esterification reaction. Converting LA to 4-hydroxy-3-pentenoic acid γ-lactone is practiced and esterified.

Dotychczas znana jest metoda otrzymywania estrów kwasu lewulinowego w reakcji laktonu a-Angeliki (γ-laktonu kwasu 4-hydroksy-3-pentenowego) z alkoholami, najczęściej etanolem, izopropanolem, butanolem czy oktanolem. Reakcja jest kilkuetapowa, przy czym dwa etapy to reakcje przebiegające wobec katalizatora.So far, the method of obtaining LA esters by reacting a-Angelica lactone (γ-lactone of 4-hydroxy-3-pentenoic acid) with alcohols, most often ethanol, isopropanol, butanol or octanol, is known. The reaction consists of several stages, two of which are reactions to the catalyst.

W literaturze można znaleźć dwie publikacje dotyczące otrzymywania estrów kwasu lewulinowego z y-laktonu kwasu 4-hydroksy-3-pentenowego. Jedną z nich jest praca dotycząca zastosowania żywic jonowymiennych (R. Palkovits et al. Catal. Sci. Technol, 2015, 5168). Jako alkohole stosowano etanol, butanol, izopropanol oraz oktanol. Stosując w reakcji y- laktonu kwasu 4-hydroksy-3pentenowego z butanolem przy użyciu amberlystu A36 (5% masowych) jako katalizatora otrzymuje się lewulinian butylu z 94% wydajnością oraz 94% selektywnością w temperaturze 75°C.Two publications can be found in the literature on the preparation of levulinic acid esters from 4-hydroxy-3-pentenoic acid γ-lactone. One of them is the work on the use of ion exchange resins (R. Palkovits et al. Catal. Sci. Technol, 2015, 5168). Ethanol, butanol, isopropanol and octanol were used as alcohols. By reacting 4-hydroxy-3-pentenoic acid lactone with butanol with amberlyst A36 (5 wt.%) As a catalyst, butyl levulinate is obtained with 94% yield and 94% selectivity at 75 ° C.

Druga publikacja opisuje zastosowanie stałych heteropolikwasów (ChxH(6-x)P2W18O62, gdzie Ch oznacza kation cholinowy HOCH2CH2N(Me)3+) jako katalizatorów. Zastosowanie 20% masowych H6P2W18O62 pozwoliła w temperaturze 75°C po 1 godzinie prowadzenia procesu otrzymać pełną konwersję γ-laktonu kwasu 4-hydroksy-3-pentenowego z butanolem przy 95% selektywności (X. Yi et al. ChemSusChem, 2017, 1494).The second publication describes the use of solid heteropolyacids (ChxH (6-x) P2W18O62, where Ch is a choline cation HOCH2CH2N (Me) 3+) as catalysts. The use of 20% by weight of H6P2W18O62 allowed at the temperature of 75 ° C after 1 hour of the process to obtain full conversion of 4-hydroxy-3-pentenoic acid γ-lactone with butanol with 95% selectivity (X. Yi et al. ChemSusChem, 2017, 1494).

W literaturze można odnaleźć również patent dotyczący estryfikacji γ-laktonu kwasu 4-hydroksy-3-pentenowego z różnymi alkoholami (L. E. Manzer, W O2005/097723A2, 2005). W reakcji tej stosuje się stałe kwasowe katalizatory. Przykładowymi katalizatorami są zeolity, amberlyst, siarczany, azotany, fosforany metali oraz tlenki metali grup przejściowych.In the literature, one can also find a patent concerning the esterification of γ-lactone of 4-hydroxy-3-pentenoic acid with various alcohols (L. E. Manzer, W O2005 / 097723A2, 2005). Solid acid catalysts are used in this reaction. Examples of catalysts are zeolites, amberlysts, sulfates, nitrates, metal phosphates, and transition group metal oxides.

Celem wynalazku jest opracowanie selektywnego i skutecznego sposobu otrzymywania estrów kwasu lewulinowego z γ-laktonu kwasu 4-hydroksy-3-pentenowego.The aim of the invention is to develop a selective and effective method of obtaining LA esters from 4-hydroxy-3-pentenoic acid γ-lactone.

W trakcie badań stwierdzono nieoczekiwanie, że zastosowanie triflanometalicznych cieczy jonowych jako katalizatorów powoduje otrzymanie estrów kwasu lewulinowego ze 100% wydajnością przy małych ilościach katalizatora. Pozwala to na niskoodpadową produkcję estrów kwasu lewulinowego w łagodnych warunkach temperaturowych.During the research, it was surprisingly found that the use of triflanometallic ionic liquids as catalysts results in the production of LA esters with 100% efficiency with small amounts of catalyst. This allows for low-waste production of LA esters under mild temperature conditions.

Triflanometaliczne ciecze jonowe powstają poprzez kompleksowanie triflanu metalu takiego jak triflan glinu z cieczą jonową posiadającą anion w postaci trifluorometanosulfonianu (np. terifluorometanosulfonian 1-metylo-3-etyloimidazoliowy). W zależności od wprowadzonej ilości triflanu glinu do struktury cieczy jonowej (ułamek molowy,%Al(OTf)3) można otrzymać różne struktury anionu (cztero bądź sześciokoordynacyjny atom glinu) o wzorze ogólnym 2.Metallic triflate ionic liquids are formed by complexing a metal triflate such as aluminum triflate with an ionic liquid having an anion in the form of triflate (e.g., 1-methyl-3-ethylimidazolium teriflate). Depending on the amount of aluminum triflate introduced into the structure of the ionic liquid (mole fraction,% Al (OTf) 3), various anion structures (four- or six-coordinated aluminum atom) can be obtained with the general formula 2.

Sposób według wynalazku polega na tym, że lakton γ-lakton kwasu 4-hydroksy-3- pentenowego poddaje się reakcji estryfikacji z alkoholami C1-C18 w obecności 0,001-10% molowych cieczy jonoThe method according to the invention consists in the esterification of the γ-lactone of 4-hydroxy-3-pentenoic acid with C1-C18 alcohols in the presence of 0.001-10 mol% of the liquid.

PL 238 383 B1 wych o wzorze ogólnym 2, gdzie Ri oznacza H lub alkany liniowe CnH2n+2, gdzie n = 1-12, a R2, R3, R4, to alkany liniowe CnH2n+2, gdzie n = 1-12 w stosunku do laktonu, przy czym reakcję prowadzi się w temperaturze 1-200°C w czasie 1 min - 10 godzin przy stosunku molowym alkoholu do laktonu od 1:1 do 10:1, następnie ester kwasu lewulinowego z mieszaniny poreakcyjnej oddziela się, przez ekstrakcję z heksanem, a katalizator zawraca się do kolejnej reakcji.Of the general formula 2, where Ri is H or linear CnH2n + 2 alkanes, where n = 1-12, and R2, R3, R4, are linear CnH2n + 2 alkanes, where n = 1-12 in the ratio to the lactone, the reaction being carried out at a temperature of 1-200 ° C for 1 min - 10 hours with the molar ratio of alcohol to lactone from 1: 1 to 10: 1, then the ester of levulinic acid from the reaction mixture is separated by extraction from hexane and the catalyst was recycled to the next reaction.

Korzystnie jako alkohole stosuje, się alkohole liniowe, rozgałęzione, cykliczne o długości łańcucha węglowego C1-C18.Preferably, the alcohols used are linear, branched, cyclic alcohols with a carbon chain length of C1-C18.

Zaletą rozwiązania według wynalazku jest możliwość syntezy estrów kwasu lewulinowego wobec małych ilości katalizatora, w relatywnie niskich temperaturach, przy 100 % stopniu konwersji γ-lakton kwasu, 4-hydroksy-3-pentenowego. Produkt można w łatwy, sposób oddzielić przez ekstrakcję. Zastosowane do syntezy ciecze jonowe pełnią rolę katalizatora reakcji.The advantage of the solution according to the invention is the possibility of synthesizing LA esters in the presence of small amounts of catalyst, at relatively low temperatures, with a 100% degree of conversion of the γ-lactone of 4-hydroxy-3-pentenoic acid. The product can be easily separated by extraction. Ionic liquids used for the synthesis act as a catalyst for the reaction.

Sposób otrzymywania estrów kwasu lewulinowego według wynalazku przedstawiony jest w poniższych przykładach wykonania.The method for the preparation of LA esters according to the invention is illustrated in the following examples.

P r z y k ł a d 1P r z k ł a d 1

Metoda syntezy lewulinianu etyluMethod for the synthesis of ethyl levulinate

Do kolby okrągłodennej o pojemności 100 ml wprowadza się 11.50 g etanolu, 24.60 g γ- lakton kwasu 4-hydroksy-3-pentenowego oraz 0.06 g trifluorometylosulfonyloglinian 1-etylo-3-metyloimidazoliowy, χΑκοτο3 = 0.25. Kolbę umieszcza się na termostatowanym mieszadle magnetycznym i ogrzewa się przez 60 minut w temperaturze 60°C, po czym dodaje się 30 ml heksanu. Fazę górną zawierającą lewulinian etylu zatęża się otrzymując produkt z wydajnością 100%. Warstwę dolną zawierającą ciecz jonową można użyć, ponownie w kolejnym procesie.11.50 g of ethanol, 24.60 g of 4-hydroxy-3-pentenoic acid γ-lactone and 0.06 g of 1-ethyl-3-methylimidazolium trifluoromethylsulfonyaluminate, χΑκοτο3 = 0.25, are introduced into a 100 ml round bottom flask. The flask is placed on a thermostatic magnetic stirrer and heated for 60 minutes at 60 ° C, then 30 ml of hexane are added. The upper phase containing the ethyl levulinate is concentrated to give the product in 100% yield. The bottom layer containing the ionic liquid can be reused in another process.

P r z y k ł a d 2P r z k ł a d 2

Metoda syntezy lewulinianu butyluMethod of synthesis of butyl levulinate

Do kolby okrągłodennej o pojemności 25 ml wprowadza się 3.70 g butanolu, 4.92, g γ- lakton kwasu 4-hydroksy-3-pentenowego oraz 0.60 g trifluorometylosulfonyloglinian 1-etylo-3-metyloimidazoliowy, χAl(οτf)3 = 0.25. Kolbę umieszcza się,na termostatowanym mieszadle magnetycznym i ogrzewa się przez 180 minut w temperaturze 40°C, po czym dodaje się 10 ml heksanu. Fazę górną zawierającą lewulinian butylu zatęża się otrzymując produkt z wydajnością 100%. Warstwę dolną zawierającą ciecz jonową można użyć, ponownie w kolejnym procesie.3.70 g of butanol, 4.92, g of 4-hydroxy-3-pentenoic acid γ-lactone and 0.60 g of 1-ethyl-3-methylimidazolium trifluoromethylsulfonyaluminate, χAl (οτf) 3 = 0.25 are introduced into a 25 ml round bottom flask. The flask is placed on a thermostatic magnetic stirrer and heated for 180 minutes at 40 ° C, then 10 ml of hexane are added. The upper phase containing the butyl levulinate is concentrated to give the product in 100% yield. The bottom layer containing the ionic liquid can be reused in another process.

Claims (2)

Zastrzeżenia patentowePatent claims 1. Sposób otrzymywania estrów kwasu lewulinowego przedstawionych wzorem ogólnym 1, gdzie R oznacza alkany liniowe i rozgałęzione CnH2n+2, cykliczne CnH2n, gdzie n = 1-18 znamienny tym, że lakton γ-lakton kwasu 4-hydroksy-3-pentenowego poddaje się reakcji estryfikacji z alkoholami C1-C18 w obecności 0,001-10% molowych cieczy jonowych o wzorze ogólnym 2, gdzie R1 oznacza H lub alkany liniowe CnH2n+2, gdzie n = 1-12, a R2, R3, R4, to alkany liniowe CnH2n+2, gdzie n = 1-12 w stosunku do laktonu, przy czym reakcję prowadzi się w temperaturze 1-200°C w czasie 1 min - 10 godzin przy stosunku molowym alkoholu do laktonu od 1:1 do 10:1, następnie ester kwasu lewulinowego z mieszaniny poreakcyjnej oddziela się, przez ekstrakcję z heksanem, a katalizator zawraca się do kolejnej reakcji.Method for the preparation of levulinic acid esters represented by the general formula 1, where R represents linear and branched alkanes CnH2n + 2, cyclic CnH2n, where n = 1-18, characterized in that the γ-lactone 4-hydroxy-3-pentenoic acid lactone is subjected to esterification reaction with C1-C18 alcohols in the presence of 0.001-10 mol% of ionic liquids of general formula 2, where R1 is H or linear CnH2n + 2 alkanes, where n = 1-12, and R2, R3, R4 are linear CnH2n alkanes +2, where n = 1-12 in relation to lactone, where the reaction is carried out at 1-200 ° C for 1 min - 10 hours with a molar ratio of alcohol to lactone from 1: 1 to 10: 1, then ester The levulinic acid from the reaction mixture is separated by extraction with hexane, and the catalyst is recycled to the next reaction. 2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako alkohole stosuje się alkohole liniowe, rozgałęzione, cykliczne o długości łańcucha węglowego C1-C18.2. The method according to p. The process of claim 1, wherein the alcohols used are linear, branched, cyclic alcohols with a carbon chain length of C1-C18.
PL427293A 2018-10-01 2018-10-01 Method of preparing levulinic acid esters PL238383B1 (en)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL427293A PL238383B1 (en) 2018-10-01 2018-10-01 Method of preparing levulinic acid esters

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL427293A PL238383B1 (en) 2018-10-01 2018-10-01 Method of preparing levulinic acid esters

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL427293A1 PL427293A1 (en) 2020-04-06
PL238383B1 true PL238383B1 (en) 2021-08-16

Family

ID=70049444

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL427293A PL238383B1 (en) 2018-10-01 2018-10-01 Method of preparing levulinic acid esters

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL238383B1 (en)

Also Published As

Publication number Publication date
PL427293A1 (en) 2020-04-06

Similar Documents

Publication Publication Date Title
KR102388871B1 (en) Diol, method for producing diol, method for producing di(meth)acrylate and di(meth)acrylate
JP2015523993A (en) Method for producing alkyl fluoroacrylate
PL238383B1 (en) Method of preparing levulinic acid esters
JP6290580B2 (en) Catalyst composition for reduction reaction, method for producing 1,6-hexanediol, method for producing aminobenzene compound
Kidwai et al. A novel method for the synthesis of tetrahydrobenzo [a]-xanthen-11-one derivatives using cerium (III) chloride as a highly efficient catalyst
BR112018016656B1 (en) METHOD FOR PREPARING AMINOTHIOL ESTER COMPOUNDS AND ITS SALTS
JP6367316B2 (en) Method for producing dehydrorose oxide
EP0808826A1 (en) A method for preparing 3-amino substituted crotonates
JP2010120887A (en) Manufacturing method of hydroxyalkylpiperazines
JPS5949207B2 (en) Diene manufacturing method
KR20250025456A (en) Method for preparing hydroxyphenyl-1,3,5-triazine compound
JP7819431B2 (en) Method for preparing 1-indanone compounds by intramolecular Friedel-Crafts reaction of α,α-dialkylmalonate derivatives
US4845247A (en) 3,4,-dihydro-2H-pyrans
RU2565059C1 (en) Method of producing carboxylic acid amides
NL8101658A (en) PROCESS FOR PREPARING GLYCIDYL ETHERS OF PRIMARY AND SECONDARY ALCOHOLS AND THEIR USE AS SYNTHESIS INTERMEDIATES IN THE PHARMACEUTICAL INDUSTRY.
JPWO2019117019A1 (en) Method for producing diol
EP3191441B1 (en) Novel process for preparation of spiro[2.5]octane-5,7-dione and spiro[3.5]nonane-6,8-dione
Kharlamov et al. Synthesis of Phosphorus-Containing Podands―Analogs of Diglycolamide Based on Diphenyl-and Dibutylphosphorylmethanol under Phase Transfer Catalysis Conditions
RU2654065C1 (en) Method for obtaining n-hydroxymethylamines
AU2015202883B2 (en) Preparation of a hydroxyalkyl phosphonic acid
SU1710555A1 (en) Method of alkylsubstituted 4-piperiodones synthesis
SU416353A1 (en) METHOD OF OBTAINING 2-SUBSTITUTE DIOXANES-1,3
CN116655694A (en) A kind of synthetic method of camphor chiral phosphoric acid
PL244139B1 (en) Method of obtaining hydroxypivalaldehyde
Hazra et al. Regioselective Acylative Cleavage of Cyclic Formal of Chloramphenicol1