PL239048B1 - Sposób otrzymywania dwuwymiarowego krystalicznego węglika tytanu Ti3C2 modyfikowanego powierzchniowo - Google Patents

Sposób otrzymywania dwuwymiarowego krystalicznego węglika tytanu Ti3C2 modyfikowanego powierzchniowo Download PDF

Info

Publication number
PL239048B1
PL239048B1 PL424902A PL42490218A PL239048B1 PL 239048 B1 PL239048 B1 PL 239048B1 PL 424902 A PL424902 A PL 424902A PL 42490218 A PL42490218 A PL 42490218A PL 239048 B1 PL239048 B1 PL 239048B1
Authority
PL
Poland
Prior art keywords
ti3c2
titanium carbide
sub
room temperature
heated
Prior art date
Application number
PL424902A
Other languages
English (en)
Other versions
PL424902A1 (pl
Inventor
Tomasz Wojciechowski
Agnieszka Jastrzębska
Dariusz Basiak
Wanda ZIEMKOWSKA
Wanda Ziemkowska
Małgorzata Wolska-Pietkiewicz
Anita Rozmysłowska
Andrzej OLSZYNA
Andrzej Olszyna
Original Assignee
Politechnika Warszawska
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Politechnika Warszawska filed Critical Politechnika Warszawska
Priority to PL424902A priority Critical patent/PL239048B1/pl
Publication of PL424902A1 publication Critical patent/PL424902A1/pl
Publication of PL239048B1 publication Critical patent/PL239048B1/pl

Links

Landscapes

  • Inorganic Compounds Of Heavy Metals (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Carbon And Carbon Compounds (AREA)

Abstract

Przedmiotem zgłoszenia jest krystaliczny dwuwymiarowy węglik tytanu Ti3C2 modyfikowany powierzchniowo tlenkami metali grupy 13 układu okresowego. Zgłoszenie obejmuje też sposób otrzymywania krystalicznego dwuwymiarowego węglika tytanu Ti3C2 modyfikowanego powierzchniowo tlenkami metali grupy 13 układu okresowego, który polega na tym, że w atmosferze azotu lub argonu do rozpuszczalnika organicznego dodaje się węglik tytanu i związek metaloorganiczny R3M, gdzie R oznacza podstawnik alkilowy i/lub aromatyczny o ilości atomów węgla od 1 do 15 a M oznacza metal grupy 13 układu okresowego, ogrzewa się przez kilka godzin a następnie usuwa się rozpuszczalnik z nieprzereagowanym związkiem metaloorganicznym i zmodyfikowany węglik tytanu w postaci osadu poddaje się działaniu powietrza o wilgotności względnej do 100% lub tlenu. Otrzymany zmodyfikowany węglik tytanu poddaje się obróbce termicznej i następnie węglik tytanu z roztworem związku metaloorganicznego ogrzewa się w temperaturze 20-200°C w ciągu 0,5-24 godzin i po reakcji rozpuszczalnik usuwa się. Z osadu usuwa się resztę rozpuszczalnika w próżni i wystawia się na działanie powietrza lub tlenu a tak otrzymany materiał poddaje się obróbce termicznej w suszarce lub piecu.

Description

Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania dwuwymiarowego krystalicznego węglika tytanu Ti3C2 modyfikowanego powierzchniowo do potencjalnych zastosowań w katalizie, fotokatalizie i medycynie.
Odkrycie grafenu i badania jego niezwykłych właściwości spowodowały, że na świecie pojawiło się ogromne zainteresowanie materiałami 2D [K. S. Novoselov, A. K. Geim, S. V. Morozov, D. Jiang, Y. Zhang, S. V. Dubonos, I. V. Grigorieva, and A. A. Firsov, Electric field effect in atomically thin carbon films, Science 306 (2004), 666]. Od kilku lat badana jest nowa rodzina materiałów 2D obejmująca karbidki, azotki i karbidkoazotki metali przejściowych. Te nowe materiały są produkowane metodą usuwania warstw metalicznego pierwiastka z krystalicznych warstwowych 3D materiałów zwanych fazami MAX. Nazwa tych faz pochodzi od ich składu wyrażonego wzorem Mn+1AXn, gdzie M jest lekkim metalem przejściowym (np. tytanem), A jest metalem grup głównych 13 i 14 w tablicy pierwiastków (np. glin), n = 1,2, 3..., natomiast X reprezentuje węgiel i azot [M.W. Barsoum, Mn+1AXn phases: a new class of solids; thermodynamically stable nanolaminates, Prog. Solid State Chem. 28 (2000) 201-281]. W fazach MAX warstwy Mn+1Xn są umiejscowione na przemian z warstwami metalu A. Cechą charakterystyczną są mocne wiązania M-X o charakterze kowalencyjno-metaliczno-jonowym i znacznie słabsze wiązania M-A. Obecność słabszych wiązań M-A umożliwia selektywne usunięcie warstw pierwiastka A i otrzymanie dwuwymiarowych materiałów o składzie Mn+1Xn [M. Naguib, M. Kurtoglu, V. Presser, J. Lu, J. Niu, M. Heon, L. Hultman, Y. Gogotsi, and M. W. Barsoum, Two-dimensional nanocrystals produced by exfoliation of Ti3AIC2, Adv. Mater. 23 (2011) 4248; I. R. Shein and A. L. Ivanovskii, Graphene-like nanocarbides and nanonitrides of d metals (MXenes): synthesis, properties and simulation, Micro & Nano Lett. 8 (2013) 59]. Eksfoliacja faz MAX biegnie pod wpływem kwasu fluorowodorowego HF o różnym stężeniu a także w obecności fluorku litu LiF w kwasie solnym HCl [M. Ghidu, M. R. Lukatskaya, M.-Q. Zhao, Y. Gogotsi, M. W. Barsoum, Conductive Two-Dimensional Titanium Carbide Clay with High Volumetric Capacitance, Nature 516 (2014) 78.]. Po rozerwaniu wiązań M-A powierzchnia dwuwymiarowych materiałów Mn+1Xn zostaje wysycona poprzez przyłączenie grup OH, F i O. Obecność tych terminalnych grup umożliwia dalszą funkcjonalizację powierzchni materiałów poprzez przyłączenie kowalencyjnie lub koordynacyjnie innych atomów związków organicznych, nieorganicznych i metaloorganicznych. Funkcjonalizację prowadzi się w celu zmiany właściwości dwuwymiarowych materiałów Mn+1Xn.
Chociaż pierwsza informacja o syntezie węglików tytanu 2D pojawiła się 2011 roku, to badania wykazały duże potencjalne możliwości zastosowania tych materiałów jako kondensatory [M. R. Lukatskaya, O. Mashtalir, C. E. Ren, Y. Dall’Agnese, P. Rozier, P. L. Taberna, M. Naguib, P. Simon, M. W. Barsoum, Y. Gogotsi, Cation Intercalation and High Volumetric Capacitance of Two-Dimensional Titanium Carbide. Science 341 (2013) 1502], baterie [X. Wang, S. Kajiyama, H. linuma, E. Hosono, S. Oro, I. Moriguchi, M. Okubo, A. Yamada, Pseudocapacitance of MXene Nanosheets for High-Power SodiumIon Hybrid Capacitors. Nat. Commun. 6 (2015) 6544], filtry do wody [C. E. Ren, K. B. Hatzell, M. Alhabeb, Z. Ling, K. A. Mahmoud, Y. Gogotsi, Charge- and Size-Selective Ion Sieving Through Ti3C2Tx MXene Membranes, J. Phys. Chem. Lett. 6 (2015) 4026], katalizatory [Z. W. Seh, K. D. Fredrickson, B. Anasori, J. Kibsgaard, A. L. Strickler, M. R. Lukatskaya, Y. Gogotsi, T. F. Jaramillo, A. Vojvodic, Two-Dimensional Molybdenum Carbide (MXene) as an Efficient Electrocatalyst for Hydrogen Evolution. ACS Energy Lett. 1 (2016) 589], antybakteryjne powłoki [K. Rasool, M. Helal, A. Ali, C. E. Ren, Y. Gogotsi, K. A. Mahmoud, Antibacterial Activity of Ti3C2Tx MXene. ACS Nano 10 (2016) 3674] i przezroczyste elektrody przewodzące [K. Hantanasirisakul, M.-Q. Zhao, P. Urbankowski, J. Halim, B. Anasori, S. Kota, C. E. Ren, M. W. Barsoum, Y. Gogotsi, Fabrication of Ti3C2Tx MXene Transparent Thin Films with Tunable Optoelectronic Properties. Adv. Electron. Mater. (2) 2016, 1600050].
Najprostszą modyfikacją jest wprowadzenie pomiędzy warstwy węglików tytanu jonów metali, związków organicznych lub nawet polimerów. Proces ten nazywa się interkalacją i polega na fizycznym umieszczeniu jonów lub cząstek między płatkami dwuwymiarowych węglików tytanu. Interkalujące cząstki, cząsteczki związków i jony mogą oddziaływać z grupami funkcyjnymi OH, F i O na powierzchni warstw Ti3C2 ale nie tworzą mocnych wiązań kowalencyjnych i koordynacyjnych z tymi grupami a raczej są to dużo słabsze oddziaływania dalekiego zasięgu. Stwierdzono, że interkalacja jonami metali znacznie zwiększa pojemność wolumetryczną elektrody [M. R. Lukatskaya, O. Mashtalir, C. E. Ren, Y. Dall’Agnese, P. Rozier, P. L. Taberna, M. Naguib, P. Simon, M. W. Barsoum, Y. Gogotsi, Cation Intercalation and High Volumetric Capacitance of Two-Dimensional Titanium Carbide. Science 341 (2013)
PL 239 048 B1
1502]. Z kolei wprowadzenie nanorurek węglowych pomiędzy warstwy T13C2 zabezpiecza je przed zagęszczeniem warstw [M.-Q. Zhao, C. E. Ren, Z. Ling, M. R. Lukatskaya, C. Zhang, K. L. Van Aken, M. W. Barsoum, Y. Gogotsi, Flexible MXene/Carbon Nanotube Composite Paper with High Volumetric Capacitance. Adv. Mater. 27 (2015) 339]. Interkalacja dwuwymiarowego materiału Ti3C2 związkami organicznymi takimi jak mocznik, hydrazyna, DMF, DMSO pozwoliła na delaminację warstw i otrzymanie dwuwymiarowych struktur Ti3C2 w postaci płatków, które zastosowane w bateriach litowo-jonowych polepszyły ich wydajność [O. Mashtalir, M. Naguib, V. N. Mochalin, Y. Dall’Agnese, M. Heon, M. W. Barsoum, Y. Gogotsi, Intercalation and Delamination of Layered Carbides and Carbonitrides. Nat. Commun. 4 (2013) 1716. O. Mashtalir, M. R. Lukatskaya, A. Kolesnikov, E. Raymundo-Pinero, M. Naguib, M. W. Barsoum, Y. Gogotsi, Effect of Hydrazine Intercalation on Structure and Capacitance of 2D Titanium Carbide (MXene). Nanoscale 8 (2016) 9128]. Ti3C2 posłużył jako prekursor hybrydowych materiałów C/TiO2 składających się z cienkich warstw węgla pokrytych nanotlenkiem tytanu. Materiał ten uzyskano w czasie obróbki cieplnej Ti3C2 w atmosferze CO2. Stwierdzono, że bardzo dobrze absorbuje on promieniowanie mikrofalowe i w związku z tym inne karbidki tytanu 2D mogą być także prekursorami podobnych materiałów absorbujących [M. Han, X. Yin, X. Li, B. Anasori, L. Zhang, L. Cheng, Y. Gogotsi, Laminated and Two-Dimensional Carbon-Supported Microwave Absorbers Derived from MXenes, ACS Appl. Mater. Interfaces 9 (2017) 20038].
Gogotsi i współpracownicy [M. Boota, M. Pasini, F. Galeotti, W. Porzio, M.-Q. Zhao, J. Halim, Y. Gogotsi, Interaction of Polar and Nonpolar Polyfluorenes with Layers of Two-Dimensional Titanium Carbide (MXene): Intercalation and Pseudocapacitance, Chem. Mater. 29 (2017) 2731] przeprowadzili proces interkalacji polimerów pomiędzy warstwy karbidku tytanu. Wybrali trzy rodzaje polimerów: niepolarny poli(9,9-dioktylofluoren, polarny zawierający azot poli({9,9’-bis[3”-(N,N-dimetyloamino)propylo]-2,7-fluoren]-alt-2,7-(9,9’-dioktylofluoren i jonowy poli([2,7-(9,9’-dioktyl)fluoren]-alt-{2,7-[9,9’-bis(bromek 5”-trimetylamonu)heksylo]fluoren. Badania wykazały, że oddziaływanie cząstek interkalujących z powierzchnią karbidku tytanu bezpośrednio wpływa na ilość zainterkalowanej substancji. Ze względu na słabe oddziaływania polimeru niepolarnego z powierzchnią, karbidek tytanu zawierał tylko 2% wprowadzonego polimeru między warstwami materiału, natomiast polimer polarny lepiej oddziałujący z powierzchnią stanowił aż 10% w kompozycie polimer/karbidek. Należy spodziewać się, że mocne związanie związków chemicznych i cząstek za pomocą wiązań kowalencyjnych i koordynacyjnych z grupami OH, F i O na powierzchni karbidku tytanu pozwoli na trwałą funkcjonalizację powierzchni. Ponadto równomierne rozłożenie grup funkcyjnych na powierzchni karbidku gwarantuje równomierną funkcjonalizację powierzchni. Bezpośrednie domieszkowanie karbidku tytanu nanocząstkami domieszkującymi nie zapewni równomiernego pokrycia jej powierzchni, ponieważ gotowe nanocząstki łączą się z powierzchnią słabszymi siłami dalekiego zasięgu. Nanocząstki słabo związane z powierzchnią mogą ulec łatwo wymyciu.
Cechą charakterystyczną związków metali grupy 13 układu okresowego R3M (gdzie R = podstawnik alkilowy lub aromatyczny, M = Al, Ga, In) jest reakcja ze związkami zawierającymi grupy funkcyjne z aktywnym wodorem takie jak OH i COOH. W wyniku reakcji tworzą się kowalencyjne wiązania M -O i wydziela się alkan. Ponadto związki R3M łączą się wiązaniami koordynacyjnymi z grupami pozbawionymi aktywnego wodoru takimi jak grupa ketonowa C=O, epoksy -O-, i eterowe atomy tlenu i nie wydziela się alkan. Zarówno wiązania kowalencyjne jak i koordynacyjne są najmocniejszymi znanymi wiązaniami chemicznymi. Przedstawione powyżej charakterystyczne reakcje związków R3M mogą być wykorzystane do trwałego przyłączenia metali grupy 13 do powierzchni materiałów posiadających grupy funkcyjne. Jastrzębska i współpracownicy [A. Jastrzębska, J. Jureczko, J. Karcz, A. Kunicki, W. Ziemkowska, A. Olszyna, Controlled synthesis of graphene oxide/alumina nanocomposites using a new dry sol-gel method of synthesis, Chem. Papers 71 (2017) 579] pokazali, że związek glinoorganiczny Et3AI reaguje z grupami OH i COOH obecnymi na powierzchni dwuwymiarowych płatków tlenku grafenu z utworzeniem wiązań kowalencyjnych AI-O i wydzieleniem etanu. Et3AI przyłącza się również do powierzchni tlenku grafenu wiązaniami koordynacyjnymi łącząc się z atomami tlenu grup ketonowych i epoksydowych. Tak przyłączony związek glinu następnie poddawano utlenieniu i hydrolizie i obrabiano termicznie w 280°C uzyskując tlenek grafenu o powierzchni modyfikowanej nanotlenkiem glinu.
Stwierdzono, że domieszkowanie nanomateriałów jonami glinu zmienia właściwości tych materiałów. Xiang i współpracownicy [J.-l. Luo, S.-f. Wang, W. Liu, C.-x. Tian, J.-w. Wu, X.-t. Zu, W.-l. Zhou, X.-d. Yuan, X. Xiang, Influence of different aluminum salts on the photocatalytic properties of AI doped TO nanoparticles towards the degradation of AO7 dye, Sci. Rep. 7 (2017) 8108] opisali syntezę nano
PL 239 048 B1
TiO2 domieszkowanego jonami glinu, w której jako prekursora TiO2 użyto Ti(SO4)2, natomiast prekursorami jonów glinu były różne sole glinu. Dodatek glinu znacznie polepszał fotokatalityczne właściwości TiO2 w reakcji rozkładu barwnika żółcieni pomarańczowej zmniejszając wysoką wartość przerwy energetycznej anatazu co pozwala na lepsze wykorzystanie energii światła widzialnego. Dodatek jonów glinu hamował wzrost ziareTiO2 i proces aglomeracji, zwiększał czystość fazową anatazu i podwyższał temperaturę transformacji anatazu w rutyl co jest korzystne z punktu widzenia właściwości fotokatalitycznych materiału. Jastrzębska i współpracownicy [A. M. Jastrzębska, J. Karcz, R. Letmanowski, D. Zabost, E. Ciecierska, J. Zdunek, E. Karwowska, M. Siekierski, A. Olszyna, A. Kunicki, Synthesis of the RGO/AI2O3 core-shell nanocomposite flakes and characterization of their unique electrostatic properties using zeta potential measurements, Appl. Surface Sci. 362 (2016) 577] zauważyli, że osadzenie nanocząstek AI2O3 na powierzchni płatków zredukowanego tlenku grafenu RGO zmienia właściwości elektrostatyczne tlenku grafenu. W neutralnym środowisku w wodzie destylowanej krzywe potencjału zeta otrzymane dla kompozytu RGO/AI2O3 różnią się od krzywych dla GO i AI2O3. Pomimo całkowitego pokrycia powierzchni płatków RGO nanocząstkami AI2O3 właściwości elektrostatyczne kompozytu RGO/AI2O3 nie są takie same jak właściwości AI2O3. Należy spodziewać się, że także kompozyt Ti3C2/AI2O3 może mieć inne właściwości niż materiały wchodzące w jego skład.
Tlenki galu i indu są szeroko stosowane w elektronice, ogniwach, katalizie i medycynie a literatura na temat ich zastosowań jest bardzo bogata. Dodatek tych tlenków do innych materiałów zmienia właściwości tych materiałów i możliwości ich zastosowania. Poniżej podano kilka ostatnio opublikowanych przykładów modyfikacji nanomateriałów nanotlenkami galu i indu. Nanotlenek tytanu TO2 domieszkowany Ga2O3 otrzymany metodą pirolizy w płomieniu prekursorów obydwu tlenków okazał się dobrym katalizatorem utleniającej dehydrogenacji etanu do etylenu, która jest znacznie lepszą metodą otrzymywania etylenu z etanu niż termiczna dehydrogenacja ze względu na możliwość kontroli procesu, zmniejszenie reakcji ubocznych i niższą temperaturę procesu. Autorzy [R. Koirala, R. Buechel, F. Krumeich, S. E. Pratsinis, A. Baiker, Oxidative Dehydrogenation of Ethane with CO2 over Flame-Made Ga-Loaded TiO2, ACS Catal. 5 (2015) 690] stwierdzili, że wydajność procesu otrzymywania etylenu z etanu zależy od zawartości galu w kompozycie TiO2/Ga2O3 i jest najlepsza jeśli ta zawartość wynosi 10% wagowych. Ponadto zawartość galu wpływa na inne właściwości katalizatora. Im większa zawartość galu tym bardziej odporny jest katalizator na spiekanie a jednocześnie tym szybciej ulega koksowaniu ze względu na większą liczbę mocnych centrów kwasowych.
Badania nad ulepszeniem elektrod w ogniwach litowo-jonowych doprowadziły do odkrycia, że można kontrolować skład faz nanotlenku galu poprzez eksfoliację tego tlenku na płatkach RGO mokrą metodą zol-żel [S. B. Patii, I. Y. Kim, J. L. Gunjakar, S. M. Oh, T. Eom, H. Kim, S.-J. Hwang, Phase Tuning of Nanostructured Gallium Oxide via Hybridization with Reduced Graphene Oxide for Superior Anode Performance in Li-Ion Battery: An Experimental and Theoretical Study, ACS Appl. Mater. Interfaces 7 (2015) 18679]. Krystaliczna struktura i morfologia nano Ga2O3 zależą od stosunku RGO/ Ga2O3. Autorzy stwierdzili, że otrzymany przez nich kompozyt zawierający mieszane fazy α, β i γ tlenku galu i zastosowany w elektrodach ogniw jonowo litowych wykazuje bardzo dobrą zdolność do rozładowania i posiada dobrą charakterystykę cykliczności i szybkości. Kontrola składu elektrod uzyskana poprzez interakcję z RGO jest więc ważna dla optymalizacji aktywności tych elektrod.
Ze względu na szeroką przerwę energetyczną ok. 5 eV tlenek galu jest przezroczysty w zakresie UV i dlatego jest pożądanym materiałem w elektronice, optoelektronice i magnetoelektronice. Kumar i współpracownicy [S. S. Kumar, E. J. Rubio, M. Noor-A-Alam, G. Martinez, S. Manandhar, V. Shutthanandan, S. Thevuthasan, C.V. Ramana, Structure, Morphology, and Optical Properties of Amorphous and Nanocrystalline Gallium Oxide Thin Films, J. Phys. Chem. C 117 (2013), 4194] zbadali, że struktura i optyczne właściwości cienkich warstw z tlenku galu osadzanych metodą napylania jonowego zależą od temperatury napylania. W niższych temperaturach do 300°C osadza się amorficzny Ga2O3 posiadający mniejszą przerwę energetyczną ok 4,66 eV, natomiast powyżej 500°C powstaje nanokrystaliczny Ga2O3 o przerwie energetycznej do 5,17 eV. Zmiana temperatury osadzania pozwala więc na kontrolę struktury i właściwości cienkich warstw Ga2O3.
Związki galu wykazują powinowactwo z niektórymi tkankami, w szczególności pomagają przy odnowie kości i usuwaniu guzów. Ganguly i współpracownicy [B. N. Ganguly, V. Verma, D. Chatterjee, B. Satpati, S. Debnath, P. Saha, Study of Gallium Oxide Nanoparticles Conjugated with e-Cyclodextrin: An Application To Combat Cancer, ACS Appl. Mater. Interfaces 8 (2016) 17127] połączyli te właściwości galu z właściwościami cyklodekstryn uzyskując skoniugowane nanocząstki Ga(OH)O/cyklodekstryna tworzące wodne dyspersje. Cyklodekstryny z jednej strony są czynnikiem kompleksującym cząsteczki
PL 239 048 B1
Ga(OH)O a z drugiej zapewniają dobrą rozpuszczalność w wodzie i tym samym są dobrym nośnikiem leku. Autorzy zbadali in vitro działanie biologiczne tych skoniugowanych nanocząstek na złośliwych komórkach linii HeLa obserwując po 72 godzinach efekt całkowitego zahamowania mnożenia się komórek. Otrzymany nanomateriał posiada duży potencjał jako narzędzie do diagnozy a także jako lek w usuwaniu niektórych typów komórek rakowych w organizmie.
Obecnie trwają intensywne poszukiwania materiałów do tzw. zielonej elektroniki opartej na tlenkowych materiałach półprzewodzących. Materiały te muszą mieć szerokie zastosowanie i być otrzymywane w niskich temperaturach co bardzo zmniejszy koszty. Tlenki galu i indu idealnie pasują do koncepcji zielonej elektroniki. Xu i współpracownicy [W. Xu, H. Cao, L. Liang, J.-B. Xu, Aqueous SolutionDeposited Gallium Oxide Dielectric for Low-Temperature, Low-Operating-Voltage Indium Oxide ThinFilm Transistors: A Facile Route to Green Oxide Electronics, ACS Appl. Mater. Interfaces 7 (2015) 14720] opracowali metodę otrzymywania cienkowarstwowych izolatorów z Ga2O3 i cienkowarstwowych dielektryków z mieszanych tlenków Ga2O3 i In2O3. Metoda jest tania, ponieważ temperatura wyżarzania wynosi maksymalnie 250°C a otrzymane materiały mogą znaleźć szerokie zastosowanie do budowy cienkowarstwowych tranzystorów.
Tlenek indu często wchodzi w skład materiałów, które są katalizatorami bądź fotokatalizatorami reakcji organicznych. Nanowstążki In2O3 pokryte warstwą węgla o grubości 5 nm są fotokatalizatorami redukcji dwutlenku węgla CO2 do tlenku węgla CO i metanu CH4 [Y.-X. Pan, Y. You, S. Xin, Y. Li, G. Fu, Z. Cui, Y.-L. Men, F.-F. Cao, S.-H. Yu, J. B. Goodenough, Photocatalytic CO2 Reduction by Carbon-Coated Indium-Oxide Nanobelts, J. Am. Chem. Soc. 139 (2017) 4123]. Powłoka węglowa ułatwia absorpcję światła widzialnego, polepsza odseparowanie wyindukowanych par elektron-dziura i chemisorpcję CO2, zwiększa liczbę protonów pochodzących z rozszczepienia cząsteczek wody biorących udział w redukcji CO2 i ułatwia fotokatalityczną redukcję CO2 do CO i CH4. Jest to przykład materiału, w którym składniki synergicznie działają wzajemnie wzmacniając efekt katalityczny.
Nanocząstki tlenku indu impregnowanego skandem użyto jako katalizatora w reakcji konwersji etanolu do propenu, acetaldehydu, octanu etylu, aldehydu krotonowego, kwasu octowego, acetonu i 2-propanolu [M. Iwamoto, M. Tanaka, S. Hirakawa, S. Mizuno, M. Kurosawa, Pulse and IR Study on the Reaction Pathways for the Conversion of Ethanol to Propene over Scandium-Loaded Indium Oxide Catalysts, ACS Catal. 4 (2014) 3463].
Nanotlenek indu wykorzystuje się często w chemicznych sensorach, biosensorach i optycznych detektorach. Ostatnio nano In2O3 w postaci nanowstążek zastosowano w bardzo czułych biosensorach do biomolekularnej detekcji ludzkiego antygenu p24 wirusa typu HIV-1 [N. Aroonyadet, X. Wang, Y. Song, H. Chen, R. J. Cote, M. E. Thompson, R. H. Datar, C. Zhou, Highly Scalable, Uniform, and Sensitive Biosensors Based on Top-Down Indium Oxide Nanoribbons and Electronic Enzyme-Linked Immunosorbent Assay, Nano Lett. 15 (2015) 1943].
Karbidki tytanu 2D modyfikowano dotychczas jedynie nanocząstkami i nanomateriałami takimi jak: SnO2 [W. Zheng, P. Zhang, W. Tian, Y. Wang, Y. Zhang, J. Chen, ZM. Sun, Microwave-assisted synthesis of SnO2-Ti3C2 nanocomposite for enhanced supercapacitive performance, Mater. Lett. 209 (2017) 122-125, F. Wang, Z. Wang, J. Zhu, H. Yang, X. Chen, L. Wang, C. Yang, Facile synthesis SnO2 nanoparticle-modified Ti3C2 MXene nanocomposites for enhanced lithium storage application, J Mater Sci 52 (2017) 3556-3565], TiO2[C. Peng, H. Wang, H. Yu F. Peng, (111) TiO2-x/Ti3C2: Synergy of active facets, interfacial charge transfer and Ti3+ doping for enhance photocatalytic activity, Mater. Res. Bull., 89 (2017) 16-25, M. Xue, Z. Wang, F. Yuan, X. Zhang, W. Wei, H. Tang, C. Lid, Preparation of TiO2/Ti3C2Tx hybrid nanocomposites and their tribological properties as base oil lubricant additives, RSC Adv., 7 (2017), 4312-4319, C. (J.) Zhang, S. J. Kim, M. Ghidiu, M.-Q. Zhao, M. W. Barsoum, V. Nicolosi, Y. Gogotsi, Layered Orthorhombic Nb2O5@Nb4C3Tx and TiO2@Ti3C2Tx Hierarchical Composites for High Performance Li-ion Batteries, Adv. Funct. Mater. 26 (2016) 4143-4151; H. Tang, S. Zhuang, Z. Bao, C. Lao, Y. Mei, Two-Step oxidation of Mxene in the synthesis of layer-stacked anatase titania with enhanced lithium-storage performance, ChemElectroChem, 3 (2016) 871-876; C. Peng, X. Yang, Y. Li, H. Yu, H. Wang, F. Peng, Hybrids of two-dimensional Ti3C2 and TO2 exposing {001} facets toward enhanced photocatalytic activity, ACS Appl. Mater. Interfaces 8 (2016) 6051-6060; F. Wang, C. H. Yang, M. Duan, Y. Tang, J. F. Zhu, TiO2 nanoparticle modified organ-likeTi3C2 MXene nanocomposite encapsulating hemoglobin for a mediator-free biosensor with excellent performances, Biosens Bioelectron. 74 (2015) 1022-1028; Y. Gao, L. Wang, A. Zhou, Z. Li, J. Chen, H. Bala, Q. Hu, X. Cao, Hydrothermal synthesis of TiO2/Ti3C2 nanocomposites with enhanced photocatalytic activity, Mater. Lett. 150 (2015) 62-64; H. Ghassemi, W. Harlow, O. Mashtalir, M. Beidaghi, M. R. Lukatskaya, Y. Gogotsi M. L.
PL 239 048 B1
Taheri, In situ environmental transmission electron microscopy study of oxidation of two-dimensional Ti3C2 and formation of carbon-supported TO2, J. Mater. Chem. A., 35 (2014) 14339-14343.] Nb2Os [C. (J.) Zhang, S. J. Kim, M. Ghidiu, M.-Q. Zhao, M. W. Barsoum, V. Nicolosi, Y. Gogotsi, Layered Orthorhombic Nb2O5@Nb4C3Tx and TiO2@Ti3C2Tx Hierarchical Composites for High Performance Li-ion Batteries, Adv. Funct. Mater. 26 (2016) 4143-4151.], CU2O [H. Zhang, H. Dong, X. Zhang, Y. Xu, J. Fransaer, Cu2O Hybridized Titanium Carbide with Open Conductive Frameworks for Lithium-ion Batteries, Electrochimica Acta 202 (2016) 24-31; Y. Gao, L. Wang, Z. Li, A. Zhou, Q. Hu, X. Cao, Preparation of MXene-Cu2O nanocomposite and effect on thermal decomposition of ammonium perchlorate, Solid State Sci. 35 (2014) 62-65.] rod [M. Ming, Y. Ren, M. Hu, Y. Zhang, T. Sun, Y. Ma, X. Li, W. Jiang, D. Gao, J. Bi, G. Fan, Promoted effect of alkalization on the catalytic performance of Rh/alk-Ti3C2X2 (X = O, F) for the hydrodechlorination of chlorophenols in base-free aqueous medium, Appl. Catal. B: Environ. 210 (2017) 462-469] ruten [X. Li, G. Fan, C. Zeng, Synthesis of ruthenium nanoparticles deposited on graphene-like transition metal carbide as an effective catalyst for the hydrolysis of sodium borohydride, Internat. J. Hydrogen Energy 39 (2014) 14927-14934], układ bimetaliczny ruten/nikiel [X. Li, C. Zeng, G. Fan, Ultrafast hydrogen generation from the hydrolysis of ammonia borane catalyzed by highly efficient bimetallic RuNi nanoparticles stabilized on Ti3C2X2 (X = OH and/or F), Internat. J. Hydrogen Energy 40 (2015) 3883-3891.] Mn3O4 [Q. Xue, Z. Pei, Y. Huang, M. Zhu, Z. Tang, H. Li, Y. Huang, N. Li, H. Zhang, C. Zhi, Mn3O4 nanoparticles on layer-structured Ti3C2 MXene towards the oxygen reduction reaction and zinc-air batteries, J. Mater. Chem. A, 5 (2017) 20818-20823.] MnO2 [R. B. Rakhi, B. Ahmed, D. Anjum, H. N. Alshareef, Direct Chemical Synthesis of MnO2 Nanowhiskers on Transition-Metal Carbide Surfaces for Supercapacitor Applications, ACS Appl. Mater. Interfaces 8 (2016) 18806-18814.] Sb2O3 [X. Guo, X. Xie, S. Choi, Y. Zhao, H. Liu, C. Wang, S. Chang, G. Wang, Sb2O3/MXene (Ti3C2Tx) hybrid anode materials with enhanced performance for sodium-ion batteries, J. Mater. Chem. A, 5 (2017) 12445-12452] NiO2 [Q. X. Xia, J. Fu, J. M. Yun, R. S. Mane, K. H. Kim, High volumetric energy density annealed-MXene nickel oxide/MXene asymmetric supercapacitor, RSC Adv., 7 (2017) 11000-11011] MXene V2CO2 modyfikowany metalami przejściowymi Fe, Co, Ni [C. Ling, L. Shi, Y. Ouyang, Q. Chen, J. Wang, Transition Metal-Promoted V2CO2 (MXenes): A New and Highly Active Catalyst for Hydrogen Evolution Reaction, Adv. Sci. 3 (2016)1600180-1600187.] wodorotlenek Ni/Al [Y. Wang, H. Dou, J. Wang, B. Ding, Y. Xu, Z. Chang, X. Hao, Three-dimensional porous MXene/layered double hydroxide composite for high performance supercapacitors, J. Power Sources 327 (2016) 221-228], nanorurki węglowe [Y. Liu, W. Wang, Y. Ying, Y. Wang, X. Peng, Binder-free layered Ti3C2/CNTs nanocomposite anodes with enhanced capacity and long-cycle life for lithium-ion batteries, Dalton Trans., 44 (2015) 7123.], niebieski fosforen [Z. Guo, N. Miao, J. Zhou, B. Sa, Z. Sun, Strain-mediated type-I/type-II transition in MXene/Blue phosphorene van der Waals heterostructures for flexible optical/electronic devices, J. Mater. Chem. C, 5 (2017) 978-984.
Znanych jest wiele kompozytów, w których wykorzystano do modyfikacji tlenki glinu, gal u i indu uzyskując materiały o nowych właściwościach. Jednak dotychczasowy stan wiedzy wskazuje na brak metody otrzymywania karbidków tytanu 2D modyfikowanych powierzchniowo nanocząstkami tlenków metali grupy 13 układu okresowego.
Przedmiotem wynalazku jest sposób otrzymywania krystalicznego dwuwymiarowego węglika tytanu Ti3C2 modyfikowanego powierzchniowo tlenkiem metalu grupy 13 układu okresowego wybranego z grupy glin, gal i ind, charakteryzujący się tym, że w atmosferze azotu lub argonu do ciekłego rozpuszczalnika organicznego wybranego z grupy węglowodorów zawierających od 5 do 18 atomów węgla lub eterów zawierających od 4 do 16 atomów węgla lub halogenowęglowodorów zawierających od 1 do 18 atomów węgla dodaje się węglik tytanu i związek metaloorganiczny R3M, gdzie R oznacza podstawnik alkilowy i/lub aromatyczny o ilości atomów węgla od 1 do 15 a M oznacza metal grupy 13 układu okresowego wybrany z grupy glin, gal i ind, przy czym używany związek metaloorganiczny R3M, gdzie R i M mają podane powyżej znaczenie posiada zdolność reagowania z grupami OH i tworzenia wiązań koordynacyjnych z grupami F i O a stosowany rozpuszczalnik jest odwodniony i odtleniony, następnie węglik tytanu z roztworem związku metaloorganicznego ogrzewa się w zakresie temperatur od pokojowej do 200°C w ciągu 0,5-24 godzin i po reakcji rozpuszczalnik usuwa się poprzez dekantację znad osadu zmodyfikowanego węglika tytanu i przemywa się rozpuszczalnikiem tym samym, w którym prowadzono reakcję lub innym, z osadu usuwa się resztę rozpuszczalnika w próżni i wystawia się na działanie powietrza lub tlenu a tak otrzymany materiał stosuje się bez dalszej obróbki lub poddaje się obróbce termicznej w suszarce lub piecu, przy czym stosuje się związki w następujących wzajemnych proporcjach wagowych:
PL 239 048 Β1 krystaliczny dwuwymiarowy węglik tytanu Ti3C2:związek metaloorganiczny glinu od 1:1 do 1:1,66, krystaliczny dwuwymiarowy węglik tytanu Ti3C2:związek metaloorganiczny galu od 1:1 do 1:2,26, krystaliczny dwuwymiarowy węglik tytanu Ti3C2:związek metaloorganiczny indu od 1:1 do 1:3,14. Korzystnie grupą alkilową jest grupa metylowa lub etylowa.
Korzystnie jako rozpuszczalnik używa się toluen, korzystnie ogrzewając węglik tytanu ze związkiem metaloorganicznym w temperaturze wrzenia toluenu ok. 110°C, korzystnie przez 2 godziny.
Korzystnie utlenianie/hydrolizę związku metaloorganicznego przyłączonego do powierzchni węglika tytanu prowadzi się poprzez wystawienie próbki na działanie powietrza o względnej wilgotności 30-70% i korzystnie poddaje się obróbce termicznej w temperaturze 100°C w ciągu 0,5 godz.
Prowadząc proces według wynalazku otrzymuje się warstwy węglika tytanu równomiernie pokryte nanocząstkami tlenku metalu. Dla takiego materiału można przyjąć zapis T13C2/M2O3 (M = metal grupy 13 układu okresowego wybrany z grypy glin, gal i ind. Przykładowe zdjęcia SEM pokazują warstwy węglika tytanu przed modyfikacją (Fig. 1a) i zdjęcia materiałów Ti3C2/Al2O3 (Fig. 1 b) Ti3C2/Ga2O3 (Fig. 1 c), Ti3C2/ln2O3 (Fig. 1 d). Na zdjęciach kompozytów Ti3C2/Al2O3 i Ti3C2/ln2O3 widać warstwy węglika tytanu pokryte równomiernie nanocząstkami AI2O3 i Ιη2θ3, natomiast nanocząstki Ga2Os znajdują się na powierzchni węglika tytanu w niewielkiej ilości. Świadczy to o tym, że stopień pokrycia powierzchni karbidku tytanu jonami metalu zależy od rodzaju związku metaloorganicznego będącego prekursorem jonów metalu. Związki RsGa tworzą słabsze wiązania koordynacyjne z grupami F i O w porównaniu ze związkami glinu i indu ze względu na to, że mają tendencję do występowania w postaci monomerycznej, podczas gdy związki glinu i indu zawsze występują w postaci zasocjowanej lub w kompleksach z donorami elektronów. Słabsze wiązania galu z powierzchniowymi grupami są przyczyną usuwania związków galu z powierzchni w trakcie wymywania rozpuszczalnikiem.
Badania EDS wykazały znaczny wzrost ilości atomów glinu na powierzchni warstw T13C2 modyfikowanych nanotlenkiem glinu w porównaniu z niemodyfikowanym T13C2 (Fig. 2 i 3, Tabela 1 i 2).
Tabela 1 Wyniki EDS otrzymane z pomiaru powierzchni warstw niemodyfikowanego T13C2
pierwiastek seria C[at%] C[wag%] C błąd[wag%]
tytan K-seria 40.48 66.09 6.34
Fluor K-seria 23.96 15.52 7.31
tlen K-seria 16.57 9.04 5.08
węgiel K-seria 15.93 6.53 3.43
glin K-seria 3.06 2.81 0.53
Tabela 2 Wyniki EDS otrzymane z pomiaru powierzchni warstw niemodyfikowanego T13C2/AI2O3
pierwiastek seria C[at%] C[wag%] C błąd[wag%]
tytan K-seria 16.23 35.89 1.29
Fluor K-seria 25.04 21.97 3.42
tlen K-seria 30.69 20.68 3.62
węgiel K-seria 12.45 22.44. 3.43
glin K-seria 5.03 6.27 0.38
krzem K-seria 0.51 0.66 0.06
chlor k-seria 0.05 0.08 0.03
Świadczy to o tym, że powierzchnia T13C2 została zmodyfikowana związkami glinu. Badania EDS potwierdziły obecność galu na powierzchni Ti3C2/Ga2O3, jednak występuje on w ilości 2.08% wag. (Fig. 4, Tabela 3).
PL 239 048 Β1
Tabela 3. Wyniki EDS otrzymane z pomiaru powierzchni warstw T13O2 modyfikowanego nanotlenkiem galu Ti3C2/Ga2O3
pierwiastek seria C[at%] C[wag%] C błąd[wag%]
tytan K-seria 29.30 56.30 6.86
Fluor K-seria 17.36 13.23 7.91
tlen K-seria 14.29 9.17 6.33
węgiel K-seria 37.07 17.87 9.90
glin K-seria 1.24 1.35 0.36
gai K-seria 0.74 2.08 0.65
wszystkich pierwiastków na powierzchni. Ind występuje na powierzchni TisCz/^Os w ilości 5.92% wag (Fig. 5, Tabela 4).
Tabela 4. Wyniki EDS otrzymane z pomiaru powierzchni warstw T13O2 modyfikowanego nanotlenkiem indu TisCz/InzOs
pierwiastek seria C[at%] C[wag%] C bład[wag%]
tytan K-seria 37.95 56.30 1.29
Fluor K-seria 15.11 10.50 1.79
tlen K-seria 31.52 17.31 2.89
węgiel K-seria 20.88 8.61 1.43
glin K-seria 1.70 1.57 0.12
ind K-seria 23.32 5.92 0.84
magnez K-seria 0.41 0.34 0.05
krzem K-seria 0.23 0.22 0,04
chlor K-seria 0.14 0.17 0.04
Badania termograwimetryczne T13C2 wskazują na ubytek masy 8,6% do 200°C a całkowity ubytek masy w zakresie od temperatury pokojowej do 1000°C wynosi 26,8%, natomiast dla T13C2/AI2O3 ubytki masy są mniejsze i wynoszą odpowiednio 6,9% i 23,6% wag., co świadczy o trwałym związaniu grup powierzchniowych przez glin i zabezpieczeniu ich przed oderwaniem się od powierzchni węglika tytanu. Tlenek glinu jest nielotny i dlatego ubytek masy dla T13C2/AI2O3 jest mniejszy w porównaniu z ubytkiem dla T13C. Dla Ti3C2/Ga2O3, podobnie jak dla T13C2/AI2O3, ubytek masy do 200°C jest mniejszy niż dla T13C2 i wynosi 3,7% a w temperaturze 1000°C osiąga wartość 23,2% prawie taką samą jak T13C2/AI2O3. Z kolei dla TisCz/I^Os krzywa termograwimetryczna ma inny przebieg. W zakresie do 1000°C można wyróżnić przynajmniej 4 ubytki mas a całkowity ubytek przy 1000°C wynosi 45,9% wag. Tak duży ubytek masy świadczy o istnieniu na powierzchni Ti3C2/ln2O3 dużej ilości grup organicznych, które nie przereagowały z wilgocią i tlenem z powietrza. Jest to zgodne z obserwacją, że związki alkilowe indu są mniej reaktywne niż związki glinu i galu.
Istota wynalazku objaśniona jest w przykładach wykonania:
Przykład 1. Do zawiesiny 0,50 g T13C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej EtsAl (1 cm3, 0,83 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia toluenu 110°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano TisCz/AbOs w postaci czarnego osadu.
Przykład 2. Do zawiesiny 0,50 g T13C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej EtsGa (1 cm3,1,07 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia toluenu 110°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano TisC2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
PL 239 048 B1
P r z y k ł a d 3. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej MesAl (1 cm3, 0,75 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia toluenu 110°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/Inl2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 4. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej Me3Al (1 cm3, 0,75 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia toluenu 110°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 5. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej Me3Ga (1 cm3, 1,13 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia toluenu 110°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 6. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej Me3ln (1 cm3, 1,57 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia toluenu 110°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i u sunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/ln2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 7. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 heksanu dodano w temperaturze pokojowej Et3AI (1 cm3, 0,83 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia heksanu 68°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 heksanu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/Al2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 8. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 heksanu dodano w temperaturze pokojowej Et3Ga (1 cm3, 1,07 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia heksanu 68°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 heksanu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 9. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 heksanu dodano w temperaturze pokojowej Et3AI (1 cm3, 0,83 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia heksanu 68°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 heksanu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/Al2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 10. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chloroformu dodano w temperaturze pokojowej Et3AI (1 cm3, 0,83 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia chloroformu 61 °C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chloroformu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/AhO3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 11. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chloroformu dodano w temperaturze pokojowej Et3Ga (1 cm3, 1,07 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia chloroformu 61 °C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chloroformu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
PL 239 048 B1
P r z y k ł a d 12. Do zawiesiny 0,50 g TisCz w 5 cm3 chloroformu dodano w temperaturze pokojowej Et3In (1 cm3, 1,38 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia chloroformu 61 °C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chloroformu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 13. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej Et3AI (1 cm3, 0,83 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia toluenu 110°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/AbO3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 14. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej Et3Ga (1 cm3, 1,07 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia toluenu 110°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 15. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej Et3ln (1 cm3, 1,38 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia toluenu 110°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/ln2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 16. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 eteru dietylowego dodano w temperaturze pokojowej Et3AI (1 cm3, 0,83 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia eteru 36°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 eteru. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/AbO3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 17. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 eteru dietylowego dodano w temperaturze pokojowej Et3Ga (1 cm3, 1,07 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia eteru 36°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 eteru. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 18. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 eteru dietylowego dodano w temperaturze pokojowej Et3ln (1 cm3, 1,38 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia eteru 36°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 eteru. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 2-7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/ln2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 19. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 tetrahydrofuranu dodano w temperaturze pokojowej i-Bu3AI (1 cm3, 0,79 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia tetrahydrofuranu 66°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 tetrahydrofuranu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2lAl2O3 w postaci czarnego osadu.
PL 239 048 B1
P r z y k ł a d 20. Do zawiesiny 0,50 g TisCz w 5 cm3 tetrahydrofuranu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g i-Bu3Ga i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia tetrahydrofuranu 66°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 tetrahydrofuranu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 21. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 tetrahydrofuranu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g i-Bu3ln i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia tetrahydrofuranu 66°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 tetrahydrofuranu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/ln2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 22. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 cyklo-heksanu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g i-Pr3AI i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia cyklo-heksanu 81°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 cyklo-heksanu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Al2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 23. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 cyklo-heksanu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g i-Pr3Ga i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia cyklo-heksanu 81°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 cyklo-heksanu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 24. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 cyklo-heksanu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g i-Pr3In i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia cyklo-heksanu 81 °C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 cyklo-heksanu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 25. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C w 5 cm3 n-dekanu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g t-Bu3AI i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze 100°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 n-dekanu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/AbO3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 26. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 n-dekanu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g t-Bu3Ga i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze 100°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 n-dekanu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 27. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 n-dekanu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g t-Bu3ln i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze 100°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 n-dekanu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.
PL 239 048 B1
P r z y k ł a d 28. Do zawiesiny 0,50 g TisCz w 5 cm3 eteru dibutylowego dodano w temperaturze pokojowej Et3Al (1 cm3, 0,83 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia eteru dibutylowego 140°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 eteru dibutylowego. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Al2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 29. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 eteru dibutylowego dodano w temperaturze pokojowej Et3Ga (1 cm3, 1,07 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia eteru dibutylowego 140°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 eteru dibutylowego. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 30. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 eteru dibutylowego dodano w temperaturze pokojowej Et3ln (1 cm3, 1,38 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia eteru dibutylowego 140°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 eteru dibutylowego. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 31. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chlorku metylenu dodano w temperaturze pokojowej Et3AI (1 cm3, 0,83 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia chlorku metylenu 39°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chlorku metylenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 70°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Al2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 32. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chlorku metylenu dodano w temperaturze pokojowej Et3Ga (1 cm3, 1,07 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia chlorku metylenu 39°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chlorku metylenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 70°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 33. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chlorku metylenu dodano w temperaturze pokojowej Et3ln (1 cm3, 1,38 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia chlorku metylenu 39°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chlorku metylenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 70°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 34. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2/A w 5 cm3 jodku metylu Mel dodano w temperaturze pokojowej Et3AI (1 cm3, 0,83 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia jodku metylu Mel 42°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 jodku metylu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 50°C przez 1 godzinę. Otrzymano Ti3C2/Al2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 35. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 jodku metylu dodano w temperaturze pokojowej Et3Ga (1 cm3, 1,07 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia jodku metylu 42°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 jodku metylu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 50°C przez 1 godzinę. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
PL 239 048 B1
P r z y k ł a d 36. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 jodku metylu dodano w temperaturze pokojowej Et3ln (1 cm3, 1,38 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia jodku metylu 42°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 jodku metylu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 50°C przez 1 godzinę. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 37. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chlorobenzenu dodano w temperaturze pokojowej Et3AI (1 cm3, 0,83 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia chlorobenzenu 131°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chlorobenzenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 50°C przez 1 godzinę. Otrzymano Ti3C2/AhO3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 38. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chlorobenzenu dodano w temperaturze pokojowej Et3Ga (1 cm3, 1,07 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia chlorobenzenu 131°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chlorobenzenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 50°C przez 1 godzinę. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 39. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chlorobenzenu dodano w temperaturze pokojowej Et3ln (1 cm3, 1,38 g) i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia chlorobenzenu 131°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 jodku metylu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 50°C przez 1 godzinę. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 40. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej Et3AI (1 cm3, 0,83 g) i pozostawiono 24 godziny w temperaturze pokojowej mieszając. Następnie zdekantowano ciecz i usunięto i przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 70°C w ciągu 0,5 godz. Otrzymano Ti3C2/AhO3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 41. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej Et3Ga (1 cm3, 1,07 g) i pozostawiono 24 godziny w temperaturze pokojowej mieszając. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto i przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 70°C w ciągu 0,5 godz. Otrzymano Ti3C2/GaO3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 42. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 toluenu dodano w temperaturze pokojowej Et3ln (1 cm3, 1,38 g) i pozostawiono 24 godziny w temperaturze pokojowej mieszając. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto i przemyto osad 5 cm3 toluenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 70°C w ciągu 0,5 godz. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 43. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chlorobenzenu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g (C6H5)3Al i ogrzewano przez 1 godzinę w temperaturze wrzenia chlorobenzenu 131°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chlorobenzenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 50°C przez 1 godzinę. Otrzymano Ti3C2/Al2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 44. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chlorobenzenu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g (C6H5)3Ga i ogrzewano przez 1 godzinę w temperaturze wrzenia chlorobenzenu 131°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano
PL 239 048 B1 ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chlorobenzenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 50°C przez 1 godzinę. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 45. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 chlorobenzenu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g (C6Hs)3In i ogrzewano przez 1 godzinę w temperaturze wrzenia chlorobenzenu 131°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 chlorobenzenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 50°C przez 1 godzinę. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 46. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 tetrahydrofuranu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g (C6HsCH2)3AI i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia tetrahydrofuranu 66°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 tetrahydrofuranu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/AhO3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 47. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 tetrahydrofuranu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g (C6HsCH2)3Ga i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia tetrahydrofuranu 66°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 tetrahydrofuranu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 48. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 tetrahydrofuranu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g (C6HsCH2)3In i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia tetrahydrofuranu 66°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 tetrahydrofuranu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 49. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 bromobenzenu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g (C6HsCH2)3AI i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia bromobenzenu 156°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 bromobenzenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/AhO3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 50. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 bromobenzenu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g (C6HsCH2)3Ga i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia bromobenzenu 156°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 bromobenzenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/Ga2O3 w postaci czarnego osadu.
P r z y k ł a d 51. Do zawiesiny 0,50 g Ti3C2 w 5 cm3 bromobenzenu dodano w temperaturze pokojowej 0,50 g (C6HsCH2)3In i ogrzewano przez 2 godziny w temperaturze wrzenia bromobenzenu 156°C pod chłodnicą zwrotną. Po schłodzeniu mieszaniny reakcyjnej do temperatury pokojowej zdekantowano ciecz i usunięto a następnie przemyto osad 5 cm3 bromobenzenu. Operacje wykonywano w atmosferze gazu obojętnego. Osad wysuszono pod próżnią i wystawiono na działanie wilgoci i tlenu z powietrza na okres 7 dni a następnie wygrzewano w piecu w temperaturze 100°C przez 0,5 godziny. Otrzymano Ti3C2/In2O3 w postaci czarnego osadu.

Claims (4)

1:3,14.
1:2,26, krystaliczny dwuwymiarowy węglik tytanu Ti3C2:związek metaloorganiczny indu od 1:1 do
1. Sposób otrzymywania krystalicznego dwuwymiarowego węglika tytanu T13C2 modyfikowanego powierzchniowo tlenkiem metalu grupy 13 układu okresowego wybranym z grupy glin, gal i ind, znamienny tym, że w atmosferze azotu lub argonu do ciekłego rozpuszczalnika organicznego wybranego z grupy węglowodorów zawierających od 5 do 18 atomów węgla lub eterów zawierających od 4 do 16 atomów węgla lub halogenowęglowodorów zawierających od 1 do 18 atomów węgla dodaje się węglik tytanu i związek metaloorganiczny R3M, gdzie R oznacza podstawnik alkilowy i/lub aromatyczny o ilości atomów węgla od 1 do 15 a M oznacza metal grupy 13 układu okresowego wybrany z grupy glin, gal i ind, przy czym używany związek metaloorganiczny R3M, gdzie R i M mają podane powyżej znaczenie posiada zdolność reagowania z grupami OH i tworzenia wiązań koordynacyjnych z grupami F i O a stosowany rozpuszczalnik jest odwodniony i odtleniony, następnie węglik tytanu z roztworem związku metaloorganicznego ogrzewa się w zakresie temperatur od pokojowej do 200°C w ciągu 0,5-24 godzin i po reakcji rozpuszczalnik usuwa się poprzez dekantację znad osadu zmodyfikowanego węglika tytanu i przemywa się rozpuszczalnikiem tym samym, w którym prowadzono reakcję lub innym, z osadu usuwa się resztę rozpuszczalnika w próżni i wystawia się na działanie powietrza lub tlenu a tak otrzymany materiał stosuje się bez dalszej obróbki lub poddaje się obróbce termicznej w suszarce lub piecu, przy czym stosuje się związki w następujących wzajemnych proporcjach wagowych:
krystaliczny dwuwymiarowy węglik tytanu Ti3C2:związek metaloorganiczny glinu od 1:1 do 1:1,66, krystaliczny dwuwymiarowy węglik tytanu Ti3C2:związek metaloorganiczny galu od 1:1 do
2. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że grupa alkilowa jest grupą metylową lub etylową.
3. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że jako rozpuszczalnik używa się toluen a ogrzewanie węglika tytanu ze związkiem metaloorganicznym prowadzi się w temperaturze wrzenia toluenu przez 2 godziny.
4. Sposób według zastrz. 1, znamienny tym, że utlenianie/hydrolizę związku metaloorganicznego przyłączonego do powierzchni węglika tytanu prowadzi się poprzez wystawienie próbki na działanie powietrza o względnej wilgotności 30-70% i poddaje się obróbce termicznej w temperaturze 100°C w ciągu 0,5 godz.
PL424902A 2018-03-07 2018-03-07 Sposób otrzymywania dwuwymiarowego krystalicznego węglika tytanu Ti3C2 modyfikowanego powierzchniowo PL239048B1 (pl)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL424902A PL239048B1 (pl) 2018-03-07 2018-03-07 Sposób otrzymywania dwuwymiarowego krystalicznego węglika tytanu Ti3C2 modyfikowanego powierzchniowo

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
PL424902A PL239048B1 (pl) 2018-03-07 2018-03-07 Sposób otrzymywania dwuwymiarowego krystalicznego węglika tytanu Ti3C2 modyfikowanego powierzchniowo

Publications (2)

Publication Number Publication Date
PL424902A1 PL424902A1 (pl) 2019-09-09
PL239048B1 true PL239048B1 (pl) 2021-11-02

Family

ID=67844614

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
PL424902A PL239048B1 (pl) 2018-03-07 2018-03-07 Sposób otrzymywania dwuwymiarowego krystalicznego węglika tytanu Ti3C2 modyfikowanego powierzchniowo

Country Status (1)

Country Link
PL (1) PL239048B1 (pl)

Family Cites Families (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
PL227754B1 (pl) * 2015-02-26 2018-01-31 Politechnika Warszawska Sposób otrzymywania modyfikowanych płatków grafenu oraz modyfikowane powierzchniowo płatki grafenu

Also Published As

Publication number Publication date
PL424902A1 (pl) 2019-09-09

Similar Documents

Publication Publication Date Title
Zhu et al. Further construction of MnO2 composite through in-situ growth on MXene surface modified by carbon coating with outstanding catalytic properties on thermal decomposition of ammonium perchlorate
Pang et al. Few-layer MoS 2 anchored at nitrogen-doped carbon ribbons for sodium-ion battery anodes with high rate performance
Yu et al. MOF-derived Bi 2 O 3@ C microrods as negative electrodes for advanced asymmetric supercapacitors
Zhang et al. Synthesis of SnS nanoparticle-modified MXene (Ti3C2Tx) composites for enhanced sodium storage
Dai et al. Recent advances in molybdenum-based materials for lithium-sulfur batteries
Qiu et al. Current progress in black phosphorus materials and their applications in electrochemical energy storage
Saranya et al. Graphene-zinc oxide (G-ZnO) nanocomposite for electrochemical supercapacitor applications
Thangappan et al. Graphene decorated with MoS 2 nanosheets: a synergetic energy storage composite electrode for supercapacitor applications
Li et al. N-doped TiO 2 nanotubes/N-doped graphene nanosheets composites as high performance anode materials in lithium-ion battery
Lv et al. A fast and mild method to prepare d-Ti3C2Tx/ZnO composites at room temperature with excellent catalytic performance
CN104835654B (zh) 一种三维氮掺杂石墨烯/二硫化钼复合物及其制备方法
Ishaq et al. Fluorinated graphene-supported Nickel-Cobalt-Iron nitride nanoparticles as a promising hybrid electrode for supercapacitor applications
Kim et al. Molten salts approach of metal-organic framework-derived nitrogen-doped porous carbon as sulfur host for lithium-sulfur batteries
Ridley et al. MXene-derived bilayered vanadium oxides with enhanced stability in Li-ion batteries
Garakani et al. Controlled synthesis of cobalt carbonate/graphene composites with excellent supercapacitive performance and pseudocapacitive characteristics
KR20120045411A (ko) 스피넬형 리튬 티타늄 산화물/그래핀 복합체 및 그 제조방법
Zhao et al. Few-layer large Ti 3 C 2 T x sheets exfoliated by NaHF 2 and applied to the sodium-ion battery
Zhao et al. In-situ synthesis of MXene/ZnCo2O4 nanocomposite with enhanced catalytic activity on thermal decomposition of ammonium perchlorate
Goswami et al. Two‐dimensional MXenes: fundamentals, characteristics, synthesis methods, processing, compositions, structure, and applications
He et al. Growth of TiO 2 nanorod arrays on reduced graphene oxide with enhanced lithium-ion storage
Majeed et al. Metal–organic framework mediated nickel doped copper ferrite for superior lithium storage
Ding et al. FeS 2 microspheres wrapped by N-doped rGO from an Fe-based ionic liquid precursor for rechargeable lithium ion batteries
Zhang et al. TiO2–MoS2 hybrid nano composites with 3D network architecture as binder-free flexible electrodes for lithium ion batteries
KR20140073720A (ko) 전이금속 산화물/그래핀 나노복합소재 및 이의 제조방법
Liu et al. Bimetal cobalt-zinc MOF and its derivatives as anode materials for lithium-ion batteries